JP2006286491A - 燃料電池用セパレータおよび燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】 セパレータの耐久性及びシール性を高め、燃料電池の品質を向上させる。
【解決手段】 電解質膜１５ａを一対の電極１５ｂで挟んだＭＥＡ１５とともに燃料電池１のセル２を構成する燃料電池用のセパレータ１６，１７であって、ＭＥＡ１５に接する面に沿う方向の総膨張率が０．２４パーセント以下である。総膨張率は、少なくとも、燃料電池１の駆動時の熱膨張によって生じる変形と、燃料電池１を積層方向に締結する際の付勢力によって生じる変形と、燃料電池１の生成水の膨潤によって生じる変形とを含めて算出される。膨潤のみによる膨張率は、前記面に沿う方向の許容最大歪の１５パーセント以下である。
【選択図】 図２

Description

本発明は、燃料電池用セパレータおよびそのセパレータを備える燃料電池に係り、特に、燃料電池の品質向上に有効な技術に関する。

従来のいわゆる固体分子型燃料電池は、基本単位であるセル（単電池）が複数積層されたスタックを備えている。セルは、イオン交換膜からなる電解質膜を一対の電極で挟んだＭＥＡ（Membrane-Electrode Assembly）と、ＭＥＡを挟む一対のセパレータとを備えている。一般に、セパレータには、通電可能な耐熱合金や複合材料等が採用されている（例えば、下記の特許文献１を参照）。
特開平６−７６８３５号公報

この特許文献１に記載の燃料電池は、セパレータに使用すべき材料を選定し、それらの配合比率を適切に調節することによって、セパレータの電気伝導度を維持しつつ熱膨張特性を制御し、クラック等の発生を防止して耐久性を向上させている。

しかしながら、セパレータの変形量を具体的にどの程度に抑えれば耐久性が高まるのかについては明らかではなかったので、燃料電池の耐久性を大幅に高めるには至っていなかった。また、セパレータの変形が大きいと、クラックが発生しないまでもセパレータ間のシール機能が低下するため、かかるシール機能の低下を防止する必要もある。

本発明の目的は、従来考慮されていなかった変形要因を考慮することにより、燃料電池の品質を向上させることである。

本発明の発明者は、セパレータの変形要因および変形量について鋭意研究を重ねたところ、セパレータの面方向に沿う総膨張率を所定値以下に設定することが、燃料電池の品質向上に有効であるとの知見を得た。そこで、上記の課題を解決するために、次のような構成の燃料電池用セパレータ、および燃料電池を採用する。

すなわち、本発明の燃料電池用セパレータは、電解質膜を一対の電極で挟んだ膜−電極アセンブリとともに積層されて燃料電池を構成する燃料電池用セパレータであって、前記膜−電極アセンブリに接する面に沿う方向の総膨張率が０．２４パーセント以下である。

このような構成によれば、従来から既に対策が講じられていた熱的な変形だけでなく、他の変形要因も考慮して膜−電極アセンブリに接する面に沿う方向（面方向）の変形量が規定されるので、耐久性及びシール性に対する信頼性を高めることができる。

本発明の燃料電池用セパレータにおいて、前記総膨張率は、少なくとも、前記燃料電池の駆動時の熱膨張に、前記燃料電池を積層方向に締結する際の付勢力によって生じる変形と、生成水の膨潤によって生じる変形とを含めて算出されるのが好ましい。

このような構成によれば、従来から既に対策が講じられていた熱的な変形だけでなく、締結に伴う付勢力による変形、さらには生成水による膨潤までもが考慮されるので、耐久性及びシール性に対する信頼性をより一層高めることができる。

本発明の燃料電池用セパレータにおいては、前記膨潤のみによる膨張率が、前記面に沿う方向の許容最大歪の１５パーセント以下であることが好ましい。この許容最大歪は、セパレータを構成する材料に固有の物性値であり、例えばＪＩＳＲ １６０１の試験方法（４点曲げ）に従って試験を行い、試験片が破壊したときの最大歪で定義される。

このような構成によれば、燃料電池駆動時に不可避の膨潤によるクラックの発生及び過量な変形を効果的に抑制することが可能となる。

本発明の燃料電池用セパレータは、基材がカーボン製であることが好ましい。

このような構成によれば、カーボンに例えば樹脂等の含浸材を含浸させてなるカーボン基複合セパレータを成形するに際し、含浸材の種類や含浸量を適宜選択することによりセパレータの気孔率を調整することが可能になり、膨潤率の調整が容易となる。

