CN102473969A - 非水电解质二次电池的充电方法及电池包 - Google Patents

非水电解质二次电池的充电方法及电池包 Download PDF

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Abstract

本发明中，将恒电流充电和接着进行的恒电压充电重复n+1次来对非水电解质二次电池进行充电。其中，n为1以上的整数。并且，(1)第n次的充电以电流Ic(n)将二次电池充电至电压Ec(n)为止，接着，以电压Ec(n)将二次电池充电至电流从Ic(n)减少到Ic(n+1)为止。(2)第(n+1)次的充电以电流Ic(n+1)将二次电池充电至电压Ec(n+1)为止，接着，以电压Ec(n+1)将二次电池充电至电流从Ic(n+1)减少到Ic(n+2)为止。由此，能抑制非水电解质二次电池的劣化，并能缩短充电时间。

Description

非水电解质二次电池的充电方法及电池包
技术领域
本发明涉及用于抑制非水电解质二次电池的劣化并缩短充电时间的技术。
背景技术
以往，作为笔记本电脑、便携电话及AV设备等电子设备的电源，广泛使用具有高电压及高能量密度的锂离子二次电池。锂离子二次电池是使用非水溶液系电解质作为电解质的非水电解质二次电池的一种，作为负极活性物质，一般使用能嵌入及脱嵌锂的碳材料等。另一方面，作为正极活性物质，使用含锂复合氧化物(LiCoO2等)。
近年来，随着电子设备的小型化及高性能化发展，对锂离子二次电池的高容量化及长寿命化的期望越来越高。此外，伴随无所不在的社会(Ubiquitous society)的发展，电子设备的使用频率增大，从而对于缩短充电时间的期望也变得非常大。
为了使二次电池高容量化，一般而言提高活性物质的填充密度是有效的。但是，如果提高活性物质的填充密度，则在锂离子二次电池中，在充电时，活性物质的锂离子的接受性容易降低。其结果是，有时充放电循环寿命特性(以下简称为循环特性)降低。
另一方面，为了实现非水电解质二次电池的长寿命化、即循环特性的提高，以往提出了减小充电电流的方案。通过减小充电电流，则即使在活性物质以高密度填充的情况下也能防止循环特性降低。
进而，如果充电电压的上限值高，则促进非水电解质的分解，由此循环特性降低。因此，通过抑制充电电压的上限值，能防止循环特性降低。
但是，例如，如果减小充电电流，则每单位时间能对二次电池进行充电的电量减少，从而充电时间当然变长。对于二次电池的充电时间，在各个领域中均要求缩短。因此，如果仅减小充电电流，则无法应对该要求。另一方面，如果抑制充电电压的上限值，则放电容量减小，因此通过1次充电能使用设备的时间缩短。
因此，为了在不招致二次电池的循环特性降低的情况下缩短充电时间，以往提出了各种充电方法。例如，在专利文献1中提出了如下方案：最初用高电流对锂离子二次电池进行恒电流充电，若电池的端子电压达到规定的截止电压，则减小充电电流，使电池电压降低，并将转换电流后的截止电压根据由电池的内阻引起的电压降低进行转换。
专利文献2也同样地提出了下述方案：最初以高电流对锂离子二次电池进行恒电流充电，直到电池电压达到规定电压，若电池电压达到规定电压，则通过减小电流来使电池电压降低，并将以上这样的程序反复进行。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平10-145979号公报
专利文献2：日本特开平7-296853号公报
发明内容
发明要解决的课题
在专利文献1中，在转换充电电流时，算出电池的内阻，通过将与该内阻相当的电压下降部分和初期的截止电压(充电终止电压)加和，从而使截止电压也转换。但是，如果按照专利文献1的方法设定截止电压，则有时电池的内阻增大时截止电压变得过高。在这样的情况下，二次电池成为过充电状态，循环特性降低。
进而，在专利文献1及2中，由于最初以与充电终止电压几乎相等的截止电压、或在达到规定电压之前以高电流进行充电，因此有时无法充分抑制二次电池的劣化。此外，由于进行伴随着电池电压下降的急剧的充电电流的转换，因此存在充电时间延长的倾向。
因此，本发明的目的在于提供用于缩短非水电解质二次电池的充电时间的有效手段。
用于解决课题的手段
本发明的一个方面涉及充电方法，其是将恒电流充电和接着进行的恒电压充电重复n+1次而对非水电解质二次电池进行充电的方法，其中，n为1以上的整数，
