AT167275B - Verfahren zur Herstellung von Sulfonamiden der Thiazolreihe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Sulfonamiden der Thiazolreihe

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AT167275B
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  Verfahren zur Herstellung von Sulfonamiden der Thiazolreihe 
Die Erfindung betrifft die Herstellung von
Sulfonamiden der Thiazolreihe, die selbst wert- volle Heilmittel oder Ausgangsstoffe zur Her- stellung von Heilmitteln sind. Einige Vertreter dieser Verbindungsklasse wurden in einer Arbeit von   Russel   J. Fosbinder und L. A. Walter,
J. Am. Chem. Soc., 61, 2032-33, ferner auch in einer Arbeit von Kyosuke Tsuda, Zentaro
Itikawa und Dosho So. J. Pharmac. Soc., Japan,   59,   155-158, beschrieben. Das Verfahren gemäss der Erfindung bedient sich einer bei der Synthese von 2-Aminothiazolen verwendeten Arbeitsweise (vgl. Richter-Anschütz, Chemie der Kohlenstoff- verbindungen, 3. Bd., 12. Auflage 1931, S. 141 bis 142), die jedoch zur Herstellung von Sulfon- amiden der Thiazolreihe noch nicht angewendet worden ist. 



   Nach dem Verfahren gemäss der Erfindung können wertvolle 2-Sulfamidothiazole vorteilhaft in der Weise hergestellt werden, dass man Thiocarbamidderivate der allgemeinen Formel 
A. Y.   S02'HN. CS. NH2   (worin A eine Amino-, Alkylamin-, Arylaminooder acylierte Alkylaminogruppe bzw. einen in eine solche Gruppe umwandelbaren Substituenten, wie z. B. eine Nitro-oder Azogruppe bzw. 



  Halogen und Y einen aromatischen oder heterocyclischen Rest bedeuten) mit a-Halogen-oxoVerbindungen, wie   a-Halogenketonen, a-Halogen-   aldehyden oder deren funktionellen Derivaten, wie Acetalen, Halbacetalen, ferner mit Estern der Enolformen der genannten Oxo-Verbindungen umsetzt. 



   Als besonders geeignete Thiocarbamidderivate kommen Acylaminoaryl-bzw.-pyridylsulfothiocarbamide, insbesondere p-Acylaminobenzolsulfothiocarbamide, z. B.   p-Acetaminobenzol-     sulfothiocarbamid,   ferner   2-Acylaminopyridin-     - 5-sulfothiocarbamid oder Alkoxymethyläther   der Enolformen der genannten Thiocarbamide, z. B. p-Acetaminobenzolsulfoisothiocarbamidmethoxy- 
 EMI1.1 
   'x-Halogenoxoverbindungen   werden zweckmässig Halogenacetone, z. B. Chloraceton oder 2-Chlor-   butanon- (3), ferner   in a-Stellung halogenierte aliphatische Aldehyde, insbesondere Chloracetaldehyd, Chloracetaldehyddiacetal,   a-Brom-   propionaldehyd oder Diacylderivate, z. B. Chlor- äthylidendiacetat, zur Umsetzung verwendet.

   An Stelle der bisher genannten Verbindungen können auch    < x, ss-Dihalogenäther,   z. B. Dichloräthyläther, ferner   a-Halogenoxoverbindungen,   die noch eine 
 EMI1.2 
 Halogenatome enthalten, wie z. B. Dichloraceton,   a-Alkoxy-a'-chloraceton   zur Anwendung gelangen. Des weiteren können auch Di-oder Polyketone, in welchen wenigstens an einem der den Carbonylgruppen benachbarten Kohlenstoffatome ein sekundäres Halogenatom gebunden ist oder funktionelle Derivate derartiger Ketone, wie Acetale, Halbacetale, Enolester, Enoläther, Oxime, Hydrazone, Semicarbazone, z. B. Monochloracetylaceton, Monobromdiacetylmonoxim verwendet werden.

