WO2001064431A1

WO2001064431A1 - Feuille laminee, procede de production de feuille laminee et procede de formage de feuille laminee

Info

Publication number: WO2001064431A1
Application number: PCT/JP2000/001152
Authority: WO
Inventors: Kazuo Yamagata; Isao Higuchi; Takamasa Fukuoka; Michitaka Tsujimoto; Masashi Okabe; Yoshihiro Inui
Original assignee: Sekisui Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha
Priority date: 2000-02-28
Filing date: 2000-02-28
Publication date: 2001-09-07
Also published as: EP1270199A1; EP1270199A4; US6984445B1

Description

明細書積層シート、積層シー卜の製造方法及び積層シ—卜の成形方法技術分野

本発明は、軽量性、曲げ強度、圧縮強度、熱成形性及び寸法安定性に優れた積層シート、積層シー卜の製造方法及び積層シー卜の成形方法に関する。背景技術

従来から熱可塑性樹脂からなる発泡体は、軽量性、断熱性及び柔軟性等に優れていることから各種断熱材、緩衝材、浮揚材等に用いられている。その中でも特にポリオレフィン系樹脂発泡体は、耐熱性ゃ寸法安定性等に優れていることから二次的に熱成形することによって車両用のドア、天井、ィンストルメンタルパネル等の内装用部材に幅広く用いられている。

そして、特開平 8— 1 1 2 5 4号公報には、ポリオレフィン系樹脂発泡体を含む熱可塑性樹脂発泡体を用いた車両用内装材に好適な複合発泡体が提案されている。

しかしながら、上記複合発泡体は、軽量性を向上させるために熱可塑性樹脂発泡体の発泡倍率を向上させると、得られる複合発泡体の曲げ強度や圧縮剛性が低下してしまい、車両用天井材に用いた場合、加ェ時ゃ車両への取付時に曲げ撓みや破損を生じ、取付部分が凹んだり或いは複合発泡体が破損してしまい据え付け安定性が損なわれるといつた問題点があった。

更に、従来では車両用内装材を車両に取付けた後に該車両用内装材にランプ等の周辺部材を取付けていたが、近年では車両の組み立て作業におけるモジュール化が進み、予め車両用内装材にランプ等の周辺部材を取付けておき、この周辺部材が取付けられた車両用内装材を車両に取付ける取付方法が広く用いられるに至っており、車両用内装材には今まで以上の曲げ強度や圧縮剛性が要望されている。

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、軽量性に優れているとともに曲げ強度、圧縮強度、熱成形性及び寸法安定性に優れた積層シート、積層シ一卜の製造方法及び積層シー卜の成形方法を提供することにある。発明の開示

本発明の積層シートは、熱可塑性樹脂発泡シー卜の少なくとも一面に補強シー卜が積層一体化され、補強シートは、非溶融性繊維が互いに絡合してなるとともに該非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂によつて結着された不織布からなる一方、上記熱可塑性樹脂発泡シートは、その気泡のァスぺクト比 D z / D X yが 1 . 2以上であり且つその発泡倍率が 5〜 5 0 c c Z gであることを特徴とする。

上記熱可塑性樹脂発泡シー卜に用いられる熱可塑性樹脂は、従来から発泡体に汎用されているものであれば、特に限定されず、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリェチレン、高密度ポリエチレン等のポリエチレン、ァイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリピロピレン等のポリプロピレン、ポリブテン、エチレン一ーォレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂；エチレン—プロピレン—ジェン三元共重合体；エチレン—酢酸ビニル共重合体；エチレンーァクリル酸エステル共重合体；ポリスチレン、ポリスチレン系熱可塑性樹脂エラストマ一等のポリスチレン系樹脂等が挙げられ、得られる積層シー卜が軽量性、耐薬品性、柔軟性、高弾性に優れていることからポリオレフィン系樹脂が好ましく、ポリェチレン又はポリプロピレンがより好ましく、ポリエチレンとポリプロピレンとの混合物が特に好ましい。なお、上記熱可塑性樹脂は、単独で用いられても併用されてもよく、ポリオレフィン系樹脂とこれ以外の熱可塑性樹脂とを併用する場合には、ポリオレフィン系樹脂が樹脂総量の 7 0重量％以上となるように調整することが好ましい。これは、後述するようにして熱分解型発泡剤を用いて熱可塑性樹脂を発泡させる際、熱可塑性樹脂を溶融させて流動性を付与する必要があるが、通常、ポリオレフィン系樹脂以外の熱可塑性樹脂はポリオレフィン系樹脂の融点よりも高いためにポリオレフィン系樹脂の含有量が低いと熱可塑性樹脂全体の融点が高くなつてしまい、発泡時における熱可塑性樹脂全体の流動性が低下して発泡性が損なわれることがある力、らである。

又、上記 α—ォレフィンとしては、プロピレン、 1ーブテン、 1— ペンテン、 1—へキセン、 4 —メチル一 1 —ペンテン、 1 _ヘプテン、 1ーォクテン等が挙げられ、又、エチレン成分を含有する共重合体としては、ブロック共重合体、ランダム共重合体又はランダムブロック共重合体の、ずれであってもよい。

更に、ポリオレフィン系樹脂にポリスチレン系樹脂を添加したものを用いれば、軽量性、耐薬品性、柔軟性、高弾性及び機械的強度に優れた積層シートを得ることができ好ましく、かかる場合において、上記ポリスチレン系樹脂の含有量は、多いと、ポリオレフィン系樹脂の有する優れた軽量性、耐薬品性、柔軟性、高弾性が発揮されないので、ポリオレフイン系樹脂とポリスチレン系樹脂の総量の 3 0重量％以下が好ましい。

又、上記熱可塑性樹脂は、発泡時においてある程度の伸長応力を備えている必要があることから、例えば、以下の方法によって架橋構造が付与される。

第一の架橋方法としては、上記熱可塑性樹脂に発泡時において所望範囲内の流動性と伸長応力とを付与して軽量性及びリサイクル性に優れた熱可塑性樹脂発泡シートを得るべく、上記熱可塑性樹脂及びラジカル反応をし得る官能基を 2個以上有する多官能モノマーを、有機過酸化物を必要に応じて加えた上で、押出機やニーダ一等の汎用の溶融混練装置に供給し、上記熱可塑性樹脂を円滑に溶融混練できるように熱可塑性樹脂の溶融粘度を調整しつつ、この溶融混練装置中において上記熱可塑性樹脂に多官能モノマーを反応させて変性熱可塑性樹脂とした上で、即ち、熱可塑性樹脂に多官能モノマーを反応させ、最終的に熱可塑性樹脂に付与しょうとする架橋構造の一部を熱可塑性樹脂に導入した上でシー卜状等の所望形状に形成した後、上記変性熱可塑性樹脂を多官能モノマ一の反応温度以上に加熱することによつて上記熱可塑性樹脂に更に架橋構造を付与して発泡に適した伸長応力を付与する方法が挙げられる。

上記熱可塑性樹脂に上記多官能モノマーを反応させて変性するには、熱可塑性樹脂と多官能モノマ一とに、必要に応じて有機過酸化物を加えたものを押出機やニーダ一等の汎用の溶融混練装置に供給して溶融、混練することにより行なうことができる。なお、上記多官能モノマーとして特にジビニル化合物又はジァリル化合物を用 L、た場合には有機過酸化物を添加することが好ましい。

上記多官能モノマーとしては、例えば、ジォキシム化合物、ビスマレイミド化合物、ジビニル化合物、ァリル系多官能化合物、（メタ）ァクリル系多官能化合物、キノン化合物等が挙げられる。

上記ジォキシム化合物としては、化学式（I ) に示されるォキシム基又はこのォキシム基中の水素原子を他の原子団 R (主として炭化水素基）で置換した化学式（Π ) に示される置換ォキシム基のうちのいずれか一方を 2つ有するか、或いは、双方を一つづつ有する化合物を意味し、具体的には、化学式（m ) で示される p—キノンジォキシムや化学式（W) で示される p， p ' —ジベンゾィルキノンジォキシム等が挙げられる。なお、ジォキシム化合物は単独で用いられても併用されてもよい。二 C二 N— 0 - H ( I ) ： C二 N— 0— R ( II ) (ffl)

