TW202402994A - 電路連接用接著劑組成物及結構體 - Google Patents
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Abstract
一種電路連接用接著劑組成物,其含有(A)自由基聚合性化合物、(B)自由基產生劑、及(C)包含選自由金屬氫氧化物以及金屬氧化物所組成的群組中的至少一種金屬化合物的粒子,所述金屬化合物包含選自由鋁、鎂、鋯、鉍、鈣、錫、錳、銻、矽以及鈦所組成的群組中的至少一種。
Description
本發明是有關於一種電路連接用接著劑組成物及使用其的結構體。
近年來,在半導體、液晶顯示器等領域中,為了固定電子零件、或進行電路連接而使用各種接著劑。於該些用途中漸漸地推進高密度化或高精密化,而要求高接著性或高可靠性的接著劑。特別是作為電路連接材料,於液晶顯示器與捲帶式封裝(Tape Carrier Package,TCP)的連接、柔性印刷電路(Flexible Printed Circuit,FPC)與TCP的連接、FPC與印刷配線板的連接、半導體矽晶片與基板的連接、FPC與觸控面板模組的連接、FPC與FPC的連接等中使用含有導電粒子的各向異性導電性接著劑。
在先前,所述接著劑中使用顯示出高接著性及高可靠性的熱固性樹脂(環氧樹脂、丙烯酸樹脂等)。作為使用環氧樹脂的接著劑的構成成分,一般使用環氧樹脂及潛伏性硬化劑,所述潛伏性硬化劑藉由熱或光而產生對於環氧樹脂具有反應性的陽離子種或陰離子種。潛伏性硬化劑是決定硬化溫度及硬化速度的重要因素,自常溫下的儲存穩定性及加熱時的硬化速度的觀點考慮,可使用各種化合物。在實際的步驟中,例如藉由在溫度為170℃~250℃、10秒~3小時的硬化條件下進行硬化而獲得所期望的接著性。
而且,近年來存在如下的擔憂:隨著半導體元件的高積體化及顯示器顯示元件的高精細化,元件間及配線間的間距狹小化,由於硬化時的熱而對周邊構件造成不良影響。進而,為了低成本化,需要使產量(throughput)提高,要求低溫(90℃~170℃)且短時間(1小時以內、較佳為40秒以內、更佳為20秒以內)的接著,換而言之需要低溫短時間硬化(低溫快速硬化)的接著。已知為了達成該低溫短時間硬化,需要使用活化能(activation energy)低的熱潛伏性觸媒,但非常難以兼具常溫附近的儲存穩定性。
因此,近年來開始關注自由基硬化系接著劑(例如,併用(甲基)丙烯酸酯衍生物與作為自由基聚合起始劑的過氧化物的自由基硬化系接著劑)。自由基硬化系由於作為反應活性種(active species)的自由基非常富有反應性,因此可短時間硬化,且若為自由基聚合起始劑的分解溫度以下,則接著劑穩定地存在,因此其是兼顧低溫短時間硬化與儲存穩定性(例如常溫附近的儲存穩定性)的硬化系。而且,自由基硬化系具有以下特徵:不使用如陽離子-環氧硬化系、陰離子-環氧硬化系等環氧硬化系般的離子聚合,因此作為與環氧硬化系相比的優點,進行通常的高溫高濕試驗時的耐腐蝕性優異。另一方面,陽離子-環氧硬化系或陰離子-環氧硬化系的接著劑中,藉由添加金屬氫氧化物或金屬氧化物等而有時會抑制所述腐蝕(例如參照下述專利文獻1~專利文獻4)。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
專利文獻1:日本專利特開2006-199778號公報
專利文獻2:日本專利特開2012-46756號公報
專利文獻3:日本專利特開2012-46757號公報
專利文獻4:日本專利特開2012-41544號公報
專利文獻5:國際公開第2009/063827號
[發明所欲解決之課題]
近年來,隨身終端機(攜帶終端機)以及具有高耐久性作為附加價值的顯示器終端機(智慧型電話、輸入板、智慧型手錶)漸增。對於面向該些終端機的構成構件的電路連接材料,要求在假定汗、海水等鹽水,將使用電路連接材料而得的結構體暴露於鹽水的情況下,亦具有優異的連接可靠性、即優異的耐鹽水性(對鹽水的耐性)。
本發明的目的在於提供一種可獲得具有優異的耐鹽水性的結構體的電路連接用接著劑組成物及使用其的結構體。
[解決課題之手段]
本發明的是有關於一種電路連接用接著劑組成物,其含有(A)自由基聚合性化合物、(B)自由基產生劑、及(C)包含選自由金屬氫氧化物以及金屬氧化物所組成的群組中的至少一種金屬化合物的粒子,所述金屬化合物包含選自由鋁、鎂、鋯、鉍、鈣、錫、錳、銻、矽以及鈦所組成的群組中的至少一種。
藉由本發明的電路連接用接著劑組成物可獲得具有優異的耐鹽水性(即使在暴露於鹽水(汗、海水等)的情況下亦優異的連接可靠性)的結構體。因此對於隨身用途等嚴酷的環境而言亦可獲得優異的可靠性。而且,藉由本發明的電路連接用接著劑組成物亦可實現低溫短時間連接。因此,可使用聚對苯二甲酸乙二酯(polyethylene terephthalate,PET)、聚碳酸酯(Polycarbonate,PC)等耐熱性低的材料的被黏著體,因而可擴展被黏著體的選擇項。
作為評價耐鹽水性(對鹽水的耐性)的方法,進行:日本工業標準(Japanese Industrial Standards,JIS)Z 2371(2000 鹽水噴霧試驗方法);國際標準組織(International Organization for standardization,ISO)9227(人工氣氛腐蝕試驗-鹽水噴霧試驗2006(2006 Corrosion tests in artificial atmospheres-Salt spray tests.));浸泡於5%的鹽水的方法;浸泡於鹽水後放入至高溫高濕槽中的方法等。本發明者等人的驗證結果可知:在對藉由電路連接用接著劑組成物進行連接而得結構體進行關於耐鹽水性的所述試驗的情況下,與陽離子-環氧硬化系或陰離子-環氧硬化系的電路連接用接著劑組成物相比,自由基硬化系的電路連接用接著劑組成物的耐鹽水性低。認為自由基硬化系的電路連接用接著劑組成物的極性低,被黏著體(基板等)與接著劑組成物的界面的密接性低,因此,鹽水中的離子性成分容易侵入至所述界面,產生接著阻礙。例如,在自由基聚合性化合物的聚合物具有碳-碳鍵(C-C)作為主骨架的情況下,存在極性低的傾向。特別是,在被黏著體具有含有SiO
