WO2012077707A1 - リチウム二次電池の製造方法、積層電池の製造方法及び複合体の製造方法 - Google Patents

リチウム二次電池の製造方法、積層電池の製造方法及び複合体の製造方法 Download PDF

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Abstract

 体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上するリチウム二次電池の製造方法を提供する。セルの集電体及び集電体に電気的に接続される電極端子を備える導電体層の全体が可撓性及びバリア性を持つ外装フィルムの接合面に形成され、導電体層と外装フィルムとが一体化された複合体が作製される。集電体は貼りあわせ領域の内部にあり、電極端子の少なくとも一部は貼りあわせ領域の外部にある。正極活物質前駆体層、電解質前駆体層及び負極活物質前駆体層が集電体と平面位置を合わせて複合体に付加され、正極活物質前駆体層、電解質前駆体層及び負極活物質前駆体層の架橋処理が行われる。貼りあわせ領域が貼りあわされ、外装フィルムが接合され、セルが封止される。架橋処理が省略されてもよい。

Description

リチウム二次電池の製造方法、積層電池の製造方法及び複合体の製造方法
 本発明は、1個以上のセルを備えるリチウム二次電池の製造方法、2個以上のリチウム二次電池が組み合わされた積層電池の製造方法及び集電体と電極端子と外装フィルムとが一体化された複合体の製造方法に関する。
 外装フィルムでセルを封止したリチウム二次電池がある。当該リチウム二次電池においては、正極集電体、正極活物質層、電解質層、負極活物質層及び負極集電体が積層されてセルが構成され、セルが外装フィルムで封止される。当該リチウム二次電池には、外部に露出する正極端子及び負極端子が設けられる。
 例えば、特許文献1のリチウム二次電池(ポリマーリチウムイオン二次電池)においては、正極集電体及び負極集電体の表面にそれぞれ正極活物質層及び負極活物質層が形成され、正極集電体と正極活物質層とが一体化された正極側複合体及び負極集電体と負極活物質層とが一体化された負極側複合体が作製される(段落0007)。正極集電体及び負極集電体にはそれぞれ正極端子及び負極端子(リード)が接続される(段落0008)。正極側複合体と負極側複合体との間には電解質層が配置される(段落0008)。正極集電体、正極活物質層、電解質層、負極活物質層及び負極集電体の積層体は外装フィルム(ラミネートフィルム)で封止される(段落0008)。
 特許文献2のリチウム二次電池においては、正極集電体及び負極集電体の表面にそれぞれ正極活物質層及び負極活物質層が形成され、正極集電体と正極活物質層とが一体化された正極側複合体(正極)及び負極集電体と負極活物質層とが一体化された負極側複合体(負極)が作製される(段落0044)。正極集電体及び負極集電体にはそれぞれ正極端子(正極リード)及び負極端子(負極リード)が接続される(段落0048)。正極側複合体と負極側複合体との間には電解質層が配置される(段落0048)。正極集電体、正極活物質層、電解質層、負極活物質層及び負極集電体の積層体は二つ折りされた外装フィルム(複合フィルム)で封止される(段落0049)。
特開平11-312514号公報 特開平11-97070号公報
 特許文献1及び2のリチウム二次電池においては、正極集電体、負極集電体、正極端子及び負極端子が十分な強度を有していなければ、リチウム二次電池の製造中にこれらが損傷しやすい。このため、これらを薄化及び軽量化することは困難である。中でも、正極端子及び負極端子は、リチウム二次電池の製造後も損傷しやすく、導電体箔、導電体板、プラスチックシート等の補強材で補強することなく正極端子及び負極端子を薄くすることは困難である。したがって、特許文献1及び2のリチウム二次電池においては、体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度を向上することが困難である。
 また、特許文献1及び2のリチウム二次電池においては、正極集電体、正極活物質層、電解質層、負極活物質層及び負極集電体の積層体が個別に封止され、生産性を向上することも困難である。
 本発明は、これらの問題を解決するためになされる。本発明は、リチウム二次電池の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上するリチウム二次電池の製造方法を提供することを目的とする。望ましくは、本発明は、リチウム二次電池の生産性を向上することを目的とする。
 本発明の第1から第14までの局面は、1個以上のセルを備えるリチウム二次電池の製造方法に向けられる。
 (1)本発明の第1の局面によれば、第1の導電体層の全体が第1の外装フィルムの第1の接合面に形成され、第1の導電体層と第1の外装フィルムとが一体化された第1の複合体が作製される。第1の極の活物質材料及び電解質材料が第1の極の集電体と平面位置を合わせて順次に印刷され、第1の極の活物質前駆体層及び電解質前駆体層が第1の複合体に順次に付加される。第1の極の活物質前駆体層及び電解質前駆体層の架橋処理が一緒に又は別々に行われ、第1の極の活物質前駆体層及び電解質前駆体層がそれぞれ第1の極の活物質層及び電解質層に変換される。
 これとは別に、第2の導電体層の全体が第2の外装フィルムの第2の接合面に形成され、第2の導電体層と第2の外装フィルムとが一体化された第2の複合体が作製される。第2の極の活物質材料が第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、第2の極の活物質前駆体層が第2の複合体に付加される。第1の極の活物質前駆体層及び電解質前駆体層の架橋処理と一緒に又は別々に第2の極の活物質前駆体層の架橋処理が行われ、第2の極の活物質前駆体層が第2の極の活物質層に変換される。
 続いて、第1の接合面と第2の接合面とを向かい合わせにして第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされ、第1の外装フィルムと第2の外装フィルムとが接合され、セルが封止される。第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされるときには、第1の極の集電体、第1の極の活物質層、電解質層、第2の極の活物質層及び第2の極の集電体の平面位置が合わされる。
 第1の導電体層は、セルの第1の極の集電体と第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える。第2の導電体層は、セルの第2の極の集電体と第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える。第1の極の集電体は第1の貼りあわせ領域の内部にあり、第1の極の電極端子の少なくとも一部は第1の貼りあわせ領域の外部にある。第2の極の集電体は第2の貼りあわせ領域の内部にあり、第2の極の電極端子の少なくとも一部は第2の貼りあわせ領域の外部にある。第1の外装フィルム及び第2の外装フィルムは可撓性及びバリア性を持つ。
 第1の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第1の極の活物質とが混合される。第2の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第2の極の活物質とが混合される。電解質材料は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体を含む。
 (2)本発明の第2の局面によれば、本発明の第1の局面において、上記の電解質前駆体層(第1の電解質前駆体層)及び電解質層(第1の電解質層)に加えて第2の電解質前駆体層及び第2の電解質層が形成される。すなわち、第2の極の活物質前駆体層が第2の複合体に付加された後に、第2の極の集電体と平面位置を合わせて電解質材料が印刷され、第2の電解質前駆体層が第2の複合体に付加される。第2の極の活物質前駆体層及び第2の電解質前駆体層の架橋処理が一緒に又は別々に行われ、第2の極の活物質前駆体層及び第2の電解質前駆体層がそれぞれ第2の極の活物質層及び第2の電解質層に変換される。
 (3)本発明の第3の局面によれば、本発明の第1又は第2の局面において、リチウム二次電池は、2個以上のセル又は2個以上の並列セル群を備える。第1の導電体層及び第2の導電体層はそれぞれ第1の直列配線及び第2の直列配線をさらに備える。第1の直列配線及び第2の直列配線は、2個以上のセル又は2個以上の並列セル群を直列に接続する。
 (4)本発明の第4の局面によれば、本発明の第1又は第2の局面において、リチウム二次電池は、2個以上のセル又は2個以上の直列セル群を備える。第1の導電体層及び第2の導電体層はそれぞれ第1の並列配線及び第2の並列配線をさらに備える。第1の並列配線及び第2の並列配線は、2個以上のセル又は2個以上の直列セル群を並列に接続する。
 (5)本発明の第5の局面によれば、本発明の第1から第4までのいずれかの局面において、第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされる前に第1の外装フィルム及び第2の外装フィルムが切断される。第1の極の電極端子と第1の外装フィルムとが重なる部分を残して第1の貼りあわせ領域の外部にある第1の外装フィルムが第1の複合体から除去される。第2の極の電極端子と第2の外装フィルムとが重なる部分を残して第2の貼りあわせ領域の外部にある第2の外装フィルムが第2の複合体から除去される。第1の外装フィルムは、第1の極の活物質層及び電解質層が形成される前又は後に切断される。第2の外装フィルムは、第2の極の活物質層が形成される前又は後に切断される。
 (6)本発明の第6の局面によれば、本発明の第1から第5までのいずれかの局面において、導電体の粒子が分散したペーストが第1の接合面及び第2の接合面に印刷され、第1の導電体層及び第2の導電体層が形成される。
 (7)本発明の第7の局面によれば、本発明の第1から第6までのいずれかの局面において、第1の外装フィルム及び第2の外装フィルムがウエブであり、延在方向に走行する第1の外装フィルム及び第2の外装フィルムにそれぞれ第1の導電体層及び第2の導電体層が繰り返し形成される。
 (8)本発明の第8の局面によれば、第1の導電体層の全体が外装フィルムの接合面の第1の導電体層形成領域に形成され、第2の導電体層の全体が接合面の第2の導電体層形成領域に形成され、第1の導電体層と第2の導電体層と外装フィルムとが一体化された複合体が作製される。第1の極の活物質材料が第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、第1の極の活物質前駆体層が複合体に付加される。電解質材料が第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、電解質前駆体層が複合体に付加される。第2の極の活物質材料が第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、第2の極の活物質前駆体層が複合体に付加される。第1の極の活物質前駆体層、電解質前駆体層及び第2の極の活物質前駆体層の架橋処理が一緒に又は別々に行われ、第1の極の活物質前駆体層、電解質前駆体層及び第2の極の活物質前駆体層がそれぞれ第1の極の活物質層、電解質層及び第2の極の活物質層に変換される。第1の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第1の極の活物質とが混合される。第2の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第2の極の活物質とが混合される。電解質材料は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体を含む。
 続いて、第1の導電体層形成領域と第2の導電体層形成領域とを隔てる線の位置で接合面を内側にして外装フィルムが折られ、第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされ、外装フィルムが接合され、セルが封止される。第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされるときには、第1の極の集電体、第1の極の活物質層、電解質層、第2の極の活物質層及び第2の極の集電体の平面位置が合わされる。
 第1の導電体層は、セルの第1の極の集電体と第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える。第1の極の集電体は第1の貼りあわせ領域の内部にあり、第1の極の電極端子の少なくとも一部は第1の貼りあわせ領域の外部にある。第2の導電体層は、セルの第2の極の集電体と第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える。第2の極の集電体は第2の貼りあわせ領域の内部にあり第2の極の電極端子の少なくとも一部は第2の貼りあわせ領域の外部にある。外装フィルムは可撓性及びバリア性を持つ。
 (9)本発明の第9の局面によれば、本発明の第8の局面において、上記の電解質前駆体層(第1の電解質前駆体層)及び電解質層(第1の電解質層)に加えて第2の電解質前駆体層及び第2の電解質層が形成される。すなわち、第2の極の活物質前駆体層が複合体に付加された後に、電解質材料が第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、第2の電解質前駆体層が複合体に付加される。第1の極の活物質前駆体層、第1の電解質前駆体層、第2の極の活物質前駆体層及び第2の電解質前駆体層の架橋処理が一緒に又は別々に行われ、第1の極の活物質前駆体層、第1の電解質前駆体層、第2の極の活物質前駆体層及び第2の電解質前駆体層がそれぞれ第1の極の活物質層、第1の電解質層、第2の極の活物質層及び第2の電解質層に変換される。
 (10)本発明の第10の局面によれば、本発明の第8又は第9の局面において、リチウム二次電池は、2個以上のセル又は2個以上の並列セル群を備える。第1の導電体層及び第2の導電体層はそれぞれ第1の直列配線及び第2の直列配線をさらに備える。第1の直列配線及び第2の直列配線は、2個以上のセル又は2個以上の並列セル群を直列に接続する。
 (11)本発明の第11の局面によれば、本発明の第8又は第9の局面において、リチウム二次電池は、2個以上のセル又は2個以上の直列セル群を備える。第1の導電体層及び第2の導電体層はそれぞれ第1の並列配線及び第2の並列配線をさらに備える。第1の並列配線及び第2の並列配線は、2個以上のセル又は2個以上の直列セル群を並列に接続する。
 (12)本発明の第12の局面によれば、本発明の第8から第11までのいずれかの局面において、第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされる前に外装フィルムが切断される。第1の極の電極端子と外装フィルムとが重なる部分及び第2の極の電極端子と外装フィルムとが重なる部分を残して第1の貼りあわせ領域及び第2の貼りあわせ領域の外部にある外装フィルムが複合体から除去される。外装フィルムは、第1の極の活物質層、電解質層及び第2の極の活物質層が形成される前又は後に切断される。
 (13)本発明の第13の局面によれば、本発明の第8から第12までのいずれかの局面において、導電体の粒子が分散したペーストが第1の接合面及び第2の接合面に印刷され、第1の導電体層及び第2の導電体層が形成される。
 (14)本発明の第14の局面によれば、本発明の第8から第13までのいずれかの局面において、外装フィルムがウエブであり、延在方向に走行する外装フィルムに第1の導電体層及び第2の導電体層が繰り返し形成される。
 本発明の第15及び第16の局面は、2個以上のリチウム二次電池が組み合わされた積層電池の製造方法に向けられる。
 (15)本発明の第15の局面によれば、本発明の第1から第14までのいずれかの局面のリチウム二次電池の製造方法により、切り離された2個以上のリチウム二次電池が製造される。2個以上のリチウム二次電池は、重ねあわされ、最外装フィルムにより封止される。
 (16)本発明の第16の局面によれば、本発明の第1から第14までのいずれかの局面のリチウム二次電池の製造方法により、つながった2個以上のリチウム二次電池が製造される。2個以上のリチウム二次電池は、つづら折りに重ねあわされ、最外装フィルムにより封止される。
 本発明の第17の局面は、集電体と電極端子と外装フィルムとが一体化された複合体の製造方法に関する。
 (17)本発明の第17の局面によれば、導電体層の全体が外装フィルムの接合面に形成され、導電体層と外装フィルムとが一体化される。導電体層は、セルの集電体と集電体に電気的に接続される電極端子とを備える。集電体は貼りあわせ領域の内部にあり、電極端子の少なくとも一部は貼りあわせ領域の外部にある。外装フィルムが切断され、電極端子と外装フィルムとが重なる部分を残して貼りあわせ領域の外部にある外装フィルムが複合体から除去される。外装フィルムは可撓性及びバリア性を持つ。
 (18)本発明の第18の局面によれば、第1の導電体層の全体が第1の外装フィルムの第1の接合面に形成され、第1の導電体層と第1の外装フィルムとが一体化された第1の複合体が作製される。第1の極の活物質材料及び電解質材料が第1の極の集電体と平面位置を合わせて順次に印刷され、第1の極の活物質層及び電解質層が第1の複合体に順次に付加される。
 これとは別に、第2の導電体層の全体が第2の外装フィルムの第2の接合面に形成され、第2の導電体層と第2の外装フィルムとが一体化された第2の複合体が作製される。第2の極の活物質材料が第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、第2の極の活物質層が第2の複合体に付加される。
 続いて、第1の接合面と第2の接合面とを向かい合わせにして第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされ、第1の外装フィルムと第2の外装フィルムとが接合され、セルが封止される。第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされるときには、第1の極の集電体、第1の極の活物質層、電解質層、第2の極の活物質層及び第2の極の集電体の平面位置が合わされる。
 第1の導電体層は、セルの第1の極の集電体と第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える。第2の導電体層は、セルの第2の極の集電体と第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える。第1の極の集電体は第1の貼りあわせ領域の内部にあり、第1の極の電極端子の少なくとも一部は第1の貼りあわせ領域の外部にある。第2の極の集電体は第2の貼りあわせ領域の内部にあり、第2の極の電極端子の少なくとも一部は第2の貼りあわせ領域の外部にある。第1の外装フィルム及び第2の外装フィルムは可撓性及びバリア性を持つ。
