CH497361A - Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden

Info

Publication number
CH497361A
CH497361A CH1676067A CH1676067A CH497361A CH 497361 A CH497361 A CH 497361A CH 1676067 A CH1676067 A CH 1676067A CH 1676067 A CH1676067 A CH 1676067A CH 497361 A CH497361 A CH 497361A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
acid
dependent
formula
benzyl
tri
Prior art date
Application number
CH1676067A
Other languages
English (en)
Inventor
Armin Dr Walter
Beat Dr Iselin
Alberto Dr Rossi
Werner Dr Kessler
Original Assignee
Ciba Geigy
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ciba Geigy filed Critical Ciba Geigy
Priority to CH1676067A priority Critical patent/CH497361A/de
Priority to CH637070A priority patent/CH527145A/de
Priority to CH637170A priority patent/CH518896A/de
Priority to CH89270A priority patent/CH497362A/de
Priority to DE19681793338 priority patent/DE1793338A1/de
Priority to US757459A priority patent/US3655884A/en
Priority to GB42797/68A priority patent/GB1246117A/en
Priority to FR1588563D priority patent/FR1588563A/fr
Priority to SE12138/68A priority patent/SE336326B/xx
Priority to BE720622D priority patent/BE720622A/xx
Priority to NL6812904A priority patent/NL6812904A/xx
Priority to JP43064993A priority patent/JPS5011897B1/ja
Priority to PL12900368A priority patent/PL79427B1/pl
Priority to CA033798A priority patent/CA918149A/en
Priority to FR1593253D priority patent/FR1593253A/fr
Priority to OA53432A priority patent/OA02938A/xx
Priority to ES360696A priority patent/ES360696A1/es
Priority to DK577968AA priority patent/DK133782B/da
Priority to NL6816970A priority patent/NL6816970A/xx
Priority to BR20440068A priority patent/BR6804400D0/pt
Publication of CH497361A publication Critical patent/CH497361A/de

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/70Carbohydrates; Sugars; Derivatives thereof
    • A61K31/7004Monosaccharides having only carbon, hydrogen and oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07HSUGARS; DERIVATIVES THEREOF; NUCLEOSIDES; NUCLEOTIDES; NUCLEIC ACIDS
    • C07H15/00Compounds containing hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to hetero atoms of saccharide radicals
    • C07H15/02Acyclic radicals, not substituted by cyclic structures
    • C07H15/04Acyclic radicals, not substituted by cyclic structures attached to an oxygen atom of the saccharide radical
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07HSUGARS; DERIVATIVES THEREOF; NUCLEOSIDES; NUCLEOTIDES; NUCLEIC ACIDS
    • C07H15/00Compounds containing hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to hetero atoms of saccharide radicals
    • C07H15/18Acyclic radicals, substituted by carbocyclic rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von   Gineofuranosiden       Gegenstand    der Erfindung ist ein neues Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden der Formel
EMI1.1     
 worin R1,   R:l,      R5    und   Rf;    organische Reste von Alkoholen bedeuten.



   Organische Reste von Alkoholen   Rt,      Rs,    R5   und       Rr    sind insbesondere unsubstituierte oder substituierte aliphatische, alicyclische, alicyclisch-aliphatische oder aromatische Kohlenwasserstoffreste oder heterocyclisch-aliphatische Reste, in erster Linie unsubstituierte oder substituierte araliphatische Kohlenwasserstoffreste.



   Aliphatische Kohlenwasserstoffreste sind vor allem Niederalkyl-, z. B. Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-, n-Butyl-, Isobutyl- oder sek.-Butylreste, Niederalkenyl-, z. B.   Allylreste,    oder Niederalkinyl-, z. B. Propargylreste.



  Als Substituenten dieser Reste kommen vor allem freie oder substituierte Amino-, Oxy- oder Mercaptogruppen, wie durch Niederalkyl-, Niederalkenyl-, Cycloalkyl- oder Cycloalkenylreste   man    oder disubstituierte   Amino grup-    pen, sowie   Alkylenamino-,      OxaaAkylenamino-    oder Azaalkylenaminogruppen, z. B.   Dimethylamino-,    Diäthylamino-, Pyrrolidino;, Morpholino- oder Piperazinogruppen, sowie Niederalkoxy- oder Niederalkylmercapto-, z. B. Methoxy- oder   Äthoxygruppen,    freie oder funktionell abgewandelte Carboxyl-, z. B. Carboniederalkoxy-, Carbamyl- oder Cyangruppen, oder Halogen-, z. B.



  Chlor-, Brom- oder Fluoratome, in Betracht.