2、SiN
x等絕緣材料的絕緣材料部的情況下,該絕緣材料部於表面具有多個羥基,對於水(鹽水等)而言容易濡濕,而與此相對,對於自由基硬化系的電路連接用接著劑組成物而言難以濡濕,因此容易產生接著阻礙,從而使結構體的可靠性顯著降低。
本發明者等人反覆進行努力研究,結果可知,藉由於自由基硬化系的電路連接用接著劑組成物中使用含有包含特定金屬元素的金屬氫氧化物或金屬氧化物的粒子,可使結構體的耐鹽水性顯著提高。對此考慮以下因素:藉由金屬氫氧化物或金屬氧化物,接著劑組成物自身的極性上升;以及金屬氫氧化物或金屬氧化物捕獲導致接著阻礙的離子性成分,從而抑制接著阻礙等。
所述(C)成分可含有所述金屬氫氧化物。所述(C)成分的平均一次粒徑較佳為10 μm以下。
本發明的電路連接用接著劑組成物亦可進而含有矽烷偶合劑。本發明的電路連接用接著劑組成物亦可進而含有導電粒子。
本發明的結構體包含所述接著劑組成物或其硬化物。
本發明的結構體亦可為如下的實施方式:其包含具有第一電路電極的第一電路構件、具有第二電路電極的第二電路構件、及配置於所述第一電路構件及所述第二電路構件之間的電路連接構件,所述第一電路電極及所述第二電路電極電性連接,所述電路連接構件包含所述接著劑組成物或其硬化物。
[發明的效果]
藉由本發明可提供一種可獲得具有優異的耐鹽水性的結構體的電路連接用接著劑組成物以及使用其的結構體。
藉由本發明可提供接著劑組成物或其硬化物於結構體(電路連接結構體等)或其製造中的應用。藉由本發明可提供接著劑組成物或其硬化物於電路連接中的應用。藉由本發明可提供結構體於隨身用途中的應用。
以下,關於本發明的實施方式而加以說明,但本發明並不受該些實施方式任何限定。
在本說明書中,所謂「(甲基)丙烯酸酯」是表示丙烯酸酯及與其對應的甲基丙烯酸酯的至少一者。在「(甲基)丙烯醯基」、「(甲基)丙烯酸」等其他類似的表現中亦同樣。以下所例示的材料若無特別限制,則可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。至於組成物中的各成分的含量,在組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下,若無特別說明,則表示組成物中所存在的該多種物質的合計量。使用「~」而表示的數值範圍表示包含「~」的前後所記載的數值而分別作為最小值及最大值的範圍。所謂「A或B」,若包含A及B的任一者即可,亦可包含兩者。所謂「常溫」是表示25℃。
在本說明書中階段性記載的數值範圍中,某一階段的數值範圍的上限值或下限值亦可置換為其他階段的數值範圍的上限值或下限值。而且,在本說明書中所記載的數值範圍中,該數值範圍的上限值或下限值亦可置換為實施例中所示的值。
<接著劑組成物>
本實施方式的接著劑組成物為電路連接用接著劑組成物,其含有(A)自由基聚合性化合物(自由基聚合性物質、自由基反應性成分)、(B)自由基產生劑、及(C)包含選自由金屬氫氧化物以及金屬氧化物所組成的群組中的至少一種金屬化合物的粒子。以下對各成分加以說明。
(自由基聚合性化合物)
自由基聚合性化合物為具有可自由基聚合的官能基的化合物。作為此種自由基聚合性化合物,可列舉(甲基)丙烯酸酯化合物、馬來醯亞胺化合物、檸康醯亞胺化合物(citraconimide)、納迪克醯亞胺(nadimide)化合物等。所謂「(甲基)丙烯酸酯化合物」是表示具有(甲基)丙烯醯基的化合物。自由基聚合性化合物可以單體或寡聚物的狀態而使用,亦可將單體與寡聚物併用。自由基聚合性化合物可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。
作為(甲基)丙烯酸酯化合物的具體例,可列舉(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、2-羥基-1,3-二(甲基)丙烯醯氧基丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基甲氧基)苯基]丙烷、2,2-雙[4-((甲基)丙烯醯氧基聚乙氧基)苯基]丙烷、(甲基)丙烯酸二環戊烯基酯、(甲基)丙烯酸三環癸基酯、異三聚氰酸三((甲基)丙烯醯氧基乙基)酯、異三聚氰酸EO改質二(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸EO改質三(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯等。作為(甲基)丙烯酸酯化合物以外的自由基聚合性化合物,例如可適宜地使用專利文獻5(國際公開第2009/063827號)中所記載的化合物。(甲基)丙烯酸酯化合物可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。
自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,自由基聚合性化合物較佳為(甲基)丙烯酸酯化合物,更佳為(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯。自使耐熱性提高的觀點考慮,較佳的是(甲基)丙烯酸酯化合物具有選自由二環戊烯基、三環癸基及三嗪環所組成的群組中的至少一種取代基。