   Desgleichen auch cyclische a-Halogenketone, die gegebenenfalls im Ring noch weitere Substituenten enthalten oder funktionelle Derivate der genannten Ketone, wie Acetale, Halbacetale, Enolester, Enoläther, Oxyme, Hydrazone, Semicarbazone, insbesondere   a-Halo-   gencyclohexanon, z. B.   a-Chlorcyclohexanon,   1-Chlor-2-methylcyclohexanon. Weiters können zur Umsetzung Oxocarbonsäuren Verwendung   finden, in welchen an das der Oxogruppe benachbarte Kohlenstoffatom ein sekundäres Halogen-   atom gebunden ist oder funktionelle Derivate derselben, wie Säureester, Säureamide, Acetale, Halbacetale, Enolester, Enoläther, insbesondere halogenierte Ketocarbonsäuren, z. B. Chlorbrenztraubensäure oder   a-Chlor-a-acetessigester.   



  Schliesslich können auch noch a-Halogencarbonsäuren, z. B. Chloressigsäure oder funktionelle Derivate derselben, wie Ester, z. B. Chloressigester,   a-Halogenmalonsäureester,   Chlorcyanessigester, benützt werden. 



   Die Reaktion zwischen dem Arylsulfbthiohamstoff und der a-halogenierten Oxoverbindung wird vorteilhaft in Gegenwart von säurebindenden Mitteln ausgeführt. Als säurebindende Mittel 

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 kann man mit Vorteil Pyridin oder andere tertiäre, heterocyclische Basen verwenden. Nach beendeter Umsetzung können, im Falle das
Sulfonylradikal A. Y.   S02- der   erhaltenen Sulfonamide keine freie Aminogruppe enthält, die an deren Stelle befindlichen Substituenten A gegebenenfalls in eine primäre Aminogruppe umgewandelt werden. So kann beispielsweise im Falle der Anwendung von Nitroarylsulfothiocarbamiden, insbesondere p-Nitrobenzolsulfothiocarbamid als Ausgangsstoff nach erfolgter Umsetzung die Nitrogruppe der ent- standenen Nitroarylsulfamidothiazole in üblicher Weise zur Aminogruppe reduziert werden. 



   Die   2-Arylsulfamidothiazol- Verbindungen   entstehen meistens in fast quantitativer Ausbeute und hervorragender Reinheit, während die bekannten Verfahren, nach denen die Arylsulfo-
Gruppe in das schon fertige 2-Aminothiazol eingeführt wird, meist bedeutend schlechtere Ausbeuten geben. Das vorliegende Verfahren liefert ferner die Produkte meistens in farbloser Form, während nach dem früheren Verfahren erhaltene Produkte häufig mehr oder weniger durch Verunreinigungen gefärbt sind.

   Von Bedeutung ist auch, dass das vorliegende Verfahren es ermöglicht, in einem einzigen Arbeitsgang zu   2-Aminoarylsulfamidothiazolen   zu gelangen, wogegen die früheren Verfahren, die die Arylsulfb-Gruppe in das fertige 2-Aminothiazol einführen, stets zunächst zu Acylaminosulfoderivaten führen, aus welchen die Acylgruppe nachträglich entfernt werden muss. Bei vielen derartigen Acylaminoarylsulfoderivaten ist aber die nachträgliche Abspaltung der Acylgruppe aus der Aminogruppe umständlich, ja sogar wegen der Empfindlichkeit der Stoffe unausführbar. 



   Die als Ausgangsstoffe für das vorliegende Verfahren erforderlichen Thiocarbamidderivate waren bisher unbekannt und können nach dem in der österr. Patentschrift Nr. 164790 beschriebenen Verfahren hergestellt werden. 



   Die Produkte des vorliegenden Verfahrens sind zum Teil selbst wertvolle Heilmittel, zum Teil Ausgangsstoffe für die Herstellung von Heilmitteln. 



   Weitere Einzelheiten des Verfahrens sind aus den nachstehenden Beispielen zu entnehmen. 



