WO2012011457A1 - 異方性導電フィルム、接続構造体及びそれらの製造方法 - Google Patents

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Definitions

  • the resin for film formation can be appropriately selected from known resin for film formation according to the usage of the anisotropic conductive film.
  • phenoxy resin, epoxy resin, unsaturated polyester resin, saturated polyester resin , Urethane resin, butadiene resin, polyimide resin, polyamide resin, polyolefin resin, and the like can be used in combination.
  • a phenoxy resin synthesized from bisphenol A and epichlorohydrin can be preferably used from the viewpoint of film forming property, workability, and connection reliability, and a commercially available product can also be used.
  • the conductive particles constituting the anisotropic conductive film of the present invention can be appropriately selected from those conventionally used for anisotropic conductive adhesives.
  • examples thereof include metal particles such as nickel, cobalt, silver, copper, gold and palladium, and electroless plated metal-coated resin particles obtained by coating the surfaces of polystyrene particles and guanamine resin particles with an electroless plated metal.
  • the size of such resin particles is preferably 1 to 20 ⁇ m, more preferably 2 to 10 ⁇ m.
  • a known bonder can be used as the heat and pressure bonder.
  • the pressing surface of the bonder may be a metal surface such as stainless steel, but is applied to the mounting method described in claim 1 of JP-A-2005-32952 and 2006-24554.
  • An elastic body may be used like a thermocompression bonding head.
  • the anisotropic conductive films of Examples 1 to 5 using acrylates having cyclic ester residues as (meth) acrylate monomers have good adhesive strength, conduction resistance and connection reliability. Indicated.
  • the anisotropic conductive film of Example 5 using cyclic carbonate acrylate was particularly excellent in adhesive strength as compared to the anisotropic conductive films of Examples 1 to 4 using lactone acrylate.
  • the adhesive strength of an anisotropic conductive film using an acrylic monomer that initiates radical polymerization with an organic peroxide as a thermosetting adhesive main component is reduced with a phosphate group-containing acrylate. Can be improved without using. Therefore, it is useful for manufacturing a connection structure such as a semiconductor device.

