AT205039B - Verfahren zur Herstellung von neuen, basisch subtituierten Derivaten von Azepinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen, basisch subtituierten Derivaten von Azepinen

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AT205039B AT332958A AT332958A AT205039B AT 205039 B AT205039 B AT 205039B AT 332958 A AT332958 A AT 332958A AT 332958 A AT332958 A AT 332958A AT 205039 B AT205039 B AT 205039B
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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen, basisch substituierten Derivaten von Azepinen 
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer, basisch substituierter Derivate von Azepinen mit wertvollen pharmakologischen Eigenschaften durch Kondensation nach einer der nachfolgend beschriebenen Verfahrensvarianten. 



   5-Dibenzo [b, f] azepin, welches im folgenden als Iminostilben bezeichnet wird, und Derivate desselben sind bisher nicht bekannt geworden. Es wurde nun gefunden, dass N-substituierte Iminostilbene der allgemeinen Formel I : 
 EMI1.1 
 worin X Wasserstoff, ein Halogenatom oder eine niedermolekulare Alkylgruppe, "Alkylen" einen Alkylenrest mit 2-6 Kohlenstoffatomen und mindestens 2 Brückengliedern zwischen den beiden Stickstoffatomen, und R einen niedermolekularen Alkyl-,   Alkanoyloxyalkyl- oder   Hydroxyalkylrest bedeuten, wertvolle pharmakologische Eigenschaften, insbesondere antiallergische, antimetische und sedative Wirksamkeit, besitzen und u. a. zur Behandlung von gewissen Formen von Geisteskrankheiten in Betracht kommen. 



   Bis-quaternäre Diammoniumsalze, die aus den vorstehend definierten tertiären Basen durch Umsetzung mit zwei Mol eines reaktionsfähigen Esters eines aliphatischen oder araliphatischen Alkohols entstehen, wirken teilweise als Ganglioplegica. 



   Zur Herstellung der neuen Verbindungen und ihrer bis-quaternären Diammoniumsalze setzt man ein Iminostilben der allgemeinen Formel   II :   
 EMI1.2 
 in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, oder eine Metallverbindung eines solchen Iminostilbens mit einem reaktionsfähigen Ester eines Aminoalkohols der allgemeinen Formel III : 
 EMI1.3 
 wobei Y einen niedermolekularen Alkyl- oder Alkanoyloxyalkylrest bedeutet und X   und "Al-   
 EMI1.4 
 bindungen, worin Y durch einen Alkanoyloxyalkylrest verkörpert ist, zu entsprechenden Verbindungen mit einem Hydroxyalkylrest R, und lässt gewünschtenfalls auf die Reaktionsprodukte der allgemeinen Formel I mindestens zwei Mol eines reaktionsfähigen Esters eines aliphatischen oder araliphatischen Alkohols einwirken. 



   Als säurebindende Mittel eignen sich insbesondere Natriumamid, Lithiumamid, Kaliumamid, Natrium, Lithium oder Kalium ; und als Metallverbindungen der Iminostilbene die Alkalimetallverbindungen. Als reaktionsfähige Ester von Aminoalkoholen der allgemeinen Formel III kommen insbesondere die Halogenide, ferner z. B. Arylsulfonsäureester und Alkalisalze von sauren Schwefelsäureestern in Frage ; im einzelnen seinen genannt   : ss- (4-Methyl-piperazino)-äthyl-   
 EMI1.5 
 neben dem Iminostilben beispielsweise das 3, 7-Dichlor-iminostilben,   2, 8-Dichlor-iminostilben, 1, 9-   Dichlor-iminostilben, 3, 7-Dibromiminostilben,   3, 7-Dimethyl-iminostilben   und 2, 8-Dimethyl-iminostilben.

   Die Ausgangsstoffe erhält man aus den   entsprechenden Iminodibenzylverbindungendurch    Überführen in leicht spaltbare N-Acylderivate, Halogenierung, z. B. mit Bromsuccinimid, Halogenwasserstoffabspaltung und Hydrolyse. 