   Beispiel 1 :   13. 6 g p-Acetaminobenzolsulfo-   thiocarbamid,   14   Chloraceton und 340 cm3   80% iger Alkohol   werden während einer Stunde gekocht, dann im Vakuum zur Trockne verdampft. Der Rückstand wird mit trockenem Aceton verrieben, der Niederschlag abgenutscht und mit 20 cm3 Aceton gewaschen. Man erhält   9-10 g   des 2-[p-Acetaminobenzolsulfamido]-4-methylthiazols, welches ohne jegliche weitere Reinigung unter Zersetzung um   252-2570 schmilzt.   Das Produkt ist ein weisses Pulver. 



   5 g von diesem Produkt werden während einer halben Stunde in 50 cm3 2 n-Natronlauge gekocht und die abgekühlte Lösung dann mit Eisessig neutralisiert. Das   2-[p-Aminobenzolsulfa1nido]-     -4-methylthiazol (39g)   scheidet sich als weisses Pulver aus und schmilzt unter Zersetzung bei etwa   237 .   



   Beispiel 2 :   13'6g p-Acetaminobenzolsulfo-   thiocarbamid, 14g Chloraceton und 14 Pyridin werden in   200 cm3 80%igem   Alkohol während einer Stunde auf dem Wasserbad gekocht. Das Gemisch wird im Vakuum eingetrocknet, der Rückstand mit Wasser verrieben, genutscht und getrocknet.   Das 2- [p-Acetaminobenzolsulfamido]-   - 4-methylthiazol fällt in theoretischer Ausbeute an. 



  Es wird in Form eines weissen kristallinischen Pulvers gewonnen, das ohne weitere Reinigung unter Zersetzung um   2570 schmilzt.   
 EMI2.1 
 mit   20 cm3   Pyridin verrieben. Das Reaktionsgemisch erwärmt sich stark ; die Umsetzungsteilnehmer gehen vorübergehend in Lösung. Dann hält man das Gemisch während einer halben Stunde auf dem siedenden Wasserbad. 



  Zum Reaktionsgemisch gibt man   40-60 ce3   
 EMI2.2 
 kristallinischen Pulvers ausscheidet. Die Ausbeute ist theoretisch. 
 EMI2.3 
 Pyridin werden gemischt, worauf sich unter Erwärmung und vorübergehender Lösung das   2-[p-Acetaminobenzolsulfamido]-4-methyl-thiazol   als Kristallbrei ausscheidet. Das Gemisch wird noch während einer halben Stunde auf dem heissen Wasserbad gehalten, dann nach dem Abkühlen mit Wasser verdünnt und nach dem Stehen abgenutscht. Man gewinnt das Produkt in beinahe theoretischer Ausbeute als weisses kristallinisches Pulver. 



   Beispiel 5 :   8-6 a, ss-Dichlordiäthyläther,   10 cm3 Alkohol und 10   cm3   Wasser werden unter Rückfluss eine halbe Stunde auf dem heissen Wasserbad gehalten. Nachher gibt man   13-6g   p-Acetaminobenzolsulfothiocarbamid und 22cm3 Pyridin hinzu. Das Reaktionsgemisch hält man eine halbe Stunde auf dem Wasserbad, dann trocknet man es im Vakuum ein. Das 2-[p-Acetaminobenzolsulfamido]-thiazol kristallisiert nach Zugabe von 100 cm3 Wasser aus. Die Ausbeute beträgt 90%. Das Produkt kristallisiert aus wässerigem Alkohol in weissen Kristallen. 



    Auf gleiche Weise erhält man : aus p-Acetaminobenzolsulfothiocarbamid mit 3-Chlor-   butanon- (2) das 2-[p-Acetaminobenzolsulf-   amido]-4, 5-dimethylthiazol   (F   =   um 264 ) bzw. 
 EMI2.4 
 1,   1-Dichloraceton   das 2-[p-Acetaminobenzolsulfamido]-4-methyl-5-chlorthiazol (Zersetzungspunkt um   217 )   bzw. das   2-[p-Aminobenzolsulfamido]-     - 4-methyl-5-chlorthiazol   (Zersetzungspunkt [sehr unscharf um etwa 260 ). 

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 EMI3.1 
 
 EMI3.2 
 methyl-thiazol werden mit 50 cm3 10% iger Salzsäure eine halbe Stunde gekocht, dann mit Ammoniak abgestumpft. Man filtriert vom Niederschlag ab und behandelt das Filtrat mit Tierkohle. Dann wird die überschüssige Säure mit Ammoniak neutralisiert.