而且,作為自由基聚合性化合物,較佳為使用具有下述通式(I)所表示的磷酸酯結構的自由基聚合性化合物,更佳為將(甲基)丙烯酸酯化合物等所述自由基聚合性化合物與具有式(I)所表示的磷酸酯結構的自由基聚合性化合物併用。在該些情況下,對於無機物(金屬等)的表面的接著強度提高,因此適於例如電路電極彼此的接著。
[化1]
[式中,n表示1~3的整數,R表示氫原子或甲基]
所述具有磷酸酯結構的自由基聚合性化合物例如可藉由使無水磷酸與(甲基)丙烯酸-2-羥基乙酯反應而獲得。作為所述具有磷酸酯結構的自由基聚合性化合物的具體例,可列舉磷酸單(2-(甲基)丙烯醯氧基乙基)酯、磷酸二(2-(甲基)丙烯醯氧基乙基)酯等。式(I)所表示的具有磷酸酯結構的自由基聚合性化合物可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。
自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,式(I)所表示的具有磷酸酯結構的自由基聚合性化合物的含量較佳為相對於自由基聚合性化合物(相當於自由基聚合性化合物的成分的總量。以下相同)100質量份而言為20質量份以下,更佳為10質量份以下。自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,式(I)所表示的具有磷酸酯結構的自由基聚合性化合物的含量較佳的是相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言為20質量份以下,更佳為10質量份以下。
所述自由基聚合性化合物亦可含有(甲基)丙烯酸烯丙酯。在這種情況下,(甲基)丙烯酸烯丙酯的含量較佳的是相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言為0.1質量份~10質量份,更佳為0.5質量份~5質量份。
自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,以接著劑組成物的接著劑成分(接著劑組成物中的導電粒子以外的固體成分。以下相同)的總質量為基準而言,自由基聚合性化合物的含量較佳為下述的範圍。自由基聚合性化合物的含量較佳為10質量%以上,更佳為20質量%以上,進而較佳為30質量%以上。自由基聚合性化合物的含量較佳為90質量%以下,更佳為80質量%以下,進而較佳為70質量%以下。自該些觀點考慮,自由基聚合性化合物的含量較佳為10質量%~90質量%,更佳為20質量%~80質量%,進而較佳為30質量%~70質量%。
(自由基產生劑)
自由基產生劑為可藉由熱、光(紫外線(Ultraviolet,UV)等)、超音波、電磁波等而分解從而產生游離自由基的硬化劑(自由基聚合起始劑等)。
作為自由基產生劑,可列舉過氧化物(有機過氧化物等)、偶氮系化合物等。自由基產生劑可根據目標的連接溫度、連接時間、使用期限等而適宜選定。自高反應性以及提高使用期限觀點考慮,自由基產生劑的10分鐘半衰期溫度較佳為40℃以上,更佳為60℃以上。自高反應性以及提高使用期限觀點考慮,自由基產生劑的1分鐘半衰期溫度較佳為180℃以下,更佳為170℃以下。自高反應性以及提高使用期限觀點考慮,自由基產生劑較佳為10分鐘半衰期溫度為40℃以上、且1分鐘半衰期溫度為180℃以下的有機過氧化物,更佳為10分鐘半衰期溫度為60℃以上、且1分鐘半衰期溫度為170℃以下的有機過氧化物。
作為藉由熱而產生游離自由基的硬化劑的過氧化物的具體例可列舉過氧化二醯基(過氧化苯甲醯基等)、過氧化二碳酸酯、過氧化酯、過氧化縮酮、過氧化二烷基、過氧化氫、矽烷基過氧化物等。
自抑制電極(電路電極等)的腐蝕的觀點考慮,自由基產生劑較佳為所含有的氯離子及有機酸的濃度為5000 ppm以下的硬化劑,更佳為在熱分解後所產生的有機酸少的硬化劑。作為此種硬化劑的具體例,可列舉過氧化二醯基、過氧化二碳酸酯、過氧化酯、過氧化二烷基、過氧化氫、矽烷基過氧化物等,自獲得高反應性的觀點考慮,較佳為選自由過氧化二醯基、過氧化二碳酸酯以及過氧化酯所組成的群組中的至少一種。藉由熱而產生游離自由基的硬化劑可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。
作為過氧化酯,可列舉過氧化新癸酸枯基酯、過氧化新癸酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧化新癸酸-1-環己基-1-甲基乙酯、過氧化新癸酸第三己酯、過氧化特戊酸第三丁酯、過氧化2-乙基己酸-1,1,3,3-四甲基丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(2-乙基己醯基過氧基)己烷、過氧化2-乙基己酸-1-環己基-1-甲基乙酯、過氧化2-乙基己酸第三己酯、過氧化2-乙基己酸第三丁酯、過氧化異丁酸第三丁酯、1,1-雙(第三丁基過氧基)環己烷、過氧化異丙基單碳酸第三己酯、過氧化3,5,5-三甲基己酸第三丁酯、過氧化月桂酸第三丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(間甲苯甲醯基過氧基)己烷、過氧化異丙基單碳酸第三丁酯、過氧化2-乙基己基單碳酸第三丁酯、過氧基苯甲酸第三己酯、過氧化乙酸第三丁酯等。過氧化酯可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。作為所述過氧化酯以外的藉由熱而產生游離自由基的硬化劑,例如可適宜使用專利文獻5(國際公開第2009/063827號)中所記載的化合物。
