CN102079975A - 稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法 - Google Patents

稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法,其化学式为LnaMbO12:Rx,R’y;Ln为Sc、Y、Pr、Nd、Gd、Dy和Sm中的至少一种,2.8≤a≤3.2;M为Al和Ga中的至少一种,4.9≤b≤5.1;R为Ce和Tb中的至少一种,0.01≤x≤0.2;R’为Pr和Dy中的至少一种,0≤y≤0.1;其制法:配制金属离子混合液并制备纳米掺铈钇铝石榴石晶种;将晶种和分散剂加至沉淀剂中得混合溶液;将金属离子混合液滴入该混合溶液中得中间产物,对中间产物经水洗、醇洗及干燥;中间产物中添加助熔剂在还原气氛中进行焙烧;焙烧产物经气流粉碎、除杂、烘干和分级得稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉。产品形状规则、粒径(d50)1~10μ、性质稳定、发光性能好、可被蓝光有效激发。

Description

稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法
技术领域
本发明涉及一种可被紫外光、紫光或蓝光有效激发的荧光粉的制备方法,尤其涉及一种稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法,该方法以有规则形状的纳米掺铈钇铝石榴石(YAG:Ce3+)作晶种、用共沉淀法制备稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉,该荧光粉可广泛应用于白光发光二极管(LED)。
背景技术
20世界90年代,蓝光LED开发成功并实现商品化,启动了广泛的LED应用风潮。由于发光二极管(LED)具有小型固体化、发热量低、节能、寿命长、响应时间短、环保、可平面封装、易开发成轻薄短小产品等优点,在装饰灯、指示灯等领域有广泛应用,不久的将来有望发展成为第四代照明光源。在上述蓝光LED中,日亚化学公司申请了美国专利US5998925和US6069440,为(Y1-xCex)3Al5O12与蓝光LED相结合,获得了白光LED。作为当前白光LED的主流产品,荧光粉质量的进一步提高及创新,对白光LED的发展都将起到极大的促进作用。
为了得到高质量的(Y1-xCex)3Al5O12荧光粉,国内外进行了很多的探索,如日亚化学用固相反应法制备出了高亮度的(Y1-xCex)3Al5O12荧光粉,但粉体均匀性稍差,其中国专利号为ZL 02800161.3。中国科学院上海硅酸盐研究所在ZL 02136705.1中用sol-gel法制备了通式为Y3_xMexAlsO12和Y3Als-xMexO12的YAG纳米粉(包括荧光粉),其原料成本高而产率低。沉淀法可以弥补上述方法之不足,因而近几年国内外在沉淀法制备YAG:Ce荧光粉进行了很多相关研究,申请了如下代表性的发明专利,如CN101134896A、ZL 200510071958.0、ZL 02130949.3、ZL 98124953.1、US 20060145124、US 6869544、US 20040173807、US 4034257、US 6409938、WOI04/079790等。这些发明分别在反应物浓度、反应温度、反应时间、沉淀剂的选择、pH值、包覆等方面进行了探索。为了得到形状更规则、粒度更均匀的(Y1-xCex)3Al5O12荧光粉,国内外学者也尝试用水热法、溶剂热法、微乳液法及气相法等来制备具有优异性能的(Y1-xCex)3Al5O12荧光粉。但缺陷在于:不能同时改善光衰、亮度及涂覆性能。
发明内容
本发明的目的是提供一种稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法,该方法以有规则形状的纳米YAG:Ce3+作为晶种、用共沉淀法制备稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉,其产品形状规则、颗粒粒径(d50)1~10μ、粒径分布均匀、化学性质稳定、发光性能好、可被蓝光有效激发。
本发明的技术方案如下:
本发明提供的稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法,所述稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的化学式为LnaMbO12:Rx,R’y
其中:Ln为Sc、Y、Pr、Nd、Gd、Dy和Sm中的至少一种,2.8≤a≤3.2;
M为Al和Ga中的至少一种,4.9≤b≤5.1;
R为Ce和Tb中的至少一种,0.01≤x≤0.2;
R’为Pr和Dy中的至少一种,0≤y≤0.1;
其特征在于,其制备步骤如下:
1)制备纳米掺铈钇铝石榴石晶种:
1.1)配制金属离子混合液:
按化学计量比称取纯度为4N-7N的金属氧化物粉料加入水中,配制金属氧化物悬浊液,再加入浓硝酸,加热至金属氧化物粉料完全溶解,配制成浓度为0.02~0.15mol/l的pH值6-7的第一混合溶液,再按化学计量比向该第一混合溶液加入Al(NO3)3、Ga(NO3)3、SC(NO3)3、Al(NO3)3与SC(NO3)3的混合物或Ga(NO3)3与SC(NO3)3的混合物得金属离子混合液;所述的金属氧化物粉料为氧化钇粉料、氧化镨粉料、氧化钕粉料、氧化钆粉料、氧化镝粉料、氧化钐粉料、氧化铈粉料与氧化铽粉料中的至少一种;
向该第一混合溶液加入Al(NO3)3、Ga(NO3)3、SC(NO3)3、Al(NO3)3与SC(NO3)3的混合物或Ga(NO3)3与SC(NO3)3的混合物;
在所述金属离子混合液中,Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.5~1.7倍;
1.2)配制浓度为1.0~3.0mol/l的碳酸氢铵溶液;
1.3)制备金属离子沉淀物:
将步骤1.1)制得的金属离子混合液以1ml/min~10ml/min的速率加入至步骤1.2)制得的碳酸氢铵溶液中,进行沉淀反应,沉淀反应完成后的悬浊液pH值为8.0~10.0,静置陈化;
1.4)将沉淀反应完成后的悬浊液进行减压抽滤或进行真空抽滤;再依次用去离子水和无水乙醇洗涤沉淀,得白色沉淀物前驱体,并对所述白色沉淀物前驱体进行干燥处理;
1.5)将步骤1.4)制得的白色沉淀物前驱体溶解于乙醇水溶液或异丙醇水溶液中得第二混合溶液,并使该第二混合溶液中的金属离子总浓度0.04mol/L~0.10mol/L,再加入乙二胺,放入密闭高压釜的内衬中,在温度210~300℃下保温2~24h进行反应,反应结束后自然冷却至室温,制得纳米掺铈钇铝石榴石晶种,再对该纳米掺铈钇铝石榴石晶种依次进行水洗、醇洗及干燥;
所述乙醇水溶液中乙醇与水的重量份配比为1~2;
所述异丙醇水溶液中异丙醇与水的重量份配比为1~2;
所述白色沉淀物前驱体、乙醇水溶液与乙二胺的配比为0.5~2克∶10ml∶0.1~0.5ml;
所述白色沉淀物前驱体、异丙醇水溶液与乙二胺的配比为0.5~2克∶10ml∶0.1~0.5ml;
2)将步骤1.5)中得到的纳米掺铈钇铝石榴石晶种和分散剂加入至沉淀剂中,得到第三混合溶液;以1ml/min~10ml/min的速率将步骤1.1)中的金属离子混合液滴入第三混合溶液,得中间产物,再依次对中间产物进行水洗、醇洗及干燥;所述沉淀剂为碳酸氢铵溶液、尿素、氨水与草酸溶液中的至少一种;
所述沉淀剂为碳酸氢铵溶液、尿素、氨水与草酸溶液中的至少一种;
所述分散剂为聚乙二醇、羟基纤维素与十二烷基三甲基溴化铵中的至少一种;
纳米掺铈钇铝石榴石晶种∶分散剂∶沉淀剂的重量份配比为1∶0.01~0.05∶50~250:
3)在步骤2)所得中间产物中添加该中间产物总重量的1-20wt%的助熔剂,经研磨混合均匀形成混合料,在还原气氛中对所述混合料进行焙烧得焙烧产物,所述焙烧温度为900℃~1600℃;
所述的助熔剂为碱金属卤化物,碱土金属卤化物,硼酸,铵卤化物、碱金属碳酸盐与碱土金属碳酸盐中的至少一种;
4)将步骤3)得到的焙烧产物再依次进行气流粉碎、除杂、烘干和分级,制得稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉。
所述步骤3)中的研磨为在乙醇、丙酮或水中进行研磨。
所述步骤3)中的焙烧为1-3次。
所述的每次高温焙烧时间为2~30小时。
所述步骤4)中的除杂为酸洗、碱洗或水洗。
所述步骤4)中的分级为沉降法分级、筛分法分级、水力分级法分级或气流分级法分级中的一种或几种。
