AT330148B - Verfahren zur herstellung von 3,5-dinitro -4- substituierten-aminophenyl-alkylsulfonen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 3,5-dinitro -4- substituierten-aminophenyl-alkylsulfonen

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AT330148B
AT330148B AT647974A AT647974A AT330148B AT 330148 B AT330148 B AT 330148B AT 647974 A AT647974 A AT 647974A AT 647974 A AT647974 A AT 647974A AT 330148 B AT330148 B AT 330148B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Verwendung von   Dialkyl- bzw. Dialkenylanilinen,   die in verschiedenen Stellungen substituiert sind, als herbizide Mittel ist bekannt und in verschiedenen Patentschriften beschrieben. Einer der bekanntesten   Vertreterdieser Verbindungsgruppe ist   das   4-Metliylsulfonyl-2, 6-dinitro-N, N -dipropylanilin.   Diese Verbindungist in der USA-Patentschrift Nr. 3, 321, 292 beschrieben.

   Andere Derivate von   2, 6-Dinitro-anilinen   sind 
 EMI1.1 
 den folgenden Patentschriften erwähnt : belgische PatentschriftNr. 611387,Nach der USA-Patentschrift Nr. 3, 321, 292 ist die Schlussphase der Herstellung von 4-Methylsulfonyl-   - 2, 6-dinitro-N, N -dipropylanilin   folgenderweise gelöst :
Das Halogenatom des 2, 6-Dinitro-4-methylsulfonyl-chlorbenzols wird durch Erhitzung in polarem oder apolarem Lösungsmittel durch die   di-n-Propylaminogruppe ersetzt.   Zur Neutralisierung der freigesetzten Salzsäure werden ein Überschuss von di-n-Propylamin oder andere säurebindenden Mittel verwendet. 



   Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von   3, 5-Dinitro-4-substituierten-aminophe-   nyl-alkylsulfonen. 
 EMI1.2 
 
 EMI1.3 
 
 EMI1.4 
    5-Dinitro-4-substituierte-aminophenyl-alkylsulfonesättigtenheterocyclischenRing   bilden, und R eine Alkyl-, Aralkyl-oder Cycloalkylgruppe bedeutet, vorteilhafthergestelltwerdenkönnen,   indemman3, 5-Dinitro-4-substituierte-aminobenzolsulfohalogenide   der allgemeinen Formel 
 EMI1.5 
 
 EMI1.6 
 standene Salz der 3,5-Dinitro-4-substituierten-aminophenyl-sulfinsäure der allgemeinen Formel 
 EMI1.7 
 worin    R1   und R2 die obige Bedeutung haben und M ein Alkalimetallatom darstellt, vorzugsweise ohne seine Isolierung, mit einem Alkalihalogenid der allgemeinen Formel 
R-Hal, (IV)

   

 <Desc/Clms Page number 2> 

 worin R und Hal die gleiche Bedeutung wie oben haben, umsetzt. 



   Eine Alkylgruppe ist eine 1 bis 6 Kohlenstoffatome enthaltende Gruppe, welche geradkettig oder verzweigt sein kann, vorzugsweise die Methyl-,   Äthyl-oder n-Butylgruppe.   



   Eine Arylgruppe und eine Aralkylgruppe enthalten vorzugsweise 6 bis 8 und eine Cycloalkylgruppe 5 bis 7 Kohlenstoffatome. 



   Die Zwischenprodukte der allgemeinen Formel   (In)   des erfindungsgemässen Verfahrens sind neu ; sie werden aus der entsprechenden Sulfonsäure oder einem Salz derselben hergestellt, indem man die Säure oder das Salz in das entsprechende   Sulfohalogenid   überführt und die so erhaltene Verbindung gemäss dem ersten Schritt des erfindungsgemässen Verfahrens reduziert. 
 EMI2.1 
 
<tb> 
<tb> 



  Die <SEP> Reduktion <SEP> der <SEP> Säurehalogenide <SEP> kann <SEP> folgendermassen <SEP> realisiert <SEP> werden <SEP> : <SEP> 
<tb> a) <SEP> Das <SEP> Säurehalogenid <SEP> enthaltende <SEP> Gemisch <SEP> wird <SEP> in <SEP> einem <SEP> Benzol-Wasser-Gemisch <SEP> mit <SEP> Natriumsulfit
<tb> gekocht, <SEP> dabei <SEP> wird <SEP> durch <SEP> kontinuierliche <SEP> Zugabe <SEP> von <SEP> Natriumhydrogencarbonat <SEP> oder <SEP> durch <SEP> die <SEP> Verwendung <SEP> von <SEP> andern <SEP> Reduktionsmitteln, <SEP> wie <SEP> z. <SEP> B. <SEP> Natriumthiosulfat <SEP> oder <SEP> Schwefeldioxyd, <SEP> der <SEP> alkalische <SEP> PH-Wert <SEP> aufrechterhalten <SEP> ;