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Abstract

　異方性導電フィルムは、（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に導電粒子を分散したものである。（メタ）アクリレート系モノマー組成物は、式（１）の環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを含有する。式中、Ｒ１は水素原子又はメチル基であり、Ｒ２はアルキレン基又はアルキルオキシ基であり、Ｒ３はアルキル基、アルキレン基、アリール基又はハロゲン原子であり、ｎは０～３の整数であり、Ｒ４は存在しないか又は酸素原子で置換してもよいアルキレン基であり、Ｒ４が存在しない場合、Ｒ４の両側の点線はそれらで単結合を表し、Ｘ１は存在しないか又は酸素原子もしくは炭素原子であり、Ｘ１が存在しない場合、Ｘ１の両側の実線はそれらで単結合を表し、Ｘ２は酸素原子、窒素原子又は硫黄原子である。

Description

異方性導電フィルム、接続構造体及びそれらの製造方法
　本発明は、配線基板にＩＣチップを実装する場合等に好ましく使用できる異方性導電フィルムに関する。
　従来より、異方性導電フィルムの熱硬化性接着組成物の主成分としてはエポキシ化合物が使用されていたが、異方性導電接続時の硬化温度の低温化、タクトタイムの短縮化のため、有機過酸化物でラジカル重合を開始するアクリル系モノマーを熱硬化性接着主成分として使用することが行われるようになっている。この場合、エポキシ化合物と異なり、重合中に水酸基が形成されないため、熱硬化性接着組成物の硬化物の接着強度が十分ではなかった。そのため、熱硬化性接着組成物に、リン酸基含有アクリレートを絶縁性接着組成物に配合することが提案されている（特許文献１）。
特開２００３－３１３５３３号公報
　しかしながら、リン酸アクリレートの場合、ポリイミドや金属配線に対する接着性が向上するものの、リン酸アクリレートに含まれていた不純物や分解物により金属配線の腐食が生ずることが懸念されるため、十分な量で配合することができず、意図した接着性を実現することが困難であった。また、ウレタンアクリレートの場合、応力緩和性を考慮すると比較的高分子量のものを使用すべきであるが、高分子量のウレタンアクリレートを配合すると絶縁性接着剤組成物の粘度が高くなるため、異方性導電接続の際に接続すべき電極間から絶縁性接着組成物が十分に排除される前に硬化してしまうという問題があった。
　本発明の目的は、以上の従来の技術の問題点を解決することであり、有機過酸化物でラジカル重合を開始するアクリル系モノマーを熱硬化性接着主成分として使用する異方性導電フィルムにおいて、リン酸基含有アクリレートを使用することなく接着強度を向上させることができるようにすることを目的とする。
　本発明者らは、異方性導電フィルムの絶縁性接着剤組成物の熱硬化成分であるアクリル系モノマーとして、環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレートモノマーを使用することにより、上述の目的を達成できることを見出し、本発明を完成させた。
　即ち、本発明は、導電粒子が、（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に分散してなる異方性導電フィルムにおいて、（メタ）アクリレート系モノマー組成物が環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを含有する異方性導電フィルムを提供する。
　また、本発明は、（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に導電粒子を均一に分散混合し、得られた混合物を剥離フィルムに塗布し、乾燥することにより異方性導電フィルムを製造する方法において、（メタ）アクリレート系モノマー組成物として、環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを使用する製造方法を提供する。
　更に、本発明は、第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とが、上述の本発明の異方性導電フィルムを介して異方性導電接続されてなる接続構造体を提供する。
　更に、本発明は、この接続構造体の製造方法として、
　第１の電子部品の端子上に前述の本発明の異方性導電フィルムを仮貼りし、
　仮貼りされた異方性導電フィルム上に第２の電子部品を、第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とが対向するように仮設置し、
　仮設置された第２の電子部品を加熱加圧することにより、第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とを異方性導電接続する製造方法を提供する。
