CN101112132A - 液体中等离子电极、液体中等离子产生装置和液体中等离子产生方法 - Google Patents

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Abstract

根据本发明的液体中等离子电极1是在液体L中产生等离子的液体中等离子电极，具有导电元件11和绝缘元件16，其导电元件11具有与液体L接触的放电端表面111，其绝缘元件16覆盖导电元件11的至少除放电端表面111之外的外围。d和x优选满足－2d≤x≤2d，其中当具有放电端表面11的导电元件11的导电端部分110具有大致的圆形横截面时，d是横截面短轴的长度，或者，当导电端部分110具有大致的矩形横截面时，d是横截面短边的长度，而当参照平面161是与放电端表面111大致平行的绝缘元件16的端表面161时，x是从参照平面161到含有放电端表面111的平面的距离。由于该结构，可提供能在多种液体，包括导电液体，例如水和醇中简便地产生等离子的液体中等离子电极，还有具有这种电极的液体中等离子产生装置和采用这种电极的液体中等离子产生方法。

Description

液体中等离子电极、液体中等离子产生装置和液体中等离子产生方法
技术领域
本发明涉及在液体中产生等离子的等离子技术，更具体地涉及在液体中产生高能等离子的方法和装置，以及其中所用的电极。
技术背景
作为采用等离子的蒸气淀积技术，采用气相等离子的蒸气淀积技术已经按常规被广泛采用。然而，在具有低材料密度的气相等离子中，反应速度低。因此，需要在有高材料密度的液体中产生等离子的技术。
例如，国际公布号02/038827的小册子(文献1)描述产生气泡流体的发明，气泡含有要沉积在电解液中的材料来源，电解液中放有一对隔开的电极，在气泡区产生等离子辉光放电，从而使材料沉积在一个电极上。
然而，文献1中所述的发明采用直流辉光放电。文献1部分介绍通过微波或电磁波辐射帮助辉光放电产生，但未对其专门描述。从技术观点上看，有许多不清楚的要点，且认为文献1中所述的技术只限于直流辉光放电。因此，假定反应速度与气相等离子的水平相同。
而且，日本未审专利公布号2002-301136的公告(文献2)也描述用来自容器外部的微波辐照液体，从而分解液体中的有害物质。文献2涉及来自容器外部的辐射微波，从而分解含于容器中的液体内的有害物质，但并未解释经什么机理分解有害物质。因此，这种方式的微波辐射是不太可能在液体中产生等离子的，且文献2没有描述在液体中产生等离子。即使在液体中可能产生等离子，那也需要提供极强的电力而不具备多少实用性。
此外，日本未审专利公布号2003-297598的公报(文献3)和日本未审专利公布号2004-152523的公报(文献4)中，用超声波发生器对液体例如十二烷的内部进行辐射，从而在液体中产生气泡，同时用电磁波发生器对产生气泡的位置的液体进行电磁波辐射，从而在气泡中产生高能等离子。
发明公开
预期在以上文献3和4中所述的经电磁波辐射液体内部产生液体中等离子的方法能得到高反应速度，因为液相中的分子密度远高于气相中的。然而，在导电液体例如水和醇中，有一个难题，涡电流产生于液体中并消耗辐射电磁波的能量。还有一个难题是由于羟基等吸收某个频率能量而使电磁波衰减。
已经针对以上难题构思本发明，本发明的目的是提供一种液体中等离子电极、液体中等离子产生装置和可在多种液体包括导电液体例如水和醇中简单地产生等离子的液体中等离子产生方法。
为解决以上难题，根据本发明的液体中等离子电极是在液体中产生等离子的液体中等离子电极，其特征在于，具有含有与液体接触的放电端表面的导电元件；和至少除放电端表面之外的覆盖导电元件外围的绝缘元件。
而且，具有放电端表面的导电元件的导电端部分优选具有大致的圆形或大致的矩形横截面，d和x满足-2d≤x≤2d，更优选-d≤x≤d，其中的d是横截面的短轴或短边的长度，且当参照平面是与放电端表面大致平行的绝缘元件的端表面时，x是从参照平面到含有放电端表面的平面距离。
这里，当0＜x时，放电端表面从绝缘元件的端表面(参照平面)向外突出。当x＝0时，放电端表面和参照平面位于相同平面。当x＜0时，放电端表面从绝缘元件的端表面(参照平面)向内退回。
根据本发明的液体中等离子电极，由于在导电元件至少除放电端表面之外的外围带有绝缘元件，因而得到在多种液体例如含水液体中能产生高能等离子的优点。而且，由于上述d和上述x间的关系保持在合适的范围内，不必向电极施加极大电力就能在液体中产生等离子。因此，并不一定需要大电源。而且，该液体中等离子电极具有简单的结构，可简便地制备下面介绍的液体中等离子产生装置。
而且，根据本发明的液体中等离子产生装置的特征在于具有：
含有液体的容器；
液体中等离子电极，所述电极具有导电元件和绝缘元件，所述导电元件具有与液体接触的放电端表面，所述绝缘元件覆盖至少除放电端表面外的导电元件的外围，至少液体中等离子电极的端部置于所述容器内；和
为至少该导电元件提供电力的高频电源。
而且，根据本发明的液体中等离子产生方法是在液体中产生等离子的液体中等离子产生方法，其特征在于，通过高频电源向液体中等离子电极提供电力，所述电极具有导电元件和绝缘元件，所述导电元件具有与液体接触的放电端表面，所述绝缘元件覆盖至少除放电端表面外的导电元件的外围。