本发明提供的稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法具有如下特点:本发明是在已有技术的基础上,用水热法或溶剂热法合成规则、均匀的纳米粒子作为沉淀反应的晶种,同时添加各种表面活性剂,得到的稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉形状规则、粒径均匀、颗粒粒径(d50)1~10μ、粒径分布均匀、化学性质稳定、发光性能好、可被蓝光有效激发;可应用于蓝光LED芯片。
具体实施方式
以下通过具体实施例进一步描述本发明,但本发明的保护范围不受这些实施例的限定。
实施例1
制备一种分子是为Y2.95Al5O12:Ce0.05的稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉,其制备如下:
称取3.331gY2O3(4N)和0.086gCeO2(4N)加入水中,将其用体积比为1ml∶1ml的浓硝酸加热溶解,配制成浓度为0.08mol/l的pH为6的第一混合溶液;再向此混合溶液加入18.756gAl(NO3)3·9H2O,制成金属离子混合溶液(母盐溶液),该金属离子混合溶液中,Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.6倍;
配制浓度为1.5mol/l的NHH4CO3溶液;
在室温下,将母盐溶液用反滴法滴加(滴加速率5ml/min)至搅拌的NH4HCO3溶液中,保持溶液的pH为10,直至全部生成沉淀;再依次用去离子水和无水乙醇洗涤沉淀物;得白色沉淀物前驱体,将该白色沉淀物前驱体进行干燥处理;
称取1g的白色沉淀物前驱体溶于10ml乙醇溶液(水与乙醇重量份配比为33.3∶66.7wt%)得第二混合溶液,并使该第二混合溶液中的金属离子总浓度为0.04mol/l,再加入0.1ml乙二胺,放入密闭的高压釜内衬中,然后在210℃下保温24h进行反应,反应结束后冷却至室温,得到粒径约为300nm的YAG:Ce3+晶种,再对该晶种依次进行水洗、醇洗和干燥;
将步骤1.5)中得到的纳米YAG:Ce3+晶种0.5g和分散剂(十二烷基三甲基溴化铵)0.01g加入至沉淀剂(浓度为1.5mol/l的碳酸氢铵溶液)50g中,得到第三混合溶液;以5ml/min的速率将步骤1.1)中的金属离子混合液滴入第三混合溶液,得中间产物,再依次对中间产物进行水洗、醇洗及干燥;
然后取5g中间产物中加入助熔剂(0.25g氟化纳和0.25g硼酸混合物)混磨;再在还原气氛(氮气-氢气混合气)中1600℃焙烧2小时得焙烧产物;
再将所得焙烧产物依次进行气流粉碎、酸洗、碱洗、水洗除杂、烘干和沉降分级等,得到粒径约为2um的YAG:Ce荧光粉。
比较例1
称取3.331gY2O3(4N)和0.086gCeO2(4N)加入水中,将其用体积比为1ml∶1ml的浓硝酸加热溶解,配制成浓度为0.08mol/l的pH为6的第一混合溶液;再向此混合溶液加入18.756gAl(NO3)3·9H2O,制成金属离子混合溶液(母盐溶液),该金属离子混合溶液中,Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.6倍;配制浓度为1.5mol/l的NH4HCO3溶液;
用碳酸氢铵溶液作为沉淀剂,加入0.05g十二烷基三甲基溴化铵作为分散剂,保持碳酸氢铵溶液的pH为10,直至全部生成沉淀。滴定所得产物经过水洗、醇洗及干燥。然后加入质量0.3g氟化纳和0.3g硼酸作为助熔剂混磨。在1600℃还原气氛(氮气-氢气混合气)中保温2小时,再将所得焙烧产物依次进行气流粉碎、酸洗、碱洗、水洗除杂、烘干和沉降分级等,能得到颗粒粒度分布较窄、粒径约为1um的YAG:Ce荧光粉。
比较例2
称取3.331gY2O3(4N)和0.086gCeO2(4N)加入水中,将其用体积比为1ml∶1ml的浓硝酸加热溶解,配制成浓度为0.08mol/l的pH为6的第一混合溶液;再向此混合溶液加入18.756gAl(NO3)3·9H2O,制成金属离子混合溶液(母盐溶液),该金属离子混合溶液中,Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.6倍;配制浓度为1.5mol/l的NH4HCO3溶液;
用碳酸氢铵溶液作为沉淀剂,保持碳酸氢铵溶液的pH为10,直至全部生成沉淀。滴定所得产物经过水洗、醇洗及干燥。然后加入质量0.3g氟化纳和0.3g硼酸作为助熔剂混磨。在1600℃还原气氛(氮气-氢气混合气)中保温2小时,再将所得焙烧产物依次进行气流粉碎、酸洗、碱洗、水洗除杂、烘干和沉降分级等,能得到粒径约为500nm~1um的YAG:Ce荧光粉。