　導電粒子が、（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に分散してなる本発明の異方性導電フィルムにおいては、（メタ）アクリレート系モノマー組成物が環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを含有する。このため、異方性導電フィルムの接着強度を、リン酸基含有アクリレートを使用することなく向上させることができる。従って、導通抵抗値を低くすることができ、接続信頼性を向上させることができる。
　本発明は、導電粒子が、（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に分散してなる異方性導電フィルムであって、（メタ）アクリレート系モノマー組成物が環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを含有することを特徴とする。
　環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレートにおける当該環状エステル残基又は環状アミド残基としては、例えば、ヒドロキシカルボシキル酸のカルボキシル基とヒドロキシル基とが脱水環化して形成された環状カルボン酸エステル残基（ラクトン、ラクチド）、チオールカルボン酸のカルボキシル基とチオール基とが縮合脱水環化して形成された環状カルボン酸チオエステル残基、ホスゲンの塩素基とアルコールのヒドロキシ基とが脱塩化水素環化して形成された環状カーボネート残基、アミノ酸のカルボキシル基とアミノ基が脱水環化して形成された環状アミド残基等が挙げられる。
　本発明で使用する環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレートは、具体的には以下の式（１）の構造式で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000005
　式（１）において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、ｎ、Ｒ４、Ｘ１、及びＸ２は以下の意味を有する。
　Ｒ１は水素原子又はメチル基である。
　Ｒ２はアルキレン基又はアルキルオキシ基である。ここで、アルキレン基としては、メチレン基、ジメチレン基、トリメチレン基等が挙げられる。アルキルオキシ基としては、－ＣＨ２Ｏ－基、－Ｃ２Ｈ４Ｏ－基、－Ｃ３Ｈ６Ｏ－基、－ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２Ｏ－基等が挙げられる。アルキレン基及びアルキルオキシ基は、ヒドロキシ基、メチル基、塩素原子、フェニル基等の置換基で置換されてもよい。
　Ｒ３はアルキル基、アルキレン基、アリール基又はハロゲン原子である。アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基等が挙げられる。アルキレン基としては、ビニル基、アリル基等が挙げられる。アリール基としては、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。これらは、ヒドロキシ基、メチル基、塩素原子、フェニル基等の置換基で置換されてもよい。ｎは０～３の整数である。
　Ｒ４は存在しないか又は酸素原子で置換してもよいアルキレン基であり、Ｒ４が存在しない場合、Ｒ４の両側の点線はそれらで一つの単結合を表す。酸素原子で置換してもよいアルキレン基としては、メチレン基、ジメチレン基、トリメチレン基、－ＣＨ２ＯＣＨ２－基、－Ｃ２Ｈ４ＯＣ２Ｈ４－基、－ＣＨ２Ｏ－基、－Ｃ２Ｈ４Ｏ－基、－Ｃ３Ｈ６Ｏ－基、－ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２Ｏ－基等が挙げられる。
　Ｘ１は存在しないか又は酸素原子もしくは炭素原子であり、Ｘ１が存在しない場合、Ｘ１の両側の実線はそれらで一つの単結合を表す。
　Ｘ２は酸素原子、窒素原子又は硫黄原子である。
　本発明では（メタ）アクリレートとして、接着強度向上の点で環状エステル残基を有するものを使用することが好ましく、具体的には、以下式（２）又は（３）の構造式（式中、Ｒ１は水素原子又はメチル基である）で表されるものを使用することが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000006
　本発明において、環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーの（メタ）アクリレート系モノマー組成物中の配合量は、少なすぎると接着強度が低くなる傾向があり、多すぎるとフィルム強度が低下し、フィルム形状にならなくなる傾向があるので、好ましくは、１～５０質量％、より好ましくは３～３０質量％である。
　本発明においては、（メタ）アクリレート系モノマーとして、以上説明した環状エステル残基又は環状アミド残基を有するものの他、必要に応じて、単官能（メタ）アクリレート、二官能以上の多官能（メタ）アクリレートを使用することができる。本発明においては、接着剤を熱硬化性とするために、（メタ）アクリル系モノマーの少なくとも一部に多官能（メタ）アクリレートを使用することが好ましい。