由于上述的本发明的液体中等离子电极，本发明的液体中等离子产生装置和液体中等离子产生方法具有能在多种液体，例如含水液体中产生高能液体中等离子的优点。
附图的简述
通过参考下列详述和所附图可更深刻地理解本发明。在下文中，将对附图作出简述。
图1是本发明液体中等离子电极的实例的端部的纵向横截面视图。
图2是示例性视图，说明本发明液体中等离子产生装置的一个实例。
图3是电路图，说明用于本发明液体中等离子产生装置的高频电路的一个实例。
图4是说明实施方案中所用的液体中等离子产生装置的说明性视图。
图5是部分放大的视图，以说明实施方案的液体中等离子电极的一个实例，具体地说，是该电极端部的轴向横截面视图。
图6是说明实施方案的液体中等离子电极的一个实例的横截面视图，具体表示了两个相互垂直的横截面。
图7是表示绿色染料吸收光谱结果的图。
图8是表示红色染料吸收光谱结果的图。
实现本发明的最佳方案
为更详细地描述本发明，将根据附图描述实现本发明的最佳方案。图1的各图是说明液体中等离子电极的实例的纵向横截面视图。图2是说明液体中等离子产生装置的一个实例的说明性视图。图3是说明用于液体中等离子产生装置的高频电路的一个实例的电路图。
液体中等离子产生装置主要包括液体中等离子电极1、高频电源2和含液体L的容器3，如图2和图3中所说明的它的一个实例那样。如图1中所示的它的实例那样，液体中等离子电极1具有导电元件11和绝缘元件16。应注意到，图1-3是说明本发明液体中等离子电极和液体中等离子产生装置的实例的视图，而本发明不限于图中所示的结构。
本发明液体中等离子电极是在液体中产生等离子的液体中等离子电极，具有导电元件和其外围的绝缘元件。导电元件具有与液体接触的放电端表面，至少除放电端表面之外的导电元件的外围被绝缘元件覆盖。
只要由导电材料制成，导电元件的材料并无特别限制。在金属材料的情况下，例如，可能采用的不仅有铜(Cu)和含铜的铜合金、铝(Al)和含铝的铝合金和不锈钢，还有钨(W)、银(Ag)、钼(Mo)、金(Au)、铂(Pt)和碳(C)及含有这些元素的各种金属材料。而且，导电元件的形状也不特别限制。
绝缘元件优选由树脂或陶瓷制成。树脂的具体实例包括环氧树脂、酚醛树脂、不饱和聚酯树脂、尿素树脂、蜜胺树脂、聚氨酯树脂、有机硅树脂、氰酸盐树脂、聚酰胺树脂、聚缩醛、聚碳酸酯、改性聚亚苯基醚、热塑聚酯树脂、聚四氟乙烯、氟碳树脂、聚苯硫、聚砜、无定形聚芳酯、聚醚酰亚胺、聚醚砜、聚醚酮、液晶聚酯、聚酰胺-酰亚胺、聚酰亚胺、聚烯丙基醚腈(polyallylether nitrile)、聚苯并咪唑及其聚合物合金。陶瓷的具体实例包括氧化铝、氧化铝-二氧化硅、氧化锆、四氮化三硅-氧化铝(硅铝氧氮陶瓷(sialon))、云母(氟金云母)、硅灰石、六方形氮化硼、氮化铝、堇青石和透锂长石。此外，绝缘元件的形状无特别限制，只要它能覆盖至少除放电端表面之外的导电元件外围，并可适当地根据导电端部分的形状选择。应注意到，特别地提到的“覆盖至少除放电端表面之外的导电元件外围”，不仅包括如图1中的中图和右图所示的覆盖除放电端表面111之外的导电元件11的表面的情况，还包括如图1中左图所示的覆盖除放电端表面111和从放电端表面111延伸的部分侧面之外的导电元件11的表面的情况。
通过赋予某部位包括具有放电端表面的导电元件的端部(导电端部分)以特有的构造，无需对电极应用过大电力，本发明液体中等离子电极就能在液体中产生等离子。因此，在下列叙述中会详细描述具有导电端部分的液体中等离子电极的电极端部。在液体中等离子电极中，电极端部是主要置于液体中的部分，非电极端部的其它部分的构造无特别限制，只要它不违背实现本发明的上述方式。
导电端部分具有其上带有绝缘元件的放电端表面。例如，当导电元件具有立方形时，放电端表面可为位于导电元件的两个纵向端的一个端表面或另一个端表面。此外，放电端表面既可为平面也可为曲面或半球面。导电端部分的形状无特别限制，但优选例如圆柱形和三棱形的条状，或为板状。即，优选导电端部分的横截面形状为大致的圆形例如正圆形和椭圆形或大致的矩形例如正文形和长方形。
此外，放电端表面的导电端部分的边缘优选有削角(参见图1中的编号112)。削角部分优选曲面，曲率R的半径优选不小于0.01mm且不大于d/2(稍后定义d)。削角部分的形成抑制局部放电并减少对液体中等离子电极的损害。应注意到，非导电端部分的导电元件部分的形状不受限制，优选使在后述液体中等离子产生装置中的安装方便的形状。
位于电极端部周围的绝缘元件的形状无特别限制，只要它位于导电端部分的外围，并可根据导电端部分形状适当选择。例如，绝缘元件可在导电端部分表面上形成0.01mm或更厚的厚度，尽管这取决于绝缘元件的材料。