   <SEP> 
<tb> b) <SEP> das <SEP> Reaktionsgemisch <SEP> wird <SEP> in <SEP> Benzol-Lösung <SEP> mit <SEP> Hydrazinhydrat <SEP> in <SEP> Alkohol <SEP> zweckmässig <SEP> bei <SEP> 0 <SEP> bis
<tb> 400C <SEP> weiterverarbeitet <SEP> ; <SEP> 
<tb> c) <SEP> das <SEP> Gemisch <SEP> wird <SEP> in <SEP> einer <SEP> Lösung <SEP> von <SEP> Aceton <SEP> mit <SEP> Natriumjodid <SEP> und <SEP> einem <SEP> Reduktionsmittel, <SEP> insbesondere <SEP> Natriumthiosulfat, <SEP> erhitzt, <SEP> nach <SEP> Eindampfen <SEP> wird <SEP> das <SEP> entstandene <SEP> Sulfinat <SEP> mit <SEP> einem <SEP> geeigneten <SEP> Lösungsmittel <SEP> extrahiert.
<tb> 
 Weitere Einzelheiten der Erfindung sind in den Beispielen zu entnehmen :

   Herstellung des Zwischenproduktes : 
 EMI2.2 
 
<tb> 
<tb> a) <SEP> IneinemGemisch <SEP> von <SEP> 750 <SEP> ml <SEP> 96%igem <SEP> Alkohol <SEP> und <SEP> 450 <SEP> ml <SEP> Wasser <SEP> werden <SEP> 160, <SEP> 3 <SEP> g <SEP> (0, <SEP> 5 <SEP> Mol) <SEP> Kaliumsalz <SEP> der <SEP> 3, <SEP> 5-Dinitro-4-chlorbenzolsulfonsäure <SEP> gelöst, <SEP> es <SEP> werden <SEP> unter <SEP> Erhitzung <SEP> 68, <SEP> 5 <SEP> ml <SEP> (0, <SEP> 5 <SEP> Mol)
<tb> Triäthylamin <SEP> und <SEP> 75 <SEP> ml <SEP> (0, <SEP> 55 <SEP> Mol) <SEP> di-n-Propylamin <SEP> zugegeben. <SEP> Das <SEP> Gemisch <SEP> wird <SEP> 3h <SEP> lang <SEP> unter
<tb> Rühren <SEP> erhitzt. <SEP> Der <SEP> Alkohol <SEP> wird <SEP> abdestilliert <SEP> und <SEP> nach <SEP> Kühlung <SEP> erhält <SEP> man <SEP> das <SEP> Produkt <SEP> in <SEP> der <SEP> Form
<tb> von <SEP> gelbem <SEP> Niederschlag.

   <SEP> Nach <SEP> Filtrierung <SEP> und <SEP> Trocknen <SEP> wird <SEP> das <SEP> Kaliumsalz <SEP> der <SEP> 3, <SEP> 5-Dinitro-4-di- <SEP> 
<tb> - <SEP> n-propylamino-benzolsulfonsäure <SEP> mit <SEP> einer <SEP> Ausbeute <SEP> von <SEP> 90 <SEP> bis <SEP> 96% <SEP> erhalten <SEP> (170 <SEP> bis <SEP> 185 <SEP> g).
<tb> 



  Fp. <SEP> 223 <SEP> bis <SEP> 2250C.
<tb> b) <SEP> 192, <SEP> 5 <SEP> g <SEP> (0, <SEP> 5 <SEP> Mol) <SEP> Kaliumsalz <SEP> der <SEP> 3, <SEP> 5-Dinitro-4-di-n-propylaminobenzol-sulfonsäure <SEP> werden <SEP> unter
<tb> ständigem <SEP> Rühren <SEP> mit <SEP> 91, <SEP> 7 <SEP> ml <SEP> (0, <SEP> 1 <SEP> Mol) <SEP> Phosphoroxychlorid <SEP> 3 <SEP> h <SEP> lang <SEP> erhitzt. <SEP> Der <SEP> Rest <SEP> des <SEP> Phosphoroxychlorids <SEP> wird <SEP> bei <SEP> 10 <SEP> Hg <SEP> mm <SEP> destilliert <SEP> ; <SEP> zum <SEP> Rest <SEP> wird <SEP> 250 <SEP> g <SEP> Eiswasser <SEP> gegeben. <SEP> Das <SEP> ausgeschiedene <SEP> Produkt <SEP> wird <SEP> nach <SEP> einstündigem <SEP> Stehen <SEP> filtriert. <SEP> Ausbeute <SEP> :