   Alicyclische Kohlenwasserstoffreste sind vor allem Cycloalkyl- oder Cycloalkenyl-, z. B. Cyclopentyl-, Cyclohexyl-, Cyclopentenyl- oder Cyclohexenylreste, die z. B.



  durch Niederalkylreste substituiert sein können. Als alicyclisch-aliphatische Kohlenwasserstoffreste in den genannten Stellungen sind vor allem Cycloalkyl-niederalkyl- oder Cycloalkenyl-niederalkyl-, z. B. Cyclopentylmethylreste, zu nennen.



   Aromatische Kohlenwasserstoffreste sind in erster Linie Phenylreste, die wie unten gezeigt substituiert sein können.



   Als heterocyclisch-aliphatische Reste sind insbesondere Reste von monocyclischen Alkoholen, wie Thienyl-, Furyl- oder Pyridylcarbinol, z. B. Thenyl- oder Furfurylalkohol, zu erwähnen.



   Bevorzugte araliphatische Kohlenwasserstoffgruppen sind besonders Phenyl-niederalkyl- oder Phenyl-niederalkenyl-, in erster Linie Benzyl-, sowie Phenäthylgruppen. Als Substituenten von Arylresten in araliphatischen Kohlenwasserstoffgruppen kommen dabei insbesondere Niederalkoxy-, z. B. Methoxy-,   2iAthoxy-    oder Propyloxyoder Methylendioxygruppen, Halogen-, z. B. Chlor- oder Bromatome, Niederalkyl-, z. B. Methyl-,   Äthyl-,    Propyl- oder   Butylreste,    oder Trifluormethylreste in Betracht.



   Die verfahrensgemäss erhältlichen Verbindungen besitzen wertvolle pharmakologische und biologische Eigenschaften. So erhöhten sie die Resistenz tierischer Organismen gegenüber bakteriellen und Virus-Infektionen und steigern die Heilwirkung von Chemotherapeutika, z. B. Sulfonamiden, gegenüber Infektionen. Sie können daher allein oder in Kombination mit anderen Heilmitteln, wie Sulfonamiden, zur Prophylaxe bzw. Therapie bei Infektionen verwendet werden. Ferner zeigen sie Antiendotoxin-Wirkung. Sie hemmen den anaphylaktischen Schock sowie   entzündliche    Prozesse und können dementsprechend als Medikamente Verwendung finden.



   Besonders wertvoll im Hinblick auf die genannten pharmakologischen bzw. biologischen Wirkungen sind Verbindungen der angegebenen Formel I, worin R1,   R3.,      R5    und   RG    Niederalkyl-, z. B. Methyl-,   Äthyl-,    Propyloder Butylreste, Niederalkenyl-, z. B.   Allykeste,    oder Cycloalkyl-, z. B. Cyclopentyl- oder Cyclohexylreste, in  erster Linie unsubstituierte oder gegebenenfalls wie oben gezeigt substituierte Benzylreste darstellen, wobei jede der Gruppen R3,   R5    und   RG    insbesondere für eine unsubstituierte oder substituierte Benzylgruppe steht, R1 eine Niederalkylgruppe bedeutet und R2 ein Wasserstoffatom darstellt.



   Aus dieser Gruppe ragen die   Niederalkyl-3,5,6-tri-0-    benzyl-D-glucofuranoside, besonders   das Äthyl-3 ,5,6-tri-    O-benzyl-D-glucofuranosid besonders hervor.



   Es wurde nun gefunden, dass man die Glucofuranoside der Formel I erfindungsgemäss in hohen Ausbeuten und in reiner Form erhalten kann, wenn man eine   Gluc    furanose der Formel
EMI2.1     
 worin X eine gegebenenfalls substituierte Methylgruppe darstellt, mit einer Säure in wässrigem Medium behandelt und eine so erhaltene Glucofuranose der Formel
EMI2.2     
 mit einem Alkohol R1-OH in Gegenwart einer Säure umsetzt.



   Das erfindungsgemässe Verfahren eignet sich ganz besonders zur Herstellung von   Niederalkyl-3,5,6-tri-0-    benzyl-D-glucofuranosiden, wie des   Athyl-3,5,6-tri-O-       banzyl-D-glucofuranosids,    die man in Reinform erhalten kann, wenn man eine   l,2-O-X-3,5,6-Tri-O-benzyl-D-    glucofuranose, worin X die oben gegebene Bedeutung hat, mit einer Säure in wässrigem Medium behandelt und die so erhaltene 3,5,6-Tri-O-benzyl-D-glucofuranose mit einem Niederalkanol, wie Äthanol, in Gegenwart einer
Säure umsetzt
Eine Gruppe X im Ausgangsmaterial der Formel II bedeutet eine unsubstituierte oder monosubstituierte, vorzugsweise eine disubstituierte Methylengruppe.

