WO2010110176A1 - 有機ｅｌ素子 - Google Patents

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WO2010110176A1
WO2010110176A1 PCT/JP2010/054700 JP2010054700W WO2010110176A1 WO 2010110176 A1 WO2010110176 A1 WO 2010110176A1 JP 2010054700 W JP2010054700 W JP 2010054700W WO 2010110176 A1 WO2010110176 A1 WO 2010110176A1
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emitting layer
light
organic
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佐々木　博之
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パナソニック電工株式会社
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    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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    • H10K50/10—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
    • H10K50/11—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers
    • H10K50/125—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers specially adapted for multicolour light emission, e.g. for emitting white light
    • H10K50/13—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers specially adapted for multicolour light emission, e.g. for emitting white light comprising stacked EL layers within one EL unit
    • H10K50/131—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers specially adapted for multicolour light emission, e.g. for emitting white light comprising stacked EL layers within one EL unit with spacer layers between the electroluminescent layers
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H10K50/10—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
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    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
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    • H10K50/14—Carrier transporting layers
    • H10K50/16—Electron transporting layers
    • H10K50/166—Electron transporting layers comprising a multilayered structure

Definitions

  • the present invention relates to an organic EL (electroluminescence) element used for a flat panel display, a backlight for a liquid crystal display, a light source for illumination, and the like.
  • Organic EL elements have attracted attention in recent years because they can emit surface light with high luminance at a low voltage of about several volts.
  • the organic EL device includes an anode, a light emitting layer, and a cathode. When a voltage is applied, the anode injects holes into the light emitting layer, the cathode injects electrons into the light emitting layer, and the injected holes and electrons are combined in the light emitting layer. .
  • excitons generated by the combination of holes and electrons transition to the ground state and emit light.
  • the light emission color of the organic EL element is determined by the light emitting substance contained in the light emitting layer.
  • the luminescent substance that can be used at present is a luminescent substance that emits light of a single color such as blue, green, and red.
  • the organic EL element when used as an illumination light source, the organic EL element preferably emits light including a plurality of emission colors.
  • the organic EL element when used as an indoor main illumination light source, the organic EL element preferably emits white light.
  • White light emission is light emission that includes substantially all light having a wavelength in the visible light region, and is obtained, for example, by mixing two colors of light blue and orange that are complementary to each other.
  • the organic EL element that emits white light is formed, for example, by laminating two light emitting layers exhibiting light emission colors that are complementary to each other.
  • this organic EL element has, for example, a light emitting layer that emits light with a long wavelength of orange, and a light emitting layer that emits light with a short wavelength of light. Flashes on.
  • an organic EL element having a layer that does not emit light for blocking charges and excitons is known (see, for example, JP-T-2004-522276).
  • This organic EL element is configured by inserting a hole / exciton block layer for adjusting the emission color between two emission layers exhibiting different emission colors.
  • This hole / exciton blocking layer blocks the movement of holes and excitons and improves the light emission intensity of the light emitting layer provided on the anode side.
  • this organic EL element has a large change in chromaticity because the electron blocking property of the hole / exciton block layer is not sufficient.
  • an organic EL element that includes two light-emitting layers that exhibit different emission colors, both of which are made of a hole-transporting material, and a hole barrier layer inserted between these light-emitting layers (for example, JP 2005-276583).
  • This organic EL element has high luminous efficiency and small chromaticity change, but has a short life because the electron transport layer provided between the light emitting layer and the cathode is deteriorated by holes. The deterioration of the electron transport layer is considered to be caused by the fact that all the light emitting layers have hole transport properties.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems, and an object of the present invention is to provide an organic EL device having high luminous efficiency, long life, and small chromaticity change.
  • An organic EL device is an organic EL device in which two light-emitting layers are stacked between a positive electrode and a negative electrode via a hole-transporting non-light-emitting layer, and the light-emitting layer on the anode side Is a hole-transporting light-emitting layer, the cathode-side light-emitting layer is an electron-transporting light-emitting layer, and the non-light-emitting layer contains at least one energy transfer auxiliary material in the hole-transporting material. It is characterized by being.
  • the energy transfer auxiliary material efficiently transfers the excitation energy in the non-light-emitting layer to each light-emitting layer adjacent to the non-light-emitting layer, so that the light emission efficiency of each light-emitting layer can be improved. it can.
  • the electron transport layer since the holes do not easily reach the electron transport layer, the electron transport layer does not deteriorate, so that the lifetime can be increased.
  • the hole transporting material in the non-light emitting layer has an ionization potential of 0.2 eV or more and an electron affinity of 0.2 eV or more larger than the host material of the light emitting layer on the cathode side.
  • This energy transfer auxiliary material may have a higher ionization potential and a lower electron affinity than the hole transport material in the non-light emitting layer.
  • the hole transport material in the non-light-emitting layer and the host material of the light-emitting layer on the cathode side are in a predetermined energy level, so that holes and electrons are transferred between the non-light-emitting layer and the cathode. Since it tends to concentrate on the interface of the light emitting layer on the side, the electron transport layer and the hole transport layer are not deteriorated by holes and electrons, so that the life is long.
  • the energy transfer auxiliary material in the non-light emitting layer and the hole transport material are in a predetermined energy level relationship, the excitation energy formed at the interface between the non-light emitting layer and the light emitting layer on the cathode side assists in energy transfer. Since it efficiently moves to the material, the light emission efficiency of each light emitting layer adjacent to the non-light emitting layer is improved.
  • the organic EL device includes: a hole transport layer disposed between the anode and the light-emitting layer on the anode side; and an electron transport layer disposed between the cathode and the light-emitting layer on the cathode side.
  • the mobility may be larger than the hole mobility of the hole transport layer.
  • the hole transporting material in the non-light emitting layer may be the same material as the hole transporting layer.
  • the manufacturing process becomes simple.
  • An organic EL device is an organic EL device in which two light-emitting layers are laminated between an anode and a cathode via an electron-transporting non-light-emitting layer, and the light-emitting layer on the anode side Is a hole-transporting light-emitting layer, the cathode-side light-emitting layer is an electron-transporting light-emitting layer, and the non-light-emitting layer contains at least one energy transfer auxiliary material in the electron-transporting material. It is characterized by being.
  • the energy transfer auxiliary material efficiently transfers the excitation energy in the non-light-emitting layer to each light-emitting layer adjacent to the non-light-emitting layer, so that the light emission efficiency of each light-emitting layer can be improved. it can.
  • the hole transport layer since electrons do not easily reach the hole transport layer, the hole transport layer does not deteriorate, so that a long life can be achieved.
  • the electron transporting material in the non-light emitting layer has an ionization potential of 0.2 eV or more smaller than the host material of the light emitting layer on the anode side and an electron affinity of 0.2 eV or more smaller than in the non-light emitting layer.
  • This energy transfer auxiliary material may have a higher ionization potential and a lower electron affinity than the electron transport material in the non-light emitting layer.
  • the electron transporting material in the non-light-emitting layer and the host material of the light-emitting layer on the anode side are in a predetermined energy level relationship, so that holes and electrons are on the non-light-emitting layer and the anode side. Since it becomes easy to concentrate on the interface of the light emitting layer, the electron transport layer and the hole transport layer are not deteriorated by holes and electrons, so that a long lifetime is obtained.
  • the energy transfer auxiliary material in the non-light emitting layer and the hole transporting material are in a predetermined energy level relationship, excitation energy formed at the interface between the non-light emitting layer and the light emitting layer on the anode side assists energy transfer. Since it efficiently moves to the material, the light emission efficiency of each light emitting layer adjacent to the non-light emitting layer is improved.
  • the organic EL device includes: a hole transport layer disposed between the anode and the light-emitting layer on the anode side; and an electron transport layer disposed between the cathode and the light-emitting layer on the cathode side.