上記ビスマレイミド化合物とは、化学式（V) に示されるマレイン酸イミド（マレイミド）構造を分子内に 2つ以上有する化合物を意味し、例えば、化学式（VI) に示される N， ' — p —フヱニレンビスマレイミド、化学式（VII) に示される N , N' —m—フヱニレンビスマレイミド、化学式（環）に示されるジフエ二ルメタンビスマレイミド等が挙げられ、更に、化学式（K) に示されるようなマレイミド構造が分子内に 2個以上存在するポリマレイミドもビスマレイミド化合物に包含される。

上記ジビニル化合物としては、化学式（X) に示される o—ジビニルベンゼン、 m—ジビニルベンゼン、 p—ジビニルベンゼン等が挙げられる。

. 上記ァリル系多官能化合物とは、ァリル基（CH₂ =CHCH₂ ― ) を分子内に 2つ以上有する化合物を意味し、例えば、化学式（X I ) に示されるようなジァリルフタレート、化学式（X I I ) に示されるようなトリアリルシアヌレート、化学式（X I I I ) に示されるような卜リアリルイソシァヌレー卜、化学式（X I V) に示されるようなジァリルクロレンデ一卜等が挙げられる。

H₂C=CHCH₂〜、 N、、 ^CH₂CH=CH₂

N (XII)

CH₂CH=CH₂

上記（メタ）アクリル系多官能化合物としては、アルカンジオールジ（メタ）ァクリレート、エチレングリコールジ（メタ）ァクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）ァクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）ァクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）ァクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）ァクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジ（メタ）ァクリレート、ビスフヱノール Aのエチレングリコール付加物ジ（メタ）ァクリレート、ビスフエノール Aのプロピレングリコール付加物ジ（メタ）ァクリレート等のジ（メタ）アクリル化合物、トリメチロールプロパントリ（メタ ) ァクリレート、ペン夕エリスリトールトリ（メタ）ァクリレート、トリメチロールプロパンエチレンォキサイド付加トリ（メタ）ァクリレート、グリセリンプロピレンオキサイド付加トリ（メタ）ァクリレート、トリ（メタ）ァクリロイルォキシェチルフォスフヱ一ト等のトリ（メタ）アクリル化合物、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）ァクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）ァクリレ一ト等のテトラ（メタ）ァクリレート等が挙げられる。

上記キノン化合物としては、ヒドロキノン、 p—ベンゾキノン、テ卜ラクロ口一 p—べンゾキノン等が挙げられる。

上記多官能モノマーの添加量は、多いと、熱可塑性樹脂の架橋密度が高くなりすぎてリサイクル性が低下したり、或いは、積層シートを得るための発泡性シ一トを押出機から押出す際に押出機に高い付加がかかつたりメルトフラクチャ一が発生したりすることがあり、又、少ないと、熱可塑性樹脂に発泡時に必要な伸長応力を付与することができないことがあるので、熱可塑性樹脂 1 0 0重量部に対して 0 . 0 5 〜 5重量部が好ましく、 0 . 2〜 2重量部がより好ましい。

上記熱可塑性樹脂と上記多官能モノマーとを溶融、混練する際の樹脂温度は、高いと、熱可塑性樹脂が分解することがあり、又、低いと、熱可塑性樹脂の変性が不十分となって発泡性シー卜の発泡時における伸長応力が不十分となり所望発泡倍率の熱可塑性樹脂発泡シ—卜が得られないことがあるので、 1 7 0 °C以上で且つ熱可塑性樹脂の分解温度以下であることが好ましく、 2 0 0〜2 5 0 °Cがより好ましい。更に、上記の如くして多官能モノマーによって変性された熱可塑性樹脂の発泡時における流動性を向上させて、発泡に必要な発泡圧をより低下させるとともに後述する所望範囲内のァスぺクト比を有する紡錘形状気泡を備えた熱可塑性樹脂発泡シートをより確実に得るために、この変性された熱可塑性樹脂に更に未変性の熱可塑性樹脂を添加して溶融、混練することが好ましい。なお、上記変性された熱可塑性樹脂と未変性の熱可塑性樹脂とは互いに相溶性を有しておればよく、同種であっても異種であってもよい。

上記有機過酸化物としては、上記熱可塑性樹脂に上記多官能モノマ一を反応させることができれば、特に限定されず、例えば、ベンゾィルパーオキサイド、 2、 4ージクロ口ベンゾィルパーオキサイド、 t ーブチルバ一ォキシァセテ一ト、 t 一ブチルパーォキシベンゾエート、ジクミルパーオキサイド、 2， 5—ジメチル一 2， 5—ジ（tーブチルバ一ォキシ）へキサン、ジ— tーブチルバ一オキサイド、 2 , 5 —ジメチルー 2 , 5—ジ（t _ブチルパーォキシ）一 3—へキシン等が挙げられ、ジクミルバ一オキサイド、 2， 5—ジメチルー 2 , 5 - ジ（ t —ブチルパーォキシ）へキサン、 2， 5—ジメチル— 2， 5— ジ（t—ブチルバーオキシ）一 3—へキシンが好ましい。上記有機過酸化物は単独で用いられても併用されてもよい。

上記有機過酸化物の添加量は、多いと、熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用いた場合に所謂^開裂が顕著に生じて得られる変性された熱可塑性樹脂の分子量が低くなりすぎて熱可塑性樹脂の物性の低下や流動性の低下による発泡不良が生じることがあり、又、少ないと、熱可塑性樹脂の多官能モノマーによる変性が不十分となることがあるので、熱可塑性樹脂 1 0 0重量部に対して 0 . 0 0 1〜 0 . 5重量部が好ましく、 0 . 0 0 5 ~ 0 . 1 5重量部が更に好ましい。

そして、上記熱可塑性樹脂に架橋構造を付与する第二の方法としては、上記熱可塑性樹脂に架橋助剤を所定量添加した後、この熱可塑性樹脂に所定量の電離性放射線を照射して熱可塑性樹脂に架橋構造を付与する方法が挙げられる。

上記架橋助剤としては、熱可塑性樹脂の架橋の際に用いられているものであれば、特に限定されず、例えば、 o—ジビニルベンゼン， m —ジビニルベンゼン、 p—ジビニルベンゼン、トリメチロールプロノ、。ントリメタクリレート、 1 , 9ーノナンジオールジメタクリレート、 1， 1 0—デカンジオールジメタクリレート、トリメリット酸トリアリルエステル、トリァリルイソシァヌレート等が挙げられる。なお、上記架橋助剤は単独で用いられても併用されてもよい。

上記架橋助剤の添加量は、多いと、熱可塑性樹脂の架橋密度が高くなりすぎて発泡性が低下することがあり、又、少ないと、熱可塑性樹脂の架橋密度が低くて均質な発泡体が得られないことがあるので、熱可塑性樹脂 1 0 0重量部に対して 0 . 1〜 1 0重量部が好ましく、 0 . 3〜 5重量部が好ましい。

上記電離性放射線による架橋の度合いは、ゲル分率を目安として調整され、該ゲル分率としては、大きいと、積層シートの成形性が低下することがあり、又、小さいと、積層シートの曲げ強度が低下することがあるので、好ましくは 1 5〜 7 0重量％、更に好ましくは 1 8〜 6 5重量％となるように調節され、電離性放射線量としては、通常 1 〜2 O M r a dとされる。なお、電離性放射線としては、発泡体の架橋に従来から用いられているものであれば、特に限定されず、例えば、 α線、線、 7線、電子線等が挙げられる。

なお、本発明において、ゲル分率とは、以下の方法によって測定したものをいう。先ず、熱可塑性樹脂発泡シートを所定量秤取し、 1 2 0 °Cのキシレン 2 5 m lに 2 4時間浸漬した後、 2 0 0メッシュのステンレス製金網で濾過して金網上の不溶解分を真空乾燥する。次に、この真空乾燥された不溶解分の重量を秤量し、下記に示す式にてゲル分率を算出する。