 第1の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第1の極の活物質とが混合される。第2の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第2の極の活物質とが混合される。電解質材料は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質を含む。
 (19)本発明の第19の局面によれば、第1の導電体層の全体が外装フィルムの接合面の第1の導電体層形成領域に形成され、第2の導電体層の全体が接合面の第2の導電体層形成領域に形成され、第1の導電体層と第2の導電体層と外装フィルムとが一体化された複合体が作製される。第1の極の活物質材料が第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、第1の極の活物質層が複合体に付加される。電解質材料が第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、電解質層が複合体に付加される。第2の極の活物質材料が第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷され、第2の極の活物質層が複合体に付加される。第1の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第1の極の活物質とが混合される。第2の極の活物質材料においては、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第2の極の活物質とが混合される。電解質材料は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質を含む。
 続いて、第1の導電体層形成領域と第2の導電体層形成領域とを隔てる線の位置で接合面を内側にして外装フィルムが折られ、第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされ、外装フィルムが接合され、セルが封止される。第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされるときには、第1の極の集電体、第1の極の活物質層、電解質層、第2の極の活物質層及び第2の極の集電体の平面位置が合わされる。
 第1の導電体層は、セルの第1の極の集電体と第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える。第1の極の集電体は第1の貼りあわせ領域の内部にあり、第1の極の電極端子の少なくとも一部は第1の貼りあわせ領域の外部にある。第2の導電体層は、セルの第2の極の集電体と第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える。第2の極の集電体は第2の貼りあわせ領域の内部にあり第2の極の電極端子の少なくとも一部は第2の貼りあわせ領域の外部にある。外装フィルムは可撓性及びバリア性を持つ。
 本発明の第1の局面によれば、第1の導電体層と第1の外装フィルムとが重なり、第2の導電体層と第2の外装フィルムとが重なり、第1の極の集電体、第1の極の電極端子、第2の極の集電体及び第2の極の電極端子は薄くなっても損傷しにくい。これにより、リチウム二次電池が小型化及び軽量化され、リチウム二次電池の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上する。また、第1の極の活物質層、電解質層及び第2の極の活物質層が印刷により形成され、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 本発明の第8の局面によれば、第1の導電体層及び第2の導電体層と外装フィルムとが重なり、第1の極の集電体、第1の極の電極端子、第2の極の集電体及び第2の極の電極端子は薄くなっても損傷しにくい。これにより、リチウム二次電池が小型化及び軽量化され、リチウム二次電池の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上する。また、第1の極の活物質層、電解質層及び第2の極の活物質層が印刷により形成され、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 本発明の第2又は第9の局面によれば、第1の貼りあわせ領域と第2の貼りあわせ領域とが貼りあわされるときに同じ材質からなる第1の電解質層と第2の電解質層とが確実に接合され、不確実な接合による生じる界面の影響が抑制され、セルの特性が均一になる。
 本発明の第3又は第10の局面によれば、リチウム二次電池の小型化及び軽量化を妨げることなく2個以上のセル又は2個以上の並列セル群が直列に接続される。
 本発明の第4又は第11の局面によれば、リチウム二次電池の小型化及び軽量化を妨げることなく2個以上のセル又は2個以上の直列セル群が並列に接続される。
 本発明の第6又は第13の局面によれば、多数の第1の導電体層及び第2の導電体層が連続して形成され、ロールツーロールプロセスが適用可能になり、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 本発明の第7又は第14の局面によれば、第1の導電体層が一時に形成され、第2の導電体層が一時に形成され、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 本発明の第15又は第16の発明によれば、セルが二重に封止され、封止性能が向上する。
 本発明の第17の局面によれば、導電体層と外装フィルムとが重なり、集電体及び電極端子は薄くなっても損傷しにくい。これにより、複合体が薄化及び軽量化される。
 これらの及びこれら以外の本発明の目的、特徴、局面及び利点は、添付図面とともに考慮されたときに下記の本発明の詳細な説明によってより明白となる。
第1実施形態のリチウム二次電池の平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の断面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の断面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の断面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の断面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第4実施形態のリチウム二次電池の平面図である。 第4実施形態のリチウム二次電池の断面図である。 第4実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第4実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第4実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第4実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の平面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の断面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第5実施形態のリチウム二次電池の製造方法を示す平面図である。 第6実施形態の積層電池の平面図である。 第6実施形態の積層電池の断面図である。 第7実施形態の積層電池の平面図である。 第7実施形態の積層電池の断面図である。 第8実施形態の正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の形成方法を示す断面図である。 第8実施形態の正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の形成方法を示す断面図である。 第8実施形態の正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の形成方法を示す断面図である。 第8実施形態の正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の形成方法を示す断面図である。 第8実施形態の正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の形成方法を示す断面図である。 第8実施形態の正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の形成方法を示す断面図である。 第8実施形態のマトリクスの模式図である。 第8実施形態のマトリクスの模式図である。 第9実施形態の電解質層の形成方法を示す断面図である。 第9実施形態の電解質層の形成方法を示す断面図である。 第9実施形態の電解質層の形成方法を示す断面図である。 第9実施形態の電解質層の形成方法を示す断面図である。 第11実施形態のバリア性フィルムの断面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第1実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第2実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。 第3実施形態のリチウム二次電池の製造方法の変形例を示す平面図である。
 第1実施形態から第5実施形態までにおいては、1個以上のセルを備えるリチウム二次電池及びその製造方法が説明される。第6実施形態及び第7実施形態においては、2個以上のリチウム二次電池が組み合わされた積層電池及びその製造方法が説明される。第8実施形態においては、第1実施形態から第5実施形態までの正極活物質層、電解質層及び負極活物質層並びにその形成方法が説明される。第9実施形態においては、第8実施形態の電解質層の形成方法に代わる電解質層の形成方法が説明される。第10実施形態においては、第1実施形態から第5実施形態までの正極側導電体層及び負極側導電体層並びにその形成方法が説明される。第11実施形態においては、第1実施形態から第4実施形態までの正極側外装フィルム及び負極側外装フィルム、第5実施形態の外装フィルム並びに第6実施形態及び第7実施形態の上側最外装フィルム及び下側最外装フィルムに使用されるバリア性フィルムが説明される。
 {第1実施形態}
 第1実施形態は、1個のセルを備えるリチウム二次電池及びその製造方法に関する。
 (リチウム二次電池の構造)
 図1及び図2は、第1実施形態のリチウム二次電池の模式図である。図1は平面図であり、図2は図1のA-Aで示す位置における断面図である。図1には、下方の構成物を図示するために上方の構成物の破断線より先の部分が除去された状態が示される。
 図1及び図2に示すように、リチウム二次電池1000は、正極側外装フィルム1002、正極側導電体層1004、正極活物質層1006、電解質層1008、負極活物質層1010、負極側導電体層1012及び負極側外装フィルム1014を備える。正極側導電体層1004は、正極集電体1016及び正極端子1018を備える。負極側導電体層1012は、負極集電体1020及び負極端子1022を備える。正極端子1018は、正極タブ、正極タグ、正極リード等とも呼ばれる。負極端子1022は、負極タブ、負極タグ、負極リード等とも呼ばれる。
 正極側導電体層1004及び負極側導電体層1012は、望ましくは、連続層である。すなわち、正極集電体1016及び正極端子1018は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。負極集電体1020及び負極端子1022は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。リチウム二次電池1000の生産性がやや低下することが許容される場合は、正極側導電体層1004及び負極側導電体層1012が連続層でなくてもよい。
 正極集電体1016、正極活物質層1006、電解質層1008、負極活物質層1010及び負極集電体1020は、同じ平面位置において積層されセル(発電要素)1024を構成する。
 正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014とは、セル1024を囲む接合領域1026において接合される。セル1024は正極側外装フィルム1002及び負極側外装フィルム1014により封止される。「接合」は、一方の被接合物と他方の非接合物とを結合し一方の非接合物を他方の非接合物に対して固定することを意味する。「接合」は、一方の被接合物と他方の非接合物とが直接的に接触した状態で一方の被接合物と他方の非接合物と結合すること及び一方の被接合物と他方の非接合物とが接合媒体を介して間接的に接触した状態で一方の被接合物と他方の非接合物とを結合することの両方を含む。
 正極端子1018の一端及び負極端子1022の一端はそれぞれ正極集電体1016及び負極集電体1020に電気的に接続され、正極端子1018の他端及び負極端子1022の他端はリチウム二次電池1000の外部に露出する。セル1024は、正極端子1018及び負極端子1022を経由して充放電される。
 (リチウム二次電池の製造)
 図3から図12までは、第1実施形態のリチウム二次電池の製造の流れを示す模式図である。図3から図12までは平面図である。
 (正極側複合体の作製)
 リチウム二次電池1000の製造においては、図3に示すように、正極側外装フィルム1002の正極側接合面1102に正極側導電体層1004の全体が形成され、正極側導電体層1004と正極側外装フィルム1002とが一体化された正極側複合体1100が作製される。正極側導電体層1004の全体は正極側外装フィルム1002に支持される。これにより、正極側導電体層1004は薄くなっても損傷しにくい。
 正極集電体1016は正極側貼りあわせ領域1104の内部にあり、正極端子1018の少なくとも一部は正極側貼りあわせ領域1104の外部にある。これにより、セル1024が封止されたときに正極端子1018がリチウム二次電池1000の外部に露出する。
 (負極側複合体の作製)
 正極側複合体1100の作製とは別に、図4に示すように、負極側外装フィルム1014の負極側接合面1108に負極側導電体層1012の全体が形成され、負極側導電体層1012と負極側外装フィルム1014とが一体化された負極側複合体1106が作製される。負極側導電体層1012の全体は負極側外装フィルム1014に支持される。これにより、負極側導電体層1012は薄くなっても損傷しにくい。
 負極集電体1020は負極側貼りあわせ領域1110の内部にあり、負極端子1022の少なくとも一部は負極側貼りあわせ領域1110の外部にある。これにより、セル1024が封止されたときに負極端子1022がリチウム二次電池1000の外部に露出する。
 (位置関係)
 正極側貼りあわせ領域1104及び負極側貼りあわせ領域1110は後の工程において貼りあわされる。正極端子1018及び負極端子1022の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体1016及び負極集電体1020の平面位置が合わされるときに正極端子1018と負極端子1022とが重ならないように決められる。
 (正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムの形態)
 図3及び図4に示すように、正極側外装フィルム1002及び負極側外装フィルム1014は、等幅のウエブである。延在方向に走行する正極側外装フィルム1002及び負極側外装フィルム1014にはそれぞれ正極側導電体層1004及び負極側導電体層1012が繰り返し形成される。これにより、正極側外装フィルム1002及び負極側外装フィルム1014の走行方向に配列された多数の正極側導電体層1004及び負極側導電体層1012が高速に形成され、ロールツーロールプロセスが適用可能になり、リチウム二次電池1000の生産性が向上する。ただし、リチウム二次電池1000ごとに分離された枚様の正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムにそれぞれ正極側導電体層1004及び負極側導電体層1012が形成されてもよい。
 (正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の付加)
 正極側複合体1100が作製された後に、図5に示すように、正極集電体1016と平面位置を合わせて正極活物質層1006が正極側複合体1100に付加される。また、負極側複合体1106が作製された後に、図6に示すように、負極活物質層1010及び電解質層1008が負極集電体1020と平面位置を合わせて負極側複合体1106に順次に付加される。
 電解質層1008が正極側複合体1100に付加されてもよい。この場合は、正極活物質層1006及び電解質層1008が正極集電体1016と平面位置を合わせて正極側複合体1100に順次に付加される。また、負極活物質層1010が負極集電体1020と平面位置を合わせて負極側複合体1106に付加される。
 図7及び図8に示すように、正極側電解質層1008a及び負極側電解質層1008bがそれぞれ正極側複合体1100及び負極側複合体1106に付加されてもよい。この場合は、正極活物質層1006及び正極側電解質層1008aが正極集電体1016と平面位置を合わせて正極側複合体1100に順次に付加される。また、負極活物質層1010及び負極側電解質層1008bが負極集電体1020と平面位置を合わせて負極側複合体1106に順次に付加される。正極側電解質層1008a及び負極側電解質層1008bは、正極側貼りあわせ領域1104と負極側貼りあわせ領域1110とが貼りあわされると、接合され、一体の電解質層1008になる。これにより、正極側貼りあわせ領域1104と負極側貼りあわせ領域1110とが貼りあわされるときに同じ材質からなる正極側電解質層1008aと負極側電解質層1008bとが確実に接合され、不確実な接合による生じる界面の影響が抑制され、セル1024の特性が均一になる。
 (正極側外装フィルムの除去)
 正極活物質層1006が付加された後に、図9に示すように、正極側外装フィルム1002が切断され、正極端子1018と正極側外装フィルム1002とが重なる部分を残して正極側貼りあわせ領域1104の外部にある正極側外装フィルム1002が正極側複合体1100から除去される。正極側外装フィルム1002は、望ましくは、正極活物質層1006が付加された後に切断されるが、正極活物質層1006が付加される前に切断されてもよい。図9に示す平面形状を有する正極側外装フィルム1002が予め準備される場合は正極側外装フィルム1002の切断が省略される。
 (負極側外装フィルムの除去)