  • the mobility may be smaller than the hole mobility of the hole transport layer.
  • the holes pass through the non-light emitting layer and reach the light emitting layer on the cathode side, the light emission of the light emitting layer on the cathode side can be sufficiently extracted, and each light emission adjacent to the non light emitting layer can be extracted. Since the layer can be illuminated in a balanced manner, the chromaticity change is reduced.
  • the energy transfer auxiliary material in the non-light emitting layer includes at least a light emitting dopant, and the light emitting dopant in the energy transfer auxiliary material is at least one of the light emitting dopants included in the light emitting layers on the anode side and the cathode side.
  • the maximum emission wavelength may be shorter.
  • the light-emitting dopant in the energy transfer auxiliary material efficiently transfers the excitation energy in the non-light-emitting layer to each light-emitting layer adjacent to the non-light-emitting layer, thereby further improving the light-emitting efficiency of each light-emitting layer.
  • the thickness of the non-light emitting layer may be 1 to 5 nm.
  • the non-light-emitting layer when the non-light-emitting layer is hole transportable, the number of electrons that reach the light-emitting layer on the anode side is increased because the non-light-emitting layer is thin, so that the light-emitting layer on the anode side can be sufficiently illuminated. Since each light-emitting layer adjacent to the non-light-emitting layer can be illuminated in a balanced manner, the color shift is reduced.
  • the non-light-emitting layer is electron transporting
  • since the non-light-emitting layer is thin more holes reach the light-emitting layer on the cathode side, so that the light-emitting layer on the cathode side can be sufficiently illuminated, Since the light emitting layers adjacent to each other can be illuminated with good balance, the color shift is reduced.
  • the maximum emission wavelength of the light emitting layer on the anode side may be in the range of 600 to 650 nm, and the maximum emission wavelength of the light emitting layer on the cathode side may be in the range of 450 to 490 nm.
  • each light emitting layer is configured to easily satisfy the optical design, it is easy to extract light to the outside of the substrate.
  • FIG. 1 is a side sectional view of an organic EL element according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 shows a configuration of an organic EL element 1 of the present embodiment.
  • the organic EL element 1 has two light emitting layers 5 and 7 between a positive electrode 3 and a negative electrode 9 via a non-light emitting layer 6.
  • the organic EL element 1 includes a substrate 2, an anode 3, a hole transport layer 4, a light emitting layer 5 on the anode side, a non-light emitting layer 6, a light emitting layer 7 on the cathode side, and an electron transport layer in this order from the substrate 2 side. 8 and the cathode 9 are laminated in this order.
  • the substrate 2 has translucency, for example, a soda lime glass or a non-alkali glass transparent glass plate, or a plastic film or plastic made of polyester, polyolefin, polyamide, epoxy resin, or fluorine resin. A plate or the like is used as the material.
  • the anode 3 has translucency and is an electrode for injecting holes into the light emitting layers 5 and 7.
  • the material of the anode 3 is, for example, a metal such as gold, CuI, ITO (indium-tin oxide), SnO 2 , ZnO, IZO (indium-zinc oxide), PEDOT, polyaniline conductive polymer, any Examples thereof include a conductive polymer doped with an acceptor, a conductive light-transmitting material of carbon nanotubes, and the like.
  • the anode 3, the light emitting layers 5 and 7, the non-light emitting layer 6, the cathode 9, and the like are laminated by, for example, a vacuum evaporation method, a sputtering method, coating, or the like.
  • the cathode 9 is an electrode for injecting electrons into the light emitting layers 5 and 7.
  • Examples of the material of the cathode 9 include alkali metals, alkali metal halides, alkali metal oxides, alkaline earth metals, and alloys of these with other metals, specifically sodium, sodium-potassium alloys, lithium , Magnesium, magnesium-silver mixture, magnesium-indium mixture, aluminum-lithium alloy, Al / LiF mixture, and the like.
  • the cathode 9 is made of one or more conductive materials such as metal on an aluminum, Al / Al 2 O 3 mixture, alkali metal oxide, alkali metal halide, or metal oxide base. Specifically, an alkali metal / Al laminate, an alkali metal halide / alkaline earth metal / Al laminate, an alkali metal oxide / Al laminate, and the like can be given.
  • the hole transport layer 4 is disposed between the anode 3 and the light emitting layer 5 on the anode side, and is provided in order to improve hole injectability into the light emitting layers 5 and 7.
  • the material of the hole transport layer 4 may be any compound having a hole transport property.
  • N, N′-Bis (1-naphthyl) -N, N′-diphenyl-4,4-biphenyl N , N'-Bis (naphthalen-1-yl) -N, N'-bis (phenyl) -benzidine (NPB), N, N'-Bis (3-methylphenyl) -N, N'-bis (phenyl)- benzidine (TPD), 2,2 ', 7,7'-Tetyakis (N, N-diphenylamino) -9,9'-spirobifluorene (Sprio-TAD), N, N'-Bis (3-methylphenyl) -N, And N'-bis (phenyl) -9,9'-dimethyl-fluorene (DMFL-TPD).
  • the electron transport layer 8 is disposed between the cathode 9 and the light emitting layer 7 on the cathode side, and is provided in order to improve electron injectability to the light emitting layers 5 and 7.
  • the material of the electron transport layer 8 is, for example, Tris (8-hydroxy-quinolinato) aluminum (Alq 3 ), 4,4′-Bis (carbazol-9-yl) biphenyl (CBP), 4,4′-Bis (9 -carbazolyl) -2,2'-dimethyl-biphenyl (CDBP).
  • the electron mobility of the electron transport layer 8 is preferably larger than the hole mobility of the hole transport layer 4.
  • a combination of materials of the hole transport layer 4 and the electron transport layer 8 includes, for example, a combination of NPD and Alq 3 to which 4,7-Diphenyl-1,10-phenathroline (Bphen) is added.
  • Bphen 4,7-Diphenyl-1,10-phenathroline
  • electrons pass through the non-light emitting layer 6 and reach the light emitting layer 5 on the anode side, so that the light emission of the light emitting layer 5 on the anode side can be sufficiently extracted.
  • the light emitting layers 5 and 7 can be made to shine in a balanced manner, so that the change in chromaticity is small.
  • the light emitting layer 5 on the anode side is a hole transporting light emitting layer, and comprises a hole transporting host material and a light emitting dopant contained in the host material.
  • the host material of the light emitting layer 5 on the anode side may be a compound having hole transport properties, and the materials mentioned for the hole transport layer 4 may be used.
  • As the light emitting dopant of the light emitting layer 5 on the anode side a light emitting material whose light emitting color is complementary to the light emitting color of the light emitting dopant contained in the light emitting layer 7 on the cathode side is used.
  • the cathode-side light-emitting layer 7 is an electron-transporting light-emitting layer, and is composed of an electron-transporting host material and a light-emitting dopant contained in the host material.
  • the electron transporting host material of the light emitting layer 7 on the cathode side may be a compound having electron transporting properties, and the materials mentioned in the electron transporting layer 8 are used.
  • As the light emitting dopant of the light emitting layer 7 on the cathode side a light emitting material whose light emitting color is complementary to the light emitting color of the light emitting dopant contained in the light emitting layer 5 on the anode side is used.
  • the organic EL element 1 has a long life because holes are unlikely to reach the electron transport layer 8 by the cathode-side light-emitting layer 7 that has electron transport properties.
  • the anode-side light-emitting layer 5 has a maximum emission wavelength in the range of 600 to 650 nm
  • the cathode-side light-emitting layer 7 has a maximum emission wavelength in the range of 450 to 490 nm.