〔ゲル分率（％) 〕 = (不溶解分の真空乾燥重量 Z秤取した熱可塑性樹脂発泡シ—ト重量） X 1 0 0 上述のようにして熱可塑性樹脂は適度な架橋構造を付与されて所望範囲内の流動性と伸長押力とを有し、得られる積層シートは成形性及び表面性に優れたものとなる。

更に、上記発泡シ一卜には、積層シー卜の曲げ強度や圧縮剛性を向上させるために無機充塡材が添加されてもよく、このような無機充塡材としては、例えば、酸化チタン等の金属酸化物、炭酸カルシウム、タルク、カオリンクレー、マイ力等の粉末状無機充塡材、シラスバルン、ガラスバルン、フライアッシュバルン等のバルン状無機充塡材等が挙げられ、これらの中でも、熱可塑性樹脂に対する剛性向上の効果が大きく、得られる積層シ一卜の寸法安定性が優れているという点からタルク又はマイ力が好ましい。

そして、上記無機充塡材の大きさは、大きいと、上記発泡性シートの発泡時において破泡してしまい、高発泡倍率の発泡シートを得ることができないことがあるので、粒径が 2 0 cz m以下のものが好ましく、粒径が 5 以下のものがより好ましい。又、上記無機充塡材のァスぺクト比は、大きいと、得られる熱可塑性樹脂発泡シー卜の曲げ弾性勾配が向上するので、 5以上が好ましい。

上記無機充塡材の添加量は、多いと、得られる積層シートの軽量性が低下し、又、少ないと、得られる積層シー卜の曲げ剛性や圧縮剛性が低下するので、上記熱可塑性樹脂 1 0 0重量部に対して 1〜 1 0 0 重量部に限定され、 5〜3 0重量部が好ましい。

又、上記熱可塑性樹脂発泡シートには、 2， 6—ジ— t _プチル— _pークレゾール等の酸化防止剤ゃメチルベンゾトリアゾ一ル等の金属防止剤を添加してもよい。

上記熱可塑性樹脂発泡シ一卜の気泡は、その大半がその長さ方向を熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向に指向させてなる紡錘形状（ラグビ一ボール状）に形成されている。このように、熱可塑性樹脂発泡シ一卜の気泡の大半をその長さ方向が熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向に指向させられた状態に配向させることにより、上記熱可塑性樹脂発泡シートは、その厚み方向の圧縮剛性に優れ、し力、も、上記熱可塑性樹脂発泡シート中の互いに隣接する気泡同士は、熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向の変形に対して何ら互いに干渉し合わないことから、熱可塑性樹脂発泡シ一卜の厚み方向に加えられる成形応力に対して気泡同士は熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向に円滑に且つ確実に互いにずれた状態に変位でき、よって、上記熱可塑性樹脂発泡シートはその厚み方向の成形応力によって所望形状に正確に且つ確実に賦形することができる。

上記熱可塑性樹脂発泡シ—卜の気泡のァスぺクト比 D z/D xyは、小さいと、得られる熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向の圧縮剛性が低下するので、 1 . 2以上に限定され、 1 . 5以上が好ましく、 2以上が特に好ましい。

なお、上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の気泡のァスぺクト比 D z/Dxy は、以下の要領で測定されたものをいう。即ち、先ず、熱可塑性樹脂発泡シートをその厚み方向に切断し、第 1図のように、この切断面に露出している気泡断面における熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向の長さ D z と熱可塑性樹脂発泡シートの厚み方向に対して垂直で且つ切断面に沿った方向の長さ Dxyとを測定して各気泡のァスぺクト比（D z/D xy) を算出する。そして、得られた各気泡のァスぺクト比（D z/ D xy) の平均値を算出して、熱可塑性樹脂発泡シートの気泡のァスぺクト比 D z/D xyとしている。なお、上記測定において測定の対象となる気泡は、切断面において隣接する気泡と連結したりすることなく完全に独立した状態の気泡のみであり、例えば、切断面において隣接する気泡同士がそれら対向する部分において連結して一体化している気泡や端部が熱可塑性樹脂発泡シートの表面に達しているような気泡等は測定対象から除外される。上記熱可塑性樹脂発泡シートの発泡倍率は、高いと、得られる積層シー卜の圧縮剛性や曲げ強度等の機械的強度が低下し、又、低いと、得られる積層シ一卜の軽量性が低下するので、 5〜5 0 c c/gに限定され、 1 0〜3 0 c cZgが好ましい。なお、上記熱可塑性樹脂発泡シ一卜の発泡倍率は、 J I S K 6 7 6 7に準拠して測定されたものであり、見かけ密度の逆数である。

上記熱可塑性樹脂発泡シートの圧縮強度は、小さいと、熱可塑性樹脂発泡シー卜の最大曲げ強度も低くなるため積層シートを加工したり車両用内装材として用いる際に作業者が誤って積層シートを曲げて破断したりすることがあり、又、積層シートを積み重ねた際にへたったり変形したり、或いは、車両用天井材としてビスを用いて自動車に取付ける際に、このビスによりその周囲の積層シートがへこみ、取付け安定性が損なわれたりすることがあるので、 9. 8 NZcm² 以上が好ましく、 1 4. 7 N/cm² 以上がより好ましく、 2 9. 4 N/c m² 以上が更に好ましい。

本明細書において用いられる圧縮強度（び）は、厚み方向に加わる圧縮力に対する抵抗を示す値であり、以下のようにして求められる。先ず、長さ 5 OmmX幅 5 0 mmの熱可塑性樹脂発泡シートを積み重ねて、厚み約 2 5 mmの積層体を作成し、この厚みを初期厚みとして正確に測定する。次いで、温度 2 0°C、湿度 6 5%RHの条件下で、圧縮温度 1 Omm/分で、初期厚みの 2 5%を圧縮して（即ち、積層体の厚みが初期厚みの 7 5 %となるように圧縮して）、その荷重 W (N) を測定し、この Wを圧縮面積 A (cm² ) で除して算出される圧縮強度 ( σ ) = W ( Ν ) / A ( c m ² )

更に、本発明の積層シートは、上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の一面に、好ましくは両面に補強シートが積層一体化される。なお、上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の両面に補強シー卜を積層一体化させる場合、該熱可塑性樹脂発泡シー卜の両面に積層一体化させる補強シートは互いに異種類のものであってもよいが、得られる積層シー卜の寸法安定性の観点から熱可塑性樹脂発泡シ一卜の両面に積層一体化させる補強シートは同種類のものを用いるのが好ましい。

上記非溶融性繊維とは、積層シー卜の製造工程或いは積層シートを所望形状に成形させる際において加えられる熱により溶融しない繊維、換言すれば、積層シートの製造工程或いは積層シートを所望形状に成形させる際において加えられる熱にかかわらず形態を保持する繊維をいい、このような非溶融性繊維としては、例えば、綿花、カポック面、亜麻、大麻、洋麻（ケナフ）、マニラ麻、サイザル麻、ニュージランド麻、マゲ一麻、コィャ等の天然繊維；ガラス繊維；炭素繊維等が挙げられる。

上記非溶融性繊維の補強シート中における含有量は、高いと、補強シート中における熱可塑性樹脂の含有量が相対的に低下して非溶融性繊維同士を良好に絡合させたシート状態に形成させることができないことから、補強シートを熱可塑性樹脂発泡シート上に安定した状態に積層一体化させることができず、よって、積層シートを変形させた際に補強シー卜が熱可塑性樹脂発泡シー卜から不測に剥離、離脱することがあり、又、低いと、補強シートの引っ張り強度や曲げ強度が低下するので、 2 0〜9 0重量％が好ましく、 2 5〜 7 5重量％が好ましい。

又、上記非溶融性繊維の繊維長は、長いと、補強シート中における非溶融性繊維が必要以上に絡合してしまい、積層シートを加熱して賦形させた際、補強シートを構成している互いに絡合した非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂発泡シー卜の表面方向に沿って円滑にずれることができず、補強シ—トが熱可塑性樹脂発泡シ—卜に追従した状態に変形しないことから、補強シー卜が熱可塑性樹脂発泡シー卜から剝離、離脱してしまうといつた不測の事態を生じ、又、短いと、積層シートを賦形する際に補強シー卜中の非溶融性繊維同士の絡合が解けて得られる成形品の曲げ強度が低下することがあるので、 3 0〜1 0 0 m m が好ましい。