 負極活物質層1010及び電解質層1008が付加された後に、図10に示すように、負極側外装フィルム1014が切断され、負極端子1022と負極側外装フィルム1014とが重なる部分を残して負極側貼りあわせ領域1110の外側にある負極側外装フィルム1014が負極側複合体1106から除去される。負極側外装フィルム1014は、望ましくは、負極活物質層1010及び電解質層1008が付加された後に切断されるが、負極活物質層1010及び電解質層1008が付加される前に切断されてもよい。図10に示す平面形状を有する負極側外装フィルム1014が予め準備される場合は負極側外装フィルム1014の切断が省略される。
 (正極側貼りあわせ領域及び負極側貼りあわせ領域の貼りあわせ)
 正極活物質層1006、電解質層1008及び負極活物質層1010が正極側複合体1100又は負極側複合体1106に付加され、余分な正極側外装フィルム1002及び負極側外装フィルム1014が除去された後に、図11に示すように、正極側接合面1102と負極側接合面1108とを向かい合わせにして正極側貼りあわせ領域1104と負極側貼りあわせ領域1110とが貼りあわされる。このとき、正極集電体1016、正極活物質層1006、電解質層1008、負極活物質層1010及び負極集電体1020の平面位置が合わされる。
 貼りあわせは、面プレス又はロールプレス(線プレス)により行われる。プレスは、常温で行われてもよいし、加熱されながら行われてもよい。
 (接合)
 正極側貼りあわせ領域1104と負極側貼りあわせ領域1110とが貼りあわされた後に、図12に示すように、各々のリチウム二次電池1000の縁部から電解質層1008の縁部の近傍までの接合領域1026において正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014とが接合され、セル1024が封止される。セル1024の封止が不十分にならない限度において接合領域1026が縮小されてもよい。例えば、接合領域1026が各々のリチウム二次電池1000の縁部の近傍だけであってもよい。
 正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014とは、溶着により接合されてもよいし、接合媒体を介して接合されてもよい。
 正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014とが溶着により接合される場合は、例えば、正極側外装フィルム1002の溶着層が設けられた側にある正極側接合面1102と負極側外装フィルム1014の溶着層が設けられた側にある負極側接合面1108とが熱溶着(熱プレス)、レーザー溶着等により溶着されてもよいし、正極側外装フィルム1002のプラズマ処理された正極側接合面1102と負極側外装フィルム1014のプラズマ処理された負極側接合面1108とが熱溶着(熱プレス)されてもよい。
 正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014とが接合媒体を介して接合される場合は、例えば、正極側貼りあわせ領域1104と負極側貼りあわせ領域1110とが貼りあわされる前に正極側外装フィルム1002の正極側接合面1102及び負極側外装フィルム1014の負極側接合面1108の両方又は片方に接着剤が塗布され、正極側貼りあわせ領域1104と負極側貼りあわせ領域1110とが貼りあわされた後にプレス、熱プレス、レーザ光照射等が行われ、接着剤が硬化させられる。
 リチウム二次電池1000の貼りあわせ領域の平面形状が四角形である場合は、接合領域1026は当該四角形の4辺に沿う。4辺に沿う部分は、望ましくは、一緒に接合されるが、別々に接合されてもよい。三辺に沿う部分が接合された後にセル1024が真空乾燥され、セル1024が真空乾燥された後に残る一辺に沿う部分が接合されてもよい。
 正極側接合面1102と負極側接合面1108とが熱溶着(ヒートシール)される場合は、望ましくは、真空下でヒートシールが行われる。正極側外装フィルム1002の溶着層が設けられた側にある正極側接合面1102と負極側外装フィルム1014の溶着層が設けられた側にある負極側接合面1108とがヒートシールされる場合は、温度、圧力等のヒートシール条件は、溶着層の材質、厚さ等に応じて、皺、空気巻き込み等が生じないように決められる。正極側外装フィルム1002のプラズマ処理された正極側接合面1102と負極側外装フィルム1014のプラズマ処理された負極側接合面1108とがヒートシールされる場合は、温度、圧力等のヒートシール条件は、正極側外装フィルム1002及び負極側外装フィルム1014の材質、プラズマ処理の条件等に応じて、皺、空気巻き込み等が生じないように決められる。
 (リチウム二次電池の切り離し)
 正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014とが接合された後に、つながっているリチウム二次電池1000が切り離され、図1及び図2に示すリチウム二次電池1000が完成する。リチウム二次電池1000がつながったまま使用される場合はリチウム二次電池1000の切り離しは省略される。
 (利点)
 第1実施形態によれば、正極側導電体層1004と正極側外装フィルム1002とが重なり、負極側導電体層1012と負極側外装フィルム1014とが重なり、正極集電体1016、正極端子1018、負極集電体1020及び負極端子1022は薄くなっても損傷しにくい。これにより、正極側導電体層1004及び負極側導電体層1012が薄化及び軽量化され、リチウム二次電池1000が小型化及び軽量化され、リチウム二次電池1000の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上する。
 {第2実施形態}
 第2実施形態は、2個以上のセルが直列に接続されたリチウム二次電池及びその製造方法に関する。
 (リチウム二次電池の構造)
 図13及び図14は、第2実施形態のリチウム二次電池の模式図である。図13は平面図であり、図14は図13のB-Bに示す位置における断面図である。図13及び図14は、2個のセルが直列に接続される場合を例示する。図13には、下方の構成物を図示するために上方の構成物の破断線より先の部分が除去された状態が示される。
 図13及び図14に示すように、リチウム二次電池2000は、正極側外装フィルム2002、正極側導電体層2004、正極活物質層2006、電解質層2008、負極活物質層2010、負極側導電体層2012及び負極側外装フィルム2014を備える。正極側導電体層2004は、正極集電体2016、正極端子2018及び正極側直列配線2020を備える。負極側導電体層2012は、負極集電体2022、負極端子2024及び負極側直列配線2026を備える。
 正極側導電体層2004及び負極側導電体層2012は、望ましくは、連続層である。すなわち、正極集電体2016、正極端子2018及び正極側直列配線2020は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。また、負極集電体2022、負極端子2024及び負極側直列配線2026は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。
 正極集電体2016、正極活物質層2006、電解質層2008、負極活物質層2010及び負極集電体2022は、セル2028ごとに設けられ、同じ平面位置において積層されセル2028を構成する。正極側直列配線2020及び負極側直列配線2026は、電気的に接続され、セル2028を直列に接続し、直列セル群2030を構成する。
 正極側外装フィルム2002と負極側外装フィルム2014とは、直列セル群2030を囲む接合領域2032において接合される。直列セル群2030は正極側外装フィルム2002及び負極側外装フィルム2014により封止される。
 正極端子2018の一端及び負極端子2024の一端はそれぞれ直列接続体2030の最正極側のセル2028の正極集電体2016及び最負極側のセル2028の負極集電体2022に電気的に接続され、正極端子2018の他端及び負極端子2024の他端はリチウム二次電池2000の外部に露出する。直列セル群2030は正極端子2018及び負極端子2024を経由して充放電される。
 正極側直列配線2020は2番目のセル2028の正極集電体2016に電気的に接続され、負極側直列配線2026は1番目のセル2028の負極集電体2022に電気的に接続される。
 (リチウム二次電池の製造)
 図15から図18までは、第2実施形態のリチウム二次電池の製造の流れを示す図である。図15から図18までは平面図である。
 (正極側複合体の作製)
 リチウム二次電池2000の製造においては、図15に示すように、正極側外装フィルム2002の正極側接合面2102に正極側導電体層2004の全体が形成され、正極側外装フィルム2002と正極側導電体層2004とが一体化された正極側複合体2100が作製される。正極側導電体層2004の全体は正極側外装フィルム2002に支持される。これにより、正極側導電体層2004は薄くなっても損傷しにくい。
 正極集電体2016及び正極側直列配線2020は正極側貼りあわせ領域2104の内部にあり、正極端子2018の少なくとも一部は正極側貼りあわせ領域2104の外部にある。これにより、セル2028が封止されたときに正極端子2018がリチウム二次電池2000の外部に露出する。
 (負極側複合体の作製)
 正極側複合体2100の作製とは別に、図16に示すように、負極側外装フィルム2014の負極側接合面2108に負極側導電体層2012の全体が形成され、負極側導電体層2012と負極側外装フィルム2014とが一体化された負極側複合体2106が作製される。負極側導電体層2012の全体は負極側外装フィルム2014に支持される。これにより、負極側導電体層2012は薄くなっても損傷しにくい。
 負極集電体2022及び負極側直列配線2026は負極側貼りあわせ領域2110の内部にあり、負極端子2024の少なくとも一部は負極側貼りあわせ領域2110の外部にある。これにより、セル2028が封止されたときに負極端子2024がリチウム二次電池2000の外部に露出する。
 (位置関係)
 正極側貼りあわせ領域2104及び負極側貼りあわせ領域2110は後の工程において貼りあわされる。
 正極端子2018及び負極端子2024の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体2016及び負極集電体2022の平面位置が合わされるときに正極端子2018及び負極端子2024が重ならないように決められる。
 正極側直列配線2020及び負極側直列配線2026の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体2016及び負極集電体2022の平面位置が合わされるときに正極側直列配線2020と負極側直列配線2026とが重なるように決められる。これにより、正極側直列配線2020と負極側直列配線2026とが電気的に接続される。
 (正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムの形態)
 図15及び図16に示すように、正極側外装フィルム2002及び負極側外装フィルム2014は、等幅のウエブである。延在方向に走行する正極側外装フィルム2002及び負極側外装フィルム2014にはそれぞれ正極側導電体層2004及び負極側導電体層2012が繰り返し形成される。これにより、正極側外装フィルム2002及び負極側外装フィルム2014の走行方向に配列された多数の正極側導電体層2004及び負極側導電体層2012が高速に形成され、ロールツーロールプロセスが適用可能になり、リチウム二次電池2000の生産性が向上する。ただし、リチウム二次電池2000ごとに分離された枚様の正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムにそれぞれ正極側導電体層2004及び負極側導電体層2012が形成されてもよい。
 (リチウム二次電池の完成)
 正極側複合体2100及び負極側複合体2106が作製された後に、第1実施形態と同じように、正極集電体2016と平面位置を合わせて正極活物質層2006が正極側複合体2100に付加され、負極集電体2022と平面位置を合わせて負極活物質層2010及び電解質層2008が負極側複合体2106に付加される。正極側電解質層及び負極側電解質層がそれぞれ正極側複合体2100及び負極側複合体2106に付加されてもよい。また、正極端子2018と正極側外装フィルム2002とが重なる部分を残して正極側貼りあわせ領域2104の外部にある正極側外装フィルム2002が正極側複合体2100から除去され、負極端子2024と負極側外装フィルム2014とが重なる部分を残して負極側貼りあわせ領域2110の外部にある負極側外装フィルム2014が負極側複合体2106から除去される。さらに、正極側接合面2102と負極側接合面2108とを向かい合わせにして正極側貼りあわせ領域2104と負極側貼りあわせ領域2110とが貼りあわされる。このとき、セル2028の各々の正極集電体2016、正極活物質層2006、電解質層2008、負極活物質層2010及び負極集電体2022の平面位置が合わされる。図17及び図18はそれぞれ当該貼りあわせの直前の正極側複合体2100及び負極側複合体2106の模式図である。図17及び図18は平面図である。
 続いて、各々のリチウム二次電池2000の縁部から電解質層2008等の縁部の近傍までの接合領域2032において正極側外装フィルム2002と負極側外装フィルム2014とが接合され、つながっているリチウム二次電池2000が必要に応じて切り離され、図13及び図14に示すリチウム二次電池2000が完成する。
 (電気的な接続の面内均一性の向上)
 正極側直列配線2020と負極側直列配線2026との電気的な接続の面内均一性を向上するため、図14に示すように正極側直列配線2020と負極側直列配線2026とを直接的に接触させるのではなく、図19に示すように正極側直列配線2020と負極側直列配線2026とを導電性接合媒体2040を介して接触させてもよい。導電性接合媒体2040は、導電性接着剤の硬化物、導電性両面粘着シート等である。
 導電性接合媒体2040が導電性接着剤の硬化物である場合は、正極側貼りあわせ領域2104と負極側貼りあわせ領域2110とが貼りあわされる前に正極側直列配線2020及び負極側直列配線2026の両方又は片方に導電性接着剤が塗布され、正極側貼りあわせ領域2104と負極側貼りあわせ領域2110とが貼りあわされた後に導電性接着剤が硬化させられる。
 導電性接合媒体2040が導電性両面粘着シート等である場合は、正極側貼りあわせ領域2104と負極側貼りあわせ領域2110とが貼りあわされる前に正極側直列配線2020又は負極側直列配線2026に導電性両面粘着シートが貼りつけられる。
 一般的に言って、導電性接合媒体は、電気的に接続される正極側複合体の配線と負極側複合体の配線との間に設けられ、正極側複合体の配線と負極側複合体の配線との電気的な接続の面内均一性の向上に寄与する。すなわち、導電性接合媒体は、正極側直列配線2020と負極側直列配線2026との間以外にも設けられる場合がある。
 (利点)
 第2実施形態によれば、正極側導電体層2004と正極側外装フィルム2002とが重なり、負極側導電体層2012と負極側外装フィルム2014とが重なり、正極集電体2016、正極端子2018、正極側直列配線2020、負極集電体2022、負極端子2024及び負極側直列配線2026は薄くなっても損傷しにくい。これにより、正極側導電体層2004及び負極側導電体層2012が薄化及び軽量化され、リチウム二次電池2000が小型化及び軽量化され、リチウム二次電池2000の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上する。また、リチウム二次電池2000の小型化及び軽量化を妨げることなく2個以上のセル2028が直列に接続される。この利点は、平面にセル2028が配列される横型のリチウム二次電池2000に固有である。
 {第3実施形態}
 第3実施形態は、2個以上のセルが並列に接続されたリチウム二次電池及びその製造方法に関する。
 (リチウム二次電池の構造)
 図20及び図21は、第3実施形態のリチウム二次電池の模式図である。図20は平面図であり、図21は図20のC-Cに示す位置における断面図である。図20及び図21は、2個のセルが並列に接続される場合を例示する。図20には、下方の構成物を図示するために上方の構成物の破断線より先の部分が除去された状態が示される。
 図20及び図21に示すように、リチウム二次電池3000は、正極側外装フィルム3002、正極側導電体層3004、正極活物質層3006、電解質層3008、負極活物質層3010、負極側導電体層3012及び負極側外装フィルム3014を備える。正極側導電体層3004は、正極集電体3016、正極端子3018及び正極側並列配線3020を備える。負極側導電体層3012は、負極集電体3022、負極端子3024及び負極側並列配線3026を備える。
 正極側導電体層3004及び負極側導電体層3012は、望ましくは、連続層である。すなわち、正極集電体3016、正極端子3018及び正極側並列配線3020は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。また、負極集電体3022、負極端子3024及び負極側並列配線3026は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。
 正極集電体3016、正極活物質層3006、電解質層3008、負極活物質層3010及び負極集電体3022は、セル3028ごとに設けられ、同じ平面位置において積層されセル3028を構成する。正極側並列配線3020及び負極側並列配線3026は、セル3028を並列に接続し、並列セル群3034を構成する。
 正極側外装フィルム3002及び負極側外装フィルム3014は並列セル群3034を囲むヒートシート領域3032において接合される。並列セル群3034は正極側外装フィルム3002及び負極側外装フィルム3014により封止される。
 正極端子3018の一端及び負極端子3024の一端はそれぞれ並列接続体3024の全部のセル3028の正極集電体3016及び負極集電体3022に電気的に接続され、正極端子3018の他端及び負極端子3024の他端はリチウム二次電池3000の外部に露出する。並列セル群3028は正極端子3018及び負極端子3024を経由して充放電される。正極端子3018及び負極端子3024は、それぞれ、正極側並列配線3020及び負極側並列配線3026を経由して正極集電体3016及び負極集電体3022に接続されるが、正極集電体3016及び負極集電体3022に直接的に接続されてもよい。
 正極側並列配線3022は並列セル群3034の全部のセル3028の正極集電体3016に電気的に接続され、負極側並列配線3026は並列セル群3034の全部のセル3028の負極集電体3022に電気的に接続される。
 (リチウム二次電池の製造)
 図22から図25までは、第3実施形態のリチウム二次電池の製造の流れを示す図である。図22から図25までは平面図である。
 (正極側複合体の作製)
