WO2009128514A1 - 接着材テープ及び接着材テープ巻重体 - Google Patents

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WO2009128514A1
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adhesive tape
circuit
film
adhesive layer
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俊之 柳川
貢 藤縄
智康 本多
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日立化成工業株式会社
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    • C09J2467/00Presence of polyester
    • C09J2467/006Presence of polyester in the substrate

Definitions

  • the present invention relates to an adhesive tape and a wound body thereof.
  • An anisotropic conductive film (ACF: Anisotropic Conductive Film) is used as a connecting material for electrically connecting connected members having a large number of electrodes.
  • Anisotropic conductive films maintain the electrical connection between opposing electrodes when connecting a semiconductor element such as an IC or LSI or a connected member such as a package to a substrate such as a printed wiring board, LCD glass substrate, or flexible printed circuit board.
  • electrical connection and mechanical fixation are performed so as to maintain insulation between adjacent electrodes.
  • An anisotropic conductive film is composed of an adhesive composition containing an adhesive component containing a thermosetting resin and conductive particles blended as necessary, and is a film on a support such as a polyethylene terephthalate film (PET). It is formed in a shape. More specifically, after the adhesive layer is formed on the support so as to have a width of about 10 to 50 cm, it is wound up to produce an original fabric, and continuously unrolled to a width of about 0.5 to 5 mm. The adhesive tape is obtained by cutting. An adhesive reel is produced by winding the adhesive tape around a winding core.
  • PET polyethylene terephthalate film
  • thermosetting resin using an epoxy resin having high adhesiveness and high reliability is often used (for example, see Patent Document 1).
  • radical curable adhesives are attracting attention because radicals that are reactive species are highly reactive and can be cured in a short time (see, for example, Patent Documents 2 and 3).
  • the radical curable adhesive is a combination of an acrylate derivative or a methacrylate derivative and a peroxide that is a radical polymerization initiator.
  • the adhesive tape wound around the reel, it is necessary to pull out the adhesive tape from the reel to the place where the adhesive layer is disposed. Then, the adhesive tape is partially fixed by a roller, a clamp or the like before and after the place where the adhesive layer is disposed.
  • the tension for pulling out the adhesive tape is large, the fixing by the roller or the clamp tends to be insufficient, and the adhesive tape may move or slide from a predetermined position. In this case, the position where the adhesive layer is applied is shifted, and there is a problem that the adhesive layer cannot be accurately arranged at a predetermined position.
  • the present invention has been made in view of the above problems, and provides an adhesive tape useful for arranging an adhesive layer made of an adhesive composition at a predetermined position with sufficiently high accuracy, and a roll thereof. For the purpose.
  • the present invention relates to an adhesive comprising a tape-like support having a first surface and a second surface opposite to the first surface, and an adhesive layer containing an adhesive component and formed on the first surface of the support.
  • the second surface of the support is an adhesive tape having a maximum height Ry of 1 ⁇ m or more when the two-dimensional surface roughness is measured.
  • the maximum height Ry of the second surface of the support is 1 ⁇ m or more, that is, the support surface on the side where the adhesive layer is not formed has minute irregularities, and the surface becomes moderately rough. Yes. For this reason, a sufficiently large frictional force is generated at a place where the roller, the clamp, or the like abuts, and the sliding of the adhesive tape can be suppressed. Therefore, even when the adhesive tape is pulled out with a large tension, the adhesive layer can be disposed at a predetermined position with sufficiently high accuracy.
  • the adhesive layer further contains conductive particles dispersed in the adhesive component.
  • the adhesive tape can be suitably used as a connection material (an anisotropic conductive film or an isotropic conductive film) for connecting circuit members to each other. Since the adhesive layer can be disposed at a predetermined position with sufficiently high accuracy, it is possible to reduce defects during production of electronic devices and improve production efficiency.
  • the present invention provides a wound body obtained by winding the adhesive tape.
  • the adhesive tape By using the adhesive tape as a wound body, it is superior in handling property and can be easily supplied to the bonding apparatus as compared with a sheet-like one.
  • the adhesive layer made of the adhesive composition can be arranged at a predetermined position with sufficiently high accuracy.
  • FIG. 1 is a perspective view showing an embodiment of a wound body of an adhesive tape according to the present invention. It is a graph which shows an example of the measurement result of the two-dimensional surface roughness of a support body. It is a schematic sectional drawing which shows an example of the circuit connection body to which circuit electrodes were connected. It is process drawing which shows an example of the manufacturing method of a circuit connection body with a schematic sectional drawing.
  • 3 is a graph showing the measurement results of the two-dimensional surface roughness of the support used in Example 1.
  • 6 is a graph showing the measurement results of the two-dimensional surface roughness of the support used in Comparative Example 1.
  • an adhesive tape 10 As shown in FIG. 1, an adhesive tape 10 according to this embodiment includes a tape-like support 1 having a first surface F1 and a second surface F2 opposite to the first surface F1, and an adhesive component 2a. And an adhesive layer 2 formed on the first surface F1 of the body 1.
  • the adhesive reel (winding body) 20 shown in FIG. 2 is formed by winding the adhesive tape 10 around a cylindrical core 21. Circular side plates 22 are respectively provided at both ends of the core 21.
  • the second surface F2 of the support 1 has a maximum height (Ry) of 1 ⁇ m or more when the two-dimensional surface roughness is measured.
  • FIG. 3 is a graph showing an example of the measurement result of the two-dimensional surface roughness of the support 1.
  • the two-dimensional surface roughness of the support 1 can be measured by a method based on JIS B0601 (1994).
  • the maximum height (Ry) means the height from the lowest valley bottom (A) to the highest peak (B) for each reference length (L). The larger the value, the larger the surface unevenness. Conversely, the closer this value is to zero, the smaller the surface unevenness and the smoother the surface.
  • the maximum height (Ry) of the second surface F2 is 1 ⁇ m or more, preferably 1.2 ⁇ m or more, and more preferably 1.5 ⁇ m or more.
  • the maximum height (Ry) of the second surface F2 is preferably 10 ⁇ m or less, and more preferably 5 ⁇ m or less.
  • the maximum height (Ry) of the second surface F2 is less than 1 ⁇ m, when the tension for pulling the adhesive tape 10 from the adhesive reel 20 is large, the fixing by the roller, the clamp, or the like is insufficient. As a result, the position where the adhesive layer 2 is applied is displaced, and the adhesive layer 2 cannot be disposed sufficiently accurately at a predetermined position.
  • the maximum height (Ry) of the second surface F2 exceeds 10 ⁇ m, the variation in the thickness of the support 1 increases, and the quality of the adhesive tape 10 tends to deteriorate.
  • the maximum height (Ry) of the support 1 can be appropriately adjusted by selecting the material of the support 1 or performing surface treatment.
  • the surface treatment of the support 1 is performed to give the support 1 itself unique characteristics such as a peeling treatment for easily peeling the support 1 from the adhesive layer 2, a charging treatment, and a conductive treatment. There are processing. Examples of the method used for the peeling treatment include known treatment methods such as silicone treatment, non-silicone treatment, and fluorine treatment. Depending on the material to be treated and the amount to be treated, the peelability can be increased or decreased.
  • the adhesive tape 10 is formed by forming an adhesive layer on a film-like support to a width of about 10 to 50 cm, and then winding it once to produce an original fabric. It is obtained by cutting to about 5 mm.
  • the cutting blade penetrates from the support side to the adhesive layer side so that the tip of the cutting blade faces inward from the width of the adhesive tape.
  • the cutting blade may be penetrated from the adhesive layer side to the support side so that the tip of the cutting blade faces the outside of the width of the adhesive tape. By cutting in this way, the adhesive layer 2 can be prevented from protruding from the support 1.
  • Support 1 includes polyethylene terephthalate film, polyethylene naphthalate film, polyethylene isophthalate film, polybutylene terephthalate film, polyolefin film, polyacetate film, polycarbonate film, polyphenylene sulfide film, polyamide film, and ethylene-vinyl acetate copolymer.
  • Various films such as a film, a polyvinyl chloride film, a polyvinylidene chloride film, a synthetic rubber film, and a liquid crystal polymer film can be used.
  • the thickness of the support 1 is not particularly limited, but is preferably 30 to 100 ⁇ m from the viewpoint of ensuring the tape strength and the length of the tape when it is wound.
  • the width of the support 1 may be set wider than the width of the adhesive layer 2, and is preferably 0.5 to 20 mm, for example.