上記補強シー卜の非溶融性繊維は熱可塑性樹脂によって結着されてなるが、この熱可塑性樹脂は従来から不織布のバインダ一として用いられている熱可塑性樹脂であれば、特に限定されず、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリェチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリェチレン等のポリエチレン、ァイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリピロピレン等のポリプロピレン、ポリブテン、エチレン— α—ォレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂；ェチレン—プロピレン—ジェン三元共重合体；ェチレン—酢酸ビニル共重合体；エチレン一ァクリル酸エステル共重合体；ポリスチレン、ポリスチレン系熱可塑性樹脂エラストマ一等のポリスチレン系樹脂；ポリビニルアルコール系樹脂；飽和ポリエステル系樹脂；不飽和ポリエステル系樹脂；ポリメチル（メタ）ァクリレート、ポリブチル（メ夕）ァクリレ一ト、ポリ一 η—テトラデシル（メタ）ァクリレート、ポリ一 n—プロピル（メタ）ァクリレート、ポリィソブチル（メ夕 ) ァクリレート等のァクリル系樹脂；線状ゥレタン樹脂等のウレタン樹脂；エポキシ樹脂；ジメチルフタレ一ト；ジメチルイソフタレ一ト等のフタル酸誘導体；酢酸ビニル系樹脂等の熱可塑性樹脂が挙げられ、熱可塑性樹脂発泡シートとの熱融着性の観点からポリオレフイン系樹脂が好ましい。

又、上記 α—才レフインとしては、プロピレン、 1—ブテン、 1 _ ペンテン、 1—へキセン、 4一メチル一 1 一ペンテン、 1 一ヘプテン、 1ーォクテン等が挙げられ、又、エチレン成分を含有する共重合体としては、ブロック共重合体、ランダム共重合体又はランダムブロック共重合体のいずれであつてもよい。

更に、上記非溶融性繊維同士を結着している熱可塑性樹脂のメルトインデックスは、高いと、積層シートを成形するために加熱した際に補強シート中から流出して補強シー卜の強度が低下し、ひいては積層シートの曲げ強度等が低下したりすることがあり、又、低いと、積層シ一トを賦形する際に補強シー卜の非溶融性繊維同士を結着している熱可塑性樹脂の流動性が低下し、補強シートを構成する非溶融性繊維が熱可塑性樹脂発泡シートの変形に対応して互いに円滑にずれることができず、補強シー卜が熱可塑性樹脂発泡シート表面に円滑に追従できなくなつて積層シ一卜の成形性が低下することがあるので、 2 0〜 6 0 g / 1 0分が好ましい。なお、本発明において熱可塑性樹脂のメノレトインデックスとは、 J I S K 7 2 1 0に準拠して測定されたものをいう。

なお、後述するように、上記補強シート上に表面層として熱可塑性樹脂シートを積層一体化させる場合、上記捕強シート内に熱可塑性樹脂シートの一部が溶融して進入する。しかも、この熱可塑性樹脂シートとしては、上記補強シートを確実に被覆させておくためにメルトインデッタスが通常 2 0 g / 1 0分以下のものが用いられる。従って、上記補強シー卜の非溶融性繊維を結着している熱可塑性樹脂は、上記表面層を構成する熱可塑性樹脂の進入によって僅かにメルトインデックスが低下するが、上記補強シー卜の非溶融性繊維同士を当初から結着している熱可塑性樹脂の量又は後述する熱可塑性樹脂製繊維が溶融して得られる熱可塑性樹脂の量は、上記補強シ一ト内に進入する上記表面層を構成する熱可塑性樹脂の量に比較して極めて多くその影響は殆どない。

上記捕強シー卜に用いられる不織布の製造方法としては、従来から用いられている不織布の製造方法が用いられ、例えば、非溶融性繊維を乾式のサ一マルボンド法及びニードルパンチ法並びに湿式で行なう抄造法等によって不織布化し、この不織布化した非溶融性繊維間に溶融した熱可塑性樹脂を分布させることによつて不織布を製造する方法、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを絡合させた後、この絡合させた熱可塑性樹脂製繊維を溶融させてバインダ一とし、このバインダ一によつて互いに絡合している非溶融性繊維同士を結着することにより不織布を製造する方法等が挙げられる。

上記補強シ一卜の目付重量は、重いと、積層シートを成形するために積層シ一トを加熱した際、補強用シー卜から得られる捕強シ一卜の重量によって積層シ一卜の中央部が垂れ下がってしまい、この垂れ下がりが原因となって積層シー卜における熱可塑性樹脂発泡シー卜の気泡のァスぺクト比が小さくなり、得られる成形品の圧縮強度が低下することがあり、又、低いと、積層シートの曲げ強度が低下することがあるので、 1 0〜 7 0 g Zm ² が好ましく、 2 0〜 6 5 g Zm ² がより好ましい。

又、上記補強シートの引っ張り強度は、下記理由により 2 . 9 4 N / c m ² 以上であることが好ましい。即ち、上記積層シートは、後述するが、発泡性シ一卜の一面に補強用シートを積層一体化してなる発泡性積層シ一卜を発泡させることにより製造されるが、上記発泡性積層シー卜の発泡時、発泡性シー卜のその面方向の発泡は補強用シートにより規制されている一方、発泡性シートのその厚み方向の発泡は自由発泡状態とされており、発泡方向を発泡性シー卜の厚み方向に指向させて、得られる熱可塑性樹脂発泡シー卜の気泡をその長さ方向を熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向に指向させた紡錘形状に形成、即ち、そのァスぺクト比 D z/ D xyが上述した所定範囲内となるように調整している。

従って、上記補強シートの引っ張り強度が小さい場合には、それに応じて捕強用シ一卜の引っ張り強度も小さくなり、該補強用シ一卜によつて上記発泡性シートのその面方向の発泡を有効に規制することができず、得られる発泡シートの気泡のァスぺクト比 D z/ D xyが所定範囲内とならず、得られる積層シー卜に所望の圧縮剛性を付与することができないことがあるためである。

又、上記補強シートの線膨張係数は、大きいと、得られる積層シー卜の線膨張係数も大きくなって温度変化による積層シー卜の伸縮度が大きくなり寸法安定性が低下したり、高温時においては自重によって垂れ下がってきたりすることがあるので、 5 X 1 0 ⁵ /°C以下が好ましく、 1 X 1 0—⁵Z°C以下がより好ましい。

更に、上記補強シートの表面に表面層を積層一体化してもよく、このように補強シー卜の表面に更に表面層を積層一体化することによつて、表面層が補強シー卜の非溶融性繊維同士を更に強固に結着させるバインダ一の役割を果たし、補強シー卜の線膨張係数を低下させることができ、ひいては、得られる積層シートを寸法安定性に優れたものとすることができる。

しかも、補強シートは不織布から形成されて非溶融性繊維が無秩序に絡合した状態に形成されていることから、補強シートの表面は非溶融性繊維が無秩序に突出した凹凸面に形成されており、該捕強シート表面に表皮材を積層する際、非溶融性繊維による凹凸面に起因して表皮材を安定した状態に積層させることができないことがあるが、上記の如く、上記補強シ一卜の表面に表面層を積層一体化することによつて上記補強シートの非溶融性繊維による凹凸面を被覆、隠蔽して、その表面を平滑面に形成しておけば、積層シー卜の表面に表皮材を安定的に且つ確実に積層させて表皮材と積層シートの一体化をより強固なものとして、積層シ一卜の成形中に表皮材が積層シー卜から剝離、離脱するといった不測の事態を確実に防止することができ、よって、一面に表皮材が積層された積層シートを成形する際にあっても該積層シ一卜に強い成形圧力を加えて積層シ一トを複雑な形状に正確に且つ確実に成形することができる。

なお、上記補強シー卜が上記発泡シー卜の両面に積層一体化されている場合には、そのうちの一方の補強シ一卜の表面にのみ表面層が積層一体化されてもよい。

上記表面層は、補強シートを被覆することができるものであれば、特に限定されず、例えば、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ナイロン、ポリエチレンテレフタレート等の熱可塑性樹脂から形成され、補強シー卜の熱可塑性樹脂又は熱可塑性樹脂発泡シートを構成する熱可塑性樹脂の何れか或いは双方と相溶性を有する熱可塑性樹脂が好ましい。

