WO2017208891A1

WO2017208891A1 - ゴム組成物、タイヤおよびゴム組成物の製造方法

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Publication number: WO2017208891A1
Application number: PCT/JP2017/019082
Authority: WO
Inventors: 優出雲
Original assignee: 住友ゴム工業株式会社
Priority date: 2016-06-02
Filing date: 2017-05-22
Publication date: 2017-12-07
Also published as: EP3450492A4; US20210221981A1; CN109312119A; EP3450492A1

Abstract

本発明の、スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分、シリカを含む充填剤、シランカップリング剤、およびアルミニウム有機化合物を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物によれば、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物、並びに、それを用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤを提供することができる。

Description

ゴム組成物、タイヤおよびゴム組成物の製造方法

　本発明は、ゴム組成物、とりわけ、タイヤ用ゴム組成物、並びに、それを用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤ、並びに、ゴム組成物、とりわけ、タイヤ用ゴム組成物の製造方法に関する。

　タイヤは、トレッド、インナーライナー等、様々な部材により構成され、各部材に応じて諸性能が付与されている。路面と接触するトレッドには、安全性等の観点でウェットグリップ性能などが要求され、水酸化アルミニウムの添加により当該性能を改善する方法が提案されている（特許文献１）。

　しかし、水酸化アルミニウムを添加すると、破壊強度が低下し、耐摩耗性が悪化するという問題があり、更なる改善が求められている。

特開２００２－３３８７５０号公報

　本発明は、（１）ゴム組成物、とりわけ、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物、並びに、それを用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤ、並びに、（２）ゴム組成物、とりわけ、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物の製造方法を提供しようとするものである。

　本発明者は、上記課題解決のため、鋭意検討を重ねた結果、所定のゴム成分にシリカを含む充填剤とシランカップリング剤とを配合し、さらに、水酸化アルミニウムに代えて所定のアルミニウム有機化合物を配合することで、上記（１）の課題を解決できることを見出し、さらに検討を重ねて本発明を完成した。また、所定のゴム成分にシリカを含む充填剤とシランカップリング剤とを配合し、さらに、水酸化アルミニウムに代えて所定のアルミニウム有機化合物を配合する場合において、混練工程の前半段階の排出時に、混練物を高温で保持することで、上記（２）の課題を解決できることを見出し、さらに検討を重ねて本発明を完成した。さらに、所定のゴム成分にシリカを含む充填剤とシランカップリング剤とを配合し、さらに、水酸化アルミニウムに代えて所定のアルミニウム有機化合物を配合する場合において、通常は混練工程の後半段階で配合する塩基性加硫促進剤を混練工程の前半段階で配合することで、上記（２）の課題を解決できることを見出し、さらに検討を重ねて本発明を完成した。

　すなわち、本発明は、
［１］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分、シリカを含む充填剤、シランカップリング剤、およびアルミニウム有機化合物を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物、
［２］シランカップリング剤が、メルカプト基を有するシランカップリング剤であって、
下記式（Ｉ）で示される結合単位Ａと下記式（ＩＩ）で示される結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤および下記式（ＩＩＩ）で示されるシランカップリング剤からなる群から選択される少なくとも一つである、上記［１］記載のゴム組成物、

［式中、
ｘは０以上の整数、ｙは１以上の整数である。
Ｒ¹は水素、ハロゲン、分岐若しくは非分岐の炭素数１～３０のアルキル基、分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルケニル基、分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルキニル基、または該アルキル基の末端の水素が水酸基若しくはカルボキシル基で置換されたものを示す。Ｒ²は分岐若しくは非分岐の炭素数１～３０のアルキレン基、分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルケニレン基、または分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルキニレン基を示す。Ｒ¹とＲ²とで環構造を形成してもよい。］

［式中、
Ｒ¹⁰⁰¹は－Ｃｌ、－Ｂｒ、－ＯＲ¹⁰⁰⁶、－Ｏ（Ｏ＝）ＣＲ¹⁰⁰⁶、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＮＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷および（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷）_h（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷Ｒ¹⁰⁰⁸）から選択される一価の基（Ｒ¹⁰⁰⁶、Ｒ¹⁰⁰⁷およびＲ¹⁰⁰⁸は同一でも異なっていても良く、各々水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基であり、ｈは平均値が１～４である。）である。
Ｒ¹⁰⁰²はＲ¹⁰⁰¹、水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰³はＲ¹⁰⁰¹、Ｒ¹⁰⁰²、水素原子または［Ｏ（Ｒ¹⁰⁰⁹Ｏ）_j］_0.5－基（Ｒ¹⁰⁰⁹は炭素数１～１８のアルキレン基、ｊは１～４の整数である。）である。
Ｒ¹⁰⁰⁴は炭素数１～１８の二価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰⁵は炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
ｘ、ｙおよびｚは、ｘ＋ｙ＋２ｚ＝３、０≦ｘ≦３、０≦ｙ≦２、０≦ｚ≦１の関係を満たす数である。］
［３］シリカのＣＴＡＢ比表面積が１００ｍ²／ｇ以上、好ましくは１６５ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１７０ｍ²／ｇ以上、かつ窒素吸着によるＢＥＴ比表面積が１１０ｍ²／ｇ以上、好ましくは１７５ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１８０ｍ²／ｇ以上である、上記［１］記載のゴム組成物、
［４］さらに、シリカのＣＴＡＢ比表面積が１８０～６００ｍ²／ｇ、好ましくは１９０～３００ｍ²／ｇ、より好ましくは１９５～３００ｍ²／ｇ、さらに好ましくは１９５～２５０ｍ²／ｇ、さらに好ましくは１９７～２５０ｍ²／ｇ、かつ窒素吸着によるＢＥＴ比表面積が１８５～６００ｍ²／ｇ、好ましくは１９０～３００ｍ²／ｇ、より好ましくは１９５～３００ｍ²／ｇ、さらに好ましくは２００～３００ｍ²／ｇ、さらに好ましくは２００～２６０ｍ²／ｇ、さらに好ましくは２１０～２６０ｍ²／ｇである、上記［３］記載のゴム組成物、
［５］充填剤が、さらにカーボンブラックを含むものである、上記［１］～［４］のいずれか１項に記載のゴム組成物、
［６］ゴム成分１００質量部に対し、シリカの配合量が５０～１５０質量部、好ましくは６０～１２０質量部、より好ましくは６０～１１０質量部、カーボンブラックの配合量が５～５０質量部、好ましくは５～３５質量部、より好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは８～２０質量部、アルミニウム有機化合物の配合量が５～４５質量部、好ましくは５～４０質量部、より好ましくは７～４０質量部、さらに好ましくは１０～４０質量部であって、シリカ１００質量部に対し、シランカップリング剤の配合量が１～２０質量部、好ましくは１．５～２０質量部、より好ましくは２～２０質量部、さらに好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは５～１５質量部、さらに好ましくは７～１２質量部である、上記［５］記載のゴム組成物、
［７］アルミニウム有機化合物が、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートである、上記［１］～［６］のいずれか１項に記載のゴム組成物、
［８］上記［１］～［７］のいずれか１項に記載のゴム組成物を用いて作製されたタイヤトレッド、
［９］上記［８］のタイヤトレッドを有するタイヤ、
［１０］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分、シリカを含む充填剤、シランカップリング剤、およびアルミニウム有機化合物を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物の製造方法であって、
混練工程が、加硫系薬品を含まない原料薬品を混練する前半段階と、前半段階で得た混練物に加硫系薬品を加えて混練する後半段階の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、
該前半段階が、混練中に生成したアルコール除去のため、混練物の排出温度を所定の範囲内の温度とし、かつ、該温度で混練物を所定の範囲内の時間保持する、製造方法、
［１１］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分、シリカを含む充填剤、シランカップリング剤、およびアルミニウム有機化合物を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物の製造方法であって、
混練工程が、加硫剤を含まない原料薬品を混練する前半段階と、前半段階で得た混練物に加硫剤を加えて混練する後半段階の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、
該前半段階が、該ゴム成分、該充填剤、該シランカップリング剤、該アルミニウム有機化合物を含む原料薬品に加え、塩基性加硫促進剤を加えて混練する段階である、ゴム組成物の製造方法、
に関する。

　本発明によれば、優れた諸特性を有するゴム組成物、とりわけ、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物、並びに、それを用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤ、並びに、優れた諸特性を有するゴム組成物、とりわけ、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物の製造方法を提供することができる。

　本発明の実施形態としては、第１の実施形態から第５の実施形態が挙げられる。以下、第１の実施形態から第５の実施形態を説明する。

＜第１の実施形態＞
　第１の実施形態は、
［１］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分（Ａ－１）、シリカ（Ｂ１－１）を含む充填剤、シランカップリング剤（Ｃ－１）、およびアルミニウム有機化合物（Ｄ－１）を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物、
［２］充填剤が、さらにカーボンブラック（Ｂ２－１）を含むものである、上記［１］記載のゴム組成物、
［３］ゴム成分（Ａ－１）１００質量部に対し、シリカ（Ｂ１－１）の配合量が５０～１５０質量部、好ましくは６０～１２０質量部、より好ましくは６０～１１０質量部、カーボンブラック（Ｂ２－１）の配合量が５～５０質量部、好ましくは５～３５質量部、より好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは８～２０質量部、アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）の配合量が５～４５質量部、好ましくは５～４０質量部、より好ましくは７～４０質量部、さらに好ましくは１０～４０質量部であって、シリカ（Ｂ１－１）１００質量部に対し、シランカップリング剤（Ｃ－１）の配合量が１～２０質量部、好ましくは１．５～２０質量部、より好ましくは２～２０質量部、さらに好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは５～１５質量部、さらに好ましくは７～１２質量部である、上記［２］記載のゴム組成物、
［４］アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）が、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートである、上記［１］～［３］のいずれか１項に記載のゴム組成物、
［５］上記［１］～［４］のいずれか１項に記載のゴム組成物を用いて作製されたタイヤトレッド、
［６］上記［５］のタイヤトレッドを有するタイヤ、
に関する。

　第１の実施形態によれば、優れた諸特性を有するゴム組成物、とりわけ、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物、並びに、それを用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤを提供することができる。

　以下、第１の実施形態を実施するための形態について説明する。

＜ゴム成分（Ａ－１）＞
　ゴム成分（Ａ－１）は、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を含むものである。ＳＢＲとしては、特に限定されず、例えば、乳化重合スチレンブタジエンゴム（Ｅ－ＳＢＲ）、溶液重合スチレンブタジエンゴム（Ｓ－ＳＢＲ）およびこれらの変性体（変性Ｓ－ＳＢＲ、変性Ｅ－ＳＢＲ）などを使用できる。変性ＳＢＲとしては、末端および／または主鎖が変性された変性ＳＢＲ、スズ、ケイ素化合物などでカップリングされた変性ＳＢＲ（縮合物、分岐構造を有するものなど）などが挙げられる。

　ＳＢＲのビニル含有量は、充分なウェットグリップ性能およびドライグリップ性能の観点から、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上である。また、該ビニル含有量は、良好な耐摩耗性の観点から、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下である。なお、ＳＢＲのビニル含有量は、赤外吸収スペクトル分析法によって測定される値である。

　ＳＢＲのスチレン含有量は、充分なウェットグリップ性能およびドライグリップ性能の観点から、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは２５質量％以上である。また、該スチレン含有量は、良好な耐摩耗性および温度依存性（温度変化に対する性能変化が抑えられた状態）の観点から、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、さらに好ましくは４５質量％以下である。

　ＳＢＲのガラス転移点（Ｔｇ）は、良好なウェットグリップ性能およびドライグリップ性能の観点から、好ましくは－６０℃以上、より好ましくは－５０℃以上である。また、該Ｔｇは、良好な初期グリップ性能および耐摩耗性の観点から、好ましくは０℃以下、より好ましくは－１０℃以下である。

　ＳＢＲの含有量は、充分な耐熱性および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－１）１００質量％中、６０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。

　ゴム成分（Ａ－１）は、ＳＢＲ以外に他のゴム成分を配合しても良い。そのような他のゴム成分としては、天然ゴム（ＮＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）などのジエン系ゴムや、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｘ－ＩＩＲ）などの非ジエン系ゴムなどが挙げられる。これら他のゴム成分は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜充填剤＞
　充填剤は、シリカ（Ｂ１－１）を含むものである。シリカ（Ｂ１－１）を含むことで、ウェットグリップ性能や燃費特性の向上が期待できるからである。シリカ（Ｂ１－１）としては、例えば、乾式法シリカ（無水シリカ）、湿式法シリカ（含水シリカ）などを用いることができる。なかでも、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。

　シリカ（Ｂ１－１）の窒素吸着によるＢＥＴ比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、燃費特性の向上や補強性向上に伴う耐摩耗性の向上の観点から、好ましくは５０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは７０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１００ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１２０ｍ²／ｇ以上、さらに好ましくは１５０ｍ²／ｇ以上である。一方、シリカ（Ｂ１－１）のＮ₂ＳＡは、良好な分散性を確保し凝集を抑制する観点から、好ましくは５００ｍ²／ｇ以下、好ましくは４００ｍ²／ｇ以下、より好ましくは３００ｍ²／ｇ以下である。

　シリカ（Ｂ１－１）のＮ₂ＳＡは、ＡＳＴＭ　Ｄ３０３７－８１に準じてＢＥＴ法で測定される値である。

　シリカ（Ｂ１－１）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－１）以外の充填剤としては、第１の実施形態の目的に反しない限り、この分野で通常使用されるものをいずれも好適に使用することができ、そのような充填剤としては、例えば、カーボンブラック（Ｂ２－１）が挙げられる。カーボンブラック（Ｂ２－１）を配合することで、耐摩耗性の向上が期待できる。充填剤としては、シリカ（Ｂ１－１）とカーボンブラック（Ｂ２－１）とからなるものが好ましい。

　カーボンブラック（Ｂ２－１）としては、例えば、オイルファーネス法により製造されたカーボンブラックなどが挙げられ、２種類以上のコロイダル特性の異なるものを併用してもよい。具体的にはＧＰＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦなどが挙げられる。

　カーボンブラック（Ｂ２－１）の窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性が得られるという理由から、７０～２５０ｍ²／ｇが好ましく、１１０～２００ｍ²／ｇがより好ましい。また、カーボンブラック（Ｂ２－１）のジブチルフタレート吸油量（ＤＢＰ）は、同様の理由により、５０～２５０ｍｌ／１００ｇが好ましい。なお、カーボンブラック（Ｂ２－１）のＮ₂ＳＡは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－２：２００１に、ＤＢＰは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－４：２００１に準拠して測定される値である。

　カーボンブラック（Ｂ２－１）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－１）の配合量は、ゴム成分（Ａ－１）１００質量部に対して、充分なウェットグリップ性能の観点から、５０質量部以上、より好ましくは６０質量部以上である。一方、該配合量は、その良好な分散、延いては良好な耐摩耗性の観点から、１５０質量部以下、好ましくは１２０質量部以下、より好ましくは１１０質量部以下である。

　カーボンブラック（Ｂ２－１）を配合する場合の配合量は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－１）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは８質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能を維持する観点から、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３５質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下である。

　充填剤の配合量としては、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－１）１００質量部に対して、５０質量部以上が好ましく、５５質量部以上が好ましく、より好ましくは６５質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、１７０質量部以下、より好ましくは１５０質量部以下、さらに好ましくは１２０質量部以下である。充填剤全体に占めるシリカ（Ｂ１－１）の割合は、第１の実施形態の効果を良好に発揮するとの観点から、７０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７５質量％以上、より好ましくは８０質量％以上である。一方、該割合は、同様の理由により、９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下である。