   Beim Abkühlen scheidet sich das   2- [p-Aminobenzolsulfamido]-4-   - oxy-methyl-thiazol aus, welches bei etwa   201 0   schmilzt. 
 EMI3.3 
 der 4-Methyläther der vorangehenden Verbindung gewonnen. 



   Beispiel 7 : Man übergiesst   132g   a-Chlorcyclohexanon und 273 g   p-Acetaminobenzolsulfo-   thiocarbamid mit   300 cm3   trockenem Pyridin. 



  Das Gemisch wird auf dem Wasserbad unter Rühren erwärmt, wobei die Umsetzungsteilnehmer in Lösung gehen. Dann kühlt man ab und verrührt den dicken Sirup mit 21 Wasser. Das sich ausscheidende Öl kristallisiert bald. Die Kristalle werden nach dem Stehen abfiltriert und getrocknet. Zur weiteren Reinigung kann man aus reichlicher Menge 90% igem Alkohol umkristallisieren. Das so gewonnene 4, 5-Tetramethylen-2- [p-acetaminobenzolsulfamido]-thiazol schmilzt um 265 bis   280 o.   



   Durch halbstündiges Kochen des Produktes in 10-volumprozentiger Natronlauge und durch Ansäuern des Reaktionsgemisches mit Salzsäure 
 EMI3.4 
 
 EMI3.5 
 amid   p-Aminobenzolsulfothiocarbamid   verwendet, so erhält man unmittelbar die oben beschriebene Verbindung. 



   Auf gleiche Art können aus 2-Chlor-4-methylcyclohexanon die Verbindungen der untenstehenden Formeln gewonnen werden : 
 EMI3.6 
 worin X Wasserstoff oder die Acetylgruppe bedeutet. 



   Werden die in den Beispielen angegebenen cyclischen a-Halogenketone mit p-Nitrobenzolsulfothiocarbamid kondensiert, dann erhält man die entsprechenden 2- [p-Nitrobenzolsulfamido]- - thiazolderivate. 



   Beispiel 8 : Man giesst zu einem Gemisch von 22 g p-Acetaminobenzolsulfothiocarbamid und 14 g   a-Chloracetessigester   22 cm3 trockenes Pyridin und rührt das Gemisch, wobei sich die Tempera 

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 tur auf 80  erhöht. Zur Mässigung der Reaktion kühlt man mit Wasser. Das Reaktionsgemisch, welches eine hellgelbe Schmelze bildet, wird noch etwa zehn Minuten auf dem siedenden Wasserbad gehalten, dann mit 400 cm3 Wasser versetzt. Das sich ausscheidende Öl kristallisiert schnell. Man nutscht ab, wäscht mit Wasser 
 EMI4.1 
 theoretischer Ausbeute. F =   247-249 o.  
Das Produkt ist aus reichlicher Menge siedenden Alkohols umkristallisierbar und stellt einen Aus- gangsstoff für die Bereitung von Verbindungen mit Antikokkenwirkung dar. 



   Wird dieses Produkt mit Natronlauge verseift, so erfolgt gleichzeitig Abspaltung der Acetylgruppe und Spaltung des Carbonsäureäthylesters. 



  Zu diesem Zweck kocht man 1 g der obigen Verbindung mit 10 cm3 10 volumprozentiger Natronlauge eine halbe Stunde und säuert dann mit etwa 2 cm3 konzentrierter Salzsäure auf Lackmus an. Weisse pulverförmige Kristalle scheiden sich aus, die abgenutscht und mit Wasser gewaschen werden. Man erhält   0, 75 g 2-[p-Aminobenzol-   sulfamido]-4-methylthiazol-5-carbonsäure, welche aus der 30fachen Raummenge Methylalkohol umkristallisierbar ist. Das Produkt zeigt bei der Schmelzpunktbestimmung einen doppelten Schmelzpunkt ; es schmilzt erst bei   176-183    und nach einer Verfestigung bei etwa 237  . 