  • the thickness of the adhesive layer 2 is not particularly limited, but is preferably 5 to 100 ⁇ m. When the thickness of the adhesive layer 2 is less than 5 ⁇ m, the mechanical fixation between the circuit members tends to be insufficient. On the other hand, when the thickness exceeds 100 ⁇ m, the electrical connection between the opposing electrodes becomes insufficient. There is a tendency.
  • the width of the adhesive layer 2 may be set narrower than the width of the support 1, and is preferably 0.5 to 20 mm, for example.
  • the adhesive layer 2 is preferably made of an adhesive composition containing a thermoplastic resin (a), a radical polymerizable compound (b) and a radical generator (c) as the adhesive component 2a.
  • the adhesive layer 2 containing these components is preferable in that both short-time adhesion and high connection reliability can be achieved at a sufficiently high level.
  • thermoplastic resin (a) examples include phenoxy resin, polyvinyl formal resin, polystyrene resin, polyvinyl butyral resin, polyester resin, polyamide resin, xylene resin, polyurethane resin and the like. These resins are known as film forming materials.
  • a film-forming material is a material that solidifies a liquid material and forms a constituent composition into a film shape, imparts characteristics such as not easily tearing, cracking, and sticking, and facilitating the handling of the film. .
  • a phenoxy resin is preferred because of its excellent adhesiveness, compatibility, heat resistance, and mechanical strength.
  • the phenoxy resin can be obtained by reacting a bifunctional phenol and epichlorohydrin to a high molecular weight, or by polyadding a bifunctional epoxy resin and a bifunctional phenol.
  • Phenoxy resins obtained by polyaddition reaction with a reaction solid content of 50 parts by mass or less are more preferred.
  • the reaction temperature is preferably 50 to 200 ° C.
  • an alkali metal compound, an organic phosphorus compound, a cyclic amine compound, or the like can be used.
  • an organic solvent an amide, ether, ketone, lactone, alcohol, or the like having a boiling point of 120 ° C. or higher can be used.
  • bifunctional epoxy resin examples include bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, bisphenol AD type epoxy resin, bisphenol S type epoxy resin, biphenyl diglycidyl ether, methyl substituted biphenyl diglycidyl ether, and the like.
  • Bifunctional phenols have two phenolic hydroxyl groups, such as hydroquinones, bisphenol A, bisphenol F, bisphenol AD, bisphenol S, bisphenol fluorene, methyl substituted bisphenol fluorene, dihydroxybiphenyl, methyl substituted dihydroxybiphenyl, etc. Bisphenols and the like.
  • the phenoxy resin may be modified with a radical polymerizable functional group or other reactive compound.
  • a phenoxy resin may be used individually by 1 type, and may mix and use 2 or more types.
  • the radical polymerizable compound (b) is a substance having a functional group that is polymerized by radicals. Specific examples thereof include acrylates, methacrylates, maleimide compounds, styrene derivatives, and the like.
  • the radical polymerizable compound can be used in either a monomer or oligomer state, and the monomer and oligomer can be used in combination.
  • acrylate or methacrylate examples include methyl acrylate, ethyl acrylate, isopropyl acrylate, isobutyl acrylate, ethylene glycol diacrylate, diethylene glycol diacrylate, trimethylolpropane triacrylate, tetramethylol methane tetraacrylate, 2-hydroxy-1,3- Diacryloxypropane, 2,2-bis [4- (acryloxymethoxy) phenyl] propane, 2,2-bis [4- (acryloxypolyethoxy) phenyl] propane, dicyclopentynyl acrylate, tricyclodecanyl Acrylate, isocyanuric acid ethylene oxide modified diacrylate, isocyanuric acid ethylene oxide modified triacrylate, urethane acrylates and Methacrylate, and the like corresponding to al acrylates.
  • a polymerization inhibitor such as hydroquinone or methyl ether hydroquinone may be appropriately used.
  • a compound having at least one group selected from a dicyclopentynyl group, a tricyclodecanyl group, and a triazine ring because heat resistance is improved.
  • maleimide compounds include those containing at least two maleimide groups in the molecule, such as 1-methyl-2,4-bismaleimidebenzene, N, N′-m-phenylenebismaleimide, N, N′-p. -Phenylene bismaleimide, N, N'-m-toluylene bismaleimide, N, N'-4,4-biphenylene bismaleimide, N, N'-4,4- (3,3'-dimethyl-biphenylene) bis Maleimide, N, N′-4,4- (3,3′-dimethyldiphenylmethane) bismaleimide, N, N′-4,4- (3,3′-diethyldiphenylmethane) bismaleimide, N, N′-4 , 4-Diphenylmethane bismaleimide, N, N′-4,4-diphenylpropane bismaleimide, N, N′-3,3′-diphenylsulfone bismaleimide
  • the radical generator (c) generates free radicals by being decomposed by overheating.
  • a peroxide compound, an azo compound, or the like can be used, and is appropriately selected depending on the intended connection temperature, connection time, pot life, and the like. From the viewpoint of high reactivity and pot life, an organic peroxide having a half-life of 10 hours at a temperature of 40 ° C. or more and a half-life of 1 minute at a temperature of 180 ° C. or less is preferred, and a half-life of 10 hours at a temperature of 60 ° C. An organic peroxide having a half-life of 1 minute or less and having a half-life of 1 minute is more preferable.
  • the blending amount of the radical generator (c) is based on a total of 100 parts by mass of the thermoplastic resin (a) and the radical polymerizable compound (b).
  • the amount is preferably 0.1 to 30 parts by mass, and more preferably 1 to 20 parts by mass.
  • the blending amount of the radical generator (c) is less than 0.1 parts by mass, a sufficient reaction rate cannot be obtained, and good adhesive strength and low connection resistance tend to be hardly obtained.
  • the blending amount of the radical generator (c) exceeds 30 parts by mass, the fluidity of the adhesive component decreases, the connection resistance increases, or the pot life of the adhesive component tends to be shortened.
  • radical generator (c) examples include diacyl peroxide, peroxydicarbonate, peroxyester, peroxyketal, dialkyl peroxide, hydroperoxide and silyl peroxide.
  • content of a chlorine ion and an organic acid is 5000 ppm or less.
  • the radical generator (c) is preferably selected from peroxyesters, peroxyketals, dialkyl peroxides, hydroperoxides and silyl peroxides, and is selected from peroxyesters and peroxyketals that provide high reactivity. More preferably.
  • Diacyl peroxides include isobutyl peroxide, 2,4-dichlorobenzoyl peroxide, 3,5,5-trimethylhexanoyl peroxide, octanoyl peroxide, lauroyl peroxide, stearoyl peroxide, succinic peroxide , Benzoylperoxytoluene, benzoyl peroxide and the like.
  • Peroxydicarbonates include di-n-propyl peroxydicarbonate, diisopropyl peroxydicarbonate, bis (4-tert-butylcyclohexyl) peroxydicarbonate, di-2-ethoxymethoxyperoxydicarbonate, di- (2-Ethylhexylperoxy) dicarbonate, dimethoxybutylperoxydicarbonate, di (3-methyl-3methoxybutylperoxy) dicarbonate and the like.
  • Peroxyesters include cumylperoxyneodecanoate, 1,1,3,3-tetramethylbutylperoxyneodecanoate, 1-cyclohexyl-1-methylethylperoxynodecanoate, t -Hexylperoxyneodecanoate, t-butylperoxypivalate, 1,1,3,3-tetramethylbutylperoxy-2-ethylhexanoate, 2,5-dimethyl-2,5-di ( 2-ethylhexanoylperoxy) hexane, 1-cyclohexyl-1-methylethylperoxy-2-ethylhexanate, t-hexylperoxy-2-ethylhexanoate, t-butylperoxy-2 -Ethylhexanonate, t-butylperoxyisobutyrate, 1,1-bis (t-butylperoxy) cyclohexan
  • Peroxyketals include 1,1-bis (t-hexylperoxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane, 1,1-bis (t-hexylperoxy) cyclohexane, 1,1- Bis (t-butylperoxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane, 1,1- (t-butylperoxy) cyclododecane, 2,2-bis (t-butylperoxy) decane, etc. It is done.
  • Dialkyl peroxides include ⁇ , ⁇ '-bis (t-butylperoxy) diisopropylbenzene, dicumyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane, t- Examples thereof include butyl cumyl peroxide.
  • hydroperoxide examples include diisopropylbenzene hydroperoxide and cumene hydroperoxide.
  • silyl peroxides include t-butyltrimethylsilyl peroxide, bis (t-butyl) dimethylsilyl peroxide, t-butyltrivinylsilyl peroxide, bis (t-butyl) divinylsilyl peroxide, and tris (t-butyl).