 リチウム二次電池3000の製造においては、図22に示すように、正極側外装フィルム3002の正極側接合面3102に正極側導電体層3004の全体が形成され、正極側導電体層3004と正極側外装フィルム3002とが一体化された正極側複合体3100が作製される。正極側導電体層3004の全体は正極側外装フィルム3002に支持される。これにより、正極側導電体層3004は薄くなっても損傷しにくい。
 正極集電体3016及び正極側並列配線3020は正極側貼りあわせ領域3104の内部にあり、正極端子3018の少なくとも一部は正極側貼りあわせ領域3104の外部にある。これにより、セル3028が封止されたときに正極端子3018がリチウム二次電池3000の外部に露出する。
 (負極側複合体の作製)
 正極側複合体3100の作製とは別に、図23に示すように、負極側外装フィルム3014の負極側接合面3108に負極側導電体層3012の全体が形成され、負極側導電体層3012と負極側外装フィルム3014とが一体化された負極側複合体3106が作製される。負極側導電体層3012の全体は負極側外装フィルム3014に支持される。これにより、負極側導電体層3012は薄くなっても損傷しにくい。
 負極集電体3022及び負極側並列配線3026は負極側貼りあわせ領域3110の内部にあり、負極端子3024の少なくとも一部は負極側貼りあわせ領域3110の外部にある。これにより、セル3028が封止されたときに負極端子3024がリチウム二次電池3000の外部に露出する。
 (位置関係)
 正極側貼りあわせ領域3104と負極側貼りあわせ領域3110とは後の工程において貼りあわされる。
 正極端子3018及び負極端子3024の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体3016及び負極集電体3022の平面位置が合わされるときに正極端子3018と負極端子3024とが重ならないように決められる。
 正極側並列配線3020及び負極側並列配線3026の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体3016及び負極集電体3022の平面位置が合わされるときに正極側並列配線3020と負極側並列配線3026とが重ならないように決められる。
 (正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムの形態)
 図22及び図23に示すように、正極側外装フィルム3002及び負極側外装フィルム3014は、望ましくは、等幅のウエブである。延在方向に走行する正極側外装フィルム3002及び負極側外装フィルム3014にはそれぞれ正極側導電体層3004及び負極側導電体層3012が繰り返し形成される。これにより、正極側外装フィルム3002及び負極側外装フィルム3014の走行方向に配列された多数の正極側導電体層3004及び負極側導電体層3012が高速に形成され、ロールツーロールプロセスが適用可能になり、リチウム二次電池3000の生産性が向上する。ただし、リチウム二次電池3000ごとに分離された枚様の正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムにそれぞれ正極側導電体層3004及び負極側導電体層3012が形成されてもよい。
 (リチウム二次電池の完成)
 正極側複合体3100及び負極側複合体3106が作製された後に、第1実施形態と同じように、正極集電体3016と平面位置を合わせて正極活物質層3006が正極側複合体3100に付加され、負極集電体3022と平面位置を合わせて負極活物質層3010及び電解質層3008が負極側複合体3106に付加される。正極側電解質層及び負極側電解質層がそれぞれ正極側複合体3100及び負極側複合体3106に付加されてもよい。また、正極端子3018と正極側外装フィルム3002とが重なる部分を残して正極側貼りあわせ領域3104の外部にある正極側外装フィルム3002が正極側複合体3100から除去され、負極端子3024と負極側外装フィルム3014とが重なる部分を残して負極側貼りあわせ領域3110の外部にある負極側外装フィルム3014が負極側複合体3106から除去される。さらに、正極側接合面3102と負極側接合面3108とを向かい合わせにして正極側貼りあわせ領域3104と負極側貼りあわせ領域3110とが貼りあわされる。このとき、セル3028の各々の正極集電体3016、正極活物質層3006、電解質層3008、負極活物質層3010及び負極集電体3022の平面位置が合わされる。図24及び図25はそれぞれ当該貼りあわせの直前の正極側複合体3100及び負極側複合体3106の模式図である。図24及び図25は平面図である。
 続いて、各々のリチウム二次電池3000の縁部から電解質層3008等の縁部の近傍までの接合領域3032において正極側外装フィルム3002と負極側外装フィルム3014とが接合され、つながっているリチウム二次電池3000が必要に応じて切り離され、図20及び図21に示すリチウム二次電池3000が完成する。
 (利点)
 第3実施形態によれば、正極側導電体層3004と正極側外装フィルム3002とが重なり、負極側導電体層3012と負極側外装フィルム3014とが重なり、正極集電体3016、正極端子3018、正極側並列配線3020、負極集電体3022、負極端子3024及び負極側並列配線3026は薄くなっても損傷しにくい。これにより、正極側導電体層3004及び負極側導電体層3012が薄化及び軽量化され、リチウム二次電池3000が小型化及び軽量化され、リチウム二次電池3000の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上する。また、リチウム二次電池3000の小型化及び軽量化を妨げることなく2個以上のセル3028が並列に接続される。この利点は、平面にセル3028が配列される横型のリチウム二次電池3000に固有である。
 {第4実施形態}
 第4実施形態は、2個以上のセルが直列に接続された直列セル群を備え2個以上の直列セル群が並列に接続されたリチウム二次電池及びその製造方法に関する。
 (リチウム二次電池の構造)
 図26及び図27は、第4実施形態のリチウム二次電池の模式図である。図26は平面図であり、図27は図26のD-Dに示す位置における断面図である。図26及び図27は、2個のセルが直列に接続され2個の直列セル群が並列に接続される場合を例示する。図26には、下方の構成物を図示するために上方の構成物の破断線より先の部分が除去された状態が示される。図26には、下方の構成物を図示するために上方の構成物の破断線より先の部分が除去された状態が示される。
 図26及び図27に示すように、リチウム二次電池4000は、正極側外装フィルム4002、正極側導電体層4004、正極活物質層4006、電解質層4008、負極活物質層4010、負極側導電体層4012及び負極側外装フィルム4014を備える。正極側導電体層4004は、正極集電体4016、正極端子4018、正極側直列配線4020及び正極側並列配線4022を備える。負極側導電体層4012は、負極集電体4024、負極端子4026、負極側直列配線4028及び負極側並列配線4030を備える。
 正極側導電体層4004及び負極側導電体層4012は、望ましくは、連続層である。すなわち、正極集電体4016、正極端子4018、正極側直列配線4020及び正極側並列配線4022は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。また、負極集電体4024、負極端子4026、負極側直列配線4028及び負極側並列配線4030は、相互に重ならず、これらの接続箇所に界面は存在しない。
 正極集電体4016、正極活物質層4006、電解質層4008、負極活物質層4010及び負極集電体4024は、セル4032ごとに設けられ、同じ平面位置において積層され積層されセル4032を構成する。正極側直列配線4020及び負極側直列配線4028は、電気的に接続され、セル4032を直列に接続し、直列セル群4040を構成する。正極側並列配線4022及び負極側並列配線4030は、直列セル群4040を並列に接続し、直並列セル群4042を構成する。正極側並列配線及び負極側並列配線によりセル4032が並列接続されて並列セル群が構成され、正極側直列配線及び負極側直列配線により並列セル群が直列接続されて直並列セル群が構成されてもよい。
 正極側外装フィルム4002と負極側外装フィルム4014とは直並列セル群4042を囲む接合領域4044において接合される。直並列セル群4042は正極側外装フィルム4002及び負極側外装フィルム4014により封止される。
 正極端子4018の一端及び負極端子4026の一端はそれぞれ直並列セル群4042の全部の直列セル群4040の最正極側のセル4032の正極集電体4016及び最負極側のセル4032の負極集電体4024に電気的に接続され、正極端子4018の他端及び負極端子4026の他端はリチウム二次電池4000の外部に露出する。これにより、直列セル群4040は、正極端子4018及び負極端子4026を経由して充放電される。正極端子4018及び負極端子4026はそれぞれ正極側並列配線4022及び負極側並列配線4030を経由して正極集電体4016及び負極集電体4024に接続されるが、正極集電体4016及び負極集電体4024に直接的に接続されてもよい。
 直列セル群4040の各々において、正極側直列配線4020は2番目のセル4032の正極集電体4016に電気的に接続され、負極側直列配線4028は1番目のセル4032の負極集電体4024に電気的に接続される。
 正極側並列配線4022は直並列セル群4042の全部の直列セル群4040の最正極側のセル4032の正極集電体4016に電気的に接続され、負極側並列配線4030は直並列セル群4042の全部の直列セル群4040の最負極側の負極集電体4024に電気的に接続される。
 (リチウム二次電池の製造)
 図28から図31までは、第4実施形態のリチウム二次電池の製造の流れを示す図である。図28から図31までは平面図である。
 (正極側複合体の作製)
 リチウム二次電池4000の製造においては、図28に示すように、正極側外装フィルム4002の正極側接合面4102に正極側導電体層4004の全体が形成され、正極側導電体層4004と正極側外装フィルム4002とが一体化された正極側複合体4100が作製される。正極側導電体層4004の全体は正極側外装フィルム4002に支持される。これにより、正極側導電体層4004は薄くなっても損傷しにくい。
 正極集電体4016、正極側直列配線4020及び正極側並列配線4022は正極側貼りあわせ領域4104の内部にあり、正極端子4018の少なくとも一部は正極側貼りあわせ領域4104の外部にある。これにより、セル4032が封止されたときに正極端子4018がリチウム二次電池4000の外部に露出する。
 (負極側複合体の作製)
 正極側複合体4100の作製とは別に、図29に示すように、負極側外装フィルム4014の負極側接合面4108に負極側導電体層4012の全体が形成され、負極側導電体層4012と負極側外装フィルム4014とが一体化された負極側複合体4106が作製される。負極側導電体層4012の全体は負極側外装フィルム4014に支持される。これにより、負極側導電体層4012は薄くなっても損傷しにくい。
 負極集電体4024、負極側直列配線4028及び負極側並列配線4030は負極側貼りあわせ領域4110の内部にあり、負極端子4026の少なくとも一部は負極側貼りあわせ領域4110の外部にある。これにより、セル4032が封止されたときに負極端子4026がリチウム二次電池4000の外部に露出する。
 (位置関係)
 正極側貼りあわせ領域4104及び負極側貼りあわせ領域4110は後の工程において貼りあわされる。
 正極端子4018及び負極端子4026の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体4016及び負極集電体4024の平面位置が合わされるときに正極端子4018と負極端子4026とが重ならないように決められる。
 正極側直列配線4020及び負極側直列配線4028の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体4016及び負極集電体4024の平面位置が合わされるときに前者の正極側直列配線4020と後者の負極側直列配線4028とが重なるように決められる。
 正極側並列配線4022及び負極側並列配線4030の平面位置は、当該貼りあわせにおいて正極集電体4016及び負極集電体4022の平面位置が合わされるときに正極側並列配線4022と負極側並列配線4030とが重ならないように決められる。
 (正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムの形態)
 図28及び図29に示すように、正極側外装フィルム4002及び負極側外装フィルム4014は、望ましくは、等幅のウエブである。延在方向に走行する正極側外装フィルム4002及び負極側外装フィルム4014にはそれぞれ正極側導電体層4004及び負極側導電体層4012が繰り返し形成される。これにより、正極側外装フィルム4002及び負極側外装フィルム4014の走行方向に配列された多数の正極側導電体層4004及び負極側導電体層4012が高速に形成され、ロールツーロールプロセスが適用可能になり、リチウム二次電池4000の生産性が向上する。ただし、リチウム二次電池4000ごとに分離された枚様の正極側外装フィルム及び負極側外装フィルムにそれぞれ正極側導電体層4004及び負極側導電体層4012が形成されてもよい。
 (リチウム二次電池の完成)
 正極側複合体4100及び負極側複合体4106が作製された後に、第1実施形態と同じように、正極集電体4016と平面位置を合わせて正極活物質層4006が正極側複合体4100に付加され、負極集電体4024と平面位置を合わせて負極活物質層4010及び電解質層4008が負極側複合体4106に付加される。正極側電解質層及び負極側電解質層がそれぞれ正極側複合体4100及び負極側複合体4106に付加されてもよい。また、正極端子4018と正極側外装フィルム4002とが重なる部分を残して正極側貼りあわせ領域4104の外部にある正極側外装フィルム4002が正極側複合体4100から除去され、負極端子4026と負極側外装フィルム4014とが重なる部分を残して負極側貼りあわせ領域4110の外部にある負極側外装フィルム4014が負極側複合体4106から除去される。さらに、正極側接合面4102と負極側接合面4108とを向かい合わせにして正極側貼りあわせ領域4104と負極側貼りあわせ領域4110とが貼りあわされる。このとき、セル4032の各々の正極集電体4016、正極活物質層4006、電解質層4008、負極活物質層4010及び負極集電体4022の平面位置が合わされる。図30及び図31はそれぞれ当該貼りあわせの直前の正極側複合体4100及び負極側複合体4106の模式図である。図30及び図31は平面図である。
 続いて、各々のリチウム二次電池4000の縁部の近くの接合領域4044において正極側外装フィルム4002と負極側外装フィルム4014とが接合され、つながっているリチウム二次電池4000が必要に応じて切り離され、図28及び図29に示すリチウム二次電池4000が完成する。
 第1実施形態と同じように、正極側直列配線4020と負極側直列配線4028との電気的な接続の面内均一性を向上するため、正極側直列配線4020と負極側直列配線4028とを導電性接合媒体を介して接触させてもよい。
 (利点)
 第4実施形態によれば、正極側導電体層4004と正極側外装フィルム4002とが重なり、負極側導電体層4012と負極側外装フィルム4014とが重なり、正極集電体4016、正極端子4018、正極側直列配線4020、正極側並列配線4022、負極集電体4024、負極端子4026、負極側直列配線4028及び負極側並列配線4030は薄くなっても損傷しにくい。これにより、正極側導電体層4004及び負極側導電体層4012が薄化及び軽量化され、リチウム二次電池4000が小型化及び軽量化され、リチウム二次電池4000の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上する。また、リチウム二次電池3000の小型化及び軽量化を妨げることなく2個以上のセル4032が直列及び並列に接続される。この利点は、平面にセル4032が配列される横型のリチウム二次電池4000に固有である。
 {第5実施形態}
 第5実施形態は、1個のセルを備えるリチウム二次電池及びその製造方法に関する。
 (リチウム二次電池の構造)
 図32及び図33は、第5実施形態のリチウム二次電池の模式図である。図32は平面図であり、図33は図32のE-Eに示す位置における断面図である。図32には、下方の構成物を図示するために上方の構成物の破断線より先の部分が除去された状態が示される。
 図32及び図33に示すように、リチウム二次電池5000は、外装フィルム5002、正極側導電体層5004、正極活物質層5006、電解質層5008、負極活物質層5010及び負極側導電体層5012を備える。正極側導電体層5004は、正極集電体5014及び正極端子5016を備える。負極側導電体層5012は、負極集電体5018及び負極端子5020を備える。
 第1実施形態においては2枚の正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014との間にセル1024が封止されるのに対して、第5実施形態においては二つ折りされた1枚の外装フィルム5002の一方の側と他方の側との間にセル5024が封止される。第5実施形態の正極側導電体層5004、正極活物質層5006、電解質層5008、負極活物質層5010及び負極側導電体層5012は、第1実施形態の正極側導電体層1004、正極活物質層1006、電解質層1008、負極活物質層1010及び負極側導電体層1012と同じものである。
 二つ折りされた外装フィルム5002は、セル5024を囲む接合領域5026において接合される。セル5024は外装フィルム5002により封止される。
 (リチウム二次電池の製造)
 図34から図39までは、第5実施形態のリチウム二次電池の製造の流れを示す図である。図34から図39までは平面図である。
 (複合体の作製)
 リチウム二次電池5000の製造においては、図34に示すように、外装フィルム5002の接合面5102に正極側導電体層5004の全体及び負極側導電体層5012の全体が形成され、正極側導電体層5004と負極側導電体層5012と外装フィルム5002とが一体化された複合体5100が作製される。正極側導電体層5004の全体及び負極側導電体層5012の全体は外装フィルム5002に支持される。これにより、正極側導電体層5004及び負極側導電体層5012は薄くなっても損傷しにくい。
 正極側導電体層5004は正極側導電体層形成領域5104に形成され、負極側導電体層5012は負極側導電体層形成領域5106に形成される。正極側導電体層形成領域5104と負極側導電体層形成領域5106とは後の工程において折られる折り曲げ線5108により隔てられる。折り曲げ線5108の位置にミシン目、カット線があってもよい。これにより、折り曲げ線5108の位置で正確に外装フィルム5002が折られ、正極集電体5014、正極活物質層5006、電解質層5008、負極活物質層5010及び負極集電体5018の平面位置が正確に合わされる。また、外装フィルム5002が容易に折り曲げられる。