　なお、充填剤がシリカ（Ｂ１－１）とカーボンブラック（Ｂ２－１）とのみからなる時は、上記「充填剤の総量」と「シリカ（Ｂ１－１）の配合量」からカーボンブラック（Ｂ２－１）の配合量を定めてもよいし、あるいは、上記「充填剤の総量」と「カーボンブラック（Ｂ２－１）の配合量」からシリカ（Ｂ１－１）の配合量を定めてもよい。

＜シランカップリング剤（Ｃ－１）＞
　シランカップリング剤（Ｃ－１）としては、特に限定されず、通常、この分野で使用されるものをいずれも好適に使用することができる。このようなシランカップリング剤（Ｃ－１）としては、例えば、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）ポリスルフィドなどがあげられる。なかでも、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィドが好ましく、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィドがより好ましい。

　シランカップリング剤（Ｃ－１）の配合量は、良好な耐摩耗性の観点から、シリカ（Ｂ１－１）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは１．５質量部以上、より好ましくは２質量部以上、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上である。一方、該配合量は、コストの増加に見合った改善効果を得るとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下である。

　シランカップリング剤（Ｃ－１）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）＞
　アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）とは、アルミニウムと有機化合物とからなる複合体であって、加水分解反応により水酸化アルミニウムを生成するものをいう。したがって、かかるアルミニウム有機化合物（Ｄ－１）が配合されると、混練り中に、アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）の少なくとも一部が加水分解を受けて、水酸化アルミニウムを生成する。

　このようなアルミニウム有機化合物（Ｄ－１）としては、例えば、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートが挙げられる。ここで、脂肪族炭化水素基とは、分岐または非分岐のアルキル基、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とし、酸素原子、窒素原子等のヘテロ原子を含み得るものである。また、該脂肪族炭化水素基の炭素数は、１～１２（Ｃ_1-12）（但し、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とする場合、炭素数の下限は少なくとも２であることを要する。以下同様。）のものが好ましく、より好ましくはＣ_1-10、より好ましくはＣ_1-8、より好ましくはＣ_2-6である。Ｒ^a、Ｒ^bまたはＲ^cで示される脂肪族炭化水素基としては、例えば、エチル基（Ｃ₂）、イソプロピル基（Ｃ₃）、セカンダリーブチル基（Ｃ₄）、３－エトキシカルボニル－２－プロペン－２－イル基（Ｃ₆）などが挙げられる。

　アルミニウムアルコレートとしては、例えば、アルミニウムエチレート、アルミニウムイソプロピレート、アルミニウムジイソプロピレート・モノセカンダリーブチレート、アルミニウムセカンダリーブチレート、アルミニウムエチルアセトアセテート・ジイソプロピレート、アルミニウムトリスエチルアセトアセテートなどが挙げられる。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）の配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－１）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上、より好ましくは１０質量部以上である。一方、該配合量は、同様の理由により、好ましくは４５質量部以下、より好ましくは４０質量部以下である。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　第１の一実施形態に係るゴム組成物には、前記成分以外にも、タイヤ工業において一般的に用いられている配合剤、例えば、軟化剤、老化防止剤、ワックス、ステアリン酸、酸化亜鉛、硫黄などの加硫剤、加硫促進剤などを適宜配合することができる。

　軟化剤は、配合することにより、ウェットグリップ性能、ドライグリップ性能、初期グリップ性能などの向上が期待できる。軟化剤としては特に限定されないが、オイルなどが挙げられる。オイルとしては、例えば、パラフィン系、アロマ系、ナフテン系プロセスオイルなどのプロセスオイルなどが挙げられる。オイルを配合する場合の配合量は、添加による効果を十分に得るとの観点から、ゴム成分（Ａ－１）１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上である。また、該含有量は、耐摩耗性を維持するとの観点から、好ましくは７０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下である。なお、本明細書において、オイルの含有量には、油展ゴムに含まれるオイル量も含まれる。

　軟化剤は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　加硫促進剤としては、スルフェンアミド系、チアゾール系、チウラム系、グアニジン系加硫促進剤などが挙げられる。スルフェンアミド系加硫促進剤としては、例えば、Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド、Ｎ，Ｎ－ジシクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド、Ｎ－第３ブチル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミドなどが挙げられる。チアゾール系加硫促進剤としては、例えば、２－メルカプトベンゾチアゾール、２－メルカプトベンゾチアゾールのシクロヘキシルアミン塩、ジ－２－ベンゾチアゾリルジスルフィドなどが挙げられる。チウラム系加硫促進剤としては、テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラベンジルチウラムジスルフィド、テトラキス（２－エチルヘキシル）チウラムジスルフィドなどが挙げられる。グアニジン系加硫促進剤としては、例えば、ジフェニルグアニジンなど挙げられる。

　加硫促進剤を配合する場合の含有量は、充分な加硫を達成するとの観点から、ゴム成分（Ａ－１）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上である。また、該含有量は、充分なスコーチタイムを確保するとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下である。

　加硫促進剤は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　第１の一実施形態に係るゴム組成物は、一般的な方法で製造される。すなわち、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどで前記各成分を混練りし、必要に応じ、その後加硫する方法などにより製造できる。

＜用途＞
　第１の一実施形態に係るゴム組成物は、その特性を生かし、種々の用途に用いることができるが、中でも、タイヤ用ゴム組成物として用いることができる。第１の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤ用ゴム組成物として用いる場合、タイヤを構成する各種部材、例えば、ベーストレッドを含むトレッドの他、インナーライナー、サイドウォール等に用いることができるが、その特性から、トレッド（タイヤトレッド）に用いることが好ましい。

　第１の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤに使用する場合、通常の方法により、第１の一実施形態に係るゴム組成物からタイヤを製造することができる。すなわち、必要に応じて前記成分を適宜配合した混合物を混練りし、未加硫の段階でタイヤの各部材の形状に合わせて押出し加工し、タイヤ成形機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤを得ることができ、これに空気を入れ、空気入りタイヤとすることができる。

　なお、理論に拘束されることは意図しないが、水酸化アルミニウムに代えて、アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）を用いることによる効果は以下のように考えられる。すなわち、水酸化アルミニウムは、ウェットグリップ性能の向上に寄与するものの、粒子径が比較的大きいことおよびゴムとの結合点がないことから、耐摩耗性を悪化させてしまうことが避けられない。耐摩耗性は、粒子径を小さくすることである程度の改善が期待できるが、一方でウェットグリップ性能の伸び代は目減りしてしまうという問題がある。しかし、アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）は、加水分解により、水酸化アルミニウムを生じる化合物であり、その加水分解の様式は、シランカップリング剤（Ｃ－１）と同様である。したがって、シランカップリング剤（Ｃ－１）と協働して、フィラー表面の水分を高効率で消費し、混練時のシェアが大きくなる。その結果として練りが深まり、フィラー分散性が向上すると考えられる。また、アルミニウム有機化合物（Ｄ－１）は、シランカップリング剤（Ｃ－１）の反応と同様に、ゴムとも反応してその補強効果が高まることで、耐摩耗性が向上すると考えられる。

＜第２の実施形態＞
　第２の実施形態は、
［１］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分（Ａ－２）、シリカ（Ｂ１－２）を含む充填剤、メルカプト基を有するシランカップリング剤（Ｃ－２）、およびアルミニウム有機化合物（Ｄ－２）を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物であって、
前記シランカップリング剤（Ｃ－２）が、下記式（Ｉ）で示される結合単位Ａと下記式（ＩＩ）で示される結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤および下記式（ＩＩＩ）で示されるシランカップリング剤からなる群から選択される少なくとも一つである、ゴム組成物、

［式中、
Ｒ¹⁰⁰¹は－Ｃｌ、－Ｂｒ、－ＯＲ¹⁰⁰⁶、－Ｏ（Ｏ＝）ＣＲ¹⁰⁰⁶、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＮＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷および（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷）_h（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷Ｒ¹⁰⁰⁸）から選択される一価の基（Ｒ¹⁰⁰⁶、Ｒ¹⁰⁰⁷およびＲ¹⁰⁰⁸は同一でも異なっていても良く、各々水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基であり、ｈは平均値が１～４である。）である。
Ｒ¹⁰⁰²はＲ¹⁰⁰¹、水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰³はＲ¹⁰⁰¹、Ｒ¹⁰⁰²、水素原子または［Ｏ（Ｒ¹⁰⁰⁹Ｏ）_j］_0.5－基（Ｒ¹⁰⁰⁹は炭素数１～１８のアルキレン基、ｊは１～４の整数である。）である。
Ｒ¹⁰⁰⁴は炭素数１～１８の二価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰⁵は炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
ｘ、ｙおよびｚは、ｘ＋ｙ＋２ｚ＝３、０≦ｘ≦３、０≦ｙ≦２、０≦ｚ≦１の関係を満たす数である。］
［２］充填剤が、さらにカーボンブラック（Ｂ２－２）を含むものである、上記［１］記載のゴム組成物、
［３］ゴム成分（Ａ－２）１００質量部に対し、シリカ（Ｂ１－２）の配合量が５０～１５０質量部、好ましくは６０～１２０質量部、より好ましくは６０～１１０質量部、カーボンブラック（Ｂ２－２）の配合量が５～５０質量部、好ましくは５～３５質量部、より好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは８～２０質量部、アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）の配合量が５～４５質量部、好ましくは５～４０質量部、より好ましくは７～４０質量部、さらに好ましくは１０～４０質量部であって、シリカ（Ｂ１－２）１００質量部に対し、シランカップリング剤（Ｃ－２）の配合量が１～２０質量部、好ましくは１．５～２０質量部、より好ましくは２～２０質量部、さらに好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは５～１５質量部、さらに好ましくは７～１２質量部である、上記［２］記載のゴム組成物、
［４］アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）が、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートである、上記［１］～［３］のいずれか１項に記載のゴム組成物、
［５］上記［１］～［４］のいずれか１項に記載のゴム組成物を用いて作製されたタイヤトレッド、
［６］上記［５］のタイヤトレッドを有するタイヤ、
に関する。

　第２の実施形態によれば、優れた諸特性を有するゴム組成物、とりわけ、ゴム破壊強度、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物、並びに、それを用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤを提供することができる。

　以下、第２の実施形態を実施するための形態について説明する。

＜ゴム成分（Ａ－２）＞
　ゴム成分（Ａ－２）は、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を含むものである。ＳＢＲとしては、特に限定されず、例えば、乳化重合スチレンブタジエンゴム（Ｅ－ＳＢＲ）、溶液重合スチレンブタジエンゴム（Ｓ－ＳＢＲ）およびこれらの変性体（変性Ｓ－ＳＢＲ、変性Ｅ－ＳＢＲ）などを使用できる。変性ＳＢＲとしては、末端および／または主鎖が変性された変性ＳＢＲ、スズ、ケイ素化合物などでカップリングされた変性ＳＢＲ（縮合物、分岐構造を有するものなど）などが挙げられる。

　ＳＢＲの含有量は、充分な耐熱性および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－２）１００質量％中、６０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。

　ゴム成分（Ａ－２）は、ＳＢＲ以外に他のゴム成分を配合しても良い。そのような他のゴム成分としては、天然ゴム（ＮＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）などのジエン系ゴムや、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｘ－ＩＩＲ）などの非ジエン系ゴムなどが挙げられる。これら他のゴム成分は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜充填剤＞
　充填剤は、シリカ（Ｂ１－２）を含むものである。シリカ（Ｂ１－２）を含むことで、ウェットグリップ性能や燃費特性の向上が期待できるからである。シリカ（Ｂ１－２）としては、例えば、乾式法シリカ（無水シリカ）、湿式法シリカ（含水シリカ）などを用いることができる。なかでも、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。

　シリカ（Ｂ１－２）の窒素吸着によるＢＥＴ比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、燃費特性の向上や補強性向上に伴う耐摩耗性の向上の観点から、好ましくは５０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは７０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１００ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１２０ｍ²／ｇ以上、さらに好ましくは１５０ｍ²／ｇ以上である。一方、シリカ（Ｂ１－２）のＮ₂ＳＡは、良好な分散性を確保し凝集を抑制する観点から、好ましくは５００ｍ²／ｇ以下、好ましくは４００ｍ²／ｇ以下、より好ましくは３００ｍ²／ｇ以下である。

　シリカ（Ｂ１－２）のＮ₂ＳＡは、ＡＳＴＭ　Ｄ３０３７－８１に準じてＢＥＴ法で測定される値である。

　シリカ（Ｂ１－２）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－２）以外の充填剤としては、第２の実施形態の目的に反しない限り、この分野で通常使用されるものをいずれも好適に使用することができ、そのような充填剤としては、例えば、カーボンブラック（Ｂ２－２）が挙げられる。カーボンブラック（Ｂ２－２）を配合することで、耐摩耗性の向上が期待できる。充填剤としては、シリカ（Ｂ１－２）とカーボンブラック（Ｂ２－２）とからなるものが好ましい。

　カーボンブラック（Ｂ２－２）としては、例えば、オイルファーネス法により製造されたカーボンブラックなどが挙げられ、２種類以上のコロイダル特性の異なるものを併用してもよい。具体的にはＧＰＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦなどが挙げられる。

　カーボンブラック（Ｂ２－２）の窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性が得られるという理由から、７０～２５０ｍ²／ｇが好ましく、１１０～２００ｍ²／ｇがより好ましい。また、カーボンブラック（Ｂ２－２）のジブチルフタレート吸油量（ＤＢＰ）は、同様の理由により、５０～２５０ｍｌ／１００ｇが好ましい。なお、カーボンブラック（Ｂ２－２）のＮ₂ＳＡは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－２：２００１に、ＤＢＰは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－４：２００１に準拠して測定される値である。

　カーボンブラック（Ｂ２－２）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－２）の配合量は、ゴム成分（Ａ－２）１００質量部に対して、充分なウェットグリップ性能の観点から、５０質量部以上、より好ましくは６０質量部以上である。一方、該配合量は、その良好な分散、延いては良好な耐摩耗性の観点から、１５０質量部以下、好ましくは１２０質量部以下、より好ましくは１１０質量部以下である。

　カーボンブラック（Ｂ２－２）を配合する場合の配合量は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－２）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは８質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能を維持する観点から、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３５質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下である。

　充填剤の配合量としては、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－２）１００質量部に対して、５０質量部以上が好ましく、５５質量部以上が好ましく、より好ましくは６５質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、１７０質量部以下、より好ましくは１５０質量部以下、さらに好ましくは１２０質量部以下である。充填剤全体に占めるシリカ（Ｂ１－２）の割合は、第２の実施形態の効果を良好に発揮するとの観点から、７０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７５質量％以上、より好ましくは８０質量％以上である。一方、該割合は、同様の理由により、９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下である。

　なお、充填剤がシリカ（Ｂ１－２）とカーボンブラック（Ｂ２－２）とのみからなる時は、上記「充填剤の総量」と「シリカ（Ｂ１－２）の配合量」からカーボンブラック（Ｂ２－２）の配合量を定めてもよいし、あるいは、上記「充填剤の総量」と「カーボンブラック（Ｂ２－２）の配合量」からシリカ（Ｂ１－２）の配合量を定めてもよい。

＜シランカップリング剤（Ｃ－２）＞
　シランカップリング剤（Ｃ－２）は、メルカプト基を有するシランカップリング剤であって、具体的には、下記式（Ｉ）で示される結合単位Ａと下記式（ＩＩ）で示される結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤および下記式（ＩＩＩ）で示されるシランカップリング剤からなる群から選択される少なくとも一つである。