在这里，图1的各图是图示本发明液体中等离子电极的实例的横截面视图，具体为电极端部分10的放大视图。具有放电端表面111的导电端部分110可从绝缘元件16突出，或嵌于绝缘元件16中，而让放电端表面111暴露。具体说来，优选d和x满足-2d≤x≤2d，当导电端部分具有大致圆形的横截面时，其中的d是横截面的短轴的长度，或当导电端部分具有大致的矩形横截面时，d是横截面短边的长度，当参照平面是与放电端表面大致平行的绝缘元件的端表面时，x是从参照平面到含有放电端表面的平面的距离。由于d和x满足-2d≤x≤2d，无须向电极施加极大电力就能在液体中产生等离子。此外，如果-d≤x≤d，则产生等离子所需的电力可减少。如前所述，在本说明书中，当放电端表面从参照平面突出时，x是正值，而当放电端表面从参照平面缩回时，x是负值。
要注意到，对于“导电端部分”的区域，具有与液体接触的表面的导电元件的区域被称为导电端部分，当x≤0时，具有放电端表面的极小(薄)部分可称作导电端部分。这种情况下，d是放电端表面的短轴或短边的长度，而当x≤0时，被绝缘元件覆盖部分的形状不受限制。
此外，如果x值在-1mm-1mm范围，无论导电端部分是什么形状，都能很好地产生等离子。
这里，当放电端表面或绝缘元件的端表面(参照平面)是曲面时，包括离导电元件中部最远顶面或顶点，或离绝缘元件中部最远顶面或顶点的表面可作为放电端表面或参照平面。
应注意到，在导电端部分中，当导电端部分的横截面的形状是标准的圆形时，“d”等于直径。此外，当导电端部分的横截面的形状是正方形时，“d”等于边长。另一方面，当导电端部分的横截面的形状不是正圆形或正方形，最短轴的长度(当横截面是椭圆时)或短边的长度(当横截面是长方形时)对应于“d”，但长轴长度或长边的长度(下文中称为“w”)无特别限制。
可通过采用以上详细介绍的本发明液体中等离子电极构成液体中等离子产生装置。该液体中等离子产生装置主要具有液体中等离子电极、向电极提供电力的高频电源和容纳液体的容器。
容纳液体的容器的形状和材料无特别限制，只要它是能在等离子产生的全过程中很好地容纳液体的容器。在容器中，至少提供液体中等离子电极的电极端部分，当液体被引入容器中时，电极端部分位于液体中。应注意到，如图2中所示的那样，第二个电极4优选被提供在容器3中，以便面对液体中等离子电极1的电极端部分10。尽管只需要使液体中等离子电极1和第二个电极4相对，仍希望电极间距为0.5-50mm。在本说明书中，“电极间距”被定义为从上述参照平面到第二个电极的相对表面的距离(图2中标记D所表示的)。此外，电极1不一定要如图2中所示的那样将电极端部分10面朝上安放于容器3的底部，可将电极端部分10朝下或水平方向安放，只要电极端部分10与液体L接触。此外，图2中只提供了一个液体中等离子电极1，但可提供多个液体中等离子电极。
而且，可采用排气方式减少包括反应容器的空间的压力。由于压力减少，可容易地实现等离子产生。此时所希望的压力为1-600hPa。要注意到，由于在起泡和等离子产生之初压力减少特别有效，起泡和等离子产生一旦稳定，压力就可恢复正常。
高频电源向液体中等离子电极即，导电元件提供电力。例如，优选通过图3中所示的高频电路控制高频电源。如图3中所示，由高频电源2经匹配器21向谐振电路30提供电力。谐振电路30包括线圈31、32和电容器33，谐振电路30的触点C和触点D各自与第二电极4和液体中等离子电极1相连。谐振电路30被设计成在输入高频波的频率下谐振。应注意到，在图3中，触点C侧接地，并连接第二电极4，而触点D连接液体中等离子电极1。所用频率可根据液体种类和等离子的用途适当选择，所用频率优选在3MHz-3GHz的范围。在采用含有较多水的液体中，如果采用例如工业上所允许的13.56MHz或27.12MHz，则该频率更不易于被水分子所吸收。
谐振电路不一定是这种类型的。它可为串联谐振，当频率高时，也可用线(line)谐振器和空腔谐振器。
当液体被引入容器，高频电源被起动以向液体中等离子电极提供电力时，由于液体中等离子电极产生热，液体内产生液体沸腾和气泡。同时，通过在产生气泡的位置辐射高频波，在气泡内部产生等离子。气泡的内部，液体在高温和高压下以气态存在，气泡的内部所处于的状态易于产生等离子。因此，通过辐射电磁波等，在气泡内部可容易地产生等离子。
在液体中产生气泡的方法的实例不仅包括上述通过液体中等离子电极的热生成将液体加热至沸腾的方法，还包括通过加热元件使液体沸腾的方法、向液体辐射超声波的方法等。因此，作为产生气泡的方法，例如，在容纳液体的容器中可配有加热元件或超声发生器。此外，可向液体中等离子产生装置提供产生气泡的功能，从而，在电极和基底(substrate)间产生气泡例如微泡和毫微泡，并生成被液体中等离子所激活的气泡流。或者，可向液体中等离子产生装置提供使液体循环的功能，从而，在产生气泡的同时使液体在电极和基底间循环。
此外，可在电极和基底间提供气体作为产生气泡的辅助气体。当液体是醇时，所提供的气体优选是烃气体例如甲烷和乙炔(acethylene)，惰性气体例如氦和氩，或还原性气体例如氢。
所产生的等离子具有高温和高能，可有效分解或合成材料。然而，由于等离子存在于液体中，等离子在宏观上具有低温，是安全的并易于操作。由于等离子存在于具有高材料密度的液体中，反应速度极高。
为实现本发明，本发明的液体中等离子电极、液体中等离子产生装置和液体中等离子产生方法不限于上述方法。即，本领域技术人员可用各种不脱离本发明要点的修改和改进的方法，实现本发明。