比较例3
本比较例的YAG:Ce荧光粉产品经分析其化学式为Y2.95Al5O12:Ce0.05。称取3.331gY2O3(4N)、2.549gAl2O3(4N)和0.086gCeO2(4N),加入0.3g氟化纳和0.3g硼酸为助熔剂,将上述原料混磨均匀以后,在1600℃还原气氛(氮气-氢气混合气)中保温2小时,再将所得焙烧产物依次进行气流粉碎、酸洗、碱洗、水洗除杂、烘干和沉降分级等。能得到粒径约为5~20um的YAG:Ce荧光粉。
结论:用本发明所述方法所制备的YAG:Ce荧光粉,形状规则、粒径均匀,易于涂覆,能很好的满足应用要求。
实施例2
制备一种分子是为Y2.90Al5.1O12:Ce0.05Pr0.05的稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉,其制备如下:
称取3.274gY2O3(4N),0.086g CeO2(4N)和0.085g Pr6O11(4N)加入水中,将其用体积比为1ml∶1ml的浓硝酸加热溶解,配制成浓度为0.02mol/l的pH值为6.5的第一混合溶液;再向此混合溶液加入19.131g Al(NO3)3·9H2O,制成金属离子混合溶液(母盐溶液),该母盐溶液中Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.7倍;
配制浓度为2.5mol/l的NH4HCO3溶液;
在室温下,将母盐溶液用反滴法滴加(滴加速率10ml/min)至搅拌的NH4HCO3溶液中,保持碳酸氢铵溶液的pH为8,直至全部生成沉淀;再依次用去离子水和无水乙醇洗涤沉淀物;得白色沉淀物前驱体,将该白色沉淀物前驱体进行干燥处理;
称取1g白色沉淀物前驱体溶于10ml异丙醇溶液(水与异丙醇重量份配比为50.0∶50.0)得第二混合溶液,并使该第二混合溶液中的金属离子总浓度为0.02mol/l,再加入0.5ml乙二胺,放入密闭的高压釜内衬中,然后在300℃下保温2h进行反应,反应结束后冷却至室温,得到粒径约为150nm的YAG:Ce3+晶种,再对该晶种依次进行水洗、醇洗和干燥;
将步骤1.5)中得到的YAG:Ce3+晶种0.5g和分散剂(羟基纤维素)0.05g加入至沉淀剂(浓度为2.5mol/l碳酸氢铵溶液)50g中,得到第三混合溶液;以10ml/min的速率将步骤1.1)中的金属离子混合液滴入第三混合溶液,得中间产物,再依次对中间产物进行水洗、醇洗及干燥;
然后取5g中间产物中加入(0.5g的氟化锂和0.5g的氯化铵)混磨;再在还原气氛(氮气-氢气混合气)中900℃焙烧30小时得焙烧产物;
在将所得焙烧产物依次进行气流粉碎、酸洗、碱洗、水洗除杂、烘干和筛分法分级等,得到粒径约为0.5~0.8um的YAG:Ce、Pr荧光粉。
实施例3
制备一种分子是为Y3.10Al5O12:Ce0.13Pr0.10的稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉,其制备如下:
称取3.50gY2O3(4N),0.224g CeO2(4N)和0.170g Pr6O11(4N)加入水中,将其用体积比为1ml∶1ml的浓硝酸加热溶解,配制成浓度为0.15mol/l的pH值为7的第一混合溶液;再向此混合溶液加入18.756g Al(NO3)3·9H2O,制成金属离子混合溶液(母盐溶液),该母盐溶液中Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.5倍;
配制浓度为3mol/l的NH4HCO3溶液;
在室温下,将母盐溶液用反滴法滴加(滴加速率1ml/min)至搅拌的NH4HCO3溶液中,保持碳酸氢铵溶液的pH为9,直至全部生成沉淀;再依次用去离子水和无水乙醇洗涤沉淀物;得白色沉淀物前驱体,将该白色沉淀物前驱体进行干燥处理;
称取1g白色沉淀物前驱体溶于10ml乙醇溶液(水与乙醇重量比为40.0∶60.0)得第二混合溶液,并使该第二混合溶液中的金属离子总浓度为0.15mol/l,再加入0.3ml乙二胺,放入密闭的高压釜内衬中,然后在250℃下保温10h进行反应,反应结束后冷却至室温,得到粒径约为400nm的YAG:Ce3+晶种,再对该晶种依次进行水洗、醇洗和干燥;
将步骤1.5)中得到的纳米YAG:Ce3+晶种0.5g和分散剂(聚乙二醇)0.05g加入至沉淀剂(浓度为3mol/l碳酸氢铵溶液)50g,得到第三混合溶液;以10ml/min的速率将步骤1.1)中的金属离子混合液滴入第三混合溶液,得中间产物,再依次对中间产物进行水洗、醇洗及干燥;
然后取5g中间产物中加入助熔剂(0.5g的碳酸锂和0.5g的硼酸)混磨;再在还原气氛(CO气氛)中1300℃焙烧14小时得焙烧产物;
在将所得焙烧产物依次进行气流粉碎、酸洗、碱洗、水洗除杂、烘干和气流分级等,得到粒径约为1.3um左右的YAG:Ce、Pr荧光粉。
实施例4
制备一种分子是为Y2.90Al5O12:Ce0.07Sm0.03的稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉,其制备如下:
称取3.274g Y2O3(4N),0.120g CeO2(4N)和0.052g Sm2O3(4N)加入水中,将其用体积比为1ml∶1ml的浓硝酸加热溶解,配制成浓度为0.1mol/l的pH为6.5的第一混合溶液;再向此混合溶液加入18.756gAl(NO3)3·9H2O,制成金属离子混合溶液(母盐溶液),该金属离子混合溶液中,Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.6倍;
配制浓度为1mol/l的NH4HCO3溶液;
在室温下,将母盐溶液用反滴法滴加(滴加速率5ml/min)至搅拌的NH4HCO3溶液中,保持碳酸氢铵溶液的pH为10,直至全部生成沉淀;再依次用去离子水和无水乙醇洗涤沉淀物;得白色沉淀物前驱体,将该白色沉淀物前驱体进行干燥处理;
称取1g的白色沉淀物前驱体溶于10ml乙醇溶液(水与乙醇重量比为45∶55)得第二混合溶液,并使该第二混合溶液中的金属离子总浓度为0.1mol/l,再加入0.1ml乙二胺,放入密闭的高压釜内衬中,然后在280℃下保温10h进行反应,反应结束后冷却至室温,得到粒径约为350nm的YAG:Ce3+晶种,再对该晶种依次进行水洗、醇洗和干燥;
将步骤1.5)中得到的纳米YAG:Ce3+晶种0.5g和分散剂(聚乙二醇)0.03g加入至沉淀剂(浓度为1mol/l碳酸氢铵溶液)50g,得到第三混合溶液;以5ml/min的速率将步骤1.1)中的金属离子混合液滴入第三混合溶液,得中间产物,再依次对中间产物进行水洗、醇洗及干燥;
然后在然后取5g中间产物中加入助熔剂(0.1g的氟化纳和0.15g的硼酸)混磨;先在900℃还原气氛(CO气氛)中保温1小时,再在还原气氛(CO气氛)中1100℃焙烧2小时得焙烧产物;最后在还原气氛(CO气氛)中1500℃焙烧2小时得焙烧产物;
再将所得焙烧产物依次进行气流粉碎、酸洗、碱洗、水洗除杂、烘干和沉降分级等,粒径约为3um的YAG:Ce,Sm荧光粉。
实施例5-实施例15:改变实施例1中的基质(LnaMbO12)、激活剂(Rx,R’y)、助熔剂及相关合成条件等,按照表1中化学式的化学计量比合成样品,合成方法与实施例1相同;这些实施例所得荧光粉的发射主峰波长、相对发光强度如表1所示。
表1
上述产品可以更好地应用于白光发光二极管(LED)。
最后所应说明的是,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制。尽管参照实施例对本发明进行了详细说明,本领域的普通技术人员应当理解,对本发明的技术方案进行修改或者等同替换,都不脱离本发明技术方案的精神和范围,其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。

Claims (6)

1.一种稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的共沉淀制备方法,所述稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的化学式为LnaMbO12:Rx,R’y;其中:
Ln为Sc、Y、Pr、Nd、Gd、Dy和Sm中的至少一种,2.8≤a≤3.2;
M为Al和Ga中的至少一种,4.9≤b≤5.1;
R为Ce和Tb中的至少一种,0.01≤x≤0.2;
R’为Pr和Dy中的至少一种,0≤y≤0.1;
其特征在于,其制备步骤如下:
1)制备纳米掺铈钇铝石榴石晶种:
1.1)配制金属离子混合液:
按化学计量比称取纯度为4N-7N的金属氧化物粉料加入水中,配制金属氧化物悬浊液,再加入浓硝酸,加热至金属氧化物粉料完全溶解,配制成浓度为0.02~0.15mol/l的pH值6-7的第一混合溶液,再按化学计量比向该第一混合溶液加入Al(NO3)3、Ga(NO3)3、SC(NO3)3、Al(NO3)3与SC(NO3)3的混合物或Ga(NO3)3与SC(NO3)3的混合物得金属离子混合液;所述的金属氧化物粉料为氧化钇粉料、氧化镨粉料、氧化钕粉料、氧化钆粉料、氧化镝粉料、氧化钐粉料、氧化铈粉料与氧化铽粉料中的至少一种;
向该第一混合溶液加入Al(NO3)3、Ga(NO3)3、SC(NO3)3、Al(NO3)3与SC(NO3)3的混合物或Ga(NO3)3与SC(NO3)3的混合物
在所述金属离子混合液中,Al+3与Ga+3的离子总和是其它金属离子总和的1.5~1.7倍;
1.2)配制浓度为1.0~3.0mol/l的碳酸氢铵溶液;
1.3)制备金属离子沉淀物:
将步骤1.1)制得的金属离子混合液以1ml/min~10ml/min的速率加入至步骤1.2)制得的碳酸氢铵溶液中,进行沉淀反应,沉淀反应完成后的悬浊液pH值为8.0~10.0,静置陈化;
1.4)再依次用去离子水和无水乙醇洗涤沉淀,得白色沉淀物前驱体,并对所述白色沉淀物前驱体进行干燥处理;
1.5)将步骤1.4)制得的白色沉淀物前驱体溶解于乙醇水溶液或异丙醇水溶液中得第二混合溶液,并使该第二混合溶液中的金属离子总浓度为0.04mol/L~0.10mol/L,再加入乙二胺,放入密闭高压釜的内衬中,在温度210~300℃下保温2~24h进行反应,反应结束后自然冷却至室温,制得纳米掺铈钇铝石榴石晶种,再对该纳米掺铈钇铝石榴石晶种依次进行水洗、醇洗及干燥;
所述乙醇水溶液中乙醇与水的重量份配比为1~2;
所述异丙醇水溶液中异丙醇与水的重量份配比为1~2;
所述白色沉淀物前驱体、乙醇水溶液与乙二胺的配比为0.5~2克∶10ml∶0.1~0.5ml;
所述白色沉淀物前驱体、异丙醇水溶液与乙二胺的配比为0.5~2克∶10ml∶0.1~0.5ml;
2)将步骤1.5)中得到的纳米掺铈钇铝石榴石晶种和分散剂加入至沉淀剂中,得到第三混合溶液;以1ml/min~10ml/min的速率将步骤1.1)中的金属离子混合液滴入第三混合溶液中,得中间产物,再依次对中间产物进行水洗、醇洗及干燥;
所述沉淀剂为碳酸氢铵溶液、尿素、氨水与草酸溶液中的至少一种;
所述分散剂为聚乙二醇、羟基纤维素与十二烷基三甲基溴化铵中的至少一种;
纳米掺铈钇铝石榴石晶种∶分散剂∶沉淀剂的重量份配比为1∶0.01~0.05∶50~250:
3)在步骤2)所得中间产物中添加该中间产物总重量的1-20wt%的助熔剂,经研磨混合均匀形成混合料,在还原气氛中对所述混合料进行焙烧得焙烧产物,所述焙烧温度为900℃~1600℃;
所述的助熔剂为碱金属卤化物,碱土金属卤化物,硼酸,铵卤化物、碱金属碳酸盐与碱土金属碳酸盐中的至少一种;
4)将步骤3)得到的焙烧产物再依次进行气流粉碎、除杂、烘干和分级,制得稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉。
2.按权利要求1所述的共沉淀法制备稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的方法,其特征在于,所述步骤3)中的研磨为在乙醇、丙酮或水中进行研磨。
3.按权利要求1所述的共沉淀法制备稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的方法,其特征在于,所述步骤3)中的焙烧为1-3次焙烧。
4.按权利要求3所述的共沉淀法制备稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的方法,其特征在于,所述的每次高温焙烧时间为2~30小时。
5.按权利要求1所述的共沉淀法制备稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的方法,其特征在于,所述步骤4)中的除杂为酸洗、碱洗或水洗。
6.按权利要求1所述的共沉淀法制备稀土掺杂钇铝石榴石荧光粉的方法,其特征在于,所述步骤4)中的分级为沉降法分级、筛分法分级、水力分级法分级或气流分级法分级中的一种或几种。
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