  Substituenten sind in erster Linie gegebenenfalls substituierte    von    oder bivalente aliphatische Kohlenwasserstoffreste, vorzugsweise Niederalkyl-, z. B.   Athyl-,    n-Propyl-,
Isopropyl- oder n-Butyl-, insbesondere Methylreste, sowie Niederalkylenreste mit   66    Kettenkohlenstoffatomen, wie   1,SButylen-    oder 1,5-Pentylenreste. Diese Kohlen wasserstoffreste können gegebenenfalls z. B. durch Niederalkyl-, Hydroxy- oder Niederalkoxygruppen oder
Halogenatome sowie durch aromatische   Gruppen,    wie
Phenylreste, welche ihrerseits z. B. Niederalkyl-, Hydr oxy- oder Niederalkoxygruppen oder Halogenatome als
Substituenten enthalten können, substituiert sein. Weitere
Substituenten der Methylengruppe X können auch z. B.



   gegebenenfalls wie oben angegeben substituierte aroma tische Reste, wie Phenylgruppen, oder freie oder funktio nell abgewandelte, wie veresterte Carboxygruppen, z. B.



  Carboniederalkoxy-, wie Carbomethoxy- oder Carbäthoxygruppen, sein.



   Man verwendet als Säuren Lewissäuren, insbesondere Mineralsäuren, z. B. Chlorwasserstoff- oder Schwefelsäure, sowie Phosphorsäuren, ferner organische Carbonsäuren, wie Ameisensäure oder Oxalsäure, in wässrigem Medium, wobei man gegebenenfalls ein organisches Lösungsmittel, wie Essigsäure oder Acetonitril, verwenden kann. Dabei arbeitet man, wenn erwünscht, unter Kühlen oder vorzugsweise Erwärmen, wenn notwendig, in einem geschlossenen Gefäss und/oder in einer Inertatmosphäre.



   Der Alkohol, insbesondere ein Niederalkohol, wie z. B. Methanol- n-Propanol, Isopropanol, n-Butanol,   Iso-    butanol oder sek.-Butanol, besonders Äthanol, wird vor   teilhafterweise    in wasserfreier Form verwendet. Als Säuren kommen allgemein Lewissäuren, vorzugsweise Mineralsäuren,   z.    B. Schwefelsäure, insbesondere Halogenwasserstoffsäuren und in erster Linie Chlorwasserstoffsäure, als auch organische Säuren, wie organische Carbonsäuren, z. B. Essigsäure, oder organische Sulfonsäuren, z. B. p-Toluolsulfonsäure, gegebenenfalls Gemische von Säuren, z. B.

  Eisessig im Gemisch mit Chlorwasserstoffsäure oder p-Toluolsulfonsäure, sowie Salze, die den Charakter von Lewissäuren haben, in Frage.   tÇblicher-    weise arbeitet man in Gegenwart von etwa 0,5n bis etwa In, vorzugsweise etwa   0,ln    bis etwa 0,5n Mineralsäure.



   Die Reaktion mit dem Alkohol wird vorzugsweise in Anwesenheit eines Verdünnungsmittels (wobei der verwendete Alkohol, besonders ein Niederalkanol,   üblic'ner-    weise als solches verwendet werden kann) und unter Kühlen, vorzugsweise bei Zimmertemperatur oder erhöhter Temperatur (z. B. von etwa 250 C bis etwa 1500 C), wenn notwendig, in einem geschlossenen Gefäss und/oder in der Atmosphäre eines Inertgases, wie Stickstoff, durchgeführt.



   Es hat sich herausgestellt, dass beim vorliegenden Verfahren auf die Reinigung eines in öliger Form anfallenden Glucofuranosids verzichtet werden kann. Arbeitet man nach den für den Verbindungstyp der Formel I bekannten Verfahren, z. B. Behandeln von Glucofuranosen, die in 3-, 5- und 6-Stellung entsprechend ver ätherte Hydroxygruppen aufweisen und deren Hydroxygruppen in 1- und 2-Stellung durch eine gegebenenfalls substituierte Methylen-, z. B. eine   Isopropylidengruppe,    substituiert sind, mit einem Alkohol in Gegenwart einer Säure, so enthält die Glucofuranosidverbindung Nebenprodukte, die nur durch sorgfältige Kurzwegdestillation entfernt werden können. Dabei ist eine Destillation von hochsiedenden Produkten notwendigerweise mit empfindlichen, z. B. bis zu   20%gen,    Ausbeuteverlusten verbunden.

  Das vorliegende Verfahren vermittelt dagegen ein Glucofuranosid in so reiner Form, dass auf eine Reinigung durch Destillation verzichtet werden kann.