 正極集電体5014は正極側導電体層形成領域5104の中の正極側貼りあわせ領域5110の内部にあり、正極端子5016の少なくとも一部は正極側貼りあわせ領域5110の外部にある。負極集電体5018は負極側導電体層形成領域5106の中の負極側貼りあわせ領域5112の内部にあり、負極端子5020の少なくとも一部は負極側貼りあわせ領域5112の外部にある。これにより、セル5024が封止されたときに正極端子5016及び負極端子5020がリチウム二次電池5000の外部に露出する。
 (外装フィルムの形態)
 外装フィルム5002は、望ましくは、等幅のウエブである。延在方向に走行する外装フィルム5002には、正極側導電体層5004及び負極側導電体層5012が繰り返し形成される。これにより、外装フィルム5002の走行方向に配列された多数の正極側導電体層5004及び負極側導電体層5012が高速に形成され、ロールツーロールプロセスが適用可能になり、リチウム二次電池5000の生産性が向上する。ただし、リチウム二次電池5000ごとに分離された枚様の外装フィルムに正極側導電体層5004及び負極側導電体層5012が形成されてもよい。
 (正極活物質層、負極活物質層及び電解質層の付加)
 複合体5100が作製された後に、図35に示すように、正極活物質層5006が正極集電体5014と平面位置を合わせて複合体5100に付加され、負極活物質層5010及び電解質層5008が負極集電体5018と平面位置を合わせて複合体5100に順次に付加される。電解質層5008が正極集電体5014と平面位置を合わせて複合体5100に付加されてもよい。電解質層5008が正極集電体5014と平面位置を合わせて複合体5100に付加される場合は、正極活物質層5006及び電解質層5008が正極集電体5014と平面位置を合わせて複合体5100に順次に付加され、負極活物質層5010が負極集電体5018と平面位置を合わせて複合体5100に付加される。
 図36に示すように、正極側電解質層5008a及び負極側電解質層5008bが複合体5100に付加されてもよい。この場合は、正極活物質層5006及び正極側電解質層5008aが正極集電体5014と平面位置を合わせて複合体5100に順次に付加され、負極活物質層5010及び負極側電解質層5008bが負極集電体5018と平面位置を合わせて複合体5100に順次に付加される。正極側電解質層5008a及び負極側電解質層5008bは、正極側貼りあわせ領域5100と負極側貼りあわせ領域5112とが貼りあわされると、接合され、一体の電解質層5008となる。これにより、正極側貼りあわせ領域5100と負極側貼りあわせ領域5112とが貼りあわされるときに同じ材質からなる正極側電解質層5008aと負極側電解質層5008bとが確実に接合され、不確実な接合により生じる界面の影響が抑制され、セル5024の特性が均一になる。
 (外装フィルムの除去)
 正極活物質層5006、電解質層5008及び負極活物質層5010が付加された後に、図37に示すように、外装フィルム5002が切断され、正極端子5016と外装フィルム5002とが重なる部分及び負極端子5020と外装フィルム5002とが重なる部分を残して正極側貼りあわせ領域5110及び負極側貼りあわせ領域5112の外部にある外装フィルム5002が除去される。外装フィルム5002は、望ましくは、正極活物質層5006、電解質層5008及び負極活物質層5010が付加された後に切断されるが、正極活物質層5006、電解質層5008及び負極活物質層5010が付加される前に切断されてもよい。
 (貼りあわせ)
 正極活物質層5006、電解質層5008及び負極活物質層5010が複合体5100に付加され、余分な外装フィルム5002が除去された後に、図38に示すように、折り曲げ線5108の位置で接合面5102を内側にして外装フィルム5002が折られ、正極側貼りあわせ領域5110と負極側貼りあわせ領域5112とが貼りあわされる。このとき、正極集電体5014、正極活物質層5006、電解質層5008、負極活物質層5010及び負極集電体5018の平面位置が合わされる。
 貼りあわせは、面プレス又はロールプレス(線プレス)により行われる。プレスは、常温において行われてもよいし、加熱された状態で行われてもよい。
 (接合)
 正極側貼りあわせ領域5110と負極側貼りあわせ領域5112とが貼りあわされた後に、図39に示すように、各々のリチウム二次電池5000の折り曲げ線5108の近くを除く縁部から電解質層5008の縁部の近傍までの接合領域5026において外装フィルム5002が接合され、セル5024が封止される。折り曲げ線5108の位置にミシン目がある場合は、折り曲げ線5108から電解質層5008の縁部の近傍までも接合領域5026に含まれる。折り曲げ線5108の位置にミシン目がない場合も、折り曲げ線5108から電解質層5008の縁部の近傍までが接合領域5026に含まれてもよい。
 (リチウム二次電池の切り離し)
 外装フィルム5002が接合された後に、つながっているリチウム二次電池5000が必要に応じて切り離され、図32及び図33に示すリチウム二次電池5000が完成する。
 (利点)
 第5実施形態によれば、正極側導電体層5004及び負極側導電体層5012と外装フィルム5002とが重なり、正極集電体5014、正極端子5016、負極集電体5018及び負極端子5020は薄くなっても損傷しにくい。これにより、正極側導電体層5004及び負極側導電体層5012が薄化及び軽量化され、リチウム二次電池5000が小型化及び軽量化され、リチウム二次電池5000の体積エネルギー密度及び重量エネルギー密度が向上する。
 (2個以上のセルを備えるリチウム二次電池の製造への適用)
 第5実施形態の正極側導電体層5004、正極活物質層5006、電解質層5008、負極活物質層5010及び負極側導電体層5012はそれぞれ第2実施形態、第3実施形態又は第4実施形態の正極側導電体層2004,3004又は4004、正極活物質層2006,3006又は4006、電解質層2008,3008又は4008、負極活物質層2010,3010又は4010及び負極側導電体層2012,3012又は4012と同じものであってもよい。
 {第6実施形態}
 第6実施形態は、2個以上のリチウム二次電池が組み合わされた積層電池及びその製造方法に関する。
 図40及び図41は、第6実施形態の積層電池の模式図である。図40は平面図であり、図41は断面図である。
 図40及び図41に示すように、積層電池6000は、リチウム二次電池6002、上側最外装フィルム6004及び下側最外装フィルム6006を備える。積層電池6000の外部には正極端子6008及び負極端子6010が露出する。
 積層電池6000の製造においては、第1実施形態から第5実施形態までのいずれかの製造方法により切り離されたリチウム二次電池6002が製造される。リチウム二次電池6002は、重ねあわされ、上側最外装フィルム6004の上側接合面6012と下側最外装フィルム6006の下側接合面6014とを向かい合わせにして上側最外装フィルム6004と下側最外装フィルム6006とに挟まれる。上側最外装フィルム6004と下側最外装フィルム6006とはリチウム二次電池6002を囲む接合領域6016において接合され、リチウム二次電池6002は上側最外装フィルム6004及び下側最外装フィルム6006により封止される。上側最外装フィルム6004と下側最外装フィルム6006とは、第1実施形態の正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014と同じように接合される。リチウム二次電池6002が二つ折りされた1枚の最外装フィルムにより封止されてもよい。上側最外装フィルム6004の溶着層と下側最外装フィルム6006の溶着層とがヒートシールされる場合は、上側最外装フィルム6004は、バリア層及び溶着層に加えて正極側導電体層を備える。正極側導電体層は、正極集電体及び正極端子6008を備える。下側最外装フィルム6006は、バリア層及び溶着層に加えて負極側導電体層を備える。負極側導電体層は、負極集電体及び負極端子6010を備える。リチウム二次電池6002は、直列又は並列に接続される。
 第6実施形態によれば、セルが二重に封止され、封止性能が向上する。
 {第7実施形態}
 第7実施形態は、2個以上のリチウム二次電池が組み合わされた積層電池及びその製造方法に関する。
 図42及び図43は、第7実施形態の積層電池の模式図である。図42は平面図であり、図43は断面図である。
 図42及び図43に示すように、積層電池7000は、リチウム二次電池7002と上側最外装フィルム7004と下側最外装フィルム7006を備える。積層電池7000の外部には正極端子7008及び負極端子7010が露出する。
 積層電池7000の製造においては、第1実施形態から第5実施形態までのいずれかの製造方法によりつながったリチウム二次電池7002が製造される。リチウム二次電池7002は、つづら折りに重ねあわされ、上側最外装フィルム7004の上側接合面7012と下側最外装フィルム7006の下側接合面7014とを向かい合わせにして上側最外装フィルム7004と下側最外装フィルム7006とに挟まれる。下側最外装フィルム7004と上側最外装フィルム7006はリチウム二次電池7002を囲む接合領域7016において接合され、リチウム二次電池7002は上側最外装フィルム7004及び下側最外装フィルム7006により封止される。上側最外装フィルム7004と下側最外装フィルム7006とは、第1実施形態の正極側外装フィルム1002と負極側外装フィルム1014と同じように接合される。リチウム二次電池7002が二つ折りされた1枚の最外装フィルムにより封止されてもよい。上側最外装フィルム6004の溶着層と下側最外装フィルム6006の溶着層とがヒートシールされる場合は、上側最外装フィルム7004は、バリア層及び溶着層に加えて正極側導電体層を備える。正極側導電体層は、正極集電体及び正極端子7008を備える。下側最外装フィルム7006は、バリア層及び溶着層に加えて負極側導電体層を備える。負極側導電体層は、負極集電体及び負極端子7010を備える。リチウム二次電池7002は、直列又は並列に接続される。
 第7実施形態によれば、セルが二重に封止され、封止性能が向上する。
 {第8実施形態}
 第8実施形態は、第1実施形態から第5実施形態までの正極活物質層、電解質層及び負極活物質層並びにその形成方法に関する。
 図44から図49までは、第8実施形態の正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の形成方法を示す模式図である。図44から図49までは断面図である。
 (正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料の準備)
 正極活物質層8004、電解質層8014及び負極活物質層8010の形成に先立って、正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料が準備される。正極活物質材料は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と正極活物質とが混合された混合物である。電解質材料は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体である。負極活物質材料は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と負極活物質とが混合された混合物である。
 正極活物質材料及び負極活物質材料に含まれるリチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体はバインダでもあるが、当該架橋前前駆体とは別のバインダ、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、スチレンブタジエンラバー(SBR)等が正極活物質材料及び負極活物質材料にさらに混合されてもよい。
 正極活物質材料及び負極活物質材料に導電助剤が混合されてもよい。これにより、正極活物質層8004及び負極活物質層8010の電子伝導性が向上する。
 正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料に溶媒が混合されてもよい。これにより、正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料が流動性を持ち、正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料が容易に印刷される。正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料に混合された溶媒は、正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料が印刷された後に赤外線照射法、熱風吹きつけ法等により蒸発させられる。
 電解質材料に粘度調整剤が混合されてもよい。
 (正極活物質層の形成)
 正極活物質材料が準備された後に、図44に示すように、正極集電体8000と平面位置を合わせて正極活物質材料が印刷され、正極活物質前駆体層8002が形成される。正極活物質前駆体層8002が形成される前に導電性アンダーコート材料が正極集電体8000に塗布されてもよい。これにより、正極集電体8000と正極活物質前駆体層8002との密着性が向上し、正極集電体8000と正極活物質層8004との密着性が向上する。
 正極活物質前駆体層8002が形成された後に、正極活物質前駆体層8002の架橋処理が行われ、図45に示すように、正極活物質前駆体層8002が正極活物質層8004に変換される。正極活物質前駆体層8002の架橋処理の後に正極活物質層8004が厚さ方向にプレスされてもよい。これにより、正極活物質の充填密度が向上し、正極活物質層8004の表面の平滑性が向上する。
 (負極活物質層の形成)
 負極活物質材料が準備された後に、図46に示すように、負極集電体8006と平面位置を合わせて負極活物質材料が印刷され、負極活物質前駆体層8008が形成される。負極活物質前駆体層8008が形成される前に負極集電体8006に導電性アンダーコート材料が塗布されてもよい。これにより、負極集電体8006と負極活物質前駆体層8008との密着性が向上し、負極集電体8006と負極活物質層8010との密着性が向上する。
 負極活物質前駆体層8008が形成された後に、負極活物質前駆体層8008の架橋処理が行われ、図47に示すように、負極活物質前駆体層8008が負極活物質層8010に変換される。負極活物質前駆体層8008の架橋処理の後に負極活物質層8010が厚さ方向にプレスされてもよい。これにより、負極活物質の充填密度が向上し、負極活物質層8010の表面の平滑性が向上する。
 (電解質層の形成)
 電解質材料が準備された後であって負極活物質層8010が形成された後に、図48に示すように、負極集電体8006及び負極活物質層8010と平面位置を合わせて電解質材料が印刷され、電解質前駆体層8012が形成される。電解質材料が準備された後であって正極活物質層8004が形成された後に正極集電体8000及び正極活物質層8004と平面位置を合わせて電解質材料が印刷されてもよい。
 電解質前駆体層8012が形成された後に、電解質前駆体層8012の架橋処理が行われ、図49に示すように、電解質前駆体層8012が電解質層8014に変換される。電解質前駆体層8012の架橋処理の後に電解質層8014が厚さ方向にプレスされてもよい。これにより、電解質層8014の表面の平滑性が向上する。
 正極活物質層8004は、第1実施形態から第5実施形態までの正極活物質層1006,2006,3006,4006及び5006となり、電解質層8014は、第1実施形態から第5実施形態までの電解質層1008,2008,3008,4008及び5008となり、負極活物質層8010は、第1実施形態から第5実施形態までの負極活物質層1010,2010,3010,4010及び5010となる。
 (架橋処理)
 架橋処理は、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体を架橋させるために行われる。
 正極活物質前駆体層8002、電解質前駆体層8012及び負極活物質前駆体層8008の架橋処理が別々に行われることは必須ではなく、これらのうちの2層又は3層の架橋処理が一緒に行われてもよい。
 架橋処理には、電子線照射架橋、紫外線照射架橋、化学(過酸化物)架橋等がある。架橋処理は、望ましくは、電子線照射架橋により行われる。電子線照射架橋によれば、架橋処理が短時間で終了するからである。また、電子線照射架橋によれば、正極活物質前駆体層8002、電解質前駆体層8012及び負極活物質前駆体層8008に電子線が深く浸透し、架橋処理が均一に行われるからである。さらに、電子線照射架橋によれば、過酸化物の分解物のようなリチウムイオン導電性を損ねる不純物が生成しにくいからである。
 (正極活物質層、電解質層及び負極活物質層の平面形状)
 正極活物質層8004の平面形状は、望ましくは、正極集電体8000の平面形状よりやや大きい。これにより、正極活物質層8004及び正極集電体8000の平面位置が合わされたときに正極集電体8000が正極活物質層8004により確実に覆われる。ただし、正極活物質層8004の平面形状が正極集電体8000の平面形状と同じでもよい。
 負極活物質層8010の平面形状は、望ましくは、負極集電体8006の平面形状よりやや大きい。これにより、負極活物質層8010及び負極集電体8006の平面位置が合わされたときに負極集電体8006が負極活物質層8010により確実に覆われる。ただし、負極活物質層8010の平面形状が負極集電体8006の平面形状と同じでもよい。
 電解質層8014の平面形状は、望ましくは、正極集電体8000、正極活物質層8004、負極活物質層8010及び負極集電体8006の平面形状よりやや大きい。これにより、正極側と負極側とが確実に絶縁される。ただし、電解質層8014の平面形状が、正極集電体8000、正極活物質層8004、負極活物質層8010及び負極集電体8006の全部又は一部の平面形状と同じでもよい。
 (印刷)
 正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料は、フレキソグラフ法、ソフトリソグラフ法、グラビア法、オフセットリソグラフ法、スクリーン法、ロータリースクリーン法、インクジェット法、コンマリバース法、コンマダイレクト法、ダイコート法、リップコート法等により印刷される。正極活物質材料、電解質材料及び負極活物質材料は、望ましくは、スクリーン法又はロータリースクリーン法により印刷される。スクリーン法又はロータリースクリーン法によれば、厚膜が容易に形成され、正極活物質前駆体層8002、電解質前駆体層8012及び負極活物質前駆体層8008が高速に形成されるからである。
