CH508650A - Verfahren zur Herstellung von neuen Furazanderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Furazanderivaten

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CH508650A
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new
furazan
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acid
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Claude Dr Lehmann
Ernst Dr Renk
Andre Dr Gagneux
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Ciba Geigy Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D271/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D271/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D271/081,2,5-Oxadiazoles; Hydrogenated 1,2,5-oxadiazoles

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur herstellung von neuen Furazanderivaten
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Furazanderivate.



   Verbindungen der allgemeinen Formel I,
EMI1.1     
 in welcher   Rl    Wasserstoff oder eine niedere Alkylguppe und R2 eine niedere Alkylgruppe, welche die   o-    oder rn-Stellung einnimmt, bedeutet, sind bisher nicht bekannt geworden.



   Wie nun gefunden wurde, besitzen diese Verbindungen wertvolle pharmakologische Eigenschaften. Sie wirken zentraldämpfend, antikonvulsiv und muskelrelaxierend.



   Die neuen Verbindungen der allgemeinen Formel I können zur Beruhigung von schwachen Erregungszuständen und zur Behebung der Muskelsteife, z. B. bei rheumatischen Erkrankungen, Fibrositis, Bursitis, Myositis, Spondylitis, Discopathien und Torticollis, verwendet werden.



   In den Verbindungen der allgemeinen Formel I können R1 und   R    als niedere Alkylgruppen beispielsweise die Methyl-,   khyl-,      Propyl-,    Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sek. Butyl-, tert. Butyl-, Penty]-, Isopentyloder die 2,2-Dimethylpropylgruppen sein,   Rt    kann die   o-,    m- oder p-Stellung einnehmen.



   Verbindungen der allgemeinen Formel I wurden hergestellt, indem man eine Verbindung der allgemeinen Formel II,
EMI1.2     
 in welcher   Rt    und R2 die unter Formel I angegebene Bedeutung haben, und X einen Acylrest einer organischen Säure bedeutet, hydrolisiert.



   X bedeutet insbesondere den Rest einer Carbonsäure oder den Rest eines monofunktionellen Derivates der   Kohlensäure.   



   X kann als Acylrest einer Carbonsäure z. B. der Formyl-, Acetyl- oder Benzoylrest sein. Ferner kann X als Rest eines monofunktionellen Derivates der Kohlensäure auch eine Alkoxycarbonylgruppe, wie die Methoxycarbonyl- oder   Äthoxycarbonylgruppe    oder auch eine Aryloxycarbonylgruppe, wie die   Phenoxycarbonyl    oxygruppe bedeuten.



   Die Hydrolyse einer Verbindung der allgemeinen Formel II wird z. B. mit Hilfe eines Alkalimetallhydroxyds, Erdalkalimetallhydroxyds oder einer Mineralsäure, vorzugsweise in einem hydroxylgruppenhaltigem Lösungsmittel vorgenommen. Beispielsweise sind geeignete Alkalimetallhydroxyde: das Natrium- oder Kaliumhydroxyd; geeignete Erdalkalimetallhydroxyde: das Calcium- oder   Bariumhydroxyd    und geeignete Mineralsäuren: verdünnte Salzsäure oder Schwefelsäure. Als hydroxydgruppenhaltige Lösungsmittel können Wasser oder niedere Alkanole, wie z. B. Methanol oder Äthanol eingesetzt werden.



   Die Ausgangsverbindungen der allgemeinen Formel II können z. B. hergestellt werden. indem man ein im Benzolkern gemäss der Bedeutung für   Rt    und R2 substituiertes Phenacyl-chlorid oder -bromid unter Einwirkung von gasförmigem Ammoniak mit einem niederen Alkanoylamid reagieren lässt. Man erhält so ein im   Benzolkern gemäss der Definition für R1 und R2 substituiertes   2-Alkyl-4-phenyl4midazol,    welches. mit einem niederen Alkylnitrit zum entsprechenden 2-Alkyl4-phenyl-5-nitroso-imidazol der allgemeinen Formel III,
EMI2.1     
 in welcher   Rt    und R2 die unter Formel I angegebene Bedeutung haben und   R3,    einen niederen Alkylrest bedeutet.