 

   Dies ist z. T. darauf zurückzuführen, dass im Gegensatz zu der bekannten   Glucosidbildung,    wie z. B. der obgenannten, beim vorliegenden Verfahren mit sehr guten Ausbeuten auch bei wesentlich geringer Säurekon   zentration    gearbeitet werden kann; so kann die Glucosidbildung schon bei einer Mineralsäuren-Konzentration, z. B. in Gegenwart von 0,1-n. Salzsäure, bei welcher die Glucosidbildung unter Abspaltung einer gegebenenfalls substituierten Methylengruppe in unbefriedigenden   Aus-    beuten vor sich geht, erfolgen. Die geringere Säurekon   zentration    hat eine merkliche Herabsetzung der Bildung von Nebenprodukten, die z. B. durch teilweise Spaltung  der   Äthergruppierungen    in 3-, 5- und/oder 6-Stellung in Gegenwart von Säure gebildet werden, zur Folge.

  Ferner verläuft die erfindungsgemässe Bildung des Glucosids wesentlich schneller als beim oben angegebenen, be kannten Verfahren; das Ausgangsmaterial und das entstehende Produkt sind daher nur kurze Zeit dem sauren Medium ausgesetzt, was wiederum die Bildung von unerwünschten Nebenprodukten herabsetzt.



   Ferner erhält man als Zwischenprodukte Glucofuranosen, insbesondere die   3,5,6-Tri-O-benzyl-glucofuranose,    welche sich dank ihrer bisher nicht bekannten Kristallisationsfähigkeit auf einfache und nur mit geringen   SuS    stanzverlusten verbundene Weise, z. B. durch Kristallisation, reinigen lassen.



   Erhaltene Anomerengemische lassen sich in üblicher Weise, z.B. durch Chromatographie, in die reinen a- und ss-Anomeren trennen.



   Enthalten die verfahrensgemäss hergestellten Verbindungen basische oder saure Gruppen, z. B. Amino- oder Carboxylgruppen, als Substituenten, so können Salze davon hergestellt werden. Freie Basen lassen sich z. B. in ihre Salze mit Säuren überführen, insbesondere solchen, die nichttoxische, pharmazeutisch verwendbare Salze bilden, wie Halogenwasserstoffsäuren, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Salpetersäure, Perchlorsäure; aliphatische, alicyclische, aromatische oder heterocyclische Carbon- oder Sulfonsäuren, wie Ameisen-, Essig-, Propion-, Oxal-, Bernstein-, Glykol-, Milch-, Apfel-, Wein-, Zitronen-, Ascorbin-, Oxymalein-, Dioxymalein- oder Brenztraubensäuren; Phenylessig-, Benzoe-, p-Aminobenzoe-, Anthranil-, p-Oxybenzoe-, Salicyl- oder p-Aminosalicylsäure;

  Methansulfon-,   iithansulfon-,    Oxyäthansulfon-, Athylensulfonsäure, Toluolsulfon-, Naphthalinsulfonsäuren oder Sulfanilsäure. Freie Säuren lassen sich z. B. in Metallsalze wie All;ali- oder Erdalkali- oder Ammo   niumsalze    umwandeln. Die Salze lassen sich in üblicher Weise in die freien Verbindungen überführen.



   Die Erfindung umfasst auch jene Ausführungsformen des Verfahrens, bei denen man die Ausgangsstoffe in Form eines unter den Reaktionsbedingungen erhältlichen rohen Gemisches oder in Form von Derivaten verwendet.



   Die Ausgangsstoffe sind bekannt.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen oder ihre Salze können als Heilmittel, z.B. in Form pharmazeutischer Präparate, Verwendung finden, welche sie zusammen mit einem für die enterale, parenterale oder   topicale    Applikation geeigneten pharmazeutischen organischen oder anorganischen, festen oder flüssigen Trägermaterial enthalten. Für die   Bildung    desselben kommen die üblichen, mit den Verbindungen nicht reagierenden Trägerstoffe in Frage; die pharmazeutischen Präparate können in fester Form, z. B. als Kapseln oder Dragees, oder in flüssiger Form, z. B. als Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen, vorliegen. Gegebenenfalls sind sie sterilisiert und bzw. oder enthalten Hilfsstoffe, wie Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Veränderung des osmotischen Druckes oder Puffer.

  Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten. Die Präparate werden nach üblichen Methoden gewonnen.



   Die Erfindung wird in dem nachfolgenden Beispiel näher beschrieben. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel
Eine Suspension von 9,8 g   1,2-0-lsopropyliden-3,5,6-    tri-O-benzyl-D-glucofuranose in einem Gemisch von 65 ml Eisessig und 35 ml in wässriger Schwefelsäure wird unter intensivem Rühren und in einer Stickstoffatmosphäre während 30 Minuten bei einer Innentemperatur von 800 erwärmt. Die hellgelbe, klare Reaktionslösung wird auf 100 gekühlt, mit 40 ml einer 2n wässrigen Natriumhydroxydlösung auf pH 2-3 gestellt und anschliessend unter vermindertem Druck bei einer Badtemperatur von 350 eingedampft. Das Konzentrat wird in 100 ml Chloroform gelöst, mit einer in   wässrigen    Kaliumhydrogencarbonatlösung und mit Wasser neutral gewaschen und über Magnesiumsulfat getrocknet.