   Will man nur die Acetylgruppe abspalten, die Carbonsäureäthylestergruppe jedoch unverändert belassen, so verfährt man in folgender Weise : Man kocht 4g   2-[p-Acetaminobenzolsulfamido]-     -4-methylthiazol-5-carbonsäureäthylester   mit 20 cm3 absolutem Alkohol, welcher etwa   1. 6 g   Salzsäure enthält. Etwa nach 8-10 Minuten Kochen scheidet sich eine weisse Kristallmasse aus. Nach einstündigem Kochen kühlt man das Reaktionsgemisch ab, nutscht die Kristalle ab und wäscht sie mit kaltem Alkohol. Man erhält in fast theoretischer Ausbeute das Hydrochlorid des 2-[p-Aminobenzolsulfamido]-4-methyl-thiazol-5-carbonsäureäthylesters, welches unter Zersetzung bei   230-2310 schmilzt.   Man kann aus dem Hydrochlorid durch Rühren mit Natriumacetat-Lösung die freie Base in theoretischer Ausbeute gewinnen.

   Das Produkt ist aus der sechsfachen Menge heissen Alkohols umkristallisierbar und schmilzt bei etwa 196 . Es besitzt ausgezeichnete Antikokkenwirkung. 



   Beispiel 9 : Man übergiesst   1#15g   p-Aminobenzolsulfothiocarbamid und   0.     58 g Cf. -Chloracet-   essigester mit 2 cm3 Pyridin, wobei Erwärmung und Lösung erfolgt. Man hält das Gemisch während einer Viertelstunde auf dem Wasserbad und gibt dann 20 cm3 Wasser hinzu. Die Kristalle werden nach längerem Stehen abgenutscht und mit Wasser ausgewaschen. Man erhält den 2- [p-Aminobenzolsulfamido]-4-methylthiazol-5-   - carbonsäureäthylester   in fast theoretischer Ausbeute. Er schmilzt-so dargestellt-bei   130-134 .   Durch Lösen des Produktes in Natronlauge und Ausfällen mit Essigsäure kann 
 EMI4.2 
 erreicht werden. 



   Verwendet man anstatt des Äthylesters der Chloracetessigsäure die Methyl-, Propyl-, Butyl-, Amyl-oder Benzylester usw., so erhält man in analoger Weise die entsprechenden Thiazol-5-   - carbonsäureester.   



   Verwendet man in den vorangehenden Bei- 
 EMI4.3 
 aminobenzolsulfothiocarbamid und 6 cm3 trockenes Pyridin. Es tritt eine heftige Reaktion ein, das Gemisch bildet eine blassgelbe Schmelze, die nach einigen Stunden kristallinisch erstarrt. 



  Nach Verreiben mit 40 cm3 Wasser wird abgenutscht und mit Wasser gewaschen. Man erhält 
 EMI4.4 
 Natronlauge. Zu der entstandenen hellgelben Lösung werden 2-5 cm3 Eisessig hinzugegeben, worauf sich ein Niederschlag bildet, welcher abgenutscht und mit Wasser gewaschen wird. 



  Das getrocknete Produkt wird dann mit 9 cm3 absolutem Alkohol ausgekocht, abgekühlt und filtriert. Man erhält das bei   213-214  schmel-   zende 2-[p-Aminobenzolsulfamido1-4-methyl-5- 
 EMI4.5 
 
 EMI4.6 
 
 EMI4.7 
 Erwärmung bildet sich eine gelbe Schmelze, die noch einige Minuten auf dem Wasserbad erwärmt und nachher mit 20 cm3 Wasser versetzt wird. Nach dem Kühlen und Stehen scheiden sich weisse Kristalle aus, die abgenutscht und mit Wasser gewaschen werden. Man erhält mehr als 5   g des   Oxims von   2-[p-Acetaminobenzolsulf-   
 EMI4.8 
 wie auch Hydroxylamin abspalten. 