作為藉由熱而產生游離自由基的硬化劑的偶氮系化合物可列舉:2,2'-偶氮雙異丁腈、2,2'-偶氮雙(2-甲基丁腈)、1,1'偶氮雙(環已烷-1-甲腈)、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基-4-甲氧基戊腈)、二甲基2,2'-偶氮雙(2-丙酸甲酯)、4,4'-偶氮雙(4-氰基戊酸)、2,2'-偶氮雙(2-羥基甲基丙腈)、2,2'-偶氮雙[2-(咪唑啉-2-基)丙烷]等。
作為藉由光而產生游離自由基的硬化劑,可使用藉由波長為150 nm~750 nm的光而產生游離自由基的化合物。作為此種化合物,例如自對於光照射的感度高的觀點考慮,較佳為光引發、光聚合及光硬化(Photoinitiation, Photopolymerization, and Photocuring),J.-P. 富阿西耶(Fouassier),翰思出版社(Hanser Publishers)(1995年)、第17頁~第35頁中所記載的α-乙醯胺基苯酮衍生物及氧化膦衍生物。藉由光而產生游離自由基的硬化劑可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。
自由基產生劑可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。可組合使用藉由熱而產生游離自由基的硬化劑(過氧化物、偶氮系化合物等)與藉由光而產生游離自由基的硬化劑。亦可將自由基產生劑與分解促進劑、分解抑制劑等併用。而且,亦可藉由聚胺基甲酸酯系或聚酯系的高分子物質等包覆自由基產生劑而進行微膠囊化。微膠囊化的硬化劑可延長使用壽命(usable life),因此較佳。
在連接時間為25秒以下的情況下,自容易獲得充分的反應率的觀點考慮,自由基產生劑的含量較佳為下述的範圍。相對於自由基聚合性化合物100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份以上,更佳為0.5質量份以上,進而較佳為1質量份以上。相對於自由基聚合性化合物100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為40質量份以下,更佳為30質量份以下,進而較佳為20質量份以下。自該些觀點考慮,相對於自由基聚合性化合物100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份~40質量份,更佳為0.5質量份~30質量份,進而較佳為1質量份~30質量份。
在連接時間為25秒以下的情況下,自容易獲得充分的反應率的觀點考慮,自由基產生劑的含量較佳為下述的範圍。相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份以上,更佳為0.5質量份以上,進而較佳為1質量份以上。相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為40質量份以下,更佳為30質量份以下,進而較佳為20質量份以下。自該些觀點考慮,相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份~40質量份,更佳為0.5質量份~30質量份,進而較佳為1質量份~20質量份。
自容易獲得充分的反應率的觀點考慮,並不限定連接時間的情況的自由基產生劑的含量較佳為下述的範圍。相對於自由基聚合性化合物100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份以上,更佳為0.5質量份以上,進而較佳為1質量份以上。相對於自由基聚合性化合物100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為30質量份以下,更佳為20質量份以下,進而較佳為15質量份以下。自該些觀點考慮,相對於自由基聚合性化合物100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份~30質量份,更佳為0.5質量份~20質量份,進而較佳為1質量份~15質量份。
自容易獲得充分的反應率的觀點考慮,並不限定連接時間的情況的自由基產生劑的含量較佳為下述的範圍。相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份以上,更佳為0.5質量份以上,進而較佳為1質量份以上。相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為30質量份以下,更佳為20質量份以下,進而較佳為15質量份以下。自該些觀點考慮,相對於自由基聚合性化合物及膜形成材料(視需要使用的成分)的合計100質量份而言,自由基產生劑的含量較佳為0.1質量份~30質量份,更佳為0.5質量份~20質量份,進而較佳為1質量份~15質量份。
(包含金屬氫氧化物或金屬氧化物的粒子)
本實施方式的接著劑組成物含有包含選自由金屬氫氧化物以及金屬氧化物所組成的群組中的至少一種金屬化合物的粒子(以下根據情況稱為「(C)成分」)。(C)成分可包含金屬氫氧化物,亦可包含金屬氧化物。所述金屬化合物包含選自由鋁、鎂、鋯、鉍、鈣、錫、錳、銻、矽以及鈦所組成的群組中的至少一種來作為構成金屬氫氧化物或金屬氧化物的金屬元素。