本発明の燃料電池は、電解質膜を一対の電極で挟んだ膜−電極アセンブリと、上記の燃料電池用セパレータとを備える。

このような構成によれば、耐久性及びシール性に優れた高品質の燃料電池を提供することが可能となる。

本発明によれば、セパレータの許容され得る変形量が明らかになってその耐久性及びシール性が高まるので、燃料電池の品質を向上させることができる。

本発明の燃料電池の実施形態を、図１から図４に示して説明する。本実施形態の燃料電池は、図１に示すように、基本単位であるセル２が複数積層されたスタック本体３と、スタック本体３を支持するフレーム５とを備えている。セル２の積層方向に沿うスタック本体３の一端には、ターミナルプレート７が配置され、その外側に絶縁プレート８が配置されている。さらにその外側には、フレーム５を構成するエンドプレート９ａが配置されている。

また、スタック本体３の他端には、ターミナルプレート７が配置され、その外側に絶縁プレート８が配置され、さらにその外側にはプレッシャプレート１３が配置されている。各ターミナルプレート７には、出力端子６が設けられている。プレッシャプレート１３の外側には、フレーム５を構成するエンドプレート９ｂが、プレッシャプレート１３から離間して配置されており、プレッシャプレート１３とエンドプレート９ｂとの間には、バネ部材１４が介装されている。

スタック本体３の両側に配置された２枚のエンドプレート９ａ，９ｂの間には、セル２の積層方向に沿って複数のテンションプレート１１が架設されている。各テンションプレート１１は、両方の端部を各エンドプレート９ａ，９ｂにボルト１２によってそれぞれ固定されており、２枚のエンドプレート９ａ，９ｂとともにフレーム５を構成している。

２枚のエンドプレート９ａ，９ｂが複数のテンションプレート１１を介して連結される際、バネ部材１４には圧縮力が導入されており、バネ部材１４はスタック本体３に対してセル２の積層方向に付勢力を作用させている。複数のセル２は、この付勢力によって締結されている。バネ部材１４の付勢力に対する反力はテンションプレート１１が負担しており、これによってテンションプレート１１には張力が作用している。

セル２は、図２に示すように、イオン交換膜からなる電解質膜１５ａを一対の電極１５ｂで挟んだＭＥＡ１５と、ＭＥＡ１５を挟む一対のセパレータ１６，１７とを備えている。各セパレータ１６，１７の基材はカーボン製であり、これに所定の樹脂を所定量含浸させることによりなるカーボン基複合セパレータとされていて、導電性を有している。

各セパレータ１６，１７には、各電極１５ｂに酸化ガス（通常は空気）を供給するための酸化ガスマニホールド１６ａ，１７ａと、水素ガスを供給するための水素ガスマニホールド１６ｂ，１７ｂと、冷媒（通常は水）を流通させるための冷媒マニホールド１６ｃ，１７ｃとが形成されている。

酸化ガスマニホールド１６ａ、冷媒マニホールド１６ｃおよび水素ガスマニホールド１６ｂは、セパレータ１６の両側縁に沿ってそれぞれ一列に配置されている。また、酸化ガスマニホールド１７ａ、冷媒マニホールド１７ｃおよび水素ガスマニホールド１７ｂは、セパレータ１７の両側縁に沿ってそれぞれ一列に配置されている。上記の各マニホールドはいずれもセル２の積層方向に連続している。

セパレータ１６には、ＭＥＡ１５の一方の電極１５ｂと向き合う側面に、水素ガスの流路となる複数の凹所１６ｄが形成され、反対の側面には、冷媒の流路となる複数の凹所１６ｆが形成されている。各凹所１６ｄは、セパレータ１６の一方の側縁に隣接して形成された水素ガスマニホールド１６ｂ、および他方の側縁に隣接して形成された水素ガスマニホールド１６ｂに、溝部１６ｅを介して連通している。

また、各凹所１６ｆは、セパレータ１６の一方の側縁に隣接して形成された冷媒マニホールド１６ｃ、および他方の側縁に隣接して形成された冷媒マニホールド１６ｃに、溝部１６ｇを介して連通している。

セパレータ１７には、ＭＥＡ１５の他方の電極１５ｂと向き合う側面に、酸化ガスの流路となる複数の凹所１７ｄが形成され、反対の側面には、冷媒の流路となる複数の凹所１７ｆが形成されている。各凹所１７ｄは、セパレータ１７の一方の側縁に隣接して形成された酸化ガスマニホールド１７ａ、および他方の側縁に隣接して形成された酸化ガスマニホールド１７ａに、溝部１７ｅを介して連通している。