(1)第n次的充电以电流Ic(n)将二次电池充电至电压Ec(n)为止，接着，以电压Ec(n)将二次电池充电至电流从Ic(n)减少到Ic(n+1)为止，
(2)第(n+1)次的充电以电流Ic(n+1)将二次电池充电至电压Ec(n+1)为止，接着，以电压Ec(n+1)将二次电池充电至电流从Ic(n+1)减少到Ic(n+2)为止。
即，在本发明中，将充电以恒电压通过多个步骤来进行，并且在该步骤充电的转换时使电流值缓缓降低。而且，在上述多个步骤充电由3个步骤构成的情况下，例如，第1步骤的恒电压Ec(1)为3.8～4.0V，第1步骤的恒电流Ic(1)为0.7～2.0It(0.7～2.0C)，第2步骤的恒电压Ec(2)为Ec(2)＞Ec(1)，第2步骤的恒电流Ic(2)为Ic(2)＜Ic(1)，第3步骤的恒电压Ec(3)为Ec(3)＞Ec(2)，第3步骤的恒电流Ic(3)为Ic(3)＜Ic(2)。
在上述多个步骤充电由2个步骤构成的情况下，例如，第1步骤的恒电压Ec(1)为3.8～4.0V，第1步骤的恒电流Ic(1)为0.7～2.0It(0.7～2.0C)，第2步骤的恒电压Ec(2)为4.0～4.4V，第2步骤的恒电流Ic(2)为0.3～0.7It(0.3～0.7C)。
本发明的另一方面涉及电池包，其具备至少一个非水电解质二次电池、通过来自外部电源的电力对上述二次电池进行充电的充电电路、对利用上述充电电路进行的上述二次电池的充电进行控制的控制部，
上述控制部将恒电流充电和接着进行的恒电压充电重复n+1次而对非水电解质二次电池进行充电(其中，n为1以上的整数)，并且按照如下方式控制上述充电电路，
(1)第n次的充电以电流Ic(n)将二次电池充电至电压Ec(n)为止，接着，以电压Ec(n)将二次电池充电至电流从Ic(n)减少到Ic(n+1)为止，
(2)第(n+1)次的充电以电流Ic(n+1)将二次电池充电至电压Ec(n+1)为止，接着，以电压Ec(n+1)将二次电池充电至电流从Ic(n+1)减少到Ic(n+2)为止。
发明效果
根据本发明，能够在不大幅度损害以锂离子二次电池为代表的非水电解质二次电池的充放电循环寿命特性的情况下缩短充电时间。
本发明的新特征记载在后附的权利要求书中，但是，本发明的关于构成及内容这两方面，与本发明的其他目的及特征一起，可通过参照了附图的以下的详细说明而更好地理解。
附图说明
图1是适用本发明的一个实施方式涉及的锂离子二次电池的充电方法的电池包的功能框图。
图2是同上的电池包所包含的锂离子二次电池的一个例子的纵剖面图。
图3是同上的锂离子二次电池的正极的要部的剖面图。
图4是表示充电处理的充电电流的时间变化的曲线图。
图5是充电处理的流程图。
具体实施方式
本发明涉及将非水电解质二次电池通过恒电流-恒电压充电进行充电的方法。在本方法中，将恒电流充电和接着进行的恒电压充电重复n+1次来对非水电解质二次电池进行充电。更具体而言，(1)第n次的充电以电流Ic(n)将二次电池充电至电压Ec(n)为止，接着，以电压Ec(n)将二次电池充电至电流从Ic(n)减少到Ic(n+1)为止。(2)第(n+1)次的充电以电流Ic(n+1)将二次电池充电至电压Ec(n+1)为止，接着，以电压Ec(n+1)将二次电池充电至电流从Ic(n+1)减少到Ic(n+2)为止。
即，在本方法中，阶段性地将恒电流充电的上限电压转换为Ec(1)、Ec(2)、…、Ec(f)，直到达到充电终止电压Ec(f)为止。其中，f为n的最大值，且为2以上的整数。此外，Ec(1)＜Ec(2)＜…＜Ec(f)。另外，f的优选值为2～10，特别优选为2及3。
进而，在本方法中，将以电压Ec(n+1)作为上限电压的恒电流充电的电流Ic(n+1)设定为比以电压Ec(n)作为上限电压的恒电流充电的电流Ic(n)小的电流，在将上限电压从电压Ec(n)转换到电压Ec(n+1)时，以电压Ec(n)进行恒电压充电直到充电电流从电流Ic(n)降低到电流Ic(n+1)为止。进而，在本方法中，如果充电电压达到上述充电终止电压Ec(f)，则以充电终止电压Ec(f)进行恒电压充电直到充电电流减少到规定的充电终止电流为止。
如上所述，在本方法中，恒电流充电的上限电压阶段性地提高到充电终止电压Ec(f)为止，并且上限电压变得越高，将其充电电流设定得越小。其结果是，在低电压区域进行高倍率充电，在高电压区域进行低倍率充电。由此，能够缩短充电时间，并且能够抑制由负极对锂离子的接受性降低而引起的循环特性的降低。