  Die   Chloroformlösung    wird unter vermindertem Druck eingedampft   und    der Rückstand durch Erwärmen (Badtemperatur: 400) am Hochvakuum während einer Stunde vom restlichen Lösungsmittel vollständig befreit. Der ölige Rückstand wird in 40 ml Essigsäureäthylester gelöst und durch portionenweise Zugabe von 480 ml Hexan kristallisiert; die so erhaltene farblose   3,5,6-Tri-O-benzyl-D-    glucofuranose schmilzt bei   68-705.   



   Die   3,5 ,6-Tri-O-benzyl-D-glucofuranose    kann auch wie folgt erhalten werden:
Eine Suspension von 10 g 1,2-O-Isopropyliden-3,5,6tri-O-benzyl-D-glucofuranose in 1000 ml   50  Otiger    wässriger Ameisensäure wird während 6 Stunden bei 700 gerührt und dann mit Toluol extrahiert. Die organische Phase wird mit einer gesättigten Natriumhydrogencarbonatlösung und mit Wasser neutral gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet, filtriert und durch Zugabe von Toluol auf ein Volumen von 100 ml gebracht. Nach dem Verdünnen mit 100 ml Petroläther (Kp.   60-9Oe)    wird mit 0,3 g Aktivkohle behandelt und das Gemisch während einigen Minuten am Rückfluss gekocht und heiss filtriert. Nach dem Abkühlen auf 300 wird das Filtrat unter Rühren durch portionenweise Zugabe von total 500 ml Petroläther verdünnt.

  Die   3,5,6-Trt-O-benzyl-D-    glucofuranose fällt in Form von farblosen, feinen Nadeln aus, wobei man nach beendeter Zugabe noch einigen Stunden bei   0     stehenlässt; F.   64660.   



   Bei Verwendung von   70 aOiger    wässriger Ameisensäure kann die Konzentration der 1,2-O-Isopropyliden   3,5, 6-tri-O-benzyl-D-glucofuranose    auf das Dreifache erhöht werden.



   Die   3 ,5,6-Tri-O-benzyl-D-glucofuranose    kann auch wie folgt erhalten werden:
Ein Gemisch von 1000 ml 50   %einer    wässriger Essigsäure, 25 ml Phosphorsäure (D = 1,71) und 10 g 1,2-0   Isopropyliden-3,5, 6-tri-O-benzyl-D-glucofuranose    wird während 6 Stunden bei 700 gerührt; dann wird unter Kühlen (Innentemperatur unter 250) die Phosphorsäure mit der berechneten Menge einer   10n    wässrigen Natriumhydroxydlösung neutralisiert und das Gemisch bei 500 und unter vermindertem Druck möglichst vollständig eingeengt. Nach dem Verdünnen mit Wasser auf das Originalvolumen und erneutem Eindampfen ist die überschüssige Essigsäure weitgehend entfernt; der Rückstand wird mit Toluol extrahiert. 

  Die organische Phase wird wie oben beschrieben aufgearbeitet; die so erhältliche 3,5,6-Tri-O-benzyl-D-glucofuranose schmilzt bei 650   (unkorrigiert).   



   Die   3,5,6-Tri-O-benzyl-D-glucofuranose    kann auch wie folgt erhalten werden:
Eine Lösung von 10 g Oxalsäuredihydrat in 100 ml   50 %iger    wässriger Essigsäure, unter Erwärmen hergestellt, wird mit 0,24 ml Phosphorsäure (D = 1,71),   dann    mit 1 g   i,2-O-Isopropyliden-3 ,5,6-tri-O-ben:zyl-D-gluco-    furanose versetzt und während   31/e    Stunden bei 700 erwärmt. Die Oxalsäure und die Phosphorsäure werden mit der berechneten Menge 5n wässrigem Natriumhydroxyd  neutralisiert und das Gemisch wird bei 500 unter vermindertem Druck möglichst weitgehend eingedampft, wobei man unter jeweiliger Zugabe von Wasser das Eindampfen mehrmals wiederholt.

  Das Konzentrat wird in genügend Wasser aufgenommen und mit Toluol extrahiert; der organische Extrakt wird wie oben beschrieben zur 3 ,5,6-Tri-O-glucofuranose aufgearbeitet.



   Eine Lösung von 220 g   3,5,6-Tri-O-benzyl-D-gluco    furanose in 2200 ml absolutem Äthanol, enthaltend 15,6 g Chlorwasserstoffgas, wird während einer Stunde bei Raumtemperatur und unter einer   Stickstoffatmc    sphäre stehengelassen. Unter Kühlen im Eisbad wird das Reaktionsgemisch durch Zugabe von 30 %iger wäss   reiner    Natriumhydroxydlösung auf pH 7-7,5 gestellt; der anorganische Niederschlag wird abfiltriert und zweimal mit je 100 ml   Athanol    ausgewaschen. Die vereinigten Fiitrate werden bei 20-25  unter vermindertem Druck auf ein Volumen von 1100 ml eingeengt und die konzentrierte Lösung durch Zugabe von 880 ml Wasser innerhalb von 15 Minuten verdünnt.