　単官能（メタ）アクリレート（ここで、（メタ）アクリレートにはアクリレートとメタクリレートとが包含される）としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｉ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｉ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、２－メチルブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘプチル（メタ）アクリレート、２－メチルヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、２－ブチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシ（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ヘキサデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等が挙げられる。二官能（メタ）アクリレートとしては、ビスフェノールＦ―ＥＯ変性ジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡ―ＥＯ変性ジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメチロールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエン（メタ）アクリレート等が挙げられる。三官能（メタ）アクリレートとしては、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンＰＯ変性（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸ＥＯ変性トリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。四官能以上の（メタ）アクリレートとしては、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート等が挙げられる。その他に、多官能ウレタン（メタ）アクリレートも使用することができる。具体的には、Ｍ１１００、Ｍ１２００、Ｍ１２１０、Ｍ１６００（以上、東亜合成工業（株））、ＡＨ－６００、ＡＴ－６００（以上、共栄社化学（株））等が挙げられる。
　環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを含む（メタ）アクリレート系モノマー組成物の絶縁性接着剤組成物中の配合量は、少なすぎると接着強度が低くなる傾向があり、多すぎるとフィルム強度が低下し、フィルム形状にならなくなる傾向があるので、好ましくは１～５０質量％、より好ましくは３～３０質量％である。
　ラジカル重合開始剤としては、公知のラジカル重合開始剤の中から、適宜選択することができる。例えば、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド等の過酸化物系重合開始剤、アゾビスブチロニトリル等のアゾ系重合開始剤、レドックス系重合開始剤等が挙げられる。特に材料の入手のし易さ、硬化特性の点から過酸化ベンゾイルを好ましく使用することができる。
　ラジカル重合開始剤の絶縁性接着剤組成物中の配合量は、少なすぎると硬化が不十分となる傾向があり、多すぎると重合度が低くなりフィルム特性が悪化する傾向があるので、（メタ）アクリレート系モノマー組成物１００質量部に対し、好ましくは１～４０質量部、より好ましくは２～２０質量部である。
　成膜用樹脂としては、異方性導電フィルムの使用用途等に応じて公知の成膜用樹脂の中から適宜選択することができ、例えばフェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂などが挙げられ、これらの１種又は２種以上を併用することができる。これらの中でも、製膜性、加工性、接続信頼性の点から、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンより合成されるようなフェノキシ樹脂を好ましく使用することができ、市販品を使用することもできる。
　成膜用樹脂の絶縁性接着剤組成物中の配合量は、少なすぎるとフィルム性が低下する傾向があり、多すぎると圧着時の樹脂排除性が悪化する傾向があるので、溶剤を除く絶縁性接着剤組成物中に好ましくは１０～８０質量部、より好ましくは２０～６０質量部である。
　本発明で使用する絶縁性接着剤組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、異方性導電フィルムの絶縁性接着剤に従来より添加されている各種添加剤、例えば、シランカップリング剤、無機フィラー、ゴム成分、顔料、酸化防止剤、希釈剤、溶剤、帯電防止剤等を配合することができる。