另外，循环特性是指在规定的电压范围以及规定的条件下重复二次电池的充放电时循环次数与放电容量的关系。并且，将放电容量从初期容量降低规定比例为止的循环次数称为二次电池的循环寿命、或简称为寿命。将二次电池的寿命缩短称为循环特性降低。
进而，在本方法中，在转换充电电流时，不是直接减小充电电流，而是以缓缓减小充电电流的方式进行充电电流的转换。其结果是，与直接减小充电电流的情况相比，充电电流的平均值增大，因而能进一步缩短充电时间。因此，能抑制二次电池的循环特性的降低，并能进一步缩短充电时间。
这里，上述非水电解质二次电池的正极优选包含由通式：LiNixCoyM1-x-yO2(其中，M为选自由长式周期型周期表中的第2族元素、第3族元素、第4族元素、第7族元素及第13族元素所组成的组中的至少1种元素，且0.3≤x＜1，0＜y＜0.4)表示的材料。
使用镍酸锂系的含锂复合氧化物(以下称为Ni系正极材料)作为正极活性物质的锂离子二次电池(以下称为Ni系正极电池)与使用钴酸锂系的含锂复合氧化物(以下称为Co系正极材料)作为正极活性物质的锂离子二次电池(称为Co系正极电池)相比，能容易地缩短通过恒电流-恒电压充电方式进行充电时的充电时间。另外，上述通式的x越大，其正极材料越接近Ni系正极材料。
这是因为在以相同的充电深度进行比较的情况下，Ni系正极材料与Co系正极材料相比电位低。换而言之，Ni系正极电池与Co系正极电池相比充电电压的分布曲线(profile)低。因此，即使对相同容量的电池用相同的电流进行充电，对于充电电压达到最小目标电压为止的时间而言，Ni系正极电池相比Co系正极电池延长。其结果是，能使充电整体中所占的恒电流充电区域的比例增大。
因此，即使在将Ni系正极电池和Co系正极电池充电至相同的上限电压的情况下，Ni系正极电池与Co系正极电池相比，通过恒电流充电能充入更大比例的电量。恒电流充电与恒电压充电相比充电倍率(充电电流)大，因此，通过使充电整体中所占的恒电流充电区域的比例增大，能缩短充电时间。
因而，Ni系正极电池即使减小充电电流，也能以与Co系正极电池相同程度的充电时间完成充电。其结果是，Ni系正极电池即使仅设成与Co系正极电池相同程度的充电时间也能使循环特性提高。因此，通过将正极材料中所使用的含锂复合氧化物的通式设为上述的通式，能抑制循环特性的降低，并能容易地缩短充电时间。
进而，在本方法中，上述的电压Ec(1)优选为3.8～4V的范围的规定的电压，以电压Ec(1)作为上限电压的恒电流充电的电流Ic(1)优选为0.7～2C的范围的规定的电流。这里，1C(1It)的电流为能用1小时充电或放电与二次电池的标称容量相当的电量的电流。0.7C的电流为其0.7倍的电流，2C的电流为其2倍的电流。
在本方法中，电流Ic(1)为最大的充电电流，以这样的电流Ic(1)对二次电池进行恒电流充电时，通过将上限电压设定为4V以下的电压Ec(1)，能够防止负极的锂离子的接受性降低。因而，能够防止循环寿命缩短。另一方面，通过将电压Ec(1)设为3.8V以上，能防止充电时间过长。根据以上内容，通过将电压Ec(1)设为上述范围，能容易地兼顾充电时间的缩短和循环特性的提高。
进而，通过将电流Ic(1)设为0.7C以上，能防止充电时间变得过长。另一方面，通过将电流Ic(1)设为2C以下，能抑制负极的锂离子的接受性降低。因此，能抑制循环特性的降低。电流Ic(1)的更优选的范围为0.7～1.5C。
进而，在本方法中，优选充电终止电压Ec(f)为4～4.4V，以充电终止电压Ec(f)作为上限电压的恒电流充电的电流Ic(f)为0.3～0.7C。
通过将充电终止电压Ec(f)设为4.4V以下，能抑制非水电解质的分解反应等副反应。因而能抑制循环特性降低。另一方面，通过将充电终止电压Ec(f)设为4V以上，能防止放电容量变得过小。
进而，通过将电流Ic(f)设为0.7C以下，在负极的锂离子的接受性容易降低的高电压区域中，能抑制循环特性的降低。另一方面，通过将电流Ic(f)设为0.3C以上，能防止充电时间变得过长。
进而，本发明涉及一种电池包，其具备至少1个非水电解质二次电池、通过来自外部电源的电力对该二次电池进行充电的充电电路、和对利用充电电路进行的二次电池的充电进行控制的控制部。控制部以将恒电流充电和接着进行的恒电压充电重复n+1次来对非水电解质二次电池进行充电的方式控制充电电路的电流及电压。