根据实现本发明的以上方法可制备液体中等离子产生装置。下文中，通过采用图3-8，会与比较实施例一起描述液体中等离子电极、液体中等离子产生装置和液体中等离子产生方法的实施方案。
应注意到，在下列实施方案中，表示于图3和图4中的装置被用作液体中等离子产生装置。下文中，会具体描述用于下列实施方案的液体中等离子产生装置。此外，用于实施方案1-5、15-17的液体中等离子电极1′的实例和用于实施方案6-14的液体中等离子电极1″的实例各被示于图5和图6。
[液体中等离子产生装置]
容器3包括由石英玻璃制成并具有空圆柱形的容器体、关闭容器体的较低开口端和较高开口端、各由不锈钢制成并具有大致的圆盘形的关闭部件。液体中等离子电极1被固定到关闭较低开口端的关闭部件的中部。以电极端部10伸入容器3的内部的方式安装液体中等离子电极1。
容器3的内部充满液体L，电极端部10位于液体L的内部。第二电极4固定于液体中等离子电极1上方，以便以预定的电极间距D与液体中等离子电极1相对。第二电极4是板状纯铝(Al050(JIS))，第二电极4整个浸于液体L中。
将液体中等离子电极1和第二电极4连至线圈、电容器等，从而结合于被提供了高频波的谐振电路30(图3)，第二电极4由导电固定器固定，所述固定器穿过绝缘件33固定到闭合容器3的上开口端的闭合元件。通过该固定器使第二电极4连至谐振电路30。同时，在谐振电路30中，电容器33的电容为120 pF，线圈31为0.2μH，线圈32为0.7μH，线圈31和线圈32的电阻的总和为0.5Ω。
容器3置于略大于容器3的外容器91的内部。除具有经排气管95连到外容器91的真空泵90之外，外容器91与容器3的结构相同。
[液体中等离子电极]
[第一个实施方案]
液体中等离子电极1′包括由金属制成的导电元件12，还包括绝缘元件17。图5是第1至第15个实施方案的液体中等离子电极1′的一个实施例的电极端部10′的轴向横截面视图。被用作导电元件12的是由纯铝(Al050(JIS))制成的圆柱(直径：3mm(d＝3))，其一端具有平整的端表面121。在该实施方案中，该端表面121被用作放电端表面。在端表面121的边缘，形成R＝0.2mm的削角部分122。此外，被用作绝缘元件17的是圆柱形陶瓷绝缘管(内径：3mm，外径：5mm，长：25mm)。导电元件12插入管状绝缘件17中。在液体中等离子电极1′的电极端部10′，当参照面171是与端表面121平行的绝缘元件的端表面时，调整导电元件12的插入位置，以确定从参照面171到端表面121(放电端表面)的距离x。在该实施方案中，液体中等离子电极1′适当地装至上述液体中等离子产生装置，使从参照面171到端表面121(放电端表面)的距离为5mm(x＝5)、1mm(x＝1)或0mm(x＝0)。要注意的是，在该实施方案中，x＝5的电极标为#1-1，x＝1的电极标为#1-2，x＝0的电极标为#1-3。
将自来水作为液体L并装入液体中等离子产生装置的容器3。电极间距D(从参照面171至第二电极4的表面的距离)设定为2mm。
首先，将外容器91的内部减压到200hPa的容器内压力。接着，将从高频电源2输出的电力的频率设定为27.12MHz，将提供给液体中等离子电极1′的电力控制在0-600W，从而，在液体L中产生稠密的气泡，等离子产生于这些气泡中。气泡在液体L中从放电端表面121产生。发生等离子排放时的各电极的高频电力值列于表1。
[表1]
电极     导电元件 液体种类 电极间距D[mm]   容器中压力[hPa]   产生等离子时的电力[W]
 材料    规格d[mm] 距离x[mm]
#1-1 铝(Al050)     3     +5 自来水     2   200     500
#1-2 铝(Al050)     3     +1 自来水     2   200     500
#1-3 铝(Al050)     3     0 自来水     2   200     200
当采用#1-1至#1-3，其中-2d≤x≤2d时，可通过不超过500W的电力在水中产生等离子。注意到，当x＝0时，等离子约为2.5mm宽度和2.5mm高度的量。此外，在第一个实施方案中，实验是在电极间距D保持不变(2mm)下进行的，但即使是从端表面121(放电端表面)至第二电极4的距离保持不变，结果也实质上相同。
而且，当x＝0的电极(#1-3)水平置于容器(从图4中所示的位置转动90度的位置)中时，通过施加200W的电力产生放电。
[第二个实施方案]
在第二个实施方案中，作为含有羟基的液体的实例，醇被用作液体L。即，除液体L是乙醇和容器中压力设定为100hPa外，用与第一个实施方案类似的方法经液体中等离子产生装置产生等离子。这次所用的液体中等离子电极1′分别以使x＝1、x＝0和x＝-1的方式装至容器3。对于各电极，当放电发生时的高频电力值列于表2。
[表2]
电极     导电元件 液体种类 电极间距D[mm]   容器中压力[hPa] 产生等离子时的电力[W]
    材料 规格d[mm]   距离x[mm]