   <SEP> 176 <SEP> g <SEP> (96%). <SEP> Nach <SEP> einer <SEP> Umkristallisierung <SEP> aus <SEP> 200 <SEP> ml <SEP> Tetrachlorkohlenstoff <SEP> werden <SEP> 153 <SEP> g <SEP> (83, <SEP> 8%) <SEP> 3, <SEP> 5-Dinitro-4-di-n-propyl- <SEP> 
<tb> amino-benzolsulfochlorid <SEP> erhalten. <SEP> Fp. <SEP> : <SEP> 107 <SEP> bis <SEP> 1090C.
<tb> 
 
 EMI2.3 
 l :zudem Gemisch gegeben, um den pH-Wert 8 bis 9 aufrechtzuerhalten. Danach wird die erhaltene Suspension beilOOHgmmsolange eingedampft, bis die Suspension benzolfrei wird. Der wässerige Rest wird mit 300 ml 
 EMI2.4 
 g Methyljodid1, 1 bis 1, 2 at Druck 2 h gerührt). Danach wird das Gemisch bei 20 bis 40 mm Hg eingedampft, der Rest mit
100 bis 200 ml heissem Wasser gewaschen, filtriert und getrocknet.

   Es werden 5,8 bis 6,4 g 4-Methylsulfonyl-2,6-dinitro-N, N-di-n-propylanilin mit einer Ausbeute von 85 bis 94% erhalten.   Fp. :   148 bis   151 C.   



   Beispiel 2 : 7, 3 g (0, 02 Mol)   3, 5-Dinitro-4-di-n-propylamino-benzolsulfochlorid werden   in 50 ml Benzol gelöst und unter intensivem Umrühren werden 3 ml 99, 5%iges Hydrazinhydrat in maximal 40 ml abs. 



  Methanol gelöst zugegeben. Während der Zugabe wurde die Temperatur auf   maximal +1000   gehalten. Das Re-   aktionsgemisch   wurde danach bei Raumtemperatur einige Stunden lang gerührt und für eine Nacht stehen gelassen. Nach der Zugabe von 100 ml Wasser und 4 g Natriumhydrogencarbonat wurde das Hydrazinhydrat bei 35 bis 40 mm Hg abdestilliert. Zu dem Rest werden 100 ml Wasser gegeben und das Gemisch wird mit 2 x 120 ml Äthylacetat ausgeschüttelt. Aus der Äthylacetat enthaltenden Lösung wird das Lösungsmittel entferntundso das erwünschte Sulfinat erhalten. Das erhaltene Produkt wird in 50 ml Dimethylformamid gelöst   undeswerden3, 2 g (O, 0245 Mol) Methyljodid   zugegeben.

   Nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode werden5, 9 bis   6,   4g 4-Methylsulfonyl-2,6-dinitro-N,   N-di-n-propylanilin   mit einer Ausbeute von 85 bis 94% erhalten.   Fp. :   148 bis   1510C.   



     B eis piel 3 : 7, 3 g (0,   02 Mol) 3,   5-Dinitro-4-di-n-propylamino-benzolsulfochlorid werden in 200 ml   Aceton gelöst, es werden 6,3 g (0,042 Mol) Natriumjodid und 3,4 g (0,04 Mol) Natriumhydrogencarbonat zu- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 gegeben, das Reaktionsgemisch wird eine Zeit lang erhitzt, nach Eindampfen werden zum Rest 100 ml Wasser und 5, 3 g (0, 025 Mol) in 50 ml Wasser gelöstes Natriumthiosulfat gegeben. Das Gemisch wird mit 3 x 70 ml Äthylacetat ausgeschüttelt. Das Lösungsmittel wird entfernt und dadurch das gewünschte Sulfinat erhalten. Das Produkt wird in 50 ml Dimethylformamid gelöst und es werden 3,2 g (0,0245 Mol) Methyljodid zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode weiter behandelt.

   Es werden 5,9 bis 6,   4 g 4-Methylsulfonyl-2,   6-dinitro-N,   N-di-n-propylanilin   mit einer Ausbeute von 85 bis 94% erhalten.   Fp. :   148 bis   151 C.   