そして、上記表面層を構成する熱可塑性樹脂と上記熱可塑性樹脂発泡シートを構成する熱可塑性樹脂とを相溶性を有するものとし、上記表面層を構成する熱可塑性樹脂を上記補強シートを構成する非溶融性繊維間に進入させて上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の表面に到達させ上記熱可塑性樹脂発泡シートと一体化させておけば、上記捕強シートを上記熱可塑性樹脂発泡シ一卜表面に安定した状態に確実に積層させておくことができ、よって、積層シートを加熱して成形する場合にあつても、補強シートを熱可塑性樹脂発泡シー卜から剝離、離脱させるといつた不測の事態を生じさせることなく、積層シートにより強い成形押力を加えてより複雑な形状に確実に成形することができる。加えて、上記表面層を構成する熱可塑性樹脂と上記補強シー卜の熱可塑性樹脂（上記補強用シートの熱可塑性樹脂製繊維）と上記熱可塑性樹脂発泡シートを構成する熱可塑性樹脂とを相溶性を有するもの構成すれば上記作用効果をより確実に発揮させることができる。

しかも、上記表面層は、上記捕強シートを構成する非溶融性繊維を包み込んだ状態に被覆していることから、積層シ一トを加熱して成形する際、上記補強シートを構成する非溶融性繊維はあたかも熱可塑性樹脂中に浮遊したかの如き状態に置かれ、補強シートを構成する非溶融性繊維は熱可塑性樹脂中に浮遊した自由な状態とされており、互いに絡合した非溶融性繊維同士は積層シー卜の熱可塑性樹脂発泡シートの変形に追従して該熱可塑性樹脂発泡シー卜の面方向に円滑にずれることができ、よって、補強シ一トは、熱可塑性樹脂発泡シー卜の変形に追従して該熱可塑性樹脂発泡シートの面方向に円滑に且つ確実に変形し、熱可塑性樹脂発泡シートの表面から剥離、離脱するといつた不測の事態は生じない。従って、積層シートを成形する場合にも該積層シー卜に強い成形押力を加えて積層シートを複雑な形状に確実に成形させることができると優れた効果を奏する。

そして、上記表面層の厚みは、厚いと、得られる積層シートの軽量性が低下することがあり、又、薄いと、表面層を補強シート上に積層一体化させている効果が発揮されないことがあるので、 1 0〜2 0 0 μ m力く好ましい。

次に、上記積層シー卜の製造方法について説明する。上記積層シー卜の製造方法としては、特に限定されず、例えば、 ①熱可塑性樹脂に多官能モノマ一を添加して上記熱可塑性樹脂に上記多官能モノマーを反応させて変性熱可塑性樹脂を製造し、この変性熱可塑性樹脂に熱分解型発泡剤を添加して該熱分解型発泡剤の分解温度より低い温度で溶融混練して発泡性シートを形成した後、この発泡性シートの一面に、非溶融性繊維と合成樹脂製繊維とが互いに絡合した不織布からなる捕強用シートを積層して発泡性積層シートを形成した後、該発泡性積層シートを多官能モノマーの反応温度及び熱分解型発泡剤の分解温度以上に加熱して発泡させるとともに補強シートの合成樹脂製繊維を溶融させて非溶融性繊維同士を結着させる積層シー卜の製造方法、 ②熱可塑性樹脂、架橋助剤及び熱分解型発泡剤を含有する発泡性樹脂組成物を上記架橋助剤の反応温度及び上記熱分解型発泡剤の分解温度より低い温度で溶融混練して発泡性シートに形成し、この発泡性シートに電離性放射線を照射することによつて該発泡性シートに架橋構造を付与する前或いはその後に、上記発泡性シートの一面に、非溶融性繊維と合成樹脂製繊維とが互いに絡合した不織布からなる補強用シ一トを積層して発泡性積層シートを形成した後、該発泡性積層シートを熱分解型発泡剤の分解温度以上に加熱して発泡させるとともに補強シー卜の合成樹脂製繊維を溶融させて非溶融性繊維同士を結着させる積層シートの製造方法、 ③熱可塑性樹脂に多官能モノマーを添加して上記熱可塑性樹脂に上記多官能モノマーを反応させて変性熱可塑性樹脂を製造し、この変性熱可塑性樹脂に熱分解型発泡剤を添加して該熱分解型発泡剤の分解温度より低い温度で溶融混練して発泡性シ一トを形成した後、この発泡性シートの一面に、非溶融性繊維が互いに絡合しているとともに該非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂によって結着されて形成された不織布からなる補強用シ一卜を積層して発泡性積層シ一トを形成した後、該発泡性積層シートを多官能モノマーの反応温度及び熱分解型発泡剤の分解温度以上に加熱して発泡させる積層シートの製造方法、 ④熱可塑性樹脂重量部、架橋助剤及び熱分解型発泡剤を含有する発泡性樹脂組成物を上記架橋助剤の反応温度及び上記熱分解型発泡剤の分解温度より低い温度で溶融混練して発泡性シ一卜に形成し、この発泡性シートに電離性放射線を照射することによつて該発泡性シートに架橋構造を付与する前或いはその後に、上記発泡性シー卜の一面に、非溶融性繊維が互いに絡合しているとともに該非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂によつて結着されて形成された不織布からなる補強用シ一トを積層して発泡性積層シートを形成した後、該発泡性積層シートを熱分解型発泡剤の分解温度以上に加熱する積層シ一卜の製造方法等が挙げられ、後述するように得られる積層シー卜が優れた成形性を有することから上記①及び②の製造方法が好ましい。

なお、上記①〜④の製造方法において、上記発泡性シート上に上記補強用シートを積層する際に上記補強用シートと上記発泡性シー卜とを予め一体化させておいても、或いは、上記発泡性シートと上記補強用シー卜とを一体化させることなく上記捕強用シ一トを上記発泡性シ一ト上に重ね合わせて、発泡性積層シートを発泡させる際にその発泡圧を利用して上記発泡シー卜から得られる熱可塑性樹脂発泡シー卜と上記補強用シートとを一体化させるようにしてもよい。

上記熱分解型発泡剤としては、発泡体の製造に汎用されているものであれば、特に限定されるものではなく、重炭酸ナトリウム、炭酸ァンモニゥム、重炭酸アンモニゥム、アジド化合物等の無機系熱分解型発泡剤、ァゾジカルボンアミド、ァゾビスイソプチロニトリル、ジ二ト口ソペンタメチレンテトラミン、ベンゼンスルホニルヒドラジド、トルエンスルホニルヒドラジド、 4， 4 一ォキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）、ァゾジカルボン酸バリゥム、トリヒドラジノトリアジン、 p— トルエンスルホニルセミカルバジド等の有機系熱分解型発泡剤等が挙げられる。

上記発泡剤の添加量は、多いと、破泡してしまうことがあり、又、少ないと、発泡しないことがあるので、熱可塑性樹脂 1 0 0重量部に対して 1〜5 0重量部が好ましい。

上記発泡性シートの具体的な製造方法としては、例えば、 ①熱可塑性樹脂及び多官能モノマーに必要に応じて過酸化物を添加した上で押出機に供給して熱可塑性樹脂に多官能モノマーを反応させて変性熱可塑性樹脂を製造した後、更に、この押出機中の変性熱可塑性樹脂に熱分解型発泡剤を添加して熱分解型発泡剤の分解温度未満の温度で溶融混練してシー卜状に押出すことによって発泡性シートを製造する方法、 ②熱可塑性樹脂、架橋助剤及び熱分解型発泡剤を押出機に供給して架橋助剤の反応温度及び熱分解型発泡剤の分解温度よりも低い温度で溶融混練してシート状に押出すことによって発泡性シートを製造する方法等が挙げられる。

