CN101556917A - 形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了形成量子阱结构的方法以及制造半导体发光元件的方法,所述量子阱结构能够降低In组成在阱层厚度方向上的变化。在通过在GaN衬底主面上交替生长阻挡层和阱层而形成量子阱结构(有源层)的步骤中,通过生长InGaN而形成各个阱层,在第一温度下生长各个阻挡层,在低于所述第一温度的第二温度下生长各个阱层,且当形成各个阱层时,在供应Ga的原料气体(三甲基嫁)之前,供应In的原料气体。
Description
技术领域
本发明涉及形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法。
背景技术
近年来,一些类型的III族氮化物基半导体发光元件包括具有多量子阱(MQW)结构的有源层,其中由包含铟(下文中有时称作“In”)和其他III族元素(如镓)的III族氮化物半导体构成的各个阱层及由GaN或InGaN构成的各个阻挡层相互交替层压,所述各个阻挡层具有比各个阱层宽的带隙。在上述MQW结构中,当在阻挡层上生长阱层时,同时向生长炉供应In的原料气体(如三甲基铟)、其他III族元素的原料气体(如三甲基嫁)和N的原料气体(如氨)以外延生长III族氮化物半导体晶体。
作为相关技术,在日本未审专利申请公布2001-192828中,已经公开了预流动(pre-flow)操作,其中当使用高熔点金属化合物气体和还原性气体在工件表面上形成预定膜时,在供应其他气体之前,供应高熔点金属化合物气体和还原性气体中的一种。另外,在“Effects of TMInflow on the interface and optical properties of InGaN/GaN multiquantumwells(TMIn流动对InGaN/GaN多量子阱的界面和光学性能的影响)”,J.P.Liu等人,Journal of Crystal Growth(晶体生长杂志),ELSEVIER,264卷,53~57页(2004年)中,公开了一种技术,其中通过金属有机化学气相沉积(MOCVD)法在具有(0001)面作为生长面且在蓝宝石衬底上形成的GaN层上形成了包括InGaN阱层和GaN阻挡层的多量子阱结构。根据这个文献,在生长InGaN阱层之前,进行预定时间的三甲基铟预流动,所述InGaN阱层在405nm波长附近的蓝-紫范围内具有光致发光(PL)波长。
发明内容
由于阱层的带隙必须比阻挡层的带隙窄,因此通常把阱层的In组成设为高于阻挡层的In组成。另外,阱层的In组成在其厚度方向上的变化优选降低得尽可能小。其原因是当In组成在阱层厚度方向上的变化降低时,沿厚度方向上带隙值变得稳定,且能够抑制发光波长(发光光谱的半带宽)的扩展。
然而,通过本发明的发明人所进行的研究发现,由于阻挡层和阱层之间的晶格常数差异,所以在阱层初期生长阶段In组成不足。也就是,直接在阱层(如InGaN)开始生长之后,In不足以正好并入到阻挡层(如GaN)中,而且In组成随着阱层生长逐渐增加;因此,当阱层的厚度达到一定水平时,实现期望的In组成。因此,In组成在阱层的厚度方向上的变化不适宜地发生了,因此,变得难以抑制发光波长的扩展。
特别地,当把阱层的发光波长设定为从绿色到红色波长范围如450nm~650nm时,使用具有相对于(0001)面倾斜的主面(primary surface)的氮化镓衬底;然而,当在具有上述斜角(off-angle)的氮化镓衬底上形成阱层时,与在(0001)面上的生长相比,In不易并入,因此,In组成在阱层的厚度方向上的变化明显发生。
另外,根据在J.P.Liu等人撰写的上述非专利文献中公开的技术,应当相信由于InGaN阱层的PL波长在405nm波长附近的蓝-紫范围内,所以阱层的In组成相对低。在上述情况下,In组成在厚度方向上的变化将很少引发问题。另外,还是在上述情况下,通常把阱层的生长温度和阻挡层的生长温度设定为彼此相等。然而,当试图通过把阱层的生长温度降至低于阻挡层的生长温度来获得更高的In组成时,In组成在厚度方向上的变化所引起的上述问题变得显著。
鉴于上述问题,想到了本发明,本发明的目的是提供形成量子阱层结构的方法以及提供制造半导体发光元件的方法,所述量子阱层结构能够降低在具有斜角的氮化镓衬底上生长的阱层的In组成在厚度方向上的变化。
