AT351039B - Verfahren zur herstellung neuer phthalazinon- und chinazolinonaralkylamine und deren salzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung neuer phthalazinon- und chinazolinonaralkylamine und deren salzen

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AT351039B AT429078A AT429078A AT351039B AT 351039 B AT351039 B AT 351039B AT 429078 A AT429078 A AT 429078A AT 429078 A AT429078 A AT 429078A AT 351039 B AT351039 B AT 351039B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Gegenstand der Erfindung Ist ein Verfahren zur Herstellung neuer   Phthalazinon- und Chinazolinonaral-   kylamine der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 sowie deren physiologisch verträgliche Salze mit anorganischen und organischen Säuren, welche wertvolle pharmakologische Eigenschaften besitzen, insbesondere herzfrequenzsenkende und blutdrucksenkende Wirkungen. 



   In der obigen allgemeinen Formel (I) bedeutet
A eine Gruppe der Formel 
 EMI1.2 
 wobei
Ri ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen darstellt,
R2 eine Alkoxygruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen,
Rg eine Alkoxygruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen oder zusammen mit R2 die Methylendioxy- oder Äthylendioxygruppe, 
 EMI1.3 
 n die Zahl 2 oder 3. 



   Für die bei der Definition der Reste R1 bis R7 eingangs erwähnten Bedeutungen kommt für   R, R   und/oder   Rg   insbesondere die Bedeutung des Wasserstoffatoms, der Methyl-, Äthyl-, Propyl- oder Iso- 
 EMI1.4 
 auch diePropoxy- oder Isopropoxygruppe und für R6 auch die des Wasserstoffatoms, und/oder für   R, zusammen   mit Rg und/oder Rg zusammen mit R7 die Methylendioxy- oder Äthylendioxygruppe in Betracht. 



   Besonders bevorzugte Verbindungen der allgemeinen Formel (I) sind jedoch diejenigen, in denen
Ri ein Wasserstoffatom, die Methyl- oder Isopropylgruppe,
R2 und Rg je eine Methoxygruppe in 6-und 7-Stellung oder zusammen die Methylendioxy- oder Äthylen- dioxygruppe,
R4 ein Wasserstoffatom oder die Methylgruppe,   Rg   ein Wasserstoffatom,   Rg   ein Wasserstoffatom oder die Methoxygruppe in 3-Stellung,
R7 die Methoxygruppe in 4-Stellung oder zusammen mit R6 die Methylendioxy- oder Äthylendioxy- gruppe und n die Zahl 2 oder 3 bedeuten. 



   DieneuenVerbindungenderobigen allgemeinen Formel (I) erhält man erfindungsgemäss durch Umsetzung einer Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI1.5 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 in der   R,     Rg   und A wie eingangs definiert sind, mit einem Alkylamin der allgemeinen Formel 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 



   Die als Ausgangsstoffe verwendeten Verbindungen der allgemeinen Formeln (II) und (III) lassen sich nach an sich bekannten Verfahren herstellen (siehe Beispiele) bzw. sind literaturbekannt. 



   Wie bereits eingangs erwähnt, weisen die neuen Verbindungen der allgemeinen Formel (I) und deren Säureadditionssalze wertvolle pharmakologische Eigenschaften auf, neben einer milden blutdrucksenkenden Wirkung insbesondere eine selektive herzfrequenzsenkende Wirkung. 



   Beispielsweise wurden folgende Verbindungen auf ihre biologischen Eigenschaften untersucht : 
 EMI2.3 
   Methyl-6, 7-dimethoxy-1 (2H) -phthalazinon-2-ylJ -3- {N-methyl-N- [2- (3, 4-dimethoxyphenyl) -amino} -propan-hydrochlorid,   
C =   1-     [4-Isopropyl-6, 7-dimethoxy-1 (2H) -phthalazinon-2-yl]-3- { N-methyl-N- [2- (3, 4-dil11ethoxyphenyl) -     äthyll-aminol-propan-hydrochlorid,   
 EMI2.4 
 [6, 7-Dimethoxy-l (2H)-phthalazinon-2-yl]-3- {N-methyl-N- [2- (4-methoxyphenyl)-äthyl]-amtno}-propan-hydrochlorid und
E =   1-   [4-Methyl-6,   7-dimethoxy-l (2H)-phthalazinon-2-yl]-2- {N-methyl-N- [2- (3, 4-dimethoxyphenyl)-     äthyl]-amino}-äthan-hydrochlorid.   



   Die Wirkung der zu untersuchenden Substanzen auf die Herzfrequenz wurde pro Dosis an 2 bis 5 Katzen bzw. Hunden beiderlei Geschlechts untersucht. Das durchschnittliche Gewicht der Katzen betrug2, 5 bis   3,   5 kg und das der Hunde 18 bis 28 kg. Hiezu wurden die Tiere mit Pentobarbital (30   mg/kgi. pjund   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 Chloralose-Urethan (40 mg/ml chloralose ¯ 200 mg/ml Urethan nach Bedarf) narkotisiert. Die zu untersuchende Substanz wurde in wässeriger Lösung in die Vene   saphenabzw.   Duodenum injiziert. 