［式中、
Ｒ¹⁰⁰¹は－Ｃｌ、－Ｂｒ、－ＯＲ¹⁰⁰⁶、－Ｏ（Ｏ＝）ＣＲ¹⁰⁰⁶、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＮＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷および（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷）_h（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷Ｒ¹⁰⁰⁸）から選択される一価の基（Ｒ¹⁰⁰⁶、Ｒ¹⁰⁰⁷およびＲ¹⁰⁰⁸は同一でも異なっていても良く、各々水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基であり、ｈは平均値が１～４である。）である。
Ｒ¹⁰⁰²はＲ¹⁰⁰¹、水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰³はＲ¹⁰⁰¹、Ｒ¹⁰⁰²、水素原子または［Ｏ（Ｒ¹⁰⁰⁹Ｏ）_j］_0.5－基（Ｒ¹⁰⁰⁹は炭素数１～１８のアルキレン基、ｊは１～４の整数である。）である。
Ｒ¹⁰⁰⁴は炭素数１～１８の二価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰⁵は炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
ｘ、ｙおよびｚは、ｘ＋ｙ＋２ｚ＝３、０≦ｘ≦３、０≦ｙ≦２、０≦ｚ≦１の関係を満たす数である。］

　これら第２の一実施形態に係るシランカップリング剤（Ｃ－２）は、スルフィド部分がＣ－Ｓ－Ｃ結合であるため、ビス－（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのポリスルフィドシランに比べ、熱的に安定である。このため、より高温で混練りすることができるという特徴を有する。したがって、後述するアルミニウム有機化合物の加水分解で生じるアルコールを、混練り時に十分除去することが可能となる。また、熱的に安定な第２の一実施形態に係るシランカップリング剤（Ｃ－２）を用いると、ムーニー粘度の上昇が少なく、加工中の粘度上昇が抑制されるというメリットが得られる。さらに、第２の一実施形態に係るシランカップリング剤（Ｃ－２）は、３－メルカプトプロピルトリメトキシシランなどのメルカプトシランに比べ、スコーチタイムの短縮が抑制される。結合単位Ａと結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤（Ｃ－２）は、結合単位Ｂにメルカプトシラン構造を持っているが、結合単位Ａの－Ｃ₇Ｈ₁₅部分が結合単位Ｂの－ＳＨ基を覆うため、結果としてポリマーと反応しにくく、スコーチが発生しにくくなるためと考えられる。

　式（Ｉ）で示される結合単位Ａと式（ＩＩ）で示される結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤（Ｃ－２）について説明する。

　上述した加工中の粘度上昇を抑制する効果や、スコーチタイムの短縮を抑制する効果を高めることができるという点から、上記構造のシランカップリング剤（Ｃ－２）において、結合単位Ａの含有量は、好ましくは３０モル％以上、より好ましくは５０モル％以上であり、好ましくは９９モル％以下、より好ましくは９０モル％以下である。また、結合単位Ｂの含有量は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、さらに好ましくは１０モル％以上であり、好ましくは７０モル％以下、より好ましくは６５モル％以下、さらに好ましくは５５モル％以下である。また、結合単位ＡおよびＢの合計含有量は、好ましくは９５モル％以上、より好ましくは９８モル％以上、特に好ましくは１００モル％である。なお、結合単位Ａ、Ｂの含有量は、結合単位Ａ、Ｂがシランカップリング剤（Ｃ－２）の末端に位置する場合も含む量である。結合単位Ａ、Ｂがシランカップリング剤（Ｃ－２）の末端に位置する場合の形態は特に限定されず、結合単位Ａ、Ｂを示す式（Ｉ）、（ＩＩ）と対応するユニットを形成していればよい。

　Ｒ¹のハロゲンとしては、塩素、臭素、フッ素などがあげられる。

　Ｒ¹の分岐若しくは非分岐の炭素数１～３０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、へキシル基、へプチル基、２－エチルヘキシル基、オクチル基、ノニル基、デシル基などがあげられる。該アルキル基の炭素数は、好ましくは１～１２である。

　Ｒ¹の分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルケニル基としては、ビニル基、１－プロペニル基、２－プロペニル基、１－ブテニル基、２－ブテニル基、１－ペンテニル基、２－ペンテニル基、１－ヘキセニル基、２－ヘキセニル基、１－オクテニル基などがあげられる。該アルケニル基の炭素数は、好ましくは２～１２である。

　Ｒ¹の分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルキニル基としては、エチニル基、プロピニル基、ブチニル基、ペンチニル基、ヘキシニル基、へプチニル基、オクチニル基、ノニニル基、デシニル基、ウンデシニル基、ドデシニル基などがあげられる。該アルキニル基の炭素数は、好ましくは２～１２である。

　Ｒ²の分岐若しくは非分岐の炭素数１～３０のアルキレン基としては、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、へプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ウンデシレン基、ドデシレン基、トリデシレン基、テトラデシレン基、ペンタデシレン基、ヘキサデシレン基、ヘプタデシレン基、オクタデシレン基などがあげられる。該アルキレン基の炭素数は、好ましくは１～１２である。

　Ｒ²の分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルケニレン基としては、ビニレン基、１－プロペニレン基、２－プロペニレン基、１－ブテニレン基、２－ブテニレン基、１－ペンテニレン基、２－ペンテニレン基、１－ヘキセニレン基、２－ヘキセニレン基、１－オクテニレン基などがあげられる。該アルケニレン基の炭素数は、好ましくは２～１２である。

　Ｒ²の分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルキニレン基としては、エチニレン基、プロピニレン基、ブチニレン基、ペンチニレン基、ヘキシニレン基、へプチニレン基、オクチニレン基、ノニニレン基、デシニレン基、ウンデシニレン基、ドデシニレン基などがあげられる。該アルキニレン基の炭素数は、好ましくは２～１２である。

　式（Ｉ）で示される結合単位Ａと式（ＩＩ）で示される結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤（Ｃ－２）において、結合単位Ａの繰り返し数（ｘ）と結合単位Ｂの繰り返し数（ｙ）の合計の繰り返し数（ｘ＋ｙ）は、３～３００の範囲が好ましい。この範囲内であると、結合単位Ｂのメルカプトシランを、結合単位Ａの－Ｃ₇Ｈ₁₅が覆うため、スコーチタイムが短くなることを抑制できるとともに、シリカ（Ｂ１－２）やゴム成分（Ａ－２）との良好な反応性を確保することができる。

　式（Ｉ）で示される結合単位Ａと式（ＩＩ）で示される結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤（Ｃ－２）としては、例えば、Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ　Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製のＮＸＴ－Ｚ３０、ＮＸＴ－Ｚ４５、ＮＸＴ－Ｚ６０などを使用することができる。

　式（ＩＩＩ）で示されるシランカップリング剤（Ｃ－２）について説明する。

　上記式（ＩＩＩ）において、Ｒ¹⁰⁰⁵、Ｒ¹⁰⁰⁶、Ｒ¹⁰⁰⁷およびＲ¹⁰⁰⁸はそれぞれ独立に、炭素数１～１８の直鎖、環状もしくは分枝のアルキル基、アルケニル基、アリール基およびアラルキル基からなる群から選択される基であることが好ましい。また、Ｒ¹⁰⁰²が炭素数１～１８の一価の炭化水素基である場合は、直鎖、環状もしくは分枝のアルキル基、アルケニル基、アリール基およびアラルキル基からなる群から選択される基であることが好ましい。Ｒ¹⁰⁰⁹は直鎖、環状または分枝のアルキレン基であることが好ましく、特に直鎖状のものが好ましい。Ｒ¹⁰⁰⁴は例えば炭素数１～１８のアルキレン基、炭素数２～１８のアルケニレン基、炭素数５～１８のシクロアルキレン基、炭素数６～１８のシクロアルキルアルキレン基、炭素数６～１８のアリーレン基、炭素数７～１８のアラルキレン基を挙げることができる。前記アルキレン基およびアルケニレン基は、直鎖状および枝分かれ状のいずれであってもよく、前記シクロアルキレン基、シクロアルキルアルキレン基、アリーレン基およびアラルキレン基は、環上に低級アルキル基等の官能基を有していてもよい。このＲ¹⁰⁰⁴としては、炭素数１～６のアルキレン基が好ましく、特に直鎖状アルキレン基、例えばメチレン基、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基が好ましい。

　上記式（ＩＩＩ）におけるＲ¹⁰⁰²、Ｒ¹⁰⁰⁵、Ｒ¹⁰⁰⁶、Ｒ¹⁰⁰⁷およびＲ¹⁰⁰⁸の具体例としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ビニル基、プロぺニル基、アリル基、ヘキセニル基、オクテニル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ベンジル基、フェネチル基、ナフチルメチル基等が挙げられる。上記式（ＩＩＩ）におけるＲ¹⁰⁰⁹の例として、直鎖状アルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、ｎ－プロピレン基、ｎ－ブチレン基、ヘキシレン基等が挙げられ、分枝状アルキレン基としては、イソプロピレン基、イソブチレン基、２－メチルプロピレン基等が挙げられる。

　上記式（ＩＩＩ）で表されるシランカップリング剤（Ｃ－２）の具体例としては、３－ヘキサノイルチオプロピルトリエトキシシラン、３－オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン、３－デカノイルチオプロピルトリエトキシシラン、３－ラウロイルチオプロピルトリエトキシシラン、２－ヘキサノイルチオエチルトリエトキシシラン、２－オクタノイルチオエチルトリエトキシシラン、２－デカノイルチオエチルトリエトキシシラン、２－ラウロイルチオエチルトリエトキシシラン、３－ヘキサノイルチオプロピルトリメトキシシラン、３－オクタノイルチオプロピルトリメトキシシラン、３－デカノイルチオプロピルトリメトキシシラン、３－ラウロイルチオプロピルトリメトキシシラン、２－ヘキサノイルチオエチルトリメトキシシラン、２－オクタノイルチオエチルトリメトキシシラン、２－デカノイルチオエチルトリメトキシシラン、２－ラウロイルチオエチルトリメトキシシラン等を挙げることができる。なかでも、加工性と低燃費性の両立の点で、３－オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン（Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ　Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製のＮＸＴシラン）が特に好ましい。

　シランカップリング剤（Ｃ－２）の配合量は、良好な耐摩耗性の観点から、シリカ（Ｂ１－２）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは１．５質量部以上、より好ましくは２質量部以上、より好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上である。一方、該配合量は、コストの増加に見合った改善効果を得るとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下である。

　シランカップリング剤（Ｃ－２）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）＞
　アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）とは、アルミニウムと有機化合物とからなる複合体であって、加水分解反応により水酸化アルミニウムを生成するものをいう。したがって、かかるアルミニウム有機化合物（Ｄ－２）が配合されると、混練り中に、アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）の少なくとも一部が加水分解を受けて、水酸化アルミニウムを生成する。

　このようなアルミニウム有機化合物（Ｄ－２）としては、例えば、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートが挙げられる。ここで、脂肪族炭化水素基とは、分岐または非分岐のアルキル基、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とし、酸素原子、窒素原子等のヘテロ原子を含み得るものである。また、該脂肪族炭化水素基の炭素数は、１～１２（Ｃ_1-12）（但し、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とする場合、炭素数の下限は少なくとも２であることを要する。以下同様。）のものが好ましく、より好ましくはＣ_1-10、より好ましくはＣ_1-8、より好ましくはＣ_2-6である。Ｒ^a、Ｒ^bまたはＲ^cで示される脂肪族炭化水素基としては、例えば、エチル基（Ｃ₂）、イソプロピル基（Ｃ₃）、セカンダリーブチル基（Ｃ₄）、３－エトキシカルボニル－２－プロペン－２－イル基（Ｃ₆）などが挙げられる。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）の配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－２）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上、より好ましくは１０質量部以上である。一方、該配合量は、同様の理由により、好ましくは４５質量部以下、より好ましくは４０質量部以下である。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　第２の一実施形態に係るゴム組成物には、前記成分以外にも、タイヤ工業において一般的に用いられている配合剤、例えば、軟化剤、老化防止剤、ワックス、ステアリン酸、酸化亜鉛、硫黄などの加硫剤、加硫促進剤などを適宜配合することができる。

　軟化剤は、配合することにより、ウェットグリップ性能、ドライグリップ性能、初期グリップ性能などの向上が期待できる。軟化剤としては特に限定されないが、オイルなどが挙げられる。オイルとしては、例えば、パラフィン系、アロマ系、ナフテン系プロセスオイルなどのプロセスオイルなどが挙げられる。オイルを配合する場合の配合量は、添加による効果を十分に得るとの観点から、ゴム成分（Ａ－２）１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上である。また、該含有量は、耐摩耗性を維持するとの観点から、好ましくは７０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下である。なお、本明細書において、オイルの含有量には、油展ゴムに含まれるオイル量も含まれる。

　加硫促進剤を配合する場合の含有量は、充分な加硫を達成するとの観点から、ゴム成分（Ａ－２）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上である。また、該含有量は、充分なスコーチタイムを確保するとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下である。

　第２の一実施形態に係るゴム組成物は、一般的な方法で製造される。すなわち、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどで前記各成分を混練りし、必要に応じ、その後加硫する方法などにより製造できる。

＜用途＞
　第２の一実施形態に係るゴム組成物は、その特性を生かし、種々の用途に用いることができるが、中でも、タイヤ用ゴム組成物として用いることができる。第２の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤ用ゴム組成物として用いる場合、タイヤを構成する各種部材、例えば、ベーストレッドを含むトレッドの他、インナーライナー、サイドウォール等に用いることができるが、その特性から、トレッド（タイヤトレッド）に用いることが好ましい。

　第２の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤに使用する場合、通常の方法により、第２の一実施形態に係るゴム組成物からタイヤを製造することができる。すなわち、必要に応じて前記成分を適宜配合した混合物を混練りし、未加硫の段階でタイヤの各部材の形状に合わせて押出し加工し、タイヤ成形機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤを得ることができ、これに空気を入れ、空気入りタイヤとすることができる。

　なお、理論に拘束されることは意図しないが、水酸化アルミニウムに代えて、アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）を用いることによる効果は以下のように考えられる。すなわち、水酸化アルミニウムは、ウェットグリップ性能の向上に寄与するものの、粒子径が比較的大きいことおよびゴムとの結合点がないことから、耐摩耗性を悪化させてしまうことが避けられない。耐摩耗性は、粒子径を小さくすることである程の改善が度期待できるが、一方でウェットグリップ性能の伸び代は目減りしてしまうという問題がある。しかし、アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）は、加水分解により、水酸化アルミニウムを生じる化合物であり、その加水分解の様式は、シランカップリング剤（Ｃ－２）と同様である。したがって、シランカップリング剤（Ｃ－２）と協働して、フィラー表面の水分を高効率で消費し、混練時のシェアが大きくなる。その結果として練りが深まり、フィラー分散性が向上すると考えらえる。また、アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）は、シランカップリング剤（Ｃ－２）の反応と同様に、ゴムとも反応してその補強効果が高まることで、耐摩耗性が向上すると考えられる。

　また、第２の一実施形態においては、熱的に安定な特定のシランカップリング剤（Ｃ－２）を使用するため、混練りをより高温で実施することができる。このため、アルミニウム有機化合物（Ｄ－２）の加水分解により生成するアルコールを、混練りの段階で十分除去することが容易となる。アルコールが十分除去できないと、加硫時に多量のアルコール蒸気が発生し、該蒸気の影響によりゴム組成物の体積が増大してしまうという問題が生ずる。このため、加硫前に、アルコールを十分除去できることは、第２の実施形態におけるメリットの一つである。

