JP3504910B2 - 燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、主として電気自動
車用の電池として用いられる燃料電池用セパレータの製
造方法に関し、詳しくは、イオン交換膜からなる電解質
膜を両側からアノード（陽極）及びカソード（陰極）で
挟んでサンドイッチ構造としたガス拡散電極をさらにそ
れの外部両側から挟むとともに、アノード及びカソード
との間に、燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成して燃
料電池の構成単位である単セルを構成するように用いら
れる電解質型やりン酸型の燃料電池用セパレータの製造
方法に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】燃料電池は、アノードに水素を含有する
燃料ガスを供給し、カソードに酸素を含有する酸化ガス
を供給することにより、アノード側及びカソード側にお
いて、 Ｈ2 →２Ｈ´＋２ｅ´ …（１） （１／２）Ｏ２＋２Ｈ´＋２ｅ´ →Ｈ２Ｏ …（２） なる式の電気化学反応を示し、電池全体としては、 Ｈ2十（１／２）Ｏ２ →Ｈ２Ｏ …（３） なる式の電気化学反応が進行し、このような燃料が有す
る化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換すること
で、所定の電池性能を発揮するものである。 【０００３】上記のようなエネルギー変換を生じる燃料
電池の一種である電解質型やりン酸型の燃料電池用セパ
レータにおいては、ガス不透過性で、かつ、導電性を有
する材料から形成することが要求され、その要求に適っ
た材料として、導電性樹脂を使用することは従来から知
られている。この導電性樹脂は、黒鉛（カーボン）粉末
をフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂で結合してなる複合
体、通称、ボンドカーボン（樹脂結合質カーボン）コン
パウンドであり、これを所定形状に形成することにより
燃料電池用セパレータを構成している。 【０００４】上記の如きボンドカーボンコンパウンドを
用いて所定形状の燃料電池用セパレータを形成するにあ
たって、従来一般には、ボンドカーボンコンパウンドの
流動性、成形性、ガス不透過性及び燃料電池用単セル組
立時の取扱いや自動車に設置して使用する際の振動等に
よって割れ等の損傷を受けないだけの強度（圧縮、曲
げ）を確保するために、フェノール樹脂等の熱硬化性樹
脂と黒鉛粉末との組成割合において２５〜６０重量％の
熱硬化性樹脂を適正量として使用していた。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】しかし、上記のような
組成割合のボンドカーボンコンパウンドを使用して構成
された従来の燃料電池用セパレータにおいては、電気絶
縁材である熱硬化性樹脂量が多いために、それだけセパ
レータ自体の導電性が低下して電気抵抗が増大し、燃料
電池の性能面で好ましいものでなかった。 【０００６】そこで、ボンドカーボンコンパウンドを使
用して構成される燃料電池用セパレータの導電性を向上
させるために、熱硬化性樹脂量を極力少なくすることが
考えられるが、このように樹脂量を少なくすると、成形
時のボンドカーボンコンパウンドの伸び、流動性が小さ
くなって、成形性が悪化するだけでなく、強度が低下
し、特に、樹脂量が１０重量％未満であると、強度不足
となり、自動車に設置して使用する際の振動等によって
割れや欠け等の損傷を受けやすい。 【０００７】一方、樹脂量を上記した適正範囲（２５〜
６０重量％）に設定すると、ボンドカーボンコンパウン
ドの伸び、流動性がよくて成形性に優れ、かつ、振動等
によって割れ等の損傷を受けない強度を確保することが
可能である反面、燃料電池の性能の良否を左右する最大
の要素である電極との接触抵抗が樹脂量の増加に伴って
大きくなる。特に、樹脂量が４０重量％を超えると、接
触抵抗が急激に増大して燃料電池の性能が極端に低下し
てしまう。 【０００８】ところで、燃料電池の性能の良否を左右す
る最大の要素である接触抵抗について検討すると、燃料
電池を常時振動が加わる自動車に設置して使用する場合
でも１０ｍΩ・ｃｍ２以下の接触抵抗値に安定よく保て
ることが要求される。このような要求値の接触抵抗を安
定保持するにあたって、従来の如く熱硬化性樹脂と黒鉛
粉末との組成割合のみを考慮しただけでは、上述したと
おりコンパウンドの流動性、成形性および成形体（セパ
レータ）の強度と接触抵抗との両方を満足させることが
できず、したがって、現今においては、成形性および強
度に優れている上に、１０ｍΩ・ｃｍ２以下の低い接触
抵抗値に安定保持できる燃料電池セパレータの開発が強
く要望されている。 【０００９】本発明は上記要望に応えるべくなされたも
ので、流動性、成形に優れているとともに振動等によっ
て割れ等の損傷を受けない強度を確保しつつ、接触抵抗
を要求値以下の低い値にでき、かつ、その低い接触抵抗
値を安定よく保持することができる燃料電池セパレータ
の製造方法を提供することを目的としている。 【００１０】 【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法は、
平均粒径が４５〜１２５μｍの天然黒鉛粉末６０〜８５
重量％、熱硬化性樹脂１５〜４０重量％の範囲の組成割
合に設定されている複合体を成形して構成され、表面に
所定形状のリブ部が形成される燃料電池用セパレータの
製造方法であって、上記複合体を２〜１０ＭＰaの範囲
の面圧により予め最終成形形状に近似する形状に冷間形
成した後、その予備成形体を金型内に充填し、１０〜１
００ＭＰaの範囲の面圧を加えて、少なくとも電極との
接触部分の表面粗さが、プローブ先端径５μｍの表面粗
さ計での測定値で、Ｒａ＝０.１〜０.５μｍの範囲にな
るように最終形状に成形することを特徴とするものであ
る。 【００１１】即ち、本発明者等は、ボンドカーボンコン
パウンドを使用して構成される燃料電池用セパレータに
ついて、既述したような開発要望に応えるべく鋭意研究
を重ねた結果、燃料電池の性能の良否を左右する最大の
要素である接触抵抗は、樹脂と黒鉛粉末との組成割合だ
けでなく、黒鉛粉末の平均粒径や当該セパレータの表面
粗さによって大きく変動し、また、その黒鉛粉末の平均
粒径が流動性、成形性及び強度にも密接に関係している
という事実を知見し、この知見に基づいて樹脂と黒鉛粉
末との組成割合および黒鉛粉末の平均粒径、当該セパレ
ータの表面粗さをそれぞれ上記のような範囲に設定して
本発明を完成したものである。 【００１２】上記構成の本発明によれば、複合体の一方
の組成であって、接触抵抗に最も大きく関与する天然黒
鉛粉末として平均粒径が４５〜１２５μｍの範囲に設定
されたものを使用する一方、複合体の他方の組成であっ
て、流動性、成形性及び強度に大きく関与する熱硬化性
樹脂の組成割合を１５〜４０重量％の範囲に設定するこ
とで、成形材料である複合体の伸び、流動性がよく成形
性に優れているとともに、振動等によって割れ等の損傷
を受けないだけの十分な強度を確保することを可能とし
ながら、電極との接触抵抗値を１０ｍΩ・ｃｍ２以下の
低い値として燃料電池の性能を向上することが可能であ
る。特に、少なくとも電極との接触面部分の表面粗さを
プロープ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値で、Ｒａ
＝０.１〜０.５μｍの範囲に設定する場合は、触抵抗値
を更に低下させることができる。 【００１３】因みに、天然黒鉛粉末の平均粒径が上記設
定範囲未満、例えば１０μｍ以下であると、樹脂量をい
かに調整しても接触抵抗値は１５ｍΩ・ｃｍ２以上とな
り、自動車への搭載等の振動の加わる条件下で使用され
る燃料電池として要求される接触抵抗値（１０ｍΩ・ｃ
ｍ２以下）には程遠い。また樹脂量が１０重量％未満の
場合及び天然黒鉛粉末の平均粒径が上記設定範囲を超え
る場合、例えば１５０μｍ以上であると、流動性、成形
性はよくなるが、電極との接触面となる凸部の角部に振
動に伴って欠けや微細な割れ等が多数発生しやすく、成
形初期段階では低い接触抵抗値であったとしても、短期
間の使用で接触抵抗値が急激に増大し上記の要求値を維
持できなくなる。これらについての詳しい説明は後述す
る。 【００１４】ここで、最終成形形状に近似する形状と
は、成形面圧方向以外の形状寸法が最終成形対の対応す
る形状寸法と近似することを意味する。予備成形体の成
形面圧方向の形状寸法は、最終成形体の寸法より１.０
〜２.０倍程度に設定されていることが好ましい。この
ような予備成形体を使用することで、成形体密度と体積
抵抗率をさらに良化することが可能である。 【００１５】上記のような成形手段を有する本発明の製
造方法によれば、複合体（ボンドカーボンコンパウン
ド）を２〜１０ＭＰaの範囲の面圧で予め最終成形形状
に近似する形状に冷間成形した上、その予備成形体を最
終形状を持つ金型に充填して１０〜１００ＭＰaの範囲
の高い成形面圧で最終形状に成形するといった二段階成
形を採用することにより、伸び、流動性が小さい複合体
であっても、この複合体を金型内の隅々まで行きわたら
せて成形むらが生じなることを抑制しながら、成形体密
度を大きくし、さらに均一に充填させることが可能とな
り、接触抵抗値が低く導電性に優れているだけでなく、
均質で、かつ、形状面でも正常なセパレータを得ること
ができる。 【００１６】なお、本発明で用いられる熱硬化性樹脂と
しては、黒鉛粉末との濡れ性に優れたフェノール樹脂が
最も好ましいが、それ以外に、ポリカルボジイミド樹
脂、エポキシ樹脂、フルフリルアルコール樹脂、尿素樹
脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド
樹脂などのように、加熱時に熱硬化反応を起こし、燃料
電池の運転温度及び供給ガス成分に対して安定なもので
あればよい。 【００１７】 【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
にもとづいて説明する。まず最初に、本発明方法で形成
したセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の
構成及び動作について図１〜図３を参照して簡単に説明
する。固体高分子電解質型燃料電池２０は、例えばフッ
素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１
と、炭素繊維糸で織成した力―ボンクロスや力―ボンペ
ーパーあるいはカーボンフェルトにより形成され、上記
電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス
拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサン
ドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４と
から構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に
図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成され
ている。 【００１８】上記両セパレータ４は、図２に明示するよ
うに、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７
と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが
形成されており、上記単セル５の複数組を積層した時、
各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ
燃料電池２０内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供
給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス
供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水
路を形成するようになされている。 【００１９】また、上記両セパレータ４の表面には、所
定形状のりブ部１１が形成されており、そのリプ部１１
とアノード２の表面との間に燃料ガス流路１２が形成さ
れているとともに、リブ部１１とカソード３の表面との
間に酸化ガス流路１３が形成されている。 【００２０】上記構成の固体高分子電解質型燃料電池２
０においては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から
燃料電池２０に対して供給された水素を含有する燃料ガ
スが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル
５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノー
ド２側において既述（１）式で示したとおりの電気化学
反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料
ガス流路１２から上記燃料ガス排出マニホールドを経由
して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化
ガス供給装置から燃料電池２０に対して供給された酸素
を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホ
ールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給
されて各単セル５のカソード３側において既述（２）式
で示したとおりの電気化学反応を呈し、その反応後の酸
化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガ
ス排出マニホールドを経由して外部に排出される。 【００２１】上記（１）及び（２）式の電気化学反応に
伴い、燃料電池２０全体としては既述（３）式で示した
電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性
能が発揮される。なお、この燃料電池２０は、電解質膜
１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転される
ために発熱を伴う。そこで、燃料電池２０の運転中は、
外部に設けられた冷却水供給装置から該燃料電池２０に
対して冷却水を供給し、これを上記冷却水路に循環させ
ることによって、燃料電池２０内部の温度上昇を抑制し
ている。 【００２２】次に、上記のような構成及び動作を有する
固体高分子電解質型燃料電池２０におけるセパレータ４
の製造方法について、図４（ａ），（ｂ）を参照して説
明する。このセパレータ４は、平均粒径が４５〜１２５
μｍの天然黒鉛粉末６０〜８５重量％、熱硬化性樹脂１
５〜４０重量％の組成割合に設定した複合体（ボンドカ
ーボン）を用いて成形されるものであって、上記天然黒
鉛粉末と熱硬化性樹脂とを均一に混合し調整して所定の
コンパウンドを作成する（ステップＳ１００）。つい
で、このコンパウンドに２〜１０ＭＰaの範囲の面圧を
加えて、予め最終成形形状に近似する形状に冷間形成す
る（ステップＳ１０１）。続いて、その予備成形体を図
４（ｂ）に示すように、所定の最終形状を持つ金型１４
内に充填する（ステップＳ１０２）。この状態で、金型
１４を１５０〜１７０℃に加熱昇温するとともに、図外
のプレスを動作させ図４中の矢印ｆ方向から１０〜１０
０ＭＰa、好ましくは、２０〜５０ＭＰaの範囲の面圧を
加えることにより（ステップＳ１０３）、金型１４の形
状に応じた最終形状のセパレータ４が製造される（ステ
ップＳ１０４）。 【００２３】上記のようにして製造されるセパレータ４
においては、該セパレータ４の構成材料であるボンドカ
ーボンにおける組成割合において熱硬化性樹脂が１５〜
４０重量％と少ないために、ボンドカーボン自体の導電
性が高く、さらに、このボンドカーボンのコンパウンド
を最終形状に近似する形状に予備成形した上、その予備
成形体を金型１４に充填し１５０〜１７０℃に加熱昇温
しながら、１０〜１００ＭＰa（好ましくは、２０〜５
０ＭＰa）の高い成形面圧を加えることで、熱硬化性樹
脂が溶解するとともに熱硬化反応が起こり、成形体密度
が大きい所定形状のセパレータ４に均質に成形すること
ができる。 【００２４】また、接触抵抗に最も大きく関与する天然
黒鉛粉末として平均粒径が４５〜１２５μｍの範囲に設
定されたものを使用する一方、流動性、成形性及び強度
に大きく関与する熱硬化性樹詣の組成割合を１５〜４０
重量％の範囲に設定することで、成形材料である複合体
の伸び、流動性がよく成形性に優れているとともに、振
動等によって割れ等の損傷を受けないだけの十分な強度
を確保しながら、電極との接触抵抗値を１０ｍΩ・ｃｍ
２以下の低い値にすることが可能である。 【００２５】以下、実施例によって本発明を更に詳しく
説明する。 く実施例１〜３＞ 平均粒径が４５μｍ、１００μｍ及び１２５μｍの天然
黒鉛粉末（エス・イー・シー株式会社製）とフェノール
樹脂とを表１に示す組成割合で作成したボンドカーボン
コンパウンドを金型に充填して、１６０℃の成形温度下
で１５ＭＰaの成形面圧を加えて２分間保持した後、１
７０℃の温度で３０分間加熱処理して、図５に示すよう
に、横（ａ）ｘ縦（ｂ）×厚さ（ｔ）が１７０×２３０
×２（ｍｍ）で、かつ、図６に示すように、深さ（ｄ）
×幅（ｗ）が１×２（ｍｍ）のガス流路Ｒを並列形成し
てなるテストピースＴＰを成形した。これら実施例１〜
３のテストピースＴＰの表面粗さ（Ｒａ）は、プローブ
先端径５μｍの表面粗さ計を用いＪＩＳＢ ０６０１−
１９９４に記載された方法により任意の１０点で計測し
た結果、表１に示すような範囲の値であった。 【００２６】＜比較例１〜６＞ 平均粒径が１０μｍ、１５μｍ、４５μｍ、１００μ
ｍ、１２５μｍ及び１５０μｍの天然黒鉛粉末（エス・
イー・シー株式会社製）とフェノール樹脂とを表１に示
す組成割合で作成したボンドカーボンコンパウンドを上
記実施例１〜３と同様な成形条件のもとで図５及び図６
に示すような形態のテストピースＴＰを成形した。これ
ら比較例１〜６のテストピースＴＰの表面粗さ（Ｒａ）
は、上記と同様に計測した結果、表１に示すような範囲
の値であった。 【００２７】そして、上記実施例１〜３及び比較例１〜
６のテストピースＴＰそれぞれの接触抵抗値を測定した
ところ、表１に示す結果が得られた。また、実施例２，
３及び比較例６のテストピースＴＰそれぞれの圧縮強度
を測定したところ、図７に示す結果が得られた。なお、
天然黒鉛粉末の平均粒径が等しい実施例２と比較例４
（１００μｍ）及び実施例３と比較例５（１２５μｍ）
の各テストピースＴＰの圧縮強度はほぼ等しい値であっ
た。 【００２８】 【表１】【００２９】また、上記実施例１〜３及び比較例１，６
のテストピースＴＰをそれぞれ１０枚づつ成形し、それ
らテストピースＴＰに１２００サイクル／分、振幅１６
μｍの振動を加えるといった加振テスト後の外観観察を
行ない、各テストピースＴＰのガス流路を形成する凸部
の角部などに割れや欠けが生じていない良品テストピー
スの個数を計数したところ、表２に示す結果が得られ
た。 【００３０】 【表２】 【００３１】上記表１の結果から明らかなように、天然
黒鉛粉末の平均粒径が１０μｍ未満の比較例１の場合
は、樹脂量をいかに調整しても接触抵抗値が１５ｍΩ・
ｃｍ２以上となり、燃料電池用セパレータとして要求さ
れる値（１０ｍΩ・ｃｍ２以下）には程遠い。一方、天
然黒鉛粉末の平均粒径が４５〜１２５μｍの実施例１〜
３及び比較例３〜５の場合は、樹脂量を１５〜４０重量
％の範囲に設定すれば、接触抵抗値を１０ｍΩ・ｃｍ２
以下にできるが、樹脂量が５０重量％になると、接触抵
抗値が１１ｍΩ・ｃｍ２以上になり、要求値以下にはな
らない。また、天然黒鉛粉末の平均粒径が４５〜１２５
μｍの範囲で、かつ、樹脂量が１５〜４０重量％の範囲
であっても、表面粗さＲａが０．６μｍ以上の比較例３
〜５の場合は表面粗さがＲａが０.１〜０.５μｍの範囲
の実施例１〜３の場合と比べて、接触抵抗値が０.８〜
２.２３ｍΩ・ｃｍ２大きいことが確認された。 【００３２】また、図７及び表２の結果から明らかなよ
うに、樹脂量が１０重量％未満の比較例１の場合及び天
然黒鉛粉末の平均粒径が１５０μｍの比較例６の場合
は、ガス流路を形成する凸部の角部に微細な割れや欠け
が発生した不良品であることが確認された。 【００３３】上記の両テスト結果から、最終的に、燃料
電池用セパレータとして要求される低い接触抵抗値（１
０ｍΩ・ｃｍ２以下）を有し、かつ、自動車に搭載する
など振動が加わる条件下での使用に際しも、割れや欠け
などを発生せず、所期の低い接触抵抗値を保持できる条
件は、樹脂量が１５〜４０重量％の範囲であり、かつ、
天然黒鉛粉末の平均粒径が４５〜１２５μｍの範囲であ
ることが分かった。また、天然黒鉛粉末の平均粒径を４
５〜１００μｍの範囲に設定し、かつ、電極との接触面
部分の表面粗さＲａを０.１〜０.５μｍの範囲に設定す
ることで、接触抵抗値をさらに低下させて電池の性能を
一段と向上させることができる。 【００３４】 【発明の効果】以上のように、本発明によれば、天然黒
鉛粉末と熱硬化性樹脂からなる複合体のうち、接触抵抗
に最も大きく関与する天然黒鉛粉末として平均粒径を４
５〜１２５μｍの範囲に設定する一方、流動性、成形性
及び強度に大きく関与する熱硬化性樹脂の組成割合を１
５〜４０重量％の範囲に設定することで、成形材料であ
る複合体の伸び、流動性をよくして優れた成形性を発揮
するとともに、振動等によって割れ等の損傷を受けない
だけの十分な強度を確保することができるものでありな
がら、電極との接触抵抗値を燃料電池用セパレータとし
て要求される１０ｍΩ・ｃｍ２ 以下の低い値とでき、
かつ、その低い接触抵抗値を安定よく保持することがで
き、燃料電池の性能を顕著に向上することができるとい
う効果を奏する。 【００３５】特に、電極との接触面部分の表面粗さＲａ
を０.１〜０.５μｍの範囲に設定することによって、接
触抵抗値を更に低下させて電池性能の一段の向上を達成
することができる。 【００３６】さらに予備成形を含む二段階成形を採用す
ることにより、樹脂量が少なくて伸び、流動性が小さい
複合体を用いながらも、最終成形時にはその複合体を金
型内の隅々まで行きわたらせて成形むらが生じないよう
に均一に充填させることが可能で、一層均質で、かつ、
正常な形状のセパレータを確実に得ることができるとい
う製造上の効果を奏する。
車用の電池として用いられる燃料電池用セパレータの製
造方法に関し、詳しくは、イオン交換膜からなる電解質
膜を両側からアノード（陽極）及びカソード（陰極）で
挟んでサンドイッチ構造としたガス拡散電極をさらにそ
れの外部両側から挟むとともに、アノード及びカソード
との間に、燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成して燃
料電池の構成単位である単セルを構成するように用いら
れる電解質型やりン酸型の燃料電池用セパレータの製造
方法に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】燃料電池は、アノードに水素を含有する
燃料ガスを供給し、カソードに酸素を含有する酸化ガス
を供給することにより、アノード側及びカソード側にお
いて、 Ｈ2 →２Ｈ´＋２ｅ´ …（１） （１／２）Ｏ２＋２Ｈ´＋２ｅ´ →Ｈ２Ｏ …（２） なる式の電気化学反応を示し、電池全体としては、 Ｈ2十（１／２）Ｏ２ →Ｈ２Ｏ …（３） なる式の電気化学反応が進行し、このような燃料が有す
る化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換すること
で、所定の電池性能を発揮するものである。 【０００３】上記のようなエネルギー変換を生じる燃料
電池の一種である電解質型やりン酸型の燃料電池用セパ
レータにおいては、ガス不透過性で、かつ、導電性を有
する材料から形成することが要求され、その要求に適っ
た材料として、導電性樹脂を使用することは従来から知
られている。この導電性樹脂は、黒鉛（カーボン）粉末
をフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂で結合してなる複合
体、通称、ボンドカーボン（樹脂結合質カーボン）コン
パウンドであり、これを所定形状に形成することにより
燃料電池用セパレータを構成している。 【０００４】上記の如きボンドカーボンコンパウンドを
用いて所定形状の燃料電池用セパレータを形成するにあ
たって、従来一般には、ボンドカーボンコンパウンドの
流動性、成形性、ガス不透過性及び燃料電池用単セル組
立時の取扱いや自動車に設置して使用する際の振動等に
よって割れ等の損傷を受けないだけの強度（圧縮、曲
げ）を確保するために、フェノール樹脂等の熱硬化性樹
脂と黒鉛粉末との組成割合において２５〜６０重量％の
熱硬化性樹脂を適正量として使用していた。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】しかし、上記のような
組成割合のボンドカーボンコンパウンドを使用して構成
された従来の燃料電池用セパレータにおいては、電気絶
縁材である熱硬化性樹脂量が多いために、それだけセパ
レータ自体の導電性が低下して電気抵抗が増大し、燃料
電池の性能面で好ましいものでなかった。 【０００６】そこで、ボンドカーボンコンパウンドを使
用して構成される燃料電池用セパレータの導電性を向上
させるために、熱硬化性樹脂量を極力少なくすることが
考えられるが、このように樹脂量を少なくすると、成形
時のボンドカーボンコンパウンドの伸び、流動性が小さ
くなって、成形性が悪化するだけでなく、強度が低下
し、特に、樹脂量が１０重量％未満であると、強度不足
となり、自動車に設置して使用する際の振動等によって
割れや欠け等の損傷を受けやすい。 【０００７】一方、樹脂量を上記した適正範囲（２５〜
６０重量％）に設定すると、ボンドカーボンコンパウン
ドの伸び、流動性がよくて成形性に優れ、かつ、振動等
によって割れ等の損傷を受けない強度を確保することが
可能である反面、燃料電池の性能の良否を左右する最大
の要素である電極との接触抵抗が樹脂量の増加に伴って
大きくなる。特に、樹脂量が４０重量％を超えると、接
触抵抗が急激に増大して燃料電池の性能が極端に低下し
てしまう。 【０００８】ところで、燃料電池の性能の良否を左右す
る最大の要素である接触抵抗について検討すると、燃料
電池を常時振動が加わる自動車に設置して使用する場合
でも１０ｍΩ・ｃｍ２以下の接触抵抗値に安定よく保て
ることが要求される。このような要求値の接触抵抗を安
定保持するにあたって、従来の如く熱硬化性樹脂と黒鉛
粉末との組成割合のみを考慮しただけでは、上述したと
おりコンパウンドの流動性、成形性および成形体（セパ
レータ）の強度と接触抵抗との両方を満足させることが
できず、したがって、現今においては、成形性および強
度に優れている上に、１０ｍΩ・ｃｍ２以下の低い接触
抵抗値に安定保持できる燃料電池セパレータの開発が強
く要望されている。 【０００９】本発明は上記要望に応えるべくなされたも
ので、流動性、成形に優れているとともに振動等によっ
て割れ等の損傷を受けない強度を確保しつつ、接触抵抗
を要求値以下の低い値にでき、かつ、その低い接触抵抗
値を安定よく保持することができる燃料電池セパレータ
の製造方法を提供することを目的としている。 【００１０】 【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法は、
平均粒径が４５〜１２５μｍの天然黒鉛粉末６０〜８５
重量％、熱硬化性樹脂１５〜４０重量％の範囲の組成割
合に設定されている複合体を成形して構成され、表面に
所定形状のリブ部が形成される燃料電池用セパレータの
製造方法であって、上記複合体を２〜１０ＭＰaの範囲
の面圧により予め最終成形形状に近似する形状に冷間形
成した後、その予備成形体を金型内に充填し、１０〜１
００ＭＰaの範囲の面圧を加えて、少なくとも電極との
接触部分の表面粗さが、プローブ先端径５μｍの表面粗
さ計での測定値で、Ｒａ＝０.１〜０.５μｍの範囲にな
るように最終形状に成形することを特徴とするものであ
る。 【００１１】即ち、本発明者等は、ボンドカーボンコン
パウンドを使用して構成される燃料電池用セパレータに
ついて、既述したような開発要望に応えるべく鋭意研究
を重ねた結果、燃料電池の性能の良否を左右する最大の
要素である接触抵抗は、樹脂と黒鉛粉末との組成割合だ
けでなく、黒鉛粉末の平均粒径や当該セパレータの表面
粗さによって大きく変動し、また、その黒鉛粉末の平均
粒径が流動性、成形性及び強度にも密接に関係している
という事実を知見し、この知見に基づいて樹脂と黒鉛粉
末との組成割合および黒鉛粉末の平均粒径、当該セパレ
ータの表面粗さをそれぞれ上記のような範囲に設定して
本発明を完成したものである。 【００１２】上記構成の本発明によれば、複合体の一方
の組成であって、接触抵抗に最も大きく関与する天然黒
鉛粉末として平均粒径が４５〜１２５μｍの範囲に設定
されたものを使用する一方、複合体の他方の組成であっ
て、流動性、成形性及び強度に大きく関与する熱硬化性
樹脂の組成割合を１５〜４０重量％の範囲に設定するこ
とで、成形材料である複合体の伸び、流動性がよく成形
性に優れているとともに、振動等によって割れ等の損傷
を受けないだけの十分な強度を確保することを可能とし
ながら、電極との接触抵抗値を１０ｍΩ・ｃｍ２以下の
低い値として燃料電池の性能を向上することが可能であ
る。特に、少なくとも電極との接触面部分の表面粗さを
プロープ先端径５μｍの表面粗さ計での測定値で、Ｒａ
＝０.１〜０.５μｍの範囲に設定する場合は、触抵抗値
を更に低下させることができる。 【００１３】因みに、天然黒鉛粉末の平均粒径が上記設
定範囲未満、例えば１０μｍ以下であると、樹脂量をい
かに調整しても接触抵抗値は１５ｍΩ・ｃｍ２以上とな
り、自動車への搭載等の振動の加わる条件下で使用され
る燃料電池として要求される接触抵抗値（１０ｍΩ・ｃ
ｍ２以下）には程遠い。また樹脂量が１０重量％未満の
場合及び天然黒鉛粉末の平均粒径が上記設定範囲を超え
る場合、例えば１５０μｍ以上であると、流動性、成形
性はよくなるが、電極との接触面となる凸部の角部に振
動に伴って欠けや微細な割れ等が多数発生しやすく、成
形初期段階では低い接触抵抗値であったとしても、短期
間の使用で接触抵抗値が急激に増大し上記の要求値を維
持できなくなる。これらについての詳しい説明は後述す
る。 【００１４】ここで、最終成形形状に近似する形状と
は、成形面圧方向以外の形状寸法が最終成形対の対応す
る形状寸法と近似することを意味する。予備成形体の成
形面圧方向の形状寸法は、最終成形体の寸法より１.０
〜２.０倍程度に設定されていることが好ましい。この
ような予備成形体を使用することで、成形体密度と体積
抵抗率をさらに良化することが可能である。 【００１５】上記のような成形手段を有する本発明の製
造方法によれば、複合体（ボンドカーボンコンパウン
ド）を２〜１０ＭＰaの範囲の面圧で予め最終成形形状
に近似する形状に冷間成形した上、その予備成形体を最
終形状を持つ金型に充填して１０〜１００ＭＰaの範囲
の高い成形面圧で最終形状に成形するといった二段階成
形を採用することにより、伸び、流動性が小さい複合体
であっても、この複合体を金型内の隅々まで行きわたら
せて成形むらが生じなることを抑制しながら、成形体密
度を大きくし、さらに均一に充填させることが可能とな
り、接触抵抗値が低く導電性に優れているだけでなく、
均質で、かつ、形状面でも正常なセパレータを得ること
ができる。 【００１６】なお、本発明で用いられる熱硬化性樹脂と
しては、黒鉛粉末との濡れ性に優れたフェノール樹脂が
最も好ましいが、それ以外に、ポリカルボジイミド樹
脂、エポキシ樹脂、フルフリルアルコール樹脂、尿素樹
脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド
樹脂などのように、加熱時に熱硬化反応を起こし、燃料
電池の運転温度及び供給ガス成分に対して安定なもので
あればよい。 【００１７】 【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
にもとづいて説明する。まず最初に、本発明方法で形成
したセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の
構成及び動作について図１〜図３を参照して簡単に説明
する。固体高分子電解質型燃料電池２０は、例えばフッ
素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１
と、炭素繊維糸で織成した力―ボンクロスや力―ボンペ
ーパーあるいはカーボンフェルトにより形成され、上記
電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス
拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサン
ドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４と
から構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に
図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成され
ている。 【００１８】上記両セパレータ４は、図２に明示するよ
うに、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７
と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが
形成されており、上記単セル５の複数組を積層した時、
各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ
燃料電池２０内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供
給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス
供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水
路を形成するようになされている。 【００１９】また、上記両セパレータ４の表面には、所
定形状のりブ部１１が形成されており、そのリプ部１１
とアノード２の表面との間に燃料ガス流路１２が形成さ
れているとともに、リブ部１１とカソード３の表面との
間に酸化ガス流路１３が形成されている。 【００２０】上記構成の固体高分子電解質型燃料電池２
０においては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から
燃料電池２０に対して供給された水素を含有する燃料ガ
スが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル
５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノー
ド２側において既述（１）式で示したとおりの電気化学
反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料
ガス流路１２から上記燃料ガス排出マニホールドを経由
して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化
ガス供給装置から燃料電池２０に対して供給された酸素
を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホ
ールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給
されて各単セル５のカソード３側において既述（２）式
で示したとおりの電気化学反応を呈し、その反応後の酸
化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガ
ス排出マニホールドを経由して外部に排出される。 【００２１】上記（１）及び（２）式の電気化学反応に
伴い、燃料電池２０全体としては既述（３）式で示した
電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性
能が発揮される。なお、この燃料電池２０は、電解質膜
１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転される
ために発熱を伴う。そこで、燃料電池２０の運転中は、
外部に設けられた冷却水供給装置から該燃料電池２０に
対して冷却水を供給し、これを上記冷却水路に循環させ
ることによって、燃料電池２０内部の温度上昇を抑制し
ている。 【００２２】次に、上記のような構成及び動作を有する
固体高分子電解質型燃料電池２０におけるセパレータ４
の製造方法について、図４（ａ），（ｂ）を参照して説
明する。このセパレータ４は、平均粒径が４５〜１２５
μｍの天然黒鉛粉末６０〜８５重量％、熱硬化性樹脂１
５〜４０重量％の組成割合に設定した複合体（ボンドカ
ーボン）を用いて成形されるものであって、上記天然黒
鉛粉末と熱硬化性樹脂とを均一に混合し調整して所定の
コンパウンドを作成する（ステップＳ１００）。つい
で、このコンパウンドに２〜１０ＭＰaの範囲の面圧を
加えて、予め最終成形形状に近似する形状に冷間形成す
る（ステップＳ１０１）。続いて、その予備成形体を図
４（ｂ）に示すように、所定の最終形状を持つ金型１４
内に充填する（ステップＳ１０２）。この状態で、金型
１４を１５０〜１７０℃に加熱昇温するとともに、図外
のプレスを動作させ図４中の矢印ｆ方向から１０〜１０
０ＭＰa、好ましくは、２０〜５０ＭＰaの範囲の面圧を
加えることにより（ステップＳ１０３）、金型１４の形
状に応じた最終形状のセパレータ４が製造される（ステ
ップＳ１０４）。 【００２３】上記のようにして製造されるセパレータ４
においては、該セパレータ４の構成材料であるボンドカ
ーボンにおける組成割合において熱硬化性樹脂が１５〜
４０重量％と少ないために、ボンドカーボン自体の導電
性が高く、さらに、このボンドカーボンのコンパウンド
を最終形状に近似する形状に予備成形した上、その予備
成形体を金型１４に充填し１５０〜１７０℃に加熱昇温
しながら、１０〜１００ＭＰa（好ましくは、２０〜５
０ＭＰa）の高い成形面圧を加えることで、熱硬化性樹
脂が溶解するとともに熱硬化反応が起こり、成形体密度
が大きい所定形状のセパレータ４に均質に成形すること
ができる。 【００２４】また、接触抵抗に最も大きく関与する天然
黒鉛粉末として平均粒径が４５〜１２５μｍの範囲に設
定されたものを使用する一方、流動性、成形性及び強度
に大きく関与する熱硬化性樹詣の組成割合を１５〜４０
重量％の範囲に設定することで、成形材料である複合体
の伸び、流動性がよく成形性に優れているとともに、振
動等によって割れ等の損傷を受けないだけの十分な強度
を確保しながら、電極との接触抵抗値を１０ｍΩ・ｃｍ
２以下の低い値にすることが可能である。 【００２５】以下、実施例によって本発明を更に詳しく
説明する。 く実施例１〜３＞ 平均粒径が４５μｍ、１００μｍ及び１２５μｍの天然
黒鉛粉末（エス・イー・シー株式会社製）とフェノール
樹脂とを表１に示す組成割合で作成したボンドカーボン
コンパウンドを金型に充填して、１６０℃の成形温度下
で１５ＭＰaの成形面圧を加えて２分間保持した後、１
７０℃の温度で３０分間加熱処理して、図５に示すよう
に、横（ａ）ｘ縦（ｂ）×厚さ（ｔ）が１７０×２３０
×２（ｍｍ）で、かつ、図６に示すように、深さ（ｄ）
×幅（ｗ）が１×２（ｍｍ）のガス流路Ｒを並列形成し
てなるテストピースＴＰを成形した。これら実施例１〜
３のテストピースＴＰの表面粗さ（Ｒａ）は、プローブ
先端径５μｍの表面粗さ計を用いＪＩＳＢ ０６０１−
１９９４に記載された方法により任意の１０点で計測し
た結果、表１に示すような範囲の値であった。 【００２６】＜比較例１〜６＞ 平均粒径が１０μｍ、１５μｍ、４５μｍ、１００μ
ｍ、１２５μｍ及び１５０μｍの天然黒鉛粉末（エス・
イー・シー株式会社製）とフェノール樹脂とを表１に示
す組成割合で作成したボンドカーボンコンパウンドを上
記実施例１〜３と同様な成形条件のもとで図５及び図６
に示すような形態のテストピースＴＰを成形した。これ
ら比較例１〜６のテストピースＴＰの表面粗さ（Ｒａ）
は、上記と同様に計測した結果、表１に示すような範囲
の値であった。 【００２７】そして、上記実施例１〜３及び比較例１〜
６のテストピースＴＰそれぞれの接触抵抗値を測定した
ところ、表１に示す結果が得られた。また、実施例２，
３及び比較例６のテストピースＴＰそれぞれの圧縮強度
を測定したところ、図７に示す結果が得られた。なお、
天然黒鉛粉末の平均粒径が等しい実施例２と比較例４
（１００μｍ）及び実施例３と比較例５（１２５μｍ）
の各テストピースＴＰの圧縮強度はほぼ等しい値であっ
た。 【００２８】 【表１】【００２９】また、上記実施例１〜３及び比較例１，６
のテストピースＴＰをそれぞれ１０枚づつ成形し、それ
らテストピースＴＰに１２００サイクル／分、振幅１６
μｍの振動を加えるといった加振テスト後の外観観察を
行ない、各テストピースＴＰのガス流路を形成する凸部
の角部などに割れや欠けが生じていない良品テストピー
スの個数を計数したところ、表２に示す結果が得られ
た。 【００３０】 【表２】 【００３１】上記表１の結果から明らかなように、天然
黒鉛粉末の平均粒径が１０μｍ未満の比較例１の場合
は、樹脂量をいかに調整しても接触抵抗値が１５ｍΩ・
ｃｍ２以上となり、燃料電池用セパレータとして要求さ
れる値（１０ｍΩ・ｃｍ２以下）には程遠い。一方、天
然黒鉛粉末の平均粒径が４５〜１２５μｍの実施例１〜
３及び比較例３〜５の場合は、樹脂量を１５〜４０重量
％の範囲に設定すれば、接触抵抗値を１０ｍΩ・ｃｍ２
以下にできるが、樹脂量が５０重量％になると、接触抵
抗値が１１ｍΩ・ｃｍ２以上になり、要求値以下にはな
らない。また、天然黒鉛粉末の平均粒径が４５〜１２５
μｍの範囲で、かつ、樹脂量が１５〜４０重量％の範囲
であっても、表面粗さＲａが０．６μｍ以上の比較例３
〜５の場合は表面粗さがＲａが０.１〜０.５μｍの範囲
の実施例１〜３の場合と比べて、接触抵抗値が０.８〜
２.２３ｍΩ・ｃｍ２大きいことが確認された。 【００３２】また、図７及び表２の結果から明らかなよ
うに、樹脂量が１０重量％未満の比較例１の場合及び天
然黒鉛粉末の平均粒径が１５０μｍの比較例６の場合
は、ガス流路を形成する凸部の角部に微細な割れや欠け
が発生した不良品であることが確認された。 【００３３】上記の両テスト結果から、最終的に、燃料
電池用セパレータとして要求される低い接触抵抗値（１
０ｍΩ・ｃｍ２以下）を有し、かつ、自動車に搭載する
など振動が加わる条件下での使用に際しも、割れや欠け
などを発生せず、所期の低い接触抵抗値を保持できる条
件は、樹脂量が１５〜４０重量％の範囲であり、かつ、
天然黒鉛粉末の平均粒径が４５〜１２５μｍの範囲であ
ることが分かった。また、天然黒鉛粉末の平均粒径を４
５〜１００μｍの範囲に設定し、かつ、電極との接触面
部分の表面粗さＲａを０.１〜０.５μｍの範囲に設定す
ることで、接触抵抗値をさらに低下させて電池の性能を
一段と向上させることができる。 【００３４】 【発明の効果】以上のように、本発明によれば、天然黒
鉛粉末と熱硬化性樹脂からなる複合体のうち、接触抵抗
に最も大きく関与する天然黒鉛粉末として平均粒径を４
５〜１２５μｍの範囲に設定する一方、流動性、成形性
及び強度に大きく関与する熱硬化性樹脂の組成割合を１
５〜４０重量％の範囲に設定することで、成形材料であ
る複合体の伸び、流動性をよくして優れた成形性を発揮
するとともに、振動等によって割れ等の損傷を受けない
だけの十分な強度を確保することができるものでありな
がら、電極との接触抵抗値を燃料電池用セパレータとし
て要求される１０ｍΩ・ｃｍ２ 以下の低い値とでき、
かつ、その低い接触抵抗値を安定よく保持することがで
き、燃料電池の性能を顕著に向上することができるとい
う効果を奏する。 【００３５】特に、電極との接触面部分の表面粗さＲａ
を０.１〜０.５μｍの範囲に設定することによって、接
触抵抗値を更に低下させて電池性能の一段の向上を達成
することができる。 【００３６】さらに予備成形を含む二段階成形を採用す
ることにより、樹脂量が少なくて伸び、流動性が小さい
複合体を用いながらも、最終成形時にはその複合体を金
型内の隅々まで行きわたらせて成形むらが生じないよう
に均一に充填させることが可能で、一層均質で、かつ、
正常な形状のセパレータを確実に得ることができるとい
う製造上の効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質
型燃料電池を構成するスタック構造の構成を示す分解斜
視図である。 【図２】同上固体高分子電解質型燃料電池におけるセパ
レータの外観正面図である。 【図３】同上固体高分子電解質型燃料電池の構成単位で
ある単セルの構成を示す要部の拡大断面図である。 【図４】（ａ）は同上セパレータの製造工程を、（ｂ）
はその製造の様子を説明する説明図である。 【図５】テストピースの仕様を説明する斜視図である。 【図６】図５の丸で囲んだＡ部の拡大断面図である。 【図７】実施例及び比較例の樹脂量と圧縮強度との関係
を示すグラフである。 【符号の説明】 １…電解質膜、２…アノード（電極）、３…カソード
（電極）、４…セパレータ、５…単セル、１４…金型、
２０…固体高分子電解質型燃料電池。
型燃料電池を構成するスタック構造の構成を示す分解斜
視図である。 【図２】同上固体高分子電解質型燃料電池におけるセパ
レータの外観正面図である。 【図３】同上固体高分子電解質型燃料電池の構成単位で
ある単セルの構成を示す要部の拡大断面図である。 【図４】（ａ）は同上セパレータの製造工程を、（ｂ）
はその製造の様子を説明する説明図である。 【図５】テストピースの仕様を説明する斜視図である。 【図６】図５の丸で囲んだＡ部の拡大断面図である。 【図７】実施例及び比較例の樹脂量と圧縮強度との関係
を示すグラフである。 【符号の説明】 １…電解質膜、２…アノード（電極）、３…カソード
（電極）、４…セパレータ、５…単セル、１４…金型、
２０…固体高分子電解質型燃料電池。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 梶 雅仁
兵庫県三田市下内神字打場541番地の１
日本ピラー工業株式会社三田工場内
(56)参考文献 特開 平11−354138（ＪＰ，Ａ)
特開 平11−297338（ＪＰ，Ａ)
特開2000−77079（ＪＰ，Ａ)
特開 平11−204120（ＪＰ，Ａ)
特開2000−21423（ＪＰ，Ａ)
特開2000−21421（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01M 8/02
H01M 8/10
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】 平均粒径が４５〜１２５μｍの天然黒鉛
粉末６０〜８５重量％、熱硬化性樹脂１５〜４０重量％
の範囲の組成割合に設定されている複合体を成型して構
成され、表面に所定形状のリブ部が形成される燃料電池
用セパレータの製造方法であって、 上記複合体を２〜１０ＭＰaの範囲の面圧により予め最
終成型形状に近似する形状に冷間成形した後、 その予備成形体を最終成形形状を持つ金型内に充填し、
１０〜１００ＭＰaの範囲の面圧を加えて、少なくとも
電極との接触部分の表面粗さが、プローブ先端径５μｍ
の表面粗さ計での測定値で、Ｒａ＝０.１〜０.５μｍの
範囲となるように最終形状に成形することを特徴とする
燃料電池用セパレータの製造方法。
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