  Nach 15stündigem Stehenlassen bei Raumtemperatur und unter einer Stickstoffatmosphäre wird die farblose ölige Schicht abgetrennt und in 1000 ml absolutem Äther gelöst und die Lösung über Natriumsulfat getrocknet und eingedampft.



  Der Rückstand wird während 2 Stunden unter vermindertem Druck und bei   40-500    entgast. Das so erhaltene Äthyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid wird als klare, farblose, viskose Flüssigkeit erhalten. Das Produkt weist im Dünnschichtchromatogramm auf Kieselgel (enthaltend Calciumsulfat) in Chloroform bzw. in einem   70 : 30-    Gemisch Cyclohexan: Aceton ausser den Flecken für das   a-Anomere    (Rf = 0,45 bzw. 0,50) und das   ss-Anomere      (Rf = 0,13    bzw. 0,35) keine weiteren Substanzen auf;   [a]0      = 280      1    10 (c = 1,16 in Chloroform); Ausbeute: 227 g oder   97 wo    der Theorie.



   Das Äthyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid kann auch wie folgt erhalten werden:
Eine Lösung von 5g   3,5 ,6-Tri-O-benzyl-D-glucofu-    ranose in 100 ml einer 0,1n Lösung von Chlorwasserstoffsäure in absolutem Äthanol wird während 30 Minuten unter Ausschluss von Licht gerührt und dann unter vermindertem Druck bei 300 auf das halbe Volumen eingedampft und mit 50 ml absolutem   Athanol    verdünnt.



  Dann wird erneut gerührt, und nach einer totalen Reaktionszeit von 2 Stunden wird das Reaktionsgemisch unter Eiskühlen mit einer   0, in    wässrigen Natriumhydroxydlösung auf pH = 7 gestellt, filtriert, unter vermindertem Druck bei 300 auf das halbe Volumen eingedampft und durch langsames Zugeben von 20 ml Wasser verdünnt.



  Das farblose Äthyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid scheidet sich ab, wird abgetrennt und am Hochvakuum   bei 500 bis zur Gewichtskonstanz entgast; [α]D20 = -28     (c = 1 in Chloroform). Das erhaltene Anomerengemisch kann dünnschichtchromatographisch (Silicagel; System Chloroform-Aceton 9:1) getrennt werden; das a-Anomere (40   ,cE)    zeigt einen Rf-Wert von 0,55; [a]   2D    =   + 200    (c = 1 in Chloroform); das   ssAnomere    einen Rf-Wert von 0,34;   J20- 60,60    (c = 1 in Chloroform).



   Das Äthyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid kann auch wie folgt erhalten werden:
Eine Lösung von 5 g   3,5,6-Tri-O-benzyl-D-gluco    furanose in 100   ml    einer   0,ln    Lösung von   Chiorwasser-    stoffsäure in absolutem   Äthanol    wird während 3 Stunden bei Raumtemperatur unter Ausschluss von Licht gerührt, dann unter Eiskühlen mit einer   0,ln    wässrigen Natriumhydroxydlösung auf pH = 7 gestellt und wie oben beschrieben aufgearbeitet. Man erhält so das Äthyl3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid;   [a] D - 280    (c= 1 in Chlorofonn).



   Nach den oben beschriebenen Verfahren können bei Auswahl der geeigneten Ausgangsstoffe folgende Verbindungen erhalten werden:   Propyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid,   
Kp.   270-2800/0,2    mm Hg; Äthyl-3,5,6-tri-O-methyl-D-glucofuranosid,
Kp.98-105 /0,05 mm Hg;   [a]2D    =   +3,00    (in Chloro    form);    das Anomerengemisch kann durch   fraktio    nierte Destillation in das a-Anomere;   [el2D9 =    +38,20  (in Chloroform); und das   ssAnomere;      [a] 2D9 = 7,70     (in Chloroform);

   aufgetrennt werden; Benzyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid,
Kp.   2502600/0,2    mm Hg;   Cyclohexyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid,   
Kp.   240-2600/0,4    mm Hg;   Äthyl-3 ,5,6-tri-O-allyl-D-glucofuranosid,   
Kp.   180-1900/0,06    mm Hg;   (2-Hydroxy-äthyl)-3 ,5,6-tri-O-bezyl-D-glucofuranosid,   
Kp.   240-2600/0,1    mm Hg; (2-Hydroxy-äthyl)-3,5,6-tri-O-allyl-D-glucofuranosid,
Kp. 190-205 /0.04 mm Hg; (2,3 -Dihydroxy-propyl)-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofur anosid, Kp. 260-2800/0,03 mm Hg; 2,3-Dihydroxy-propyl)-3,5,6-tri-O-allyl-D-gluco- furanosid, Kp. 200-2200/0,05 mm Hg;   sek.-Butyl-3 ,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid,
Kp. 2400/0,01 mm Hg; [α]D20 = -36  + 10 (c= I in   
Chloroform); 