自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,金屬氫氧化物較佳為選自由氫氧化鋁、氫氧化鎂以及氫氧化鈣所組成的群組中的至少一種。自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,氧化物較佳為選自由氧化矽、氧化鋁、氧化鎂、氧化銻、氧化錫、氧化鈦、氧化錳以及氧化鋯所組成的群組中的至少一種。(C)成分可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。亦可將包含金屬氫氧化物的粒子與包含金屬氧化物的粒子併用。
自獲得接著劑組成物中的優異的分散性及對被黏著體的高的接著性的觀點、防止被黏著體的腐蝕的觀點、獲得離子成分的捕獲能的觀點以及抑制由大粒子導致的短路((C)成分成為異物時的短路)的觀點考慮,(C)成分的平均一次粒徑較佳為10 μm以下,更佳為5 μm以下,進而較佳為1 μm以下。藉由(C)成分的平均一次粒徑變小而接著劑組成物中的(C)成分整體的比表面積增加,藉此而認為可獲得以下效果:獲得對被黏著體的高的接著性的效果、防止被黏著體腐蝕的效果、以及獲得離子成分的捕獲能的效果。(C)成分的平均一次粒徑可為0.5 μm以上,亦可為1 μm以上。(C)成分的平均一次粒徑例如可藉由掃描式電子顯微鏡進行測定。
以接著劑組成物的接著劑成分的總質量為基準,(C)成分的含量較佳為下述的範圍。自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,(C)成分的含量較佳為0.1質量%以上,更佳為1質量%以上,進而較佳為2質量%以上,特佳為3質量%以上,極佳為4質量%以上。自藉由獲得優異的分散性而容易抑制起因於凝聚粒子的短路的觀點考慮,(C)成分的含量較佳為50質量%以下,更佳為10質量%以下,進而較佳為5質量%以下。自該些觀點考慮,(C)成分的含量較佳為0.1質量%~50質量%,更佳為1質量%~50質量%,進而較佳為2質量%~10質量%,特佳為3質量%~10質量%,極佳為4質量%~5質量%。
相對於自由基聚合性化合物100質量份而言,(C)成分的含量較佳為下述的範圍。自獲得更優異的耐鹽水性的觀點考慮,(C)成分的含量較佳為0.1質量份以上,更佳為1質量份以上,進而較佳為2質量份以上,特佳為3質量份以上,極佳為4質量份以上,非常佳為5質量份以上,進而更佳為7質量份以上。自藉由獲得優異的分散性而容易抑制起因於凝聚粒子的短路的觀點考慮,(C)成分的含量較佳為200質量份以下,更佳為100質量份以下,進而較佳為50質量份以下,特佳為30質量份以下,極佳為20質量份以下,非常佳為10質量份以下。自該些觀點考慮,(C)成分的含量較佳為0.1質量份~200質量份,更佳為1質量份~200質量份,進而較佳為2質量份~100質量份,特佳為3質量份~50質量份,極佳為4質量份~30質量份,非常佳為5質量份~20質量份,進而更佳為7質量份~10質量份。
(矽烷偶合劑)
本實施方式的接著劑組成物亦可含有矽烷偶合劑。藉由使用矽烷偶合劑,可提升接著劑組成物的密接力(對玻璃的密接力等)。作為矽烷偶合劑,例如可列舉:乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-脲基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸酯基丙基三乙氧基矽烷以及該些的縮合物。
以接著劑組成物的接著劑成分的總質量為基準,矽烷偶合劑的含量較佳為0.1質量%~10質量%,更佳為0.25質量%~5質量%。若矽烷偶合劑的含量為0.1質量%以上,則存在抑制電路構件與電路連接材料的界面產生剝離氣泡的效果變得更大的傾向。若矽烷偶合劑的含量為10質量%以下,則存在接著劑組成物的使用期限變長的傾向。
(膜形成材料)
本實施方式的接著劑組成物亦可視需要而含有膜形成材料。膜形成材料在使液狀的接著劑組成物固形化為膜狀的情況下,可使通常狀態(常溫常壓)下膜的操作性提高,對膜賦予難以裂開、難以破損、難以黏膩等特性。作為膜形成材料,可列舉苯氧樹脂、聚乙烯甲醛、聚苯乙烯、聚乙烯丁醛、聚酯、聚醯胺、二甲苯樹脂、聚胺基甲酸酯等。自接著性、相溶性、耐熱性及機械強度優異的觀點考慮,該些中較佳為苯氧樹脂。膜形成材料可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。
作為苯氧樹脂,例如可列舉藉由使2官能環氧樹脂與2官能酚類進行加成聚合而獲得的樹脂、及藉由使2官能酚類與表鹵醇進行反應直至高分子化而獲得的樹脂。苯氧樹脂例如可藉由1莫耳2官能酚類與0.985莫耳~1.015莫耳表鹵醇在鹼金屬氫氧化物等觸媒的存在下,在非反應性溶劑中、40℃~120℃的溫度下進行反應而獲得。自樹脂的機械特性及熱特性優異的觀點考慮,苯氧樹脂特佳的是將2官能性環氧樹脂與2官能性酚類的調配當量比設為環氧基/酚性羥基=1/0.9~1/1.1,在鹼金屬化合物、有機磷系化合物、環狀胺系化合物等觸媒的存在下,在沸點為120℃以上的有機溶劑(醯胺系、醚系、酮系、內酯系、醇系等)中,在反應固體成分為50質量%以下的條件下加熱至50℃~200℃進行加成聚合反應而獲得。苯氧樹脂可單獨使用一種,亦可組合使用兩種以上。
作為2官能環氧樹脂,可列舉雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚AD型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、聯苯二縮水甘油醚、經甲基取代的聯苯二縮水甘油醚等。2官能酚類是具有2個酚性羥基的化合物。作為2官能酚類,可列舉對苯二酚類、雙酚A、雙酚F、雙酚AD、雙酚S、雙酚茀、經甲基取代的雙酚茀、二羥基聯苯、經甲基取代的二羥基聯苯等雙酚類等。苯氧樹脂亦可經自由基聚合性官能基、或其他反應性化合物改質(例如環氧改質)。