　本発明の異方性導電フィルムを構成する導電粒子としては、異方性導電接着剤に従来用いられているものの中から適宜選択して使用することができる。例えばニッケル、コバルト、銀、銅、金、パラジウムなどの金属粒子、ポリスチレン粒子やグアナミン樹脂粒子の表面を無電解メッキ金属で被覆した無電解メッキ金属被覆樹脂粒子などが挙げられる。このような樹脂粒子の大きさは、好ましくは１～２０μｍ、より好ましくは２～１０μｍである。
　また、導電粒子の異方性導電フィルム中の含有量は、少なすぎると接続信頼性の低下が懸念され、多すぎるとショートの発生が懸念されるので、好ましくは１～５０質量％、より好ましくは２～３０質量％である。
　本発明の異方性導電フィルムには、絶縁性接着フィルムを積層してもよい。アンダーフィル適用工程を省略することが可能になる。このような絶縁性接着フィルムとしては、導電粒子を使用しない以外は本発明の異方性導電フィルムと原則的に同じ構成を取ることができる。
　本発明の異方性導電フィルムは、環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを含有する（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に、導電粒子を公知の分散手法により均一に分散混合し、得られた混合物をシリコーン剥離処理ポリエステルフィルム等の剥離フィルムにバーコータ等の公知の塗布手法により乾燥厚で１０～５０μｍとなるように塗布し、例えば、５０～９０℃の恒温槽に投入して乾燥することにより製造することができる。更に、絶縁性接着フィルムを積層する場合には、異方性導電フィルムに、絶縁性接着剤組成物を塗布し、乾燥すればよい。
　このように製造される本発明の異方性導電フィルムは、異方性導電接続により接続構造体を製造する際に好ましく適用することができる。このような接続構造体は、ガラス配線基板、シリコン配線基板、ガラスエポキシ配線基板などの第１の電子部品の銅や金などの電極パッドやバンプなどの端子と、ＩＣチップ、ＬＥＤチップ、フレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）などの第２の電子部品の金やはんだバンプなどの端子との間を、本発明の異方性導電フィルムを介して異方性導電接続されてなる接続構造体である。
　この接続構造体は、以下のように製造することができる。
　まず、第１の電子部品の端子上に本発明の異方性導電フィルムを仮貼りする。より具体的には、第１の電子部品の端子上に本発明の異方性導電フィルムを位置あわせして載置し、異方性導電フィルムを加熱加圧ボンダーで押圧しながら、本硬化温度より低温で加熱することにより、異方性導電フィルムの表面に粘着性を発現させ、その粘着性で第１の電子部品に仮貼りする。
　なお、加熱加圧ボンダーとしては、公知のボンダーを使用することができる。なお、ボンダーの押圧面は、ステンレススチールなどの金属面であってもよいが、特開２００５－３２９５２号公報、同２００６－２４５５４号公報のそれぞれの請求項１に記載の実装方法に適用されている熱圧着ヘッドのように、弾性体であってもよい。
　次に、仮貼りされた異方性導電フィルム上に第２の電子部品を、第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とが対向するように仮設置する。この仮設置は、異方性導電フィルムの表面が粘着性を示している間に行うことが好ましい。
　更に、仮設置された第２の電子部品を、加熱加圧ボンダーで加熱加圧することにより、第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とを、それらの間に挟まれ潰された導電粒子で隣接端子間でのショート発生を防止しつつ導通させ、更に、絶縁性接着剤組成物を硬化させることにより第１の電子部品と第２の電子部品とを接着させる。これにより、接続構造体を得ることができる。このような接続構造体の具体例としては、液晶パネル、有機ＥＬパネル、ＬＥＤ、半導体装置等を挙げることができる。
　以下、本発明を実施例により具体的に説明する。
　　参考例１（ラクトンアクリレートの合成）
　アクリル酸（７２．１ｇ、１モル）、α－ヒドロキシ－γ－ブチロラクトン（１１２．３ｇ、１．１モル）、ｐ－トルエンスルホン酸３ｇ、及びトルエン１Ｌを反応容器に投入し、水を除去しながら５時間加熱還流させてエステル化した。トルエンを減圧留去し、残渣を減圧蒸留処理することにより、γ－ブチロラクトン－２－イルアクリレートを５０％の収率で得た。
　　参考例２（環状カーボネートアクリレートの合成）
　α－ヒドロキシ－γ－ブチロラクトンを４－ヒドロキシメチル－１，３－ジオキソラン－２－オンに代えた以外は、参考例１の合成工程を繰り返すことにより１，３－ジオキソラン－２－オン－４－イルメチルアクリレートを得た。
　　参考例３（ラクタムアクリレートの合成）
　α－ヒドロキシ－γ－ブチロラクトンをα－ヒドロキシ－γ－ブチロラクタムに代えた以外は、参考例１の合成工程を繰り返すことによりγ－ブチロラクタム－２－イルアクリレートを得た。
　　参考例４（絶縁性接着ペーストの調製）