为了解决上述问题,根据本发明的形成量子阱结构的方法包括在相对于(0001)面倾斜的氮化镓衬底主面上交替生长阻挡层和阱层以形成量子阱结构的步骤,在上述生长步骤中,通过生长含铟和其他III族元素的III族氮化物半导体而形成各个阱层,在第一温度下生长各个阻挡层,在低于所述第一温度的第二温度下生长各个阱层,并且当生长各个阱层时,在供应其他III族元素的原料气体之前供应铟的原料气体。
另外,根据本发明的制造半导体发光元件的方法为制造具有450~650nm发光波长的半导体发光元件的方法,其包括在氮化镓衬底的相对于(0001)面倾斜的主面上交替生长阻挡层和阱层以形成量子阱有源层的步骤。在上述生长步骤中,通过生长含铟和其他III族元素的III族氮化物半导体而形成各个阱层,在第一温度下生长各个阻挡层,在低于所述第一温度的第二温度下生长各个阱层,并且当生长各个阱层时,在供应其他III族元素的原料气体之前供应铟的原料气体。
在上述形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法中,当生长各个阱层时,在供应其他III族元素的原料气体之前,供应In的原料气体。因此,在供应其他III族元素的原料气体之前,In原子在各个阻挡层上迁移。随后,由于通过开始供应其他III族元素的原料气体而使阱层连续生长,因此在初期生长阶段迁移的In原子并入阱层中,抑制了在阱层初期生长阶段In组成的降低;因此,能够降低In组成在阱层厚度方向上的变化,所述阱层在氮化镓衬底的相对于(0001)面倾斜的主面上形成。另外,当通过把阱层的生长温度(第二温度)降至低于阻挡层的生长温度(第一温度)来提高In组成时,能够特别有效地降低In组成在厚度方向上的变化;因此,能够优选形成具有相对长的PL波长如450~650nm范围内的阱层。
另外,在上述形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法中,在供应其他III族元素的原料气体之前,可以供应氮的原料气体和铟的原料气体。在这种情况下,从开始供应铟的原料气体和氮的原料气体至开始供应其他III族元素的原料气体,In原子和InN分子在各个阻挡层上迁移。即使通过上述方法,也能抑制In组成在阱层初期生长阶段的降低。
另外,在上述形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法中,当生长各个阱层时,在衬底温度达到第二温度之后,可以开始供应铟的原料气体。因此,在阱层初期生长阶段,In原子在阻挡层上有效迁移,并能够优选实现上述效果。
另外,在上述形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法中,其他III族元素可以包括镓。也就是,当通过生长InGaN而形成各个阱层时,因为在从开始供应In的原料气体和氮的原料气体的预定时间之后开始供应Ga的原料气体,所以能够有效降低In组成在阱层厚度方向上的变化。
另外,在上述形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法中,铟的原料气体可以包括三甲基铟(TMI),镓的原料气体可以包括三甲基嫁(TMG)。也就是,因为在供应TMG之前供应TMI,所以能够有效降低In组成在阱层厚度方向上的变化。
另外,在上述形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法中,各个阱层的In组成可以为15%以上。当生长各个阱层以具有相对高的In组成时,为了获得期望的In组成,必须提前生长具有大厚度的阱层。然而,根据上述方法,即使当生长具有相对高的In组成的阱层时,即使阱层的厚度较小也能获得期望的In组成。
根据本发明的形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法,能够降低In组成在阱层厚度方向上的变化。
附图说明
图1为示意性显示通过根据实施方案的制造半导体发光元件的方法而制造的半导体发光元件结构的侧截面图;
图2为显示根据实施方案的制造半导体发光元件的方法的主要步骤的流程图;
图3A和3B为分别图解说明图2中所示步骤的图;
图4A和4B为分别图解说明图2中所示步骤的图;