  Durch Weiterbehandeln dieser Nitrosoverbindung mit Hydroxylamin öffnet sich der   Imidazolring    und es bildet sich ein   3-B enzoyl-5- alkyl-1-oxa-2,3 -diazol-oxim    entsprechend der allgemeinen Formel IV,
EMI2.2     
 in welcher R1 und   R3    die unter Formel I angegebene Bedeutung haben und R4 eine niedere Alkylgruppe bedeutet. Die Verbindungen dieser Formel können, ohne isoliert zu werden, durch Weiterkochen im Reaktionsgemisch direkt zu den   4-Aikanoylamino-3-phenylfurazanen    entsprechend der allgemeinen Formel V umgewandelt werden.



   Ausgangsverbindungen der allgemeinen Formel II, in denen X der Formaminorest ist, können in einfacher Weise hergestellt werden, indem man ein substituiertes 4-Phenyl-5-nitroso-imidazol entsprechend der allgemeinen Formel IIIa durch Erhitzen mit Hydroxylamin in wässrig-alkanolischer Lösung zum entsprechenden, unter die allgemeine Formel II fallenden 3-Phenyl-4-formylamino-furazan umwandelt.



   Weiter können Ausgangsverbindungen der allgemeinen Formel II, in denen X ein monofunktionelles Derivat der Kohlensäure darstellt, erhalten werden, indem man einen im Benzolkern gemäss der Bedeutung für   Rt    und R2 substituierten Benzoylessigsäure-alkylester mit Hydroxylamin umsetzt. Man erwirkt so den Ringschluss zu einem im Benzolkern entsprechend der Bedeutung von   Rt    und R2 substituierten 3-Phenyl-isoxazol-5-on.



  Dieses wird mit salpetriger Säure reagiert und ergibt das entsprechende   3-Phenyl-isoxazol-4-oxim-5-on.    Durch Erhitzen dieser Verbindung in gesättigter Natriumbicarbonatlösung lagert sich diese zur   3-Phenyl-furazan-4-yl    carbonsäure der allgemeinen Formel V
EMI2.3     
 in welcher   Rt    und R2 die in der allgemeinen Formel I angegebene Bedeutung haben, um.



   Durch suksessive Reaktion dieser Säure mit Thionylchlorid, absolutem Alkohol, Hydrazinhydrat und salpetriger Säure kann man diese Verbindung zum entsprechenden   3-Phenyl-furazan-4-yl-carbons äure-azid    verwandeln, welches man dann mit einem niederen Alkanol unter Stickstoffabgabe, nach der Methode von Curtius, zum entsprechenden substituierten 3-Phenyl   furazan-4-carbaminsäure-alkylester    abbaut, welcher unter die allgemeine Formel II fällt.



   Die neuen Wirkstoffe (I) können peroral, rektal oder parenteral verabreicht werden. Die täglichen Dosen bewegen sich zwischen 50-6000 mg.



   Das nachfolgende Beispiel erläutert die Herstellung der neuen Verbindungen der allgemeinen Formel I und von bisher nicht beschriebenen Zwischenprodukten näher, soll jedoch den Umfang der Erfindung in keiner Weise beschränken. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel
100 mg N-[4-(o-Tolyl)-furazan-3-yl]-acetamid werden in 1 ml 2n Natronlauge gelöst. Die erhaltene, farblose Lösung wird 30 Minuten auf   80"    erhitzt. Es fallen   Öltropfen    aus. Nach Abkühlen auf 00 kristallisiert das öl aus. Die Kristalle werden abfiltriert, mit Wasser gewaschen, getrocknet und aus Benzol-Cyclohexan umkristallisiert. Man erhält 3-Amino-4-(o-tolyl)-furazan vom   Smp.86-880.   