  • n is the refractive index of the organic material such as the light emitting layers 5 and 7
  • d is the film thickness from the emission center (center of the hole / electron recombination region) to the cathode 9
  • ⁇ is the maximum emission wavelength of the emission dopant.
  • the cathode-side light-emitting layer 7 located near the cathode 9 is configured to emit blue light whose maximum emission wavelength is in the range of 450 to 490 nm. Since the organic EL element 1 is configured so that the light emitting layers 5 and 7 can easily satisfy the optical design, it is easy to extract light to the outside of the substrate 2.
  • the non-light-emitting layer 6 has a hole transporting property and includes at least one energy transfer auxiliary material in the hole transporting material. Since this energy transfer auxiliary material efficiently moves the excitation energy in the non-light emitting layer 6 to the light emitting layers 5 and 7 adjacent to the non-light emitting layer 6, the light emission efficiency of the light emitting layers 5 and 7 is improved.
  • the hole transporting material in the non-light emitting layer 6 may be any compound having hole transporting properties, and the materials mentioned in the hole transporting layer 4 may be used.
  • the hole transporting material in the non-light emitting layer 6 is preferably the same as the material of the hole transporting layer 4. In that case, the manufacturing process of the organic EL element 1 becomes simple.
  • the energy transfer auxiliary material in the non-light emitting layer 6 preferably contains at least a light emitting dopant.
  • the light-emitting dopant in the energy transfer auxiliary material has a maximum emission wavelength shorter than at least one of the light-emitting dopants contained in the light-emitting layers 5 and 7, for example, 3- (2-Benzothiazolyl) -7- (diethylamino) coumarin (coumarin 6), N, N'-Dimethyl-quinacridone (DMQA), Tetraphenylnaphthacene (Rubrene), 2,8-di-tert-butyl-5,11-bis (4-tert-butylphenyl) -6,12-diphenyltetracene (TBRb) or the like.
  • the light emitting dopant in the energy transfer auxiliary material efficiently transfers the excitation energy in the non-light emitting layer 6 to each light emitting layer 5, 7 adjacent to the non light emitting layer 6. Thereby, the non-light emitting layer 6 does not emit light, and the light emitting efficiency of the light emitting layers 5 and 7 is further improved.
  • the hole transporting material in the non-light emitting layer 6 preferably has an ionization potential of 0.2 eV or more and an electron affinity of 0.2 eV or more larger than the host material of the light emitting layer 7 on the cathode side.
  • the hole transport material in the non-light-emitting layer 6 and the host material of the light-emitting layer 7 on the cathode side have the above energy level relationship, so that holes and electrons are Since it becomes easy to concentrate on the interface of the light emitting layer 7 on the cathode side, the electron transport layer 8 and the hole transport layer 4 are not deteriorated by holes and electrons, so that the life is long.
  • the energy transfer auxiliary material in the non-light emitting layer 6 preferably has a larger ionization potential and a lower electron affinity than the hole transport material in the non-light emitting layer 6.
  • the organic EL element 1 is formed at the interface between the non-light-emitting layer 6 and the cathode-side light-emitting layer 7 because the energy transfer auxiliary material and the hole transport material in the non-light-emitting layer 6 have the above energy level relationship.
  • the excited energy is efficiently transferred to the energy transfer auxiliary material. Thereby, the luminous efficiency of the light emitting layers 5 and 7 adjacent to the non-light emitting layer 6 is improved.
  • Examples of the combination of the hole transporting material in the non-light-emitting layer 6, the energy transfer auxiliary material, and the host material of the light-emitting layer 7 on the cathode side include, for example, a combination of TPD, columnarine 6, and CBP.
  • the thickness of the non-light emitting layer 6 is preferably 1 to 5 nm.
  • the non-light-emitting layer 6 since the non-light-emitting layer 6 is thin, the number of electrons that reach the anode-side light-emitting layer 5 increases, so that the anode-side light-emitting layer 5 can be sufficiently illuminated. Thereby, since each light emitting layer 5 and 7 adjacent to the non-light emitting layer 6 can be made to shine with sufficient balance, a chromaticity change becomes small.
  • the organic EL element 1 of the modified example has an electron transporting property instead of a hole transporting property, and at least one energy transfer in the electron transporting material in the non-light emitting layer 6 is achieved.
  • the energy transfer auxiliary material efficiently transfers the excitation energy in the non-light emitting layer 6 to each light emitting layer 5, 7 adjacent to the non-light emitting layer 6. Efficiency is improved.
  • the organic EL element 1 has a long life because the hole-transporting layer 4 is not deteriorated because electrons are unlikely to reach the hole-transporting layer 4 by the light-emitting layer 5 on the anode side having hole transporting properties.
  • the electron transporting material in the non-light emitting layer 6 preferably has an ionization potential of 0.2 eV or more and an electron affinity of 0.2 eV or more smaller than the host material of the light emitting layer 5 on the anode side.
  • the electron transporting material in the non-light-emitting layer 6 and the host material of the light-emitting layer 5 on the anode side have the above energy level relationship, so that holes and electrons are Since it becomes easy to concentrate on the interface of the light emitting layer 5 on the anode side, the electron transport layer 8 and the hole transport layer 4 are not deteriorated by holes and electrons, so that the life is long.
  • the energy transfer auxiliary material in the non-light emitting layer 6 preferably has a larger ionization potential and a lower electron affinity than the electron transport material in the non-light emitting layer 6.
  • the organic EL element 1 is formed at the interface between the non-light-emitting layer 6 and the anode-side light-emitting layer 5 because the energy transfer auxiliary material and the electron transporting material in the non-light-emitting layer 6 have the above energy level relationship. Since the excited energy is efficiently transferred to the energy transfer auxiliary material, the light emission efficiency of the light emitting layers 5 and 7 adjacent to the non-light emitting layer 6 is improved.
  • the electron mobility of the electron transport layer 8 is preferably smaller than the hole mobility of the hole transport layer 4.
  • electrons pass through the non-light emitting layer 6 and reach the light emitting layer 7 on the cathode side, so that the light emission of the light emitting layer 7 on the cathode side can be sufficiently extracted.
  • the light emitting layers 5 and 7 can be made to shine in a balanced manner, so that the change in chromaticity is small.
  • Example 1 On the substrate 2, the anode 3, the hole transport layer 4, the anode side light emitting layer 5 made of a host material and a light emitting dopant, the non-light emitting layer 6 made of a hole transporting material and an energy auxiliary material, and the host material
  • the organic EL element 1 is formed by laminating the light emitting layer 7, the electron transport layer 8, and the cathode 9 made of a light emitting dopant.
  • the material of each layer is as follows.
  • the substrate 2 is alkali-free glass
  • the anode 3 is ITO
  • the hole transport layer 4 is NPD
  • the host material of the light emitting layer 5 on the anode side is NPD
  • the light emitting dopant is 2-methyl-6- [2- (2 , 3,6,7-tetrahydro-1H, 5H-benzo [ij] quinolizin-9-yl) ethenyl] -4H-pyran-4-ylidene] propane-dinitrile (DCM2)
  • energy auxiliary material is coumarin6
  • cathode side light emitting layer 7 is CBP host material
  • light emitting dopant is 2,5,8,11-tetra-tert-butylperylene (TBPe)
  • electron transport layer 8 is Alq 3
  • cathode 9 is Al / LiF.
  • each layer is 0.7 mm for the substrate 2, 150 nm for the anode 3, 40 nm for the hole transport layer 4, 20 nm for the light emitting layer 5 on the anode side, 5 nm for the non-light emitting layer 6, 30 nm for the light emitting layer 7 on the cathode side,
  • the electron transport layer 8 is 30 nm
  • the cathode 9 Al is 80 nm
  • LiF is 1 nm.