＜第３の実施形態＞
　第３の実施形態は、
［１］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分（Ａ－３）、ＣＴＡＢ比表面積が１００ｍ²／ｇ以上、好ましくは１６５ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１７０ｍ²／ｇ以上かつ窒素吸着によるＢＥＴ比表面積が１１０ｍ²／ｇ以上、好ましくは１７５ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１８０ｍ²／ｇ以上のシリカ（Ｂ１－３）を含む充填剤、シランカップリング剤（Ｃ－３）、およびアルミニウム有機化合物（Ｄ－３）を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物、
［２］充填剤が、さらにカーボンブラック（Ｂ２－３）を含むものである、上記［１］記載のゴム組成物、
［３］ゴム成分（Ａ－３）１００質量部に対し、シリカ（Ｂ１－３）配合量が５０～１５０質量部、好ましくは６０～１２０質量部、より好ましくは６０～１１０質量部、カーボンブラック（Ｂ２－３）の配合量が５～５０質量部、好ましくは５～３５質量部、より好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは８～２０質量部、アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）の配合量が５～４５質量部、好ましくは５～４０質量部、より好ましくは７～４０質量部、さらに好ましくは１０～４０質量部であって、シリカ（Ｂ１－３）１００質量部に対し、シランカップリング剤（Ｃ－３）の配合量が１～２０質量部、好ましくは１．５～２０質量部、より好ましくは２～２０質量部、さらに好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは５～１５質量部、さらに好ましくは７～１２質量部である、上記［２］記載のゴム組成物、
［４］シリカ（Ｂ１－３）のＣＴＡＢ比表面積が１８０～６００ｍ²／ｇ、好ましくは１９０～３００ｍ²／ｇ、より好ましくは１９５～３００ｍ²／ｇ、さらに好ましくは１９５～２５０ｍ²／ｇ、さらに好ましくは１９７～２５０ｍ²／ｇかつ窒素吸着によるＢＥＴ比表面積が１８５～６００ｍ²／ｇ、好ましくは１９０～３００ｍ²／ｇ、より好ましくは１９５～３００ｍ²／ｇ、さらに好ましくは２００～３００ｍ²／ｇ、さらに好ましくは２００～２６０ｍ²／ｇ、さらに好ましくは２１０～２６０ｍ²／ｇである、上記［１］～［３］のいずれか１項に記載のゴム組成物、
［５］アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）が、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートである、上記［１］～［４］のいずれか１項に記載のゴム組成物、
［６］上記［１］～［５］のいずれか１項に記載のゴム組成物を用いて作製されたタイヤトレッド、
［７］上記［６］のタイヤトレッドを有するタイヤ、
に関する。

　第３の実施形態によれば、優れた諸特性を有するゴム組成物、とりわけ、ゴム破壊強度、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物、並びに、それを用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤを提供することができる。

　以下、第３の実施形態を実施するための形態について説明する。

＜ゴム成分（Ａ－３）＞
　ゴム成分（Ａ－３）は、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を含むものである。ＳＢＲとしては、特に限定されず、例えば、乳化重合スチレンブタジエンゴム（Ｅ－ＳＢＲ）、溶液重合スチレンブタジエンゴム（Ｓ－ＳＢＲ）およびこれらの変性体（変性Ｓ－ＳＢＲ、変性Ｅ－ＳＢＲ）などを使用できる。変性ＳＢＲとしては、末端および／または主鎖が変性された変性ＳＢＲ、スズ、ケイ素化合物などでカップリングされた変性ＳＢＲ（縮合物、分岐構造を有するものなど）などが挙げられる。

　ＳＢＲの含有量は、充分な耐熱性および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－３）１００質量％中、６０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。

　ゴム成分（Ａ－３）は、ＳＢＲ以外に他のゴム成分を配合しても良い。そのような他のゴム成分としては、天然ゴム（ＮＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）などのジエン系ゴムや、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｘ－ＩＩＲ）などの非ジエン系ゴムなどが挙げられる。これら他のゴム成分は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜充填剤＞
　充填剤は、シリカ（Ｂ１－３）を含むものである。シリカ（Ｂ１－３）を含むことで、ウェットグリップ性能や燃費特性の向上が期待できるからである。シリカ（Ｂ１－３）としては、例えば、乾式法シリカ（無水シリカ）、湿式法シリカ（含水シリカ）などを用いることができる。なかでも、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。

　第３の一実施形態で用いるシリカ（Ｂ１－３）は、ＣＴＡＢ（セチルトリメチルアンモニウムブロミド）比表面積が１６０ｍ²／ｇ以上かつ窒素吸着によるＢＥＴ比表面積（Ｎ₂ＳＡ）が１７０ｍ²／ｇ以上のシリカ（以下、「微粒子シリカ」ともいう）である。このような微粒子シリカを用いる場合、加工性の悪化が特に懸念されるが、第３の一実施形態においては、アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）を併用するため、後述するようにフィラー分散性が向上し、シリカ配合による利点、すなわち、燃費特性の向上や、補強性向上に伴う耐摩耗性の向上を十分に引き出すことが可能となる。

　微粒子シリカ（Ｂ１－３）のＣＴＡＢ比表面積は、１６５ｍ²／ｇ以上が好ましく、より好ましくは１７０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１８０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１９０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１９５ｍ²／ｇ以上、さらに好ましくは１９７ｍ²／ｇ以上である。一方、該ＣＴＡＢ比表面積は、良好な分散性を確保し凝集を抑制する観点から、好ましくは６００ｍ²／ｇ以下、より好ましくは３００ｍ²／ｇ以下、さらに好ましくは２５０ｍ²／ｇ以下である。なお、ＣＴＡＢ比表面積は、ＡＳＴＭ　Ｄ３７６５－９２に準拠して測定される。

　微粒子シリカ（Ｂ１－３）のＢＥＴ比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、好ましくは１７５ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１８０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１９０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１９５ｍ²／ｇ以上、より好ましくは２００ｍ²／ｇ以上、さらに好ましくは２１０ｍ²／ｇ以上である。一方、該ＢＥＴ比表面積は、良好な分散性を確保し凝集を抑制する観点から、好ましくは６００ｍ²／ｇ以下、より好ましくは３００ｍ²／ｇ以下、さらに好ましくは２６０ｍ²／ｇ以下である。なお、シリカ（Ｂ１－３）のＢＥＴ比表面積は、ＡＳＴＭ　Ｄ３０３７－８１に準じて測定される。

　微粒子シリカ（Ｂ１－３）の平均一次粒子径は、好ましくは２０ｎｍ以下、より好ましくは１７ｎｍ以下、さらに好ましくは１６ｎｍ以下、特に好ましくは１５ｎｍ以下である。該平均一次粒子径の下限は特に限定されないが、好ましくは３ｎｍ以上、より好ましくは５ｎｍ以上、さらに好ましくは７ｎｍ以上である。このような小さい平均一次粒子径を有しているものの、アグリゲートすることで、カーボンブラックのような構造を形成し、シリカ（Ｂ１－３）の分散性をより改善でき、補強性、耐摩耗性をさらに改善できる。なお、微粒子シリカ（Ｂ１－３）の平均一次粒子径は、透過型または走査型電子顕微鏡により観察し、視野内に観察されたシリカの一次粒子を４００個以上測定し、その平均により求めることができる。

　シリカ（Ｂ１－３）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。このような組み合わせは、微粒子シリカと他のシリカとの組み合わせも含むものである。

　シリカ（Ｂ１－３）以外の充填剤としては、第３の実施形態の目的に反しない限り、この分野で通常使用されるものをいずれも好適に使用することができ、そのような充填剤としては、例えば、カーボンブラック（Ｂ２－３）が挙げられる。カーボンブラック（Ｂ２－３）を配合することで、耐摩耗性の向上が期待できる。充填剤としては、シリカ（Ｂ１－３）とカーボンブラック（Ｂ２－３）とからなるものが好ましい。

　カーボンブラック（Ｂ２－３）としては、例えば、オイルファーネス法により製造されたカーボンブラックなどが挙げられ、２種類以上のコロイダル特性の異なるものを併用してもよい。具体的にはＧＰＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦなどが挙げられる。

　カーボンブラック（Ｂ２－３）の窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性が得られるという理由から、７０～２５０ｍ²／ｇが好ましく、１１０～２００ｍ²／ｇがより好ましい。また、カーボンブラック（Ｂ２－３）のジブチルフタレート吸油量（ＤＢＰ）は、同様の理由により、５０～２５０ｍｌ／１００ｇが好ましい。なお、カーボンブラック（Ｂ２－３）のＮ₂ＳＡは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－２：２００１に、ＤＢＰは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－４：２００１に準拠して測定される値である。

　カーボンブラック（Ｂ２－３）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－３）の配合量は、ゴム成分（Ａ－３）１００質量部に対して、充分なウェットグリップ性能の観点から、５０質量部以上、より好ましくは６０質量部以上である。一方、該配合量は、その良好な分散、延いては良好な耐摩耗性の観点から、１５０質量部以下、好ましくは１２０質量部以下、より好ましくは１１０質量部以下である。

　カーボンブラック（Ｂ２－３）を配合する場合の配合量は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－３）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは８質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能を維持する観点から、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３５質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下である。

　充填剤の配合量としては、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－３）１００質量部に対して、５０質量部以上が好ましく、５５質量部以上が好ましく、より好ましくは６５質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、１７０質量部以下、より好ましくは１５０質量部以下、さらに好ましくは１２０質量部以下である。充填剤全体に占めるシリカ（Ｂ１－３）の割合は、第３の実施形態の効果を良好に発揮するとの観点から、７０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７５質量％以上、より好ましくは８０質量％以上である。一方、該割合は、同様の理由により、９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下である。

　なお、充填剤がシリカ（Ｂ１－３）とカーボンブラック（Ｂ２－３）とのみからなる時は、上記「充填剤の総量」と「シリカ（Ｂ１－３）の配合量」からカーボンブラック（Ｂ２－３）の配合量を定めてもよいし、あるいは、上記「充填剤の総量」と「カーボンブラック（Ｂ２－３）の配合量」からシリカ（Ｂ１－３）の配合量を定めてもよい。

＜シランカップリング剤（Ｃ－３）＞
　シランカップリング剤（Ｃ－３）としては、特に限定されず、通常、この分野で使用されるものをいずれも好適に使用することができる。このようなシランカップリング剤（Ｃ－３）としては、例えば、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）ポリスルフィドなどがあげられる。なかでも、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィドが好ましく、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィドがより好ましい。

　シランカップリング剤（Ｃ－３）の配合量は、良好な耐摩耗性の観点から、シリカ（Ｂ１－３）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは１．５質量部以上、より好ましくは２質量部以上、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上である。一方、該配合量は、コストの増加に見合った改善効果を得るとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下である。

　シランカップリング剤（Ｃ－３）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）＞
　アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）とは、アルミニウムと有機化合物とからなる複合体であって、加水分解反応により水酸化アルミニウムを生成するものをいう。したがって、かかるアルミニウム有機化合物（Ｄ－３）が配合されると、混練り中に、アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）の少なくとも一部が加水分解を受けて、水酸化アルミニウムを生成する。

　このようなアルミニウム有機化合物（Ｄ－３）としては、例えば、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートが挙げられる。ここで、脂肪族炭化水素基とは、分岐または非分岐のアルキル基、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とし、酸素原子、窒素原子等のヘテロ原子を含み得るものである。また、該脂肪族炭化水素基の炭素数は、１～１２（Ｃ_1-12）（但し、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とする場合、炭素数の下限は少なくとも２であることを要する。以下同様。）のものが好ましく、より好ましくはＣ_1-10、より好ましくはＣ_1-8、より好ましくはＣ_2-6である。Ｒ^a、Ｒ^bまたはＲ^cで示される脂肪族炭化水素基としては、例えば、エチル基（Ｃ₂）、イソプロピル基（Ｃ₃）、セカンダリーブチル基（Ｃ₄）、３－エトキシカルボニル－２－プロペン－２－イル基（Ｃ₆）などが挙げられる。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）の配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－３）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上、より好ましくは１０質量部以上である。一方、該配合量は、同様の理由により、好ましくは４５質量部以下、より好ましくは４０質量部以下である。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　第３の一実施形態に係るゴム組成物には、前記成分以外にも、タイヤ工業において一般的に用いられている配合剤、例えば、軟化剤、老化防止剤、ワックス、ステアリン酸、酸化亜鉛、硫黄などの加硫剤、加硫促進剤などを適宜配合することができる。

　軟化剤は、配合することにより、ウェットグリップ性能、ドライグリップ性能、初期グリップ性能などの向上が期待できる。軟化剤としては特に限定されないが、オイルなどが挙げられる。オイルとしては、例えば、パラフィン系、アロマ系、ナフテン系プロセスオイルなどのプロセスオイルなどが挙げられる。オイルを配合する場合の配合量は、添加による効果を十分に得るとの観点から、ゴム成分（Ａ－３）１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上である。また、該含有量は、耐摩耗性を維持するとの観点から、好ましくは７０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下である。なお、本明細書において、オイルの含有量には、油展ゴムに含まれるオイル量も含まれる。

　加硫促進剤を配合する場合の含有量は、充分な加硫を達成するとの観点から、ゴム成分（Ａ－３）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上である。また、該含有量は、充分なスコーチタイムを確保するとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下である。

　第３の一実施形態に係るゴム組成物は、一般的な方法で製造される。すなわち、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどで前記各成分を混練りし、必要に応じ、その後加硫する方法などにより製造できる。

＜用途＞
　第３の一実施形態に係るゴム組成物は、その特性を生かし、種々の用途に用いることができるが、中でも、タイヤ用ゴム組成物として用いることができる。第３の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤ用ゴム組成物として用いる場合、タイヤを構成する各種部材、例えば、ベーストレッドを含むトレッドの他、インナーライナー、サイドウォール等に用いることができるが、その特性から、トレッド（タイヤトレッド）に用いることが好ましい。

　第３の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤに使用する場合、通常の方法により、第３の一実施形態に係るゴム組成物からタイヤを製造することができる。すなわち、必要に応じて前記成分を適宜配合した混合物を混練りし、未加硫の段階でタイヤの各部材の形状に合わせて押出し加工し、タイヤ成形機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤを得ることができ、これに空気を入れ、空気入りタイヤとすることができる。

　なお、理論に拘束されることは意図しないが、水酸化アルミニウムに代えて、アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）を用いることによる効果は以下のように考えられる。すなわち、水酸化アルミニウムは、ウェットグリップ性能の向上に寄与するものの、粒子径が比較的大きいことおよびゴムとの結合点がないことから、耐摩耗性を悪化させてしまうことが避けられない。耐摩耗性は、粒子径を小さくすることである程度の改善が期待できるが、一方でウェットグリップ性能の伸び代は目減りしてしまうという問題がある。しかし、アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）は、加水分解により、水酸化アルミニウムを生じる化合物であり、その加水分解の様式は、シランカップリング剤（Ｃ－３）と同様である。したがって、シランカップリング剤（Ｃ－３）と協働して、フィラー表面の水分を高効率で消費し、混練時のシェアが大きくなる。その結果として練りが深まり、フィラー分散性が向上すると考えらえる。また、アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）は、シランカップリング剤（Ｃ－３）の反応と同様に、ゴムとも反応してその補強効果が高まることで、耐摩耗性が向上すると考えられる。