#2-1 铝(Al050)     3     +1 乙醇     2     100     100
#2-2 铝(Al050)     3     0 乙醇     2     100     100
#2-3 铝(Al050)     3     -1 乙醇     2     100     100
即使当液体L是乙醇时，也能产生等离子。此外，即使当放电端表面121从参照面171伸出(0＜x)或从参照面171缩回(x＜0)时，也能通过施加100W的电力产生等离子。
所产生的等离子随泡一起移动并与置于液体中的第二电极4的表面接触。放电完成后观察第二电极4的表面时，证实气泡中活化成等离子状态的碳沉积在第二电极4的表面。
[第三个实施方案]
除导电元件12直径为1.5mm(d＝1.5)，液体L是乙醇，电极间距D为3mm，容器中压力为100hPa外，用与第一个实施方案相类似的方法，经液体中等离子产生装置产生等离子。绝缘元件17的内径也变为1.5mm，以便适合导电元件12的直径。这次所用的液体中等离子电极1′分别以使x＝±4、±3、±1、0的方式装至容器3。对于各电极，当放电发生时的高频电力值列于表3。
[表3]
电极     导电元件 液体种类   电极间距D[mm]   容器中压力[hPa]   产生等离子时的电力[W]
    材料   规格d[mm]   距离x[mm]
#3-1 铝(Al050)     1.5     +4     乙醇     3     100     ＞600
#3-2 铝(Al050)     1.5     +3     乙醇     3     100     480
#3-3 铝(Al050)     1.5     +1     乙醇     3     100     200
#3-4 铝(Al050)     1.5     0     乙醇     3     100     200
#3-5 铝(Al050)     1.5     -1     乙醇     3     100     200
#3-6 铝(Al050)     1.5     -3     乙醇     3     100     500
#3-7 铝(Al050)     1.5     -4     乙醇     3     100     ＞600
在#3-1和#3-7中，其中x＝4，即使当电力达到600W时，也未观察到等离子的产生。在#3-2和#3-6中，其中x＝3，证实在不超过500W时产生等离子。在#3-3至#3-5中，其中x＝1或x＝0，200W下，可在液体中产生等离子。即，由于d和x满足-2d≤x≤2d，无须施加极大电力就能在液体中产生等离子。而且，如果-d≤x≤d，则产生等离子所需的电力可减少。
[第四个实施方案]
除导电元件12由纯铜(C1011；无氧铜(JIS))制成，直径为4mm(d＝4)，液体L为四乙氧基硅烷(TEOS)，电极间距D为3mm，容器中压力为50hPa外，用与第一个实施方案相类似的方法经液体中等离子产生装置产生等离子。绝缘元件17的内径也被改动，以适合导电元件12的直径。这次所用的液体中等离子电极1′分别以使x＝±1、0的方式安装。对于各电极，当放电发生时的高频电力值列于表4。
[表4]
电极     导电元件 液体种类   电极间距D[mm] 容器中压力[hPa] 产生等离子时的电力[W]
    材料 规格d[mm] 距离x[mm]
#4-1 铜(Cl011)     4     +1  TEOS     3     50     200
#4-2 铜(Cl011)     4     0  TEOS     3     50     200
#4-3 铜(Cl011)     4     -1  TEOS     3     50     200
即使当用TEOS作液体L时，也能产生等离子。此外，即使当放电端表面121从参照平面171伸出(0＜x)或从参照平面171缩回(x＜0)，通过施加200W的电力也能产生等离子。
[第五个实施方案]
除导电元件12由纯铜(Cl011)制成，直径为0.3mm(d＝0.3)，液体L为乙醇，电极间距为3mm，容器中压力为50hPa外，用与第一个实施方案相类似的方法经液体中等离子产生装置产生等离子。绝缘元件17的内径也作改变，以适合导电元件12的直径。这次所用的液体中等离子电极1′分别以使x＝±0.5、0的方式安装。对于各电极，当放电发生时的高频电力值列于表5。
[表5]
电极     导电元件 液体种类   电极间距D[mm]   容器中压力[hPa] 产生等离子时的电力[W]
    材料   规格d[mm]   距离x[mm]
#5-1 铜(Cl011)     0.3     +0.5     乙醇     3     50     150
#5-2 铜(Cl011)     0.3     0     乙醇     3     50     150
#5-3 铜(Cl011)     0.3     -0.5     乙醇     3     50     150