以接著劑組成物的接著劑成分的總質量為基準,膜形成材料的含量較佳為10質量%~90質量%,更佳為20質量%~60質量%。
(導電粒子)
本實施方式的接著劑組成物亦可進而含有導電粒子。作為導電粒子的構成材料,可列舉金(Au)、銀(Ag)、鎳(Ni)、銅(Cu)、焊料等金屬、碳等。而且,亦可為以非導電性的樹脂、玻璃、陶瓷、塑膠等為核,於該核上包覆有所述金屬(金屬粒子等)或碳的包覆導電粒子。包覆導電粒子(例如,以塑膠為核的導電粒子)或熱熔融金屬粒子由於加熱加壓而具有變形性,因此在連接時消除電路電極的高度不均一,在連接時與電極的接觸面積增加,因此可靠性提高而較佳。
自分散性及導電性優異的觀點考慮,導電粒子的平均粒徑較佳為1 μm~30 μm。導電粒子的平均粒徑例如可使用雷射繞射法等機器分析而測定。自導電性優異的觀點考慮,相對於接著劑組成物的接著劑成分100質量份而言,導電粒子的含量較佳為0.1質量份以上,更佳為1質量份以上。自容易抑制電極(電路電極等)短路的觀點考慮,相對於接著劑組成物的接著劑成分100質量份而言,導電粒子的含量較佳為100質量份以下,更佳為50質量份以下。自該些觀點考慮,導電粒子的含量較佳為0.1質量份~100質量份,更佳為1質量份~50質量份。
(其他成分)
本實施方式的接著劑組成物亦可視需要適宜含有對苯二酚、對苯二酚甲醚類等聚合抑制劑。
本實施方式的接著劑組成物亦可進而含有使選自由(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸酯及丙烯腈所組成的群組中的至少一種單體成分聚合而獲得的均聚物或共聚物。自應力緩和優異的觀點考慮,較佳的是本實施方式的接著劑組成物含有丙烯酸橡膠等,所述丙烯酸橡膠是使具有縮水甘油醚基的(甲基)丙烯酸縮水甘油酯聚合而獲得的共聚物。自提高接著劑組成物的凝聚力的觀點考慮,所述丙烯酸橡膠的重量平均分子量較佳為20萬以上。
本實施方式的接著劑組成物亦可含有所述導電粒子的表面包覆有高分子樹脂等的包覆微粒子。在將此種包覆微粒子與所述導電粒子併用的情況下,即使在導電粒子的含量增加的情況下,亦容易抑制由於導電粒子彼此接觸所造成的短路,因此使鄰接的電路電極間的絕緣性提高。可並不使用導電粒子而單獨使用所述包覆微粒子,亦可將包覆微粒子與導電粒子併用。
本實施方式的接著劑組成物亦可含有橡膠微粒子、填充劑((C)成分除外)、軟化劑、促進劑、抗老化劑、著色劑、阻燃化劑、觸變劑、偶合劑、酚樹脂、三聚氰胺樹脂、異氰酸酯類等。本實施方式的接著劑組成物亦可適宜含有密接性改善劑(偶合劑除外)、增黏劑、調平劑、著色劑、耐候性改善劑等添加劑。
橡膠微粒子較佳為具有導電粒子的平均粒徑的2倍以下的平均粒徑、且在常溫下的儲存彈性模數是導電粒子及接著劑組成物在常溫下的儲存彈性模數的1/2以下的粒子。特別是在橡膠微粒子的材質為矽酮、丙烯酸系乳液(acrylic emulsion)、苯乙烯-丁二烯橡膠(Styrene Butadiene Rubber,SBR)、丁腈橡膠(Nitrile-Butadiene Rubber,NBR)或聚丁二烯橡膠的情況下,橡膠微粒子適宜的是單獨使用或將兩種以上混合使用。三維交聯的橡膠微粒子的耐溶劑性優異,容易分散於接著劑組成物中。
填充劑可使電路電極間的電氣特性(連接可靠性等)提高。作為填充劑,例如可適宜使用具有導電粒子的平均粒徑的1/2以下的平均粒徑的粒子。在將並不具有導電性的粒子與填充劑併用的情況下,可使用並不具有導電性的粒子的平均粒徑以下的粒子作為填充劑。以接著劑組成物的接著劑成分的總質量為基準,填充劑的含量較佳為5質量%~60質量%。藉由使所述含量為60質量%以下,存在更充分地獲得連接可靠性的提高效果的傾向。藉由使所述含量為5質量%以上,存在充分獲得填充劑的添加效果的傾向。
本實施方式的接著劑組成物在常溫下為液狀的情況下,可以糊狀而使用。接著劑組成物在常溫下為固體狀的情況下,除了進行加熱而使用以外,亦可使用溶劑而進行糊化。作為可使用的溶劑,若為對於接著劑組成物中的成分而言並無反應性、且顯示出充分的溶解性的溶劑,則並無特別限制。溶劑較佳為在常壓下的沸點為50℃~150℃的溶劑。沸點若為50℃以上,則在常溫下溶劑的揮發性差,因此即使是開放系統亦可使用。沸點若為150℃以下,則容易使溶劑揮發,因此可在接著後獲得良好的可靠性。
本實施方式的接著劑組成物亦可為膜狀。可視需要將含有溶劑等的接著劑組成物的溶液塗佈於氟樹脂膜、聚對苯二甲酸乙二酯膜、剝離性基材(脫模紙等)上,然後將溶劑等除去,藉此獲得膜狀接著劑組成物。而且,在不織布等基材中含浸所述溶液而載置於剝離性基材上之後,藉由將溶劑等除去而可獲得膜狀接著劑組成物。若以膜狀來使用接著劑組成物,則自操作性等優異的觀點考慮更加便利。膜狀接著劑組成物的厚度可為1 μm~100 μm,亦可為5 μm~50 μm。
本實施方式的接著劑組成物例如可藉由與加熱或光照射一同進行加壓而使其接著。藉由併用加熱及光照射,可進而以低溫短時間進行接著。光照射較佳的是照射150 nm~750 nm的波長區域的光。光源可使用低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈(超高壓水銀燈等)、氙氣燈、金屬鹵素燈等。照射量可為0.1 J/cm
2~10 J/cm
2。加熱溫度並無特別限制,較佳為50℃~170℃的溫度。壓力若為並不對被黏著體造成損傷的範圍,則並無特別限制,較佳為0.1 MPa~10 MPa。較佳為在0.5秒~3小時的範圍進行加熱及加壓。