　以上のような、アルミニウム有機化合物（Ｄ－３）を配合することによるフィラー分散性の向上は、シリカを配合する場合に懸念される加工性の悪化を改善することにも寄与する。特に、粒子径の小さい、いわゆる微粒子シリカを使用する場合には尚更である。このため、アルミニウム有機化合物にシリカ、とりわけ微粒子シリカを併用することで、シリカ配合による利点、すなわち、燃費特性の向上や、補強性向上に伴う耐摩耗性の向上を十分に引き出すことが可能となる。

＜第４の実施形態＞
　第４の実施形態は、
［１］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分（Ａ－４）、シリカ（Ｂ１－４）を含む充填剤、シランカップリング剤（Ｃ－４）、およびアルミニウム有機化合物（Ｄ－４）を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物の製造方法であって、
混練工程が、加硫系薬品を含まない原料薬品を混練する前半段階（Ｘ１－１）と、前半段階で得た混練物に加硫系薬品を加えて混練する後半段階（Ｘ１－２）の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、
該前半段階（Ｘ１－１）が、混練中に生成したアルコール除去のため、混練物の排出温度を所定の範囲内の温度とし、かつ、該温度で混練物を所定の範囲内の時間保持する、製造方法、
［２］充填剤が、さらにカーボンブラック（Ｂ２－４）を含むものである、上記［１］記載のゴム組成物の製造方法、
［３］ゴム成分（Ａ－４）１００質量部に対し、シリカ（Ｂ１－４）の配合量が５０～１５０質量部、好ましくは６０～１２０質量部、より好ましくは６０～１１０質量部、カーボンブラック（Ｂ２－４）の配合量が５～５０質量部、好ましくは５～３５質量部、より好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは８～２０質量部、アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）の配合量が５～４５質量部、好ましくは５～４０質量部、より好ましくは７～４０質量部、さらに好ましくは１０～４０質量部であって、シリカ（Ｂ１－４）１００質量部に対し、シランカップリング剤（Ｃ－４）の配合量が１～２０質量部、好ましくは１．５～２０質量部、より好ましくは２～２０質量部、さらに好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは５～１５質量部、さらに好ましくは７～１２質量部である、上記［２］記載のゴム組成物の製造方法、
［４］アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）が、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートである、上記［１］～［３］のいずれか１項に記載のゴム組成物の製造方法、
［５］所定の範囲内の温度が１５０～１８０℃、好ましくは１５０～１７５℃、より好ましくは１５５～１７５℃であり、所定の範囲内の時間が１０～１２０秒、好ましくは１５～１００秒である、上記［１］～［４］のいずれか１項に記載のゴム組成物の製造方法、
［６］上記［１］～［５］のいずれか１項に記載のゴム組成物の製造方法によりゴム組成物を準備する工程、
該ゴム組成物をタイヤトレッドの形状に押し出し加工する工程、
該タイヤトレッドを他のタイヤ部材とともにタイヤ成形機上で成形して、未加硫タイヤを形成する工程、
該未加硫タイヤを加硫する工程、
を含んでなる、タイヤの製造方法、
に関する。

　第４の実施形態によれば、優れた諸特性を有するゴム組成物、とりわけ、加工性、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物の製造方法、該製造方法により製造されたゴム組成物、並びに、該ゴム組成物を用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤを提供することができる。

　以下、第４の実施形態を実施するための形態について説明する。

＜ゴム成分（Ａ－４）＞
　ゴム成分（Ａ－４）は、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を含むものである。ＳＢＲとしては、特に限定されず、例えば、乳化重合スチレンブタジエンゴム（Ｅ－ＳＢＲ）、溶液重合スチレンブタジエンゴム（Ｓ－ＳＢＲ）およびこれらの変性体（変性Ｓ－ＳＢＲ、変性Ｅ－ＳＢＲ）などを使用できる。変性ＳＢＲとしては、末端および／または主鎖が変性された変性ＳＢＲ、スズ、ケイ素化合物などでカップリングされた変性ＳＢＲ（縮合物、分岐構造を有するものなど）などが挙げられる。

　ＳＢＲの含有量は、充分な耐熱性および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－４）１００質量％中、６０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。

　ゴム成分（Ａ－４）は、ＳＢＲ以外に他のゴム成分を配合しても良い。そのような他のゴム成分としては、天然ゴム（ＮＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）などのジエン系ゴムや、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｘ－ＩＩＲ）などの非ジエン系ゴムなどが挙げられる。これら他のゴム成分は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜充填剤＞
　充填剤は、シリカ（Ｂ１－４）を含むものである。シリカ（Ｂ１－４）を含むことで、ウェットグリップ性能や燃費特性の向上が期待できるからである。シリカ（Ｂ１－４）としては、例えば、乾式法シリカ（無水シリカ）、湿式法シリカ（含水シリカ）などを用いることができる。なかでも、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。

　シリカ（Ｂ１－４）の窒素吸着によるＢＥＴ比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、燃費特性の向上や補強性向上に伴う耐摩耗性の向上の観点から、好ましくは５０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは７０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１００ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１２０ｍ²／ｇ以上、さらに好ましくは１５０ｍ²／ｇ以上である。一方、シリカ（Ｂ１－４）のＮ₂ＳＡは、良好な分散性を確保し凝集を抑制する観点から、好ましくは５００ｍ²／ｇ以下、好ましくは４００ｍ²／ｇ以下、より好ましくは３００ｍ²／ｇ以下である。

　シリカ（Ｂ１－４）のＮ₂ＳＡは、ＡＳＴＭ　Ｄ３０３７－８１に準じてＢＥＴ法で測定される値である。

　シリカ（Ｂ１－４）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－４）以外の充填剤としては、第４の実施形態の目的に反しない限り、この分野で通常使用されるものをいずれも好適に使用することができ、そのような充填剤としては、例えば、カーボンブラック（Ｂ２－４）が挙げられる。カーボンブラック（Ｂ２－４）を配合することで、耐摩耗性の向上が期待できる。充填剤としては、シリカ（Ｂ１－４）とカーボンブラック（Ｂ２－４）とからなるものが好ましい。

　カーボンブラック（Ｂ２－４）としては、例えば、オイルファーネス法により製造されたカーボンブラックなどが挙げられ、２種類以上のコロイダル特性の異なるものを併用してもよい。具体的にはＧＰＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦなどが挙げられる。

　カーボンブラック（Ｂ２－４）の窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性が得られるという理由から、７０～２５０ｍ²／ｇが好ましく、１１０～２００ｍ²／ｇがより好ましい。また、カーボンブラック（Ｂ２－４）のジブチルフタレート吸油量（ＤＢＰ）は、同様の理由により、５０～２５０ｍｌ／１００ｇが好ましい。なお、カーボンブラック（Ｂ２－４）のＮ₂ＳＡは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－２：２００１に、ＤＢＰは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－４：２００１に準拠して測定される値である。

　カーボンブラック（Ｂ２－４）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－４）の配合量は、ゴム成分（Ａ－４）１００質量部に対して、充分なウェットグリップ性能の観点から、５０質量部以上、より好ましくは６０質量部以上である。一方、該配合量は、その良好な分散、延いては良好な耐摩耗性の観点から、１５０質量部以下、好ましくは１２０質量部以下、より好ましくは１１０質量部以下である。

　カーボンブラック（Ｂ２－４）を配合する場合の配合量は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－４）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは８質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能を維持する観点から、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３５質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下である。

　充填剤の配合量としては、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－４）１００質量部に対して、５０質量部以上が好ましく、５５質量部以上が好ましく、より好ましくは６５質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、１７０質量部以下、より好ましくは１５０質量部以下、さらに好ましくは１２０質量部以下である。充填剤全体に占めるシリカ（Ｂ１－４）の割合は、第４の実施形態の効果を良好に発揮するとの観点から、７０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７５質量％以上、より好ましくは８０質量％以上である。一方、該割合は、同様の理由により、９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下である。

　なお、充填剤がシリカ（Ｂ１－４）とカーボンブラック（Ｂ２－４）とのみからなる時は、上記「充填剤の総量」と「シリカ（Ｂ１－４）の配合量」からカーボンブラック（Ｂ２－４）の配合量を定めてもよいし、あるいは、上記「充填剤の総量」と「カーボンブラック（Ｂ２－４）の配合量」からシリカ（Ｂ１－４）の配合量を定めてもよい。

＜シランカップリング剤（Ｃ－４）＞
　シランカップリング剤（Ｃ－４）としては、特に限定されず、通常、この分野で使用されるものをいずれも好適に使用することができる。このようなシランカップリング剤（Ｃ－４）としては、例えば、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）ポリスルフィドなどがあげられる。なかでも、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィドが好ましく、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィドがより好ましい。

　シランカップリング剤（Ｃ－４）の配合量は、良好な耐摩耗性の観点から、シリカ（Ｂ１－４）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは１．５質量部以上、より好ましくは２質量部以上、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上である。一方、該配合量は、コストの増加に見合った改善効果を得るとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下である。

　シランカップリング剤（Ｃ－４）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）＞
　アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）とは、アルミニウムと有機化合物とからなる複合体であって、加水分解反応により水酸化アルミニウムを生成するものをいう。したがって、かかるアルミニウム有機化合物（Ｄ－４）が配合されると、混練り中に、アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）の少なくとも一部が加水分解を受けて、水酸化アルミニウムを生成する。

　このようなアルミニウム有機化合物（Ｄ－４）としては、例えば、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートが挙げられる。ここで、脂肪族炭化水素基とは、分岐または非分岐のアルキル基、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とし、酸素原子、窒素原子等のヘテロ原子を含み得るものである。また、該脂肪族炭化水素基の炭素数は、１～１２（Ｃ_1-12）（但し、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とする場合、炭素数の下限は少なくとも２であることを要する。以下同様。）のものが好ましく、より好ましくはＣ_1-10、より好ましくはＣ_1-8、より好ましくはＣ_2-6である。Ｒ^a、Ｒ^bまたはＲ^cで示される脂肪族炭化水素基としては、例えば、エチル基（Ｃ₂）、イソプロピル基（Ｃ₃）、セカンダリーブチル基（Ｃ₄）、３－エトキシカルボニル－２－プロペン－２－イル基（Ｃ₆）などが挙げられる。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）の配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－４）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上、より好ましくは１０質量部以上である。一方、該配合量は、同様の理由により、好ましくは４５質量部以下、より好ましくは４０質量部以下である。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　第４の一実施形態に係るゴム組成物には、前記成分以外にも、タイヤ工業において一般的に用いられている配合剤、例えば、軟化剤、老化防止剤、ワックス、ステアリン酸、酸化亜鉛、硫黄などの加硫剤、加硫促進剤などを適宜配合することができる。

　軟化剤は、配合することにより、ウェットグリップ性能、ドライグリップ性能、初期グリップ性能などの向上が期待できる。軟化剤としては特に限定されないが、オイルなどが挙げられる。オイルとしては、例えば、パラフィン系、アロマ系、ナフテン系プロセスオイルなどのプロセスオイルなどが挙げられる。オイルを配合する場合の配合量は、添加による効果を十分に得るとの観点から、ゴム成分（Ａ－４）１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上である。また、該含有量は、耐摩耗性を維持するとの観点から、好ましくは７０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下である。なお、本明細書において、オイルの含有量には、油展ゴムに含まれるオイル量も含まれる。

　加硫促進剤を配合する場合の含有量は、充分な加硫を達成するとの観点から、ゴム成分（Ａ－４）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上である。また、該含有量は、充分なスコーチタイムを確保するとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下である。

＜ゴム組成物の製造方法＞
　第４の一実施形態に係るゴム組成物の製造方法は、混練工程が、加硫系薬品を含まない原料薬品を混練する前半段階（Ｘ１－１）と、前半段階（Ｘ１－１）で得た混練物に加硫系薬品を加えて混練する後半段階（Ｘ２－１）の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、該前半段階（Ｘ１－１）が、混練中に生成したアルコール除去のため、混練物の排出温度を所定の範囲内の温度とし、かつ、該温度で混練物を所定の範囲内の時間保持することを特徴とする製造方法である。なお、該特徴点を有すること以外は、第４の一実施形態に係るゴム組成物は、一般的な方法で製造される。すなわち、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどで前記各成分を混練りし、必要に応じ、その後加硫する方法などにより製造できる。

　第４の一実施形態において、混練工程は、加硫系薬品を含まない原料薬品を混練する前半段階（Ｘ１－１）と、前半段階（Ｘ１－１）で得た混練物に加硫系薬品を加えて混練する後半段階（最終段階）（Ｘ２－１）の少なくとも二つの段階から構成されるものである。また、該前半段階（Ｘ１－１）は、必要に応じ、さらに複数の段階に分割することができる。ここで、加硫系薬品とは、いわゆる加硫（すなわち、可塑性体であるゴム成分の高分子鎖を網目状に架橋結合すること）に係る薬品であり、具体的には、加硫剤、加硫促進剤、加硫促進助剤等をいう。

（混練工程の前半段階（Ｘ１－１））
　混練工程の前半段階（Ｘ１－１）とは、より具体的には、例えば、ゴム成分（Ａ－４）と充填材（Ｂ１－４、Ｂ２－４）とシランカップリング剤（Ｃ－４）とアルミニウム有機化合物（Ｄ－４）を加えて混練する段階をいう。該前半段階（Ｘ１－１）は、さらに、軟化剤やステアリン酸などを配合するものであってもよい。なお、ゴム成分（Ａ－４）のみを予備練りする段階などは、該前半段階（Ｘ１－１）には含まない。第４の一実施形態において、混練工程の前半段階（Ｘ１－１）の混練物の排出時に、混練物の排出温度を所定の範囲内の温度とし、かつ、該温度で混練物を所定の範囲内の時間保持するのは、アルミニウム有機化合物等の加水分解により混練中に成生したアルコールを除去するためである。アルコールの除去が不十分であると、加硫時にアルコールが多量の蒸気となり、ゴム組成物内部から発泡する。これを防ぎ、後述するアルミニウム有機化合物（Ｄ－４）を配合することによる効果をより引き出すために、所定の範囲内の温度での所定の範囲内の時間の保持が有効となる。

　したがって、混練工程の前半段階（Ｘ１－１）の混練物の排出時に混練物を保持する「所定の範囲内の温度および所定の範囲内の時間」とは、「混練中に発生したアルコールを除去するのに充分な保持温度および保持時間」であればよいものである。かかる保持温度および保持時間は、用いるアルミニウム有機化合物（Ｄ－４）の種類、その他用いる原料の種類等により異なり得るが、当業者であれば、上記目的の下、適宜、設定可能である。

　上記保持温度は、ミキサーの回転数、ラムの降下圧力、ミキサー内を循環させる冷却水の温度などを調整することにより所定の範囲内とすることができるものであり、当業者であれば、適宜、実施可能である。

　混練工程の前半段階（Ｘ１－１）における混練物の排出温度は、通常、１５０℃以上が好ましく、１５５℃以上がより好ましい。排出温度が１５０℃未満になると、シリカとシランカップリング剤の反応が充分でなくなり、耐摩耗性や燃費特性の向上が望めず、むしろ悪化する傾向があるからである。一方、該排出温度は、通常、１８０℃以下が好ましく、１７５℃以下がより好ましい。排出温度が１８０℃超になるとゴム中のゲル化が促進され過ぎて、加工性が悪化する傾向がある。

　混練工程の前半段階（Ｘ１－１）における混練物排出時の保持時間は、第４の実施形態の効果を発揮するとの観点から、通常、１０秒以上が好ましく、１５秒以上がより好ましい。一方、該保持時間は、通常、１２０秒以下が好ましく、１００秒以下がより好ましい。１２０秒超に長くしてもそれに応じた効果の向上は見込めず、却って生産性が低下する傾向がある。