在实行这样的控制时，控制部以下述方式进行控制：(1)第n次的充电以电流Ic(n)将二次电池充电至电压Ec(n)为止，接着，以电压Ec(n)将二次电池充电至电流从Ic(n)减少到Ic(n+1)为止。(2)第(n+1)次的充电以电流Ic(n+1)将二次电池充电至电压Ec(n+1)为止，接着，以电压Ec(n+1)将二次电池充电至电流从Ic(n+1)减少到Ic(n+2)为止。另外，充电电路的电压及电流与对二次电池进行充电的电压及对二次电池进行充电的电流相等。
以下参照附图说明本发明的实施方式。
(实施方式1)
图1中通过功能框图来表示适用本发明的实施方式1涉及的锂离子二次电池的充电方法的电池包。
电池包10包含二次电池12、充电电路14、放电电路15、检测二次电池12的电压的电压传感器16、检测二次电池12的充电电流及放电电流的电流传感器17、及控制二次电池12的充电及放电的控制部18。并且，电池包10能与负载设备20及外部电源22连接。在对二次电池12进行充电时，将二次电池12与充电电路14连接，在对二次电池12进行放电时，将二次电池12与放电电路15连接。
电池包10的二次电池12可以是1个锂离子二次电池，也可以是将多个锂离子二次电池并联和/或串联地连接而成的组电池。控制部18可以使之后说明的控制部18的控制功能的一部分具备在负载设备20中，也可以具备在用于对电池包10进行充电的充电器等中。
二次电池12经由放电电路15而与负载设备20连接，经由充电电路14而与商用电源等外部电源22连接。电压传感器16及电流传感器17的检测值被输送到控制部18中。另外，在图1的例子中，为了使说明简单，设成为负载设备20仅从二次电池12接受电力供给的布线。本发明并不限定于此，包含边对二次电池12进行充电，边从外部电源22向负载设备20供给电力的情况。在该情况下，在充电时，二次电池12(充电电路14)及负载设备20相对于外部电源22并列连接。
控制部18以将二次电池12的电压维持在规定范围内的电压的方式控制充电电路14及放电电路15。这样的控制部可以由微型计算机、CPU(Central Processing Unit：中央处理装置)、MPU(Micro Processing Unit：微型处理装置)、主存储装置及辅助存储装置等构成。
并且，该辅助存储装置(非易失存储器等)中存储有关于在对二次电池12进行恒电流充电时的多个上限电压的信息、关于与各个上限电压对应的充电电流的信息、关于充电终止电压及充电终止电流的信息、以及关于放电终止电压的信息等。
接着，参照图2说明二次电池12所使用的锂离子二次电池的一个例子。另外，图示例的锂离子二次电池24为圆筒形，但是本发明不限定于此，可以适用于方形、扁平状、针状等各种形状的锂离子二次电池。
锂离子二次电池24具备将正极26、负极28、和介于它们之间的隔膜30卷绕成螺旋状而构成的电极组31。电极组31与未图示的非水电解质一起收纳在具有开口部的有底圆筒型的金属制壳体32中。在壳体32的内部中，在电极组31的上侧及下侧分别设置上侧绝缘板36及下侧绝缘板38。
壳体32的开口部通过组装封口板34进行封口，由此电极组31及非水电解质被密封到壳体32的内部。组装封口板34在通过绝缘体的垫圈44而与壳体32电绝缘的状态下被载置在设于壳体32的上部的小径部46的上方。在该状态下，以从垫圈44上方开始通过小径部46和开口端部夹持组装封口板34的周边部的方式将壳体32的开口端部敛缝，从而将组装封口板34安装在壳体32的开口部处。
组装封口板34经由正极引线40而与正极26连接。由此，组装封口板34作为正极26的外部端子发挥功能。另一方面，负极28经由负极引线48而与壳体32连接。由此，壳体32作为负极28的外部端子发挥功能。
如图3所示，正极26包含例如由铝箔形成的正极集电体26a、及形成在正极集电体26a的至少一个面上的正极活性物质层26b。正极活性物质层26b包含正极活性物质、导电材料、及粘结剂的混合物。
作为正极活性物质，优选使用由通式：LiNixCoyM1-x-yO2(式中，M为选自由长式周期型周期表中的第2族元素、第3族元素、第4族元素、第7族元素及第13族元素组成的组中的至少1种元素，0.3≤x＜1.0，0＜y＜0.4)表示的含锂复合氧化物。如果使用该含锂复合氧化物，则能显著地得到充电时间缩短及充放电循环寿命特性提高的效果。这样的含锂复合氧化物可以通过已知的方法制作。x优选为0.6≤x≤0.9，y优选为0.05≤y≤0.2。