本實施方式的接著劑組成物可作為同一種被黏著體的接著劑而使用,亦可作為熱膨脹係數不同的不同種被黏著體的接著劑而使用。具體而言可作為各向異性導電接著劑、銀糊、銀膜等所代表的電路連接材料;晶片尺寸封裝(Chip Scale Package,CSP)用彈性體、CSP用底部填充材料、晶片上引線(Lead on Chip,LOC)膠帶等所代表的半導體元件接著材料等而使用。
<結構體及其製造方法>
本實施方式的結構體(電路連接體)包含本實施方式的接著劑組成物或其硬化物。本實施方式的結構體例如為電路連接結構體等半導體裝置。作為本實施方式的結構體的一實施方式,電路連接結構體包含具有第一電路電極的第一電路構件、具有第二電路電極的第二電路構件、及配置在第一電路構件及第二電路構件之間的電路連接構件。第一電路構件例如包含第一基板、與配置在該第一基板上的第一電路電極。第二電路構件例如包含第二基板、與配置在該第二基板上的第二電路電極。第一電路電極及第二電路電極相對向且電性連接。電路連接構件包含本實施方式的接著劑組成物或其硬化物。本實施方式的結構體若包含本實施方式的接著劑組成物或其硬化物即可,亦可使用並不具有電路電極的構件(基板等)而代替所述電路連接結構體的電路構件。
本實施方式的結構體的製造方法包含使本實施方式的接著劑組成物硬化的步驟。作為本實施方式的結構體的製造方法的一實施方式,電路連接結構體的製造方法包含:配置步驟,在具有第一電路電極的第一電路構件與具有第二電路電極的第二電路構件之間配置本實施方式的接著劑組成物,加熱加壓步驟,對第一電路構件與第二電路構件進行加壓而使第一電路電極與第二電路電極電性連接,且對接著劑組成物進行加熱而使其硬化。在配置步驟中,可以第一電路電極與第二電路電極相對向的方式進行配置。在加熱加壓步驟中,可對第一電路構件與第二電路構件相對向的方向進行加壓。本實施方式的結構體的製造方法亦可為使本實施方式的接著劑組成物介於相對向的半導體元件的電路電極與半導體搭載用基板的電路電極之間,對相對向的電路電極進行加壓而將加壓方向的電極間電性連接的態樣。
以下,使用圖式,關於電路連接結構體及其製造方法加以說明而作為本實施方式的一實施方式。圖1是表示結構體的一實施方式的示意剖面圖。圖1中所示的電路連接結構體100a包含相對向的電路構件(第一電路構件)20及電路構件(第二電路構件)30,在電路構件20與電路構件30之間配置有連接該些構件的電路連接構件10。電路連接構件10包含本實施方式的接著劑組成物的硬化物。
電路構件20包含基板(第一基板)21與配置在基板21的主表面21a上的電路電極(第一電路電極)22。在基板21的主表面21a上,亦可根據情況配置絕緣層(未圖示)。
電路構件30包含基板(第二基板)31與配置在基板31的主表面31a上的電路電極(第二電路電極)32。在基板31的主表面31a上,亦可根據情況而配置絕緣層(未圖示)。
電路連接構件10含有絕緣性物質(除導電粒子以外的成分的硬化物)10a及導電粒子10b。導電粒子10b至少配置在相對向的電路電極22與電路電極32之間。在電路連接結構體100a中,電路電極22及電路電極32經由導電粒子10b而電性連接。
電路構件20、電路構件30具有單個或多個電路電極(連接端子)。作為電路構件20、電路構件30,例如可使用包含需要電性連接的電極的構件。作為電路構件,可使用半導體晶片(IC晶片)、電阻器晶片、電容器晶片等晶片零件;印刷基板、半導體搭載用基板等基板等。作為電路構件20、電路構件30的組合,例如可使用半導體晶片及半導體搭載用基板。作為基板的材質,例如可列舉半導體、玻璃、陶瓷等無機物;聚醯亞胺、聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯、(甲基)丙烯酸樹脂、環狀烯烴樹脂等有機物;玻璃與環氧等的複合物等。基板亦可為塑膠基板。
圖2是表示結構體的另一實施方式的示意剖面圖。圖2所示的電路連接結構體100b除電路連接構件10不含導電粒子10b以外,具有與電路連接結構體100a同樣的構成。在圖2所示的電路連接結構體100b中,電路電極22與電路電極32並不經由導電粒子而直接接觸,從而電性連接。
電路連接結構體100a、電路連接結構體100b例如可藉由以下的方法而製造。首先,在接著劑組成物為糊狀的情況下,塗佈接著劑組成物及進行乾燥,藉此在電路構件20上配置含有接著劑組成物的樹脂層。在接著劑組成物為膜狀的情況下,將膜狀接著劑組成物貼附於電路構件20上,藉此在電路構件20上配置含有接著劑組成物的樹脂層。繼而,以電路電極22與電路電極32對向配置的方式,在電路構件20上所配置的樹脂層上載置電路構件30。其次,對含有接著劑組成物的樹脂層進行加熱處理或光照射,藉此使接著劑組成物硬化而獲得硬化物(電路連接構件10)。藉由以上而獲得電路連接結構體100a、電路連接結構體100b。
[實施例]
以下,基於實施例對本發明加以具體的說明,但本發明並不限定於此。
<膜狀電路連接材料的製作>
(實施例1)
將50 g苯氧樹脂(商品名:PKHC、聯合碳化物(Union Carbide)股份有限公司製造、重量平均分子量45000)溶解於甲苯/乙酸乙酯(質量比:50/50)的混合溶液中而準備固體成分40質量%的苯氧樹脂溶液。作為自由基聚合性化合物,使用異三聚氰酸EO改質二丙烯酸酯(商品名:M-215、東亞合成股份有限公司製造)、2-甲基丙烯醯氧基乙基磷酸酯(磷酸酯、商品名:輕酯(Light ester)P-2M、共榮社化學股份有限公司製造)及丙烯酸胺基甲酸酯(商品名:U-2PPA、新中村化學股份有限公司製造)。作為矽烷偶合劑,準備3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷(商品名:KBM503、信越化學工業股份有限公司製造)。作為自由基產生劑,準備過氧化苯甲醯基(商品名:NYPER-BMT-K40、日油股份有限公司製造、1分鐘半衰期溫度:131.1℃、10分鐘半衰期溫度:73℃)。作為(C)成分,準備平均一次粒徑1 μm的氫氧化鋁(Al(OH)