　フェノキシ樹脂（ＹＰ５０、東都化成（株））６０質量部、参考例２で調製した環状カーボネートアクリレート３０質量部、ウレタンアクリレート（Ｕ－４ＨＡ、新中村化学工業（株））２０質量部、及び過酸化ベンゾイル（ナイパーＢＷ、日油（株））５質量部とを、酢酸エチルとトルエンとの混合溶媒（１／１（Ｖ／Ｖ））で固形分５０％となるように混合することにより絶縁性接着ペーストを調製した。
　　参考例５（絶縁性接着ペーストの調製）
　フェノキシ樹脂（ＹＰ５０、東都化成（株））６０質量部、鎖状エステルアクリレート（ＮＫエステルＡ－ＳＡ、新中村化学工業（株））３０質量部、ウレタンアクリレート（Ｕ－４ＨＡ、新中村化学工業（株））２０質量部、及び過酸化ベンゾイル（ナイパーＢＷ、日油（株））５質量部とを、酢酸エチルとトルエンとの混合溶媒（１／１（Ｖ／Ｖ））で固形分５０％となるように混合することにより絶縁性接着ペーストを調製した。
　　実施例１～５及び比較例１（単層異方性導電フィルムの作成）
　表１の実施例１～５及び比較例１の配合成分を、酢酸エチルとトルエンとの混合溶媒（１／１（Ｖ／Ｖ））で固形分５０％となるように混合して異方性導電接着剤ペーストを調製した。このペーストを５０μｍ厚の剥離処理済ポリエチレンテレフタレートに、乾燥厚が２０μｍとなるように塗布し、７０℃のオーブン中で５分間乾燥することにより異方性導電フィルムを作成した。
　　実施例６～１５及び比較例２～３（２層構造の異方性導電フィルムの作成）
　表２に示すように、実施例１～５及び比較例１の異方性導電フィルムに対し、参考例４又は５の絶縁性接着ペーストを、それぞれ実施例１～５及び比較例１の異方性導電フィルムに乾燥厚が２０μｍとなるように塗布し、７０℃のオーブン中で５分間乾燥することにより絶縁性接着層が積層された２層構造の異方性導電フィルムを作成した。
＜評価＞
　得られた異方性導電フィルムについて、以下に説明するように接着強度、導通抵抗、接続信頼性を試験した。
（接着強度）
　　２００ｎｍ厚のＩＴＯ膜が全面に形成された０．７ｍｍ厚のガラス基板に、１０ｍｍ巾の異方性導電フィルムを仮貼りし、その上からフレキシブルプリント配線板（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス（株）製、サイズ：２０ｍｍ×４０ｍｍ×総厚み４６μｍ（PI／Cu＝３８μｍ／８μｍ、ピッチ５０μｍ））を仮固定した。１６０℃、４ＭＰａ、４秒間という条件で貼り付け、剥離試験器（テンシロン、（株）オリエンテック）を用いて剥離速度５０ｍｍ／分で９０度剥離試験を行った。得られた接着強度[Ｎ／ｃｍ]を表１に示す。接着強度は実用上６Ｎ／ｃｍ以上であることが望ましい。
（導通抵抗）
　フレキシブルプリント配線板（ソニーケミカル＆インフォメーションデバイス（株）製、サイズ：２０ｍｍ×４０ｍｍ×総厚み４６μｍ（PI／Cu＝３８μｍ／８μｍ、ピッチ５０μｍ））と、２０μｍ厚のハンダ表面層が形成された電極パッド（Ａｕ／ＮｉメッキＣｕベース）とを有するガラスエポキシ基板（６７９Ｆ、日立化成工業（株）：３８ｍｍ×３８ｍｍ×０．６ｍｍ厚）との間に異方性導電フィルムを挟持させ、加熱加圧ボンダーで、１６０℃、４ＭＰａの圧力で４秒加熱加圧することにより接続構造体を得た。この接続構造体におけるＩＣチップと配線基板との間の導通抵抗を、４端子法により測定し、測定した抵抗値を表１に示す。導通抵抗は、実用上１Ω以下であることが求められる。
（接続信頼性）
　導通抵抗を測定した接続構造体を、高温高湿槽（８５℃、８５％ＲＨ）に５００時間放置した後の導通抵抗を４端子法により測定し、測定した抵抗値を以下の基準に従って評価した。
ランク：　内容
　ＡＡ：　３Ω未満
　　Ａ：３Ω以上５Ω未満
　　Ｂ：５Ω以上１０Ω未満
　　Ｃ：１０Ω以上
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　表１からわかるように、（メタ）アクリレート系モノマーとして、環状エステル残基を有するアクリレートを使用した実施例１～５の異方性導電フィルムは、良好な接着強度、導通抵抗及び接続信頼性を示した。なお、環状カーボネートアクリレートを使用した実施例５の異方性導電フィルムは、ラクトンアクリレートを使用した実施例１～４の異方性導電フィルムに比べ、特に接着強度において優れていた。
　一方、環状エステル残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを使用せずに、鎖状エステルアクリレート［ＣＨ２ＣＨＣＯＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＯＣＨ２ＣＨ２ＣＯＯＨ］を使用した比較例１の異方性導電フィルムは、接着強度、導通抵抗及び接続信頼性について、いずれの実施例の異方性導電フィルムよりも劣っていた。
　また、表２からわかるように、実施例１～５の異方性導電フィルムに絶縁性接続層を積層した実施例６～１５の積層型異方性導電フィルムも、同様の結果を示した。
　一方、環状エステル残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを使用せずに、鎖状エステルアクリレート［ＣＨ２ＣＨＣＯＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＯＣＨ２ＣＨ２ＣＯＯＨ］を使用した比較例２及び３の２層構造の異方性導電フィルムは、接着強度、導通抵抗及び接続信頼性について、実施例６～１５のいずれの２層構造の異方性導電フィルムよりも劣っていた。