  • Example 2 An organic EL device 1 was obtained in the same manner as in Example 1, except that the energy transfer auxiliary material of the non-light emitting layer 6 was rubrene.
  • Example 3 An organic EL device 1 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the hole transporting material of the non-light emitting layer 6 was NPD which is the same material as the host material of the light emitting layer 5 on the anode side.
  • Example 1 An organic EL device was obtained in the same manner as in Example 1 except that the non-light-emitting layer 6 was formed of only a hole transporting material without adding an energy transfer auxiliary material.
  • the energy transfer auxiliary material of the non-light emitting layer 6 is 4,4 ′-(bis (9-ethyl-3-carbazovinylene) -1,1′-biphenyl (BCzVBi), and the host material of the light emitting layer 7 on the cathode side is transported by holes.
  • An organic EL device was obtained in the same manner as in Example 1 except that NPD was used.
  • Example 3 An organic EL device was obtained in the same manner as in Example 1 except that the host material of the light emitting layer 7 on the cathode side was NPD having a hole transporting property.
  • Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 produced as described above were connected to a power source (KEYTHLEY 2400), and a constant current with a current density of 10 mA / cm 2 was applied to the integrating sphere (trade name: SLMS-CDS). , Manufactured by Labsphere), and the power efficiency was measured.
  • the luminance when these samples were continuously emitted at the same current density was measured using a luminance meter (trade name: LS-110, manufactured by Konica Minolta Holdings Co., Ltd.) for the half-life at which the luminance was reduced by half.
  • the measurement results are shown in Table 1 below.
  • the value of the power efficiency and lifetime of the comparative example 1 was made into the standard, and the value was set to 1.0.
  • the organic EL elements 1 of Examples 1 to 3 have high light emission efficiency because of high power efficiency. And it has a long life.
  • Example 4 An organic EL device 1 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the non-light emitting layer 6 was 1 nm.
  • Example 5 An organic EL element 1 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the non-light emitting layer 6 was 3 nm.
  • Example 4 An organic EL device was obtained in the same manner as in Example 1 except that the thickness of the non-light emitting layer 6 was changed to 7 nm.
  • the organic EL elements 1 of Examples 1, 4, and 5 have power efficiency. Since it is high, the luminous efficiency is high and the lifetime is long. Moreover, since the organic EL element 1 of Examples 1, 4 and 5 has a small color shift, the chromaticity change is small.
  • Example 6 The material of the electron transport layer 8 was Alq 3 and Bphen, the ratio was 10: 1, and the electron mobility of the electron transport layer 8 was made larger than the hole mobility of the hole transport layer 4, and the same as in Example 1. Thus, an organic EL element 1 was obtained.
  • the power efficiency and lifetime of the samples of Examples 1 and 6 produced as described above were measured in the same manner as described above, and the hole mobility of the hole transport layer 4 and the electron mobility of the electron transport layer 8 were measured.
  • the measurement results are shown in Table 3 below.
  • the value of the power efficiency and lifetime of the comparative example 1 was made into the standard, and the value was set to 1.0.
  • the organic EL element 1 of Example 6 emits light because it has higher power efficiency than the organic EL element 1 of Example 1. High efficiency and long life.
  • Example 7 (1,1'-Bisphenyl-4-olato) bis (2-methyl-8-quinolinplate-N1,08) Aluminum (BAlq), an energy transfer auxiliary material, which is a hole transport material for the non-light emitting layer 6
  • the organic EL device 1 was obtained in the same manner as in Example 1 except that rubrene was used.
  • Example 8 The material of the electron transport layer 8 was Alq 3 and Bphen, the ratio was 10: 1, and the electron mobility of the electron transport layer 8 was made larger than the hole mobility of the hole transport layer 4, and the same as in Example 7. Thus, an organic EL element 1 was obtained.