　混練工程の前半段階（Ｘ１－１）は、所望により、さらに複数の段階に分割することができる。例えば、上記（Ａ）～（Ｄ）の薬品等を、複数回に分けて、段階的に混練する場合などである。いずれにしても、該前半段階（Ｘ１－１）においては、配合したアルミニウム有機化合物（Ｄ－４）から生成するアルコールの除去等を目的とした上でそれらを達成し得るよう、混練物の排出時に混練物を所定の範囲内の温度および所定の範囲内の時間保持する。

　混練工程の前半段階（Ｘ１－１）は、上記以外は、タイヤゴム工業の分野における一般的な方法に則り、実施することができる。

（混練工程の後半段階（Ｘ２－１））
　混練工程の後半段階（Ｘ２－１）とは、それまでの混練により得られた混練物に、加硫系薬品およびその他の残りの薬品を添加して混練する、混練工程の最終段階をいう。混練工程の後半段階（Ｘ２－１）は、タイヤゴム工業の分野における一般的な方法に則り、実施することができる。

＜用途＞
　第４の一実施形態に係るゴム組成物は、その特性を生かし、種々の用途に用いることができるが、中でも、タイヤ用ゴム組成物として用いることができる。第４の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤ用ゴム組成物として用いる場合、タイヤを構成する各種部材、例えば、ベーストレッドを含むトレッドの他、インナーライナー、サイドウォール等に用いることができるが、その特性から、トレッド（タイヤトレッド）に用いることが好ましい。

　第４の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤに使用する場合、通常の方法により、第４の一実施形態に係るゴム組成物からタイヤを製造することができる。すなわち、必要に応じて前記成分を適宜配合した混合物を混練りし、未加硫の段階でタイヤの各部材の形状に合わせて押出し加工し、タイヤ成形機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤを得ることができ、これに空気を入れ、空気入りタイヤとすることができる。

　なお、理論に拘束されることは意図しないが、水酸化アルミニウムに代えて、アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）を用いることによる効果は以下のように考えられる。すなわち、水酸化アルミニウムは、ウェットグリップ性能の向上に寄与するものの、粒子径が比較的大きいことおよびゴムとの結合点がないことから、耐摩耗性を悪化させてしまうことが避けられない。耐摩耗性は、粒子径を小さくすることである程度の改善が期待できるが、一方でウェットグリップ性能の伸び代は目減りしてしまうという問題がある。しかし、アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）は、加水分解により、水酸化アルミニウムを生じる化合物であり、その加水分解の様式は、シランカップリング剤（Ｃ－４）と同様である。したがって、シランカップリング剤（Ｃ－４）と協働して、フィラー表面の水分を高効率で消費し、混練時のシェアが大きくなる。その結果として練りが深まり、フィラー分散性が向上すると考えられる。また、アルミニウム有機化合物（Ｄ－４）は、シランカップリング剤（Ｃ－４）の反応と同様に、ゴムとも反応してその補強効果が高まることで、耐摩耗性が向上すると考えられる。

＜第５の実施形態＞
　第５の実施形態は、
［１］スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分（Ａ－５）、シリカ（Ｂ１－５）を含む充填剤、シランカップリング剤（Ｃ－５）、およびアルミニウム有機化合物（Ｄ－５）を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物の製造方法であって、
混練工程が、加硫剤を含まない原料薬品を混練する前半段階（Ｘ１－２）と、前半段階（Ｘ１－２）で得た混練物に加硫剤を加えて混練する後半段階（Ｘ２－２）の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、
該前半段階（Ｘ１－２）が、該ゴム成分、該充填剤、該シランカップリング剤、該アルミニウム有機化合物を含む原料薬品に加え、塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）を加えて混練する段階である、ゴム組成物の製造方法、
［２］前記前半段階（Ｘ１－２）が、第一段階と最終段階とを含む少なくとも二つの段階から構成され、
第一段階が、ゴム成分（Ａ－５）、シリカ（Ｂ１－５）の全部または一部、およびシランカップリング剤（Ｃ－５）の全部または一部を含む原料薬品を混練りする段階であり、
最終段階が、第一段階から直前の段階を経て得た混練物に、シリカ（Ｂ１－５）およびシランカップリング剤（Ｃ－５）の少なくともいずれかの残部を含む原料薬品を配合し、混練りする段階であり、
塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）が、第一段階から最終段階の少なくともいずれかの段階で配合される、上記［１］記載のゴム組成物の製造方法、
［３］前記前半段階（Ｘ１－２）が、第一段階と最終段階とからなるものである、上記［２］記載のゴム組成物の製造方法、
［４］塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）が、グアニジン系加硫促進剤、アルデヒド・アンモニア系加硫促進剤、アルデヒド・アミン系加硫促進剤、およびチオウレア系促進剤からなる群から選択される少なくとも一つである、上記［１］～［３］のいずれか１項に記載のゴム組成物の製造方法、
［５］充填剤が、さらにカーボンブラック（Ｂ２－５）を含むものである、上記［１］～［４］のいずれか１項に記載のゴム組成物の製造方法、
［６］ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対し、シリカ（Ｂ１－５）の配合量が５０～１５０質量部、好ましくは６０～１２０質量部、より好ましくは６０～１１０質量部、カーボンブラック（Ｂ２－５）の配合量が５～５０質量部、好ましくは５～３５質量部、より好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは８～２０質量部、アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）の配合量が５～４５質量部、好ましくは５～４０質量部、より好ましくは７～４０質量部、さらに好ましくは１０～４０質量部であって、シリカ（Ｂ１－５）１００質量部に対し、シランカップリング剤（Ｃ－５）の配合量が１～２０質量部、好ましくは１．５～２０質量部、より好ましくは２～２０質量部、さらに好ましくは５～２０質量部、さらに好ましくは５～１５質量部、さらに好ましくは７～１２質量部である、上記［５］記載のゴム組成物の製造方法、
［７］アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）が、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートである、上記［１］～［６］のいずれか１項に記載のゴム組成物の製造方法、
［８］上記［１］～［７］のいずれか１項に記載のゴム組成物の製造方法により
ゴム組成物を準備する工程、
該ゴム組成物をタイヤトレッドの形状に押し出し加工する工程、
該タイヤトレッドを他のタイヤ部材とともにタイヤ成形機上で成形して、未加硫タイヤを形成する工程、
該未加硫タイヤを加硫する工程、
を含んでなる、タイヤの製造方法、
に関する。

　第５の実施形態によれば、優れた諸特性を有するゴム組成物、とりわけ、ウェットグリップ性能および耐摩耗性を向上させるとともに、燃費特性をも向上させたタイヤ用ゴム組成物の製造方法、該製造方法により製造されたゴム組成物、並びに、該ゴム組成物を用いて作製されたタイヤトレッドおよびタイヤを提供することができる。

　以下、第５の実施形態を実施するための形態について説明する。

＜ゴム成分（Ａ－５）＞
　ゴム成分（Ａ－５）は、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を含むものである。ＳＢＲとしては、特に限定されず、例えば、乳化重合スチレンブタジエンゴム（Ｅ－ＳＢＲ）、溶液重合スチレンブタジエンゴム（Ｓ－ＳＢＲ）およびこれらの変性体（変性Ｓ－ＳＢＲ、変性Ｅ－ＳＢＲ）などを使用できる。変性ＳＢＲとしては、末端および／または主鎖が変性された変性ＳＢＲ、スズ、ケイ素化合物などでカップリングされた変性ＳＢＲ（縮合物、分岐構造を有するものなど）などが挙げられる。

　ＳＢＲの含有量は、充分な耐熱性および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－５）１００質量％中、６０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。

　ゴム成分（Ａ－５）は、ＳＢＲ以外に他のゴム成分を配合しても良い。そのような他のゴム成分としては、天然ゴム（ＮＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）などのジエン系ゴムや、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｘ－ＩＩＲ）などの非ジエン系ゴムなどが挙げられる。これら他のゴム成分は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜充填剤＞
　充填剤は、シリカ（Ｂ１－５）を含むものである。シリカ（Ｂ１－５）を含むことで、ウェットグリップ性能や燃費特性の向上が期待できるからである。シリカ（Ｂ１－５）としては、例えば、乾式法シリカ（無水シリカ）、湿式法シリカ（含水シリカ）などを用いることができる。なかでも、シラノール基が多いという理由から、湿式法シリカが好ましい。

　シリカ（Ｂ１－５）の窒素吸着によるＢＥＴ比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、燃費特性の向上や補強性向上に伴う耐摩耗性の向上の観点から、好ましくは５０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは７０ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１００ｍ²／ｇ以上、より好ましくは１２０ｍ²／ｇ以上、さらに好ましくは１５０ｍ²／ｇ以上である。一方、シリカ（Ｂ１－５）のＮ₂ＳＡは、良好な分散性を確保し凝集を抑制する観点から、好ましくは５００ｍ²／ｇ以下、好ましくは４００ｍ²／ｇ以下、より好ましくは３００ｍ²／ｇ以下である。

　シリカ（Ｂ１－５）のＮ₂ＳＡは、ＡＳＴＭ　Ｄ３０３７－８１に準じてＢＥＴ法で測定される値である。

　シリカ（Ｂ１－５）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－５）以外の充填剤としては、第５の実施形態の目的に反しない限り、この分野で通常使用されるものをいずれも好適に使用することができ、そのような充填剤としては、例えば、カーボンブラック（Ｂ２－５）が挙げられる。カーボンブラック（Ｂ２－５）を配合することで、耐摩耗性の向上が期待できる。充填剤としては、シリカ（Ｂ１－５）とカーボンブラック（Ｂ２－５）とからなるものが好ましい。

　カーボンブラック（Ｂ２－５）としては、例えば、オイルファーネス法により製造されたカーボンブラックなどが挙げられ、２種類以上のコロイダル特性の異なるものを併用してもよい。具体的にはＧＰＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦなどが挙げられる。

　カーボンブラック（Ｂ２－５）の窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性が得られるという理由から、７０～２５０ｍ²／ｇが好ましく、１１０～２００ｍ²／ｇがより好ましい。また、カーボンブラック（Ｂ２－５）のジブチルフタレート吸油量（ＤＢＰ）は、同様の理由により、５０～２５０ｍｌ／１００ｇが好ましい。なお、カーボンブラック（Ｂ２－５）のＮ₂ＳＡは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－２：２００１に、ＤＢＰは、ＪＩＳ　Ｋ　６２１７－４：２００１に準拠して測定される値である。

　カーボンブラック（Ｂ２－５）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シリカ（Ｂ１－５）の配合量は、ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対して、充分なウェットグリップ性能の観点から、５０質量部以上、より好ましくは６０質量部以上である。一方、該配合量は、その良好な分散、延いては良好な耐摩耗性の観点から、１５０質量部以下、好ましくは１２０質量部以下、より好ましくは１１０質量部以下である。

　カーボンブラック（Ｂ２－５）を配合する場合の配合量は、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは８質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能を維持する観点から、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは３５質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下である。

　充填剤の配合量としては、良好なウェットグリップ性能、ドライグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対して、５０質量部以上が好ましく、５５質量部以上が好ましく、より好ましくは６５質量部以上である。一方、該配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、１７０質量部以下、より好ましくは１５０質量部以下、さらに好ましくは１２０質量部以下である。充填剤全体に占めるシリカ（Ｂ１－５）の割合は、第５の実施形態の効果を良好に発揮するとの観点から、７０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは７５質量％以上、より好ましくは８０質量％以上である。一方、該割合は、同様の理由により、９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下である。

　なお、充填剤がシリカ（Ｂ１－５）とカーボンブラック（Ｂ２－５）とのみからなる時は、上記「充填剤の総量」と「シリカ（Ｂ１－５）の配合量」からカーボンブラック（Ｂ２－５）の配合量を定めてもよいし、あるいは、上記「充填剤の総量」と「カーボンブラック（Ｂ２－５）の配合量」からシリカ（Ｂ１－５）の配合量を定めてもよい。

＜シランカップリング剤（Ｃ－５）＞
　シランカップリング剤（Ｃ－５）としては、特に限定されず、通常、この分野で使用されるものをいずれも好適に使用することができる。このようなシランカップリング剤（Ｃ－５）としては、例えば、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（３－トリメトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリメトキシシリルエチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリエトキシシリルブチル）ポリスルフィド、ビス（４－トリメトキシシリルブチル）ポリスルフィドなどがあげられる。なかでも、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）ポリスルフィドが好ましく、ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２－トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィドがより好ましい。

　シランカップリング剤（Ｃ－５）の配合量は、良好な耐摩耗性の観点から、シリカ（Ｂ１－５）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは１．５質量部以上、より好ましくは２質量部以上、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上である。一方、該配合量は、コストの増加に見合った改善効果を得るとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、より好ましくは１２質量部以下である。

　シランカップリング剤（Ｃ－５）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）＞
　アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）とは、アルミニウムと有機化合物とからなる複合体であって、加水分解反応により水酸化アルミニウムを生成するものをいう。したがって、かかるアルミニウム有機化合物（Ｄ－５）が配合されると、混練り中に、アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）の少なくとも一部が加水分解を受けて、水酸化アルミニウムを生成する。

　このようなアルミニウム有機化合物（Ｄ－５）としては、例えば、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートが挙げられる。ここで、脂肪族炭化水素基とは、分岐または非分岐のアルキル基、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とし、酸素原子、窒素原子等のヘテロ原子を含み得るものである。また、該脂肪族炭化水素基の炭素数は、１～１２（Ｃ_1-12）（但し、アルケニル基またはアルキニル基を骨格とする場合、炭素数の下限は少なくとも２であることを要する。以下同様。）のものが好ましく、より好ましくはＣ_1-10、より好ましくはＣ_1-8、より好ましくはＣ_2-6である。Ｒ^a、Ｒ^bまたはＲ^cで示される脂肪族炭化水素基としては、例えば、エチル基（Ｃ₂）、イソプロピル基（Ｃ₃）、セカンダリーブチル基（Ｃ₄）、３－エトキシカルボニル－２－プロペン－２－イル基（Ｃ₆）などが挙げられる。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）の配合量は、良好なウェットグリップ性能および耐摩耗性の観点から、ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対して、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上、より好ましくは１０質量部以上である。一方、該配合量は、同様の理由により、好ましくは４５質量部以下、より好ましくは４０質量部以下である。

　アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）＞
　加硫促進剤は、通常、混練工程の後半段階（Ｘ２－２）において、加硫剤と共に配合される薬品である。しかし、第５の一実施形態は、加硫促進剤のうち所定のものを、混練工程の前半段階（Ｘ１－２）で配合する点に特徴を有する。このような所定の加硫促進剤を混練工程の前半段階（Ｘ１－２）で配合することで、混練工程の系を塩基性とし、シランカップリング剤の重縮合反応を促進することが期待できる。

　第５の一実施形態において、混練工程の前半段階（Ｘ１－２）で用いる所定の加硫促進剤としては、例えば、グアニジン系加硫促進剤、アルデヒド・アンモニア系加硫促進剤、アルデヒド・アミン系加硫促進剤、チオウレア系加硫促進剤などが挙げられる。これら加硫促進剤を、本明細書においては、他の加硫促進剤と区別する意味で、「塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）」という。これら塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）のうち、比較的加硫促進効果があるという理由から、グアニジン系加硫促進剤が好ましい。

