WO2010053153A1

WO2010053153A1 - 燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池

Info

Publication number: WO2010053153A1
Application number: PCT/JP2009/068988
Authority: WO
Inventors: 哲朗仮屋; 柳本　勝; 登志夫首藤
Original assignee: 山陽特殊製鋼株式会社; 国立大学法人北海道大学
Priority date: 2008-11-10
Filing date: 2009-11-06
Publication date: 2010-05-14

Abstract

　発電出力を大幅に向上することが可能な燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池が開示される。この燃料電池用セパレータは、粉末粒子を用いて形成された多孔体流路を備えてなるものである。

Description

燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池

関連出願の相互参照

　この出願は、２００８年１１月１０日に出願された日本国特許出願第２００８－２８７３０６号、２００９年１月２０日に出願された日本国特許出願第２００９－９９６３号、および２００９年１月２０日に出願された日本国特許出願第２００９－１０１４２号に基づく優先権を主張するものであり、これらの全体の開示内容がここに参照により組み込まれる。

　本発明は、燃料電池用セパレータおよびそれを用いた、直接メタノール型、固体高分子型、固体酸化物型等の燃料電池に関するものである。

　近年、水素および酸素から水を生成する化学反応を基本に用いる燃料電池が、地球環境に優しいクリーンエネルギー源として大きく注目されている。その燃料電池は、電解質膜と電極からなる接合体（以下、ＭＥＡともいう）と、これを挟み込む形で配置されるセパレータとからなる構造を有する。このようなセパレータの役割としては、水素源や酸素源となる反応物質の隔離に加えて、発電出力に直接関連する重要な機能として、（１）水素または水素源となる燃料および酸素または酸素源となる空気等の供給、（２）反応生成物の排出、および（３）導電性の確保が挙げられる。

　上記の（１）の供給および（２）の排出に用いられるセパレータの流路は一般に溝型形状を有するが、供給および排出特性に劣るため、十分な発電出力が得られないという問題がある。これらは、今後必要とされる小型化のみならず、コスト削減等をも困難とするものである。そのような状況下で、高出力化に関する、供給および排出特性の改善を狙った技術が、例えば特開２００７－２４２５７４号公報（特許文献１）に提案されており、その詳細については後述する。しかし、この文献では、金属結合による構造体の作製および接触抵抗の低減等を考慮した、上記（３）の導電性の確保については十分な検討が行われていない。

　また、セパレータの流路部のＭＥＡと反対側にガス排出用の気孔を加工により設けてガス排出性を改善した技術が、例えば特許文献２（特開２００６－１０７８５８号公報）に提案されている。さらに、金属粉末多孔体とこれを骨格として更に３０００μｍ以下の大きな空孔を６０％以上持たせて液体の毛細管現象による吸収力と保持量を確保した技術が、特許文献３（特許第３９９４３８５号公報）に提案されている。しかしながら、これらの文献においても、金属結合による構造体の作製および接触抵抗の低減等を考慮した、上記（３）の導電性の確保については十分な検討が行われていない。

　また、空気極（カソード）側についても反応によって生成する水を素早く排出するために水を毛細管現象で吸引する大きさの空孔と空気を供給する別の大きさの空孔との複合構造多孔体とした技術が、特許文献４（特開２００７－３１７６７３号公報）などに提案されており、燃料および空気の流路を多孔体形状のものにし、燃料および空気の均一供給と生成ガスおよび水の迅速な排出を図り、その結果として出力向上をも目指す検討がなされてきている。

　一方、上記（２）の排出が必要とされる代表的な反応生成物は、空気極側の水成分であり、十分な排出特性が得られない場合、その生成水が反応場を覆い、発電出力の低下を招くフラッティング現象が起こる。この改善を狙う手法の一つとして、毛細管現象を利用した生成水の排出が、例えば特許文献５（特開２００５－３１０５８６号公報）に提案されている。

特開２００７－２４２５７４号公報特開２００６－１０７８５８号公報特許第３９９４３８５号公報特開２００７－３１７６７３号公報特開２００５－３１０５８６号公報

　本発明者らは、今般、燃料電池用セパレータにおいて粉末粒子を用いて流路を形成することにより、発電出力が大幅に向上するとの知見を得た。

　したがって、本発明は、発電出力を大幅に向上することが可能な燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池を提供することを目的としている。

　すなわち、本発明によれば、粉末粒子を用いて形成された多孔体流路を備えてなる、燃料電池用セパレータが提供される。

　本発明の第一の態様によれば、粉末粒子を用いて形成された多孔体流路を備えてなる燃料電池用セパレータであって、粉末粒子が金属粉末であり、燃料電池用金属セパレータ基材と金属粉末、および金属粉末同士が、互いに金属結合によって一体構造化されてなる、燃料電池用セパレータが提供される。

　本発明の第二の態様によれば、粉末粒子を用いて形成された多孔体流路を備えてなる燃料電池用セパレータであって、粉末粒子の平均粒径が、傾斜分布を有する燃料電池用セパレータが提供される。

　本発明の第三の態様によれば、粉末粒子を用いて形成された多孔体流路を備えてなる燃料電池用セパレータであって、粉末粒子が、燃料電池における燃料極側および空気極側の両方の側の燃料電池セパレータの流路形成に用いられ、
　空気極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径が、燃料極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径よりも小さい、燃料電池用セパレータが提供される。

　本発明の他の態様によれば、上述したような本発明による、好ましくは第一、第二または第三の態様による、セパレータを用いた燃料電池が提供される。本発明のセパレータは、直接メタノール型燃料電池、固体高分子型、固体酸化物型等の様々な燃料電池に適用可能である。

本発明の第一の態様による多孔体流路セパレータの適用例を示す模式断面図である。本発明の第一の態様による多孔体流路セパレータの他の適用例を示す模式断面図である。本発明の第一の態様による多孔体流路セパレータの他の適用例を示す模式断面図である。本発明の第一の態様による多孔体流路セパレータの他の適用例を示す模式断面図である。本発明の第一の態様に関する例１Ａ～１Ｆおよび比較例Ｇのような従来例において得られた発電出力密度測定結果を示す図である。本発明の第一の態様に関する例１Ａ～１Ｆおよび比較例Ｇのような従来例のセパレータ流路における、空孔率と、強度および耐久性の関係を示す図である。本発明の第一の態様に関する例１Ａ～１Ｆおよび比較例Ｇのような従来例のセパレータ流路における、空孔率と電気抵抗の関係を示す図である。本発明の第二の態様による多孔体流路セパレータの適用例を示す模式断面図である。本発明の第二の態様による多孔体流路セパレータの他の適用例を示す模式断面図である。本発明の第二の態様による多孔体流路セパレータの他の適用例を示す模式断面図である。本発明の第二の態様による多孔体流路セパレータおよび従来例における、加工性と発電出力の関係を示す図である。本発明の第三の態様による多孔体流路セパレータの適用例を示す模式断面図である。本発明の第三の態様による多孔体流路セパレータおよび従来例における、加工性と発電出力の関係を示す図である。従来の溝型流路セパレータを用いた燃料電池の溝型の流路を示す模式断面図である。

　定義
　本明細書において使用される用語の定義を以下に示す。

　本明細書において、「平均空孔率」とは、粉末多孔体中の空孔部の占める容量（体積）％で表され、対象部材全体の平均値と定義される。この平均空孔率は、空孔部を含む粉末多孔体の密度と粉末粒子の比重等、または、水銀等を用いる空孔率測定器により測定可能である。

　本明細書において、「最大径」とは、多数の粒子のうち最も大きい一つの粒子の径と定義される。この最大径は、粒度分布測定装置等により測定可能である。

　本明細書において、「平均粒径」とは、個々の粒子の最大粒径の平均と定義される。この平均粒径は、粒度分布測定装置等により測定可能である。

　本明細書において、「ＳＵＳ３１６Ｌ」とは、日本工業規格のＪＩＳ　Ｇ　４３０３（１９９８）およびＪＩＳ　Ｇ　４３０８（１９９８）に規定されるオーステナイト系ステンレス鋼の鋼種であり、重量％で、Ｃ：０．０３０％以下、Ｓｉ：１．００％以下、Ｍｎ：２．００％以下、Ｐ：０．０４５％以下、Ｓ：０．０３０％以下、Ｎｉ：１２．００～１５．００％、Ｃｒ：１６．００～１８．００％、Ｍｏ：２．００～３．００％ならびに残部Ｆｅおよび不可避不純物からなるものである。

　第一の態様による燃料電池用セパレータ
　第一の態様による燃料電池用セパレータの説明に先立ち、その技術的背景について以下に説明する。

　上述した特許文献１（特開２００７－２４２５７４号公報）には、原料粉末としてのＳＵＳ３１６Ｌなる水アトマイズ粉末、バインダ、保湿材、および分散媒を加えて混練し、肉厚方向に配設される径５００μｍのピンおよびそれと交差するように配設される径１０００μｍのピンを有する金型で混練物を加圧して縦孔および横孔を有する成形体を作製し、成形体を乾燥した後、６００℃で加熱してバインダ脱脂し、アルゴン中で１２５０℃に加熱して焼結体を形成させるプロセスが開示されている。これにより、径５００μｍの縦孔および径１０００μｍの横孔を有する、骨格部が２０～３０μｍの細孔を有する金属多孔体を得て、これを燃料の保持および供給部材としている。しかし、特許文献１に記載の技術では、多孔体作成時に縦孔および横孔作製用のピンを持つ複雑な金型作製が必要となる上に、使用する粉末をバインダと混合し、金型でプレスして成形体とし、その後脱脂および加熱焼結を経るという複雑な加工工程を要し、コスト的に不利である。また、携帯用電源として注目されている直接メタノール型燃料電池部材では小型軽量化が求められるところ、特許文献１の技術では必要な孔径が大きいため小型化が困難である。さらに、燃料電池セルとするためには、この保持部材にてＭＥＡを挟み込むため、裏側よりバックプレート等のセパレータが必要であり、ＭＥＡ、燃料保持体、およびセパレータとの間の接触面が多く、それぞれの接触面における抵抗が大きくなる。このため、発電出力減につながるとともに、小型軽量化がさらに困難になる。また、金属結合による構造体の作製、および接触抵抗の低減等を考慮した、導電性、強度、および耐久性の確保については十分な検討が行われていない。

　上述した特許文献２（特開２００６－１０７８５８号公報）では、燃料流路の外側に微細な縦孔を形成することで、反応によって生成するＣＯ₂ガスを燃料極周辺より排出させる構造となっている。しかし、このセパレータの作製には微細加工が必要となり、工程数増加とコストアップに繋がる問題がある。また、スタック化に際し、セパレータ外側に縦孔より排出してきたＣＯ₂ガスの処理経路を作る必要があり、構造が更に複雑化し、直接メタノール型燃料電池セパレータとして求められている小型軽量化への対応が困難である。

　上述した特許文献３（特許第３９９４３８５号公報）では、２００μｍ程度の微細空孔を有する金属多孔体を骨格として、１０００μｍ程度の空孔を６０％以上形成することにより、強度を確保しつつ、液体燃料に対し毛管現象により吸収と保持効果を持たせ、直接メタノールのアノード側への燃料供給量を確保している。しかし、この技術は燃料をアノードに連続的に供給するには有利であるが、反応によって生成するＣＯ₂ガスの排出経路への考慮がなく、長時間運転時にはアノード周辺に反応によるＣＯ₂の気泡が残存し、発電能力が低下する。さらに、その多孔体製法は、金属粉末、空孔を確保するための樹脂粒、バインダ、および可塑材の混合物で成形体を作製し、乾燥後に溶剤で樹脂粒を抽出し、さらに脱脂乾燥を経てから焼結する必要があり、製造に関わる工程数が増加せざるを得ない。また、特許文献３では、空孔径を１０００μｍ以上と大きくすることで燃料保持の多孔体とする目的があるため、燃料電池全体のユニットを小型化することも困難である。また、燃料電池セルを形成するためにはこの保持部材にてＭＥＡを挟み込むため、裏側よりバックプレートを兼ねたセパレータが必要となり、ＭＥＡ、燃料保持体、およびセパレータの間の接触面が多く、それぞれの接触面における抵抗が大きくなり、発電出力減につながるとともに、小型軽量化が更に困難になる。

　上述した特許文献４（特開２００７－３１７６７３号公報）は、反応により生成する水がフラッディング現象（電極が水で被覆され反応に必要な酸素が供給できない）を引き起こすのを防止するため、多孔体の毛管現象を利用して水を電極より排出し、かつ比較的大きな貫通空孔で必要な酸素を供給することを目指している。しかし、その構造が複雑であるとともに、貫通孔形成には、機械加工工程、あるいは造粒材を多孔体製造過程で混合および成形した後に除去する工程を追加する必要があるため、コスト低減が困難である。また、貫通孔の裏側より酸素供給する経路が必要であり、構造が更に複雑化し、直接メタノール型燃料電池セパレータとして求められている小型軽量化への対応が困難である。このようにいずれの従来技術によっても、燃料および酸素の均一供給による高出力化と加工コスト低減の両立、更には小型軽量化をも達成することは困難であった。さらに、これらの従来技術では閉気孔型が一般的な基本構造である発泡多孔体を用いているため、多孔体内の物質移動性に問題があり、十分な発電特性が得られにくいものと考えられる。

　上述したように、燃料やガス等が移動するための流路と、流路を形成するための骨格部（リブ部：燃料やガス等が流れない部分）とからなる、従来の溝型セパレータ流路の場合、燃料電池の膜電極接合体（ＭＥＡ）と流路骨格部（リブ部）が接触する境界面においては、燃料やガス等の物質移動ができないため、不均一で部分的な供給および排出に限られるため、十分な発電特性が得られない。

　また、全面供給および全面排出型を狙ったものとして発泡金属を流路に用いる手法は、（１）溶湯金属中に気体を吹き込み気泡の形成と同時に凝固する方法、または（２）溶湯金属中に発泡剤を加え、発泡剤の分解による気体発生を利用した製造法である。このため、実際には気孔がセル壁に仕切られており、互いに分離独立した閉気孔型が基本の構造となることから、内部の物質移動性に劣る。また、圧延や圧縮等の２次的な作用によってセル壁に連通孔を開ける場合でも、完全な開気孔型とは異なるため、燃料やガス等の物質移動性に依然として劣るため十分な発電特性が得られにくいという問題がある。

　さらに、燃料やガスの流路として、金属セパレータ基板に、発泡金属体、金属多孔体シート、および焼結粉末多孔体等を物理的に組み込む手法が考えられるが、その場合、基材および組み込み材の両方もしくはいずれか一方において、例えば、電気伝導の妨げとなるような酸化物層が接触表面に存在したり、表面の凹凸による不十分な接触構造となるため、導電性の確保に有効な金属結合が不十分な構造となる。よって、接触抵抗が増大し十分な発電特性が得られないという問題がある。

　しかも、金属粉末の焼結体等を物理的に組み込むだけの接合状態の場合、構造体としての強度が不十分となる。また、金属粉末を金属結合により結合する場合でも、空孔率が高すぎると構造体としての十分な強度と耐久性が得られない。さらに金属粉末を焼結等により固化成形する場合でも、空孔率が高すぎる場合、多孔体内部で十分な金属結合が得られないため経路が狭くなることによる電気抵抗の増大が生じる。また、その状況下で金属粉末どうしが接触する場合、金属粉末表面の酸化物等が要因となり、接触抵抗を増大させ、発電ロスの増大を招く等の問題がある。

　上述したような問題を解消するために、本発明の第一の態様にあっては、金属セパレータ基材および金属粉末を金属結合によって一体構造化する。こうして物質移動性に優れた全面供給型および全面排出型の燃料およびガス流路を作製することによって、従来の溝加工型に比べて、燃料やガス等の全ての物質移動が燃料電池本体との接触面全面で行われるようになり、発電特性の大きな改善が図られる。また、粒子、特に球体を用いることで、多孔体の構造が点接触を主体とするものとなるため、物質移動の妨げとなるような壁構造を軽減でき、発電性をさらに向上することができる。さらに、十分な金属結合を確保することで、固有抵抗、接触抵抗等も含めたトータルの電気抵抗の低減による発電出力の向上も可能になると同時に、構造体としての強度および耐久性も確保できる。

　すなわち、本発明の第一の態様によれば、粉末粒子を用いて形成された流路を備えてなる燃料電池用セパレータであって、粉末粒子が金属粉末であり、燃料電池用金属セパレータ基材と金属粉末、および金属粉末同士が、互いに金属結合によって一体構造化されてなる、燃料電池用セパレータが提供される。これにより、接触抵抗の低減が可能となり発電出力を向上できる。また、コスト低減および小型化も可能となる。すなわち、従来の溝型セパレータに必要な複雑な切削、および研磨加工等の作業が不要となるため、コストの低減も可能となる。また、微小粉末の適用や、高出力化の効果と合わせた小型化も可能となる等極めて優れた効果を奏する。

　本発明の好ましい態様によれば、燃料電池が、電解質膜の両面に電極を有し、これらの電極の一方が燃料極であり、他方が空気極であり、各電極の外側にセパレータが配設されてなるものであり、燃料電池用セパレータが、燃料極側および空気極側の両方またはいずれか一方の側のセパレータとして用いられ、それにより金属粉末同士の隙間または金属粉末とセパレータ基材との隙間が多孔体流路を構成してなるのが好ましい。

　本発明の好ましい態様によれば、金属粉末で構成される流路用多孔体構造部の平均空孔率が１０％以上７０％以下であるのが好ましく、より好ましくは３０～５０％とする。平均空孔率を７０％以下とすることにより、球形の粉末を用いる際に、未充填部が多すぎて粉末同士が十分接触できない構造となるのを十分に回避することができる。その結果、十分な金属結合が得られ、構造体としての強度および耐久性が向上し、さらに電気経路が狭くなることおよび接触抵抗が高まることによる電気抵抗の増大を防止できる。また、平均空孔率を１０％とすることにより、空孔率が小さ過ぎることによる物質移動の妨げを低減することができる。

　本発明の好ましい態様によれば、一体構造化が、真空熱処理、加圧焼結、焼結、融合、圧接、ろう接、および接着からなる群から選択される１種または２種以上を用いて行われるのが好ましい。

　本発明の好ましい態様によれば、金属粉末が５．０ｍｍ以下の最大径を有するのがセパレータの小型化を可能にする観点から好ましく、金属粉末が１．０ｍｍ以下の最大径を有するのが大量生産の可能なアトマイズ粉末等の利用も容易とする観点からより好ましい。

　本発明の好ましい態様によれば、同一径を有する金属粉末が１層または複数層に充填された流路形成構造を有してなるのが好ましい。本発明の別の好ましい態様によれば、形状または寸法の異なる金属粉末が混在した流路形成構造を有してなるのが好ましい。

　本発明の好ましい態様によれば、上記セパレータを用いた燃料電池も提供され、より好ましくは、上記セパレータを燃料極側に用いた燃料電池であって、空気極側が大気開放型とされてなる、パッシブ型燃料電池が提供される。

　以下、本発明の第一の態様による、粉末粒子を用いて形成された流路を備えてなる燃料電池用セパレータの各種適用例を示すが、説明の便宜上、まず始めに、従来の溝型流路セパレータを用いた燃料電池の溝型の流路を図１４に示す。この図に示されるように、従来の溝型流路セパレータにあっては、電解質膜１が燃料極および空気極の両電極２，２の間に配設され、こうして得られた接合体の燃料極側４および空気極側５にはそれぞれセパレータ３，３が配設される。そして、本発明の第一の態様による多孔体流路セパレータは、上記従来型セパレータにおける溝型流路の一部または全部に代えて、金属粒子を用いて形成した流路を採用したものであり、そのような適用例が図１～図４に示される。なお、理解を容易にするために、図１～４においては、図１４に示される部材と同じ部材には図１４で使用される番号と同じ番号が付されている。

　図１に示される例は、金属粉末を金属セパレータ基板に金属結合によって結合させることで、一体構造化した多孔体流路セパレータ３ａを作製し、これを燃料極側４のみに適用したものである。図２に示される例は、金属粉末を金属セパレータ基板に金属結合によって結合させることで、一体構造化した多孔体流路セパレータ３ａを作製し、これを空気極側５のみに適用したものである。図３に示される例は、金属粉末を金属セパレータ基板に金属結合によって結合させることで、一体構造化した多孔体流路セパレータ３ａを作製し、これを燃料極側４と空気極側５の両方に適用したものである。図４に示される例は、金属粉末を金属セパレータ基板に金属結合によって結合させることで、一体構造化した多孔体流路セパレータ３ａを作製し、これを燃料極側４のみに適用し、空気極側５は大気開放型としたものである。このように、金属粒子を用いて一体構造化した多孔体流路セパレータは、燃料電池の燃料極側４のみへの適用、空気極側５のみへの適用、燃料極側４および空気極側５の両方への適用が可能である。

　第二の態様による燃料電池用セパレータ
　第二の態様による燃料電池用セパレータの説明に先立ち、その技術的背景について以下に説明する。上述した特許文献５（特開２００５－３１０５８６号公報）では、生成水の排出を向上させるために、従来の溝型形状のセパレータにおいて、多孔質部材や繊維集成部材等を用いた毛細管現象を有する多数の接続部材を、リブ部とガス拡散層の間に設置するという手法を用いている。しかし、接続部材の設置そのものが複雑なプロセスを必要とし、さらに、その効果を高めるために接続部材の数を増やす場合コストの増大も招くという問題がある。

　また、膜ないし電解質膜の近傍部において発生する生成水等の副生成物をシステムから完全に排出するには、（１）微細構造による毛細管現象を用いた初期の排出と、（２）毛細管現象で集められた生成物をシステムから完全に排出するための流路の確保が、重要となる。さらに、電解質膜と電極の接合体に対して全面に均一な供給を行うためには、物質移動の通り道となる粉末粒子同士の隙間から構成される空間を、全面にわたってより均一に分布させることが効果的である。加えて、集電部となる導電性のある粒子を電解質膜と電極の接合体の近傍で全面にわたって均一に分布させることは、発電特性の向上に有効であるが、前記のような細管を用いずに、これらの課題解決を行うことに関しては、従来は十分な検討が行われていない。

　上述のような問題を解決するために、本発明の第二の態様にあっては、毛細管現象の利用による水等の生成物の初期の排出と、初期の排出機構によって集められた生成物の燃料電池システムからの完全な排出の両立、供給路となる微小空間の均一かつ高密度な分布、さらには集電部の均一かつ高密度な分布を目的として、流路の形成に用いる粉末の粒径を、電解質膜と電極の接合体側からセパレータ側にかけて傾斜分布させる。

　すなわち、本発明の第二の態様によれば、粉末粒子を用いて形成された流路を備えてなる燃料電池用セパレータであって、粉末粒子の平均粒径が、傾斜分布を有する燃料電池用セパレータが提供される。これにより、毛細管現象の利用による水等の生成物の初期の排出と、初期の排出機構によって集められた生成物の燃料電池システムからの完全な排出の両立、供給路となる微小空間の均一かつ高密度な分布、さらには集電部の均一かつ高密度な分布が可能となり、発電特性の向上を図ることができる。

　本発明の好ましい態様によれば、傾斜分布が、粉末粒子の平均粒径が電解質膜および電極の接合体側で小さく且つセパレータ側で大きくなるような、平均粒径が部位的に異なる分布であるのが好ましい。

　本発明の好ましい態様によれば、電解質膜と電極の接合体側からセパレータ側に向かう方向において、電解質膜と電極の接合体側から、流路構成部の５０％に相当する中間地点までの粒子の平均粒径が、その中間地点からセパレータ側の残りの５０％に相当する部位の粒子の平均粒径よりも小さいのが好ましい。

　本発明の好ましい態様によれば、電解質膜と電極の接合体近傍部の粒子の平均粒径が最小であるのが好ましい。

　本発明の好ましい態様によれば、粉末粒子が導電性を有する材料からなるのが好ましく、より好ましくは炭素、金属、および合金からなる群から選択される１種、または２以上の複合体からなる。

　本発明の好ましい態様によれば、燃料極側および空気極側の少なくとも一方に、上記セパレータを備えた、燃料電池も提供される。

　図８は、本発明の第二の態様による多孔体流路セパレータの適用例を示す図である。この図示例にあっては、電解質膜１が燃料極および空気極の両電極２，２の間に配設され、こうして得られた接合体の燃料極側４および空気極側５にはそれぞれセパレータが配設される。燃料極側４には従来の溝型流路セパレータ３が適用される一方、空気極側５には、流路を形成する粉末粒子が、セパレータ側から電解質膜と電極の接合体側に向けて粒径の傾斜分布を有する本発明によるセパレータ３ｂが適用されてなる。

　図９は、本発明の第二の態様による多孔体流路セパレータの他の適用例を示す図である。この図示例にあっては、燃料極側４に粒子の平均粒径が全体に均一で、傾斜分布を持たない粉末粒子を流路形成に用いたセパレータ３ａが適用される一方、空気極側５には、流路を形成する粉末粒子が、セパレータ側から電解質膜と電極の接合体側に向かる粒径の傾斜分布を有するセパレータ３ｂが適用されてなる。

　図１０は、本発明の第二の態様による多孔体流路セパレータのさらに他の例を示す図である。この図示例にあっては、燃料極側４および空気極側５の両方に、流路を形成する粉末粒子が、セパレータ側から電解質膜と電極の接合体側に向かう粒径の傾斜分布を有するセパレータ３ｂ，３ｂが適用されてなる。

　図１１は、加工性と発電出力との関係を示す図である。この図に示されるように、本発明例は、従来例（溝型セパレータ＋細管の設置）に比べて、高い発電出力を示す。これは、前述のように、優れた排出特性、供給特性、および集電性が改善されることによる。また、細管の設置等も必要としないため加工性にも優れる。

　燃料電池の発電出力の向上には、例えば、生成水等の生成物の優れた排水特性と、酸素等の必要物質の供給特性等の両立が重要である。この十分な排出特性と供給特性の両立を可能とするセパレータ流路構造とするために、平均粉末粒径が傾斜分布を持つ構造を用いることによって、毛細管現象を含めた排出特性と他の優れた供給特性の両立が可能となる。

　また、粉末同士の曲面で囲まれた空間が連続的に繋がる多孔体構造が均一に得られ、この得られた多孔体構造の空間部を、供給や排出の物質移動用の流路として用いることができる。平均粒径の小さい微小粉末を用いることで得られる電解質膜と電極の接合体側の連続した微小空間は、毛細管現象によって、生成水等の副生成物の初期の排出特性に優れる。また、セパレータ基材側の平均粒径の大きな粒子から構成される連続空間は、生成水等の副生成物をシステムから最終的に完全に排出する特性に優れる。このように、平均粉末粒径が傾斜分布を持つ構造を用いることによって、毛細管現象を含めた排出特性と他の優れた供給特性の両立が可能となる。

　さらに、多孔体構造の空間部分以外の骨格部は、電気伝導のルートとして用いることが可能なため、平均粒径の小さい粒子からなり、電解質膜と電極の接合体近傍の微細で高密な球状多孔体からなる骨格部は、集電特性にも優れる。すなわち、従来例においては、接続管が存在する限られた箇所にしか、毛細管現象が期待できないため、十分な排出特性が得られにくいと考えられるが、本発明では、セパレータ流路を構成する微細粒子間の空間が毛細管現象を有し、全面に均一な毛細管現象が得られるため、排出機能が大幅に改善される。上記のことから、フラッティング現象の大きな低減が可能となり、発電出力の向上が可能となる。

　しかも、セパレータ基材側の流路に用いる粒子の平均粒径を大きく保った構造とすることにより、物質移動性を高めることが可能となり、生成水等の副生成物をシステムから最終的に完全に排出する特性に優れる。また、平均粒径を大きく保つ構造とすることで、酸素源、水素源等の必要な物質の供給特性にも優れる。さらに、電解質膜と電極の接合体近傍の粒子径を小さく制御することで、球状多孔体からなる微細骨格部が微細均一に高密度に分布するため、集電体としての優れた機能も示す。その結果、発電出力を向上させることができる。

　第三の態様による燃料電池用セパレータ
　第三の態様による燃料電池用セパレータの説明に先立ち、その技術的背景について以下に説明する。上述した特許文献５（特開２００５－３１０５８６号公報）では、生成水の排出特性を向上させるために、従来の溝型形状のセパレータにおいて、多孔質部材や繊維集成部材等を用いた毛細管現象を有する多数の接続部材を、リブ部とガス拡散層の間に設置するという手法を用いている。しかし、接続部材の設置そのものが複雑なプロセスを必要とし、さらに、その効果を高めるために接続部材の数を増やす場合、加工のさらなる複雑化とコストの増大を招くという問題がある。

　上述のような問題を解消するために、本発明の第三の態様にあっては、毛細管現象の利用による排水を目的として、燃料極側および空気極側の両側の燃料電池セパレータの流路形成に粉末粒子を用いる燃料電池において、空気極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径が、燃料極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径よりも小さくなるようにする。

　すなわち、本発明の第三の態様によれば、粉末粒子を用いて形成された流路を備えてなる燃料電池用セパレータであって、粉末粒子が、燃料電池における燃料極側および空気極側の両側の燃料電池セパレータの流路形成に用いられ、空気極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径が、燃料極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径よりも小さい、燃料電池用セパレータが提供される。これにより、燃料電池の優れた排水性による発電出力の向上を図ることができる。

　本発明の好ましい態様によれば、空気極側の粉末粒子が、１μｍ～２００μｍの平均粒径を有するのが好ましい。より好ましくは１μｍ～１００μｍ、さらに好ましくは１μｍ～５０μｍである。空気極側の平均粒径が１μｍ以上とすることで、平均粒径が極めて小さい場合に起こることがある酸素源の供給特性の劣化および生成水の排出特性の劣化を防止することができる。また、空気極側の平均粒径を２００μｍ以下とすることで、粉末同士の各曲面で構成される空間を微小化して十分な毛細管現象が得られるとともに、同じ体積内に存在する微小空間数の増加によって全体に均一且つ高密度に毛細管現象が得られる。

　本発明の好ましい態様によれば、粉末粒子が導電性を有する材料からなるのが好ましく、より好ましくは、炭素、金属、および合金からなる群から選択される１種、または２種以上からなる複合体からなる。

　図１２は、本発明の第三の態様による多孔体流路セパレータの一例を示す図である。この図示例にあっては、電解質膜１が燃料極および空気極の両電極２，２の間に配設され、こうして得られた接合体の燃料極側４および空気極側５にはそれぞれセパレータ３ａ，３ｂが配設される。そして、空気極側５のセパレータ３ｂの流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径が、燃料極側４のセパレータ３ａの流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径よりも小さくされてなる。

　図１３は、加工性と発電出力との関係を示す図である。この図に示されるように、本発明例は、従来例（溝型セパレータ＋細管の設置）に比べて、高い発電出力を示す。これは、前述のように、微細粒子によって囲まれた微小空間によって得られる優れた毛細管現象を用いた排出特性の向上によるものである。また、細管の設置が不要となるため加工性にも優れる。

　空気極側の生成水の排出に必要な毛細管現象機能を得るために、微細粉末からなる多孔体セパレータ流路を用い、微細粉末の曲面で囲まれた微小空間が連続的に繋がる構造が、全面にわたって均一に得られることが望ましい。これによって、十分な毛細管現象が得られ、生成水の排出特性を向上する。また、特許文献５にあるような、複雑な細い接続管の作製が不要となる。

　上記した特許文献５においては、接続管が存在する限られた箇所にしか毛細管現象が期待できないため、十分な排出特性が得られにくいと考えられる。しかし、本発明の第三の態様によれば、セパレータ流路を構成する微細粒子間の空間の全てが毛細管現象を有するため、全面に均一な毛細管現象が得られ、排出機能が大幅に改善される。その結果、フラッティング現象の大きな低減が可能となり、発電出力の向上が可能となる。さらに、広い粒子径分布を有する粉末粒子をセパレータ流路の形成に用いる場合に、燃料極側のセパレータ粒路の形成に使用しないような粒径の小さい微細粒子を空気極側に使用できるため、粉末粒子全体の利用効率を大きく高めることができる。しかも、これらの粉末粒子が導電性を有する場合、集電体としての優れた機能も示すため、発電出力を向上させる。

例１

　例１は、本発明の第一の態様による燃料電池用セパレータを直接メタノール型燃料電池に適用した例であり、例１Ａ～１Ｆおよびその比較例１Ｇからなる。具体的には以下の通りである。

　例１Ａ
　まず、電解質膜としてナフィオン１１７を、燃料極側の電極としてＰｔ－Ｒｕ担持Ｃ粉末焼結体を、空気極側の電極としてＰｔ担持Ｃ粉末焼結体を用意した。また、粒径３５０～５００μｍの金属粉末を、１２５０℃で９０分間保持する真空熱処理に付して、金属粉末を金属セパレータ基材と金属結合により図１に示されるような一体構造とすることにより、多孔体型セパレータ流路を製造した。図１に示されるように、電解質膜１を燃料極側および空気極側の両電極２，２の間で挟み込み、多孔体型セパレータ３ａを燃料極側４に、従来の溝型流路セパレータ３を空気極側５にそれぞれ配設して、燃料電池系を構築した。こうして得られた燃料電池系を用いて発電特性を調べた。そのときの発電特性試験条件は、セル温度を６０℃、燃料極側メタノール供給量を１０ｃｃ／ｍｉｎ、空気極側供給量を１０００ｃｃ／ｍｉｎとした。その結果を図５に示す。図５において、横軸は電流密度であり、縦軸は出力密度である。

　例１Ｂ
　図２に示されるように、多孔体型セパレータ３ａを空気極側５に用い、従来の溝型流路セパレータ３を燃料極側４に用いたこと以外は、例１Ａと同様にして燃料電池系を構築して、発電特性を調べた。その結果を図５に示す。

　例１Ｃ
　図３に示されるように、多孔体型セパレータ３ａを燃料極側４および空気極側５の両方に用いたこと以外は、例１Ａと同様にして燃料電池系を構築して、発電特性を調べた。その結果を図５に示す。

　例１Ｄ
　多孔体型セパレータの製造において、粒径２００～２５０μｍの金属粉末を用いたこと、および図４に示されるように空気極側５を大気開放型としたこと以外は、例１Ａと同様にして燃料電池系を構築して、発電特性を調べた。その結果を図５に示す。

　例１Ｅ
　多孔体型セパレータの製造において、粒径５００～１０００μｍの金属粉末を用い、１３００℃で１２０分間保持する真空熱処理に付したこと以外は、例１Ａと同様にして燃料電池系を構築して、発電特性を調べた。その結果を図５に示す。

　例１Ｆ
　多孔体型セパレータの製造において、粒径１ｍｍ～２ｍｍの金属粉末を用い、１３００℃で１２０分間保持する真空熱処理に付したこと以外は、例１Ａと同様にして燃料電池系を構築して、発電特性を調べた。その結果を図５に示す。

　例１Ｇ（比較）
　図１４に示されるように、多孔体型セパレータ３ａの代わりに従来の溝型の金属セパレータ３を用いたこと以外は、例１Ａと同様にして燃料電池系を構築して、発電特性を調べた。その結果を図５に示す。

　図５に示される結果から明らかなように、金属結合からなる金属粉末多孔体をセパレータ流路に用いた場合（例１Ａ～１Ｆ）、従来の溝型セパレータ（例１Ｇ）に比べて発電出力密度の大きな向上が可能である。その要因としては、（１）燃料極側の水素源（この場合メタノール）の全面型供給、および空気極側の酸素源（酸素または空気）の全面型供給が可能となること、（２）燃料極側や空気極側の生成物（ＣＯ₂やＨ₂Ｏ等）の全面型排出が可能となること、（３）十分な金属結合による電気抵抗の低減効果、（４）完全な開気孔型構造による多孔体内部の物質移動性の向上、（５）膜電極接合体（ＭＥＡ）との優れた密着性による接触抵抗も含めた電気抵抗の低減が考えられる。

　図６は、本発明例１Ａ～１Ｆと比較例１Ｇとの金属粉末を用いた多孔体構造セパレータ流路の強度と耐久性との関係を示す図である。この図に示すように、空孔率が７０％を超えた場合またはそれによって十分な金属結合が得られていない場合には強度と耐久性に劣る。それに対し、本発明例１Ａ～１Ｆの平均空孔率はいずれも１０％以上７０％以下で十分な金属結合が得られている状態にあり、十分な強度と耐久性を有する。

　図７は、本発明例１Ａ～１Ｆと比較例１Ｇとの金属粉末を用いた多孔体構造セパレータ流路の電気抵抗との関係を示す図である。この図に示すように、比較例１Ｇのように空孔率が７０％を超えた場合またはそれによって十分な金属結合が得られていない場合には電気抵抗が高くなり、発電ロスが大きく十分な発電出力が得られ難いものとなる。それに対し、本発明例１Ａ～１Ｆの平均空孔率はいずれも１０％以上７０％以下で十分な金属結合が得られており発電に有効な低い電気抵抗特性を有する。

　以上のように、本発明の第一の態様によれば、ＭＥＡとセパレータ流路の境界面における物質移動に関して、全面均一供給および全面均一排出が可能となり、発電特性を大きく向上できる。すなわち、各種燃料、メタノール、水分、空気、二酸化炭素、酸素、各種ガス等の燃料電池にかかわる全ての液体および気体が移動するためのセパレータ流路に関して、従来の溝形状の流路を形成するための骨格部（リブ部）が存在する場合、その骨格部（リブ部）と燃料電池の膜電極接合体（ＭＥＡ）との境界面においては、物質移動が困難なため、結果的にセパレータ全体として、水素、メタノール等の各種燃料、および空気、酸素等の各種ガスの供給が、不均一で部分的に限られたものとなる。

　さらに、二酸化炭素、生成水等の排出特性に関しても、その境界面において、不均一で部分的なものに限られる。その結果として十分な発電特性が得られにくい。これに対し、金属結合で強固に固定された金属粉末で構成される、好ましくは球体の多孔体構造の流路を特徴とする本発明の第一の態様にあっては、物質移動の妨げとなる上記の流路骨格部（リブ部）が無く、物質移動の通り道となる流路が、セパレータと膜電極接合体の境界面において、全面に均一且つ高密度に分布するため、境界面全面における全面型の安定した供給および排出特性が得られる。その結果として発電特性を大きく向上させることが可能となる。

　また、本発明の第一の態様によれば、構造体としての十分な強度と耐久性を発揮することができる。さらに、空孔率を７０％以下とすることで、均一に充填された金属粉末同士の安定した金属結合が可能となるため、構造体としての十分な強度と耐久性を保持できる。また、金属粉末を用いた完全な開気孔型の多孔体構造のため、多孔体内部における物質移動に対する抵抗を低減できる。よって、システム全体の供給、排出特性の改善が可能であり発電特性を向上できる。すなわち、閉気孔型を基本構造とする発泡金属と異なり、金属粉末からなる多孔体構造の場合、基本的には完全な開気孔型構造となるため、多孔体構造内部の物質移動に対する抵抗の低減が可能となる。したがって、メタノール、水素、空気、酸素等の供給特性、および二酸化炭素や生成水といった不要物を安定して効率よくシステム外部まで排出することが可能となる。その結果、発電出力の向上が可能となる。

　さらに、本発明の第一の態様によれば、多孔体内部の電気抵抗を低減することができる。さらに重要な点として、金属セパレータ基材と金属粉末、さらには金属粉末同士が、電子の移動を容易にする金属結合によって一体化した構造を有することが挙げられる。これによって、優れた電気伝導性が要求される構造体内部の電気抵抗を大きく低減することが可能となり、結果として発電特性の向上が可能となる。その理由としては、十分な金属結合によって、電子の移動経路が広くなることによる電気抵抗の低減が可能となること、さらに、粉末表面の酸化物等による接触抵抗増大の影響を低減できることなどが挙げられる。また、全ての粉末どうしが互いに安定した金属結合による安定した構造体を得るには、空孔率を７０％以下に保つことも重要となる。

　しかも、本発明の第一の態様によれば、ＭＥＡとの圧着面での接触抵抗も低減することができる。すなわち、燃料電池の組立てにおいて、一般にシート状で弾力性のある電解質膜・電極接合体（ＭＥＡ）にセパレータ流路を圧着する場合、従来の溝型は、リブ部の平滑面をシートに圧着させる必要があるが、平滑面に対するシートの密着性は、シートが浮いて平滑面との間に隙間ができ易い等の要因により、十分な安定した密着性が得られず接触抵抗が大きくなる場合がある。これに対し、本発明の第一の態様により好ましくは与えられる球体構造においては、ＭＥＡシートに対して球体が一部埋め込まれるような構造となる。このため、球体面に沿ってシートが張り付くような構造となり安定した密着性が得られる。よって、接触抵抗の低減が可能となり発電出力を向上できる。

例２

　例２は、本発明の第二の態様による燃料電池用セパレータに関する例であり、例２Ａ～２Ｅからなる。具体的には以下の通りである。

　例２Ａ
　流路形成に粉末粒子を用いて、図８に示されるような燃料電池用セパレータを作製した。すなわち、燃料極側４に従来溝型流路の金属セパレータ３を設ける一方、空気極側５には、基材としてＳＵＳ３１６Ｌを用い、傾斜分布を有する粉末粒子を用いて流路を形成したセパレータ３ａを設けた。このとき、主な材質がＳＵＳ３１６Ｌである粉末粒子を、電解質膜と電極の接合体側５０％の領域における平均粒径が８５μｍであり、セパレータ側５０％の領域における平均粒径が４５０μｍとなるように用いることで、粉末粒子に傾斜分布を付与した。

　例２Ｂ
　主な材質がＳＵＳ３１６Ｌである粉末粒子を、電解質膜と電極の接合体側１０％の領域における平均粒径が１５μｍであり、セパレータ側９０％の領域における平均粒径が３５０μｍとなるように用いたこと以外は、例２Ａと同様にして、金属セパレータを作製した。

　例２Ｃ
　流路形成に粉末粒子を用いて、図９に示されるような燃料電池用セパレータを作製した。すなわち、燃料極側４に、均一分布を有する合金粉末粒子を流路形成に用いた金属セパレータ３ａを設ける一方、空気極側５には、基材としてＳＵＳ３１６Ｌを用い、傾斜分布を有する粉末粒子を用いて流路を形成したセパレータ３ｂを設けた。このとき、主な材質がＳＵＳ３１６Ｌである粉末粒子を、電解質膜と電極の接合体側２０％の領域における平均粒径が３５μｍであり、セパレータ側８０％の領域における平均粒径が６５０μｍとなるように用いることで、粉末粒子に傾斜分布を付与した。

　例２Ｄ
　例２Ｃとは異なる材料を用いて、図９に示されるような燃料電池用セパレータを作製した。すなわち、燃料極側４に、均一分布を有するカーボン粒子を流路形成に用いたカーボン製セパレータ３ａを設ける一方、空気極側５には、基材としてカーボンを用い、傾斜分布を有する粉末粒子を用いて流路を形成したセパレータ３ｂを設けた。このとき、主な材質がカーボンである粉末粒子を、電解質膜と電極の接合体側２０％の領域における平均粒径が１５μｍであり、セパレータ側８０％の領域における平均粒径が３６０μｍとなるように用いることで、粉末粒子に傾斜分布を付与した。

　例２Ｅ
　流路形成に粉末粒子を用いて、図１０に示されるような燃料電池用セパレータを作製した。すなわち、燃料極側４および空気極側５の両方に、傾斜分布を有する粉末粒子を流路形成に用いた金属セパレータ３ｂ、３ｂを設けた。このとき、燃料極側４のセパレータ３ｂについては、そのセパレータ基材としてＳＵＳ３１６Ｌを用いるとともに、主な材質がＳＵＳ３１６Ｌである粉末粒子を、電解質膜と電極の接合体側２０％の領域における平均粒径が５５μｍであり、セパレータ側８０％の領域における平均粒径が４３０μｍとなるように用いることで、粉末粒子に傾斜分布を付与した。一方、空気極側５のセパレータ３ｂについては、セパレータ基材としてＳＵＳ３１６Ｌを用いるとともに、主な材質がＳＵＳ３１６Ｌである粉末粒子を、電解質膜と電極の接合体側２０％の領域における平均粒径が１５μｍであり、セパレータ側８０％の領域における平均粒径が４５０μｍとなるように用いることで、空気極側５の粉末粒子に燃料極側４とは異なる傾斜分布を付与した。

　以上のように、粉末が平均粒径の傾斜分布を有する構造を用いることによって、毛細管現象の利用による水等の生成物の初期の排出と、初期の排出機構によって集められた生成物の燃料電池システムからの完全な排出の両立、供給路となる微小空間の均一かつ高密度な分布、さらには集電部の均一かつ高密度な分布が可能となり、発電特性の向上を図ることができる、極めて優れた燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池を提供することが可能となる。

例３

　例３は、本発明の第三の態様による燃料電池用セパレータに関する例である。流路形成に粉末粒子を用いて、図１２に示されるような燃料電池系を作製した。すなわち、燃料極側４および空気極側５の両方に、均一分布を有する粉末粒子を流路形成に用いた金属セパレータ３ａ，３ａを設けた。このときの燃料極側４および空気極側５の各セパレータの流路形成に用いた粉末粒子の主な材質と粉末粒子の平均粒径を表１に示す。

　こうして得られた燃料電池セルについて、排水性の評価を行った。水の排出性の評価は、発電出力特性を評価することにより行い、以下に基準に従い評価した。
　○：排出性が良好
　△：排出性が劣る
　×：排出性が悪い

　また、排水用細管設置の必要性について、得られる発電出力特性の観点を踏まえて、以下の基準に従い評価した。
　○：不要
　×：必要

　表１において、Ｎｏ．１～９は本発明の第三の態様に相当する好適実施例であり、Ｎｏ．１０～１２は本発明には包含されるが第三の態様に属しない参考例であり、Ｎｏ．１３は比較例である。

　表１に示されるように、参考例Ｎｏ．１０は、空気極側での粒度が大きいために、排水性が劣る。参考例Ｎｏ．１１はＮｏ１０と同様に、空気極側での粒度が大きく、排水性が劣る。参考例Ｎｏ．１２は、空気極側での粒度が小さいために、排水性が劣る。比較例Ｎｏ．１３は、従来の溝型粒路セパレータが排水用の細管を設置したもので、排水性、および加工性が劣る。これに対し、本発明の好適実施例Ｎｏ．１～９はいずれも、排水性（発電出力の向上を可能とする）および加工性の両方に優れることが分かる。

Claims

　粉末粒子を用いて形成された多孔体流路を備えた、燃料電池用セパレータ。
　前記粉末粒子が金属粉末であり、
　燃料電池用金属セパレータ基材と前記金属粉末、および前記金属粉末同士が、互いに金属結合によって一体構造化されてなる、請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記燃料電池が、電解質膜の両面に電極を有し、前記電極の一方が燃料極であり、前記電極の他方が空気極であり、各電極の外側にセパレータが配設されてなるものであり、
　前記燃料電池用セパレータが、前記燃料極側および前記空気極側の両方またはいずれか一方の側のセパレータとして用いられ、それにより前記金属粉末同士の隙間または前記金属粉末とセパレータ基材との隙間が前記多孔体流路を構成してなる、請求項２に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記金属粉末で構成される流路用多孔体構造部の平均空孔率が１０％以上７０％以下である、請求項２または３に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記一体構造化が、真空熱処理、加圧焼結、焼結、融合、圧接、ろう接、および接着からなる群から選択される１種または２種以上を用いて行われる、請求項２～４のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記金属粉末が５．０ｍｍ以下の最大径を有する、請求項２～５のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記金属粉末が１．０ｍｍ以下の最大径を有する、請求項６に記載の燃料電池用セパレータ。
　同一径を有する金属粉末が１層または複数層に充填された流路形成構造を有してなる、請求項２～７のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
　形状または寸法の異なる金属粉末が混在した流路形成構造を有してなる、請求項２～７のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
　請求項２～９のいずれか一項に記載のセパレータを用いた燃料電池。
　請求項２～１０のいずれか一項に記載のセパレータを燃料極側に用いた燃料電池であって、空気極側が大気開放型とされてなる、パッシブ型燃料電池。
　前記粉末粒子の平均粒径が、傾斜分布を有する、請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記傾斜分布が、前記粉末粒子の平均粒径が電解質膜および電極の接合体側で小さく且つセパレータ側で大きくなるような、平均粒径が部位的に異なる分布である、請求項１２に記載の燃料電池用セパレータ。
　電解質膜と電極の接合体側からセパレータ側に向かう方向において、電解質膜と電極の接合体側から、流路構成部の５０％に相当する中間地点までの粒子の平均粒径が、その中間地点からセパレータ側の残りの５０％に相当する部位の粒子の平均粒径よりも小さい、請求項１２または１３に記載の燃料電池用セパレータ。
　電解質膜と電極の接合体近傍部の粒子の平均粒径が最小である、請求項１２～１４のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記粉末粒子が導電性を有する材料からなる、請求項１２～１５のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記粉末粒子が、炭素、金属、および合金からなる群から選択される１種、または２種以上の複合体からなる、請求項１６に記載の燃料電池用セパレータ。
　燃料極側および空気極側の少なくとも一方に、請求項１２～１７のいずれか一項に記載のセパレータを備えた、燃料電池。
　前記粉末粒子が、燃料電池における燃料極側および空気極側の両方の側の燃料電池セパレータの流路形成に用いられ、
　空気極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径が、燃料極側の流路形成に用いられる粉末粒子の平均粒径よりも小さい、請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記空気極側の粉末粒子が、１μｍ～２００μｍの平均粒径を有する、請求項１９に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記粉末粒子が導電性を有する材料からなる、請求項１９または２０に記載の燃料電池用セパレータ。
　前記粉末粒子が、炭素、金属、および合金からなる群から選択される１種、または２種以上の複合体からなる、請求項２１に記載の燃料電池用セパレータ。