通过将x设为0.3以上，则能显著地得到由使用Ni系正极材料带来的降低充电电压的效果。同样，通过将y设为低于0.4，能显著地得到充电电压的降低效果。通过添加上述M，能使充放电循环寿命特性提高，并容易地进行高容量化。作为第2族元素的例子，可以列举出Mg及Ca。作为第3族元素的例子，可以列举出Sc及Y。作为第4族元素的例子，可以列举出Ti及Zr。作为第7族元素的例子，可以列举出Mn。作为第13族元素的例子，可以列举出B及Al。其中，从晶体结构的稳定性优良且确保安全性的方面出发，M最优选为Al。
作为导电材料，可以使用天然石墨、人造石墨、炭黑、或乙炔黑等碳材料。作为粘结剂，可以使用聚偏氟乙烯(PVDF)或聚四氟乙烯(PTFE)。作为正极集电体，可以使用铝箔等金属箔。此外，正极可以通过将正极浆料涂布到正极集电体上后进行干燥而得到，所述正极浆料可以通过将正极活性物质、导电材料、及粘结剂的混合物分散到N-甲基-2-吡咯烷酮等分散介质中而得到。
负极28也与正极26同样地包含负极集电体及形成在负极集电体上的负极活性物质层。负极活性物质层可以是通过蒸镀等形成的沉积膜，也可以是负极活性物质、导电材料及粘结剂的混合物。作为负极活性物质，可以使用锂能嵌入及脱嵌的碳材料、人造石墨、或天然石墨。此外，也可以使用硅合金或硅氧化物。作为负极集电体，可以使用镍箔或铜箔等金属箔。作为导电材料及粘结剂，可以使用与上述正极相同的物质。此外，负极例如可以通过将负极浆料涂布到负极集电体上后进行干燥而得到，所述负极浆料可通过将负极活性物质、导电材料及粘结剂的混合物分散到N-甲基-2-吡咯烷酮等分散介质中而得到。
电解液包含非水溶剂及溶解在非水溶剂中的支持盐。作为支持盐，可以使用六氟化磷酸锂(LiPF6)等锂盐。作为非水溶剂，可以使用碳酸亚乙酯(EC)及碳酸亚丙酯(PC)等环状酯、与碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、及碳酸甲乙酯(MEC)等链状酯的混合溶剂。
接着，对控制部18实行的充电处理进行说明。在该充电处理中，交替实行恒电流充电和恒电压充电，二次电池12被充电。即，以阶段地转换上限电压及充电电流的方式实施多个步骤的恒电流充电。并且，在各步骤的恒电流充电后实行恒电压充电。
用Ec(n)表示各步骤的恒电流充电的上限电压的电压值。其中，n＝1、2、…、f(f为2以上的整数)，且Ec(1)＜Ec(2)＜…＜Ec(f)。将上限电压为电压Ec(n)的恒电流充电的电流用Ic(n)表示。上限电压中最高的电压Ec(f)为充电终止电压。然后，在将恒电流充电的电流从电流Ic(n)转换到电流Ic(n+1)时，在恒电压下缓缓减小电流。
图4是上述充电处理中的充电转换的一个例子，这里，将恒电流充电的电流按Ic(1)、Ic(2)、及Ic(f)这3个阶段进行转换。其中，Ic(1)＞Ic(2)＞Ic(f)。由此，在低电压区域实行高倍率充电，在高电压区域实行低倍率充电。其结果是，能抑制二次电池12的劣化，并能缩短充电时间。另外，电流Ic(e)为充电终止电流。
然后，例如，在将恒电流充电的电流从Ic(1)转换成Ic(2)时，以电压Ec(1)进行恒电压充电，从而缓缓减小电流。将恒电流充电的电流从Ic(2)转换到Ic(f)时也同样。这样，通过在转换充电电流时缓缓减小电流，与直接转换电流的情况相比，在转换充电电流时能够充入多了与图4的施加了斜线的部分的面积(SQ1+SQ2)相当的电量的电量。
其结果是，能将完成充电的时间缩短与上述面积(SQ1+SQ2)相当的时间(te2-te1)。因此，能够抑制二次电池12的劣化，并能缩短充电时间。另外，本发明的恒电流充电的步骤数不限于图4那样的3个步骤，可以设定为2个步骤以上的任意的步骤数。
下面参照图5，对上述充电处理进行说明。图5是控制部的例如CPU所实行的处理的流程图。图5的处理每隔规定时间重复实行。
图5中，如果二次电池12的充电开始，将值“1”代入到变量n中(步骤S1)，通过电压传感器16检测二次电池12的电压E(步骤S2)。接着，将电压E与电压Ec(n)比较，判定E是否小于Ec(n)(步骤S3)。由于开始是n＝1，因此，电压E与最低的上限电压即电压Ec(1)比较。这里，Ec(1)优选为3.8～4V的范围的电压。另外，作为电压E，可以使用每隔规定时间(例如25ms)检测二次电池12的电压、并将其移动平均而算出的值。
如果E小于Ec(n)(在步骤S3中为“是”)，则从上述关于充电电流的信息中读取与电压Ec(n)对应的电流Ic(n)。然后，按照由电流传感器17检测的电流I成为与电流Ic(n)相等的方式控制充电电路14的输出电流。由此，以电流Ic(n)对二次电池12进行恒电流充电(步骤S4)。如果n＝1，则电流Ic(n)为Ic(1)。这里，电流Ic(1)优选为0.7～2C的范围的电流。如果E为Ec(n)以上(在步骤S3中为“否”)，则进入到后述的步骤S8。