  • Example 5 An organic EL device was obtained in the same manner as in Example 7 except that the non-light-emitting layer 6 was formed of only an electron transporting material without adding an energy transfer auxiliary material.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment has high luminous efficiency and high lifetime because of high power efficiency. It is.
  • the organic EL element 1 of Example 7 has higher power efficiency than the organic EL element 1 of Example 8, and thus has high luminous efficiency and a long life.
  • an organic EL element is used to increase the electron injection layer from the cathode between the cathode and the electron transport layer, or to increase the hole injection efficiency from the anode between the anode and the hole transport layer.
  • a hole injection layer may be provided.

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Abstract

　有機ＥＬ素子（１）は、陽極（３）と陰極（９）の間に、ホール輸送性の非発光層（６）を介して２つの発光層（５）、（７）を積層して成る。陽極側の発光層（５）は、ホール輸送性の発光層であり、陰極側の発光層（７）は、電子輸送性の発光層である。非発光層（６）は、ホール輸送性材料中に少なくとも１つ以上のエネルギー移動補助材料を含んでいる。有機ＥＬ素子（１）は、エネルギー移動補助材料が、非発光層（６）中の励起エネルギーを非発光層（６）に隣接する各発光層（５）、（７）へ効率的に移動させるので、各発光層（５）、（７）の発光効率が向上する。また、正孔が電子輸送層（８）まで到達しにくいので、電子輸送層（８）が劣化しないことから長寿命である。

Description

有機ＥＬ素子
　本発明は、フラットパネルディスプレイや、液晶表示機用バックライト、照明用光源などに用いられる有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子に関する。
　有機ＥＬ素子は、数Ｖ程度の低電圧で高輝度の面発光が可能であるために近年注目されている。有機ＥＬ素子は、陽極、発光層及び陰極を備え、電圧印加によって陽極が発光層にホールを注入すると共に、陰極が発光層に電子を注入し、注入されたホールと電子が発光層において結合する。そして、有機ＥＬ素子は、ホールと電子の結合によって生成された励起子が基底状態に遷移して発光する。有機ＥＬ素子の発光色は、発光層中に含まれる発光物質によって決定される。現在用いることができる発光物質は、例えば、青色、緑色、赤色などの単色で発光する発光物質である。
　ところで、有機ＥＬ素子は、照明用光源として用いられる場合、複数の発光色を含んで発光することが好ましく、特に、室内の主照明用光源に用いられる場合、白色系発光することが好ましい。白色系発光は、可視光領域の波長の光を略全て含む発光であり、例えば、互いに補色関係にある水色と橙色の２色を混色することによって得られる。この白色系発光する有機ＥＬ素子は、例えば、互いに補色関係にある発光色を呈する２つの発光層を積層して形成される。
　しかしながら、２つの発光層が積層して形成される有機ＥＬ素子は、２つの発光層が互いに接しているために、その界面でエネルギー移動が起こる。具体的には、短波長で発光する発光層中の励起エネルギーは、長波長で発光する発光層へと移動してしまう。そのため、この有機ＥＬ素子は、例えば、長波長である橙色で発光する発光層の発光強度が大きくなり、短波長である水色で発光する発光層の発光強度が小さくなるので、橙色を帯びた白色で発光する。
　そこで、電荷や励起子をブロックするための発光しない層を有する有機ＥＬ素子が知られている（例えば、特表２００４－５２２２７６号公報参照）。この有機ＥＬ素子は、異なる発光色を呈する２つの発光層間に、発光色の調整を行うための正孔／励起子ブロック層が挿入されて構成される。この正孔／励起子ブロック層は、正孔や励起子の移動をブロックし、陽極側に設けられた発光層の発光強度を向上させる。しかしながら、この有機ＥＬ素子は、正孔／励起子ブロック層の電子ブロック性が十分ではないので、色度変化が大きい。
　また、異なる発光色を呈し、いずれもホール輸送性材料から成る２つの発光層と、これら発光層間に挿入された正孔障壁層と、を備える有機ＥＬ素子が知られている（例えば、特開２００５－２７６５８３号公報参照）。この有機ＥＬ素子は、発光効率が高く、色度変化が小さいが、発光層と陰極の間に設けられた電子輸送層が正孔によって劣化するので寿命が短い。電子輸送層の劣化は、発光層がいずれもホール輸送性であることが原因と考えられる。
　本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、発光効率が高く、長寿命であると共に、色度変化が小さい有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
　本発明の一態様に係る有機ＥＬ素子は、陽極と陰極の間に、ホール輸送性の非発光層を介して２つの発光層を積層して成る有機ＥＬ素子であって、陽極側の発光層は、ホール輸送性の発光層であり、陰極側の発光層は、電子輸送性の発光層であり、非発光層は、ホール輸送性材料中に少なくとも１つ以上のエネルギー移動補助材料を含んでいることを特徴とする。
　このような構成によれば、エネルギー移動補助材料が、非発光層中の励起エネルギーを非発光層に隣接する各発光層へ効率的に移動させるので、各発光層の発光効率を向上させることができる。また、正孔が電子輸送層まで到達しにくいので、電子輸送層が劣化しないことから、長寿命とすることができる。
　上記有機ＥＬ素子において、非発光層中のホール輸送性材料は、陰極側の発光層のホスト材料よりイオン化ポテンシャルが０．２ｅＶ以上大きく、かつ、電子親和力が０．２ｅＶ以上大きく、非発光層中のエネルギー移動補助材料は、該非発光層中のホール輸送性材料よりイオン化ポテンシャルが大きく、かつ、電子親和力が小さいものとしてもよい。
　このような構成によれば、非発光層中のホール輸送性材料と、陰極側の発光層のホスト材料とが所定のエネルギーレベルの関係にあることで、正孔と電子が非発光層と陰極側の発光層の界面に集中しやすくなるので、正孔や電子によって電子輸送層やホール輸送層が劣化しなくなるために長寿命となる。また、非発光層中のエネルギー移動補助材料とホール輸送性材料とが所定のエネルギーレベルの関係にあることで、非発光層と陰極側の発光層の界面に形成された励起エネルギーがエネルギー移動補助材料へと効率的に移動するので、非発光層に隣接する各発光層の発光効率が向上する。
　上記有機ＥＬ素子において、陽極と陽極側の発光層の間に配置されるホール輸送層と、陰極と陰極側の発光層の間に配置される電子輸送層と、を備え、電子輸送層の電子移動度は、ホール輸送層のホール移動度より大きいものとしてもよい。
　このような構成によれば、電子が非発光層を通過して、陽極側の発光層まで到達するので、陽極側の発光層の発光を十分に引き出すことができ、非発光層に隣接する各発光層をバランスよく光らせることができるので色度変化が小さくなる。
　上記有機ＥＬ素子において、非発光層中のホール輸送性材料は、ホール輸送層と同一材料であるものとしてもよい。
　このような構成によれば、同じ材料で非発光層中のホール輸送性材料とホール輸送層を形成するので、製造プロセスが簡便となる。
　本発明の一態様に係る有機ＥＬ素子は、陽極と陰極の間に、電子輸送性の非発光層を介して２つの発光層を積層して成る有機ＥＬ素子であって、陽極側の発光層は、ホール輸送性の発光層であり、陰極側の発光層は、電子輸送性の発光層であり、非発光層は、電子輸送性材料中に少なくとも１つ以上のエネルギー移動補助材料を含んでいることを特徴とする。
　このような構成によれば、エネルギー移動補助材料が、非発光層中の励起エネルギーを非発光層に隣接する各発光層へ効率的に移動させるので、各発光層の発光効率を向上させることができる。また、電子がホール輸送層まで到達しにくいので、ホール輸送層が劣化しないことから、長寿命とすることができる。
　上記有機ＥＬ素子において、非発光層中の電子輸送性材料は、陽極側の発光層のホスト材料よりイオン化ポテンシャルが０．２ｅＶ以上小さく、かつ、電子親和力が０．２ｅＶ以上小さく、非発光層中のエネルギー移動補助材料は、該非発光層中の電子輸送性材料よりイオン化ポテンシャルが大きく、かつ、電子親和力が小さいものとしてもよい。
　この構成によれば、非発光層中の電子輸送性材料と、陽極側の発光層のホスト材料とが所定のエネルギーレベルの関係にあることで、正孔と電子が非発光層と陽極側の発光層の界面に集中しやすくなるので、正孔や電子によって電子輸送層やホール輸送層が劣化しなくなるために長寿命となる。また、非発光層中のエネルギー移動補助材料とホール輸送性材料とが所定のエネルギーレベルの関係にあることで、非発光層と陽極側の発光層の界面に形成された励起エネルギーがエネルギー移動補助材料へと効率的に移動するので、非発光層に隣接する各発光層の発光効率が向上する。
　上記有機ＥＬ素子において、陽極と陽極側の発光層の間に配置されるホール輸送層と、陰極と陰極側の発光層の間に配置される電子輸送層と、を備え、電子輸送層の電子移動度は、ホール輸送層のホール移動度より小さいものとしてもよい。
　この構成によれば、正孔が非発光層を通過して、陰極側の発光層まで到達するので、陰極側の発光層の発光を十分に引き出すことができ、非発光層に隣接する各発光層をバランスよく光らせることができるので色度変化が小さくなる。