　グアニジン系加硫促進剤としては、１,３－ジフェニルグアニジン、１,３－ジ－ｏ－トリルグアニジン、１－ｏ－トリルビグアニド、ジカテコールボレートのジ－ｏ－トリルグアニジン塩、１,３－ジ－ｏ－クメニルグアニジン、１,３－ジ－ｏ－ビフェニルグアニジン、１，３－ジ－ｏ－クメニル－２－プロピオニルグアニジン等が挙げられ、１,３－ジフェニルグアニジン、１,３－ジ－ｏ－トリルグアニジンおよび１－ｏ－トリルビグアニドは反応性が高いので好ましく、１,３－ジフェニルグアニジンは反応性がより高いので特に好ましい。

　アルデヒド・アンモニア系加硫促進剤としては、ヘキサメチレンテトラミン等が挙げられる。アルデヒド・アミン系加硫促進剤としては、ｎ－ブチルアルデヒドアニリン等が挙げられる。チオウレア系加硫促進剤としては、Ｎ，Ｎ’－ジフェニルチオ尿素、トリメチルチオ尿素、Ｎ，Ｎ’－ジエチルチオ尿素等が挙げられる。

　塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）は１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）の配合量は、シランカップリング剤（Ｃ－５）の重縮合反応を活性化するとの観点から、ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対して、０．５質量部であることが好ましく、より好ましくは１．０質量部以上、さらに好ましくは１．５質量部以上である。一方、該配合量は、加硫速度に大きな影響を与えないとの観点から、３．５質量部以下であることが好ましく、より好ましくは３．０質量部以下、さらに好ましくは２．５質量部以下である。

　第５の一実施形態に係るゴム組成物には、前記成分以外にも、タイヤ工業において一般的に用いられている配合剤、例えば、軟化剤、老化防止剤、ワックス、ステアリン酸、酸化亜鉛、硫黄などの加硫剤、上述以外の加硫促進剤などを適宜配合することができる。

　軟化剤は、配合することにより、ウェットグリップ性能、ドライグリップ性能、初期グリップ性能などの向上が期待できる。軟化剤としては特に限定されないが、オイルなどが挙げられる。オイルとしては、例えば、パラフィン系、アロマ系、ナフテン系プロセスオイルなどのプロセスオイルなどが挙げられる。オイルを配合する場合の配合量は、添加による効果を十分に得るとの観点から、ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対して、好ましくは２０質量部以上、より好ましくは２５質量部以上である。また、該含有量は、耐摩耗性を維持するとの観点から、好ましくは７０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下である。なお、本明細書において、オイルの含有量には、油展ゴムに含まれるオイル量も含まれる。

　上述以外の加硫促進剤としては、スルフェンアミド系、チアゾール系、チウラム系加硫促進剤などが挙げられる。スルフェンアミド系加硫促進剤としては、例えば、Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド、Ｎ，Ｎ－ジシクロヘキシル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミド、Ｎ－第３ブチル－２－ベンゾチアジルスルフェンアミドなどが挙げられる。チアゾール系加硫促進剤としては、例えば、２－メルカプトベンゾチアゾール、２－メルカプトベンゾチアゾールのシクロヘキシルアミン塩、ジ－２－ベンゾチアゾリルジスルフィドなどが挙げられる。チウラム系加硫促進剤としては、テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラベンジルチウラムジスルフィド、テトラキス（２－エチルヘキシル）チウラムジスルフィドなどが挙げられる。

　該加硫促進剤を配合する場合の含有量は、充分な加硫を達成するとの観点から、ゴム成分（Ａ－５）１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上である。また、該含有量は、充分なスコーチタイムを確保するとの観点から、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下である。

　該加硫促進剤は特定の種類のものを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜ゴム組成物の製造方法＞
　第５の一実施形態に係るゴム組成物の製造方法は、混練工程が、加硫剤を含まない原料薬品を混練する前半段階（Ｘ１－２）と、前半段階で得た混練物に加硫剤を加えて混練する後半段階（Ｘ２－２）の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、該前半段階（Ｘ１－２）が、該ゴム成分（Ａ－５）、該充填剤（Ｂ１－５）、該シランカップリング剤（Ｃ－５）、該アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）を含む原料薬品に加え、塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）を加えて混練する段階であることを特徴とする。なお、該特徴点を有すること以外は、第５の一実施形態に係るゴム組成物は、一般的な方法で製造される。すなわち、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどで前記各成分を混練りし、必要に応じ、その後加硫する方法などにより製造できる。

　第５の一実施形態において、混練工程は、加硫剤を含まない原料薬品を混練する前半段階（Ｘ１－２）と、前半段階（Ｘ１－２）で得た混練物に加硫剤を加えて混練する後半段階（最終段階）（Ｘ２－２）の少なくとも二つの段階から構成されるものである。また、該前半段階（Ｘ１－２）は、必要に応じ、さらに複数の段階に分割することができる。ここで、加硫剤とは、いわゆる加硫（すなわち、可塑性体であるゴム成分の高分子鎖を網目状に架橋結合すること）に係る薬品であり、代表的なものは硫黄である。

（混練工程の前半段階（Ｘ１－２））
　混練工程の前半段階（Ｘ１－２）とは、より具体的には、例えば、ゴム成分（Ａ－５）と充填材（Ｂ１－５）とシランカップリング剤（Ｃ－５）とアルミニウム有機化合物（Ｄ－５）と塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）を加えて混練する段階をいう。該前半段階は、さらに、軟化剤やステアリン酸などを配合するものであってもよい。なお、ゴム成分（Ａ－５）のみを予備練りする段階などは、該前半段階には含まない。

　混練工程の前半段階（Ｘ１－２）は、所望により、さらに複数の段階に分割することができる。例えば、上記（Ａ－５）～（Ｅ－５）の薬品等を、複数回に分けて、段階的に混練する場合などである。例えば、該前半段階（Ｘ１－２）を、第一段階と最終段階とからなる二つの段階に分割する場合には、第一段階を、ゴム成分（Ａ－５）、シリカ（Ｂ１－５）の全部または一部、およびシランカップリング剤（Ｃ－５）の全部または一部を含む原料薬品を混練りする段階とし、最終段階を、第一段階を経て得た混練物に、シリカ（Ｂ１－５）およびシランカップリング剤（Ｃ－５）の少なくともいずれかの残部を含む原料薬品を配合し、混練りする段階とすることができる。そして、この場合において、塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）は、第一段階または最終段階の少なくともいずれかの段階で配合されればよい。

　さらに、混練工程の前半段階（Ｘ１－２）は、その第一段階と最終段階の間に中間段階を含む３以上の段階に分割することもできる。該中間段階は、第一段階または直前の段階で得た混練物に、シリカ（Ｂ１－５）およびシランカップリング剤（Ｃ－５）の少なくともいずれかの残部の一部を含む原料薬品を配合し、混練りする段階である。この場合において、塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）は、第一段階から最終段階の少なくともいずれかの段階で配合されればよい。

　混練工程の前半段階（Ｘ１－２）は、上記以外は、タイヤゴム工業の分野における一般的な方法に則り、実施することができる。

　混練工程の前半段階（Ｘ１－２）において、混練物の排出温度は、上述の加水分解反応や重縮合反応を良好に進める観点から、通常、１５０℃以上が好ましく、１５５℃以上がより好ましい。一方、該排出温度は、ゴム中のゲル化を防止し、良好な加工性を確保する観点から、通常、１８０℃以下が好ましく、１７５℃以下がより好ましい。混練時間は、混練が十分に達成できる限り特に制限はないが、通常、１０秒以上が好ましく、３０秒以上がより好ましく、６０秒以上がさらに好ましい。一方、該混練時間は、通常、２０分以下が好ましく、１０分以下がより好ましい。これら排出温度や混練時間は、前半段階をいくつの段階に分割するかや、それぞれの段階で配合する薬品の種類や量等により変動し得るが、当業者であれば、それぞれの条件下、最適な排出温度および混練時間を適宜決定することができる。

（混練工程の後半段階（Ｘ２－２））
　混練工程の後半段階（Ｘ２－２）とは、それまでの混練により得られた混練物に、加硫剤およびその他の残りの薬品を添加して混練する、混練工程の最終段階をいう。混練工程の後半段階は、タイヤゴム工業の分野における一般的な方法に則り、実施することができる。

＜用途＞
　第５の一実施形態に係るゴム組成物は、その特性を生かし、種々の用途に用いることができるが、中でも、タイヤ用ゴム組成物として用いることができる。第５の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤ用ゴム組成物として用いる場合、タイヤを構成する各種部材、例えば、ベーストレッドを含むトレッドの他、インナーライナー、サイドウォール等に用いることができるが、その特性から、トレッド（タイヤトレッド）に用いることが好ましい。

　第５の一実施形態に係るゴム組成物をタイヤに使用する場合、通常の方法により、第５の一実施形態に係るゴム組成物からタイヤを製造することができる。すなわち、必要に応じて前記成分を適宜配合した混合物を混練りし、未加硫の段階でタイヤの各部材の形状に合わせて押出し加工し、タイヤ成形機上にて通常の方法で成形することにより、未加硫タイヤを形成する。この未加硫タイヤを加硫機中で加熱加圧することによりタイヤを得ることができ、これに空気を入れ、空気入りタイヤとすることができる。

　なお、理論に拘束されることは意図しないが、水酸化アルミニウムに代えて、アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）を用いることによる効果は以下のように考えられる。すなわち、水酸化アルミニウムは、ウェットグリップ性能の向上に寄与するものの、粒子径が比較的大きいことおよびゴムとの結合点がないことから、耐摩耗性を悪化させてしまうことが避けられない。耐摩耗性は、粒子径を小さくすることである程度の改善が期待できるが、一方でウェットグリップ性能の伸び代は目減りしてしまうという問題がある。しかし、アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）は、加水分解により、水酸化アルミニウムを生じる化合物であり、その加水分解の様式は、シランカップリング剤（Ｃ－５）と同様である。したがって、シランカップリング剤（Ｃ－５）と協働して、フィラー表面の水分を高効率で消費し、混練時のシェアが大きくなる。その結果として練りが深まり、フィラー分散性が向上すると考えられる。また、アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）は、シランカップリング剤（Ｃ－５）の反応と同様に、ゴムとも反応してその補強効果が高まることで、耐摩耗性が向上すると考えられる。

　さらに、第５の一実施形態において、塩基性加硫促進剤を混練工程の前半段階（Ｘ１－２）で配合することで、アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）の配合による効果を維持し、かつ、補完することが期待できる。すなわち、アルミニウム有機化合物（Ｄ－５）は、水との反応性が高く比較的加水分解され易く、上記の如き望ましい効果をもたらすものの、一方で、その影響を受けて、シランカップリング剤（Ｃ－５）の重縮合反応が遅くなることが懸念される。そこで、塩基性加硫促進剤（Ｅ－５）を混練工程の前半段階（Ｘ１－２）で配合することで、該重縮合反応を促進することが期待できるからである。

　本発明を実施例に基づいて説明するが、本発明は、実施例にのみ限定されるものではない。

　以下に、本明細書において使用した各種薬品をまとめて示す。各種薬品は必要に応じて常法に従い精製を行った。

＜ゴム組成物の製造に用いた各種薬品＞
Ｓ－ＳＢＲ：ＬＡＮＸＥＳＳ社製のＢｕｎａ　ＶＳＬ　２５２５－０（溶液重合ＳＢＲ、結合スチレン量：２５質量％、ビニル含有量：２５モル％、Ｔｇ＝－４９℃）
シリカＡ：ＥＶＯＮＩＫ社製のＵＬＴＲＡＳＩＬ　ＶＮ３（ＣＴＡＢ比表面積：１６５ｍ²／ｇ）（Ｎ₂ＳＡ：１７５ｍ²／ｇ）
シリカＢ：ＳＯＬＶＡＹ社製のＺｅｏｓｉｌ　ＨＲＳ１２００ＭＰ（ＣＴＡＢ比表面積：１９５ｍ²／ｇ）（Ｎ₂ＳＡ：２００ｍ²／ｇ）
シリカＣ：ＳＯＬＶＡＹ社製のＺｅｏｓｉｌ　Ｐｒｅｍｉｕｍ２００ＭＰ（ＣＴＡＢ比表面積：２００ｍ²／ｇ）（Ｎ₂ＳＡ：２２０ｍ²／ｇ）
シリカＤ：ＳＯＬＶＡＹ社製のＺｅｏｓｉｌ　１１１５ＭＰ（ＣＴＡＢ比表面積：１０５ｍ²／ｇ）（Ｎ₂ＳＡ：１１５ｍ²／ｇ）
カーボンブラック：三菱化学（株）製のＮ２２０（Ｎ₂ＳＡ：１１４ｍ²／ｇ）
水酸化アルミニウム：昭和電工（株）製のハイジライトＨ－４３（商品名）（平均一次粒子径：０．７５μｍ）
アルミニウム有機化合物：川研ファインケミカル（株）製のアルミニウムイソプロピレート（化合物名）ＰＡＤＭ（商品名）
オイル：ジャパンエナジー（株）製のＴＤＡＥ
シランカップリング剤Ａ：ＥＶＯＮＩＫ社製のＳｉ６９（ビス（３－トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド）
シランカップリング剤Ｂ：Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ　Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製のＮＸＴシラン（３－オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン）
シランカップリング剤Ｃ：Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ　Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製のＮＸＴ－Ｚ４５（結合単位Ａと結合単位Ｂとの共重合体（結合単位Ａ：５５モル％、結合単位Ｂ１－４５モル％）
老化防止剤：大内新興化学工業（株）製のノクラック６Ｃ（Ｎ－フェニル－Ｎ’－（１，３－ジメチルブチル）－ｐ－フェニレンジアミン）（６ＰＰＤ）
ワックス：日本精蝋（株）製のオゾエース０３５５
ステアリン酸：日油（株）製のビーズステアリン酸つばき
酸化亜鉛：三井金属鉱業（株）製の酸化亜鉛２種
加硫促進剤Ａ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＮＳ
加硫促進剤Ｂ：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＣＺ（Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアゾリルスルフェンアミド：ＣＢＳ）
塩基性加硫促進剤：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＤ（１，３－ジフェニルグアニジン：ＤＰＧ）
硫黄：鶴見化学工業（株）製の粉末硫黄

＜第１の実施形態＞
　第１の実施形態に関する実施例１～３および比較例１～５を示す。

＜タイヤ用ゴム組成物の製造＞
　表１に示す配合処方に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄および加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄および加硫促進剤Ａを添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物を１７０℃で２０分間、２ｍｍ厚の金型でプレス加硫し、加硫ゴム組成物を得た。また、得られた未加硫ゴム組成物をトレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃で１２分間加硫し、試験用タイヤ（サイズ：１９５／６５Ｒ１５）を製造した。

＜評価＞
（ウェットグリップ指数）
　日邦産業（株）製のダイナミック・フリクション・テスター（ＤＦテスター）を用いる公知の測定方法に従い、上記で得た加硫ゴム組成物から試験片を切り出し、該試験片にゆっくりと散水し上部に水膜ができることを確認し、該試験体の線速度を７ｋｍ／ｈまで上げながら、動的摩擦係数（μ）を測定した。基準比較例のウェットグリップ指数を１００とし、以下の計算式により、各配合の動的摩擦係数（μ）をそれぞれ指数表示した。動的摩擦係数（μ）が大きいほど、またウェットグリップ指数が大きいほど、ウェットグリップ性能が高く、走行上の安全性が高い。

（ウェットグリップ指数）＝（各配合のμ）÷（基準比較例のμ）×１００

（低燃費性指数）
　各加硫ゴム組成物から試験片を切り出し、（株）上島製作所製の粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪１０％、動歪み１％、周波数１０Ｈｚの条件下で、７０℃における加硫ゴムシートの損失正接（ｔａｎδ）を測定し、基準比較例の低燃費性指数を１００とし、以下の計算式により、各配合のｔａｎδをそれぞれ指数表示した。ｔａｎδの値が低いほど、また低燃費性指数が大きいほど、低燃費性に優れる。