以电流Ic(n)对二次电池12进行恒电流充电时，比较电压E与电压Ec(n)，判定E是否为Ec(n)以上(步骤S5)。如果E低于Ec(n)(在步骤S5中为“否”)，则重复实行该步骤S5，直到电压E成为电压Ec(n)以上为止(步骤S5中为“是”)。
如果电压E为电压Ec(n)以上(在步骤S5中为“是”)，则将充电模式从恒电流充电转换成恒电压充电，以电压Ec(n)进行恒电压充电(步骤S6)。然后，从上述关于充电电流的信息中读取在上限电压为电压Ec(n+1)时的充电电流即电流Ic(n+1)来作为该恒电压充电的下限电流。如果n＝1，则Ic(n+1)＝Ic(2)。
接着，判定在该恒电压充电中通过电流传感器17检测的电流I是否为Ic(n+1)以下(步骤S7)。如果电流I大于Ic(n+1)(在步骤S7中为“否”)，则重复该步骤S7，直到电流I减少到Ic(n+1)以下为止。如果电流I为Ic(n+1)以下(在步骤S7为“是”)，则将变量n与值“1”加和(步骤S8)，并判定该加和结果即变量n是否达到值“f”(步骤S9)。
如果变量n未达到值“f”(在步骤S9中为“否”)，则重复上述步骤S3以下的处理。例如，作为n＝2，重复步骤S3以下的处理。如果变量n达到值“f”(在步骤S9中为“是”)，则作为恒电流充电的上限电压转换到充电终止电压Ec(f)为止的情况，从上述关于充电电流的信息中，读取上限电压为充电终止电压Ec(f)时的恒电流充电的电流Ic(f)。由此，二次电池12以电流Ic(f)进行恒电流充电(步骤S10)。
接着，比较电压E与电压Ec(f)，判定E是否为Ec(f)以上(步骤S11)。如果E低于Ec(f)(在步骤S11中为“否”)，则重复实行该步骤S11，直到电压E成为电压Ec(f)以上为止(在步骤S11中为“是”)。
如果电压E为电压Ec(f)以上(在步骤S11中为“是”)，则将充电模式从恒电流充电转换到恒电压充电，以电压Ec(f)进行恒电压充电(步骤S12)，并从上述关于充电电流的信息中读取充电终止电流Ic(e)。接着，判定在该恒电压充电中通过电流传感器17检测的电流I是否为Ic(e)以下(步骤S13)。如果电流I大于Ic(e)(在步骤S13为“否”)，则重复该步骤S13，直到电流I减小到Ic(e)以下为止。如果电流I为Ic(e)以下(在步骤S13中为“是”)，则停止充电(步骤S14)，结束处理。
下面详细说明本发明的实施例。另外，本发明不限定于以下的实施例。
(实施例1)
按照下述顺序制作可用于本发明的充电方法的图2所示的圆筒形锂离子二次电池。
(1)正极的制作
将作为正极活性物质的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2100重量份、作为粘结剂的PVDF 1.7重量份、作为导电材料的乙炔黑2.5重量份、和适量的N-甲基-2-吡咯烷酮用双臂式捏合机进行搅拌，得到正极浆料。
将正极浆料涂布到厚度为15μm的由铝箔形成的正极集电体的两面上并进行干燥，在正极集电体的两面上形成正极活性物质层。由此得到板状的正极。然后将该正极压延及裁断，得到带状的正极(厚0.110mm、宽57mm、长720mm)。
(2)负极的制作
将作为负极活性物质的石墨100重量份、作为粘结剂的PVDF 0.6重量份、作为增稠剂的羧甲基纤维素1重量份、和适量的水用双臂式捏合机进行搅拌，得到负极浆料。将该负极浆料涂布到厚度为8μm的由铜箔形成的负极集电体的两面上并进行干燥，在负极集电体的两面上形成负极活性物质层。由此得到板状的负极。然后将该负极压延及裁断，得到带状的负极(厚0.130mm、宽58.5mm、长800mm)。
(3)非水电解质的调制
在将EC、MEC、DMC以体积比1∶1∶8的比例混合而成的非水溶剂中以1mol/L的浓度溶解LiPF6而调制非水电解质。
(4)电池的组装
将上述得到的正极及负极和用于隔离两电极的隔膜卷绕成螺旋状而构成电极组。作为隔膜，使用厚度为20μm的聚丙烯制的微多孔膜。将该电极组插入到壳体(直径：18mm、高度：65mm)内。此时，在电极组的上部及下部分别配设绝缘部件。将上述得到的非水电解质注入到壳体内。