　　実施例１６
　γ－ブチロラクトン－２－イルアクリレートに代えてγ－ブチロラクタム－２－イルアクリレートを使用すること以外は、実施例１と同様に異方性導電フィルムを製造し、評価した。その結果、実施例１の異方性導電フィルムと同様の結果であった。
　本発明の異方性導電フィルムによれば、有機過酸化物でラジカル重合を開始するアクリル系モノマーを熱硬化性接着主成分として使用する異方性導電フィルムの接着強度を、リン酸基含有アクリレートを使用することなく向上させることができる。従って、半導体装置などの接続構造体の製造に有用である。
 

Claims (8)

  1. 　導電粒子が、（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に分散してなる異方性導電フィルムにおいて、（メタ）アクリレート系モノマー組成物が環状エステル残基又は環状アミド残基を有する、（メタ）アクリレート系モノマーを含有する異方性導電フィルム。
  2. 　環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレートが、以下式（１）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000001
    （式中、Ｒ１は水素原子又はメチル基であり、Ｒ２はアルキレン基又はアルキルオキシ基であり、Ｒ３はアルキル基、アルキレン基、アリール基又はハロゲン原子であり、ｎは０～３の整数であり、Ｒ４は存在しないか又は酸素原子で置換してもよいアルキレン基であり、Ｒ４が存在しない場合、Ｒ４の両側の点線はそれらで単結合を表し、Ｘ１は存在しないか又は酸素原子もしくは炭素原子であり、Ｘ１が存在しない場合、Ｘ１の両側の実線はそれらで単結合を表し、Ｘ２は酸素原子、窒素原子又は硫黄原子である。）
    の構造式で表される請求項１記載の異方性導電フィルム。
  3. 　環状エステル残基を有する（メタ）アクリレートが、以下式（２）又は（３）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000002
    の構造式（式中、Ｒ１は水素原子又はメチル基である）で表される請求項１又は２記載の異方性導電フィルム。
  4. 　（メタ）アクリレート系モノマー組成物とラジカル重合開始剤と成膜用樹脂とを含有する絶縁性接着剤組成物に導電粒子を均一に分散混合し、得られた混合物を剥離フィルムに塗布し、乾燥することにより異方性導電フィルムを製造する方法において、（メタ）アクリレート系モノマー組成物として、環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレート系モノマーを使用する製造方法。
  5. 　環状エステル残基又は環状アミド残基を有する（メタ）アクリレートが、以下式（１）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000003
    （式中、Ｒ１は水素原子又はメチル基であり、Ｒ２はアルキレン基又はアルキルオキシ基であり、Ｒ３はアルキル基、アルキレン基、アリール基又はハロゲン原子であり、ｎは０～３の整数であり、Ｒ４は存在しないか又は酸素原子で置換してもよいアルキレン基であり、Ｒ４が存在しない場合、Ｒ４の両側の点線はそれらで単結合を表し、Ｘ１は存在しないか又は酸素原子もしくは炭素原子であり、Ｘ１が存在しない場合、Ｘ１の両側の実線はそれらで単結合を表し、Ｘ２は酸素原子、窒素原子又は硫黄原子である。）
    の構造式で表される請求項４記載の製造方法。
  6. 　環状エステル残基を有する（メタ）アクリレートが、以下式（２）又は（３）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000004
    の構造式（式中、Ｒ１は水素原子又はメチル基である）で表される請求項４又は５記載の製造方法。
  7. 　第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とが、請求項１～３のいずれかに記載の異方性導電フィルムを介して異方性導電接続されてなる接続構造体。
  8. 　第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とが、異方性導電フィルムを介して異方性導電接続されてなる接続構造体の製造方法において、
    　第１の電子部品の端子上に請求項１～３のいずれかに記載の異方性導電フィルムを仮貼りし、
    　仮貼りされた異方性導電フィルム上に第２の電子部品を、第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とが対向するように仮設置し、
    　仮設置された第２の電子部品を加熱加圧することにより、第１の電子部品の端子と第２の電子部品の端子とを異方性導電接続する製造方法。
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