  • examples thereof include vinylsilyl peroxide, t-butyltriallylsilyl peroxide, bis (t-butyl) diallylsilyl peroxide, and tris (t-butyl) allylsilyl peroxide.
  • the above compounds may be used alone or in combination of two or more. Moreover, you may mix and use a decomposition accelerator, an inhibitor, etc. with a radical generating agent (c). In addition, it is preferable that the radical generator (c) is coated with a polyurethane-based or polyester-based polymer substance to form a microcapsule, because the pot life is extended.
  • the adhesive component 2a may further contain a filler, a softening agent, an accelerator, an anti-aging agent, a flame retardant, a pigment, a thixotropic agent, a coupling agent, a phenol resin, a melamine resin, and isocyanates. . Inclusion of the filler is preferable because improvement in connection reliability and the like can be obtained.
  • the blending amount of the filler is preferably 5 to 60 parts by volume with respect to 100 parts by volume of the adhesive component. When the blending amount of the filler is less than 5 parts by volume, the effect of the filler tends to be insufficient, and when it exceeds 60 parts by volume, the effect of improving the reliability tends to be saturated.
  • the maximum diameter of the filler may be less than the particle diameter of conductive particles 2b described later. You may contain.
  • the blending amount is preferably 0.5 to 30 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the adhesive composition.
  • the blending amount of the coupling agent is less than 0.5 parts by mass, the effect of the coupling agent tends to be insufficient.
  • the blending amount of the coupling agent exceeds 30 parts by mass, it becomes difficult to form the adhesive layer 2 on the support 1 and the film thickness accuracy tends to be lowered.
  • the coupling agent is preferably selected from ketimine, vinyl group, acrylic group, amino group, epoxy group or isocyanate group-containing material from the viewpoint of improving adhesiveness.
  • silane coupling agent having an acrylic group (3-methacryloxypropyl) trimethoxysilane, (3-acryloxypropyl) trimethoxysilane, (3-methacryloxypropyl) dimethoxymethylsilane, (3 -Acryloxypropyl) dimethoxymethylsilane and the like.
  • silane coupling agents having an amino group examples include N- ⁇ (aminoethyl) ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane, N- ⁇ (aminoethyl) ⁇ -aminopropylmethyldimethoxysilane, ⁇ -aminopropyltriethoxysilane, N- And phenyl- ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane.
  • Examples of the silane coupling agent having ketimine include those obtained by reacting the above silane coupling agent having an amino group with a ketone compound such as acetone, methyl ethyl ketone, and methyl isobutyl ketone.
  • the adhesive component 2a may contain a thermoplastic resin (a), an epoxy resin (d), and a latent curing agent (e). According to the adhesive component 2a containing these, it is possible to produce a circuit connection body in which circuit members are bonded with high strength.
  • Examples of the epoxy resin (d) include bisphenol type epoxy resins derived from epichlorohydrin and bisphenol A, F or AD, epoxy novolac resins derived from epichlorohydrin and phenol novolac or cresol novolac, and naphthalene having a skeleton containing a naphthalene ring.
  • Examples thereof include various epoxy compounds having two or more glycidyl groups in one molecule such as epoxy resin, glycidylamine, glycidyl ether, biphenyl, and alicyclic. These may be used alone or in combination of two or more. From the viewpoint of preventing electron migration, it is preferable to use an epoxy resin in which the content of impurity ions (Na + , Cl ⁇ , etc.) and hydrolyzable chlorine is reduced to 300 ppm or less.
  • latent curing agent (e) examples include imidazole series, hydrazide series, boron trifluoride-amine complex, sulfonium salt, amine imide, polyamine salt, dicyandiamide, and the like. These may be used alone or in combination of two or more. Moreover, you may mix and use a decomposition accelerator, an inhibitor, etc. These curing agents may be coated with a polyurethane-based or polyester-based polymer material to form microcapsules. Thereby, the pot life can be extended.
  • the blending amount of the latent curing agent (e) is 0.1 to 60 parts by mass with respect to a total of 100 parts by mass of the thermoplastic resin (a) and the epoxy resin (d) in order to obtain a sufficient reaction rate.
  • the amount is preferably 1 to 20 parts by mass.
  • the blending amount of the latent curing agent (e) is less than 0.1 parts by mass, a sufficient reaction rate cannot be obtained, and good adhesive strength and small connection resistance tend to be difficult to obtain.
  • the blending amount of the latent curing agent (e) exceeds 60 parts by mass, the fluidity of the adhesive composition is lowered, the connection resistance is increased, or the pot life of the adhesive composition tends to be shortened. .
  • the adhesive component 2a may be composed of a polymer or copolymer having at least one selected from acrylic acid, acrylic acid ester, methacrylic acid ester and acrylonitrile as a monomer component.
  • a copolymer-based acrylic rubber containing glycidyl acrylate or glycidyl methacrylate containing a glycidyl ether group because stress relaxation is excellent.
  • the molecular weight (weight average) of the acrylic rubber is preferably 200,000 or more from the viewpoint of increasing the cohesive force of the adhesive layer 2.
  • the adhesive component 2a contains many monomer components and low molecular weight polymer components having a molecular weight of less than 5000, these are often liquid or viscous liquids at room temperature. No. 2 surface tack strength tends to increase. For this reason, the tension when the adhesive tape 10 is pulled out from the adhesive reel 20 tends to increase. Even in such a case, since the adhesive tape 10 has minute irregularities on the second surface F2 and is appropriately roughened, a sufficiently large frictional force is generated at the place where the roller, the clamp, etc. abut, and the adhesive tape 10 is bonded. Slip of the material tape 10 can be suppressed.
  • the adhesive composition constituting the adhesive layer 2 preferably contains the conductive particles 2b dispersed in the adhesive component 2a.
  • the circuit connection body 100 which will be described later, has a more stable electrical connection as compared with the case where the adhesive layer 2 does not contain the conductive particles 2b. Obtainable.
  • electrical connection can be ensured by directly contacting the opposing circuit electrodes.
  • Examples of the conductive particles 2b include metal particles such as Au, Ag, Pt, Ni, Cu, W, Sb, Sn, and solder, or carbon particles.
  • the average particle size of the conductive particles 2b is preferably 1 to 18 ⁇ m from the viewpoint of dispersibility and conductivity.
  • the blending ratio of the conductive particles 2b is preferably 0.1 to 30 parts by volume, more preferably 0.1 to 10 parts by volume with respect to 100 parts by volume of the adhesive component. This blending ratio is appropriately adjusted depending on the use of the adhesive composition. When the mixing ratio of the conductive particles 2b is less than 0.1 part by volume, the connection resistance between the opposing electrodes tends to increase, and when it exceeds 30 parts by volume, a short circuit between adjacent electrodes tends to occur. .
  • the surface layer of the conductive particles 2b is preferably formed of Au, Ag, or a noble metal such as a white metal instead of transition metals such as Ni and Cu, and is formed of Au. More preferably.
  • the conductive particles 2b may be one in which a layer made of a transition metal such as Ni is coated with a noble metal such as Au.
  • the conductive particles 2b may be those in which a conductive layer is coated on the surface of particles such as non-conductive glass, ceramic, and plastic, and a layer made of noble metals is formed on the outermost layer.
  • the conductive particles 2b particles that are deformed by heating and pressurization, for example, particles having a conductive layer formed on the surface of plastic particles, or hot-melt metal particles such as solder may be used. By using such particles, the contact area with the electrode is increased at the time of connection, and variations in the thickness of the circuit terminal of the circuit member can be absorbed, thereby improving connection reliability.
  • the thickness of the conductive layer is preferably 10 nm or more. When the thickness of the conductive layer is less than 10 nm, the connection resistance of the circuit connector tends to increase.
  • the thickness of the layer made of noble metals is preferably 30 nm or more. When the thickness of the layer made of the noble metal is less than 30 nm, the transition metal tends to be easily exposed due to a defect of the coating layer. When the transition metal is exposed on the surface of the conductive particles 2b, free radicals are generated due to the redox action, and it becomes difficult to store the adhesive composition for a long period of time.
  • the upper limit of the thickness of the coating layer is about 1 ⁇ m.
  • the conductive particles 2b those having a surface coated with an insulating resin or those having an insulating fine particle attached thereto may be used. When the conductive particles 2b having such a configuration are used, a short circuit due to contact between the particles can be suppressed, and insulation between adjacent electrode circuits can be improved. As the conductive particles 2b, one kind may be used alone, or a plurality of kinds may be used in combination.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing a circuit connection body in which circuit electrodes are connected to each other.
  • the circuit connector 100 shown in FIG. 4 includes a first circuit member 30 and a second circuit member 40 that face each other. Between the first circuit member 30 and the second circuit member 40, a connection portion 50a for connecting them is provided.
  • the first circuit member 30 includes a circuit board 31 and circuit electrodes 32 formed on the main surface 31 a of the circuit board 31.
  • the second circuit member 40 includes a circuit board 41 and circuit electrodes 42 formed on the main surface 41 a of the circuit board 41.
  • circuit member examples include chip components such as a semiconductor chip (IC chip), a resistor chip, and a capacitor chip. These circuit members are provided with circuit electrodes, and generally have many circuit electrodes. Specific examples of the other circuit member to which the circuit member is connected include a flexible substrate having metal wiring, a flexible printed wiring board, and a wiring substrate such as a glass substrate on which indium tin oxide (ITO) is deposited. It is done.
  • the adhesive tape 10 according to the present embodiment can be applied to COG mounting or COF mounting on a wiring board of a chip component having a large number of fine connection terminals (circuit electrodes).
  • each circuit electrode 32, 42 may be composed of one kind selected from gold, silver, tin, ruthenium, rhodium, palladium, osmium, iridium, platinum, and indium tin oxide (ITO), or two or more kinds. It may be comprised. Moreover, the material of the surface of the circuit electrodes 32 and 42 may be the same in all the circuit electrodes, or may be different.
  • the connecting portion 50a includes a cured product 2A of the adhesive component 2a included in the adhesive layer 2 and conductive particles 2b dispersed therein.
  • the circuit electrode 32 and the circuit electrode 42 which oppose are electrically connected through the electroconductive particle 2b. That is, the conductive particles 2 b are in direct contact with both the circuit electrodes 32 and 42. For this reason, the connection resistance between the circuit electrodes 32 and 42 is sufficiently reduced, and a good electrical connection between the circuit electrodes 32 and 42 becomes possible.
  • cured materials have electrical insulation, and insulation is ensured between adjacent circuit electrodes. Therefore, the flow of current between the circuit electrodes 32 and 42 can be made smooth, and the functions of the circuit can be fully exhibited.
  • FIG. 5 is a process diagram showing a schematic cross-sectional view of an embodiment of a method for manufacturing a circuit connector.
  • the adhesive layer 2 of the adhesive tape 10 is thermally cured to finally manufacture the circuit connector 100.
  • the adhesive reel 20 is mounted on the rotating shaft of a connection device (not shown).
  • the adhesive tape 10 is pulled out from the adhesive reel 20 so that the adhesive layer 2 faces downward.
  • the adhesive tape 10 is fixed by the rollers 45a and 45b of the connecting device (FIG. 5A).
  • the support 1 is peeled off, and the adhesive layer 2 is cut into a predetermined length and placed on the main surface 31a of the circuit member 30 (FIG. 5B).
  • pressure is applied in the directions of arrows A and B in FIG. 5B to temporarily connect the adhesive layer 2 to the first circuit member 30 (FIG. 5C).
  • the pressure at this time is not particularly limited as long as it does not damage the circuit member, but it is generally preferably 0.1 to 30.0 MPa.
  • you may pressurize, heating, and let heating temperature be the temperature which the adhesive bond layer 2 does not harden
  • the heating temperature is preferably 50 to 190 ° C. These heating and pressurization are preferably performed in the range of 0.5 to 120 seconds.
  • the heating temperature at this time is a temperature at which the adhesive component 2a of the adhesive layer 2 can be cured.
  • the heating temperature is preferably 60 to 180 ° C, more preferably 70 to 170 ° C, and still more preferably 80 to 160 ° C. If the heating temperature is less than 60 ° C, the curing rate tends to be slow, and if it exceeds 180 ° C, unwanted side reactions tend to proceed.
  • the heating time is preferably 0.1 to 180 seconds, more preferably 0.5 to 180 seconds, and still more preferably 1 to 180 seconds.
  • connection part 50a is formed by hardening of the adhesive component 2a, and the circuit connection body 100 as shown in FIG. 4 is obtained.
  • the connection conditions are appropriately selected depending on the application to be used, the adhesive composition, and the circuit member.
  • cured with light is used as an adhesive agent component of the adhesive bond layer 2, what is necessary is just to irradiate the adhesive bond layer 2 with an actinic ray or an energy ray suitably.
  • the active light include ultraviolet light, visible light, and infrared light.
  • energy rays include electron beams, X-rays, ⁇ rays, and microwaves.
  • the second surface F2 of the support 1 has moderate unevenness, and therefore a sufficiently large frictional force is generated at the location where the second surface F2 contacts the rollers 45a and 45b. Arise. For this reason, it can suppress that the adhesive tape 10 slips, and even if it is a case where the adhesive tape 10 is pulled out with a big tension
  • Films 1 to 3 were cut into a size of 5 mm in width and 20 mm in length to prepare measurement samples.
  • the measurement sample was held by sandwiching the upper and lower portions of the measurement sample in the longitudinal direction with clips.
  • the lower clip was fixed, while the upper clip was pulled at a constant speed in the vertical direction, and the force applied until the upper clip was released was measured. This force was measured using Tensilon UTM-4 manufactured by Toyo Baldwin Co., Ltd.
  • the measurement conditions were a speed of 50 mm / min and a measurement length of 15 mm. Table 1 shows the results.
  • Example 1 A solution having the composition shown in Table 2 was prepared, and this solution was applied to the surface (first surface) of the film 1 which had been subjected to the silicone release treatment. Then, the adhesive film in which the adhesive bond layer (thickness 30 micrometers) was formed on the film 1 was obtained by volatilizing a solvent by hot-air drying for 10 minutes at 70 degreeC. The adhesive film was supplied to a wound body manufacturing apparatus, and an adhesive tape wound body having a width of 10 mm and a winding length of 50 m was manufactured.
  • “Bisphenol A skeleton phenoxy resin” in Table 2 is a bifunctional bisphenol A type epoxy resin having a high molecular weight by a predetermined method.
  • Peroxide is a 50 mass% DOP (dioctyl phthalate) solution of t-hexylperoxy-2-ethylhexanonate (trade name: Percure HO, manufactured by NOF Corporation).
  • Consductive particles are produced by providing a nickel layer having a thickness of 0.2 ⁇ m on the surface of core particles made of polystyrene, and further providing a gold layer having a thickness of 0.04 ⁇ m on the outside thereof.
  • Example 2 An adhesive film and an adhesive tape roll were produced in the same manner as in Example 1 except that the film 2 was used instead of the film 1.
  • the wound bodies produced in Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 were respectively attached to the connection devices, and the adhesive tape was pulled out with a pulling tension of 1N.
  • An adhesive layer was pasted over a length of 40 mm on glass (thickness 1.1 mm, surface resistance 20 ⁇ / ⁇ ) on which an ITO layer having a thickness of 0.2 ⁇ m was formed. Adhesion of the adhesive layer was performed by heating and pressing at a temperature of 70 ° C. and a pressure of 1 MPa for 3 seconds.
  • SYMBOLS 1 Support body, 2 ... Adhesive layer, 2a ... Adhesive component, 2b ... Conductive particle, 10 ... Adhesive tape, 20 ... Adhesive reel, 100 ... Circuit connection body, A ... Minimum valley bottom, B ... Maximum mountaintop , L: reference length, Ry: maximum height.

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Abstract

 本発明の接着材テープ10は、第1面F1及びこれと反対側の第2面F2を有するテープ状の支持体1と、接着剤成分2aを含有し支持体1の第1面F1上に形成された接着剤層2とを備え、支持体1の第2面F2は2次元表面粗さを測定したときの最大高さRyが1μm以上である。

Description

接着材テープ及び接着材テープ巻重体
 本発明は、接着材テープ及びその巻重体に関する。
 多数の電極を有する被接続部材同士を電気的に接続するための接続材料として、異方導電フィルム(ACF:Anisotropic Conductive Film)が使用されている。異方導電フィルムはプリント配線基板、LCD用ガラス基板、フレキシブルプリント基板等の基板に、IC、LSI等の半導体素子やパッケージなどの被接続部材を接続する際、相対する電極同士の導通状態を保ち、隣接する電極同士の絶縁を保つように電気的接続と機械的固着を行うものである。
 異方導電フィルムは、熱硬化性樹脂を含有する接着剤成分と、必要により配合される導電性粒子とを含有する接着剤組成物からなり、ポリエチレンテレフタレートフィルム(PET)などの支持体上にフィルム状に形成される。より具体的には、支持体上に接着剤層を幅10~50cm程度に形成した後、一旦巻き取って原反を作製し、これを巻き出しながら連続的に幅0.5~5mm程度に裁断して接着材テープが得られる。この接着材テープを巻芯に巻き取ることによって接着材リールが作製される。
 従来、異方導電フィルムの接着剤成分としては、高接着性であり且つ高信頼性を示すエポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂が多く用いられている(例えば、特許文献1参照)。また、反応活性種であるラジカルの反応性が高く、短時間での硬化が可能である点から、ラジカル硬化型接着剤が注目されている(例えば、特許文献2、3参照)。ラジカル硬化型接着剤は、アクリレート誘導体やメタアクリレート誘導体とラジカル重合開始剤である過酸化物とを併用したものである。
特開平01-113480号公報 特開2002-203427号公報 国際公開第98/044067号
 ところで、リールに巻かれた状態の接着材テープを使用するに際しては、接着剤層が配置される箇所までリールから接着材テープを引き出す必要がある。そして、接着剤層が配置される箇所の前後では、ローラやクランプ等によって接着材テープを部分的に固定する。接着材テープを引き出す張力が大きい場合、ローラやクランプ等による固定が不十分となりやすく、接着材テープが所定の位置から動いたり滑ったりするおそれがある。その場合、接着剤層を貼り付ける位置がずれてしまい、接着剤層を所定の位置に正確に配置することができないという問題が生じる。
 本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、接着剤組成物からなる接着剤層を所定の位置に十分に高い精度で配置するのに有用な接着材テープ及びその巻重体を提供することを目的とする。
 本発明は、第1面及びこれと反対側の第2面を有するテープ状の支持体と、接着剤成分を含有し支持体の第1面上に形成された接着剤層とを備える接着材テープであって、支持体の第2面は2次元表面粗さを測定したときの最大高さRyが1μm以上である接着材テープを提供する。この接着材テープは、支持体の第2面の最大高さRyが1μm以上、すなわち、接着剤層が形成されていない側の支持体表面に微小な凹凸があり、表面が適度に粗くなっている。このため、ローラやクランプ等が当接する箇所において十分に大きな摩擦力が生じ、接着材テープが滑ることを抑制できる。従って、接着材テープを大きい張力で引き出した場合であっても、接着剤層を所定の位置に十分高い精度で配置できる。
 本発明においては、接着剤層が接着剤成分中に分散した導電性粒子を更に含有することが好ましい。接着剤成分中に導電性粒子を分散せしめることで、回路部材同士を接続する接続材料(異方導電フィルム又は等方導電フィルム)として上記接着材テープを好適に使用できる。接着剤層を所定の位置に十分高い精度で配置できるため、電子機器生産時の不具合低減及び生産効率の向上が図られる。
 本発明は、上記接着材テープを巻き重ねてなる巻重体を提供する。接着材テープを巻重体とすることで、シート状のものと比較し、取扱い性に優れ、接着装置への供給も容易である。
 本発明によれば、接着剤組成物からなる接着剤層を所定の位置に十分高い精度で配置することができる。
本発明に係る接着材テープの一実施形態を示す断面図である。 本発明に係る接着材テープの巻重体の一実施形態を示す斜視図である。 支持体の2次元表面粗さの測定結果の一例を示すグラフである。 回路電極同士が接続された回路接続体の一例を示す概略断面図である。 回路接続体の製造方法の一例を概略断面図により示す工程図である。 実施例1において使用した支持体の2次元表面粗さの測定結果を示すグラフである。 比較例1において使用した支持体の2次元表面粗さの測定結果を示すグラフである。
<接着材テープ>
 図1に示すように、本実施形態に係る接着材テープ10は、第1面F1及びこれと反対側の第2面F2を有するテープ状の支持体1と、接着剤成分2aを含有し支持体1の第1面F1上に形成された接着剤層2とを備える。図2に示す接着材リール(巻重体)20は、接着材テープ10を筒状の巻芯21に巻き重ねることによって形成したものである。巻芯21の両端には円形の側板22がそれぞれ設けられている。
 支持体1の第2面F2は、2次元表面粗さを測定したときの最大高さ(Ry)が1μm以上である。図3は、支持体1の2次元表面粗さの測定結果の一例を示すグラフである。支持体1の2次元表面粗さは、JIS B0601(1994)に準拠した方法によって測定することができる。図3に示すように、最大高さ(Ry)とは、基準長さ(L)毎の最低谷底(A)から最大山頂(B)までの高さを意味する。この値が大きいほど表面の凹凸が大きく、反対にこの値がゼロに近づくほど表面の凹凸は小さくなり、表面は平滑となる。
 第2面F2の最大高さ(Ry)は、上記の通り1μm以上であり、1.2μm以上であることが好ましく、1.5μm以上であることがより好ましい。第2面F2の最大高さ(Ry)は、10μm以下であることが好ましく、5μm以下であることがより好ましい。第2面F2の最大高さ(Ry)が1μm未満であると、接着材リール20から接着材テープ10を引き出す張力が大きい場合、ローラやクランプ等による固定が不十分となる。その結果、接着剤層2を貼り付ける位置がずれてしまい、接着剤層2を所定の位置に十分正確に配置することができない。他方、第2面F2の最大高さ(Ry)が10μmを超えると、支持体1の厚さのばらつきが大きくなり、接着材テープ10の品質が低下する傾向にある。なお、支持体1の最大高さ(Ry)は、支持体1の材質の選択又は表面処理等によって適宜調整することができる。支持体1の表面処理は、接着剤層2から支持体1を容易に剥離させるための剥離処理や、帯電処理や導電処理等のような、支持体1自体に独自の特性を持たせるための処理等がある。剥離処理に用いられる方法としては、シリコーン系処理、非シリコーン系処理、フッ素系処理等の公知の処理方法がある。処理する材質や処理量によって、その剥離性に強弱を持たせることもできる。
 接着材テープ10は、フィルム状の支持体上に接着剤層を幅10~50cm程度に形成した後、一旦巻き取って原反を作製し、これを巻き出しながら連続的に幅0.5~5mm程度に裁断することによって得られる。原反を所定の幅に切断する際、切断刃の先端が接着材テープの幅よりも内側に向くようにして、支持体側から接着剤層側へ切断刃を貫通させることが好ましい。あるいは、切断刃の先端が接着材テープの幅よりも外側に向くようにして、接着剤層側から支持体側へ切断刃を貫通させてもよい。このようにして切断することによって、支持体1から接着剤層2がはみ出さないようにすることができる。
 支持体1としては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリエチレンイソフタレートフィルム、ポリブチレンテレフタレートフィルム、ポリオレフィン系フィルム、ポリアセテートフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリフェニレンサルファイドフィルム、ポリアミドフィルム、エチレン-酢酸ビニル共重合体フィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、合成ゴム系フィルム、液晶ポリマーフィルムなどの各種フィルムを使用できる。これらのうち、切断時のよれ及びたわみの防止並びに強度の観点から、ポリエチレンテレフタレートフィルムを支持体1として使用することが好ましい。
 支持体1の厚さは、特に制限はないが、テープ強度及び巻重体にした時のテープ長さを確保する点から、30~100μmであることが好ましい。支持体1の幅は、接着剤層2の幅よりも広く設定すればよく、例えば、0.5~20mmであることが好ましい。
 接着剤層2の厚さは、特に制限はないが、5~100μmであることが好ましい。接着剤層2の厚さが5μm未満であると、回路部材同士の機械的固着が不十分となる傾向にあり、他方、100μmを越えると、相対する電極同士の電気的接続が不十分となる傾向にある。接着剤層2の幅は、支持体1の幅よりも狭く設定すればよく、例えば、0.5~20mmが好ましい。
(接着剤成分)
 接着剤層2は、接着剤成分2aとして熱可塑性樹脂(a)、ラジカル重合性化合物(b)及びラジカル発生剤(c)を含有する接着剤組成物からなるものが好ましい。これらの成分を含有する接着剤層2は、短時間接着性及び高い接続信頼性の両方を十分高水準に達成できる点で好ましい。
 熱可塑性樹脂(a)として、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの樹脂は、フィルム形成材として知られている。フィルム形成材とは、液状物を固形化し、構成組成物をフィルム形状とした場合、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない特性等を付与し、そのフィルムの取扱いを容易にするものである。上記樹脂のうち、接着性、相溶性、耐熱性及び機械強度に優れることから、フェノキシ樹脂が好ましい。フェノキシ樹脂は、2官能フェノール類とエピクロルヒドリンとを高分子量まで反応させるか、あるいは、2官能エポキシ樹脂と2官能フェノール類とを重付加させることにより得られる。
 具体的には、2官能フェノール類1モルとエピクロルヒドリン0.985~1.015モルとをアルカリ金属水酸化物の存在下、非反応性溶媒中において40~120℃の温度で反応させることによってフェノキシ樹脂を得ることができる。機械的特性や熱的特性の点からは、2官能エポキシ樹脂及び2官能フェノール類から以下のようにして得たフェノキシ樹脂を使用することがより好ましい。すなわち、2官能性エポキシ樹脂と2官能性フェノール類との配合当量比(エポキシ基/フェノール水酸基)を1/0.9~1/1.1に調整し、触媒の存在下、有機溶剤中において反応固形分が50質量部以下で重付加反応させて得たフェノキシ樹脂がより好ましい。この場合、反応温度は50~200℃が好ましい。触媒としては、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物又は環状アミン系化合物等を使用できる。また、有機溶剤としては、沸点が120℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等を使用できる。
 2官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールAD型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテルなどが挙げられる。2官能フェノール類は2個のフェノール性水酸基を持つものであり、例えば、ハイドロキノン類、ビスフェノールA、ビスフェノールF、ビスフェノールAD、ビスフェノールS、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類などが挙げられる。フェノキシ樹脂はラジカル重合性の官能基や、その他の反応性化合物により変性されていてもよい。フェノキシ樹脂は、1種を単独で用いてもよく、2種類以上を混合して用いてもよい。
 ラジカル重合性化合物(b)は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質である。その具体例としては、アクリレート、メタクリレート、マレイミド化合物、スチレン誘導体等が挙げられる。ラジカル重合性化合物は、モノマー、オリゴマーいずれの状態でも用いることが可能であり、モノマーとオリゴマーとを併用することも可能である。
 アクリレート又はメタクリレートの具体例としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、2-ヒドロキシ-1,3-ジアクリロキシプロパン、2,2-ビス[4-(アクリロキシメトキシ)フェニル]プロパン、2,2-ビス[4-(アクリロキシポリエトキシ)フェニル]プロパン、ジシクロペンチニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、イソシアヌル酸エチレンオキサイド変性ジアクリレート、イソシアヌル酸エチレンオキサイド変性トリアクリレート、ウレタンアクリレート類及びこれらのアクリレートに対応するメタクリレート等が挙げられる。これらは単独又は併用して用いることができ、必要によってはハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類などの重合禁止剤を適宜用いてもよい。また、ジシクロペンチニル基、トリシクロデカニル基及びトリアジン環から選ばれる基を一種以上有する化合物を使用すると、耐熱性が向上するので好ましい。
 マレイミド化合物としては、分子中にマレイミド基を少なくとも2個以上含有するもの、例えば、1-メチル-2,4-ビスマレイミドベンゼン、N,N’-m-フェニレンビスマレイミド、N,N’-p-フェニレンビスマレイミド、N,N’-m-トルイレンビスマレイミド、N,N’-4,4-ビフェニレンビスマレイミド、N,N’-4,4-(3,3’-ジメチル-ビフェニレン)ビスマレイミド、N,N’-4,4-(3,3’-ジメチルジフェニルメタン)ビスマレイミド、N,N’-4,4-(3,3’-ジエチルジフェニルメタン)ビスマレイミド、N,N’-4,4-ジフェニルメタンビスマレイミド、N,N’-4,4-ジフェニルプロパンビスマレイミド、N,N’-3,3’-ジフェニルスルホンビスマレイミド、N,N’-4,4-ジフェニルエーテルビスマレイミド、2,2-ビス(4-(4-マレイミドフェノキシ)フェニル)プロパン、2,2-ビス(3-s-ブチル-4,8-(4-マレイミドフェノキシ)フェニル)プロパン、1,1-ビス(4-(4-マレイミドフェノキシ)フェニル)デカン、4,4’-シクロへキシリデン-ビス(1-(4-マレイミドフェノキシ)-2-シクロへキシルベンゼン、2,2-ビス(4-(4-マレイミドフェノキシ)フェニル)へキサフルオロプロパン等が挙げられる。マレイミド化合物は、1種を単独で用いてもよく、2種類以上を混合して用いてもよい。
 ラジカル発生剤(c)は、過加熱により分解して遊離ラジカルを発生するものである。ラジカル発生剤(c)として、過酸化化合物、アゾ系化合物などを使用でき、目的とする接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定される。高反応性及びポットライフの点から、半減期10時間の温度が40℃以上であり且つ半減期1分の温度が180℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期10時間の温度が60℃以上であり且つ半減期1分の温度が170℃以下の有機過酸化物がより好ましい。短い接続時間(例えば、10秒以下)を達成する観点から、ラジカル発生剤(c)の配合量は、熱可塑性樹脂(a)及びラジカル重合性化合物(b)の合計100質量部に対して、0.1~30質量部とすることが好ましく、1~20質量部とすることがより好ましい。ラジカル発生剤(c)の配合量が0.1質量部未満であると、十分な反応率を得ることができず良好な接着強度や低い接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。他方、ラジカル発生剤(c)の配合量が30質量部を超えると、接着剤成分の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤成分のポットライフが短くなる傾向にある。
 ラジカル発生剤(c)の具体例としては、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド及びシリルパーオキサイド等が挙げられる。また、回路部材の接続端子の腐食を抑制するため、塩素イオン及び有機酸の含有量は5000ppm以下であることが好ましい。ラジカル発生剤(c)は、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド及びシリルパーオキサイドから選定することが好ましく、高反応性が得られるパーオキシエステル、パーオキシケタールから選定されることがより好ましい。
 ジアシルパーオキサイドとしては、イソブチルパーオキサイド、2,4-ジクロロベンゾイルパーオキサイド、3,5,5-トリメチルへキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニツクパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
 パーオキシジカーボネートとしては、ジ-n-プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス(4-t-ブチルシクロへキシル)パーオキシジカーボネート、ジ-2-エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ(2-エチルへキシルパーオキシ)ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ(3-メチル-3メトキシブチルパーオキシ)ジカーボネート等が挙げられる。
 パーオキシエステルとしては、クミルパーオキシネオデカノエート、1,1,3,3-テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、1-シクロへキシル-1-メチルエチルパーオキシノエデカノエート、t-へキシルパーオキシネオデカノエート、t-ブチルパーオキシピバレート、1,1,3,3-テトラメチルブチルパーオキシ-2-エチルへキサノネート、2,5-ジメチル-2,5-ジ(2-エチルヘキサノイルパーオキシ)ヘキサン、1-シクロへキシル-1-メチルエチルパーオキシ-2-エチルヘキサノネート、t-へキシルパーオキシ-2-エチルへキサノネート、t-ブチルパーオキシ-2-エチルへキサノネート、t-ブチルパーオキシイソブチレート、1,1-ビス(t-ブチルパーオキシ)シクロへキサン、t-へキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t-ブチルパーオキシ-3,5,5-トリメチルへキサノネート、t-ブチルパーオキシラウレート、2,5-ジメチル-2,5-ジ(m-トルオイルパーオキシ)へキサン、t-ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、t-ブチルパーオキシ-2-エチルへキシルモノカーボネート、t-へキシルパーオキシベンゾエート、t-ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。
 パーオキシケタールとしては、1,1-ビス(t-へキシルパーオキシ)-3,3,5-トリメチルシクロへキサン、1,1-ビス(t-へキシルパーオキシ)シクロヘキサン、1,1-ビス(t-ブチルパーオキシ)-3,3,5-トリメチルシクロへキサン、1,1-(t-ブチルパーオキシ)シクロドデカン、2,2-ビス(t-ブチルパーオキシ)デカン等が挙げられる。
 ジアルキルパーオキサイドとしては、α,α’-ビス(t-ブチルパーオキシ)ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、2,5-ジメチル-2,5-ジ(t-ブチルパーオキシ)へキサン、t-ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。