     Beispiel 4 :   Das Sulfinat wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode erhalten. Das Produkt wird in 50 ml Dimethylformamid gelöst und es werden 2, 4 g (0,022 Mol) Äthylbromid zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode weiter behandelt. Es werden 4, 4 bis 4, 9 g 4-Äthylsulfonyl-2,   6-dinitro-N, N-di-n-propylanilin   in einer Ausbeute von 60 bis 62% erhalten. Fp. : 147 bis   14900.   
 EMI3.1 
 Nach der im Beispiel 1 beschriebenen Methode   wird4-n-Butylsulfonyl-2, 6-dinitro-N, N-di-n-propylanilin   mit einer Ausbeute von 70 bis 76% erhalten. Fp. : 107 bis   1080C.   



     Bei s pie I 6 : Das Sulfinat   wird nach der im Beispiel 2 beschriebenen Methode erhalten. Das Produkt wird in 50 ml Dimethylformamid gelöst und es werden 2, 4 g (0,022 Mol) Äthylbromid zugegeben. Nach der im Beispiel1 beschriebenen Methode werden 4, 4 bis 4,9 g 4-Äthylsulfonyl-2,   6-dinitro-N, N-di-n-propylani-   lin mit einer Ausbeute von 60 bis 62% erhalten. Fp. : 147 bis   149 C.   



   Beispiel 7 : Nach der im Beispiel 6 beschriebenen Methode werden zum Sulfinat, welches in 50 ml Dimethylformamid gelost wird, 3 g (0,022 Mol) n-Butylbromid zugegeben. Es werden nach der im Beispiel 1 
 EMI3.2 
 Dimethylformamid gelöst, es werden 2, 4 g (0,022 Mol) Äthylbromid zugegeben, Es werden 4,4 bis 4,9g 4-Äthylsulfonyl-2,6-dinitro-N,   N-di-n-propylanilin   mit einer Ausbeute von 60 bis 62% erhalten.   Fp. :   147 bis   1490C.   



   Beispiel9 :Dassulfinatwirdnachderimbeispiel3beschriebenenMethodehergestelltundin50ml Dimethylformamid gelöst, es werden 3 g (0,022 Mol) n-Butylbromid zugegeben. Es werden 5 bis 6, 1 g 4-n- -Butylsulfonyl-2, 6-dinitro-N, N-di-n-propylanilin mit einer Ausbeute von 70 bis 76% erhalten. Fp. : 107 bis   108 C. 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von 3, 5-Dinitro-4-substituierten-aminophenyl-alkylsulfonen der allgemeinen Formel EMI3.3 worin R1 und R2 unabhängig voneinander eine Alkyl-, Aryl-, Aralkyl-oder Cycloalkylgruppe, vorzugsweise die n-Propylgruppe, bedeuten, oder gemeinsam mit dem angrenzenden Stickstoff einen 5-bis 7-gliedrigen, gesättigten, heterocyclischenRingbilden, und R eine Alkyl-, Aralkyl-oder Cycloalkylgruppe bedeutet, da- durch gekennzeichnet, dass man ein 3, 5-Dinitro-4-substituiertes-sulfohalogenid der allgemeinen Formel <Desc/Clms Page number 4> EMI4.1 worin Ri und R2 die obige Bedeutung haben und Hal für ein Halogen steht, alkalisch reduziert und das so erhaltene Salz der 3,
    5-Dinitro-4-substituierten-aminophenyl-sulfinsäure der allgemeinen Formel EMI4.2 worinRundRdie gleiche Bedeutung wie oben haben und M für ein Alkalimetallatom steht, mit einem Alkylhalogenid der allgemeinen Formel R-Hal, (IV) worin R die obige Bedeutung hat und Hal für ein Halogen steht, umsetzt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung von 4-Methylsulfonyl-2, 6-dinitro-N, N-di-n-propylanilin, dadurch gekennzeichnet, dass man 3, 5-Dinitro-4-di-n-propylamino-benzolsulfonsäurehalogenid re- duziert und das erhaltene Sulfinat ohne Isolierung mit einem Methylhalogenid umsetzt.
    3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reduktion der Säurehalogenide der allgemeinen Formel (II) in einem Wasser-Benzol-Gemisch in Gegenwart eines Alkalimetallhydrogenearbonats mit einem Reduktionsmittel, vorzugsweise mit Natriumsulfit, Natriumhydrogensulfit, Natriumthiosulfat oder Schwefeldioxyd durchführt.
    4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reduktion EMI4.3 Säurehalogenide der allgemeinen Formel (II)durchführt.
    5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reduktion der Säurehalogenide der allgemeinen Formel (II) in Acetonlösung unter Erhitzung mit einem Alkalimetalljodid in Gegenwart von Natriumthiosulfat als Reduktionsmittel durchführt.
AT647974A 1972-02-04 1974-08-08 Verfahren zur herstellung von 3,5-dinitro -4- substituierten-aminophenyl-alkylsulfonen AT330148B (de)

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