JP5420258B2 - 燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池 - Google Patents

Description

本発明は、セパレータの流路形成に粉末粒子を用いる燃料電池用セパレータにおいて、流路を形成する粒子の平均粒径が、傾斜分布を有する燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池に関し、特に、セパレータの流路形成に粉末粒子を用いる燃料電池用セパレータの粒路を形成する粒子の平均粒径に関して、電解質膜と電極の接合体側の平均粒径が小さく、セパレータ側の粒径が大きくなるような、部位的に異なる分布を有する燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池に関するものである。

近年、水素と酸素から水を生成する化学反応を基本に用いる燃料電池は、地球環境に優しいクリーンエネルギー源として大きく注目されている。その燃料電池の構造は、電解質膜と電極からなる接合体（以下、ＭＥＡという）と、これを挟み込む形で配置されるセパレータからなる。そのセパレータの役割は、水素源、酸素源となる反応物質の隔離という他に、発電出力に直接関連する重要な機能として、（１）水素又は水素源となる燃料、及び酸素または酸素源となる空気等の供給、（２）反応生成物の排出、（３）導電性の確保がある。

上記の（２）の排出が必要とされる代表的な反応生成物は、空気極側の水成分であり、十分な排出特性が得られない場合、その生成水が反応場を覆い、発電出力の低下を招くフラッティング現象が起こる。この改善を狙う手法の一つに、毛細管現象を利用した生成水の排出があり、例えば特開２００５−３１０５８６号公報（特許文献１）が提案されている。
特開２００５−３１０５８６号公報

上述した特許文献１では、生成水の排出を向上させるために、従来の溝型形状のセパレータにおいて、多孔質部材や繊維集成部材等を用いた毛細管現象を有する多数の接続部材を、リブ部とガス拡散層の間に設置するという手法を用いている。しかし、接続部材の設置そのものが複雑なプロセスを必要とし、さらに、その効果を高めるために接続部材の数を増やす場合コストの増大も招くという問題がある。

また、膜・電解質膜の近傍部において発生する生成水等の副生成物をシステムから完全に排出するには、（１）微細構造による毛細管現象を用いた初期の排出と、（２）毛細管現象で集められた生成物を、システムから完全に排出するための流路の確保が、重要となる。さらに、電解質膜と電極の接合体に対して、全面に均一な供給を行うためには、物質移動の通り道となる粉末粒子同士の隙間から構成される空間を、全面により均一に分布させることが効果的である。加えて、集電部となる導電性のある粒子を、電解質膜と電極の接合体の近傍で、全面に均一に分布させることは、発電特性の向上に有効であるが、前記のような細管を用いずに、これらの課題解決を行うことに関しては、従来は十分な検討が行われていない。

上述のような問題を解決するために、発明者らは鋭意開発を進めた結果、毛細管現象の利用による水等の生成物の初期の排出と、初期の排出機構によって集められた生成物の燃料電池システムからの完全な排出の両立、供給路となる微小空間の均一かつ高密度な分布、さらには集電部の均一かつ高密度な分布を目的として、流路の形成に用いる粉末の粒径を、電解質膜と電極の接合体側からセパレータ側にかけて傾斜分布させた燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池を提供するものである。

その発明の要旨とするところは、
（１）セパレータの多孔体流路形成に粉末粒子を用いる燃料電池用セパレータの多孔体流路を形成する粒子の平均粒径において、電解質膜と電極の接合体側の平均粒径が小さく、セパレータ側の粒径が大きくなるような、部位的に異なる分布を有する多孔体流路を空気極側または空気極側と燃料極側の両方に配設したことを特徴とする燃料電池用セパレータ。

（２）前記（１）において、電解質膜と電極の接合体側からセパレータ側に向かう方向において、電解質膜と電極の接合体側から、流路構成部の５０％に相当する中間地点までの粒子の平均粒径が、その中間地点からセパレータ側の残りの５０％に相当する部位の粒子の平均粒径よりも小さいことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
（３）前記（１）または（２）において、電解質膜と電極の接合体近傍部の粒子の平均粒径が最小とすることを特徴とする燃料電池用セパレータ。

（４）前記（１）〜（３）のいずれかにおいて、粉末粒子が導電性を有するものからなることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
（５）前記（４）において、粉末粒子の材質が、炭素、金属、合金の内の一つ、又は、それらの複合体を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
（６）前記（１）〜（５）のいずれかに記載のセパレータを用いた燃料電池にある。