　（低燃費性指数）＝（基準比較例のｔａｎδ）÷（各配合のｔａｎδ）×１００

（ゴム破壊強度指数）
　得られた加硫ゴム組成物について、ＪＩＳ　Ｋ　６２５１に準じて３号ダンベルを用いて引張り試験を実施し、破断強度（ＴＢ）および破断時伸び（ＥＢ）（％）を測定した。そして、ＴＢ×ＥＢ１－２の数値を破壊強度とし、各配合の破壊強度を、基準比較例の破壊強度を１００として下記計算式により指数表示した。指数が大きいほど破壊強度に優れる。

　（破壊強度指数）＝（各配合のＴＢ×ＥＢ１－２）／（基準比較例のＴＢ×ＥＢ１－２）×１００

（耐摩耗性指数）
　ランボーン型摩耗試験機を用いて、室温、負荷荷重１．０ｋｇｆ、スリップ率３０％の条件で加硫ゴム組成物の摩耗量を測定した。基準比較例の耐摩耗性指数を１００として、以下の計算式により、各配合の摩耗量を指数表示した。摩耗量が少ないほど、また耐摩耗性指数が大きいほど、耐摩耗性が優れている。

（耐摩耗性指数）＝（基準比較例の摩耗量）／（各配合の摩耗量）×１００

（結果）
　結果を、表１に示す。

＜第２の実施形態＞
　第２の実施形態に関する実施例４～１０および比較例６～８を示す。

＜タイヤ用ゴム組成物の製造＞
　表２に示す配合処方に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄および加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄および加硫促進剤Ａを添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物を１７０℃で２０分間、２ｍｍ厚の金型でプレス加硫し、加硫ゴム組成物を得た。また、得られた未加硫ゴム組成物をトレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃で１２分間加硫し、試験用タイヤ（サイズ：１９５／６５Ｒ１５）を製造した。

（耐摩耗性指数）
　ランボーン型摩耗試験機を用いて、室温、負荷荷重１．０ｋｇｆ、スリップ率３０％の条件で加硫ゴム組成物の摩耗量を測定した。基準比較例の耐摩耗性指数を１００として、以下の計算式により、各配合の摩耗量を指数表示した。摩耗量が少ないほど、また耐摩耗性指数が大きいほど、耐摩耗性が優れている。

（耐摩耗性指数）＝（基準比較例の摩耗量）÷（各配合の摩耗量）×１００

（結果）
　結果を、表２に示す。

＜第３の実施形態＞
　第３の実施形態に関する実施例１１～１３および比較例９～１７を示す。

＜タイヤ用ゴム組成物の製造＞
　表３に示す配合処方に従い、（株）神戸製鋼所製の１．７Ｌバンバリーミキサーを用いて、硫黄および加硫促進剤以外の材料を１５０℃の条件下で５分間混練りし、混練り物を得た。次に、得られた混練り物に硫黄および加硫促進剤Ａを添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。得られた未加硫ゴム組成物を１７０℃で２０分間、２ｍｍ厚の金型でプレス加硫し、加硫ゴム組成物を得た。また、得られた未加硫ゴム組成物をトレッドの形状に成形し、タイヤ成型機上で他のタイヤ部材とともに貼り合わせて未加硫タイヤを形成し、１７０℃で１２分間加硫し、試験用タイヤ（サイズ：１９５／６５Ｒ１５）を製造した。

＜評価＞
（カップリング剤未反応率指数）
　未加硫ゴム組成物を細かく切り、エタノール中で２４時間抽出を行った。抽出液中に抽出された未反応のカップリング剤量をガスクロマトグラフィで測定し、配合したカップリング剤量から未反応のカップリング剤の割合（質量％）を算出した。基準比較例のカップリング剤未反応率指数を１００とし、以下の計算式により、各配合のカップリング剤未反応率をそれぞれ指数表示した。未反応のカップリング剤の割合が低いほど、またカップリング剤未反応率指数が低いほど、混練工程終了後の未加硫ゴム組成物中に未反応で存在するカップリング剤量が少ないことを意味する。すなわち、混練工程中により多くのカップリング剤が反応したことを意味し、良好であることを示す。

　（カップリング剤未反応率指数）＝（各配合の未反応のカップリング剤量の割合）÷（基準比較例の未反応のカップリング剤量の割合）×１００

（ウェットグリップ指数）
　日邦産業（株）製のダイナミック・フリクション・テスター（ＤＦテスター）を用いる公知の測定方法に従い、上記で得た加硫ゴム組成物から試験片を切り出し、該試験片にゆっくりと散水し上部に水膜ができることを確認し、該試験体の線速度を７ｋｍ／ｈまで上げながら、動的摩擦係数（μ）を測定した。基準比較例のウェットグリップ指数を１００とし、以下の計算式により、各配合の動的摩擦係数（μ）をそれぞれ指数表示した。動的摩擦係数（μ）が大きいほど、またウェットグリップ指数が大きいほど、ウェットグリップ性能が高く、走行上の安全性が高い。

（ウェットグリップ指数）＝（各配合のμ）÷（基準比較例のμ）×１００

（ゴム破壊強度指数）
　得られた加硫ゴム組成物について、ＪＩＳ　Ｋ　６２５１に準じて３号ダンベルを用いて引張り試験を実施し、破断強度（ＴＢ）および破断時伸び（ＥＢ）（％）を測定した。そして、ＴＢ×ＥＢ１－２の数値を破壊強度とし、各配合の破壊強度を、基準比較例の破壊強度を１００として下記計算式により指数表示した。指数が大きいほど破壊強度に優れる。

　（破壊強度指数）＝（各配合のＴＢ×ＥＢ１－２）÷（基準比較例のＴＢ×ＥＢ１－２）×１００

（結果）
　結果を、表３に示す。

＜第４の実施形態＞
　第４の実施形態に関する実施例１４～１７および比較例１８～２１を示す。

＜タイヤ用ゴム組成物の製造＞
（工程Ｉ（混練工程の前半段階））
　表４に示す配合処方に従い、（株）神戸製鋼製１．７Ｌバンバリーを用いて、５分間混練りし、表４に示す所定の排出温度でかつ所定の保持時間混練物を保持した後排出し、混練物を得た。

（工程ＩＩ（混練工程の後半段階））
　次いで、上記で得た混練物に、表４に示す配合に従い、各薬品を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間混練りし、未加硫ゴム組成物を得た。

（加硫工程）
　得られた未加硫ゴム組成物を、１７０℃で２０分間加硫し、加硫ゴム組成物を得た。

＜評価＞
（加工性）
　１ｋｇの未加硫ゴム組成物を、８インチのオープンロールに、幅２０ｃｍ、厚み４ｍｍで巻きつかせ、該未加硫ゴム組成物の温度が５０℃±１０℃になるまで練った。その後、該未加硫ゴム組成物をシート状にカットし、その生地肌を目視で観察し、下記基準により評価した。
　　○：平滑、かつ、エッヂもスムーズ
　　△：表面が荒れており、エッヂも波打っている（シート成型は可能）
　　×：表面荒れが酷く、シート成型しづらい

（ウェットグリップ指数）
　各加硫ゴム組成物から試験片を切り出し、（株）上島製作所製の粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪１０％、動歪み０．１％、周波数１０Ｈｚの条件下で、０℃における加硫ゴムシートの損失正接（低温ｔａｎδ）を測定し、基準比較例のウェットグリップ指数を１００とし、以下の計算式により、各配合のｔａｎδをそれぞれ指数表示した。低温ｔａｎδの値が高いほど、またウェットグリップ指数が大きいほど、ウェットグリップ性能が高く、走行上の安全性が高い。

（ウェットグリップ指数）＝（各配合のｔａｎδ）÷（基準比較例のｔａｎδ）×１００

（低燃費性指数）
　各加硫ゴム組成物から試験片を切り出し、（株）上島製作所製の粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪１０％、動歪み１％、周波数１０Ｈｚの条件下で、７０℃における加硫ゴムシートの損失正接（高温ｔａｎδ）を測定し、基準比較例の低燃費性指数を１００とし、以下の計算式により、各配合のｔａｎδをそれぞれ指数表示した。高温ｔａｎδの値が低いほど、また低燃費性指数が大きいほど、低燃費性に優れる。

　（低燃費性指数）＝（基準比較例のｔａｎδ）÷（各配合のｔａｎδ）×１００

（結果）
　結果を、表４に示す。

＜第５の実施形態＞
　第５の実施形態に関する実施例１８～２０および比較例２２を示す。

＜タイヤ用ゴム組成物の製造＞
（混練工程の前半段階の第一段階）
　表５に示す配合処方に従い、（株）神戸製鋼製１．７Ｌバンバリーを用いて、５分間混練りし、排出温度を１６０℃として混練物を得た。なお、表５において、混練工程の前半段階の第一段階における塩基性加硫促進剤に関しての「前半投入」とは、塩基性加硫促進剤を充填剤およびアルミニウム有機化合物と同時に投入することをいう。一方、「後半投入」とは、充填剤およびアルミニウム有機化合物を投入した後電力が第一ピークを迎えた後に塩基性加硫促進剤を投入することをいう。混練工程においてゴム成分と充填剤を投入後、通常、電力－時間曲線は二度のピークをもつが、第一ピークとはこの二度のピークのうちの１回目のピークをいう。

（混練工程の前半段階の第二段階）
　次いで、上記で得た混練物に、表５に示す配合処方に従い、各薬品を添加し、（株）神戸製鋼製１．７Ｌバンバリーを用いて、４分間混練りし、排出温度を１５０℃として、混練物を得た。

（混練工程の後半段階）
　次いで、上記で得た混練物に、表５に示す配合に従い、各薬品を添加し、オープンロールを用いて、８０℃の条件下で５分間混練りし、未加硫ゴム組成物を得た。

＜評価＞
（ウェットグリップ指数）
　各加硫ゴム組成物から試験片を切り出し、（株）上島製作所製の粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪１０％、動歪み０．１％、周波数１０Ｈｚの条件下で、０℃における加硫ゴムシートの損失正接（低温ｔａｎδ）を測定し、基準比較例のウェットグリップ指数を１００とし、以下の計算式により、各配合のｔａｎδをそれぞれ指数表示した。低温ｔａｎδの値が高いほど、またウェットグリップ指数が大きいほど、ウェットグリップ性能が高く、走行上の安全性が高い。

（ウェットグリップ指数）＝（各配合のｔａｎδ）÷（基準比較例のｔａｎδ）×１００

（結果）
　結果を、表５に示す。

Claims

スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分、シリカを含む充填剤、シランカップリング剤、およびアルミニウム有機化合物を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物。
シランカップリング剤が、メルカプト基を有するシランカップリング剤であって、
下記式（Ｉ）で示される結合単位Ａと下記式（ＩＩ）で示される結合単位Ｂとを含むシランカップリング剤および下記式（ＩＩＩ）で示されるシランカップリング剤からなる群から選択される少なくとも一つである、請求項１記載のゴム組成物。

［式中、
ｘは０以上の整数、ｙは１以上の整数である。
Ｒ¹は水素、ハロゲン、分岐若しくは非分岐の炭素数１～３０のアルキル基、分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルケニル基、分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルキニル基、または該アルキル基の末端の水素が水酸基若しくはカルボキシル基で置換されたものを示す。Ｒ²は分岐若しくは非分岐の炭素数１～３０のアルキレン基、分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルケニレン基、または分岐若しくは非分岐の炭素数２～３０のアルキニレン基を示す。Ｒ¹とＲ²とで環構造を形成してもよい。］

［式中、
Ｒ¹⁰⁰¹は－Ｃｌ、－Ｂｒ、－ＯＲ¹⁰⁰⁶、－Ｏ（Ｏ＝）ＣＲ¹⁰⁰⁶、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＯＮ＝ＣＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷、－ＮＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷および（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷）_h（ＯＳｉＲ¹⁰⁰⁶Ｒ¹⁰⁰⁷Ｒ¹⁰⁰⁸）から選択される一価の基（Ｒ¹⁰⁰⁶、Ｒ¹⁰⁰⁷およびＲ¹⁰⁰⁸は同一でも異なっていても良く、各々水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基であり、ｈは平均値が１～４である。）である。
Ｒ¹⁰⁰²はＲ¹⁰⁰¹、水素原子または炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰³はＲ¹⁰⁰¹、Ｒ¹⁰⁰²、水素原子または［Ｏ（Ｒ¹⁰⁰⁹Ｏ）_j］_0.5－基（Ｒ¹⁰⁰⁹は炭素数１～１８のアルキレン基、ｊは１～４の整数である。）である。
Ｒ¹⁰⁰⁴は炭素数１～１８の二価の炭化水素基である。
Ｒ¹⁰⁰⁵は炭素数１～１８の一価の炭化水素基である。
ｘ、ｙおよびｚは、ｘ＋ｙ＋２ｚ＝３、０≦ｘ≦３、０≦ｙ≦２、０≦ｚ≦１の関係を満たす数である。］
シリカのＣＴＡＢ比表面積が１００ｍ²／ｇ以上かつ窒素吸着によるＢＥＴ比表面積が１１０ｍ²／ｇ以上である、請求項１記載のゴム組成物。
さらに、シリカのＣＴＡＢ比表面積が１８０ｍ²／ｇ以上かつ窒素吸着によるＢＥＴ比表面積が１８５ｍ²／ｇ以上である、請求項３記載のゴム組成物。
充填剤が、さらにカーボンブラックを含むものである、請求項１～４のいずれか１項に記載のゴム組成物。
ゴム成分１００質量部に対し、シリカの配合量が５０～１５０質量部、カーボンブラックの配合量が５～５０質量部、アルミニウム有機化合物の配合量が５～４５質量部であって、シリカ１００質量部に対し、シランカップリング剤の配合量が１～２０質量部である、請求項５記載のゴム組成物。
アルミニウム有機化合物が、式（１）：
　Ａｌ（ＯＲ^a）（ＯＲ^b）（ＯＲ^c）₃　　（１）
（式中、Ｒ^a、Ｒ^bおよびＲ^cは、それぞれ独立に、脂肪族炭化水素基を表す。）
で示されるアルミニウムアルコレートである、請求項１～６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
請求項１～７のいずれか１項に記載のゴム組成物を用いて作製されたタイヤトレッド。
請求項８のタイヤトレッドを有するタイヤ。
スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分、シリカを含む充填剤、シランカップリング剤、およびアルミニウム有機化合物を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物の製造方法であって、
混練工程が、加硫系薬品を含まない原料薬品を混練する前半段階と、前半段階で得た混練物に加硫系薬品を加えて混練する後半段階の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、
該前半段階が、混練中に生成したアルコール除去のため、混練物の排出温度を所定の範囲内の温度とし、かつ、該温度で混練物を所定の範囲内の時間保持する、製造方法。
スチレンブタジエンゴムを含むゴム成分、シリカを含む充填剤、シランカップリング剤、およびアルミニウム有機化合物を含む原料薬品を配合してなるゴム組成物の製造方法であって、
混練工程が、加硫剤を含まない原料薬品を混練する前半段階と、前半段階で得た混練物に加硫剤を加えて混練する後半段階の少なくとも二つの段階から構成されるものであり、
該前半段階が、該ゴム成分、該充填剤、該シランカップリング剤、該アルミニウム有機化合物を含む原料薬品に加え、塩基性加硫促進剤を加えて混練する段階である、ゴム組成物の製造方法。