在#5-1至#5-3中，其中尽管d＝0.3，x值满足-2d≤x≤2d，通过施加150W的电力可在乙醇中产生等离子。
[第六至第十四个实施方案]
在这些实施方案中，除改变液体中等离子电极1的形状，将导电元件和绝缘元件的材料，液体L的种类，电极间距和容器中压力改变为表6-14中所示的值外，用与第一个实施方案相类似的方法经液体中等离子产生装置产生等离子。下文中，用图6，描述用于各实施方案中的液体中等离子电极1″。
这些实施方案的各个液体中等离子电极1″包括金属制成的导电元件13，还包括绝缘元件18。图6表示第六至第十四个实施方案的液体中等离子电极1″的一个实例，它们是液体中等离子电极1″的纵向横截面视图(图6的右图)和垂直于纵向的液体中等离子电极1″的横截面视图(图6的左图)。被用作导电元件13的是板状体135和支架136，板状体135由纯铝(Al050)或纯铜(Cl011)制成，当x＝0时，其规格为30mm×10mm×2mm(d＝2)，支架136具有长方柱形。板状体135的10mm×2mm的平整端表面131被用作放电端表面。在端表面131的边缘，形成R＝0.2mm的削角132。与端表面131相对的另一端部的中部被插入支架136的2mm宽的槽中。此外，作为绝缘元件13，采用由陶瓷或混合有玻璃纤维的环氧树脂制成的绝缘盖。提供绝缘盖以覆盖至少除端表面131之外的导电元件13(板状体135和支架136)的表面。在电极端部10″，绝缘盖的厚度为3mm。
在每个液体中等离子电极1″的电极端部10″，当参照面181是与端表面131大致平行的绝缘元件的端表面时，调整绝缘元件18的规格，以确定从参照面181至端表面131(放电端表面)的距离x。在这些实施方案中，液体中等离子电极1″装至容器3的方式使从参照面181至端表面131(放电端表面)的距离为x＝±4、±3、±2、±1、0中任一个。对于各电极，放电发生时高频电力的值列于表6-14。
[表6]
电极     导电元件   绝缘件种类 液体种类   电极间距D[mm] 产生等离子时的电力[W]
  材料   规格 d[mm]   距离 x[mm]
  #6-1   铝(Al050)     2     +1     陶瓷 甲醇     2     400
  #6-2   铝(Al050)     2     0     陶瓷 甲醇     2     400
  #6-3   铝(Al050)     2     -1     陶瓷 甲醇     2     440
  #6-4   铝(Al050)     2     -2     陶瓷 甲醇     2     540
  #6-5   铝(Al050)     2     -3     陶瓷 甲醇     2     540
[表7]
电极     导电元件   绝缘件种类 液体种类   电极间距D[mm]   产生等离子时的电力[W]
  材料 规格 d[mm] 距离 x[mm]
  #7-1   铝(Al050)     2     +1 环氧树脂 甲醇     2     300
  #7-2   铝(Al050)     2     0 环氧树脂 甲醇     2     400
  #7-3   铝(Al050)     2     -1 环氧树脂 甲醇     2     390
  #7-4   铝(Al050)     2     -2 环氧树脂 甲醇     2     400
  #7-5   铝(Al050)     2     -3 环氧树脂 甲醇     2     400
  #7-6   铝(Al050)     2     -4 环氧树脂 甲醇     2     500
[表8]
电极     导电元件   绝缘件种类 液体种类   电极间距D[mm]   产生等离子时的电力[W]
  材料 规格 d[mm] 距离 x[mm]
  #8-1   铜(Cl011)     2     +1 环氧树脂 甲醇     2     400
  #8-2   铜(Cl011)     2     0 环氧树脂 甲醇     2     400
  #8-3   铜(Cl011)     2     -1 环氧树脂 甲醇     2     240
  #8-4   铜(Cl011)     2     -2 环氧树脂 甲醇     2     300
  #8-5   铜(Cl011)     2     -3 环氧树脂 甲醇     2     400
  #8-6   铜(Cl011)     2     -4 环氧树脂 甲醇     2     500
[表9]
电极     导电元件   绝缘件种类 液体种类   电极间距D[mm]   产生等离子时的电力[W]
  材料  规格d[mm]  距离x[mm]
  #9-1   铝(Al050)     2     +1 环氧树脂 乙醇     2     360
  #9-2   铝(Al050)     2     0 环氧树脂 乙醇     2     300
  #9-3   铝(Al050)     2     -1 环氧树脂 乙醇     2     300