   Beispiel 12 : Man versetzt 7-5 g Chloressigester und 16 g p-Acetaminobenzolsulfothiocarbamid mit 18 cm3 trockenem Pyridin. Das Gemisch erwärmt sich auf   40  ,   wobei die Ausgangsstoffe in Lösung gehen. Man verdünnt die Lösung nach viertelstündigem Erwärmen auf dem Wasserbad mit 150 cm3 Wasser, worauf sich das 2-[p-Acet-   aminobenzolsu1famido ]-4-oxythiazol in   Form eines 

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 Kristallpulver ausscheidet. Die Ausbeute beträgt 75% der Theorie. Zersetzungspunkt um   258-259 o.   



   Beispiel 13 : Man versetzt 12.5g Chloressigester und 22 p-Aminobenzolsulfothiocarbamid mit 30 cm3 Pyridin. Unter mässiger Erwärmung erfolgt Lösung. Nach halbstündigem Digerieren auf dem Wasserbad verdünnt man die Lösung mit   150 cm3   warmem Wasser, worauf das   2- [p-Aminobenzolsulfamido]-4-oxythiazol beim   Abkühlen auskristallisiert. Die Ausbeute beträgt 60% der Theorie F =   235-237 o.   



   Beispiel 14 : Man vermischt 4g Chlormalonester,   5. 5 g p-Acetaminobenzolsulfothiocarbamid   und 6 cm3 Pyridin. Nach viertelstündigem Erwärmen bei   60'bildet   sich eine homogene gelbe Schmelze, die dann nach zweistündigem Stehen erstarrt. Man gibt 70   cm3   Wasser dazu ; die Kristalle lösen sich auf, doch in kurzer Zeit tritt wieder Kristallisation ein. Die Kristalle (7-05 g) schmelzen unter Gasentwicklung bei 164 . Das so erhaltene 2-[p-Acetaminobenzol-   su1famido]-5-carbaethoxythiazol   ist aus Alkohol umkristallisierbar. Der Schmelzpunkt des in Alkohol   umge1östen   Produktes steigt auf 165 bis 166 . 



   Beispiel 15 : Man vermischt 4g Brommalon- 
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 sich auf 75 . Man hält die entstandene gelbe Schmelze noch während zehn Minuten auf dem Wasserbad und giesst dann nach eineinhalbstündigem Stehen 80 cm3 Wasser hinzu. Aus der 
 EMI5.2 
 Diese Verbindung ist das acetylfreie Derivat des im vorangehenden Beispiel beschriebenen Produktes. 



   Beispiel 16 : Man vermischt 115g p-Aminobenzolsulfothiocarbamid, 46 Chloraceton und   200 cm3 Pyridin. Es tritt Erwärmung auf.   Nachher wird etwa 15 Minuten auf dem Wasserbad erhitzt. Das Produkt kristallisiert inzwischen in schönen Rosetten. Nach Zugabe von 1500 cm3 Wasser wird abgenutscht und mit Wasser gewaschen. 



  Man erhält das 2-[p-Aminobenzolsulfamido]-4- - methylthiazol als ein gleichmässiges weisses Kristallpulver in theoretischer Ausbeute.   F =   etwa 237 . 
 EMI5.3 
 hinzugegeben. Das Reaktionsgemisch erwärmt sich auf etwa 45  und bildet einen goldgelben homogenen Sirup. Nach zehn Minuten Erwärmen auf dem Wasserbad und darauffolgendem zwei- 
 EMI5.4 
 sich in Form weisser Kristalle aus. Die Ausbeute beträgt etwa 4g. Die Verbindung ist in n/2-Natronlauge löslich. Aus der alkalischen Lösung kann sie mit Essigsäure wieder ausgefällt werden. 



  F =   280-281  .   
 EMI5.5 
 acetophenon werden 5 cm3 trockenes Pyridin hinzugegeben. Unter mässiger Erwärmung erfolgt Lösung ; das Gemisch bildet dann einen gelben Sirup, welcher noch eine Viertelstunde auf dem Wasserbad erwärmt wird. Nach einstündigem Stehen verdünnt man mit 50 cm3 Wasser, worauf sich das   2- [p-Aminobenzolsulfamido]-4- [p'-acet-   aminophenyl]-thiazol in weissen Kristallen ausscheidet. Es wird genutscht, mit Wasser, dann mit Alkohol und zuletzt mit Äther gewaschen. 