   In analoger Weise erhält man 3-Amino-4-(2,6xylyl)-furazan, Smp.   65-66 .   



   Das oben benötigte   N-[4-(o-Tolyl)-furazan-3-yl]-    acetamid wird wie folgt hergestellt: a) Ein Gemisch von 75 g o-Methylphenacylbromid und 64 g Acetamid wird langsam erhitzt. Bei   1700    Badtemperatur leitet man während 6 Stunden in die Schmelze einen langsamen Strom von Ammoniak ein.



  Dann wird die Masse auf 300 g zerstossenes Eis gegossen und das Gemisch mit Methylenchlorid extrahiert.



  Die organische Phase wird abgetrennt, mit Wasser gewaschen und mit 1 1   1n    Salzsäure extrahiert. Das wässrig-saure Extrakt wird mit Aktivkohle entfärbt und mit konz. Ammoniak alkalisch gestellt. Das ausgefallene 2-Methyl-4-(o-tolyl)-imidazol wird   abfiltriert, getrock-    net und aus   Essigester-Cyclohexan    umkristallisiert.

 

   b) Zu einer eisgekühlten Lösung von 4,1 g Natriummetall in 95 ml abs. Alkohol gibt man 21,1 g n Butyl-nitrit und 36 g 2-Methyl-4-(o-tolyl)-imidazol. Die erhaltene Lösung wird 2 Stunden im Eisbad und 5 Tage bei Raumtemperatur stehengelassen. Die Lösung wird dann in ein Gemisch von 11Wasser und   20ml    2n Natronlauge gegossen und die erhaltene Suspension wird mit   Äther    dreimal extrahiert. Durch Verdampfen der organischen Phase erhält man 29 g   Ausgangsmat    rial zurück. Die wässerige alkalische Phase wird mit Aktivkohle behandelt, filtriert und mit einem Strom Kohlendioxyd neutralisiert. Das ausgefallene braune   Produkt wird abfiltriert und getrocknet und durch kurzes Kochen mit Methylenchlorid gereinigt. Man erhält so 6,7 g grünes   2-Methyls4-nitroso-5-(o-tolyl)-imioazol.   

 

   c) 2 g des nach b) erhaltenen   Nitrosoderivats    werden in 15 ml Äthanol suspendiert und mit einer Lösung von 1,5 g Hydroxylammoniumchlorid in 6 ml Wasser versetzt. Das Gemisch wird 5 Min. im Wasserbad bei   90O    gehalten, wobei das grüne   Nitrosoderivat    in Lösung geht. Die braune Lösung wird eingedampft und mit Äther extrahiert. Man erhält in der organischen Phase 1,6 g Rohprodukt. Durch mehrmalige Umkristallisation in   Methanol    erhält man das reine 3-Acetylamino4-(o-tolyl)-furazan. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von neuen Furazanderivaten der allgemeinen Formel I, EMI3.1 in welcher Rt Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe und R2 eine niedere Alkylgruppe, welche die ooder m-Stellung einnimmt, bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel V, EMI3.2 in welcher Rl und R2 die unter Formel I angegebene Bedeutung haben und X einen Acylrest einer organischen Säure, oder den Rest eines monofunktionellen Derivates der Kohlensäure bedeutet, hydrolysiert.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Hydrolyse in einem hydroxylgruppenhaltigen Lösungsmittel durchführt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Hydrolyse in Gegenwart von Alkali- oder Erdalkalimetallhydroxiden durchführt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Hydrolyse in Gegenwart von Mineralsäuren vornimmt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man von Verbindungen der allgemeinen Formel II ausgeht, in welchen X einen Acylrest einer Carbonsäure oder den Rest eines monofunktionellen Derivates der Kohlensäure bedeutet.
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