また、各凹所１７ｆは、セパレータ１７の一方の側縁に隣接して形成された冷媒マニホールド１７ｃ、および他方の側縁に隣接して形成された冷媒マニホールド１７ｃに、溝部１７ｇを介して連通している。

セパレータ１６とＭＥＡ１５との間には、凹所１６ｄ、溝部１６ｅ、および溝部１６ｅに連通する水素ガスマニホールド１６ｂを取り囲むように、シール部材１８ａが設けられている。また、セパレータ１６とＭＥＡ１５の間には、酸化ガスマニホールド１６ａの周囲にシール部材１８ｂが、冷媒マニホールド１６ｃの周囲にシール部材１８ｃがそれぞれ設けられている。

セパレータ１７とＭＥＡ１５との間には、凹所１７ｄ、溝部１７ｅ、および溝部１７ｅに連通する酸化ガスマニホールド１７ａを取り囲むように、シール部材１９ａが設けられている。また、セパレータ１６とＭＥＡ１５の間には、水素ガスマニホールド１６ｂの周囲にシール部材１９ｂが、冷媒マニホールド１７ｃの周囲にシール部材１９ｃがそれぞれ設けられている。

セパレータ１６と、セパレータ１６と隣り合うセル（図示略）との間には、凹所１６ｆ、溝部１６ｇおよび溝部１６ｇに連通する冷媒マニホールド１６ｃを取り囲むように、シール部材２０ａが設けられている。また、セパレータ１６と同セルとの間には、酸化ガスマニホールド１６ａの周囲にシール部材２０ｂが、水素ガスマニホールド１６ｂの周囲にシール部材２０ｃがそれぞれ設けられている。上記の各シール部材は、セパレータに密着して酸化ガスや水素ガス、冷媒の漏洩を防止する。

つまり、スタック本体３には、各酸化ガスマニホールド１６ａ，１７ａが積層方向に連通してなる連通路２１、各水素ガスマニホールド１６ｂ，１７ｂが積層方向に連通してなる連通路２２、及び各冷媒マニホールド１６ｃ，１７ｃが積層方向に連通してなる連通路２３が、入口側、出口側に分かれて設けられている。なお、連通路２１〜２３は、実際にはそれぞれ別に設けられているが、図１では酸化ガスマニホールド２１のみを図示している。

スタック本体３の一端に配置されたエンドプレート９ａには、入口側の各マニホールド２１〜２３に連通しスタック本体３に各種の流体を供給する流体配管２４と、出口側の各マニホールド２１〜２３に連通しスタック本体３を流通した各種の流体を排出する流体配管２５とが接続されている。

酸化ガスマニホールド２１を通じて各セル２に供給された酸化ガスは、一方のセパレータ１７とＭＥＡ１５との間に画成された酸化ガスの流路に流入して一方の電極１５ｂに接し、水素ガスマニホールド２２を通じて各セル２に供給された水素ガスは、他方のセパレータ１６とＭＥＡ１５との間に画成された水素ガスの流路に流入して他方の電極１５ｂに接する。双方の電極１５ｂにそれぞれ接した酸化ガスおよび水素ガスは、電解質膜１５ａにおいて電気化学反応を起こし、起電力と熱とを発生させる。

各セル２において発生した起電力は、ターミナルプレート７に設けられた出力端子６から取り出すことができる。各セル２において発生した熱は、冷媒マニホールド２３を通じて各セル２に供給された冷媒によって回収される。酸化ガスと水素ガスとが反応することによって生成した水は、酸化ガスマニホールド２１を通じて残った酸化ガスとともに系外に排出される。

図３に示すように、平面視するといずれも等しく長方形状をなすセパレータ１６，１７において、シール部材１８ａ，１９ａ，２０ａが密接する部分（以下、シールラインＬ）よりも面方向外側の領域は、燃料電池１の駆動時に生成水や冷媒と接触しない、言い換えれば、膨潤しない非膨潤領域Ａである。一方、シールラインＬよりも面方向内側の領域Ｂは、燃料電池１の駆動時に生成水や冷媒と接触する、言い換えれば、膨潤する膨潤領域Ｂである。なお、図３には、シール部材１８ａによるシールラインＬだけが図示されている。