 ハイドロパーオキサイドとしては、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。
 シリルパーオキサイドとしては、t-ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス(t-ブチル)ジメチルシリルパーオキサイド、t-ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス(t-ブチル)ジビニルシリルパーオキサイド、トリス(t-ブチル)ビニルシリルパーオキサイド、t-ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス(t-ブチル)ジアリルシリルパーオキサイド、トリス(t-ブチル)アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。
 ラジカル発生剤(c)として、上記化合物を単独で用いてもよく、2種以上を混合して用いてもよい。また、ラジカル発生剤(c)とともに、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。なお、ラジカル発生剤(c)をポリウレタン系又はポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長されるために好ましい。
 接着剤成分2aは、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、難燃化剤、色素、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂及びイソシアネート類等を更に含有してもよい。充填剤を含有せしめることにより、接続信頼性等の向上が得られるので好ましい。充填剤の配合量は、接着剤成分100体積部に対して5~60体積部であることが好ましい。充填剤の配合量が5体積部未満であると、充填剤による効果が不十分となる傾向にあり、他方、60体積部を超えると信頼性向上の効果が飽和する傾向にある。なお、充填剤の最大径は後述する導電性粒子2bの粒径未満であればよい。
含有してもよい。
 接着剤成分2aにカップリング剤を配合する場合、その配合量は接着剤組成物100質量部に対して0.5~30質量部であることが好ましい。カップリング剤の配合量が0.5質量部未満であると、カップリング剤による効果が不十分となる傾向にある。他方、カップリング剤の配合量が30質量部を超えると、支持体1上に接着剤層2を形成しにくくなり、膜厚精度が低下する傾向にある。
 カップリング剤としては、接着性の向上の点から、ケチミン、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基又はイソシアネート基含有物から選択することが好ましい。具体的には、アクリル基を有するシランカップリング剤として、(3-メタクリロキシプロピル)トリメトキシシラン、(3-アクリロキシプロピル)トリメトキシシラン、(3-メタクリロキシプロピル)ジメトキシメチルシラン、(3-アクリロキシプロピル)ジメトキシメチルシラン等が挙げられる。アミノ基を有するシランカップリング剤として、N-β(アミノエチル)γ-アミノプロピルトリメトキシシラン、N-β(アミノエチル)γ-アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ-アミノプロピルトリエトキシシラン、N-フェニル-γ-アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。ケチミンを有するシランカップリング剤として、上記のアミノ基を有するシランカップリング剤に、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン化合物を反応させて得られたものが挙げられる。
 接着剤成分2aは、熱可塑性樹脂(a)、エポキシ樹脂(d)及び潜在性硬化剤(e)を含有するものであってもよい。これらを含有する接着剤成分2aによれば、回路部材同士が高い強度で接着されてなる回路接続体を作製できる。
 エポキシ樹脂(d)としては、エピクロルヒドリンとビスフェノールA、F又はADから誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラック又はクレゾールノボラックから誘導されるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の1分子内に2個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等が挙げられる。これらは1種を単独で用いてもよく、2種以上を混合して用いてもよい。エレクトロンマイグレーション防止の観点から、不純物イオン(Na、Cl等)や加水分解性塩素等の含有量が300ppm以下に低減されたエポキシ樹脂を用いることが好ましい。
 潜在性硬化剤(e)としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素-アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられる。これらは1種を単独で用いてもよく、2種以上を混合して用いてもよい。また、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化してもよい。これにより、可使時間を延長することができる。潜在性硬化剤(e)の配合量は、十分な反応率を得るために熱可塑性樹脂(a)及びエポキシ樹脂(d)の合計100質量部に対して、0.1~60質量部であることが好ましく1~20質量部であることがより好ましい。潜在性硬化剤(e)の配合量が0.1質量部未満であると、十分な反応率を得ることができず良好な接着強度や小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。潜在性硬化剤(e)の配合量が60質量部を超えると、接着剤組成物の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤組成物のポットライフが短くなる傾向にある。
 接着剤成分2aは、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル及びアクリロニトリルから選ばれる少なくとも一種をモノマー成分とした重合体又は共重合体からなるものであってもよい。この場合、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレート又はグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用すると、応力緩和に優れるので好ましい。アクリルゴムの分子量(重量平均)は接着剤層2の凝集力を高める点から20万以上が好ましい。
 接着剤成分2aとして、モノマー成分や分子量が5000未満の低分子量重合体成分を多く含有するものであると、これらは常温での形態が液状もしくは粘ちょうな液状であるものが多く、接着剤層2の表面のタック強度が高くなる傾向にある。このため、接着材リール20から接着材テープ10を引き出す際の張力が大きくなる傾向にある。かかる場合であっても、接着材テープ10は、第2面F2に微小な凹凸があり、適度に粗くなっているため、ローラやクランプ等が当接する箇所において十分に大きな摩擦力が生じ、接着材テープ10が滑ることを抑制できる。
(導電性粒子)
 接着剤層2を構成する接着剤組成物は、上記接着剤成分2a中に分散した導電性粒子2bを含有することが好ましい。図1に示すように、接着剤層2が導電性粒子2bを含有するものであると、導電性粒子2bを含有しないものと比較し、後述する回路接続体100において一層安定した電気的接続を得ることができる。なお、接着剤層2が導電性粒子2bを含有せず、接着剤成分2aのみからなる場合であっても相対する回路電極同士を直接接触させれば電気的接続を確保できる。
 導電性粒子2bとしては、例えばAu、Ag、Pt、Ni、Cu、W、Sb、Sn、はんだ等の金属又はカーボンの粒子が挙げられる。導電性粒子2bの平均粒径は、分散性及び導電性の観点から1~18μmであることが好ましい。導電性粒子2bの配合割合は、接着剤成分100体積部に対して0.1~30体積部であることが好ましく、0.1~10体積部であることがより好ましい。この配合割合は、接着剤組成物の用途によって適宜調整する。導電性粒子2bの配合割合が0.1体積部未満であると相対する電極間の接続抵抗が高くなる傾向にあり、30体積部を超えると隣接する電極間の短絡が生じやすくなる傾向がある。
 十分なポットライフを得る観点から、導電性粒子2bの表層はNi、Cu等の遷移金属類ではなく、Au、Ag、白金属の貴金属類で形成されていることが好ましく、Auで形成されていることがより好ましい。導電性粒子2bは、Ni等の遷移金属類からなる層をAu等の貴金属類で被覆したものであってもよい。更に、導電性粒子2bは、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等の粒子の表面に導通層を被覆し、更に最外層に貴金属類からなる層を形成したものであってもよい。
 導電性粒子2bとして、加熱加圧により変形する粒子、例えば、プラスチック粒子の表面に導通層を形成した粒子又ははんだのような熱溶融金属粒子を使用してもよい。かかる粒子を使用することにより、接続時に電極との接触面積が増大するとともに、回路部材の回路端子の厚さのばらつきを吸収することができ、接続信頼性が向上する。
 プラスチック粒子の表面に貴金属類からなる導電層を設ける場合、導電層の厚さは10nm以上とすることが好ましい。導電層の厚さが10nm未満であると、回路接続体の接続抵抗が大きくなる傾向にある。Ni等の遷移金属からなる層を貴金属類で更に被覆する場合、貴金属類からなる層の厚さは30nm以上とすることが好ましい。貴金属類からなる層の厚さが30nm未満であると、当該被覆層の欠損等によって遷移金属が露出しやすくなる傾向にある。遷移金属が導電性粒子2bの表面に露出すると、酸化還元作用によって遊離ラジカルが発生し、接着剤組成物を長期にわたり保存することが困難となる。なお、当該被覆層の厚さの上限は1μm程度である。