将从负极引出的负极引线焊接到壳体的内底面。将从正极引出的正极引线焊接到组装封口板的下表面。将壳体的开口端部介由垫圈在组装封口板的周边部敛缝，将壳体的开口部封口。由此制作了18650尺寸的圆筒形的试验用的锂离子二次电池(直径：18mm、高度：65mm、标称容量：1800mAh)。
(第1步骤)
将上限电压设定为4V(Ec(1))，以0.7C的电流(Ic(1))对上述的试验用的锂离子二次电池进行恒电流充电(CC充电)。如果充电电压达到4V，则将下限电流设为0.5C(Ic(2))，以该电压对上述二次电池进行恒电压充电(CV充电)。
(第2步骤)
接着，将上限电压设定为4.1V(Ec(2))，以上述0.5C的电流(Ic(2))对上述二次电池进行恒电流充电。若充电电压达到4.1V，则将下限电流设为0.3C(Ic(f))，以该电压对上述二次电池进行恒电压充电。
(第3步骤)
接着，将上限电压设定为4.2V的充电终止电压(Ec(f))，以上述0.3C的电流(Ic(f))对上述二次电池进行恒电流充电。若充电电压达到4.2V，则以该电压对上述二次电池进行恒电压充电，直到充电电流减少至充电终止电流50mA为止。
如果充电电流减少到50mA，则停止充电。从20分钟后开始，将放电终止电压设定为2.5V，以1C的放电倍率进行放电。将以上述步骤作为充放电的1个循环的充放电处理重复300个循环。
(比较例1)
除了在第1步骤及第2步骤中不进行恒电压充电，将充电电流直接从0.7C(Ic(1))转换到0.5C(Ic(2))、以及直接从0.5C(Ic(2))转换到0.3C(Ic(f))以外，与实施例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(实施例2)
除了作为正极活性物质使用LiCoO2，并将放电终止电压设定为3V以外，与实施例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(比较例2)
除了作为正极活性物质使用LiCoO2，并将放电终止电压设定为3V以外，与比较例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(实施例3)
除了将第1步骤的上限电压设定为3.8V以外，与实施例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(比较例3)
除了将第1步骤的上限电压设定为3.8V以外，与比较例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(实施例4)
除了将第1步骤的恒电流充电中的电流(Ic(1))设定为2C以外，与实施例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(比较例4)
除了将第1步骤的恒电流充电中的电流(Ic(1))设定为2C以外，与比较例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(实施例5)
除了将第1步骤的恒电压充电中的下限电流设定为0.3C(Ic(2))，并省略了第2步骤以外，与实施例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(比较例5)
除了将第2步骤省略以外，与比较例1同样地将充放电处理重复300个循环。
(实施例6)
除了作为正极活性物质使用LiCoO2，并将第3步骤的恒电流充电的上限电压设定为4.4V以外，与实施例5同样地将充放电处理重复300个循环。
(比较例6)
除了作为正极活性物质使用LiCoO2，并将第3步骤的恒电流充电的上限电压设定为4.4V以外，与比较例5同样地将充放电处理重复300个循环。
将以上内容总结示于表1及表2中。
[表1]
[表2]
Figure BDA0000116962770000152
对于实施例1～6以及比较例1～6，求出初期充电时间(第1个循环的充电时间)及容量维持率。将其结果示于表3中。另外，容量维持率通过下述式(1)求出。
容量维持率(％)＝第300个循环的放电容量/第1个循环的放电容量×100(1)
[表3]
Figure BDA0000116962770000161
若将在转换充电电流时缓缓减小充电电流的实施例1与直接转换充电电流的比较例1相比，可知不会降低容量维持率，仅使充电时间缩短。该情况在实施例2与比较例2、实施例3与比较例3、实施例4与比较例4、实施例5与比较例5、及实施例6与比较例6的各自的比较结果中也是相同的。