   und Isobutyl-3 ,5,6-tri-O-benzyl-D glucofuranosid, Kp. 240-2450/0,01 mm Hg;   [α]D20     =-340   1    10   (c =    1 in Chloroform); im Dünn schichtchromatogramm (Silikagel, System Chloro form-Essigsäureäthylester   [85: 15J)    kann das Ano merengemisch in das   a-Anomere;    Rf = 0,64; und das    fl-Anomere;    Rf = 0,30; aufgetrennt werden. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden der Formel EMI4.1 worin jeder der Reste R1, Rs, R, und Ro einen nach Abspaltung einer alkoholischen OH-Gruppe verbleibenden organischen Rest eines Alkohols bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Glucofuranose der Formel EMI4.2 worin X eine gegebenenfalls substituierte Methylengruppe darstellt, mit einer Säure in wässrigem Medium behandelt und eine so erhaltene Glucofuranose der. Formel EMI5.1 mit einem Alkohol der Formel R1-OH in Gegenwart einer Säure umsetzt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein erhaltenes Anomerengemisch in die einzelnen Anomeren trennt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Ausgangsmaterial verwendet, worin X eine unsubstituierte, monosubstituierte oder disubstituierte Methylengruppe darstellt.
    3. Verfahren nach Unteranspruch 2. dadurch gekennzeichnet, dass Substituenten der Methylengruppe gegebenenfalls substituierte mono- oder bivalente aliphatische Kohlenwasserstoffreste darstellen.
    4. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch ge kennzeichnet, dass Substituenten der Methylengruppe Methylgtuppen darstellen.
    5. Verfahren nach Unteranspruch 2, dadurch ge kenazeichnet, dass Substituenten der Methylengruppe gegebenenfalls substituierte aromatische Reste darstellen.
    6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Mineralsäure als Säure in wässrigem Medium verwendet.
    7. Verfahren nach Unteranspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass man Schwefelsäure als Säure verwendet.
    8. Verfahren nach Unteranspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass man Chlorwasserstoffsäure als Säure verwendet.
    9. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man mit einem wasserfreien Alkohol der Formel RoOH umsetzt.
    10. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man mit einem Alkohol der Formel R1OH in Gegenwart einer Mineralsäure umsetzt.
    11. Verfahren nach Unteranspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass man in Gegenwart einer Halogenwasserstoffsäure umsetzt.
    12. Verfahren nach Unteranspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass man in Gegenwart von Chlorwasserstoffsäurc umsetzt.
    13. Verfahren nach Unteranspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass man in Gegenwart von 0,05n bis ln Mmeralsäure umsetzt.
    14. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteransprüchen 1-13, dadurch gekennzeichnet, dass man Glucofuranoside der Formel I herstellt, worin jede der Grup pcn R1, Rl, R, und Rt; eine Niederalkyl-, Niederalkenyl-, Cycloalkyl- oder eine unsubstituierte oder gegebenenfalls substituierte Benzylgruppe darstellt.
    15. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteransprüchen 1-13, dadurch gekennzeichnet, dass man Glucofuranoside der Formel I herstellt, worin jede der Gruppen R. Rr, und Rt; die Benzylgruppe darstellt und R1 eine Niederalkylgruppe bedeutet.
    16. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1-13, dadurch gekennzeichnet, dass man das Athyl-3,5,6-tri-O-benzyl-D-glucofuranosid herstellt.
CH1676067A 1967-09-11 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden CH497361A (de)