 (リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体)
 リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体は、リチウム塩と架橋後にマトリクスとなるマトリクス成分との混合物である。マトリクス成分のポリマーは制限されないが、その望ましい第1の例及び第2の例が後記される。リチウム塩は、LiPF6,LiClO4,LiBF4,LiN(CF3SO22,LiN(CF3CF2SO22,LiCF3SO3,LiN(FSO2)2等から選択される。望ましくは架橋処理を必要とするポリマー電解質が使用されるが、架橋処理を必要としないポリマー電解質が使用されてもよい。架橋処理を必要としないポリマー電解質が使用される場合は、架橋処理が省略され、正極活物質前駆体層、電解質前駆体層及び負極活物質前駆体層を経ることなく正極活物質層、電解質層及び負極活物質層が形成される。
 (マトリクス成分の第1の例)
 マトリクス成分の第1の例は、ポリアルキレンオキシド、ポリアルキレンカーボネート等である。ポリアルキレンオキシドには、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとの共重合体等がある。ポリアルキレンカーボネートには、ポリエチレンカーボネート、ポリプロピレンカーボネート、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとの共重合体等がある。
 望ましくは、ポリアルキレンオキシド、ポリアルキレンカーボネート等のベースポリマーにポリアルキレンオキシド鎖を含む枝分かれ分子鎖を有する高分岐ポリマー(以下では単に「高分岐ポリマー」という。)が混合される。これにより、低温におけるベースポリマーの結晶化が抑制され、低温におけるリチウムイオン伝導性が向上する。
 ポリアルキレンオキシド鎖とは、アルキレン基とエーテル酸素とが交互に配列された分子鎖である。ポリアルキレンオキシド鎖が置換基を有してもよい。ポリアルキレンオキシド鎖は、典型的には、ポリエチレンオキシド鎖である。高分岐ポリマーの末端基は、アセチル基等の非架橋基であってもよいし、アクリロイル基、メタクリロイル基、ビニル基、アリル基等の架橋基であってもよい。
 高分岐ポリマーは、望ましくは、化学式(1)に示されるモノマーの水酸基とAとを反応させることにより得られるポリマーの末端基を架橋基又は非架橋基としたポリマーである。化学式(1)に示されるモノマーにおいては、末端基が水酸基でありポリアルキレンオキシド鎖を含む2本の分子鎖と末端基が水酸基と反応するAである1本の分子鎖とがXから延在する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 化学式(1)のXの価数は3価の基であり、Y1及びY2はアルキレン基であり、m及びnは0以上の整数である。ただし、Xがポリアルキレンオキシド鎖を含まない場合は、m及びnの少なくとも一方は1以上の整数である。
 化学式(1)のAは、望ましくは、カルボキシル基、硫酸基、スルホ基、リン酸基等の酸性基、これらの酸性基をアルキルエステル化した基、これらの酸性基を塩素化した基、グリシジル基等であり、さらに望ましくは、酸性基をアルキルエステル化した基であり、特に望ましくは、カルボキシル基をアルキルエステル化した基である。Aが酸性基をアルキルエステル化した基であれば、エステル交換反応により水酸基とAとを容易に反応させることができるからである。
 エステル交換反応は、望ましくは、塩化トリブチルスズ、塩化トリエチルスズ、ジクロロブチルスズ等の有機スズ化合物、チタン酸イソプロピル等の有機チタン化合物等の触媒の存在下で行われ、窒素気流下で行われ、100~250℃の温度下で行われる。ただし、他の方法で合成されてもよい。
 ポリアルキレンオキシド鎖の導入は、望ましくは、炭酸カリウム等の塩基の触媒の存在下でポリアルキレンオキシド鎖を前駆体の水酸基に付加することにより行われる。ただし、他の方法で合成されてもよい。
 化学式(1)のXは、望ましくは、Qから延在するZ1,Z2及びZ3を含む3本の分子鎖を有する化学式(2)に示される基である。化学式(2)のQはメチン基、芳香族環又は脂肪族環であり、Z1,Z2及びZ3はアルキレン基又はポリアルキレンオキシド鎖である。アルキレン基又はポリアルキレンオキシド鎖が置換基を有してもよい。Z1,Z2及びZ3の全部又は一部が省略されてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
 高分岐ポリマーは、望ましくは、化学式(3)に示される構成単位のカルボニル基とポリアルキレンオキシド鎖とを結合して得られるポリマーの末端基を架橋基又は非架橋基としたポリマーである。化学式(3)のm及びnは、望ましくは、1~20である。当該ポリマーは、3,5-ジヒドロキシ安息香酸のエチレンオキシド付加物又はその誘導体、例えば、3,5-ジヒドロキシ安息香酸メチルのエチレンオキシド付加物を重合し、末端基として架橋基又は非架橋基を導入することにより合成される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
 末端基の全部又は一部が架橋基である高分岐ポリマーがベースポリマーに混合される場合は、望ましくは、ポリエチレンオキシドメタクリレート(PEOMA)、ポリエチレンオキシドアクリレート(PEOA)、ポリエチレンオキシドジアクリレート(PEODA)等の架橋制御剤がベースポリマーに混合される。これにより、架橋によるリチウムイオン伝導性の低下が抑制される。
 (マトリクス成分の第2の例)
 マトリクス成分の第2の例は、末端基の一部又は全部が架橋基である高分岐ポリマーと架橋性エチレンオキシド多元共重合体と非反応性ポリアルキレングリコールとの混合物である。マトリクス成分の第2の例に架橋処理が行われると、図46の模式図に示すように、ポリアルキレンオキシド鎖を含む枝分かれ分子鎖を有する高分岐ポリマー8304と架橋性エチレンオキシド多元共重合体8306とを化学架橋した共架橋体8308に非反応性ポリアルキレングリコール8310が保持された微構造を有するマトリクス8302が得られる。共架橋体8308は、高分岐ポリマー8304と架橋性エチレンオキシド多元共重合体8306とが化学架橋する架橋点8312を少なくとも有するが、高分岐ポリマー8304同士が化学架橋する架橋点8313を有していてもよいし、架橋性エチレンオキシド多元共重合体8306同士が化学架橋する架橋点8314を有してもよい。非反応性ポリアルキレングリコール8310は、主に、高分岐ポリマー8304の部分に保持される。
 非架橋性エチレンオキシド単独重合体がマトリクス成分にさらに混合されてもよい。非架橋性エチレンオキシド単独重合体がさらに混合されたマトリクス成分に架橋処理が行われると、図51の模式図に示すように、非架橋性エチレンオキシド単独重合体8316が共架橋体8308に物理架橋される。「物理架橋」とは、化学結合による化学架橋を形成せずに分子鎖同士をからませることをいう。
 高分岐ポリマーは、マトリクスの第1の例の欄において説明した高分岐ポリマーと同じものである。
 架橋性エチレンオキシド多元共重合体は、エチレンオキシドと架橋基を有するグリシジルエーテルとを含む2種類以上のモノマーの多元共重合体である。
 架橋性ポリエチレンオキシド多元共重合体は、望ましくは、エチレンオキシドと架橋基を有するグリシジルエーテルとの二元共重合体である。当該二元共重合体は、化学式(4)及び(5)に示される構成単位が不規則に配列された二元共重合体である。化学式(5)のR1は、架橋基であり、望ましくは、アルケニル基であり、さらに望ましくは、アリル基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
 架橋性エチレンオキシド多元共重合体は、エチレンオキシドと架橋基を有するグリシジルエーテルとエチレンオキシド以外のアルキレンオキシドとの三元共重合体であってもよい。当該三元共重合体は、化学式(4)及び(5)に示される構成単位に加えて化学式(6)に示される構成単位が不規則に配列された三元共重合体である。化学式(6)のR2は、炭素数が1~2のアルキル基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
 非反応性ポリアルキレングリコールの分子鎖の両末端は、非反応性の末端基で封止される。「非反応性」とは、マトリクス成分の他の要素と反応せず、リチウムイオンの移動を阻害しないことを意味する。これにより、非反応性ポリアルキレングリコールが架橋して非反応性ポリアルキレングリコールの分子鎖の運動性が低下することが抑制され、非反応性ポリアルキレングリコールがリチウムイオンの伝導を阻害することが抑制される。
 非反応性ポリアルキレングリコールは、エチレンオキシドの単独重合体、プロピレンオキシドの単独重合体、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとの二元共重合体等であり、オリゴアルキレングリコール鎖を含む分子鎖を有する。
 末端基は、炭素数が1~7のアルキル基、シクロアルキル基、アルキルエステル基等から選択される。
 非反応性ポリアルキレングリコールは、化学式(7)に示されるオリゴマーであることが望ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
 図50には、直鎖状の非反応性ポリアルキレングリコール8310が共架橋体8308に保持された状態が示されているが、直鎖状の非反応性ポリアルキレングリコール8310に代えて、オリゴアルキレングリコール鎖を含む枝分かれ分子鎖を有するオリゴマーが共架橋体8308に保持されてもよい。もちろん、当該オリゴマーの全末端は、非反応性の末端基で封止される。
 非架橋性エチレンオキシド単独重合体は、化学式(8)に示される構成単位が配列された単独重合体である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
 非架橋性エチレンオキシド単独重合体に代えて、又は、非架橋性エチレンオキシド単独重合体に加えて、高分岐ポリマーの架橋基と反応する架橋基を有さない非架橋性エチレンオキシド多元共重合体が共架橋体に物理架橋されてもよい。
 非架橋性エチレンオキシド多元共重合体は、エチレンオキシドとエチレンオキシド以外のアルキレンオキシド(例えば、炭素数が3~4のアルキレンオキシド)とを含む2種類以上のモノマーの多元共重合体である。
 非架橋性エチレンオキシド多元共重合体は、化学式(8)に示される構成単位に加えて化学式(9)に示される構成単位が不規則に配列された二元共重合体であることが望ましい。化学式(9)のR1は、炭素数が1~2のアルキル基であり、メチル基であることが望ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
 (正極活物質、負極活物質及び導電助剤)
 第1実施形態から第5実施形態までのリチウム二次電池1000,2000,3000,4000及び5000はリチウムイオン電池である。
 したがって、正極活物質は、リチウムイオンを挿入/脱離できる物質である。正極活物質は、例えば、LiCoO2,LINiO2等の層状岩塩型化合物、LiMn24等のスピネル化合物、LiFePO4,LiMnxFe1-xPO4等のポリアニオン化合物等である。
 負極活物質は、正極活物質よりも低い電位でリチウムイオンを挿入/脱離できる物質である。負極活物質は、例えば、炭素、黒鉛、Li4Ti512等のスピネル化合物、Si、Siの合金系、Sn、Snの合金系等である。
 導電助剤は、導電性の物質の粉末又は繊維である。導電助剤は、例えば、カーボンブラック等の導電性炭素粉末、カーボンナノファイバ、カーボンナノチューブ等の導電性炭素繊維等である。導電性炭素粉末は、製造方法、出発原料等に由来する名称で呼ばれる場合、例えば、「ファーネスブラック」「チャンネルブラック」「アセチレンブラック」「サーマルブラック」等と呼ばれる場合もある。
 (利点)
 第8実施形態によれば、正極活物質層8004、電解質層8014及び負極活物質層8010が印刷により形成され、リチウム二次電池の生産性が向上する。また、全固体リチウムポリマー二次電池が作製される。
 {第9実施形態}
 第9実施形態は、第8実施形態の電解質層の形成方法に代わる電解質層の形成方法に関する。
 図52から図55までは、第9実施形態の電解質層の形成方法を示す模式図である。図52から図55までは断面図である。
 第8実施形態と同じように正極活物質層8004が形成された後に、図52に示すように、正極集電体8000及び正極活物質層8004と平面位置を合わせて電解質材料が印刷され、正極側電解質前駆体層8012aが形成される。正極側電解質前駆体層8012aが形成された後に、正極側電解質前駆体層8012aの架橋処理が行われ、図53に示すように、正極側電解質前駆体層8012aが正極側電解質層8014aに変換される。
 また、第8実施形態と同じように負極活物質層8010が形成された後に、図54に示すように、負極集電体8006及び負極活物質層8010と平面位置を合わせて電解質材料が印刷され、負極側電解質前駆体層8012bが形成される。負極側電解質前駆体層8012bが形成された後に、負極側電解質前駆体層8012bの架橋処理が行われ、図55に示すように、負極側電解質前駆体層8012bが負極側電解質層8014bに変換される。
 正極側電解質層8014a及び負極側電解質層8014bは、接合され、一体化され、第1実施形態から第5実施形態までの電解質層1008,2008,3008,4008及び5008となる。
 {第10実施形態}
 第10実施形態は、第1実施形態から第5実施形態までの正極側導電体層及び負極側導電体層並びにその形成方法に関する。
 (形成方法の第1の例)
 正極側導電体層1004,2004,3004,4004及び5004並びに負極側導電体層1012,2012,3012,4012及び5012(以下では単に「導電体層」という。)は、望ましくは、金属、合金等の導電体の粒子(フィラー)が分散したペースト(インク)を導電体が形成される面に印刷(塗布)することにより形成される。形成方法の第1の例により形成される導電体層の厚さは広範囲に渡り、形成方法の第1の例によれば厚さが0.1~20μmの導電体層が好適に形成される。形成方法の第1の例はリチウム二次電池の生産性の向上に寄与する。
 ペーストは、フレキソグラフ法、ソフトリソグラフ法、グラビア法、オフセットリソグラフ法、スクリーン法、ロータリースクリーン法、インクジェット法、コンマリバース法、コンマダイレクト法、ダイコート法、リップコート法等により印刷される。ペーストは、望ましくは、スクリーン法又はロータリースクリーン法により印刷される。スクリーン法又はロータリースクリーン法によれば、厚膜が容易に形成され、導電体層が高速に形成されるからである。
 (形成方法の第2の例)
 金属、合金等の導電体の箔を導電体層が形成される面に積層することにより導電体層が形成されてもよい。形成方法の第2の例によれば、厚さが5~20μmの導電体層が好適に形成される。形成方法の第2の例においては、導電体層が形成される面に最終的な平面形状に加工された箔が積層されてもよいし、導電体層が形成される面に最終的な平面形状に加工されていない箔が積層された後にドライエッチング又はウエットエッチングにより箔が最終的な平面形状に加工されてもよい。
 (形成方法の第3の例)
 導電体層が形成される面に金属、合金等の導電体の膜を蒸着又はスパッタリングすることにより導電体層が形成されてもよい。形成方法の第3の例によれば、厚さが0.1~1μmの相対的に薄い導電体層が好適に形成される。形成方法の第3の例においては、マスク(型枠)を使用して導電体層が形成される面に最終的な平面形状を有する膜が蒸着又はスパッタリングされてもよいし、導電体層が形成される面に最終的な平面形状を有さない膜が蒸着又はスパッタリングされた後にドライエッチング又はウエットエッチングにより膜が最終的な平面形状に加工されてもよい。電解メッキ法、無電解メッキ法等のメッキ法により導電体層が形成されてもよい。
 (形成方法の第4の例)
 この他、導電体層が形成される面に転写用蒸着膜を転写することにより導電体層が形成されてもよい。形成方法の第4の例によれば、厚さが0.3~3μmの中程度の厚さの導電体層が好適に形成される。
 (正極集電体及び負極集電体の材質)
 正極集電体1016,2016,3016,4016及び5014(以下では「正極集電体1016等」という。)並びに負極集電体1020,2022,3022,4024及び5018(以下では「負極集電体1020等」という。)の導電体の材質は、銅、アルミニウム、ニッケル、チタン等の金属、これらの金属を主成分とする合金、ステンレス等からそれぞれ正極活物質及び負極活物質に応じて選択される。例えば、正極活物質がコバルト酸リチウム系である場合はアルミニウム又はアルミニウムを主成分とするアルミニウム合金が正極集電体1016等の導電体の材質として選択される。また、負極活物質が黒鉛系である場合は銅又は銅を主成分とする銅合金が負極集電体1020等の導電体の材質として選択され、負極活物質がチタン酸リチウム系である場合はアルミニウム又はアルミニウムを主成分とするアルミニウム合金が負極集電体1020等の導電体の材質として選択される。
 (正極集電体及び負極集電体以外の部分の材質)
 正極集電体1016等及び負極集電体1020等以外の部分の導電体の材質は、銅、アルミニウム、ニッケル等から選択される。
 正極集電体1016等以外の部分の導電体の材質は、望ましくは、正極集電体1016等の導電体の材質と同じである。これにより、正極集電体1016等と正極集電体1016等以外の部分とを同時に形成可能になり、正極側導電体層1004等を連続層にすることができる。
 同じように負極集電体1020等以外の部分の導電体の材質は、望ましくは、負極集電体1020等の導電体の材質と同じである。これにより、負極集電体1020等と負極集電体1020等以外の部分とを同時に形成可能になり、負極側導電体層1012等を連続層にすることができる。
 {第11実施形態}
 第11実施形態は、第1実施形態から第4実施形態までの正極側外装フィルム及び負極側外装フィルム、第5実施形態の外装フィルム並びに第6実施形態及び第7実施形態の上側最外装フィルム及び下側最外装フィルムに使用されるバリア性フィルムに関する。
 正極側外装フィルム1002,2002,3002及び4002(以下では「正極側外装フィルム1002等」という。)、負極側外装フィルム1014,2014,3014及び4014(以下では「負極側外装フィルム1014」等という。)、外装フィルム5002、上側最外装フィルム6004及び7004(以下では「上側最外装フィルム6004等」という。)並びに下側最外装フィルム6006及び7006(以下では「下側最外装フィルム6006等」という。)は、可撓性及びバリア性を持つバリア性フィルムである。バリア性とは、空気中の水蒸気、酸素等の透過を防止する能力である。
 (バリア性フィルムの種類)
 バリア性フィルムには、水蒸気透過率が101~10-2g/m2/dayの高バリア性フィルムと水蒸気透過率が10-2~10-6g/m2/dayの超バリア性フィルムとがある。