  Die Ausbeute beträgt etwa 3. 1 g. Die Verbindung ist in n/2-Natronlauge sehr gut löslich und scheidet sich durch Ausfällen mit Säuren wieder in Kristallen aus. F = um   275-277  unter   Zersetzung. 



   Beispiel 19 : Zu 1-36g p-Acetaminobenzolsulfothiocarbamid und   0-58g 4-Amino-M-chlor-   acetophenon werden 3 cm3 Pyridin hinzugegeben. 



  Das Reaktionsgemisch erwärmt sich unter langsamem Temperaturanstieg auf etwa 45 . Die Reaktionsteilnehmer lösen sich und es bildet sich ein gelber Sirup. Nach fünf Minuten Erwärmen auf dem Wasserbad verdünnt man mit 50 cm3 Wasser, worauf sich ein Öl ausscheidet, welches nach einigen Minuten kristallisiert. Nach zwei Stunden Stehen wird abgenutscht, mit Wasser, dann mit Alkohol und zuletzt mit Äther gewaschen. Die Ausbeute beträgt 
 EMI5.6 
 
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 thiocarbamid und   0-85g 4-Amino-M-chloraceto-   phenon werden 3 cm3 Pyridin hinzugegeben. 



  Es erfolgt Lösung, wobei sich das Gemisch etwa auf   40 0 erwärmt   und ein gelbbrauner Sirup entsteht. Nach zehn Minuten Erwärmen auf dem Wasserbad wird mit 50 cm3 Wasser verdünnt, worauf sich ein öliger Niederschlag ausscheidet. 



  Nach dreimaligem Auswaschen des Niederschlages mit je 50 cm3 Wasser fängt das 2-[p-Amino-   benzolsulfamido]-4- [p'-aminophenyl]-thiazol   zu kristallisieren an. Nach drei Stunden nutscht man ab, wäscht mit Wasser, dann mit Alkohol und zuletzt mit Äther. Die Verbindung ist in n/2-Natronlauge löslich und mit Essigsäure aus der Lösung wieder ausfällbar. Die Ausbeute beträgt etwa   1#4g an   gelben Kristallen, die bei 102-103 schmelzen. 
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 techin werden 3 cm3 Pyridin hinzugegeben. Das Reaktionsgemisch bildet unter langsamer Erwärmung auf etwa   40'einen   homogenen, grünlichgelben Sirup, welcher noch etwa fünf Minuten auf dem Wasserbad erwärmt wird. Nach einer Viertelstunde Stehen wird mit   50 cm3   Wasser verdünnt, worauf sich ein öliger Niederschlag ausscheidet.

   Das ausgeschiedene öl wird dreimal 

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 durch Dekantieren mit je 50 cm3 Wasser gewaschen worauf das   2-[p-Aminobenzolsulfamido]-4-[3', 4'-   -dioxyphenyl]-thiazol zu kristallisieren beginnt. 



   Man nutscht ab und wäscht mit Wasser nach etwa zweistündigem Stehen. Die Verbindung löst sich in n/2-Natronlauge mit gelber Farbe, die beim Stehen der Lösung nachdunkelt. Das Produkt kann durch Umkristallisieren aus sieden- dem Wasser gereinigt werden. 



     PATENTANSPRÜCHE   : 
1. Verfahren zur Herstellung von Sulfonamiden der Thiazolreihe, dadurch gekennzeichnet, dass man Thiocarbamidderivate der allgemeinen Formel 
A. Y.   SO,.   HN. CS. NH2 (worin A eine Amino-, Alkylamin-, Acylaminooder acylierte Alkylaminogruppe bzw. einen in eine solche Gruppe überführbaren Substituenten, wie z. B. eine Nitro-oder Azogruppe bzw. 



  Halogen und Y einen aromatischen oder heterocyclischen Rest bedeuten), mit    < x-Halogenoxo-   verbindungen,   wie c.-Halogenketonen,  .-Halogen-   aldehyden,-acetalen,-halbacetalen oder mit Estern der Enolformen der genannten Oxoverbindungen umsetzt.