　上記有機ＥＬ素子において、非発光層中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含み、エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、陽極側及び陰極側の発光層に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つよりは最大発光波長が短いものとしてもよい。
　この構成によれば、エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントが、非発光層中の励起エネルギーを非発光層に隣接する各発光層へ効率的に移動させるので、各発光層の発光効率をより向上させることができる。
　上記有機ＥＬ素子において、非発光層の厚みは、１～５ｎｍであるものとしてもよい。
　この構成によれば、非発光層がホール輸送性のとき、非発光層が薄いことで陽極側の発光層へ到達する電子が多くなるので、陽極側の発光層を十分に光らせることができ、非発光層に隣接する各発光層をバランスよく光らせることができるので色ずれが小さくなる。また、非発光層が電子輸送性のとき、非発光層が薄いことで陰極側の発光層へ到達する正孔が多くなるので、陰極側の発光層を十分に光らせることができ、非発光層に隣接する各発光層をバランスよく光らせることができるので色ずれが小さくなる。
　上記有機ＥＬ素子において、陽極側の発光層の最大発光波長は、６００～６５０ｎｍの範囲内であり、陰極側の発光層の最大発光波長は、４５０～４９０ｎｍの範囲内であるものとしてもよい。
　この構成によれば、各発光層が光学設計を満たしやすいように構成されているので、光を基板の外側へ取り出しやすくなる。
図１は、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の側断面図。
　本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子について図１を参照して説明する。図１は、本実施形態の有機ＥＬ素子１の構成を示す。有機ＥＬ素子１は、陽極３と陰極９の間に、非発光層６を介して２つの発光層５、７を有する。具体的には、有機ＥＬ素子１は、基板２と、基板２側から順に陽極３、ホール輸送層４、陽極側の発光層５、非発光層６、陰極側の発光層７、電子輸送層８、及び陰極９の順に積層して成る。
　基板２は、透光性を有しており、例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラスの透明ガラス板、又はポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、エポキシの樹脂、若しくはフッ素系樹脂から作製されたプラスチックフィルムやプラスチック板などが材料として用いられる。
　陽極３は、透光性を有しており、発光層５、７中にホールを注入するための電極である。陽極３の材料は、例えば、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム－スズ酸化物）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム－亜鉛酸化物）や、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンの導電性高分子、任意のアクセプタでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブの導電性光透過性材料などが挙げられる。陽極３、発光層５、７、非発光層６、陰極９等は、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法、塗布などによって積層される。
　陰極９は、発光層５、７中に電子を注入するための電極である。陰極９の材料は、例えば、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、及びこれらと他の金属との合金、具体的にはナトリウム、ナトリウム－カリウム合金、リチウム、マグネシウム、マグネシウム－銀混合物、マグネシウム－インジウム混合物、アルミニウム－リチウム合金、Ａｌ／ＬｉＦ混合物などが挙げられる。また、陰極９の材料は、アルミニウム、Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ金属のハロゲン化物、又は金属酸化物の下地の上に、金属等の導電材料を１層以上積層したものが挙げられ、具体的にはアルカリ金属／Ａｌの積層物、アルカリ金属のハロゲン化物／アルカリ土類金属／Ａｌの積層物、アルカリ金属の酸化物／Ａｌの積層物などが挙げられる。
　ホール輸送層４は、陽極３と陽極側の発光層５の間に配置されており、発光層５、７へのホール注入性を向上させるために設けられる。ホール輸送層４の材料は、ホール輸送性を有する化合物であればよく、例えば、N,N'-Bis(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl-4,4-biphenyl（ＮＰＤ）、N,N'-Bis(naphthalen-1-yl)-N,N'-bis(phenyl)-benzidine（ＮＰＢ）、N,N'-Bis(3-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-benzidine（ＴＰＤ）、2,2',7,7'-Tetyakis(N,N-diphenylamino)-9,9'-spirobifluorene（Ｓｐｒｉｏ－ＴＡＤ）、N,N'-Bis(3-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)-9,9'-dimethyl-fluorene（ＤＭＦＬ－ＴＰＤ）等が挙げられる。
　電子輸送層８は、陰極９と陰極側の発光層７の間に配置されており、発光層５、７への電子注入性を向上させるために設けられる。電子輸送層８の材料は、例えば、Tris(8-hydroxy-quinolinato)aluminium（Ａｌｑ３）、4,4'-Bis(carbazol-9-yl)biphenyl（ＣＢＰ）、4,4'-Bis(9-carbazolyl)-2,2'-dimethyl-biphenyl（ＣＤＢＰ）等が挙げられる。
　さらに、電子輸送層８の電子移動度は、ホール輸送層４のホール移動度より大きいことが好ましい。この場合、ホール輸送層４と電子輸送層８の材料の組み合わせは、例えば、ＮＰＤと、4,7-Diphenyl-1,10-phenathroline（Ｂｐｈｅｎ）が添加されたＡｌｑ３の組み合わせが挙げられる。有機ＥＬ素子１は、電子が非発光層６を通過して、陽極側の発光層５まで到達するので、陽極側の発光層５の発光を十分に引き出すことができ、非発光層６の両側にある各発光層５、７をバランスよく光らせることができるので色度変化が小さくなる。
　陽極側の発光層５は、ホール輸送性の発光層であり、ホール輸送性のホスト材料と、このホスト材料に含まれる発光ドーパントとから成る。陽極側の発光層５のホスト材料は、ホール輸送性を有する化合物であればよく、ホール輸送層４で挙げた材料などが用いられる。陽極側の発光層５の発光ドーパントは、その発光色が陰極側の発光層７に含まれる発光ドーパントの発光色と互いに補色関係となるような発光材料が用いられる。
　陰極側の発光層７は電子輸送性の発光層であり、電子輸送性のホスト材料と、このホスト材料に含まれる発光ドーパントとから成る。陰極側の発光層７の電子輸送性のホスト材料は、電子輸送性を有する化合物であればよく、電子輸送層８で挙げた材料などが用いられる。陰極側の発光層７の発光ドーパントは、その発光色が陽極側の発光層５に含まれる発光ドーパントの発光色と互いに補色関係となるような発光材料が用いられる。有機ＥＬ素子１は、電子輸送性である陰極側の発光層７によって、正孔が電子輸送層８まで到達しにくいので、電子輸送層８が劣化しないことから長寿命である。
　また、陽極側の発光層５は、最大発光波長が６００～６５０ｎｍの範囲内であり、陰極側の発光層７は、最大発光波長が４５０～４９０ｎｍの範囲内であることが光学設計上好ましい。光学設計とは、発光層５、７の内部で生じた光を基板２の外側まで効率よく取り出せるようにするために、ｎｄ＝λ／４の関係を満たすように有機ＥＬ素子１の膜厚・膜構成を設計することである。ｎは発光層５、７などの有機材料の屈折率、ｄは発光中心（正孔・電子の再結合領域の中心）から陰極９までの膜厚、λは発光ドーパントの最大発光波長である。ここで、青、緑、赤の三原色について考えたとき、赤色の最大発光波長が最も長く、青色の最大発光波長が最も短い。そのため、有機ＥＬ素子１は、ｎｄ＝λ／４の関係を満たしやすくするために、陰極９から遠い位置にある陽極側の発光層５が、最大発光波長が６００～６５０ｎｍの範囲内である赤色で発光し、陰極９から近い位置にある陰極側の発光層７が、最大発光波長が４５０～４９０ｎｍの範囲内である青色で発光するように構成される。有機ＥＬ素子１は、各発光層５、７が光学設計を満たしやすいように構成されているので、光を基板２の外側へと取り出しやすい。
　非発光層６は、ホール輸送性であり、ホール輸送性材料中に少なくとも１つ以上のエネルギー移動補助材料を含んでいる。このエネルギー移動補助材料は、非発光層６中の励起エネルギーを非発光層６に隣接する各発光層５、７へ効率的に移動させるので、各発光層５、７の発光効率が向上する。非発光層６中のホール輸送性材料は、ホール輸送性を有する化合物であればよく、ホール輸送層４で挙げた材料などが用いられる。また、非発光層６中のホール輸送性材料は、ホール輸送層４の材料と同一であることが好ましい。その場合、有機ＥＬ素子１は製造プロセスが簡便となる。
　非発光層６中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含むことが好ましい。このエネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、発光層５、７に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つより最大発光波長が短いものであり、例えば、3-(2-Benzothiazolyl)-7-(diethylamino)coumarin（ｃｏｕｍａｒｉｎｅ６）、N,N'-Dimethyl-quinacridone（ＤＭＱＡ）、Tetraphenylnaphthacene（Ｒｕｂｒｅｎｅ）、2,8-di-tert-butyl-5,11-bis(4-tert-butylphenyl)-6,12-diphenyltetracene（ＴＢＲｂ）等の中から選ばれる。エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、非発光層６中の励起エネルギーを非発光層６に隣接する各発光層５、７へ効率的に移動させる。これにより、非発光層６が発光せず、各発光層５、７の発光効率がより向上する。
　また、非発光層６中のホール輸送性材料は、陰極側の発光層７のホスト材料よりイオン化ポテンシャルが０．２ｅＶ以上大きく、かつ、電子親和力が０．２ｅＶ以上大きいことが好ましい。有機ＥＬ素子１は、非発光層６中のホール輸送性材料と、陰極側の発光層７のホスト材料とが上記のエネルギーレベルの関係にあることで、正孔と電子が非発光層６と陰極側の発光層７の界面に集中しやすくなるので、正孔や電子によって電子輸送層８やホール輸送層４が劣化しなくなるために長寿命となる。
　また、非発光層６中のエネルギー移動補助材料は、非発光層６中のホール輸送性材料よりイオン化ポテンシャルが大きく、かつ、電子親和力が小さいことが好ましい。有機ＥＬ素子１は、非発光層６中のエネルギー移動補助材料とホール輸送性材料とが上記のエネルギーレベルの関係にあることで、非発光層６と陰極側の発光層７の界面に形成された励起エネルギーは、エネルギー移動補助材料へと効率的に移動する。これにより、非発光層６に隣接する発光層５、７の発光効率が向上する。非発光層６中のホール輸送性材料と、エネルギー移動補助材料と、陰極側の発光層７のホスト材料との組み合わせは、例えば、ＴＰＤとｃｏｕｍａｒｉｎｅ６とＣＢＰの組み合わせが挙げられる。
　非発光層６の厚みは、１～５ｎｍであることが好ましい。有機ＥＬ素子１は、非発光層６が薄いことで陽極側の発光層５へ到達する電子が多くなるので、陽極側の発光層５を十分に光らせることができる。これにより、非発光層６に隣接する各発光層５、７をバランスよく光らせることができるので色度変化が小さくなる。
（変形例）
　次に、有機ＥＬ素子１の変形例について説明する。変形例の有機ＥＬ素子１は、上記実施形態と異なり、非発光層６がホール輸送性ではなく電子輸送性であり、非発光層６中の電子輸送性材料中に少なくとも１つ以上のエネルギー移動補助材料を含んでいる。この有機ＥＬ素子１は、エネルギー移動補助材料が、非発光層６中の励起エネルギーを非発光層６に隣接する各発光層５、７へ効率的に移動させるので、発光層５、７の発光効率が向上する。また、この有機ＥＬ素子１は、ホール輸送性である陽極側の発光層５によって、電子がホール輸送層４まで到達しにくいので、ホール輸送層４が劣化しないことから長寿命である。
　また、この非発光層６中の電子輸送性材料は、陽極側の発光層５のホスト材料よりイオン化ポテンシャルが０．２ｅＶ以上小さく、かつ、電子親和力が０．２ｅＶ以上小さいことが好ましい。有機ＥＬ素子１は、非発光層６中の電子輸送性材料と、陽極側の発光層５のホスト材料とが上記のエネルギーレベルの関係にあることで、正孔と電子が非発光層６と陽極側の発光層５の界面に集中しやすくなるので、正孔や電子によって電子輸送層８やホール輸送層４が劣化しなくなるために長寿命となる。
　また、非発光層６中のエネルギー移動補助材料は、非発光層６中の電子輸送性材料よりイオン化ポテンシャルが大きく、かつ、電子親和力が小さいことが好ましい。有機ＥＬ素子１は、非発光層６中のエネルギー移動補助材料と電子輸送性材料とが上記のエネルギーレベルの関係にあることで、非発光層６と陽極側の発光層５の界面に形成された励起エネルギーがエネルギー移動補助材料へと効率的に移動するので、非発光層６に隣接する発光層５、７の発光効率が向上する。
　また、この電子輸送層８の電子移動度は、ホール輸送層４のホール移動度より小さいことが好ましい。有機ＥＬ素子１は、電子が非発光層６を通過して、陰極側の発光層７まで到達するので、陰極側の発光層７の発光を十分に引き出すことができ、非発光層６の両側にある各発光層５、７をバランスよく光らせることができるので色度変化が小さくなる。
　次に、本実施形態の有機ＥＬ素子１における実施例１乃至実施例８、及び比較例１乃至比較例５について説明する。
　（実施例１）
　基板２上に、基板２側から順に陽極３、ホール輸送層４、ホスト材料と発光ドーパントから成る陽極側の発光層５、ホール輸送性材料とエネルギー補助材料から成る非発光層６、ホスト材料と発光ドーパントから成る陰極側の発光層７、電子輸送層８、陰極９を積層して有機ＥＬ素子１を形成する。各層の材料は、基板２が無アルカリガラス、陽極３がＩＴＯ、ホール輸送層４がＮＰＤ、陽極側の発光層５のホスト材料がＮＰＤ、発光ドーパントが2-methyl-6-[2-(2,3,6,7-tetrahydro-1H,5H-benzo[ij]quinolizin-9-yl)ethenyl]-4H-pyran-4-ylidene]propane-dinitrile（ＤＣＭ２）、非発光層６のホール輸送性材料がＴＰＤ、エネルギー補助材料がｃｏｕｍａｒｉｎｅ６、陰極側の発光層７のホスト材料がＣＢＰ、発光ドーパントが2,5,8,11-tetra-tert-butylperylene（ＴＢＰｅ）、電子輸送層８がＡｌｑ３、陰極９がＡｌ／ＬｉＦである。各層の厚さは、基板２が０．７ｍｍ、陽極３が１５０ｎｍ、ホール輸送層４が４０ｎｍ、陽極側の発光層５が２０ｎｍ、非発光層６が５ｎｍ、陰極側の発光層７が３０ｎｍ、電子輸送層８が３０ｎｍ、陰極９のＡｌが８０ｎｍ、ＬｉＦが１ｎｍである。
　（実施例２）
　非発光層６のエネルギー移動補助材料をｒｕｂｕｒｅｎｅとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子１を得た。
　（実施例３）
　非発光層６のホール輸送性材料を陽極側の発光層５のホスト材料と同一材料であるＮＰＤとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子１を得た。
　（比較例１）
　非発光層６を、エネルギー移動補助材料を添加せずにホール輸送性材料のみで形成した以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を得た。
　（比較例２）
　非発光層６のエネルギー移動補助材料を4,4'-(bis(9-ethyl-3-carbazovinylene)-1,1'-biphenyl（ＢＣｚＶＢｉ）とし、陰極側の発光層７のホスト材料をホール輸送性であるＮＰＤとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を得た。
　（比較例３）
　陰極側の発光層７のホスト材料をホール輸送性であるＮＰＤとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を得た。
　上記のように作製した実施例１乃至３と比較例１乃至３のサンプルを電源(ＫＥＹＴＨＬＥＹ２４００)に接続して電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２の定電流を通電し、積分球（商品名：ＳＬＭＳ－ＣＤＳ、ラブスフェア社製）を用いて電力効率を測定した。また、これらサンプルを同じ電流密度で連続発光させたときの輝度を輝度計（商品名：ＬＳ－１１０、コニカミノルタホールディングス株式会社製）を用いて、輝度が半減する半減寿命を測定した。その測定結果を下記の表１に示す。なお、比較例１の電力効率及び寿命の値を基準とし、その値を１．０とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　実施例１乃至３と比較例１乃至３に係るサンプルの電力効率及び寿命の測定結果から明らかなように、実施例１乃至３の有機ＥＬ素子１は、電力効率が高いので発光効率が高く、かつ、長寿命である。
　（実施例４）
　非発光層６の厚さを１ｎｍとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子１を得た。
　（実施例５）
　非発光層６の厚さを３ｎｍとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子１を得た。
　（比較例４）
　非発光層６の厚さを７ｎｍとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を得た。
　上記のように作製した実施例１、４及び５と比較例１及び４のサンプルを上記と同様にして電力効率と寿命を測定した。さらに、これらサンプルを電源(ＫＥＹＴＨＬＥＹ２４００)に接続して電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２の定電流を通電し、連続発光させたときの輝度・色度を輝度計（商品名：ＬＳ－１１０、コニカミノルタホールディングス株式会社製）を用いて発光色度の変化を測定した。その測定結果を下記の表２に示す。なお、比較例１の電力効率、寿命及び色ずれの値を基準とし、電力効率と寿命の値を１．０とし、色ずれの値を０とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　実施例１、４及び５と比較例１及び４に係るサンプルの電力効率、寿命及び色ずれの測定結果から明らかなように、実施例１、４及び５の有機ＥＬ素子１は、電力効率が高いので発光効率が高く、かつ、長寿命である。また、実施例１、４及び５の有機ＥＬ素子１は、色ずれが小さいので色度変化が小さい。
　（実施例６）
　電子輸送層８の材料をＡｌｑ３とＢｐｈｅｎとし、その割合を１０：１として、電子輸送層８の電子移動度をホール輸送層４のホール移動度より大きくした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子１を得た。
　上記のように作製した実施例１、６のサンプルの電力効率と寿命を上記と同様にして測定し、さらにホール輸送層４のホール移動度と電子輸送層８の電子移動度を測定した。その測定結果を下記の表３に示す。なお、比較例１の電力効率及び寿命の値を基準とし、その値を１．０とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例１、６に係るサンプルの電力効率及び寿命の測定結果から明らかなように、実施例６の有機ＥＬ素子１は、実施例１の有機ＥＬ素子１に比べて、電力効率が高いので発光効率が高く、かつ、長寿命である。
　（実施例７）
　非発光層６のホール輸送性材料を電子輸送性である(1,1'-Bisphenyl-4-olato)bis(2-methyl-8-quinolinplate-N1,08)Aluminum（ＢＡｌｑ）、エネルギー移動補助材料をｒｕｂｕｒｅｎｅとした以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子１を得た。
　（実施例８）
　電子輸送層８の材料をＡｌｑ３とＢｐｈｅｎとし、その割合を１０：１として、電子輸送層８の電子移動度をホール輸送層４のホール移動度より大きくした以外は、実施例７と同様にして有機ＥＬ素子１を得た。
　（比較例５）
　非発光層６を、エネルギー移動補助材料を添加せずに電子輸送性材料のみで形成した以外は、実施例７と同様にして有機ＥＬ素子を得た。
　上記のように作製した実施例７、８と比較例５のサンプルの電力効率と寿命とホール輸送層４のホール移動度と電子輸送層８の電子移動度とを上記と同様にして測定した。その測定結果を下記の表４に示す。なお、比較例５の電力効率及び寿命の値を基準とし、その値を１．０とした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　実施例７、８と比較例５に係るサンプルの電力効率及び寿命の測定結果から明らかなように、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、電力効率が高いので発光効率が高く、かつ、長寿命である。また、実施例７の有機ＥＬ素子１は、実施例８の有機ＥＬ素子１に比べて、電力効率が高いので発光効率が高く、かつ、長寿命である。
　なお、本発明は、上記の実施形態の構成に限られず、発明の要旨を変更しない範囲で種々の変形が可能である。例えば、有機ＥＬ素子は、陰極と電子輸送層との間に陰極からの電子注入効率を高めるための電子注入層や、陽極とホール輸送層との間に陽極からのホール注入効率を高めるためのホール注入層が設けられても構わない。
　本願は日本国特許出願２００９－７４７８３に基いており、その内容は、上記特許出願の明細書及び図面を参照することによって結果的に本願発明に合体されるべきものである。
　また、本願発明は、添付した図面を参照した実施の形態により十分に記載されているけれども、さまざまな変更や変形が可能であることは、この分野の通常の知識を有するものにとって明らかであろう。それゆえ、そのような変更及び変形は、本願発明の範囲を逸脱するものではなく、本願発明の範囲に含まれると解釈されるべきである。

Claims (19)

  1. １．　陽極と陰極の間に、ホール輸送性の非発光層を介して２つの発光層を積層して成る有機ＥＬ素子であって、
    　陽極側の発光層は、ホール輸送性の発光層であり、
    　陰極側の発光層は、電子輸送性の発光層であり、
    　前記非発光層は、ホール輸送性材料中に少なくとも１つ以上のエネルギー移動補助材料を含んでいることを特徴とする有機ＥＬ素子。
  2. ２．　前記非発光層中のホール輸送性材料は、前記陰極側の発光層のホスト材料よりイオン化ポテンシャルが０．２ｅＶ以上大きく、かつ、電子親和力が０．２ｅＶ以上大きく、
    　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、該非発光層中のホール輸送性材料よりイオン化ポテンシャルが大きく、かつ、電子親和力が小さいことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
  3. ３．　前記陽極と陽極側の発光層の間に配置されるホール輸送層と、
    　前記陰極と陰極側の発光層の間に配置される電子輸送層と、を備え、
    　前記電子輸送層の電子移動度は、前記ホール輸送層のホール移動度より大きいことを特徴とする請求項２に記載の有機ＥＬ素子。
  4. ４．　前記非発光層中のホール輸送性材料は、ホール輸送層と同一材料であることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子。
  5. ５．　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含み、
    　前記エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、前記陽極側及び陰極側の発光層に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つより最大発光波長が短いことを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。
  6. ６．　前記非発光層の厚みは、１～５ｎｍであることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
  7. ７．　前記陽極側の発光層の最大発光波長は、６００～６５０ｎｍの範囲内であり、
    　前記陰極側の発光層の最大発光波長は、４５０～４９０ｎｍの範囲内であることを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
  8. ８．　前記陽極と陽極側の発光層の間に配置されるホール輸送層と、
    　前記陰極と陰極側の発光層の間に配置される電子輸送層と、を備え、
    　前記電子輸送層の電子移動度は、前記ホール輸送層のホール移動度より大きいことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
  9. ９．　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含み、
    　前記エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、前記陽極側及び陰極側の発光層に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つより最大発光波長が短いことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
  10. １０．　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含み、
    　前記エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、前記陽極側及び陰極側の発光層に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つより最大発光波長が短いことを特徴とする請求項２に記載の有機ＥＬ素子。
  11. １１．　陽極と陰極の間に、電子輸送性の非発光層を介して２つの発光層を積層して成る有機ＥＬ素子であって、
    　陽極側の発光層は、ホール輸送性の発光層であり、
    　陰極側の発光層は、電子輸送性の発光層であり、
    　前記非発光層は、電子輸送性材料中に少なくとも１つ以上のエネルギー移動補助材料を含んでいることを特徴とする有機ＥＬ素子。
  12. １２．　前記非発光層中の電子輸送性材料は、前記陽極側の発光層のホスト材料よりイオン化ポテンシャルが０．２ｅＶ以上小さく、かつ、電子親和力が０．２ｅＶ以上小さく、
    　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、該非発光層中の電子輸送性材料よりイオン化ポテンシャルが大きく、かつ、電子親和力が小さいことを特徴とする請求項１１に記載の有機ＥＬ素子。
  13. １３．　前記陽極と陽極側の発光層の間に配置されるホール輸送層と、
    　前記陰極と陰極側の発光層の間に配置される電子輸送層と、を備え、
    　前記電子輸送層の電子移動度は、前記ホール輸送層のホール移動度より小さいことを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ素子。
  14. １４．　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含み、
    　前記エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、前記陽極側及び陰極側の発光層に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つより最大発光波長が短いことを特徴とする請求項１３に記載の有機ＥＬ素子。
  15. １５．　前記非発光層の厚みは、１～５ｎｍであることを特徴とする請求項１４に記載の有機ＥＬ素子。
  16. １６．　前記陽極側の発光層の最大発光波長は、６００～６５０ｎｍの範囲内であり、
    　前記陰極側の発光層の最大発光波長は、４５０～４９０ｎｍの範囲内であることを特徴とする請求項１４に記載の有機ＥＬ素子。
  17. １７．　前記陽極と陽極側の発光層の間に配置されるホール輸送層と、
    　前記陰極と陰極側の発光層の間に配置される電子輸送層と、を備え、
    　前記電子輸送層の電子移動度は、前記ホール輸送層のホール移動度より小さいことを特徴とする請求項１１に記載の有機ＥＬ素子。
  18. １８．　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含み、
    　前記エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、前記陽極側及び陰極側の発光層に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つより最大発光波長が短いことを特徴とする請求項１１に記載の有機ＥＬ素子。
  19. １９．　前記非発光層中のエネルギー移動補助材料は、少なくとも発光ドーパントを含み、
    　前記エネルギー移動補助材料中の発光ドーパントは、前記陽極側及び陰極側の発光層に含まれる発光ドーパントの少なくとも１つより最大発光波長が短いことを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ素子。
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