   Die Herzfrequenz wurde vor und nach Substanzgabe mit Hilfe eines Grass-Tachographen aus dem Elektrocardiogramm (Brustwandableitung) auf einem Grass-Polygraphen registriert. 



   Die nachfolgenden Tabellen enthalten die gefundenen Werte :
Versuche an Katzen : 
 EMI3.1 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> Dosis <SEP> Herzfrequenzsenkung <SEP> Wirkungsdauer
<tb> mg/kg <SEP> 1/min <SEP> min
<tb> A <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> i. <SEP> v. <SEP> -16 <SEP> > 50
<tb> A <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> v.-23 <SEP> > <SEP> 70 <SEP> 
<tb> A <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> v. <SEP> -37 <SEP> > <SEP> 70 <SEP> 
<tb> A <SEP> 2, <SEP> 0i. <SEP> d.-25 <SEP> > 74 <SEP> 
<tb> A <SEP> 4, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> d. <SEP> -34 <SEP> > 60
<tb> A <SEP> 10, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> d. <SEP> -41 <SEP> > > 50 <SEP> 
<tb> D <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> i.d. <SEP> - <SEP> 6 <SEP> 10
<tb> D <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> v.-13 <SEP> 25 <SEP> 
<tb> D <SEP> 2, <SEP> 0i. <SEP> v.-14 <SEP> 25 <SEP> 
<tb> E <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> i.v. <SEP> -10 <SEP> 9
<tb> E <SEP> 2, <SEP> Oi.

   <SEP> v.-13 <SEP> 10
<tb> 
 Versuche an Hunden : 
 EMI3.2 
 
<tb> 
<tb> Substanz <SEP> Dosis <SEP> Herzfrequenzsenkung <SEP> Wirkungsdauer
<tb> mg/kg <SEP> l/min <SEP> min
<tb> A <SEP> 0,25 <SEP> i.v. <SEP> -10 <SEP> 17
<tb> A <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> i. <SEP> v. <SEP> -12 <SEP> 15
<tb> A <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> v. <SEP> -16 <SEP> 24
<tb> B <SEP> 0, <SEP> 25 <SEP> i. <SEP> v. <SEP> - <SEP> 6 <SEP> 24
<tb> B <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> v. <SEP> -23 <SEP> 46
<tb> C <SEP> 1, <SEP> Ò <SEP> i. <SEP> v. <SEP> -10 <SEP> 17
<tb> C <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP> i. <SEP> v. <SEP> -29 <SEP> 10
<tb> 
 
 EMI3.3 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
    fürHf-Wert :

   0,   9 (Chloroform/Methanol = 9/1)) in 100 ml Äthanol wird nach Zugabe von 0,3 g   Palladium/Kohle   (10%ig) bei einer Temperatur von   500C   und 5 bar Druck während 4 h Wasserstoff eingeleitet. Nach beendeter Wasserstoff aufnahme wird vom Katalysator abfiltriert und die Lösung im Vakuum eingedampft. Man erhält die freie Base als gelbes Öl. 



   Ausbeute : 1, 8 g (82% der Theorie) 
 EMI4.2 
 die Reaktionslösung durch Zugabe von 2nNatronlauge alkalisch gestellt, mit Chloroform extrahiert und die Chloroformphase mit Wasser gewaschen, getrocknet und im Vakuum eingeengt. Man chromatographiert den Rückstand an Kieselgel (Chloroform/Methanol = 100/1), engt die Hauptfraktionen ein und fällt die Base aus ätherischer Salzsäure als Hydrochlorid. 



    Schmelzpunkt : 110 bis 1150C    beispiel4 :1-[6,7-Dimethoxy-4(3H)-chinazolinon-3-yl]-3-{N-[2-(3,4-dimethoxy-phenyl)-äthyl]amino} -propan-hydrochlorid
Hergestellt analog Beispiel 2 durch Debenzylierung von   1-   [6,7-dimethoxy-4(3H)-chinazolinon-3-yl]-3- {N-benzyl- [2-(3,4-dimethoxy-phenyl)-äthyl]-amino}-propan in Gegenwart von Palladium/Kohle (10%ig) mit Wasserstoff. 