そして、上記発泡性シ一卜の製造方法のうちの②の方法を用いた場合には、後述するようにして発泡性シー卜の一面に補強用シートを積層する前、或いは、その後に上述したように電離性放射線を照射して発泡性シートを構成する熱可塑性樹脂に架橋構造を付与しておく。更に、上記発泡性シー卜の一面又は両面に補強用シー卜が積層ざれる。この補強用シートは、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを絡合させてなる不織布か、或いは、非溶融性繊維が互いに絡合してなるとともに非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂で結着されてなる不織布であるが、後述するように、得られる積層シー卜が優れた成形性を有することから、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを絡合させて形成された不織布からなる捕強用シ一トを用いることが好ましい。

なお、上記非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを絡合させてなる不織布の製造方法としては、従来から用いられている不織布の製造方法が用いられ、例えば、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを乾式のサ一マルボンド法及び二一ドルパンチ法並びに湿式で行う抄造法等が挙げられ、又、非溶融性繊維が互いに絡合してなるとともに非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂で結着されてなる不織布の製造方法としては、従来から用いられている不織布の製造方法が用いられ、例えば、非溶融性繊維を乾式のサーマルボンド法及び二一ドルパンチ法並びに湿式で行う抄造法等によつて不織布化し、この不織布化した非溶融性繊維間に溶融した熱可塑性樹脂を分布させることによつて非溶融性繊維同士を熱可塑性樹脂で結着させる不織布の製造方法等が挙げられる o

又、上記熱可塑性樹脂製繊維としては、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリェチレン等のポリエチレン、ァイソタクチックポリプロピレン、シンジォタクチックポリピロピレン等のポリプロピレン、ポリブテン、ェチレン— ォレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂；エチレン— プロピレン一ジェン三元共重合体；エチレン一酢酸ビニル共重合体；ェチレン—ァクリル酸エステル共重合体；ポリスチレン、ポリスチレン系熱可塑性樹脂エラストマ一等のポリスチレン系樹脂；ポリビニルアルコール系樹脂；飽和ポリエステル系樹脂；不飽和ポリエステル系樹脂；ポリメチル（メ夕）ァクリレ一ト、ポリブチル（メ夕）ァクリレート、ポリ一 η—テトラデシル（メ夕）ァクリレ一ト、ポリ一 η— プロピル（メタ）ァクリレート、ポリィソブチル（メタ）ァクリレート等のァクリル系樹脂；線状ゥレタン樹脂等のウレタン樹脂；ェポキシ樹脂；ジメチルフタレ一ト；ジメチルイソフタレ一ト等のフタル酸誘導体；酢酸ビニル系樹脂等の熱可塑性樹脂からなる繊維が挙げられ、熱可塑性樹脂発泡シ一トとの熱融着性の観点からポリオレフイン系樹脂製繊維が好ましい。

そして、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを絡合させてなる補強用シートを用いた場合には、この補強用シートの熱可塑性樹脂製織維をその後の発泡性積層シー卜の加熱によって溶融させ、この溶融した熱可塑性樹脂をバインダ一として、絡合状態の非溶融性繊維同士を結着させることによって捕強シ一卜が形成され、この補強シ一トは発泡性シートを発泡させて得られた熱可塑性樹脂発泡シー卜に積層一体ィヒされる。又、非溶融性繊維が互いに絡合してなるとともに非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂で結着されてなる補強用シ一トを用いた場合には、この補強用シートが補強シートとなり、この補強シートは発泡性シートを発泡させて得られた熱可塑性樹脂発泡シー卜に積層一体化される。

このように、補強用シートとして特に非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを絡合してなるものを用いると以下の如き優れた作用効果を奏する。即ち、後述するように補強用シートの熱可塑性樹脂製繊維は溶融し、その繊維形態を略消失させて上記非溶融性繊維同士を結着するバインダ一の役割を果たすことになるが、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを予め絡合させておくことによって、非溶融性繊維同士が絡合して形成された絡合空間部に予め熱可塑性樹脂製繊維を位置させておくことができ、この非溶融性繊維同士の絡合空間部内に位置した熱可塑性樹脂製繊維を溶融させることで非溶融性繊維の微細な絡合空間部にもバインダーとなる熱可塑性樹脂を供給して非溶融性繊維同士を均一に且つ微細にして強固に結着させることができ、得られる捕強シートは非溶融性繊維が熱可塑性樹脂によって均一に且つ強固に結着されたものとなる。

従って、上記のように非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とが絡合して形成された不織布からなる捕強用シートを用いることにより得られる補強シートは、優れた曲げ強度を有する。し力、も、上記補強シー卜の非溶融性繊維同士は補強シート全面的に均等に分布するバインダ一たる熱可塑性樹脂を介在させた状態に結着されていることから、積層シートを加熱、成形する際にあっても、非溶融性繊維間に介在する溶融した熱可塑性樹脂は潤滑剤の役割を果たし、よって、非溶融性繊維は積層シー卜の熱可塑性樹脂発泡シ一卜の変形に追従して該熱可塑性樹脂発泡シートの面方向に円滑に且つ確実にずれる。即ち、上記補強シートは、上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の変形に追従して円滑に変形して該熱可塑性樹脂発泡シー卜の表面から不測に剝離、離脱するといった不測の事態は発生せず、よって、積層シートに強い成形応力を加えて積層シ一トを複雑な形状に確実に且つ正確に成形することがでさる。

上記補強用シー卜の目付重量は、重いと、積層シートを成形するために積層シ一トを加熱した際、補強用シー卜から得られる補強シートの重量によって積層シートの中央部が垂れ下がってしまい、この垂れ下がりが原因となつて積層シートにおける熱可塑性樹脂発泡シートの気泡のァスぺクト比が小さくなり、得られる成形品の圧縮強度が低下することがあり、又、低いと、積層シートの曲げ強度が低下することがあるので、 1 0〜 7 0 g Zm ² が好ましく、 2 0〜 5 0 g /m ² 力、' より好ましい。

なお、上記補強用シ一卜の表面に後述するように上記熱可塑性樹脂シートを積層させる場合には、熱可塑性樹脂シー卜の一部が補強用シ一卜内に進入し、得られる補強シートの目付重量が増加するので、熱可塑性樹脂シートの一部が進入することによる増加分を考慮して、 8 〜6 5 g Zm ² と調整するのが好ましい。

更に、上記補強用シート中における上記非溶融性繊維の含有量は、高いと、補強シート中における熱可塑性樹脂の含有量が相対的に低下して非溶融性繊維同士を良好に絡合させたシート状態に形成させることができないことから、捕強シートを熱可塑性樹脂発泡シ一ト上に安定した状態に積層一体化させることができず、よって、積層シートを変形させた際に補強シートが熱可塑性樹脂発泡シー卜から不測に剥離、離脱することがあり、又、低いと、補強シ一卜の引っ張り強度や曲げ強度が低下するので、 2 0〜9 0重量％が好ましく、 2 5〜7 5重量％が好ましい。

なお、上記補強用シートの表面に後述するように上記熱可塑性樹脂シートを積層させる場合には、熱可塑性樹脂シー卜の一部が補強用シ一ト内に進入し、得られる補強シート中の非溶融性繊維の含有量が相対的に低下するので、熱可塑性樹脂シ一卜の一部が進入することによる増加分を考慮して、 2 2〜9 5重量％が好ましく、 2 7〜8 0重量 %が好ましい。

又、上記発泡性シー卜の一面又は両面に補強用シートを積層一体化する方法としては、例えば、 ①発泡性シー卜の一面に捕強用シートを加熱しながら押圧して積層一体化させる方法、 ②溶融状態となつた発泡性シ一卜の一面に補強用シートを押圧して積層一体化させる方法、即ち、押出機の先端部に取付けられた Tダイから発泡性シートを押出し、この押出された直後の表面が溶融状態にある発泡性シ一卜の一面に補強用シートを載置した後、一対の冷却ロール間に供給し、これら冷却ロールによって発泡性シート及び補強用シ一トを挟持、一体化させることによって発泡性シ一卜の一面に補強用シートを積層一体化させる方法、 ③発泡性シートと補強用シートとを接着剤を介して積層一体化させる方法等が挙げられ、発泡性積層シー卜の厚みを微妙に調整することができることから上記①の方法が好ましい。