 導電性粒子2bとして、絶縁性を有する樹脂を表面に被覆したもの、又は、絶縁性を有する微粒子を付着させたものなどを使用してもよい。かかる構成の導電性粒子2bを使用した場合、粒子同士の接触による短絡を抑制でき、隣接する電極回路間の絶縁性を向上できる。導電性粒子2bとして、1種を単独で用いてもよく、複数の種類のものを併用してもよい。
(回路接続体)
 次に、接着材テープ10の接着剤層2を回路接続材料として使用して製造された回路接続体について説明する。図4は、回路電極同士が接続された回路接続体を示す概略断面図である。図4に示す回路接続体100は、相互に対向する第1の回路部材30及び第2の回路部材40を備える。第1の回路部材30と第2の回路部材40との間には、これらを接続する接続部50aが設けられている。
 第1の回路部材30は、回路基板31と、回路基板31の主面31a上に形成された回路電極32とを備える。第2の回路部材40は、回路基板41と、回路基板41の主面41a上に形成された回路電極42とを備える。
 回路部材の具体例としては、半導体チップ(ICチップ)、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品などが挙げられる。これらの回路部材は、回路電極を備えており、多数の回路電極を備えているものが一般的である。上記回路部材が接続される、もう一方の回路部材の具体例としては、金属配線を有するフレキシブルテープ、フレキシブルプリント配線板、インジウム錫酸化物(ITO)が蒸着されたガラス基板などの配線基板が挙げられる。本実施形態に係る接着材テープ10は、微細な接続端子(回路電極)を多数備えるチップ部品の配線基板上へのCOG実装もしくはCOF実装にも適用できる。
 各回路電極32,42の表面は、金、銀、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及びインジウム錫酸化物(ITO)から選ばれる1種で構成されてもよく、2種以上で構成されていてもよい。また、回路電極32,42の表面の材質は、すべての回路電極において同一であってもよく、異なっていてもよい。
 接続部50aは接着剤層2に含まれる接着剤成分2aの硬化物2Aと、これに分散している導電性粒子2bとを備える。回路接続体100においては、相対する回路電極32と回路電極42とが、導電性粒子2bを介して電気的に接続されている。すなわち、導電性粒子2bが、回路電極32,42の双方に直接接触している。このため、回路電極32,42間の接続抵抗が十分に低減され、回路電極32,42間の良好な電気的接続が可能となる。他方、硬化物2Aは電気絶縁性を有するものであり、隣接する回路電極同士は絶縁性が確保される。従って、回路電極32,42間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。
(回路接続体の製造方法)
 次に、回路接続体100の製造方法について説明する。図5は、回路接続体の製造方法の一実施形態を概略断面図により示す工程図である。本実施形態では、接着材テープ10の接着剤層2を熱硬化させ、最終的に回路接続体100を製造する。
 まず、接続装置(図示せず)の回転軸に接着材リール20を装着する。この接着材リール20から接着材テープ10を、接着剤層2が下方に向くようにして引き出す。第1の回路部材30の主面31a上の所定の位置に接着材テープ10を配置するため、接続装置のローラ45a,45bによって接着材テープ10を固定する(図5(a))。その後、支持体1を剥離するとともに、接着剤層2を所定の長さに切断して回路部材30の主面31a上に載置する(図5(b))。
 次に、図5(b)の矢印A及びB方向に加圧し、接着剤層2を第1の回路部材30に仮接続する(図5(c))。このときの圧力は回路部材に損傷を与えない範囲であれば特に制限されないが、一般的には0.1~30.0MPaとすることが好ましい。また、加熱しながら加圧してもよく、加熱温度は接着剤層2が実質的に硬化しない温度とする。加熱温度は一般的には50~190℃にするのが好ましい。これらの加熱及び加圧は0.5~120秒間の範囲で行うことが好ましい。
 次いで、図5(d)に示すように、第2の回路部材40を、第2の回路電極42を第1の回路部材30の側に向けるようにして接着剤層2上に載せる。そして、接着剤層2を加熱しながら、図5(d)の矢印A及びB方向に全体を加圧する。このときの加熱温度は、接着剤層2の接着剤成分2aが硬化可能な温度とする。加熱温度は、60~180℃が好ましく、70~170℃がより好ましく、80~160℃が更に好ましい。加熱温度が60℃未満であると硬化速度が遅くなる傾向があり、180℃を超えると望まない副反応が進行し易い傾向がある。加熱時間は、0.1~180秒が好ましく、0.5~180秒がより好ましく、1~180秒が更に好ましい。
 接着剤成分2aの硬化により接続部50aが形成されて、図4に示すような回路接続体100が得られる。接続の条件は、使用する用途、接着剤組成物、回路部材によって適宜選択される。なお、接着剤層2の接着剤成分として、光によって硬化するものを使用した場合には、接着剤層2に対して活性光線やエネルギー線を適宜照射すればよい。活性光線としては、紫外線、可視光、赤外線等が挙げられる。エネルギー線としては、電子線、エックス線、γ線、マイクロ波等が挙げられる。
 本実施形態に係る接着材テープ10は、支持体1の第2面F2が適度な凹凸を有しているため、第2面F2がローラ45a,45bと当接する箇所において十分に大きな摩擦力が生じる。このため、接着材テープ10が滑ることを抑制でき、接着材テープ10を大きい張力で引き出した場合であっても、接着剤層2を所定の位置に十分高い精度で配置できる。また、接着材テープ10は、一旦回路部材30上に付設されると接着剤層2が転写してしまい、再度、貼り直すことはできないため、所定の位置に高い精度で配置できることで、接着材テープ10のロスも低減できる。
 以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれに制限されるものではない。
(2次元表面粗さの測定)
 3種類のポリエチレンテレフタレート製フィルム(厚さ80μm)を準備し、接着剤層を形成しない側の表面の2次元表面粗さをそれぞれ測定した。2次元表面粗さの測定には、表面粗さ測定器(株式会社小坂研究所製、商品名:サーフコーダSE-3500)を使用した。測定長Lを30mm、送り速さ1mm/sとし、測定長Lの範囲内の最低谷底(A)から最大山頂(B)までの最大高さ(Ry)を各フィルムの長手方向について測定した。表1に結果を示す。なお、図6及び図7は、フィルム1及びフィルム3の2次元表面粗さの測定結果をそれぞれ示すグラフである。
(支持体表面の滑りに関する評価)
 フィルム1~3をそれぞれ幅5mm、長さ20mmの大きさに切り出し、測定サンプルを作製した。測定サンプルの長手方向の上部及び下部をクリップでそれぞれ挟むことによって測定サンプルを保持した。下側のクリップを固定した状態とし、他方、上側のクリップを鉛直方向に一定速度で引っ張り、上側のクリップが外れるまでにかかる力を測定した。この力は東洋ボールドウィン株式会社製テンシロンUTM-4を用いて測定を行った。測定条件は、速度50mm/min、測定長15mmとした。表1に結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
(実施例1)
 表2に示す組成の溶液を調製し、この溶液をフィルム1のシリコーン剥離処理を施した表面(第1面)に塗布した。その後、70℃にて10分の熱風乾燥によって溶剤を揮発させることによって、フィルム1上に接着剤層(厚さ30μm)が形成された接着材フィルムを得た。この接着材フィルムを巻重体作製装置に供給し、幅10mm、巻き長さ50mの接着材テープ巻重体を作製した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 表2中の「ビスフェノールA骨格フェノキシ樹脂」は、2官能ビスフェノールA型エポキシ樹脂を所定の方法により高分子量化したものである。「過酸化物」はt-ヘキシルパーオキシ-2-エチルヘキサノネートの50質量%DOP(ジオクチルフタレート)溶液(日本油脂株式会社製、商品名:パーキュアHO)である。「導電性粒子」は、ポリスチレンからなる核粒子の表面に、厚さ0.2μmのニッケル層を設け、更にその外側に厚さ0.04μmの金層を設けて作製したものである。
(実施例2)
 フィルム1の代わりにフィルム2を使用したことの他は、実施例1と同様にして接着材フィルム及び接着材テープ巻重体を作製した。
(比較例1)
 フィルム1の代わりにフィルム3を使用したことの他は、実施例1と同様にして接着材フィルム及び接着材テープ巻重体を作製した。
(接着剤層の貼り付けに関する評価)
 実施例1,2及び比較例1で作製した巻重体を接続装置にそれぞれ装着し、引き出し張力1Nで接着材テープを引き出した。厚さ0.2μmのITO層を形成したガラス(厚さ1.1mm、表面抵抗20Ω/□)上に、長さ40mmにわたって接着剤層を貼り付けた。接着剤層の貼り付けは、温度70℃、圧力1MPaで3秒間にわったって加熱加圧することによって実施した。
 1つの巻重体について上記の貼り付け作業を30回ずつ行なった。その結果、実施例1,2に係る巻重体は貼り付け位置ずれが全く起こらなかった。これに対し、比較例1に係る巻重体は、貼り付け位置が幅方向に0.2mmずれる現象が30回中6回発生した。
1…支持体、2…接着剤層、2a…接着剤成分、2b…導電性粒子、10…接着材テープ、20…接着材リール、100…回路接続体、A…最低谷底、B…最大山頂、L…基準長さ、Ry…最大高さ。

Claims (3)

  1.  第1面及びこれと反対側の第2面を有するテープ状の支持体と、接着剤成分を含有し前記支持体の前記第1面上に形成された接着剤層とを備える接着材テープであって、
     前記支持体の前記第2面は、2次元表面粗さを測定したときの最大高さRyが1μm以上である接着材テープ。
  2.  前記接着剤層は、前記接着剤成分中に分散した導電性粒子を更に含有する、請求項1に記載の接着材テープ。
  3.  請求項1又は2に記載の接着材テープを巻き重ねてなる接着材テープ巻重体。
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