JPWO2019167493A1 - 非水電解質二次電池の充電方法、及び非水電解質二次電池の充電システム - Google Patents
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Abstract
式:82/(81.8x+64)×(0.3/0.7)−α
≦I1st/Imax≦82/(81.8x+64)×(0.3/0.7)+α
(α=0.3)
Description
≦I1st/Imax≦82/(81.8x+64)×(0.3/0.7)+α
(α=0.3)
本開示の一態様である非水電解質二次電池の充電システムは、負極活物質として炭素材料及びケイ素化合物を含む負極を備えた非水電解質二次電池を充電する充電システムであって、上記充電方法を実行する充電制御装置を備えることを特徴とする。
図2は、実施形態の一例である非水電解質二次電池10の断面図である。図2に例示するように、非水電解質二次電池10は、電極体14と、非水電解質(図示せず)と、電極体14及び非水電解質を収容する電池ケース15とを備える。電極体14は、正極11と負極12がセパレータ13を介して巻回されてなる巻回構造を有する。電池ケース15は、有底筒状の外装缶16と、外装缶16の開口部を塞ぐ封口体17とで構成される。また、非水電解質二次電池10は、外装缶16と封口体17との間に配置される樹脂製のガスケット28を備える。
正極11は、正極集電体と、正極集電体の両面に形成された正極合材層とを有する。正極集電体には、アルミニウムなど正極11の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。正極合材層は、正極活物質、導電材、及び結着材を含む。正極11は、例えば正極集電体上に正極活物質、導電材、及び結着材等を含む正極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧縮して正極合材層を正極集電体の両面に形成することにより作製できる。
負極12は、負極集電体と、負極集電体の両面に形成された負極合材層とを有する。負極集電体には、銅など負極12の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極合材層は、負極活物質、及び結着材を含む。負極12は、例えば負極集電体上に負極活物質、及び結着材等を含む負極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧縮して負極合材層を負極集電体の両面に形成することにより作製できる。
セパレータ13には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータ13の材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータ13は、単層構造、積層構造のいずれであってもよい。セパレータ13の表面には、耐熱層などが形成されていてもよい。
ここで、α1は0.1が好ましく、0.05がより好ましい。
ここで、α2は0.1が好ましく、0.05がより好ましい。
≦I1st/Imax≦82/(81.8x+64)×(0.3/0.7)+α3
ここで、α3は0.3が好ましく、0.2がより好ましい。
≦I2nd/Imax≦36/(122.4x+10.9)×(0.5/0.7)+α4
ここで、α4は0.3が好ましく、0.2がより好ましい。
[正極の作製]
正極活物質として、LiNi0.82Co0.15Al0.03O2で表される複合酸化物を用いた。正極活物質100質量部と、アセチレンブラック1質量部と、ポリフッ化ビニリデン0.9質量部とを混合し、N−メチル−2−ピロリドンを適量加えて、正極合材スラリーを調製した。次に、当該正極合材スラリーをアルミニウム箔からなる長尺状の正極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させた。乾燥した塗膜を圧縮した後、所定の電極サイズに切断し、正極集電体の両面に正極合材層が形成された正極を作製した。正極の長手方向中央部に、合材層が存在せず集電体表面が露出した露出部を設け、アルミニウム製の正極タブを露出部に溶接した。
負極活物質として、黒鉛粉末94質量部と、粒子表面に炭素被膜が形成されたSiO(SiOx、x=1)で表される酸化ケイ素を6質量部とを用いた。負極活物質100質量部と、カルボキシメチルセルロースナトリウム1.5質量部と、スチレン−ブタジエンゴムのディスパージョン1質量部とを混合し、水を適量加えて、負極合材スラリーを調製した。次に、当該負極合材スラリーを銅箔からなる長尺状の負極集電体の両面に塗布し、塗膜を乾燥させた。乾燥した塗膜を圧縮した後、所定の電極サイズに切断し、負極集電体の両面に負極合材層が形成された負極を作製した。負極の長手方向一端部(電極体の巻き終り側に位置する端部)に合材層が存在せず集電体表面が露出した露出部を設け、ニッケル製の負極タブを露出部に溶接した。
エチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)とを、25:75の体積比(1気圧、25℃)で混合した混合溶媒に、LiPF6を濃度が1mol/Lとなるように溶解して、非水電解液を調製した。
上記正極及び上記負極をポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータを介して巻芯に巻回した後、巻芯を取り除いて巻回型の電極体を作製した。次に、鉄製の円筒形状の外装缶に電極体を挿入し、負極タブを外装缶の底部内面に抵抗溶接した。上記非水電解液を外装缶内に注入した後、正極タブを封口体に溶接し、封口体で外装缶の開口部を封口して、直径18mm、高さ65mm、定格容量Qが3350mAhの円筒形の非水電解質二次電池を作製した。定格容量Qに対するSiOxの容量比率xは0.21であった。
室温環境下において、上記電池を、表1に示す充電条件で電池電圧が4.2VになるまでCC充電し、その後、4.2Vの定電圧で電流が168mAになるまでCV充電した。実施例1では、上記式1,3の条件を満たす第1充電ステップ、及び大電流充電ステップを実行した。充電後、電池を0.5Cの定電流で電池電圧が2.5Vとなるまで放電した。この充放電サイクルを100サイクル繰り返し、100サイクル目の電池容量を初回の電池容量で除した値を容量維持率として求めた。
充電条件を表1に示す条件に変更したこと以外は、実施例1と同様にしてCC−CV充電を行った。実施例2〜4では、上記式1,3の条件を満たす第1充電ステップ、上記式2,4の条件を満たす第2充電ステップ、及び大電流充電ステップを実行した。
表1に示す充電条件で1段のCC充電を行ったこと以外は、実施例1と同様にしてCC−CV充電を行った。
2 充電制御装置
3 電池監視ユニット
4 第1充電制御手段
5 第2充電制御手段
6 大電流充電制御手段
7 定電圧充電制御手段
8 記憶部
10 非水電解質二次電池
11 正極
12 負極
13 セパレータ
14 電極体
15 電池ケース
16 外装缶
17 封口体
18,19 絶縁板
20 正極タブ
21 負極タブ
22 溝入れ部
23 フィルタ
24 下弁体
25 絶縁部材
26 上弁体
27 キャップ
28 ガスケット
100 電源
101 負荷
Claims (3)
- 負極活物質として炭素材料及びケイ素化合物を含む負極を備えた非水電解質二次電池の充電方法であって、
定格容量Qに対する前記ケイ素化合物の容量の比率をx(0.1≦x≦0.5)としたとき、下記式を満たす第1定電流値I1stで充電する第1充電ステップと、
前記第1充電ステップ終了後、前記第1定電流値I1stよりも大きな定電流値Imaxで充電する大電流充電ステップと、
を有する、非水電解質二次電池の充電方法。
式:82/(81.8x+64)×(0.3/0.7)−α
≦I1st/Imax≦82/(81.8x+64)×(0.3/0.7)+α
(α=0.3) - 前記第1充電ステップと前記大電流充電ステップとの間に、下記式を満たす第2定電流値I2ndで充電する第2充電ステップをさらに有する、請求項1に記載の非水電解質二次電池の充電方法。
式:36/(122.4x+10.9)×(0.5/0.7)−α
≦I2nd/Imax≦36/(122.4x+10.9)×(0.5/0.7)+α - 負極活物質として炭素材料及びケイ素化合物を含む負極を備えた非水電解質二次電池を充電する充電システムであって、
請求項1又は2に記載の充電方法を実行する充電制御装置を備えた、非水電解質二次電池の充電システム。
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