Priority Applications (20)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1676067A CH497361A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden
CH637070A CH527145A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosen
CH637170A CH518896A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosen
CH89270A CH497362A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden
DE19681793338 DE1793338A1 (de) 1967-09-11 1968-09-03 Glucofuranoseverbindungen,Verfahren zu ihrer Herstellung und pharmazeutische Praeparate,gekennzeichnet durch einen Gehalt dieser Glucofuranoseverbindungen
US757459A US3655884A (en) 1967-09-11 1968-09-04 Antiinflamatory glucose derivatives
GB42797/68A GB1246117A (en) 1967-09-11 1968-09-09 Pharmaceutical preparations containing glucose compounds, glucose derivatives and process for their manufacture
FR1588563D FR1588563A (de) 1967-09-11 1968-09-10
SE12138/68A SE336326B (de) 1967-09-11 1968-09-10
BE720622D BE720622A (de) 1967-09-11 1968-09-10
NL6812904A NL6812904A (de) 1967-09-11 1968-09-10
JP43064993A JPS5011897B1 (de) 1967-09-11 1968-09-11
PL12900368A PL79427B1 (de) 1967-11-28 1968-09-11
CA033798A CA918149A (en) 1967-11-28 1968-10-29 Process for the manufacture of sugar derivatives
FR1593253D FR1593253A (de) 1967-11-28 1968-11-19
OA53432A OA02938A (fr) 1967-11-28 1968-11-23 Procédé de préparation de dérivés glucidiques.
ES360696A ES360696A1 (es) 1967-11-28 1968-11-26 Procedimiento para la obtencion de glucofuranosidos.
DK577968AA DK133782B (da) 1967-11-28 1968-11-27 Fremgangsmåde til fremstilling af anomerblandinger eller enkelte anomere af glucofuranosider.
NL6816970A NL6816970A (de) 1967-11-28 1968-11-27
BR20440068A BR6804400D0 (pt) 1967-11-28 1968-11-28 Processo para a fabricacao de derivados de acucar

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1676067A CH497361A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH497361A true CH497361A (de) 1970-10-15

Family

ID=4419980

Family Applications (4)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH637170A CH518896A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosen
CH89270A CH497362A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden
CH637070A CH527145A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosen
CH1676067A CH497361A (de) 1967-09-11 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden

Family Applications Before (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH637170A CH518896A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosen
CH89270A CH497362A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden
CH637070A CH527145A (de) 1967-11-28 1967-11-28 Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosen

Country Status (2)

Country Link
BR (1) BR6804400D0 (de)
CH (4) CH518896A (de)

Also Published As

Publication number Publication date
CH518896A (de) 1972-02-15
CH527145A (de) 1972-08-31
CH497362A (de) 1970-10-15
BR6804400D0 (pt) 1973-04-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2934747C2 (de)
EP0003274B1 (de) o-Substituierte Derivate des (+)-Cyanidin-3-ols,Verfahren zu ihrer Herstellung, sowie diese Verbindungen enthaltende pharmazeutische Zusammensetzungen und deren Herstellung
DE2227739A1 (de) Neue antibakteriell wirksame substanzen und verfahren zu ihrer herstellung
DE1443591A1 (de) Glucofuranoside und Verfahren zu ihrer Herstellung
DD294947A5 (de) Verfahren zur herstellung von acylierten epipodophyllotoxinderivaten
DE2740950A1 (de) Verfahren zur herstellung von flavonen
DE2167180C3 (de) Methyl-7-desoxy-7(S)-methoxy-α-thiolincosaminid und Verfahren zu dessen Herstellung
CH467277A (de) Verfahren zur Herstellung von Cobalticorrinoiden
DE1643521C3 (de) 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin-ß-Dglucosidderivate sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung und Arzneimittel mit einem Gehalt dieser Verbindungen
CH497361A (de) Verfahren zur Herstellung von Glucofuranosiden
CH419113A (de) Verfahren zur Herstellung von D-Homo-androstan-18-säuren
DE839799C (de) Verfahren zur Herstellung von Morphin-6-glycosiden
DE1793338A1 (de) Glucofuranoseverbindungen,Verfahren zu ihrer Herstellung und pharmazeutische Praeparate,gekennzeichnet durch einen Gehalt dieser Glucofuranoseverbindungen
DE2016467C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 1 -Hydroxy-6-nieder-alkoxy-phenazin-5,10-dioxiden
CH449006A (de) Verfahren zur Herstellung von Fusidinsäure- und Dihydrofusidinsäurederivaten
DE962256C (de) Verfahren zur Herstellung von Serinen aus Glykokoll und Aldehyden
DE1492130C (de) Verfahren zur Herstellung von Saponin-Tetraglycosiden aus Blättern von Digitalis-Pflanzen
DE875655C (de) Verfahren zur Darstellung von Testosteron
CH642975A5 (de) 4''-deoxy-4''-glyoxamido- und -carbonylthioformamidoderivate von oleandomycin und dessen estern, verfahren zu ihrer herstellung und diese enthaltende arzneimittel.
AT323161B (de) Verfahren zur herstellung neuer 2-carboxy-4-oxo-4h, 10h(2)-benzopyrano-(4,3-g)-(1)-benzopyrane und ihrer salze
AT253704B (de) Verfahren zur Herstellung des neuen 7α-Methyl-16α-hydroxy-östrons und seines 3, 16-Diacetates
DE2621828A1 (de) Pyridochinoline, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
DE69818460T2 (de) Verfahren zur herstellung von etoposid
DE856739C (de) Verfahren zur synthetischen Herstellung von Adenosin-5-triphosphorsaeure
AT252912B (de) Verfahren zur Herstellung der 3-Methylflavon-8-carbonsäure und deren Estern

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased