JP2002025572A

JP2002025572A - 固体高分子型燃料電池用溝付セパレータ

Info

Publication number: JP2002025572A
Application number: JP2000208557A
Authority: JP
Inventors: Masanori Kobayashi; 正則小林; Seiichiro Kabata; 誠一郎椛田; Akira Otani; 陽大谷
Original assignee: Kureha Corp
Current assignee: Kureha Corp
Priority date: 2000-07-10
Filing date: 2000-07-10
Publication date: 2002-01-25

Abstract

(57)【要約】【課題】軽量性、低体積抵抗率、低熱膨張率、強度お
よび低気体透過性の調和の良い固体高分子型燃料電池用
溝付セパレータを与える。【解決手段】黒鉛粉末６５〜８０重量％、熱硬化性樹
脂１５〜３０重量％および炭素繊維５〜１５重量％から
なる混合物の、概ねシート状の圧縮一体成型体であり、
その片面ないし両面に溝を有し、体積抵抗率が１０ｍΩ
・ｃｍ以下である溝付セパレータ。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、溝（と対応するリ
ブ）を有し、比較的軽量で、強度ならびに導電性も兼ね
備えた固体高分子型燃料電池用セパレータに関する。

【０００２】

【従来の技術】燃料電池は、負極に燃料の供給を受け
て、正極に供給される酸化剤との反応により燃料が発生
する化学エネルギー（燃焼エネルギー）を直接電気エネ
ルギーに変換するものであり、エネルギー効率の高い発
電素子として知られている。特に、正極−負極間の電解
質として、高分子固体電解質を用いた固体高分子型の燃
料電池は、全体として軽量で、移動体上での特性も安定
であるため、電気自動車等の移動体用の駆動エネルギー
源として期待されている。以下に燃料としてＨ₂ガス
を、また酸化剤としてＯ₂ガスを用いる場合の固体高分
子型燃料電池内で進行する反応を示す：Ｈ₂→２Ｈ⁺＋２ｅ^- ・・・（１）（１／２）Ｏ₂＋２Ｈ⁺＋２ｅ^-→Ｈ₂Ｏ・・・（２）Ｈ₂＋（１／２）Ｏ₂→Ｈ₂Ｏ・・・（３）（１）式は負極における反応を、（２）式は正極におけ
る反応を示し、電池全体では（３）式に示す反応が進行
する。

【０００３】この時、１個の電池（単位セル）から取り
出せる電圧は、約１．２Ｖ（閉路電圧）以下と低いた
め、より高電圧を必要とする、例えば電気自動車におい
て、あるいは給電時の損失を低減するために、各単位セ
ルを数十から数百個直列に積層してスタック構造の電池
装置を構成させる。

【０００４】この際、各単位セルに間に挿入して単位セ
ル間を電気的に導通させ、且つ単位セルに供給される水
素および酸素の分離境界膜の機能をはたすものがセパレ
ータである。

【０００５】このためセパレータは、導電性および気体
の不透過性が要求され、また、水素や酸素、イオンに対
する耐食性や、発電温度帯における熱膨張の低減も要求
される。

【０００６】このようなセパレータに用いる材質とし
て、従来より各種の炭素材料や金属材料が用いられ、あ
るいは提案されているが、それぞれ以下のような問題が
ある。

【０００７】まず、炭素材料として、特開平８−２２２
２４１号公報に、熱硬化性樹脂による不浸透処理を行っ
た黒鉛材料が提案されているが、黒鉛化処理や、樹脂含
浸処理をするために材料費が高価である上に、機械加工
費用が高価であるために実用化には大きな弊害となって
いる。

【０００８】また、膨張黒鉛材料として、特開平１０−
１２５３３７号公報には、膨張黒鉛シートを複数枚積層
し、加圧成型した燃料電池用セパレータが提案されてい
る。しかし、スタックを製作する際の締付により、リブ
部の変形が生じて溝深さが浅くなるために必要な燃料気
体を供給できず、発電時における単位セル内の発電が不
均一となる難点がある。

【０００９】さらに、金属材料として、特開平４−２６
７０６２号公報には、純銅やステンレス等の耐食性金属
の使用が提案されているが、これら金属は、表面に不動
態を形成することで発電効率が悪化することや、スタッ
クを構成した場合に質量が増加して、軽量の発電素子の
提供という点では問題がある。

【００１０】さらに、特開昭６０−２４６５６８号公報
には、黒鉛粉末を特定量のフェノール樹脂とともに加圧
成型し、該フェノール樹脂を黒鉛化させることなくバイ
ンダーとして用いたセパレータが提案されている。しか
し、バインダー量を限定しているとはいえ、得られるセ
パレータ成型体は、良好な軽量性、強度、低熱膨張率お
よび導電性の調和が得られているとは云い難い。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】上記従来技術の問題点
に鑑み、本発明の主要な目的は、比較的軽量で、強度、
導電性、気体不透過性および低熱膨張性のバランスの良
好な固体高分子型燃料電池用溝付セパレータを提供する
ことを目的とする。

【００１２】本発明者らは、上述の目的で研究した結
果、上記特開昭６０−２４６５６８号公報で用いるよう
な黒鉛粉末および熱硬化性樹脂との組合せに対し、更に
炭素繊維を限定的な量で配合することにより、一層良好
な軽量性と、強度、導電性、気体不透過性および低熱膨
張性のバランスの本質的な改善が可能であることが見出
された。

【００１３】本発明の固体高分子型燃料電池用溝付セパ
レータは、上述の知見に基づくものであり、より詳しく
は、黒鉛粉末６５〜８０重量％、熱硬化性樹脂１５〜３
０重量％および炭素繊維５〜１５重量％からなる混合物
の概ねシート状の圧縮一体成型体であり、その片面ない
し両面に溝を有し、体積抵抗率が１０ｍΩ・ｃｍ以下で
ある固体高分子型燃料電池用溝付セパレータを特徴とす
るものである。

【００１４】

【発明の実施の形態】本発明の固体高分子型燃料電池用
溝付セパレータは、基本的に黒鉛粉末、熱硬化性樹脂お
よび炭素繊維を極め限定的な割合で含む混合物の成形体
である。

【００１５】黒鉛粉末は、本発明のセパレータを構成す
る成型体の体積抵抗率の低減を第一の目的として使用さ
れる。黒鉛粉末としては、体積平均粒径（Ｄｖ）（例え
ば、レーザー回折型粒径測定装置（日機装（株）製「マ
イクロトラックＦＲＡ−９２２０」により０．１２〜７
００μｍの範囲での粒径分布測定に基づく）が３０〜７
０μｍであり、特に粒径範囲が９０μｍ以下のものが好
ましい。また長径と短径の比として求められるアスペク
ト比（例えば、走査型電子顕微鏡（日本電子データム
（株）製「ＪＳＭ−３００」）による観察に基づく）が
５以下、特に２〜５のものが好ましく用いられる。アス
ペクト比が大きいほど黒鉛粒子は偏平であり、球の場合
は最小の１となる。平均粒径が３０μｍ未満であると、
原材料の混合時に黒鉛粉末が凝集してしまい、平均粒径
が７０μｍを超過すると、原材料の均一混合ができな
い。また本発明で形成する溝やリブ付きの固体高分子型
燃料電池用セパレータでは、９０μｍを超過した粒子が
存在すると、成形に際して粗密の部分が生じかねない。
これらの場合、成型体の内部組成が不均一となり、溝部
やリブ部の成型精度が低下して、気体透過量が増大する
ことによりセパレータの性能として必要な気体不透過性
が保持できなくなることがある。更に大粒径黒鉛粉末を
除き、比較的小さい平均粒径の黒鉛粉末を用いると導電
性の向上効果も認められている。更に、アスペクト比が
５を超過すると、原料の充填や圧縮成型時に成型体の面
方向に粒子が揃うために、成型体の厚み方向と面方向で
導電性に異方性が生じることで、燃料電池には好ましく
ない。他方、アスペクト比が２未満の黒鉛粉末として
は、メソカーボンマイクロビーズの黒鉛化物（アスペク
ト比≒１の球体）があるが、一般には得難く、アスペク
ト比＝２〜５のものが、本発明においては好適に用いら
れる。

【００１６】熱硬化性樹脂は、黒鉛粉末と炭素繊維を結
合させ、成型体内部の空隙を低減させることにより、気
体不透過性を確保させることを主目的として加えられ
る。熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、フラン樹
脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミ
ド樹脂等が挙げられるが、好ましくはフェノール樹脂で
あり、さらに好ましくはノボラック型フェノール樹脂が
用いられる。フェノール樹脂は、レゾール型とノボラッ
ク型に大別できるが、レゾール型はナトリウム触媒を使
用して合成されることが多いため、燃料電池の発電時で
発生する水や電子の流れによりセパレータ内のナトリウ
ムがイオン化して、固体高分子膜と反応することで発電
効率が低下することがある。また、液状であるため、黒
鉛粉末や炭素繊維との混合時に気泡を導入して、脱泡処
理等の必要性が生じるために取り扱いが難しくなる面も
ある。それに対してノボラック型は、粉末であるため黒
鉛粉末や炭素繊維との混合がし易く、ドライ成型が可能
である。また、樹脂の構造や硬化剤を変えることによ
り、流下点が低くゲル化時間が短い（低い温度で可塑化
して硬化が早い）ノボラック型フェノール樹脂が容易に
得られる。

【００１７】炭素繊維は、燃料電池の発電温度帯におけ
るセパレータの熱膨張を抑え、また比較的低い比重を保
ちつつ強度を向上するために添加される。炭素繊維は、
ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、ポリアクリロ
ニトリル系炭素繊維から選ばれる少なくとも１種であ
り、２種以上の混合物であっても構わない。この炭素繊
維の平均繊維直径は３０μｍ以下でありかつ、平均繊維
長が１ｍｍ未満が好ましい。平均繊維長が１ｍｍ以上で
あると原材料の混合の際に、繊維が絡み易くなり、成型
体の内部組成が不均一となることで気体透過量が増大し
てセパレータとして必要な気体不透過性が確保できなく
なるおそれがある。

【００１８】本発明のセパレータは、上述した黒鉛粉
末、熱硬化性樹脂および炭素繊維を、それぞれ６０〜８
０重量％、１５〜３０重量％および５〜１５重量％（こ
れらの合計量として１００重量％）の混合物の成形物と
して得られる。熱硬化性樹脂自体は絶縁物質であるた
め、３０重量％を超過して配合すると体積抵抗率を１０
ｍΩｃｍ以下とすることが困難となり、１５％未満であ
ると結合力が小さすぎて成型性が悪化する。また、炭素
繊維が１５重量％を超過すると成型体の空隙が増加する
ため、気体透過量が増大して気体不透過性が確保できな
くなる。他方５重量％未満であると、燃料電池の発電温
度帯においてセパレータの熱膨張が増大し、また、軽量
補強効果が乏しくなる。さらに、黒鉛粉末が６５重量％
未満であると体積抵抗率が増大し、８５重量％を超過す
ると熱硬化性樹脂の割合が減少するために結合力が小さ
過ぎて成型性が悪化し、気体不透過性の確保が困難とな
る。

【００１９】本発明のセパレータは、基本的には上記三
成分の混合物の成形体として得られるが、必要に応じ
て、これらの合計量１００重量部に対して、例えば１０
重量部程度までの、カーボンブラック、例えばアセチレ
ンブラックや、金属、例えば銅粉等を、成型体として所
望の特性が得られる範囲で、添加することもできる。

【００２０】上記成分を、例えばＶブレンダー、ヘンシ
ェルミキサー等の粉体混合装置により、通常は常温、常
圧で混合した後、混合物を圧縮成型に付する。混合は、
熱硬化性樹脂が硬化しない範囲の温度（１００℃以下）
での加熱下で行うことも可能である。

【００２１】図１および図２は、それぞれ圧縮成型用の
上型と下型の一例の平面図を示す。上型１は、型板１ａ
を台板１ｂに固定してなり、型板１ａの型面には本発明
のセパレータの一面（面Ａ）に付与すべき溝に対応する
凸部模様４が付されている。また下型３は、型板３ａを
台板３ｂに固定してなり、型板３ａの型面には本発明の
セパレータの他面（面Ｂ）に付与すべき溝に対応する凸
部模様５が付されている。

【００２２】圧縮成型にあたっては、これら上型１と下
型３間に上記黒鉛粉末、熱硬化性樹脂および炭素繊維を
含む混合原料を配置して、上型１と下型３により圧縮成
型すればよい。図３に示すように、混合原料を一旦予備
成型して、ほぼ平坦な予備成型シート２を形成し、これ
を更に溝部に相当する凸部型状を有する上型１と下型３
間に配置して圧縮成型する二段成型工程を採用すること
が好ましい。これら積層体を型枠（図示せず）中に配置
して圧縮成型を行う。

【００２３】上型１の台板１ｂの逆面に下型３の型板３
ａを付し、また下型３の台板３ｂの逆面には上型１の型
板１ａを付すことにより、両面型を形成して、これら両
面型と、混合原料ないしは予備成型体を交互に重ねて、
一回の圧縮成型により複数枚のセパレータを同時形成し
てもよい。

【００２４】型板１ａおよび３ａは、金属や炭素により
構成され、溝に相当する凸部の彫刻は、機械加工や放電
加工により施されるが、一般には最終製品セパレータの
表面平滑性を担保すべく、表面研磨を施すことが好まし
い。平板状の金型に限らずローラ金型も用いられる。ま
た、加圧成型時の温度制御をするために、溝付型やロー
ル内部に熱媒循環用の流路を設けることや、成型用型を
固定するプレス機自体に加熱装置を取り付け、熱伝導に
より溝付型等の温度を制御することもできる。

【００２５】圧縮成型においては、混合した原材料を予
め熱硬化性樹脂の硬化しない程度の温度（１００℃）以
下で、予熱した型内部に充填して型にかかる面圧が５〜
５０ＭＰａになるように加圧する。上述した好ましい態
様として、予備成型等で平らな金属や炭素製の型を用い
る場合には、面圧は約１０ＭＰａ以下、特に約５ＭＰａ
以下が好ましく、再度、成型するために内部の温度は熱
硬化性樹脂が硬化しない温度でなければならない。その
後、型内部の温度を昇温することで樹脂が可塑化して、
黒鉛粒子と炭素繊維の空隙が樹脂で埋め尽くされること
で不浸透性が生じ、樹脂が硬化することで製品形状が賦
与される。熱硬化性樹脂としてノボラック型フェノール
樹脂を用いる場合、可塑化温度としては１５０℃未満が
好ましく、硬化温度としては１５０℃以上が好ましい。

【００２６】型内部の原材料は、熱硬化性樹脂の可塑化
・硬化により予め彫刻した型の形状のまま成型される
が、硬化時間が不充分であると、再度熱が加わった際に
変形が発生する。そのため、硬化時間は１５０℃以上の
温度で１０分間以上が好ましいが、成型品を取り出した
後に１５０℃の温度で追加硬化させることも可能であ
る。

【００２７】型内部の原材料における熱硬化性樹脂の硬
化が完了した後に、成型体を取り出すが、この際に残留
応力による変形を阻止するために、内部温度が１００℃
未満になるまで加圧操作を加えておくことが好ましく、
内部温度が１００℃未満になった段階が型にかかる圧力
を開放して成型体を取り出す。また、１００℃以上で成
型体を取り出した場合、圧縮可能な冷却板等に挟んでお
き、冷却することも効果がある。

【００２８】図４（ａ）および図５（ａ）には、このよ
うにして形成される本発明の溝付セパレータ用の圧縮成
型体の一例の一面（面Ａ）および他面（面Ｂ）の平面図
を寸法（単位：ｍｍ）付きで示し、図４（ａ）には、併
せて下側および右側から見た側面図を示す。また図４
（ｂ）および図５（ｂ）は、それぞれ図４（ａ）のａ−
ｂ断面および図５（ａ）のｃ−ｄ断面の部分拡大図であ
り、セパレータに付した溝の断面形状が示される。

【００２９】図４（ａ）および図５（ａ）にする両面溝
形状を付した溝付セパレータ用圧縮成型体から周縁の余
分な部分（点線枠外）、ならびにガスや冷却水の導入、
排出に必要な流通孔６ａ〜６ｆを、例えば切削加工で形
成することにより、図６および図７に示す両面形状を有
する製品セパレータが得られる。なお図６を参照して、
ガス流通孔６ａおよび６ｆは、図示のセパレータを設け
た単位セルに対して例えば燃料ガスの流入孔および流出
孔として機能するものであり、図７を参照してガス流通
孔６ｂおよび６ｅは、隣接する単位セルに対する酸化ガ
スの流入孔および流出孔として機能するものである。ま
た残りの流通孔６ｃおよび６ｄは、冷却水を流通させる
ために用いられる。

【００３０】図４（ｂ）および図５（ｂ）に示すよう
に、セパレータの両面に付す溝は、概ね円弧形状である
ことが好ましい。前述したように、本発明のセパレータ
の好ましい製造態様によれば、概ね平坦なシート状成型
体への予備圧縮成型と、溝付型（またはローラ）を用い
た溝付け圧縮成型の二段成形工程を採ることが好まし
い。これにより、セパレータ成形体の溝部Ｇと隣接する
リブ部Ｒとの間には、成形体の密度差が生じ、使用条件
下での熱変形応力が集中しがちな溝部Ｇがより高密度化
して強靭となり、セパレータ全体の強度が増大する。こ
れに対し、平坦なシート状成形体に切削加工により溝を
付与した場合、あるいは一段圧縮成型で溝付セパレータ
成形体を得た場合には、溝部Ｇと隣接するリブ部Ｒとの
間に溝部への応力集中に対して好ましい抵抗力を与える
密度差が生ぜず、また溝部Ｇでの強度確保のために全成
形体の高密度化を図れば、不要なリブ部Ｒでの密度上昇
もあるため、セパレータ全体としての重量増加が起り、
軽量な固体高分子型燃料電池の製造には不都合となる。
このような好ましい溝部Ｇとリブ部Ｒとの間の密度差
は、従来から用いられている、矩形断面の溝を有するセ
パレータ成形体を二段圧縮成型により形成することによ
っても得られるが、円弧状断面を有する溝の形成に際し
ては、より好ましいリブ部Ｒから溝Ｇの底部へ向けての
密度勾配付きの密度差が形成され、より溝部への応力集
中に対する耐久強度が増大するほか、局所的応力集中個
所として作用する溝の角部が除かれ、全体としての軽量
性を維持しつつ一層の強度向上が図られる。このような
好ましい効果を得るためには、溝部の断面形状は、概ね
円弧状であればよく、真円弧状以外でも、例えば変形し
た楕円弧状であってもよい。なお、二段圧縮成型におけ
る溝部での密度増大は、予備圧縮成型体の厚さから、溝
付け圧縮成型後の溝部での低減した厚さと逆比例して起
ると解され、上述の例では概ねリブ部に対して５／（５
−０．６）≒１．１倍の密度への増大が期待される。

【００３１】

【実施例】以下、実施例および比較例により、本発明を
更に具体的に説明する。

【００３２】以下の例において成形したセパレータ成形
体については、下記のようにして特性値の測定を行っ
た。

【００３３】上記のようにして得られた本発明品は、以
下のように特性値を測定した。「見かけ密度」は、ＪＩ
ＳＲ７２１２−１９９５「カーボンブロックの試験
方法」に準拠した方法で、得られた成型品を１ｍｍ×１
ｍｍ×５ｍｍの直方体に切断し、比重瓶に入れた後、１
−ブタノールを加えて測定した。「体積抵抗率」は、Ｊ
ＩＳＫ７１９４−１９９４「導電性プラスチックの
４探針法による抵抗率試験方法」に準拠した測定機器で
ある三菱化学製「ロレスタＨＰ−５０」を用いて、四探
針法で、成型体の面方向及び、厚み方向について測定し
た。「気体透過量」はＪＩＳＫ７１２６−１９８７
「プラスチックフィルム及びシートの気体透過度試験方
法」に準拠した図６の装置を用い、ヘリウムで５０ｋＰ
ａの圧力を加えた状態で１０分間にサンプル成型体を透
過したヘリウム量を水上置換法により測定し、該測定値
から以下の計算式により求めた：気体透過量（ｃｍ²／ｓｅｃ）＝［ヘリウムの透過量
（ｍｌ）×サンプル厚み（ｃｍ）］／［６００（ｓｅ
ｃ）×測定面積（ｃｍ²）］「曲げ強度」は、ＪＩＳＫ７０７４−１９８８「炭
素繊維強化プラスチックの曲げ試験方法」に準拠した方
法で、得られた成型体を長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍ、
厚さ５ｍｍの試験片として島津製作所製オートグラフＡ
ＧＨ−Ｓにより、恒温槽内を８０℃として、３点曲げに
より強度を測定して、５〜１０Ｎの応力の時点で弾性率
を測定した。「線膨張率」は、得られた成型体から長さ
１０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ５ｍｍの試験片を切り出
し、該試験片について、メトラー社製熱機械測定器ＴＭ
Ａ４０により、０．１Ｎの荷重を３ｍｍφのプローブに
かけて昇温した時の８０℃の線膨張率を測定した。

【００３４】（実施例１）アスペクト比が４〜５の黒鉛
粉末（ＳＥＣ社製「ＳＧＯ−４５」）を篩分により粒度
（粒径範囲）を９０μｍ以下にした後、１２０℃で２時
間加熱乾燥した。熱硬化性樹脂としてノボラック型フェ
ノール樹脂（群栄化学工業株式会社製「ＰＧ−２４１
１」）を篩分により粒度を９０μｍ以下とした後、真空
乾燥を施した。平均繊維長０．４ｍｍのピッチ系炭素繊
維（呉羽化学工業株式会社製「Ｍ−２０７Ｓ」）を１２
０℃で２時間乾燥した。その後、上記黒鉛粉末を７５重
量％、熱硬化性樹脂を２０重量％、炭素繊維を５重量％
として常温・常圧でＶブレンダーにより混合した。図１
および図２に示す溝部対応凸部を有する金型間に、６０
℃に予備加熱した上記混合原料を充填した。加圧成型用
のプレス機は、プレス機自体に取り付けた昇温装置によ
り１６０℃まで加熱操作を施しておき、原材料を充填し
た金型を載せた後、投影断面積で１０ＭＰａの加圧操作
を加えた。この間、熱硬化性樹脂の可塑化により、黒鉛
粉末と炭素繊維は結合され、熱硬化性樹脂の硬化により
金型の彫刻通りに硬化された。この場合の硬化時間は、
金型内温度１５０℃以上で３０分間とした。その後、加
圧状態のままで金型自体を冷却して金型内部温度が１０
０℃以下に到達した時点で圧力を開放した後、図４およ
び５に示される形状の成型体を取り出し、周縁の余分な
箇所ならびにガスおよび冷却水の流通孔６ａ〜６ｆを、
径１ｍｍφのエンドミルを有する切削加工機（ＦＵＮＡ
Ｃ社製「マシニングセンターモデルＤＶ」）により、３
０００ｒｐｍで切削加工して、図６および図７に示す両
面形状を有する厚み５ｍｍ（リブ部）の溝付セパレータ
を得た。得られたセパレータについての特性値測定結果
を、後記実施例および比較例で得られたセパレータにつ
いての測定結果とともにまとめて後記表１に示す。

【００３５】（実施例２）黒鉛粉末を７０重量部、熱硬
化性樹脂を２０重量部、炭素繊維を１０重量部とした以
外は実施例１と同様にして溝付セパレータを得た。

【００３６】（実施例３）黒鉛粉末を６５重量部、熱硬
化性樹脂を２０重量部、炭素繊維を１５重量部とした以
外は実施例１と同様にして溝付セパレータを得た。

【００３７】（実施例４）実施例１と同様の原料混合比
で得られた原材料を平金型に充填して、４ＭＰａ、室温
（２０〜３０℃）で冷間成型を行ない、ほぼ平坦なシー
トを得た。次いで、冷間成型品を溝付金型内に入れ、実
施例１と同様な操作を加えて最終的にリブ部の厚みが５
ｍｍの溝付セパレータを得た。

【００３８】（比較例１）黒鉛粉末を８０重量部、熱硬
化性樹脂を２０重量部とし、炭素繊維を含まない混合原
料を用いた以外は実施例１と同様にして溝付セパレータ
を得た。

【００３９】

【表１】

【００４０】上表１を見ると炭素繊維を含まない比較例
１のセパレータに比べて、炭素繊維を配合した実施例１
〜３のセパレータは熱膨張率が効果的に低減され、また
比較的低い見かけ密度で必要な強度を維持していること
がわかる。

【００４１】

【発明の効果】上述したように、本発明によれば、黒鉛
粉末、熱硬化性樹脂および炭素繊維を限定的な比率で含
む混合原料粉末の圧縮成型により、成型体の炭化を行わ
ずに体積抵抗率が低く、軽量、強度および低熱膨張率の
調和の良い固体高分子型燃料電池用溝付セパレータが得
られる。

【図面の簡単な説明】

【図１】溝付用凸部模様を有する圧縮成型用上型。

【図２】溝付用凸部模様を有する圧縮成型用下型。

【図３】圧縮成型の概要を示す模式積層図。

【図４】（ａ）圧縮成型体の平面図（面Ａ）ならびに下
側および右側側面図。（ｂ）（ａ）のａ−ｂ線に沿う拡大断面図。

【図５】（ａ）圧縮成型体の平面図（面Ｂ）。（ｂ）（ａ）のｃ−ｄ線に沿う拡大断面図。

【図６】製品セパレータの平面図（面Ａ）。

【図７】製品セパレータの平面図（面Ｂ）。

【図８】気体透過度の測定装置説明図。

【符号の説明】

１：上金型（１ａ：型板、１ｂ：台板）２：成形原料ないし予備圧縮成型体３：下金型（３ａ：型板、３ｂ：台板）４：上金型に付した溝付用凸部５：下金型に付した溝付用凸部６ａ〜６ｆ：気体通過孔Ｇ：溝部Ｒ：リブ部

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者大谷陽東京都中央区日本橋堀留町１丁目９番11号呉羽化学工業株式会社内Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB02 CC03 CC08 CX02 EE05 EE06 EE18 HH00 HH01 HH03 HH05 HH06 HH08

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】黒鉛粉末６５〜８０重量％、熱硬化性樹
脂１５〜３０重量％および炭素繊維５〜１５重量％から
なる混合物の、概ねシート状の圧縮一体成型体であり、
その片面ないし両面に溝を有し、体積抵抗率が１０ｍΩ
・ｃｍ以下である固体高分子型燃料電池用溝付セパレー
タ。
【請求項２】成型体の見掛け密度が１．４〜２．１ｄ
ｌ／ｇであり、溝部と複数の溝間のリブ部とで密度差を
有する請求項１の溝付セパレータ。
【請求項３】黒鉛粉末のアスペクト比が５以下であ
り、成型体の面方向体積抵抗率が、厚み方向体積抵抗率
に対し１．０〜１．５倍である請求項１または２の溝付
セパレータ。
【請求項４】黒鉛粉末の粒径範囲が９０μｍ以下であ
り、体積平均径が３０〜７０μｍである請求項１〜３の
いずれかの溝付セパレータ。
【請求項５】熱硬化性樹脂がノボラック型フェノール
樹脂であり、厚さ方向の気体透過量がヘリウム基準で１
０^-3ｃｍ²／ｓｅｃ以下である請求項１〜４のいずれか
の溝付セパレータ。
【請求項６】炭素繊維が、それぞれ平均繊維直径が３
０μｍ以下、平均繊維長が１ｍｍ未満である、ピッチ系
炭素繊維、レーヨン系炭素繊維およびポリアクリロニト
リル系炭素繊維の少なくとも一種の炭素繊維からなり、
８０℃における熱膨張率が５０×１０^-6Ｋ^-1以下である
請求項１〜４のいずれかの溝付セパレータ。
【請求項７】成型体の厚みが１〜５ｍｍである請求項
１〜６のいずれかの溝付セパレータ。
【請求項８】予め、比較的低圧で圧縮成型して得られ
たほぼ平坦なシート状成型体に対し、溝に相当する凸部
を有する型もしくはローラにより加圧成型して溝部と対
応するリブ部を形成する二段成型工程を経て形成された
請求項１〜７のいずれかの溝付セパレータ。
【請求項９】溝の断面が円弧状である請求項１〜８の
いずれかの溝付セパレータ。