[表10]
电极             导电元件   绝缘件种类 液体种类   电极间距D[mm] 产生等离子时的电力[W]
材料  规格 d[mm]  距离 x[mm]
#10-1 铝(Al050)     2     +1     陶瓷 乙醇     2     340
#10-2 铝(Al050)     2     0     陶瓷 乙醇     2     400
#10-3 铝(Al050)     2     -1     陶瓷 乙醇     2     300
#10-4 铝(Al050)     2     -2     陶瓷 乙醇     2     400
[表11]
电极     导电元件   绝缘件种类 液体种类   电极间距D[mm]   产生等离子时的电力[W]
  材料  规格 d[mm]  距离x[mm]
  #11-1  铜(Cl011)     2     +1     陶瓷 甲醇     2     340
  #11-2  铜(Cl011)     2     0     陶瓷 甲醇     2     350
  #11-3  铜(Cl011)     2     -1     陶瓷 甲醇     2     400
  #11-4  铜(Cl011)     2     -2     陶瓷 甲醇     2     400
[表12]
电极     导电元件   绝缘件种类 液体种类 电极间距D[mm] 产生等离子时的电力[W]
材料 规格 d[mm] 距离 x[mm]
#12-1 铝(Al050)     2     +2 环氧树脂 甲醇     4     300
#12-2 铝(Al050)     2     +4 环氧树脂 甲醇     6     400
#12-3 铝(Al050)     2     +6 环氧树脂 甲醇     8     ＞600
[表13]
电极     导电元件   绝缘件种类 液体种类 电极间距D[mm] 产生等离子时的电力[W]
  材料 规格 d[mm] 距离 x[mm]
  #13-1   铝(Al050)     2     +2     陶瓷 甲醇     4     430
  #13-2   铝(Al050)     2     +4     陶瓷 甲醇     6     450
  #13-3   铝(Al050)     2     +6     陶瓷 甲醇     8     ＞600
[表14]
电极     导电元件 绝缘件种类   液体种类   电极间距D[mm] 产生等离子时的电力[W]
材料 规格 d[mm] 距离 x[mm]
#14-1 铝(Al050)     2     +1     陶瓷 自来水     2     500
#14-2 铝(Al050)     2     0     陶瓷 自来水     2     500
#14-3 铝(Al050)     2     -1     陶瓷 自来水     2     500
在第六个实施方案和第七个实施方案中，绝缘元件18(绝缘盖)的材料不同，分别为陶瓷和环氧树脂。在第六个实施方案和第七个实施方案中，放电发生都在电力达到600W之前。然而，在采用由环氧树脂制成的绝缘盖作为绝缘元件18的第七个实施方案中，可以更小的电力更有效地产生等离子。
此外，在第六个实施方案至第八个实施方案中，由于-2d≤x≤2d，无需施加极大电力就能在液体中产生等离子。而且，如果-d≤x≤d，产生等离子的所需的电力就可减少。
在第九个实施方案和第十个实施方案中，乙醇用作液体L，甚至在乙醇中也能产生等离子。
第十二个实施方案和第十三个实施方案中，从端表面131(放电端表面)到第二电极4的表面的距离保持不变(2mm)。在该条件下，当x＝6时，甚至当电力达到600W时，也不发生放电，但在-2d≤x≤2d的范围中，进而在-d≤x≤d的范围中，无需施加过大的电力就能在液体中产生等离子。此外，在采用由环氧树脂所制成的绝缘盖的第十二个实施方案中，可在较低电力下更有效地产生等离子。
此外，在第六个实施方案至第十四个实施方案中，纯铝或纯铜被用作导电元件1 3，在这两种情况中，可很好地产生等离子。进而，即使当液体L是如第十四个实施方案中的自来水，也可很好地产生等离子。
所产生的等离子随泡一起移动，并与置于液体中的第二电极4的表面接触。此外，在第六个实施方案至第十三个实施方案中，当在完成放电后观察第二电极4的表面时，证实在气泡内部活化成等离子状态的碳线性地沉积在第二电极4的表面上。
[第十五个实施方案]
在第一个实施方案的液体中等离子电极1′中，通过采用各种金属(尤其是，高纯度钼(Mo)、银(Ag)、铝(Al:Al050)、钨(W)、铜(Cu:Cl011))作为导电元件12的原材料，比较产生放电的电力，结果列于表15。在各个液体中等离子电极1中，导电元件12的直径为d＝0.7mm，从参照平面171至端表面121(放电端表面)的距离为x＝2mm。对于各个电极，当放电发生时高频电力的值列于表15。
[表15]