   Im weiteren kann man Verbindungen der allgemeinen Formel I herstellen, indem man einen reaktionsfähigen Ester eines N-Hydroxylalkyliminostilbens der allgemeinen Formel IV : 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 ten Piperazin der allgemeinen Formel V : 
 EMI2.3 
 wobei X, Alkylen und Y die oben angegebene Bedeutung haben, umsetzt und gewünschtenfalls anschliessend Verbindungen, worin Y durch einen Alkanoyloxyalkylrest verkörpert ist, zu entsprechenden Verbindungen mit einem Hydroxyalkylrest R hydrolysiert. 



   Zu Ausgangsstoffen der allgemeinen Formel IV gelangt man beispielsweise durch Umsetzung von Alkalimetallverbindungen von Iminostilbenen der allgemeinen Formel II mit reaktionsfähigen Diestern von Alkandiolen, insbesondere solchen mit zwei verschiedenen Säurekomponenten, wie z. B. 



    K-Brom-ss-chlor-alkanen. x-Brom-M-chlor-aIkanen,    Arylsulfonsäureestern von Chloralkanolen und Bromalkanolen, sowie Alkalisalzen von sauren Chloralkyl- und Bromalkyl-schwefelsäureestern. Als N-substituierte Piperazine der allgemeinen Formel V kommen z. B. das N-Methyl-, N-Äthyl-, N-n-Propyl-, N-Allyl-und N-Acetoxyäthyl-piperazin in Betracht. 



   Ferner kann man N-substituierte Iminostilbene der allgemeinen Formel I herstellen, indem man ein Piperazino-alkyl-iminostilben der allgemeinen Formel   VI :   
 EMI2.4 
 
 EMI2.5 
 der allgemeinen Formel VII :
R-OH (VII) wobei X, Alkylen und R die oben angegebene Bedeutung haben, oder mit einem niedermolekularen Alkylenoxyd umsetzt. Ausgangsstoffe der allgemeinen Formel VI erhält man analog den Endstoffen der allgemeinen Formel I durch Umsetzung von Alkalimetallverbindungen von Iminostilbenen mit reaktionsfähigen Estern von Piperazinoalkanolen mit unsubstituierter 4-Stellung.

   Als reaktionsfähige Ester von Alkoholen der allgemeinen Formel VII seien Methylbromid, Methyljodid, Alkylbromid, Äthyljodid, n-Butylbromid, Dimethylsulfat, Diäthylsulfat,   ss-Chloräthylacetat   und   ss-Bromäthyl-acetat   genannt, als Alkylenoxyde Äthylenoxyd und Propylenoxyd. 



    Durch Anlagerung von reaktionsfähigen Estern, insbesondere Halogeniden, Sulfaten oder Aryl-   sulfonsäureestern aliphatischer oder araliphatischer Alkohole, z. B. von Methyljodid, Dimethylsulfat,   p-Toluolsulfonsäuremethylester,   Äthylbromid, Äthyljodid, Diäthylsulfat, Benzylchlorid oder Benzylbromid entstehen aus den tertiären Basen der allgemeinen Formel I in üblicher Weise bisquaternäre Diammoniumverbindungen. 



   Mit anorganischen oder organischen Säuren, wie Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure, Methansulfonsäure, Äthandisulfonsäure, Essigsäure, Citronensäure, Äpfelsäure, Bernsteinsäure, Weinsäure, Benzoesäure und Phthalsäure bilden die tertiären Basen Salze, welche zum Teil wasserlöslich sind. 



   Die nachfolgenden Beispiele sollen die Herstellung der neuen Verbindungen näher erläutern. Teile bedeuten darin Gewichtsteile, diese verhalten sich zu Volumteilen wie g zu cm3. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.
Beispiel 1 : 9, 7 Teile Iminostilben werden in 
 EMI2.6 
 piperazin-dihydrochlorid in 300 Vol.-Teilen Benzol versetzt. Unter starkem Rühren wird bei   40-50    eine Suspension von 2, 5 Teilen Natriumamid in   Toluol zugetropft. Manrührtdas Reaktionsgemisch    noch 3 Stunden bei   50   und   kocht es anschliessend 16 Stunden unter Rückfluss. Dann kühlt man es auf Zimmertemperatur ab und zersetzt es mit Wasser. Die benzolische Phase wird abgehoben und mehrmals mit verdünnter Essigsäure ausgeschüttelt. Die vereinigten essigsauren Auszüge werden mit konz. Natronlauge alkalisch gestellt. 