 (バリア性フィルムの種類の選択)
 積層電池6000及び7000においては、望ましくは、正極側外装フィルム1002等、負極側外装フィルム1014等及び外装フィルム5002が高バリア性フィルムであり、上側最外装フィルム6004等及び下側最外装フィルム6006等が超バリア性フィルムである。ただし、空気中の水蒸気の透過を強く抑制することが望まれる場合は、正極側外装フィルム1002等、負極側外装フィルム1014等及び外装フィルム5002が超バリア性フィルムであってもよい。
 リチウム二次電池が最外装フィルムにより封止されない場合は、正極側外装フィルム1002等、負極側外装フィルム1014等並びに外装フィルム5002は、望ましくは、超バリア性フィルムである。ただし、バリア性がやや低下することが許容される場合は、正極側外装フィルム1002等、負極側外装フィルム1014等及び外装フィルム5002が高バリア性フィルムであってもよい。
 (バリア性フィルムの構造)
 バリア性フィルムは、図56の模式図に示すように、バリア層10002と溶着層10004との積層体である。溶着層10004同士が接している場所に圧力及び熱が与えられると、溶着層10004同士が溶着(融着)する。フィルムの表面に低温プラズマ処理等を施しフィルムにバリア性を付与してもよい。この場合は、溶着層がない無接着剤のバリア性フィルムが得られる。
 (高バリア性フィルムの厚さ及び材質)
 高バリア性フィルムの厚さは、望ましくは、3~20μmである。高バリア性フィルムのバリア層の材質は、PET(ポリエチレンテレフタレート)、PEN(ポリエチレンナフタレート)、Ny(ナイロン)、PI(ポリイミド)、PC(ポリカーボネート)、PAR(ポリアリレート)、PES(ポリエーテルスルフォン)、PVA(ポリビニルアルコール)、EVOH(エチレン・ビニルアルコール共重合体)等のプラスチックであってもよいし、ガラスであってもよい。
 (超バリア性フィルムの厚さ及び材質)
 超バリア性フィルムの厚さは、望ましくは、20~500μmである。超バリア性フィルムは、SiO2,DLC(ダイヤモンドライクカーボン)等からなる無機層を有する多層バリアフィルムであってもよいし、アルミニウム等の金属からなる金属箔が積層された多層バリアフィルムであってもよい。ラミネートセルに広く使用されるアルミニウムラミネートフィルムも超バリア性フィルムとなる。アルミニウムラミネートフィルムにおいては、一般的には、PET又はNyからなる層とアルミニウム箔とPP(ポリプロピレン)又は変性PPからなる層とが積層される。PET又はNyからなる層とアルミニウム箔との間に接着層が存在してもよく、アルミニウム箔とPP又は変性PPからなる層との間に接着層が存在してもよい。PET又はNyからなる層等のプラスチックからなる層がガラスからなる層に置き換えられてもよい。
 (バリア性フィルムの切断)
 バリア性フィルムは、刃(カッター)により機械的に切断されてもよいし、レーザ光により光学的に切断されてもよい。
 {第1実施形態の変形例}
 図57から図64までは、第1実施形態の変形例によるリチウム二次電池の製造の流れを示す。図57から図64までは、平面図である。第1実施形態の説明において言及した事項は、第1実施形態の変形例にも適用されうる。
 (正極側複合体の作製)
 リチウム二次電池の製造においては、図57に示すように、正極側外装フィルム11002の正極側接合面11102に正極側導電体層11004の全体が形成され、正極側導電体層11004と正極側外装フィルム11002とが一体化された正極側複合体11100が作製される。
 正極側導電体層11004の平面形状は矩形である。これにより、正極側導電体層11004を間歇塗布により連続的に形成することが容易になり、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 正極集電体11016は正極側貼りあわせ領域11104の内部にあり、正極端子11018は正極側貼りあわせ領域11104の外部にある。
 正極端子11018は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する領域である。
 (負極側複合体の作製)
 正極側複合体11100の作製とは別に、図58に示すように、負極側外装フィルム11014の負極側接合面11108に負極側導電体層11012の全体が形成され、負極側導電体層11012と負極側外装フィルム11014とが一体化された負極側複合体11106が作製される。
 負極側導電体層11012の平面形状は矩形である。これにより、負極側導電体層11012を間歇塗布により連続的に形成することが容易になり、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 負極集電体11020は負極側貼りあわせ領域11110の内部にあり、負極端子11022は負極側貼りあわせ領域11110の外部にある。
 負極端子11022は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する領域である。
 (正極活物質層、正極側電解質層、負極側電解質層及び負極活物質層の付加)
 正極側複合体11100が作製された後に、図59及び図60に示すように、正極活物質層11006及び正極側電解質層11008aが正極集電体11016と平面位置を合わせて正極側複合体11100に順次に付加される。また、負極側複合体11106が作製された後に、図61及び図62に示すように、負極活物質層11010及び負極側電解質層11008bが負極集電体11020と平面位置を合わせて負極側複合体11106に順次に付加される。
 (貼りあわせ)
 正極活物質層11006、正極側電解質層11008a、負極側電解質層11008b及び負極活物質層11010が正極側複合体11100又は負極側複合体11106に付加された後に、図63に示すように、正極側接合面11102と負極側接合面11108とを向かい合わせにして正極側貼りあわせ領域11104と負極側貼りあわせ領域11110とが貼りあわされる。このとき、正極集電体11016、正極活物質層11006、正極側電解質層11008a、負極側電解質層11008b、負極活物質層11010及び負極集電体11020の平面位置が合わされる。正極側電解質層11008a及び負極側電解質層11008bは、正極側貼りあわせ領域11104と負極側貼りあわせ領域11110とが貼りあわされると、接合され、一体の電解質層11008になる。
 第1実施形態の変形例においては、正極側外装フィルム11002及び負極側外装フィルム11014が切断されない。正極側外装フィルム11002及び負極側外装フィルム11014の切断に代えて、正極側外装フィルム11002及び負極側外装フィルム11014がウエブの幅方向にずらされた状態で貼り合わせが行われる。これにより、一方の側に正極端子11018が露出し、他方の側に負極端子11022が露出する。正極端子11018及び負極端子11022は、反対側に配置される。
 (接合)
 正極側貼りあわせ領域11104と負極側貼りあわせ領域11110とが貼りあわされた後に、図64に示すように、各々のリチウム二次電池11000の縁部から電解質層11008の縁部の近傍までの接合領域11026において正極側外装フィルム11002と負極側外装フィルム11014とが接合され、セル11024が封止される。つながっているリチウム二次電池11000は必要に応じて切り離される。
 {第2実施形態の変形例}
 図65から図72までは、第2実施形態の変形例によるリチウム二次電池の製造の流れを示す。図65から図72までは、平面図である。第2実施形態において言及した事項は、第2実施形態の変形例にも適用されうる。
 (正極側複合体の作製)
 リチウム二次電池の製造においては、図65に示すように、正極側外装フィルム12002の正極側接合面12102に正極側導電体層12004の全体が形成され、正極側外装フィルム12002と正極側導電体層12004とが一体化された正極側複合体12100が作製される。
 正極側導電体層12004の平面形状は矩形である。これにより、正極側導電体層12004を間歇塗布により連続的に形成することが容易になり、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 正極集電体12016及び正極側直列配線12020は正極側貼りあわせ領域12104の内部にあり、正極端子12108は正極側貼りあわせ領域12104の外部にある。
 正極端子12108は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する領域である。正極側直列配線12020は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する領域である。
 (負極側複合体の作製)
 正極側複合体12100の作製とは別に、図66に示すように、負極側外装フィルム12014の負極側接合面12108に負極側導電体層12012の全体が形成され、負極側導電体層12012と負極側外装フィルム12014とが一体化された負極側複合体12106が作製される。
 負極側導電体層12012の平面形状は矩形である。これにより、負極側導電体層12012を間歇塗布により連続的に形成することが容易になり、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 負極集電体12022及び負極側直列配線12026は負極側貼りあわせ領域12110の内部にあり、負極端子12024は負極側貼りあわせ領域12110の外部にある。
 負極端子12024は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する領域である。負極側直列配線12026は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する領域である。
 (リチウム二次電池の完成)
 正極側複合体12100が作製された後に、図67及び図68に示すように、正極集電体12016と平面位置を合わせて正極活物質層12006及び正極側電解質層12008aが正極側複合体12100に付加される。また、負極側複合体12106が作製された後に、図69及び図70に示すように、負極集電体12022と平面位置を合わせて負極活物質層12010及び負極側電解質層12008bが負極側複合体12106に付加される。さらに、図71に示すように、正極側接合面12102と負極側接合面12108とを向かい合わせにして正極側貼りあわせ領域12104と負極側貼りあわせ領域12110とが貼りあわされる。このとき、セル12028の各々の正極集電体12016、正極活物質層12006、正極側電解質層12008a、負極側電解質層12008b、負極活物質層12010及び負極集電体12022の平面位置が合わされる。正極側電解質層12008a及び負極側電解質層12008bは、正極側貼りあわせ領域12104と負極側貼りあわせ領域12110とが貼りあわされると、接合され、一体の電解質層12008になる。
 第2実施形態の変形例においては、正極側外装フィルム12002が切断されず、負極側外装フィルム12014も切断されない。正極側外装フィルム12002及び負極側外装フィルム12014の切断に代えて、正極側外装フィルム12002及び負極側外装フィルム12014がウエブの幅方向にずらされた状態で貼り合わせが行われる。これにより、一方の側に正極端子12108が露出し、他方の側に負極端子12022が露出する。正極端子12108及び負極端子12022は、反対側に配置される。
 続いて、図72に示すように、各々のリチウム二次電池12000の縁部から電解質層12008等の縁部の近傍までの接合領域12032において正極側外装フィルム12002と負極側外装フィルム12014とが接合される。つながっているリチウム二次電池12000は必要に応じて切り離される。
 {第3実施形態の変形例}
 図73から図80までは、第3実施形態の変形例によるリチウム二次電池の製造の流れを示す。図73から図80までは、平面図である。第3実施形態において言及した事項は、第3実施形態の変形例にも適用される。
 (正極側複合体の作製)
 リチウム二次電池の製造においては、図73に示すように、正極側外装フィルム13002の正極側接合面13102に正極側導電体層13004の全体が形成され、正極側導電体層13004と正極側外装フィルム13002とが一体化された正極側複合体13100が作製される。
 正極側導電体層13004の平面形状は矩形である。これにより、正極側導電体層1004を間歇塗布により連続的に形成することが容易になり、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 正極集電体13016及び正極側並列配線13020は正極側貼りあわせ領域13104の内部にあり、正極端子13018は正極側貼りあわせ領域13104の外部にある。
 正極端子13018は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する。
 (負極側複合体の作製)
 正極側複合体13100の作製とは別に、図74に示すように、負極側外装フィルム13014の負極側接合面13108に負極側導電体層13012の全体が形成され、負極側導電体層13012と負極側外装フィルム13014とが一体化された負極側複合体13106が作製される。
 負極側導電体層13012の平面形状は矩形である。これにより、負極側導電体層13012を間歇塗布により連続的に形成することが容易になり、リチウム二次電池の生産性が向上する。
 負極集電体13022及び負極側並列配線13026は負極側貼りあわせ領域13110の内部にあり、負極端子13024は負極側貼りあわせ領域13110の外部にある。
 負極端子13024は、矩形の一辺の近傍を占める細長矩形の平面形状を有する領域である。
 (リチウム二次電池の完成)
 正極側複合体13100が作製された後に、図75に示すように正極集電体13016と平面位置を合わせて正極活物質層13006が正極側複合体13100に付加され、図76に示すように正極集電体13016と平面位置を合わせて正極側電解質層13008aが正極側複合体13100に付加され正極側並列配線13020と平面位置を合わせて正極側絶縁層13009aが正極側複合体13100に付加される。また、負極側複合体13106が作製された後に、図77に示すように負極集電体13022と平面位置を合わせて負極活物質層13010が負極側複合体13106に付加され、図78に示すように負極集電体13022と平面位置を合わせて負極側電解質層13008bが負極側複合体13106に付加され負極側並列配線13026と平面位置を合わせて負極側絶縁層13009bが負極側複合体13106に付加される。さらに、正極側接合面13102と負極側接合面13108とを向かい合わせにして正極側貼りあわせ領域13104と負極側貼りあわせ領域13110とが貼りあわされる。このとき、セル13028の各々の正極集電体13016、正極活物質層13006、正極側電解質層13008a、負極側電解質層13008b、負極活物質層13010及び負極集電体13022の平面位置が合わされる。正極側電解質層13008a及び負極側電解質層13008bは、正極側貼りあわせ領域13104と負極側貼りあわせ領域13110とが貼りあわされると、接合され、一体の電解質層13008になる。正極側絶縁層13009a及び負極側絶縁層13009bは、正極側貼りあわせ領域13104と負極側貼りあわせ領域13110とが貼りあわされると、接合され、一体の絶縁層13009になる。絶縁層13009は、正極側並列配線13020と負極側並列配線13026との間に介在し、正極側並列配線13020と負極側並列配線13026との短絡を防止する。正極側絶縁層13009a及び負極側絶縁層13009bは、粘性物の塗布、シート形状物の貼り付け等により形成される。
 第3実施形態の変形例においては、正極側外装フィルム13002が切断されず、負極側外装フィルム13014も切断されない。正極側外装フィルム13002及び負極側外装フィルム13014の切断に代えて、正極側外装フィルム13002及び負極側外装フィルム13014がずらされた状態で貼り合わせが行われる。これにより、一方の側に正極端子13018が露出し、他方の側に負極端子13022が露出する。
 続いて、図80に示すように、各々のリチウム二次電池13000の縁部から電解質層13008等の縁部の近傍までの接合領域13032において正極側外装フィルム13002と負極側外装フィルム13014とが接合される。つながっているリチウム二次電池13000が必要に応じて切り離される。
 本発明は詳細に示され記述されたが、上記の記述は全ての局面において例示であって限定的ではない。しがって、本発明の範囲からはずれることなく無数の修正及び変形が案出されうると解される。
 1000,2000,3000,4000,5000 リチウム二次電池
 1002,2002,3002,4002 正極側外装フィルム
 1004,2004,3004,4004,5004 正極側導電体層
 1006,2006,3006,4006,5006 正極活物質層
 1008,2008,3008,4008,5008 電解質層
 1008a,5008a 正極側電解質層
 1008b,5008b 負極側電解質層
 1010,2010,3010,4010,5010 負極活物質層
 1012,2012,3012,4012,5012 負極側導電体層
 1014,2014,3014,4014 負極側外装フィルム
 5002 外装フィルム
 6004,7004 上側最外装フィルム
 6006,7006 下側最外装フィルム

Claims (19)

  1.  1個以上のセルを備えるリチウム二次電池の製造方法であって、
     (a) 前記セルの第1の極の集電体と前記第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える第1の導電体層の全体を可撓性及びバリア性を持つ第1の外装フィルムの第1の接合面に形成し、前記第1の極の集電体が第1の貼りあわせ領域の内部にあって前記第1の極の電極端子の少なくとも一部が前記第1の貼りあわせ領域の外部にあり前記第1の導電体層と前記第1の外装フィルムとが一体化された第1の複合体を作製する工程と、
     (b) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第1の極の活物質とが混合された第1の極の活物質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第1の極の活物質前駆体層を前記第1の複合体に付加する工程と、
     (c) 前記工程(b)の後に、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体を含む電解質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、電解質前駆体層を前記第1の複合体に付加する工程と、