金属 Mo  Ag Al W  Cu
电力(W) 420  420  320  320  220
如表15中所示，铜在最小电力下产生放电。当采用银或铝时，在完成放电后，组分被溶解到液体L(自来水)中，使用银的情况下，自来水的颜色变黑，使用铝的情况下，自来水的颜色变绿。
[第十六个实施方案]
将描述的实施方案中，对水溶液采用本发明的液体中等离子产生方法。对于液体中等离子电极1′，d＝0.7的纯铜(Cl011)被用作导电元件12，1％NaCl水溶液或0.5％明矾水溶液被用作液体L，且第二电极4不浸入液体L中(为了匹配)，除此之外，该实施方案的构成类似于第一个实施方案的构成。而且，从参照面171至端表面121(放电端表面)的距离为x＝-2mm。
在其中液体L是NaC水溶液或明矾水溶液的两种情况下，当施加250W的电力时，开始放电。即，即使当液体L是水溶液，也能在液体中得到放电。尤其是，在采用NaCl水溶液时，观察到发出橙光，是Na的D谱线(D line)。
[第十七个实施方案]
将描述的实施方案中，本发明液体中等离子产生方法应用于材料分解。在该实施方案中，会展示食品染料的分解。对于液体中等离子电极1′，d＝2.8的纯铜(Cl011)被用作导电元件12，含有浓度为0.1g/L的绿色染料(蓝色1号：1％，黄色4号：3.5％，淀粉：94％)或红色染料(红色102号：10％，淀粉：90％)的300cc水溶液被用作液体L，此外，该实施方案的构成类似于第一个实施方案的构成。另外，从参照面171至端表面121(放电端表面)的距离x＝2mm。
当用绿色染料的情况下，含有绿色染料的液体L在500W时放电，通过施加500W的电力3分钟使液体L放电(反射：200W)。当与反应前作比较时，反应后的水溶液的颜色变得更浅，色调也发生变化。为定量阐明这种变化，使用吸收光谱。结果列于图7。约630nm处的峰高被减少45％，这说明相应的化学物质被分解了45％。约410nm处的峰也变得极小，由此明显看出，对应于410nm峰的化学物质反应得比对应于约630nm(蓝色)峰的化学物质快。
另一方面，在使用红色染料的情况下，施加300W 3分钟(反射：100W)，水溶液放电。反应前后的吸收光谱示于图8。反应前的峰(508nm，0.342Abs)在反应后变得更小(0.194 Abs)，并漂移向长波长一侧。该漂移表明结构改变，例如脱氢作用等导致的共轭系统的膨胀。如上所述，通过控制条件本发明可用作化学反应器。
工业实用性
如上所述，根据本发明的液体中等离子电极、液体中等离子产生装置和液体中等离子产生方法能够在含有导电液体，例如水和醇的多种液体中产生高能等离子。即，本发明可应用于化学蒸气淀积、化学反应器、有害物质的裂化炉。
此外，根据本发明的液体中等离子产生方法，虽然在液体中产生高温高能等离子，但等离子被具有大热容的液体所包围，因此，本发明可用于低耐热材料的表面上的蒸气淀积。

Claims (12)

1.一种在液体中产生等离子的液体中等离子电极，其特征在于具有：
导电元件和绝缘元件，所述导电元件具有与液体接触的放电端表面；所述绝缘元件覆盖该导电元件的至少除放电端表面之外的外围。
2.权利要求1中所述的液体中等离子电极，其中
具有放电端表面的导电元件的导电端部分具有大致圆形或大致矩形的横截面，且
d和x满足-2d≤x≤2d，
其中的d是横截面的短轴或短边的长度，而当参照平面是与放电端表面大致平行的绝缘元件的端表面时，x是从参照平面到含有放电端表面的平面的距离。
3.权利要求2中所述的液体中等离子电极，其中的d和x满足-d≤x≤d。
4.权利要求1中所述的液体中等离子电极，其中
x满足-1≤x≤1(单位：mm)，
其中当参照平面是与放电端表面大致平行的绝缘元件的端表面时，x是从参照平面到含有放电端表面的平面的距离。
5.权利要求2-4任一项中所述的液体中等离子电极，其中所述导电端部分的横截面是标准的圆形或矩形。
6.权利要求2-4任一项中所述的液体中等离子电极，其中的x满足x＜0。
7.权利要求2-4任一项中所述的液体中等离子电极，其中的x满足x＝0。
8.权利要求2-4任一项中所述的液体中等离子电极，其中的x满足0＜x。
9.一种液体中等离子产生装置，其特征在于具有：
包含液体的容器；
液体中等离子电极，所述电极具有导电元件和绝缘元件，所述导电元件具有与液体接触的放电端表面，所述绝缘元件覆盖该导电元件的至少除放电端表面之外的外围，至少液体中等离子电极的端部置于所述容器内；和
为至少该导电元件提供电力的高频电源。
10.权利要求9中所述的液体中等离子产生装置，所述装置还具有面对所述液体中等离子电极的端部的第二电极。
11.一种在液体中产生等离子的液体中等离子产生方法，其特征在于，通过高频电源向液体中等离子电极供应电力，所述液体中等离子电极具有导电元件和绝缘元件，所述导电元件具有与液体接触的放电端表面，所述绝缘元件覆盖该导电元件的至少除放电端表面之外的外围。
12.权利要求11中所述的液体中等离子产生方法，其中，用含水材料作为所述液体。
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