3)粒子。
以固體成分質量計苯氧樹脂/異三聚氰酸EO改質二丙烯酸酯/2-甲基丙烯醯氧基乙基磷酸酯/丙烯酸胺基甲酸酯/矽烷偶合劑/自由基產生劑/(C)成分為50 g/27 g/5 g/20 g/3 g/3 g/5 g的比例混合所述材料而製備接著劑組成物含有液A。進而,於聚苯乙烯粒子(核)的表面製作具有厚0.2 μm的鎳層的平均粒徑為5 μm、比重為2.5的導電粒子。相對於100質量份的接著劑組成物含有液A,分散5質量份的導電粒子而製備電路連接材料含有液。
於對單面進行了表面處理的厚50 μm的PET膜上,使用塗敷裝置塗佈所述電路連接材料含有液後,在70℃下進行3分鐘熱風乾燥,藉此而於PET膜上獲得厚度為20 μm的膜狀電路連接材料。
(實施例2)
除將(C)成分變更為平均一次粒徑為1 μm的氫氧化鎂(Mg(OH)
3)粒子以外,與實施例1同樣地進行而製作膜狀電路連接材料。
(實施例3)
除將(C)成分變更為平均一次粒徑為1 μm的氧化鎂(Mg
2O
3)粒子以外,與實施例1同樣地進行而製作膜狀電路連接材料。
(實施例4)
除將(C)成分變更為平均一次粒徑為1 μm的氧化鋯(ZrO
2)粒子以外,與實施例1同樣地進行而製作膜狀電路連接材料。
(比較例1)
除不使用(C)成分以外,與實施例1同樣地進行而製作膜狀電路連接材料。
<剝離評價(鹽水噴霧試驗的評價)>
介隔藉由所述製法而得的膜狀電路連接材料,將具有500根線寬為75 μm、間距為150 μm、厚度為18 μm的銅電路的可撓性電路基板(FPC)與形成有厚度為0.5 μm的氮化矽(SiN
x)薄層的玻璃(厚0.7mm),使用熱壓接裝置(加熱方式:恆溫型、東麗工程股份有限公司製造),在170℃、3 MPa下進行20秒的加熱加壓而以2 mm的寬度連接,製作電路連接結構體。使用鹽水噴霧試驗機(須賀(Suga)試驗機股份有限公司製造),依據JIS Z 2371,對電路連接結構體進行24小時鹽水噴霧試驗。觀察試驗前後的連接部的外觀,評價有無剝離。將未觀察到剝離的情況評價為「A」,將觀察到剝離的情況評價為「B」。將評價結果示於表1。
[表1]
實施例 | 比較例 | |||||
1 | 2 | 3 | 4 | 1 | ||
組成 | 苯氧樹脂 | 50 | 50 | 50 | 50 | 50 |
異三聚氰酸EO改質二丙烯酸酯 | 27 | 27 | 27 | 27 | 27 | |
2-甲基丙烯醯氧基乙基磷酸酯 | 5 | 5 | 5 | 5 | 5 | |
丙烯酸胺基甲酸酯 | 20 | 20 | 20 | 20 | 20 | |
3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | |
過氧化苯甲醯基 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | |
氫氧化鋁粒子 | 5 | - | - | - | - | |
氫氧化鎂粒子 | - | 5 | - | - | - | |
氧化鎂粒子 | - | - | 5 | - | - | |
氧化鋯粒子 | - | - | - | 5 | - | |
剝離評價 | 鹽水噴霧前 | A | A | A | A | A |
鹽水噴霧後 | A | A | A | A | B |
根據以上而確認到:實施例與比較例相比較而言,在鹽水噴霧後亦可良好地保持對於被黏著體(無機基板)表面的接著性。而且,確認到:實施例中可達成低溫短時間連接並且良好地保持接著性(耐鹽水性)。
10:電路連接構件
10a:絕緣性物質
10b:導電粒子
20:第一電路構件
21:第一基板
21a、31a:主表面
22:第一電路電極
30:第二電路構件
31:第二基板
32:第二電路電極
100a、100b:電路連接結構體
圖1是表示本發明的結構體的一實施方式的示意性剖面圖。
圖2是表示本發明的結構體的另一實施方式的示意性剖面圖。
Claims (7)
- 一種電路連接用接著劑組成物,其含有(A)自由基聚合性化合物、(B)自由基產生劑、及(C)包含選自由金屬氫氧化物以及金屬氧化物所組成的群組中的至少一種金屬化合物的粒子, 所述金屬化合物包含選自由鋁、鎂、鋯、鉍、鈣、錫、錳、銻、矽以及鈦所組成的群組中的至少一種。
- 如請求項1所述的電路連接用接著劑組成物,其中,所述(C)成分包含所述金屬氫氧化物。
- 如請求項1或2所述的電路連接用接著劑組成物,其中,所述(C)成分的平均一次粒徑為10 μm以下。
- 如請求項1至3中任一項所述的電路連接用接著劑組成物,其進而含有矽烷偶合劑。
- 如請求項1至4中任一項所述的電路連接用接著劑組成物,其進而含有導電粒子。
- 一種結構體,其包含如請求項1至5中任一項所述的電路連接用接著劑組成物或其硬化物。
- 一種結構體,其包含具有第一電路電極的第一電路構件、 具有第二電路電極的第二電路構件、及 配置於所述第一電路構件及所述第二電路構件之間的電路連接構件, 所述第一電路電極及所述第二電路電極電性連接, 所述電路連接構件包含如請求項1至5中任一項所述的電路連接用接著劑組成物或其硬化物。
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