以上述べたように、本発明により、毛細管現象の利用による水等の生成物の初期の排出と、初期の排出機構によって集められた生成物の燃料電池システムからの完全な排出の両立、供給路となる微小空間の均一かつ高密度な分布、さらには集電部の均一かつ高密度な分布が可能となり、発電特性の向上を図ることが出来る極めて優れた効果を奏するものである。

以下、本発明について図面に従って詳細に説明する。
図１は、本発明に係る粉末粒子を用いた多孔体流路セパレータを示す図である。この図に示すように、電解質膜１間に燃料極、空気極の各電極２を有する燃料極側４、空気極側５の各セパレータ３を配設する。このようなセパレータの流路形成に粉末粒子を用いる燃料電池用セパレータにおいて、燃料極側４は従来の溝型流路セパレータを適用し、空気極側５に本発明である流路を形成する粉末粒子がセパレータ側から電解質膜と電極の接合体側に向けて粒径が傾斜分布を持つセパレータを適用した。

図２は、本発明に係る粉末粒子を用いた多孔体流路セパレータの他の例を示す図である。この図に示すように、燃料極側４に粒子の平均粒径が全体に均一で、傾斜分布を持たない粉末粒子を流路形成に用いたセパレータを適用し、空気極側５に流路を形成する粉末粒子が、セパレータ側から電解質膜と電極の接合体側に向けて粒径が傾斜分布を持つセパレータを適用した例である。

図３は、本発明に係る粉末粒子を用いた多孔体流路セパレータのさらに他の例を示す図である。この図に示すように、燃料極側４と空気極側５にともに流路を形成する粉末粒子が、セパレータ側から電解質膜と電極の接合体側に向けて粒径が傾斜分布を持つセパレータを適用した例である。

図４は、加工性と発電出力との関係を示す図である。この図に示すように、本発明例は、従来例（溝型セパレータ＋細管の設置）に比べて、高い発電出力を示す。これは、前述のように、優れた排出特性、供給特性、および、集電性が改善されることによる。また、細管の設置等も必要としないため加工性にも優れる。

燃料電池の発電出力の向上には、例えば、生成水等の生成物の優れた排水特性と、酸素等の必要物質の供給特性等の両立が重要である。この十分な排出特性と供給特性の両立を可能とするセパレータ流路構造とするために、平均粉末粒径が傾斜分布を持つ構造を用いることによって、毛細管現象を含めた排出特性と他の優れた供給特性の両立が可能となる。

また、粉末同士の曲面で囲まれた空間が連続的に繋がる多孔体構造が均一に得られ、この得られた多孔体構造の空間部を、供給や排出の物質移動用の流路として用いることが出来る。平均粒径の小さい微小粉末を用いることで得られる電解質膜と電極の接合体側の連続した微小空間は、毛細管現象によって、生成水等の副生成物の初期の排出特性に優れる。また、セパレータ基材側の平均粒径の大きな粒子から構成される連続空間は、生成水等の副生成物をシステムから最終的に完全に排出する特性に優れる。このように、平均粉末粒径が傾斜分布を持つ構造を用いることによって、毛細管現象を含めた排出特性と他の優れた供給特性の両立が可能となる。

さらに、多孔体構造の空間部分以外の骨格部は、電気伝導のルートとして用いることが可能なため、平均粒径の小さい粒子からなり、電解質膜と電極の接合体近傍の微細で高密な球状多孔体からなる骨格部は、集電特性にも優れる。
すなわち、従来例においては、接続管が存在する、限られた箇所にしか、毛細管現象が期待できないため、十分な排出特性が得られにくいと考えられるが、本発明では、セパレータ流路を構成する微細粒子間の空間が毛細管現象を有し、全面に均一な毛細管現象が得られるため、排出機能が大幅に改善される。上記のことから、フラッティング現象の大きな低減が可能となり、発電出力の向上が可能となる。

さらに、セパレータ基材側の流路に用いる粒子の平均粒径を大きく保った構造とすることにより、物質移動性を高めることが可能となり、生成水等の副生成物をシステムから最終的に完全に排出する特性に優れる。また、平均粒径を大きく保つ構造とすることで、酸素源、水素源等の必要な物質の供給特性にも優れる。さらに、電解質膜と電極の接合体近傍の粒子径を小さく制御することで、球状多孔体からなる微細骨格部が微細均一に高密度に分布するため、集電体としての優れた機能も示すため、発電出力を向上させることができる。

以下、本発明について実施例によって具体的に説明する。
（実施例１）
図１に示すように、セパレータの流路形成に粉末粒子を用いる燃料電池用セパレータにおいて、燃料極側に従来溝型流路の金属セパレータを、空気極側に傾斜分布を持つ粉末粒子を流路形成に用いた金属セパレータであって、粉末粒子の主な材質として、ＳＵＳ３１６Ｌを、電解質膜と電極の接合体側５０％の平均粒径：８５μｍを使用し、セパレータ側５０％の平均粒径：４５０μｍを用いた構造とする。

（実施例２）
実施例１と同様に、燃料極側に従来溝型流路の金属セパレータを、空気極側には、セパレータ基材としてＳＵＳ３１６Ｌを用い、傾斜分布を持つ粉末粒子を流路形成に用いた金属セパレータは、粉末粒子の主な材質として、ＳＵＳ３１６Ｌを、電解質膜と電極の接合体側１０％の平均粒径：１５μｍ、セパレータ側９０％の平均粒径：３５０μｍを使用した構造とする。

（実施例３）
図２に示すように、燃料極側に均一分布を有する合金粉末粒子を流路形成に用いた金属セパレータを使用し、空気極側としてのセパレータ基材はＳＵＳ３１６Ｌを用い、傾斜分布を持つ粉末粒子を流路形成に用いた。粉末粒子の主な材質として、ＳＵＳ３１６Ｌを、電解質膜と電極の接合体側２０％の平均粒径：３５μｍ、セパレータ側８０％の平均粒径：６５０μｍのものを使用した構造とする。

（実施例４）
燃料極側に均一分布を有するカーボン粒子を流路形成に用いたカーボン製セパレータを、空気極側のセパレータは、基材としてカーボンを用い、傾斜分布を持つ粉末粒子を流路形成に用いたセパレータを使用した。その粉末粒子の主な材質としてカーボンを、電解質膜と電極の接合体側２０％の平均粒径：１５μｍ、セパレータ側８０％の平均粒径：３６０μｍを使用した構造とする。

（実施例５）
図３に示すように、燃料極側に傾斜分布を持つ粉末粒子を流路形成に用いたセパレータを、そのセパレータ基材はＳＵＳ３１６Ｌを、粉末粒子の主な材質としてＳＵＳ３１６Ｌを、電解質膜と電極の接合体側２０％の平均粒径：５５μｍ、セパレータ側８０％の平均粒径：４３０μｍを用い、一方、空気極側は傾斜分布を持つ粉末粒子を流路形成に用いた金属セパレータでそのセパレータ基材はＳＵＳ３１６Ｌを用い、粉末粒子の主な材質はＳＵＳ３１６Ｌを用い、電解質膜と電極の接合体側２０％の平均粒径：１５μｍ、セパレータ側８０％の平均粒径：４５０μｍを使用した構造とする。

以上のように、平均粉末粒径が傾斜分布を持つ構造を用いることによって、毛細管現象の利用による水等の生成物の初期の排出と、初期の排出機構によって集められた生成物の燃料電池システムからの完全な排出の両立、供給路となる微小空間の均一かつ高密度な分布、さらには集電部の均一かつ高密度な分布が可能となり、発電特性の向上を図ることが出来る極めて優れた燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池を提供することが可能となる。

本発明に係る粉末粒子を用いた多孔体流路セパレータを示す図である。 本発明に係る粉末粒子を用いた多孔体流路セパレータの他の例を示す図である。 本発明に係る粉末粒子を用いた多孔体流路セパレータのさらに他の例を示す図である。 加工性と発電出力との関係を示す図である。

１ 電解質膜
２ 燃料極、空気極の各電極
３ 燃料極側、空気極側の各セパレータ
４ 燃料極側
５ 空気極側


特許出願人 山陽特殊製鋼株式会社 他１名
代理人 弁理士 椎 名 彊

Claims (6)

1. セパレータの多孔体流路形成に粉末粒子を用いる燃料電池用セパレータの多孔体流路を形成する粒子の平均粒径において、電解質膜と電極の接合体側の平均粒径が小さく、セパレータ側の粒径が大きくなるような、部位的に異なる分布を有する多孔体流路を空気極側または空気極側と燃料極側の両方に配設したことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 請求項１において、電解質膜と電極の接合体側からセパレータ側に向かう方向において、電解質膜と電極の接合体側から、流路構成部の５０％に相当する中間地点までの粒子の平均粒径が、その中間地点からセパレータ側の残りの５０％に相当する部位の粒子の平均粒径よりも小さいことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
3. 請求項１または２項において、電解質膜と電極の接合体近傍部の粒子の平均粒径が最小とすることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
4. 請求項１〜３のいずれか１項において、粉末粒子が導電性を有するものからなることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
5. 請求項４において、粉末粒子の材質が、炭素、金属、合金の内の一つ、又は、それらの複合体を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
6. 請求項１〜５のいずれか１項に記載のセパレータを用いた燃料電池。

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