认为在高倍率充电时循环特性降低的主要原因是充电时的负极的锂离子的接受性降低。本发明基本上在充电深度小的恒电压区域通过高倍率充电来对锂离子二次电池进行充电，在充电深度大的高电压区域通过低倍率充电来对锂离子二次电池进行充电，从而实现了锂离子二次电池的长寿命化。并且，通过缓缓进行充电电流的转换，从而缩短了充电时间。根据各实施例及对应的各比较例的结果可知，根据本发明，能兼顾充电时间的缩短和循环特性的提高。
进而，在各实施例间的比较中，使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为正极活性物质的实施例1与使用LiCoO2作为正极活性物质的实施例2相比初期充电时间缩短。由此可知，通过使用LiNi0.8Co0.15Al0.05O2作为正极活性物质，能进一步缩短充电时间。
在实施例3与实施例1的比较中，实施例3由于作为高倍率充电的第1步骤的恒电流充电的上限电压低于实施例1的上限电压，从而初期充电时间比实施例1长。另一方面，容量维持率被进一步改善。第1步骤的恒电压充电的电流为2C的实施例4与其他实施例相比容量维持率降低。省略了第2步骤的实施例5及6的充电时间稍微变长。
进而，充电终止电压为4.4V的实施例6与充电终止电压为4.2V的实施例1相比初期充电时间变长。但是，如果充电终止电压增高，则放电容量相应地增大，因此与其相对应地充电时间变长是当然的。另一方面，实施例6的容量维持率为69％，成为能充分接受的结果。
工业上的利用可能性
本发明的充电方法由于能延长非水电解质二次电池的寿命、且能缩短充电时间，因此能适当地用作便携设备及信息设备等电子设备的电源。
虽然对本发明的目前的优选的实施方式进行了说明，但是，并不限定性地解释这样的公开内容。对于本发明所属技术领域的技术人员而言，通过阅读上述公开内容，则各种变形及改变是显而易见的。因此，后附的权利要求书应当解释为在不脱离本发明的实质精神及范围的情况下包含所有的变形及改变。
符号说明
10电池包
12二次电池
14充电电路
16电压传感器
17电流传感器
18控制部

Claims (5)

1.一种充电方法，其是将恒电流充电和接着进行的恒电压充电重复n+1次而对非水电解质二次电池进行充电的方法，其中，n为1以上的整数，
(1)第n次的充电以电流Ic(n)将二次电池充电至电压Ec(n)为止，接着，以电压Ec(n)将二次电池充电至电流从Ic(n)减少到Ic(n+1)为止，
(2)第(n+1)次的充电以电流Ic(n+1)将二次电池充电至电压Ec(n+1)为止，接着，以电压Ec(n+1)将二次电池充电至电流从Ic(n+1)减少到Ic(n+2)为止。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池的充电方法，其中，所述非水电解质二次电池具备正极、负极及非水电解质，
所述正极包含由通式：LiNixCoyM1-x-yO2表示的材料，其中，M为选自由长式周期型周期表中的第2族元素、第3族元素、第4族元素、第7族元素及第13族元素组成的组中的至少1种元素，0.3≤x＜1，0＜y＜0.4。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池的充电方法，其中，电压Ec(1)为3.8～4V，电流Ic(1)为0.7～2C的电流。
4.根据权利要求3所述的非水电解质二次电池的充电方法，其中，
充电终止电压Ec(f)为4～4.4V，其中，f为n的最大值且为2以上的整数，电流Ic(f)为0.3～0.7C的电流。
5.一种电池包，其具备至少1个非水电解质二次电池、通过来自外部电源的电力对所述二次电池进行充电的充电电路、对利用所述充电电路进行的所述二次电池的充电进行控制的控制部，
所述控制部将恒电流充电和接着进行的恒电压充电重复n+1次而对非水电解质二次电池进行充电，其中，n为1以上的整数，并且以下述方式控制所述充电电路：
(1)第n次的充电以电流Ic(n)将二次电池充电至电压Ec(n)为止，接着，以电压Ec(n)将二次电池充电至电流从Ic(n)减少到Ic(n+1)为止，
(2)第(n+1)次的充电以电流Ic(n+1)将二次电池充电至电压Ec(n+1)为止，接着，以电压Ec(n+1)将二次电池充电至电流从Ic(n+1)减少到Ic(n+2)为止。
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