又、上記補強シー卜の表面に更に表面層を積層一体化させる場合には、例えば、上記発泡性シー卜の一面に、表面シー卜と捕強用シ一トとを補強用シ一卜が内側となるように積層した上で上記表面シー卜の軟化温度以上に加熱して、発泡性シー卜の一面に補強用シー卜と表面シートとを積層一体化する方法等が挙げられる。そして、上記表面シ ―トは、溶融して上記補強用シー卜から得られる補強シ一ト上に積層一体化して表面層を構成する。

上記表面シートとしては、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン等のポリェチレン、ァイソタクチックポリプロピレン、シンジオタクチックポリピロピレン等のポリプロピレン、ポリブテン、ェチレン一 α—ォレフィン共重合体等のポリオレフィン系樹脂；エチレン—プロピレン—ジェン三元共重合体；エチレン—酢酸ビニル共重合体；エチレン—アクリル酸エステル共重合体；ポリスチレン、ポリスチレン系熱可塑性樹脂ェラストマ一等のポリスチレン系樹脂；ポリビニルアルコール系樹脂；飽和ポリエステル系樹脂；不飽和ポリエステル系樹脂；ポリメチル（メ夕）ァクリレート、ポリブチル（メ夕）ァクリレート、ポリ一 n _ テトラデシル（メタ）ァクリレート、ポリ一 n—プロピル（メ夕）ァクリレ一ト、ポリイソブチル（メ夕）ァクリレート等のァクリル系樹脂；線状ゥレタン樹脂等のウレタン樹脂；エポキシ樹脂；ジメチルフ夕レート；ジメチルイソフタレ一ト等のフタル酸誘導体；酢酸ビニル系樹脂等の熱可塑性樹脂等からなる熱可塑性樹脂シートやこれら熱可塑性樹脂から形成された繊維からなる不織布等が挙げられ、ポリオレフィン系樹脂シート、ポリオレフィン系樹脂製繊維から形成された不織布が好ましい。なお、表面シートとして熱可塑性樹脂から形成された繊維からなる不織布を用いた場合には、該表面シ一トを構成する繊維は熱によって溶融しその繊維形態は消失してしまい、得られる表面層は平滑な面に形成されている。又、上記表面シートの中には厚みの薄い所謂フィルム状のものも含まれる。

上記の如くして製造された発泡性積層シ一卜の加熱方法としては、従来から発泡体の製造に用いられている汎用の加熱装置が用いられ、例えば、対向状態に配設された一対の加熱ロール又は加熱ベルト間に発泡性積層シ一トを供給して該発泡性積層シートを加熱するロール式加熱装置又はベルト式加熱装置、発泡性積層シ—卜に熱風を吹き付ける熱風恒温槽、発泡性積層シートを熱浴させるオイルバス、メタルバス、ソルトバス等が挙げられる。

上記要領で発泡性積層シートの発泡性シートを発泡させると、発泡性シー卜の発泡は、該発泡性シー卜の一面に補強用シー卜が積層一体化されていることから、その面方向の発泡は上記補強用シ一トによつて規制されている一方、その厚さ方向の発泡は上記補強用シートにより規制されることなく自由発泡状態とされている。

しかして、上記発泡性シートの発泡方向は、その厚み方向に指向した状態に規制されており、該発泡性シートを発泡させて得られる熱可塑性樹脂発泡シー卜の気泡は、その長さ方向を発泡性シ一卜の厚み方向に指向させ且つ所定範囲内のァスぺクト比 D z/ D xyを有する紡錘形状に形成される。

従って、熱可塑性樹脂発泡シ一卜の気泡はその大半がその長さ方向を熱可塑性樹脂発泡シー卜の厚み方向に指向させた紡錘形状に形成されて、得られる積層シートはその一部を熱可塑性樹脂発泡シー卜から構成して軽量性を保持しつつ、その厚さ方向の圧縮強度に優れたものに形成されている。

しかも、上記積層シートは、その発泡シートの一面に、熱可塑性樹脂製繊維によつて絡合状態の非溶融性繊維同士を結着して形成された不織布からなる補強シートを積層一体化してなることから曲げ強度にも優れている。

更に、上記積層シー卜は、成形性に優れた熱可塑性樹脂発泡シートの一面に補強シ一トを積層一体化させてなるので、一般的な圧縮成形機で加熱型成形を行なう熱プレス法、発泡シー卜の軟化点以上に加熱、具体的には、積層シー卜の表面温度を 1 6 0〜2 1 0 °Cに加熱した後に該発泡シートの軟化点未満の温度、具体的には 1 0〜7 0 °Cに保持された雌雄金型内で形状転写を行なうコールドプレス法や真空成形法等の汎用の成形方法によつて所望形状に成形することができる。上記コールドプレス法における積層シー卜の加熱温度は、高いと、積層シートの熱可塑性樹脂発泡シ一卜が溶融して該熱可塑性樹脂発泡シートのァスぺクト比が低下し、得られる成形品の圧縮強度が低下することがあり、又、低いと、積層シートの成形が不十分となって所望の形状に成形できなかったり、或いは、得られる成形品に成形歪みが残存して成形品の寸法安定性が低下することがあるので、 1 6 0〜2

1 0 °Cが好ましい。

上記コールドプレス法における雌雄金型の加熱温度は、高いと、得られる成形品の冷却が不十分となって成形品の寸法が経時変化すること力あり、又、低いと、積層シートの成形が不十分となって所望の形状に成形できなかったり、或いは、得られる成形品に成形歪みが残存して成形品の寸法安定性が低下することがあるので、 1 0〜7 0°Cが好ましい。

又、上記積層シートの曲げ弾性勾配は、小さいと、積層シートを加ェしたりする際に作業者が誤つて積層シ一トを折曲げて破損するおそれがあるので、 7 8. 4 NZ5 0 mmZc m以上に限定され、 1 1 7 . 6 NZ 5 0 mm/c mが好ましく、 1 5 6. 8 N/ 5 0 mm/ c m がより好ましい。

なお、上記積層シ一卜の曲げ弾性勾配は、積層シ一卜の厚み方向に加わる荷重に対する抵抗を示す値であり、長さ 1 5 cmx幅 5 0 cm X厚さ 6. 5 c mの積層シートを J I S K 7 2 0 3に準拠して測定したものをいう。

加えて、上記積層シ一卜の目付強度は、小さいと、積層シートを加ェしたりする際に作業者が誤つて積層シ一トを折曲げて破損するおそれがあるので、 9 8 N/5 0 mm/c m/k g/m² 以上が好ましく、 1 1 7. 6 NZ5 0 mmZc mZk g/m² 以上が更に好ましい。なお、上記目付強度は、曲げ弾性勾配を目付重量で除したものをいう o

又、上記積層シー卜の線膨張係数は、大きいと、積層シ一卜から得られる成形品の寸法安定性が低下し、所望位置に取り付けた成形品の取付け安定性が低下するので、 6. 0 X 1 0—⁵Z°C以下が好ましい。最後に、上記積層シ一卜に表面層を設けた場合には、補強シート中の熱可塑性樹脂が、補強用シートの非溶融性繊維同士を結着する熱可塑性樹脂樹脂若しくは補強用シー卜の熱可塑性樹脂製繊維が溶融したものであるか、或いは、表面層を構成する熱可塑性樹脂が進入したものであるかの区別が付かないことがあるが、かかる点は本発明においては特に問題とはならない。即ち、得られた積層シートの補強シートを構成する互いに絡合する非溶融性繊維同士がとにかく熱可塑性樹脂で結着されていればよい。以上の如く、本発明の積層シートは、熱可塑性樹脂発泡シートの少なくとも一面に補強シー卜が積層一体化され、補強シートは、非溶融性繊維が互いに絡合してなるとともに該非溶融性繊維同士が合成樹脂によつて結着されてなる不織布からなる一方、上記熱可塑性樹脂発泡シートは、その気泡のアスペクト比 D zZDx yが 1. 2以上であり且つその発泡倍率が 5〜5 0 c cZgであることを特徴とするので、優れた曲げ強度及び厚み方向の圧縮強度を有する。