   Schmelzpunkt : 192 bis 194 C
Rf-Wert (Chloroform/Methanol = 9/1) : 0,45
Analog den vorstehenden Beispielen erhält man :   l- [4-Methyl-6, 7-dimethoxy-l (2H)-phthalazinon-2-yl]-2- {N-methyl-N- [2- (3, 4-dimethoxy-phenyl)-athyH-    amino} -äthan-hydrochlorid
Schmelzpunkt : 204 bis   205 C   
 EMI4.3 
 
7-dimäthyl] -amino}-propan-hydrochlorid
Schmelzpunkt : 179 bis   180 C  
1- [4-Methyl-6,7-dimethoxy-1(2H)-phthalazinon-2-yl]-3-{N-methyl-N-[2-(4-methoxy-phenyl)-äthyl]amino} -propan-hydrochlorid
Schmelzpunkt : 210 bis   2120C   
 EMI4.4 
 propan-hydrochlorid
Schmelzpunkt : 2000C 
 EMI4.5 
 (2H)-phthalazinon-2-yl]-3- {N-benzyl-N- [2- (3, 4-dimethoxy-phenyl)-äthyl]-amino}-propan   RrWert :

   0, 9   (Chloroform/Methanol = 9/1)   1-   [4-Methyl-6, 7-dimethoxy-1(2H)-phthalazinon-2-yl]-3{N-[2-(3,4-dimethoxy-phenyl)-äthyl]-amino}- propan
Rf-Wert : 0,4   (Chloroform/Methanol   = 9/1) 
 EMI4.6 
   -Methyl- 6, 7 - athylendioxy-1 (2H) -phthalazinon-2-yl]-3- {N-methyl-N- [2- (3, 4-dimethoxy-phenyl) -äthyl]-amino} -propan   
Rf-Wert : 0, 45 (Chloroform/Methanol = 9/1)   1- [4 - Methyl-6, 7-dimethoxy-1 (2H) -phthalazinon-2-yl]-2- {N- [2- (3, 4-dimethoxy-phenyl) -äthyl]-amino} -    propan 
 EMI4.7 
 äthan-hydrochlorid
Schmelzpunkt : 205 bis 208 C   1- [6, 7- Dimethoxy-4 (3H) - chinazolin- 3 - yl] -3- {N-methyl-N-[2- (3, 4-dimethoxy-phenyl) -äthyl]-aminct-    propan 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
 EMI5.1 
 propan
Rf-Wert :

   0,75 (Chloroform/Methanol = 9/1) 
 EMI5.2 
 drochlorid
Schmelzpunkt : 192 bis 1940C   l- [2-Mefhyl-6, 7-dimethoxy-4 (3H)-chLnazolLnon-3-yl]-3- {N-methyI-N- [2- (3, 4-dimethoxy-phenyl)-äthyl]-    amino} -propan-hydrochlorid
Schmelzpunkt : 215 bis 217 C   1- [2 -Methyl-6, 7-dimethoxy-4 (3H) -chinazolinon-3-yl]-3- {N-[2- (3, 4-dimethoxy-phenyl) -äthyl]-amino} -    propan-hydrochlorid
Schmelzpunkt : 243 bis 2450C 
 EMI5.3 
   [2-Meaiyl-6, 7-dtmethoxy-4 (3H)-chtnazoHnon-3-yl]-2- {N-methyl-N- [2- (3, 4-dtmethoxy-phenyl)-äthyl]-PATENTANSPRÜCHE :    1.

   Verfahren zur Herstellung von neuen Phthalazinon- und Chinazolinonaralkylaminen 
 EMI5.4 
 in der
A eine Gruppe der Formel 
 EMI5.5 
 wobei   R1   ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen darstellt, 
 EMI5.6 
 
3 Kohlenstoffatomen oder R4 auch die Benzylgruppe,   Rg   ein Wasserstoffatom oder eine Alkoxygruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, R7 eine Alkoxygruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen oder zusammen mit R6 die Methylendioxy- oder 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. EMI5.7 EMI5.8 <Desc/Clms Page number 6> in der R, Rg und A wie eingangs definiert sind, mit einem Alkylamin der allgemeinen Formel EMI6.1 in der R4 bis R1 und n wie eingangs definiert sind und Z eine nukleophile Gruppe wie ein Chlor-, Bromoder Jodatom, eine Alkylsulfonyloxy- oder Arylsulfonyloxygruppe darstellt, umgesetzt wird und gewiinschtenfalls, falls erfindungsgemäss eine Verbindung der allgemeinen Formel (I), in der R4 die Benzylgruppe darstellt, erhalten wird, diese mittels katalytisch angeregtem Wasserstoff entbenzyliertwird und/oder eine Verbindung der allgemeinen Formel (I), in der R4 ein Wasserstoffatom darstellt, erhalten wird, diese alkyliert wird und/oder eine erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (I)
    in ein physiologisch verträgliches Säureadditionssalz mit einer anorganischen oder organischen Säure übergeführt wird.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in einem Lo- sungsmittel und bei Temperaturen zwischen 0 und 150 C, vorzugsweise jedoch bei der Siedetemperatur des verwendeten Lösungsmittels, durchgeführt wird.
    3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung in Gegenwart eines säurebindenden Mittels und/oder eines Reaktionsbeschleunigers durchgeführt wird.
AT429078A 1976-09-01 1978-06-13 Verfahren zur herstellung neuer phthalazinon- und chinazolinonaralkylamine und deren salzen AT351039B (de)

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