图5A和5B为分别图解说明图2中所示步骤的图。
图6的(A)部分和(B)部分分别显示了当形成多量子阱结构时,衬底温度(炉子温度)的变化和原料气体流量的变化;
图7的(A)部分和(B)部分分别显示了根据形成量子阱结构的相关方法,衬底温度(炉子温度)的变化和原料气体流量的变化;
图8A为显示发光波长和由InGaN构成的阱层的厚度之间理论关系的图;
图8B为显示通过相关方法形成的半导体发光元件波长特性的图;
图9A为显示通过相关方法形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间关系的图;
图9B为显示通过相关方法形成的量子阱结构中阱层的能带结构和厚度方向位置之间关系的图;
图10A为显示通过根据实施方案的方法而形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间关系的图;
图10B为显示通过根据实施方案的方法而形成的量子阱结构中阱层的能带结构和厚度方向位置之间关系的图;
图11A为显示通过相关方法形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间关系的图,该关系是在把阱层的目标In组成设定为10%(线G21)和30%(线G22)时得到的;
图11B为显示通过相关方法形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间关系的图,该关系是在阻挡层由InGaN(线G31)和GaN(线32)构成时得到的;
图12为显示通过相关方法形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间关系的图,该关系是在把GaN衬底的主面相对于c-面的倾斜角(斜角)设定为0°(线G41)、15°或75°(线G42)、30°或60°(线G43)以及45°(线G44)时得到的;以及
图13为显示InGaN晶体中In组成比例与相对于c-面的斜角之间关系的图。
具体实施方式
下文中,将参考附图详细描述根据本发明的形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法的实施方案。在附图说明中,相同元件由相同的附图标记指示,省略了重复说明。
图1为示意性显示半导体发光元件1的结构的侧截面图,所述半导体发光元件1作为通过根据该实施方案的制造半导体发光元件的方法而制造的半导体发光元件的一个例子。作为半导体发光元件1,可以提及例如表面发光二极管。所述半导体发光元件1包括n型氮化镓基半导体层如n型GaN半导体层3、具有多量子阱结构的有源层5、p型AlGaN半导体层7、p型氮化镓基半导体层如p型GaN半导体层9以及电极11。有源层5提供在n型GaN半导体层3上,并且通过根据该实施方案的形成量子阱结构的方法形成。在有源层5上提供p型AlGaN半导体层7。在p型AlGaN半导体层7上提供p型GaN半导体层9。电极11与p型GaN半导体层9相接触且例如为阳极。这种接触优选为欧姆接触。
n型GaN半导体层3充当下包覆层或缓冲层。n型GaN半导体层3的厚度例如为2μm。另外,p型AlGaN半导体层7充当电子阻挡层以降低源于有源层5的电子泄露并提高发光效率。所述p型AlGaN半导体层7的厚度例如为20nm。p型GaN半导体层9充当与电极11电连接的接触层。p型GaN半导体层9的厚度例如为50nm。
半导体发光元件1还包括n型GaN衬底15。所述n型GaN衬底15具有主面15a。主面15a相对于(0001)面即c-面倾斜,主面15a的倾斜角(所谓斜角)为10°~80°,例如为18°。在n型GaN半导体衬底15的主面15a上提供n型GaN半导体层3,并且电极19(阴极)与n型GaN衬底15的背面相接触。
有源层5包括相互交替层压的InGaN阱层5a和阻挡层5b。所述阱层5a为包含In和除了In以外的其他III族元素的III族氮化物半导体层,例如可以由InGaN构成。阻挡层5b由氮化镓基半导体构成,例如可以由InGaN构成,其中In组成低于阱层5a的In组成。另外,作为阻挡层5b的材料,任何时候需要时还可以使用GaN。有源层5的结构不限于多量子阱结构,且可以为单量子阱结构。阱层5a的厚度优选为2~6nm,例如为3nm,阻挡层5b的厚度优选大于所述阱层5a的厚度,例如为15nm。源自有源层5的光L通过电极11发射。
半导体发光元件1还包括n型氮化镓基缓冲层如n型InGaN缓冲层21。在n型GaN半导体层3和有源层5之间提供n型InGaN缓冲层21。由InGaN构成的阱层5a的c-轴晶格常数大于由GaN构成的n型GaN半导体层3的c-轴晶格常数(0.51851nm)。在这种半导体发光元件1中,为了降低由n型GaN半导体层3和有源层5之间晶格常数差异而引起的有源层5的应变,提供了n型InGaN缓冲层21。因此,在降低与GaN的晶格常数差异的影响的同时,可以生长有源层5。
在半导体发光元件1中,n型InGaN缓冲层21优选由低温生长的InGaN构成,其厚度例如为50nm。低温生长的InGaN的生长温度优选例如为800℃以下,还优选例如为300℃以上。
图2为显示根据该实施方案的制造半导体发光元件1的方法的主要步骤的流程图。另外,图3A~5B为图解说明图2中步骤的图。首先,在图2的步骤S101中,如图3A中所示,准备了晶片形式的n型GaN衬底40,所述衬底包括相对于c面具有斜角的主面40a。其次,在步骤S103中,制造了称为外延晶片的衬底产品。在步骤S103a中,如图3B中所示,在n型GaN衬底40的主面40a上依次外延生长了n型GaN半导体层41和n型InGaN缓冲层42。所述n型GaN半导体层41和n型InGaN缓冲层42的厚度分别例如为2μm和50nm。可以在例如金属有机化学气相沉积(MOCVD)炉中进行上述层的生长。
在下列步骤S103b中,通过交替生长阻挡层和阱层,在n型InGaN缓冲层42上形成了具有量子阱结构的有源层。如图4A中所示,首先,在n型InGaN缓冲层42上外延生长了阻挡层43。所述阻挡层43由氮化镓基半导体构成,例如由GaN构成。作为选择,阻挡层43由具有低于将在下面的步骤中生长的阱层的In组成的InGaN构成。所述阻挡层43的厚度例如为15nm。其次,通过在阻挡层43上生长含In和其他III族元素的III族氮化物半导体,形成了图4B中所示的阱层44。在这种情况下,其他III族元素例如为Ga,阱层44由例如InGaN构成。阱层44的厚度优选为2~6nm,例如为3nm。随后,如图5A中所示,先后在阱层44上形成了阻挡层45、阱层46、阻挡层47、阱层48和阻挡层49,以便形成具有三周期多量子阱结构的有源层50。可以在例如MOCVD炉中进行上述层的生长。
另外,因为在厚度为2μm的n型GaN半导体层41上提供了由低温生长的InGaN构成的n型InGaN缓冲层42,所以降低了有源层50的InGaN阱层应变的影响。另外,如上所述,n型GaN衬底40的主面40a具有相对于c-面的斜角。因此,可以形成能够降低压电场影响的半导体发光元件。
在下列步骤S103c中,如图5B中所示,在有源层50上外延生长了p型AlGaN半导体层51和p型GaN半导体层52。所述p型AlGaN半导体层51例如为电子阻挡层,p型GaN半导体层52例如为接触层。所述p型AlGaN半导体层51和p型GaN半导体层52的厚度分别例如为20和50nm。通过上述步骤,形成了外延晶片。
在步骤S105中,在外延晶片的p型GaN半导体层52上形成了透明电极(阳极)。而且,在n型GaN衬底40的背面上形成了另一个电极(阴极)。最后,通过把这种外延晶片分割成芯片,形成半导体发光元件1。
随后,将详细描述根据该实施方案的形成多量子阱结构的方法。图6的(A)部分显示了在形成多量子阱结构时衬底温度(炉内温度)的变化,图6的(B)部分显示了在形成多量子阱结构时原料气体流量的变化。另外,图6的(A)和(B)部分中所示的周期Tb1~Tb4分别表示阻挡层43、45、47和49的生长周期,周期Tw1~Tw3分别表示阱层44、46和48的生长周期。而且,在图6的(B)部分中,线G1表示作为Ga的原料气体的TMG的流量,线G2表示作为In的原料气体的TMI的流量,线G3表示作为N的原料气体的NH3的流量。
当形成多量子阱结构时,首先在周期Tb1内,把生长温度即衬底温度设定为第一温度t1(如880℃)。随后,向生长炉供应作为Ga的原料气体的TMG和作为N的原料气体的NH3,以开始生长由GaN构成的阻挡层43。
在阻挡层43生长到预定厚度之后,在继续供应NH3的同时,停止供应TMG,并把生长温度(衬底温度)降至第二温度t2(<t1,如700℃)。降低温度的原因是为了把阱层的In组成升至15%以上,如30%。通过形成具有如上所述高In组成的阱层,能够优选形成具有从绿色到红色范围如450~650nm的PL波长的阱层。在生长温度达到t2之后,在周期Tw1期间,在向生长炉供应作为In的原料气体的TMI和作为N的原料气体的NH3的同时,开始生长阱层44。在生长开始阶段,停止供应作为Ga的原料气体的TMG。
另外,在开始供应TMI经过Δt的预定时间之后,开始供应TMG。所述预定时间Δt为1分钟以下,例如为10秒的时间。所述预定时间可以根据阱层44所需要的厚度、In组成等任选地变化。因此,由于向生长炉供应TMI、TMG和NH3,所以生长了由InGaN构成的阱层44。另外,与用于形成阻挡层43的NH3的供应量相比,当生长阱层44时,优选NH3的供应量增加。
在阱层44生长至期望厚度之后,在继续供应NH3的同时,停止供应TMG和TMI,再把生长温度升至第一温度t1。然后,在温度达到第一温度t1之后,再次开始供应TMG,并在周期Tb2内生长由GaN构成的阻挡层45。随后,以类似于生长各个阱层44和阻挡层45的步骤的方式,在周期Tw2内生长阱层46,在周期Tb3内生长阻挡层47,在周期Tw3内生长阱层48,并在周期Tb4内生长阻挡层49。
参考相关技术的问题,对由根据该实施方案形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法所得到的效果进行说明。出于比较目的,图7的(A)和(B)部分分别显示了根据形成量子阱结构的相关方法,衬底温度(炉内温度)的变化和原料气体流量的变化。另外,在图7的(A)和(B)部分中,周期Tba~Tbd分别表示阻挡层的生长周期,周期Twa~Twc分别表示阱层的生长周期。而且,在图7的(B)部分中,线G4表示作为Ga的原料气体的TMG的流量,线G5表示作为In的原料气体的TMI的流量,线G6表示作为N的原料气体的NH3的流量。图7的(A)和(B)部分中所示的相关方法和根据该实施方案的方法的不同点在于,当生长阱层时(在周期Twa~Twc内),同时开始供应TMI、TMG和NH3。
通过本发明的发明人进行的广泛研究发现,利用图7的(A)和(B)部分中所示的相关方法,由于阻挡层和阱层之间的晶格常数差异,所以阱层的In组成在其初期生长阶段变得不足。也就是,直接在InGaN阱层开始生长之后,In不足以正好并入GaN阻挡层上,而是随着阱层生长,In组成逐渐升高;因此,当阱层厚度达到一定水平时,才能获得期望的In组成。
图8A为显示由InGaN构成的发光波长和阱层厚度之间理论关系的图。如图中的线G12所示,随着阱层厚度的增加,量子限制效应(quantum confinement effect)降低,发光波长增大。另外,如图中的线G11中所示,能带由于随着阱层厚度增加而在厚度方向上产生压电场而发生弯曲,因此,随着阱层厚度增加,发光波长增大。因此,当这些行为相互组合在一起时,得到了发光波长和阱层厚度之间的理论关系,如图中的线G13所示,因此应当相信,发光波长随着阱层厚度的增加而增加。
然而,当对由图7的(A)和(B)部分中所示相关方法形成的半导体发光元件的波长特性进行研究时发现,如图8B中所示,与理论估计的发光波长相比,当阱层厚度小时(图中的范围A),发光波长并未大增加。根据这个结果还发现,在其初期生长阶段并入阱层的In的量不足,所以In组成不足。
图9A和9B分别显示了由相关方法形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间的关系,以及阱层的能带结构和厚度方向位置之间的关系。如上所述,在InGaN阱层的初期生长阶段,In组成低,随着InGaN阱层生长,应变降低,使得In组成倾向于升高(图9A)。特别地,在InGaN阱层中从生长起始面到2nm以下的厚度范围内,In组成倾向于受抑制而低。因此,由于在阱层厚度方向上In组成发生变化,所以阱层的能带结构变得如图9B中所示,且发光波长的范围变大,使得发光光谱的半带宽增大。另外,在异质界面处带隙的变化不适宜地变慢,因此可能引起了如下问题,例如载流子限制效应(carrierconfinement effect)退化以及发光强度由于有助于发光的阱层的体积减小而降低。
因此,在根据该实施方案的形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法中,当生长由InGaN构成的阱层44、46和48时,在供应Ga的原料气体(TMG)之前,供应In的原料气体(TMI)和N的原料气体(NH3),如图6的(B)部分中所示。因此,在直到供应Ga的原料气体(TMG)的周期Δt内,In原子和InN分子在各个阻挡层43、45和47上迁移。然后,通过由开始供应Ga的原料气体(TMG)而随后生长阱层44、46和48,在初期阶段迁移的In原子和InN分子并入到各个阱层44、46和48中,使得能够抑制在初期生长阶段阱层44、46和48中In组成的降低。因此,能够降低阱层44、46和48在厚度方向上In组成的变化,另外,即使当阱层44、46和48的厚度小如3nm时,也能获得期望的In组成。
图10A和10B分别显示了根据该实施方案的方法形成的量子肼结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间的关系,以及阱层的能带结构和厚度方向位置之间的关系。根据该实施方案的方法,在由InGaN构成的阱层44、46和48的初期生长阶段,能够形成In过多的存在于阻挡层43、45和47上的状态,因此能够增大待并入的In的量。因此,由于能够形成如图10A中所示的在厚度方向上具有均匀In组成的阱层,所以阱层44、46和48的能带结构变得如图10B中所示,并抑制了发光波长的扩展,使得发光光谱的半带宽能够减小。而且,由于异质界面处带隙变化加剧,因此增强了载流子限制效应,且因为有助于发光的阱层的体积增大,所以能够提高发光强度。另外,当阱层44、46和48的能带结构平坦时,抑制了由量子限制效应引起的发光能量的增加;因此,也能够获得增大发光波长的效应。另外,还应当相信,由于压电场在厚度方向上均匀产生,所以在压电效应未屏蔽的小电流发光中,波长进一步增大。
图11A为显示由图7的(A)和(B)部分中所示相关方法形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间关系的图,该关系是在把阱层的目标In组成设定例如为10%和30%时得到的。在图11A中,线G21表示把阱层的目标In组成设定为10%的情况,线G22表示把目标In组成设定为30%的情况。阱层的In组成相对于厚度方向位置的变化的速率相互类似。然而,当目标In组成低时(如线G21所示),当厚度依然小时In组成达到了目标值,因此对于具有一定厚度(如3nm)的阱层的In组成在厚度方向上的变化,当目标In组成高时(线G22)大于当目标In组成低时(线G21)。因此,当目标In组成更高时,能够说由该实施方案的方法获得的效果更明显。例如,如该实施方案中,当通过把阱层44、46和48的生长温度(第二温度t2)降得低于阻挡层43、45和47的生长温度(第一温度t1)来提高阱层44、46和48的In组成时,特别地,In组成在厚度方向上的变化能够显著降低。因此,能够优选形成具有例如450~650nm的长PL波长的阱层。
另外,图11B显示了图7的(A)和(B)部分中所示由相关方法形成的量子阱结构中阱层的In组成和厚度方向位置之间的关系,该关系是在阻挡层由InGaN(线G31)和GaN(线G32)构成时得到的。如图11B所示,与阻挡层由GaN(线G32)构成的情况相比,在阻挡层由InGaN(线G31)构成的情况下,当厚度依然小时,In组成就开始增大。因此,与阻挡层由InGaN构成的情况相比,在阻挡层由GaN构成的情况下,In组成在厚度方向上的变化增大,然而,当In组成过分增大时,阱层和阻挡层之间的带隙差异减小,因此,由量子阱结构引起的载流子限制效应退化。另一方面,根据该实施方案的方法,即使在阻挡层由GaN构成或由具有低In组成的InGaN构成的情况下,也能有效降低In组成的变化;因此,能够增大了阱层和阻挡层之间带隙的差距,使得能够有效获得载流子限制效应。
在由图7的(A)和(B)部分中所示相关方法形成的量子阱结构中,图12为显示阱层的In组成和厚度方向位置之间的关系的图,该关系是在把GaN衬底的主面相对于c-面的倾斜角(斜角)设定为0°(线G41)、15°或75°(线G42)、30°或60°(线G43)以及45°(线G44)时得到的关系。另外,图13为显示InGaN晶体的In组成比例和相对于c-面的斜角之间关系的图。如图13中所示,与斜角为0°的情况(也就是,当在c-面为主面的GaN衬底上生长InGaN晶体时)相比,发现当斜角大于0°时In组成比例降低,以及随着斜角增大,In变得难以并入到晶体中(In组成比例降低)。因此,如图12中所示,当斜角更加接近45°时,直到厚度增加(直到晶体生长达到一定先进水平),In组成更不易增大,且In组成的变化加剧。
当GaN衬底的斜角大且In如上所述不易并入时,该实施方案的方法显示了明显的效果并能够有效降低In组成的变化。也就是,如在该实施方案中,n型GaN衬底40的主面可以相对于c-面倾斜。当把阱层44、46和48的发光波长设定为从绿色到红色的波长范围如450~650nm(尤其是450~550nm的绿色波长范围内)时,使用具有如上所述斜角的n型GaN衬底40;然而,根据该实施方案的方法,即使在上述情况下,也能够增大待并入的In量,且能够有效降低In组成的变化。
另外,如在该实施方案中,阱层44、46和48的In组成可以为15%以上。当生长具有如上所述相对高In组成的阱层44、46和48时,由于以前在初期生长阶段并入的In量小,所以为了实现期望的In组成,必须进行生长而得到大厚度。然而,根据该实施方案的方法,即使在生长具有相对更高In组成的阱层44、46和48时,即使在小厚度如3nm下也能实现期望的In组成。
另外,如在该实施方案中,当生长阱层44、46和48时,优选在衬底温度达到第二温度t2之后开始供应In的原料气体(TMI)。因此,在阱层44、46和48的初期生长阶段,In原子和InN分子可以分别在各个阻挡层43、45和47上有效迁移,使得能够优选实现上述期望效果。
另外,尽管在该实施方案中在供应Ga的原料气体(TMG)之前供应N的原料气体(NH3)以及In的原料气体(TMI),但是可以停止供应NH3而可以仅供应TMI。在这种情况下,在直到开始供应TMG的周期Δt内,In原子在各个阻挡层43、45和47上迁移。即使通过如上所述的方法,也能够有效抑制在阱层44、46和46的初期生长阶段时In组成的降低。
实施例
接下来,将对制造绿色发光二极管结构的方法的一个实施例进行说明,所述绿色发光二极管结构包含高In组成的阱层。
首先,在把具有相对于c-面在a-轴方向上倾斜18°的主面的GaN衬底(对应图3A中所示的n型GaN衬底40)放入反应炉内之后,在保持反应炉内部压力为27kPa并向其供应NH3气体和H2气体的同时,在1050℃的温度下进行加热处理10分钟。随后,把反应炉内的衬底温度设定为1150℃,通过供应充当n型掺杂源的单甲基硅烷(MMSi)以及TMG和NH3,生长n型GaN层(对应图3B中所示的n型GaN半导体层41),以具有2μm的厚度。
随后,把衬底温度降至800℃,并通过向反应炉供应TMG、TMI、NH3以及MMSi,生长n型InGaN缓冲层(对应图3B中所示的n型InGaN缓冲层42),以具有50nm的厚度。在该步骤中,把InGaN缓冲层的In组成设定为5%。
接下来,把衬底温度升至880℃(第一温度t1),并通过向反应炉供应TMG和NH3,在InGaN缓冲层上生长GaN阻挡层(对应图4A中所示的阻挡层43),以具有15nm的厚度。随后,在一旦停止供应TMG,并且把衬底温度降至700℃(第二温度t2)之后,向反应炉内供应TMI和NH3(或仅供应TMI)10秒钟。然后,再次开始供应TMG,使得生长In0.30GaN阱层(对应图4B中所示的阱层44),以具有3nm的厚度。下文中,通过以类似于上述方式重复进行GaN阻挡层和In0.30GaN阱层的生长,生长了具有三周期多量子阱结构的有源层(对应图5A中所示的有源层50)。在上述步骤中,衬底温度的变化和原料气体流量的变化分别如图6的(A)和(B)部分中所示。
接下来,在停止供应TMG和TMI之后,把衬底温度升至1000℃,并供应充当p型掺杂源的二(环戊二烯基)镁(CP2Mg)以及TMG、三甲基铝(TMA)和NH3,以便生长p型AlGaN层(对应图5B中所示的p型AlGaN半导体层51),以具有20nm的厚度。另外,仅停止供应TMA,并生长p型GaN层(对应图5B中所示的p型GaN半导体层52),以具有50nm的厚度。
通过上述步骤,得到了具有绿色发光二极管结构的外延晶片,在所述结构中提供了高In组成的阱层。最后,在把反应炉内的温度降至室温,并从炉子回收GaN衬底之后,形成与图1中所示电极11和19相对应的电极,然后把晶片分割成芯片,以得到绿色发光二极管。
为了对由上述实施例形成的外延晶片和由图7的(A)和(B)部分中所示的方法形成的相关技术的外延晶片之间进行比较,测量了通过光激发晶片和向其施加电流而得到的发光光谱,结果根据所有发光光谱发现,根据上述实施例形成的晶片具有比由相关方法获得的晶片更窄的半带宽和更高的发光强度。另外,根据上述实施例形成的晶片具有更长的发光波长。相信造成发光光谱的半带宽更窄的原因是,当生长阱层时,通过在TMG之前供应TMI,在其厚度方向和沿晶片表面方向的两个方向上阱层In组成的均匀性都提高了。另外,关于发光强度的增强,其原因是相信由于s阱层的In组成的均匀性提高了,所以在阱层和阻挡层之间的异质界面处能带结构变陡,以及由此提高了载流子限制效应。而且,关于更长的发光波长,相信其原因是由于阱层的In组成的均匀性提高,所以由阱层和阻挡层之间晶格常数的差异而产生的压电场在厚度方向上变得均匀。
另外,当对这些晶片进行x射线衍射测量时,在根据该实施例形成的晶片中,由有源层的周期性结构而产生的伴峰比相关技术的晶片中的伴峰更陡。还相信由于阱层和阻挡层之间异质界面处的能带结构变陡,所以发生上述现象。
根据本发明的形成量子阱结构的方法和制造半导体发光元件的方法不限于上述实施方案,并且可以不背离本发明的主旨和范围而做出各种变化和修改。例如,在上述实施方案中,作为由含In和其他III族元素的III族氮化物半导体形成的阱层的例子,已经借助于实施例对InGaN的阱层进行了描述;但是,本发明阱层的构成材料不限于此,且可以包含其他III族元素来代替Ga,或可以包含其他III族元素以及Ga。而且,还可以包含V族元素以及N。
另外,已经对相对于c-面具有斜角的GaN衬底进行了描述,作为上述实施方案中的氮化镓衬底,但是,即使当使用c-面为主面的GaN衬底时,本发明也能提供类似于上述实施方案中的效果。
Claims (12)
1.一种形成量子阱结构的方法,所述方法包括如下步骤:
在氮化镓衬底的相对于(0001)面倾斜的主面上交替生长阻挡层和阱层以形成所述量子阱结构,
其中在所述生长步骤中,通过生长含铟和其他III族元素的III族氮化物半导体来形成各个阱层,
在第一温度下生长各个阻挡层,
在低于所述第一温度的第二温度下生长所述各个阱层,以及
当生长所述各个阱层时,在供应所述其他III族元素的原料气体之前供应铟的原料气体。
2.如权利要求1所述的形成量子阱结构的方法,其中在供应所述其他III族元素的原料气体之前,供应氮的原料气体以及所述铟的原料气体。
3.如权利要求1所述的形成量子阱结构的方法,其中当生长所述各个阱层时,在衬底温度达到所述第二温度之后开始供应所述铟的原料气体。
4.如权利要求1所述的形成量子阱结构的方法,其中所述其他III族元素包括镓。
5.如权利要求4所述的形成量子阱结构的方法,其中所述铟的原料气体包含三甲基铟,所述镓的原料气体包含三甲基嫁。
6.如权利要求1所述的形成量子阱结构的方法,其中所述各个阱层的In组成为15%以上。
7.一种制造发光波长为450~650nm的半导体发光元件的方法,所述方法包括如下步骤:
在氮化镓衬底的相对于(0001)面倾斜的主面上交替生长阻挡层和阱层以形成量子阱有源层;
其中在所述生长步骤中,通过生长含铟和其他III族元素的III族氮化物半导体来形成各个阱层;
在第一温度下生长各个阻挡层;
在低于所述第一温度的第二温度下生长所述各个阱层;以及
当生长所述各个阱层时,在供应所述其他III族元素的原料气体之前供应铟的原料气体。
8.如权利要求7所述的制造半导体发光元件的方法,其中在供应所述其他III族元素的原料气体之前,供应氮的原料气体以及所述铟的原料气体。
9.如权利要求7所述的制造半导体发光元件的方法,其中当生长所述各个阱层时,在衬底温度达到所述第二温度之后开始供应所述铟的原料气体。
10.如权利要求7所述的制造半导体发光元件的方法,其中所述其他III族元素包括镓。
11.如权利要求10所述的制造半导体发光元件的方法,其中所述铟的原料气体包含三甲基铟,所述镓的原料气体包含三甲基嫁。
12.如权利要求7所述的制造半导体发光元件的方法,其中所述各个阱层的In组成为15%以上。
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