セパレータ１６，１７は、ＭＥＡ１５に接する面に沿う方向（面方向）の総膨張率αが、いずれも０．２４パーセント以下に調節されている。セパレータ１６，１７の総膨張率αとは、セパレータ１６，１７が燃料電池１には組み込まれないで単体で存在しているときの膨張前に対する膨張後のセパレータ１６，１７の総変形量の割合を示す値である。

例えば、セパレータ１６，１７が単体で存在しているときのセパレータ総面積をＳとし、セパレータ１６，１７を燃料電池１に組み込んで駆動させたときのセパレータ総面積をＳ’とするとき、総変形量はＳ'−Ｓ、総膨張率αは｛（Ｓ'−Ｓ）／Ｓ｝^1/2と表され、その値が０．２４パーセント以下となっている。

セパレータ１６，１７の総変形量は、燃料電池の駆動時にセパレータ１６，１７が熱膨張することによって生じる変形の量と、複数のセル２をセル積層方向に締結するバネ部材１４の付勢力によって生じる変形の量と、生成水や冷媒に接触してセパレータ１６，１７が膨潤することによって生じる変形の量と、その他の要因とを合計したものである。図４は、セパレータ１６，１７に生じ得る変形の内訳を示している。すべての変形は、最大値が想定されている。

本実施形態では、さらに、膨潤のみに起因するセパレータ１６，１７の膨張率、すなわち膨潤率βは、当該セパレータ１６，１７の面方向に沿う許容最大歪の１５パーセント以内に調整される。この許容最大歪は、本実施形態ではカーボンと樹脂を含むカーボン基複合セパレータ１６，１７に固有の物性値であり、例えばＪＩＳＲ １６０１の試験方法（４点曲げ）に従って試験を行い、試験片が破壊したときの最大歪で定義される。

なお、膨潤率βは、燃料電池１に組み込まれたセパレータ１６，１７に、膨潤のみによって変形が生じたと仮定して、そのときのシールラインＬよりも面方向内側の領域の面積をＳ_L'、該領域の膨潤前の面積をＳ_Lとするとき、膨潤のみによって生じる変形量はＳ_L’−Ｓ_L、膨潤率βは｛（Ｓ_L'−Ｓ_L）／Ｓ_L｝^1/2と表される。

以上のように構成された燃料電池１においては、従来から既に対策が講じられていた熱的な変形だけでなく、他の変形要因、特に燃料電池１に不可避の膨潤を考慮してセパレータ１６，１７の面方向の変形量が規定されるので、耐久性及びシール性に対する信頼性に優れる。この点については、実際に試験を実施した結果、セパレータ１６，１７にクラック及び過量な変形が発生しなかったことでも確認された。また、面方向の総膨張率αが０．２４パーセントを超えると、セパレータ１６，１７にクラックが生じることも確認された。

なお、セパレータ１６，１７のクラック発生は、面方向の総膨張率αを０．２４パーセント以下に設定することで防止可能であるが、より一層確実に防止するには、上記実施形態のように、面方向の総膨張率αを０．２４パーセント以下に設定すると共に、膨潤率βもセパレータ１６，１７に固有の上記許容最大歪の１５パーセント以下に設定しておくことが好ましい。

本発明の燃料電池の実施形態を示す図であって、燃料電池を側方から断面視した側断面図である。 燃料電池を構成するセルの分解斜視図である。 セパレータの平面図である。 セパレータに生じる変形の内訳を便宜的に示す説明図である。

符号の説明

１…燃料電池、２…セル、１５…ＭＥＡ（膜−電極アセンブリ）、１５ａ…電解質膜、１５ｂ…電極、１５ｃ…ガス拡散層、１５ｄ…触媒層、１６，１７…セパレータ

Claims (5)

1. 電解質膜を一対の電極で挟んだ膜−電極アセンブリとともに積層されて燃料電池を構成する燃料電池用セパレータであって、
   前記膜−電極アセンブリに接する面に沿う方向の総膨張率が０．２４パーセント以下である燃料電池用セパレータ。
2. 前記総膨張率は、少なくとも、前記燃料電池の駆動時の熱膨張によって生じる変形と、前記燃料電池を積層方向に締結する際の付勢力によって生じる変形と、前記燃料電池の生成水の膨潤によって生じる変形とを含めて算出される請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
3. 前記膨潤のみによる膨張率が、前記面に沿う方向の許容最大歪の１５パーセント以下である請求項２に記載の燃料電池用セパレータ。
4. 基材がカーボン製である請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
5. 電解質膜を一対の電極で挟んだ膜−電極アセンブリと、請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータとを備える燃料電池。

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