Claims (1)

  1. 2. Ausführungsform des Verfahrens gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man Acylaminoaryl-bzw.-pyridylsulfothiocarbamide oder Alkoxymethyläther der Enolformen dieser Verbindungen als Ausgangsstoffe verwendet. EMI6.1 Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man p-Acylamino-benzolsulfothiocarbamide, z. B. p-Acetaminobenzolsulfothiocarbamid, 2-Acet- aminopyridin-5-sulfothiocarbamid oder p-Acetaminobenzolsulfoisothiocarbamidmethoxymethyl- äther als Ausgangsstoffe verwendet.
    4. Ausführungsform des Verfahrens gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man Nitroarylsulfothiocarbamide, insbesondere EMI6.2 stoffe verwendet.
    5. Ausführungsform des Verfahrens gemäss den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Halogenaceton, z. B. Chloraceton, zur Umsetzung verwendet.
    6. Ausführungsform des Verfahrens gemäss den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man in -Stellung halogenierte aliphatische Aldehyde, z. B. Chloracetaldehyd oder deren Diacylderivate, z. B. Chloräthylidendiacetat, als Ausgangsstoffe verwendet.
    7. Ausführungsform des Verfahrens gemäss den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, EMI6.3 den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass man < x-Halogenoxoverbindungen, die noch eine Oxy-, Alkoxy-bzw. Acyloxygruppe oder weitere Halogenatome enthalten, z. B. Dichlor- d\ten ichi\che : EMI6.4 verwendet.
    9. Ausführungsform des Verfahrens gemäss den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man Di-oder Polyketone, in welchen wenigstens an einem der den Carbonylgruppen benachbarten Kohlenstoffatome ein sekundäres Halogenatom gebunden ist, oder funktionelle Derivate der genannten Ketone, wie Acetale, Halbacetale, Enolester, Enoläther, Oxime, Hydrazone, Semicarbazone, zur Umsetzung verwendet.
    10. Ausführungsform des Verfahrens gemäss Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass man Monochloracetylaceton oder Monobromdiacetylmonoxim, zur Umsetzung verwendet.
    11. Ausführungsform des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man cyclische (7. - Halogenketone, die gegebenenfalls im Ring noch weitere Substituenten enthalten oder funktionelle Derivate der genannten Ketone, wie Acetale, Halbacetale, Enolester, Enoläther, Oxime, Hydrazone, Semicarbazone, zur Umsetzung verwendet.
    12. Ausführungsform des Verfahrens gemäss Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass man EMI6.5 setzung verwendet.
    13. Ausführungsform des Verfahrens gemäss den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man Oxocarbonsäuren, in welchen an das der Oxogruppe benachbarte Kohlenstoffatom ein sekundäres Halogenatom gebunden ist oder funktionelle Derivate derselben, wie Säureester, Säureamide, Acetale, Halbacetale, Enolester, Enol- äther, zur Umsetzung verwendet. 14. Ausführungsform des Verfahrens gemäss Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass man halogenierte Ketocarbonsäuren, z. B. Chlorbrenztraubensäure oder jx-Chloracetessigester zuI Umsetzung verwendet.
    15. Abänderung des Verfahrens gemäss den Ansprüchen 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass man an Stelle von (1. - Halogenoxoverbindungen . i.-Halogencarbonsäuren oder funktionelle Derivate derselben, wie Ester, zur Umsetzung verwendet. 16. Ausführungsform des Verfahrens gemäss Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass man Chloressigsäure, Chloressigester oder'x-Halogen- malonester zur Umsetzung verwendet.
    17. Verfahren gemäss den Ansprüchen 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass man die Umsetzung in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, insbesondere einer ein tertiäres Heterostickstoffatom enthaltenden Verbindung, z. B. Pyridin, ausführt.
    18. Weitere Ausgestaltung des Verfahrens gemäss den Ansprüchen 1 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass man im Falle, dass das Sulfonylradikal A. Y. S02- der erhaltenen Verbindungen keine freie Aminogruppe enthält, nach beendeter Umsetzung den an deren Stelle befindlichen Substituenten A in eine primäre Aminogruppe umwandelt.
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