  Das ausgeschiedene Öl wird in Petroläther aufgenommen, die Lösung getrocknet und auf ein kleines Volumen eingeengt, worauf Kristallisation ein- 
 EMI2.7 
 amid suspendiert in Toluol, zugetropft. Man rührt das Reaktionsgemisch anschliessend 3 Stunden bei   50   und   kocht es dann 16 Stunden unter Rückfluss. Hierauf kühlt man es auf Zimmertemperatur ab und zersetzt es mit Wasser. Die benzolische Phase wird abgehoben und mehrmals mit verdünnter Salzsäure ausgeschüttelt. Die vereinigten salzsauren Auszüge werden mit konz. Alkalilauge al- 
 EMI2.8 
 siert. Zweckmässig wird es aus Benzin umkristallisiert, worauf es bei   128-1290 schmilzt.   



   In analoger Weise können die folgenden Verbindungen hergestellt werden :   N- (4-lsopropyl-piperazino-äthyl) - iminostilben    oder   3, 7-dichloriminostilben,   
 EMI2.9 
 stilben,   N- (4-Methyl-piperazino-butyl) - 2, 8 - dimethyl-    iminostilben, 

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   N-[ss- (4-Hydroxyäthyl-piperazino) -propyl]- 3, 7-    dibrom-iminostilben und   N-[ (ù- (4-Methyl-piperazino) -hexyl]-1, 9-dichlor-    iminostilben. 



    PATENTANSPRÜCHE :    
1. Verfahren zur Herstellung von neuen, basisch substituierten Derivaten von Azepinen, der all- 
 EMI3.1 
 
 EMI3.2 
 
 EMI3.3 
 Alkylenrest mit 2-6 Kohlenstoffatomen und mindestens 2 Brückengliedern zwischen den beiden Stickstoffatomen, und R einen niedermolekularen Alkyl-, Alkanoyloxyalkyl- oder Hydroxyalkylrest bedeuten, sowie von deren Salzen mit organischen oder anorganischen Säuren bzw. deren bis-quaternären Diammoniumverbindungen, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Iminostilben der allgemeinen Formel II :

   
 EMI3.4 
 in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, oder eine Metallverbindung eines solchen   Iminostilbens   
 EMI3.5 
 
 EMI3.6 
 
 EMI3.7 
 Formeln   11   und III die Symbole X   und "Alky-   len" wie oben definiert sind, umsetzt, gewünschtenfalls anschliessend Verbindungen, worin Y durch einen Alkanoyloxyalkylrest verkörpert ist, zu entsprechenden Verbindungen mit einem Hydroxyalkylrest R hydrolysiert, gewünschten- falls die Reaktionsprodukte der allgemeinen Formel I in ihre Salze mit anorganischen oder organischen Säuren überführt oder gewünschtenfalls auf die Reaktionsprodukte der allgemeinen Formel I mindestens zwei Mol eines reaktionsfähigen Esters eines aliphatischen oder   araliphaü-   schen Alkohols einwirken lässt. 



   2. Abänderung des Verfahrens gemäss Anspruch   1,   dadurch gekennzeichnet, dass man einen 
 EMI3.8 
 
 EMI3.9 
 
 EMI3.10 
 gemeinen Formel V : 
 EMI3.11 


Claims (1)

  1. wobei X, "Alkylen" und Y die im Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, umsetzt, und gewünschtenfalls anschliessend Verbindungen, worin Y durch einen Alkanoyloxyalkylrest verkörpert ist, zu entsprechenden Verbindungen mit einem Hydroxyalkylrest R hydrolysiert.
    3. Abänderung des Verfahrens gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein EMI3.12 EMI3.13 EMI3.14 der allgemeinen Formel VII : R-OH (VII), wobei X, "Alkylen" und R die im Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, oder mit einem niedermolekularen Alkylenoxyd umsetzt.
AT332958A 1957-05-09 1958-05-08 Verfahren zur Herstellung von neuen, basisch subtituierten Derivaten von Azepinen AT205039B (de)

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