     (d) 前記第1の極の活物質前駆体層及び前記電解質前駆体層の架橋処理を一緒に又は別々に行い、前記第1の極の活物質前駆体層及び前記電解質前駆体層をそれぞれ第1の極の活物質層及び電解質層に変換する工程と、
     (e) 前記工程(a)から前記工程(d)までとは別に、前記セルの第2の極の集電体と前記第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える第2の導電体層の全体を可撓性及びバリア性を持つ第2の外装フィルムの第2の接合面に形成し、前記第2の極の集電体が第2の貼りあわせ領域の内部にあって前記第2の極の電極端子の少なくとも一部が前記第2の貼りあわせ領域の外部にあり前記第2の導電体層と前記第2の外装フィルムとが一体化された第2の複合体を作製する工程と、
     (f) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第2の極の活物質とが混合された第2の極の活物質材料を前記第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第2の極の活物質前駆体層を前記第2の複合体に付加する工程と、
     (g) 前記第1の極の活物質前駆体層及び前記電解質前駆体層の架橋処理と一緒に又は別々に、前記第2の極の活物質前駆体層の架橋処理を行い、前記第2の極の活物質前駆体層を第2の極の活物質層に変換する工程と、
     (h) 前記工程(a)から前記工程(g)までの後に、前記第1の接合面と前記第2の接合面とを向かい合わせにして前記第1の貼りあわせ領域と前記第2の貼りあわせ領域とを前記第1の極の集電体、前記第1の極の活物質層、前記電解質層、前記第2の極の活物質層及び前記第2の極の集電体の平面位置を合わせて貼りあわせる工程と、
     (i) 前記工程(h)の後に、前記第1の外装フィルムと前記第2の外装フィルムとを接合し、前記セルを封止する工程と、
    を備えるリチウム二次電池の製造方法。
  2.  請求項1のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記電解質前駆体層及び前記電解質層がそれぞれ第1の電解質前駆体層及び第1の電解質層であり、
     前記リチウム二次電池の製造方法は、
     (j) 前記工程(f)の後に、前記電解質材料を前記第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第2の電解質前駆体層を前記第2の複合体に付加する工程、
    をさらに備え、
     前記工程(g)は、
     前記第2の極の活物質前駆体層及び前記第2の電解質前駆体層の架橋処理を一緒に又は別々に行い、前記第2の極の活物質前駆体層及び第2の電解質前駆体層をそれぞれ前記第2の極の活物質層及び第2の電解質層に変換する
    リチウム二次電池の製造方法。
  3.  請求項1又は請求項2のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記リチウム二次電池は、2個以上の前記セル又は2個以上の並列セル群を備え、
     前記第1の導電体層及び前記第2の導電体層はそれぞれ第1の直列配線及び第2の直列配線をさらに備え、
     前記第1の直列配線及び前記第2の直列配線は、2個以上の前記セル又は2個以上の前記並列セル群を直列に接続する
    リチウム二次電池の製造方法。
  4.  請求項1又は請求項2のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記リチウム二次電池は、2個以上の前記セル又は2個以上の直列セル群を備え、
     前記第1の導電体層及び前記第2の導電体層はそれぞれ第1の並列配線及び第2の並列配線をさらに備え、
     前記第1の並列配線及び前記第2の並列配線は、2個以上の前記セル又は2個以上の前記直列セル群を並列に接続する
    リチウム二次電池の製造方法。
  5.  請求項1又は請求項2のリチウム二次電池の製造方法において、
     (k) 前記工程(b)から前記工程(d)までの前又は後であって前記工程(h)の前に、前記第1の外装フィルムを切断し、前記第1の極の電極端子と前記第1の外装フィルムとが重なる部分を残して前記第1の貼りあわせ領域の外部にある前記第1の外装フィルムを前記第1の複合体から除去する工程と、
     (l) 前記工程(f)及び前記工程(g)の前又は後であって前記工程(h)の前に、前記第2の外装フィルムを切断し、前記第2の極の電極端子と前記第2の外装フィルムとが重なる部分を残して前記第2の貼りあわせ領域の外部にある前記第2の外装フィルムを前記第2の複合体から除去する工程と、
    をさらに備えるリチウム二次電池の製造方法。
  6.  請求項1又は請求項2のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記工程(a)は、
     導電体の粒子が分散したペーストを前記第1の接合面に印刷することにより前記第1の導電体層を形成し、
     前記工程(e)は、
     導電体の粒子が分散したペーストを前記第2の接合面に印刷することにより前記第2の導電体層を形成する
    リチウム二次電池の製造方法。
  7.  請求項1又は請求項2のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記第1の外装フィルム及び前記第2の外装フィルムがウエブであり、
     前記工程(a)は、
     延在方向に走行する前記第1の外装フィルムに前記第1の導電体層を繰り返し形成し、
     前記工程(e)は、
     延在方向に走行する前記第2の外装フィルムに前記第2の導電体層を繰り返し形成する
    リチウム二次電池の製造方法。
  8.  1個以上のセルを備えるリチウム二次電池の製造方法であって、
     (a) 前記セルの第1の極の集電体と前記第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える第1の導電体層の全体を可撓性及びバリア性を持つ外装フィルムの接合面の第1の導電体層形成領域に形成し、前記セルの第2の極の集電体と前記第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える第2の導電体層の全体を前記接合面の第2の導電体層形成領域に形成し、前記第1の極の集電体が第1の貼りあわせ領域の内部にあって前記第1の極の電極端子の少なくとも一部が前記第1の貼りあわせ領域の外部にあり、前記第2の極の集電体が第2の貼りあわせ領域の内部にあって前記第2の極の電極端子の少なくとも一部が前記第2の貼りあわせ領域の外部にある前記第1の導電体層と前記第2の導電体層と前記外装フィルムとが一体化された複合体を作製する工程と、
     (b) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第1の極の活物質とが混合された第1の極の活物質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第1の極の活物質前駆体層を前記複合体に付加する工程と、
     (c) 前記工程(b)の後に、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体を含む電解質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、電解質前駆体層を前記複合体に付加する工程と、
     (d) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質の架橋前前駆体と第2の極の活物質とが混合された第2の極の活物質材料を前記第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第2の極の活物質前駆体層を前記複合体に付加する工程と、
     (e) 前記第1の極の活物質前駆体層、前記電解質前駆体層及び前記第2の極の活物質前駆体層の架橋処理を一緒に又は別々に行い、前記第1の極の活物質前駆体層、前記電解質前駆体層及び前記第2の極の活物質前駆体層をそれぞれ第1の極の活物質層、電解質層及び第2の極の活物質層に変換する工程と、
     (f) 前記工程(a)から前記工程(e)までの後に、前記第1の導電体層形成領域と前記第2の導電体層形成領域とを隔てる線の位置で前記接合面を内側にして前記外装フィルムを折り前記第1の極の集電体、前記第1の極の活物質層、前記電解質層、前記負極活物質層及び前記第2の極の集電体の平面位置を合わせて前記第1の貼りあわせ領域と前記第2の貼りあわせ領域とを貼りあわせる工程と、
     (g) 前記工程(f)の後に、前記外装フィルムを接合し、前記セルを封止する工程と、
    を備えるリチウム二次電池の製造方法。
  9.  請求項8のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記電解質前駆体層及び前記電解質層がそれぞれ第1の電解質前駆体層及び第1の電解質層であり、
     (h) 前記工程(d)の後に、前記電解質材料を前記第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第2の電解質前駆体層を前記複合体に付加する工程、
    をさらに備え、
     前記工程(e)は、
     前記第1の極の活物質前駆体層、前記第1の電解質前駆体層、前記第2の極の活物質前駆体層及び第2の電解質前駆体層の架橋処理を一緒に又は別々に行い、前記第1の極の活物質前駆体層、前記第1の電解質前駆体層、前記第2の極の活物質前駆体層及び第2の電解質前駆体層をそれぞれ前記第1の極の活物質層、前記第1の電解質層、前記第2の極の活物質層及び第2の電解質層に変換する
    リチウム二次電池の製造方法。
  10.  請求項8又は請求項9のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記リチウム二次電池は、2個以上の前記セル又は2個以上の並列セル群
    を備え、
     前記第1の導電体層及び前記第2の導電体層はそれぞれ第1の直列配線及び第2の直列配線をさらに備え、
     前記第1の直列配線及び前記第2の直列配線は、2個以上の前記セル又は2個以上の前記並列セル群を直列に接続する
    リチウム二次電池の製造方法。
  11.  請求項8又は請求項9のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記リチウム二次電池は、2個以上の前記セル又は2個以上の直列セル群を備え、
     前記第1の導電体層及び前記第2の導電体層はそれぞれ第1の並列配線及び第2の並列配線をさらに備え、
     前記第1の並列配線及び前記第2の並列配線は、2個以上の前記セル又は2個以上の前記直列セル群を並列に接続する
    リチウム二次電池の製造方法。
  12.  請求項8又は請求項9のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記工程(b)から前記工程(e)までの前又は後であって前記工程(f)の前に、前記外装フィルムを切断し、前記第1の極の電極端子と前記外装フィルムとが重なる部分及び前記第2の極の電極端子と前記外装フィルムとが重なる部分を残して前記第1の貼りあわせ領域及び前記第2の貼りあわせ領域の外部にある前記外装フィルムを前記複合体から除去する工程、
    をさらに備えるリチウム二次電池の製造方法。
  13.  請求項8又は請求項9のリチウム二次電池の製造方法において、
     前記工程(a)は、
     導電体の粒子が分散したペーストを前記接合面に印刷することにより前記第1の導電体層及び前記第2の導電体層を形成する、
    リチウム二次電池の製造方法。
  14.  請求項8又は請求項9のいずれかのリチウム二次電池の製造方法において、
     前記外装フィルムがウエブであり、
     前記工程(a)は、
     延在方向に走行する前記外装フィルムに第1の導電体層及び第2の導電体層を繰り返し形成する
    リチウム二次電池の製造方法。
  15.  2個以上のリチウム二次電池が組み合わされた積層電池の製造方法であって、
     (a) 請求項1から請求項14までのいずれかのリチウム二次電池の製造方法により切り離された2個以上のリチウム二次電池を製造する工程と、
     (b)2個以上の前記リチウム二次電池を重ね合わせ最外装フィルムにより封止する工程と、
    を備える
    積層電池の製造方法。
  16.  2個以上のリチウム二次電池が組み合わされた積層電池の製造方法であって、
     (a) 請求項1から請求項14までのいずれかのリチウム二次電池の製造方法によりつながった2個以上のリチウム二次電池を製造する工程と、
     (b)2個以上の前記リチウム二次電池をつづら折りにして重ね合わせ最外装フィルムにより封止する工程と、
    を備える積層電池の製造方法。
  17.  集電体と電極端子と外装フィルムとが一体化された複合体の製造方法であって、
     (a) 前記集電体と前記集電体に電気的に接続される前記電極端子とを備える導電体層の全体を可撓性及びバリア性を持つ前記外装フィルムの接合面に形成し、前記集電体が貼りあわせ予定領域の内部にあり前記電極端子の少なくとも一部が前記貼りあわせ予定領域の外部にある複合体を作製する工程と、
     (b) 前記外装フィルムを切断し、前記電極端子と前記外装フィルムとが重なる部分を残して前記貼りあわせ予定領域の外部にある前記外装フィルムを前記複合体から除去する工程と、
    を備える複合体の製造方法。
  18.  1個以上のセルを備えるリチウム二次電池の製造方法であって、
     (a) 前記セルの第1の極の集電体と前記第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える第1の導電体層の全体を可撓性及びバリア性を持つ第1の外装フィルムの第1の接合面に形成し、前記第1の極の集電体が第1の貼りあわせ領域の内部にあって前記第1の極の電極端子の少なくとも一部が前記第1の貼りあわせ領域の外部にあり前記第1の導電体層と前記第1の外装フィルムとが一体化された第1の複合体を作製する工程と、
     (b) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第1の極の活物質とが混合された第1の極の活物質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第1の極の活物質層を前記第1の複合体に付加する工程と、
     (c) 前記工程(b)の後に、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質を含む電解質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、電解質層を前記第1の複合体に付加する工程と、
     (d) 前記工程(a)から前記工程(c)までとは別に、前記セルの第2の極の集電体と前記第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える第2の導電体層の全体を可撓性及びバリア性を持つ第2の外装フィルムの第2の接合面に形成し、前記第2の極の集電体が第2の貼りあわせ領域の内部にあって前記第2の極の電極端子の少なくとも一部が前記第2の貼りあわせ領域の外部にあり前記第2の導電体層と前記第2の外装フィルムとが一体化された第2の複合体を作製する工程と、
     (e) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第2の極の活物質とが混合された第2の極の活物質材料を前記第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第2の極の活物質層を前記第2の複合体に付加する工程と、
     (f) 前記工程(a)から前記工程(e)までの後に、前記第1の接合面と前記第2の接合面とを向かい合わせにして前記第1の貼りあわせ領域と前記第2の貼りあわせ領域とを前記第1の極の集電体、前記第1の極の活物質層、前記電解質層、前記第2の極の活物質層及び前記第2の極の集電体の平面位置を合わせて貼りあわせる工程と、
     (g) 前記工程(f)の後に、前記第1の外装フィルムと前記第2の外装フィルムとを接合し、前記セルを封止する工程と、
    を備えるリチウム二次電池の製造方法。
  19.  1個以上のセルを備えるリチウム二次電池の製造方法であって、
     (a) 前記セルの第1の極の集電体と前記第1の極の集電体に電気的に接続される第1の極の電極端子とを備える第1の導電体層の全体を可撓性及びバリア性を持つ外装フィルムの接合面の第1の導電体層形成領域に形成し、前記セルの第2の極の集電体と前記第2の極の集電体に電気的に接続される第2の極の電極端子とを備える第2の導電体層の全体を前記接合面の第2の導電体層形成領域に形成し、前記第1の極の集電体が第1の貼りあわせ領域の内部にあって前記第1の極の電極端子の少なくとも一部が前記第1の貼りあわせ領域の外部にあり、前記第2の極の集電体が第2の貼りあわせ領域の内部にあって前記第2の極の電極端子の少なくとも一部が前記第2の貼りあわせ領域の外部にある前記第1の導電体層と前記第2の導電体層と前記外装フィルムとが一体化された複合体を作製する工程と、
     (b) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第1の極の活物質とが混合された第1の極の活物質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第1の極の活物質層を前記複合体に付加する工程と、
     (c) 前記工程(b)の後に、リチウムイオン伝導性のポリマー電解質を含む電解質材料を前記第1の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、電解質層を前記複合体に付加する工程と、
     (d) リチウムイオン伝導性のポリマー電解質と第2の極の活物質とが混合された第2の極の活物質材料を前記第2の極の集電体と平面位置を合わせて印刷し、第2の極の活物質層を前記複合体に付加する工程と、
     (e) 前記工程(a)から前記工程(d)までの後に、前記第1の導電体層形成領域と前記第2の導電体層形成領域とを隔てる線の位置で前記接合面を内側にして前記外装フィルムを折り前記第1の極の集電体、前記第1の極の活物質層、前記電解質層、前記負極活物質層及び前記第2の極の集電体の平面位置を合わせて前記第1の貼りあわせ領域と前記第2の貼りあわせ領域とを貼りあわせる工程と、
     (f) 前記工程(e)の後に、前記外装フィルムを接合し、前記セルを封止する工程と、
    を備えるリチウム二次電池の製造方法。
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