特に、上記積層シー卜の熱可塑性樹脂発泡シートは、その気泡が長さ方向を積層シー卜の厚み方向に指向させられ且つ所定範囲内のァスぺクト比 D z/ D xyを有するので、発泡倍率を高くした場合にあっても優れた厚み方向の圧縮強度を保持している。

従って、本発明の積層シートは、その熱可塑性樹脂発泡シートとして高発泡倍率のものを用いることができ、高い軽量性を保持しつつ曲げ強度及び圧縮強度に優れたものに形成されている。

又、本発明の積層シートは、その熱可塑性樹脂発泡シー卜の一面に捕強シートが積層一体化されていることから温度変化による寸法変化が殆どなく優れた寸法安定性を有している。

更に、請求項 2に記載の如く、補強シー卜の目付重量を 1 0〜7 0 g /m ² とした場合には、積層シートを加熱、成形する際、軟化状態となった熱可塑性樹脂発泡シー卜が補強シー卜の重みによって垂れ下がってその気泡のアスペクト比が低下するといつた不測の事態は生じず、よって、優れた圧縮強度を有する成形品を得ることができる。又、請求項 3に記載の如く、補強シート中における非溶融性繊維の含有量を 2 0〜9 0重量％としている場合には、非溶融性繊維同士を良好な状態に絡合させてなり且つ優れた引っ張り強度を有する補強シ一トを熱可塑性樹脂発泡シ—卜の一面に安定的に且つ強固に積層一体化させることができ、補強シートが熱可塑性樹脂発泡シート表面から不測に剝離、離脱するといつた事態を生じることはなく、よって、積層シ一卜に強い成形応力を加えて複雑な形状に成形することができる更に、請求項 4に記載の如く、非溶融性繊維の繊維長が 3 0〜1 0 0 m mである場合には、補強シート中の非溶融性繊維同士は互いに熱可塑性樹脂発泡シー卜の面方向に円滑にずれることができる程度にしかも確実に絡合されており、得られる積層シートは優れた曲げ強度を有する。

加えて、補強シート中の非溶融性繊維は熱可塑性樹脂発泡シー卜の変形に追従して熱可塑性樹脂発泡シ一卜の面方向に円滑にずれることができるので、補強シートは熱可塑性樹脂発泡シ—卜の変形に円滑に追従、変形し熱可塑性樹脂発泡シー卜の表面から剝離、離脱するといつた不測の事態は生じず、よって、積層シートに強い成形応力を加えて積層シ一トを複雑な形状に確実に成形することができる。

又、請求項 5に記載の如く、補強シートの非溶融性繊維同士を結着している熱可塑性樹脂のメルトインデックスが 2 0〜6 0 g / 1 0分である場合には、積層シートを加熱、成形する際、非溶融性繊維を結着している熱可塑性樹脂が潤滑油の役割を果たして、非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂発泡シ一卜の面方向に互いにずれるのを助ける。従つて、非溶融性繊維は上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の変形に円滑に且つ確実に追従して熱可塑性樹脂発泡シートの面方向に円滑にずれ、即ち、補強シートは熱可塑性樹脂発泡シ一卜の変形に円滑に追従、変形して不測に剥離、離脱したりすることはなく、よって、積層シートに強い成形応力を加えて積層シ一トを複雑な形状に確実に成形することができる。

加えて、請求項 6に記載の如く、補強シー卜の表面に表面層が積層されている場合には、補強シ一トを構成する非溶融性繊維の凹凸を表面層によって被覆、隠蔽して平滑な面とすることができ、よって、積層シー卜に表皮材等を積層する場合にはこの平滑な表面層上に表皮材等を確実に密着させた安定した状態に強固に積層一体化することができる。

従って、表皮材を積層した積層シー卜に強い成形応力を加えた場合にあっても、表皮材は積層シー卜の表面層に強固に積層一体化されていることから不用意に剥離、離脱するといつた事態は生じず、よって、積層シー卜に強い成形応力を加えて複雑な形状に正確に且つ確実に成形することができる。

更に、請求項 7に記載の如く、表面層が熱可塑性樹脂からなり、この熱可塑性樹脂は、補強シートを構成する熱可塑性樹脂と相溶性を有する場合には、積層シ一トを加熱、変形する際、補強シ一トを構成する非溶融性繊維は該補強シ一ト中のバインダ一である熱可塑性樹脂及び表面層を構成する熱可塑性樹脂に覆われた状態、換言すれば、上記補強シートを構成する非溶融性繊維はこれら溶融する熱可塑性樹脂中に浮遊したような状態となっており、よって、上記補強シートを構成する非溶融性繊維は、上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の変形に追従して極めて円滑に該熱可塑性樹脂発泡シー卜の面方向に互いにずれることができる。

従って、上記補強シートは、上記積層シー卜の熱可塑性樹脂発泡シ一卜の変形に円滑に且つ確実に追従し、補強シ—トは熱可塑性樹脂発泡シート表面から不測に分離、離脱するといつたことはなく、よって、積層シー卜に強い成形応力を加えて複雑な形状に確実に且つ正確に成形することができる。

しかも、上記表面層を構成する熱可塑性樹脂が上記補強シート内に進入して非溶融性繊維の/ イング一の役割も果たすので上記補強シ一トは優れた引っ張り強度を有し、よって、得られる積層シートも優れた曲げ強度、圧縮強度等の機械的強度を有する。

又、請求項 8に記載の如く、表面層を構成する熱可塑性樹脂が補強シート中に進入して熱可塑性樹脂発泡シートと一体化している場合には、上記補強シートを上記表面層で覆った状態にして上記熱可塑性樹脂発泡シー卜の表面に強固に且つ確実に一体化させている。

従って、補強シートは熱可塑性樹脂発泡シート表面から不測に分離、離脱するといつたことはなく、よって、積層シ一卜に強い成形応力を加えて複雑な形状に確実に且つ正確に成形することができる。更に、請求項 1 0又は請求項 1 1に記載の製造方法のように、発泡性シー卜の一面に非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とを互いに絡合させて形成された不織布からなる補強用シートを積層させた後、発泡性シートを発泡させるとともに補強用シー卜の合成樹脂性繊維を溶融させて非溶融性繊維同士を結着するバインダ一とさせている場合には

、非溶融性繊維同士が絡合した微細な絡合空間部に予め熱可塑性樹脂製繊維を位置せしめ、この状態で熱可塑性樹脂製繊維を溶融させて上記絡合空間部にバインダ一として熱可塑性樹脂を分布させることができ、よって、得られる補強シートの非溶融製繊維は、熱可塑性樹脂によつて均一にしかも微細にして強固に結着された状態となっており、優れた曲げ強度を有し、得られる積層シートも曲げ強度、圧縮強度等の機械的強度にすぐれている。

又、上記の如く、補強シート中のバインダーである熱可塑性樹脂は補強シ一ト中に均一に分布しており、この均一に分布した熱可塑性樹脂によつて非溶融性繊維は全体的に均一に結着されており、よって、熱可塑性樹脂発泡シ—卜の変形に伴って補強シー卜が変形する際にあつても、非溶融性繊維が全体的に均一に熱可塑性樹脂発泡シ—卜の面方向に互いにずれ、補強シ一卜の一部に歪みが残るといった不測の事態は生じない。従って、積層シートを成形して得られる成形品は優れた寸法安定性を有する。

しかも、上記補強シ一ト中の非溶融性繊維は熱可塑性樹脂発泡シー卜の変形に伴って互いに円滑にずれ、上記補強シ—トは熱可塑性樹脂発泡シー卜の変形に円滑に追従して変形し、熱可塑性樹脂発泡シ一トの表面から不測に剥離、離脱するといつたこともなく、よって、積層シ一卜に強い成形応力を加えて積層シ一トを複雑な形状に正確に且つ確実に成形することができる。

そして、上記積層シートを製造するにあたり、発泡性シートの一面に補強用シートを積層させて発泡性積層シートを形成した後、この発泡性積層シートを加熱、発泡させるといった簡単な作業でもって上記の如き優れた曲げ強度や圧縮強度等の機械的強度を有するとともに軽量性、寸法安定性及び成形性に優れた積層シートを簡単に且つ確実に製造することができる。図面の簡単な説明

第 1図は、積層シー卜の熱可塑性樹脂発泡シートを厚み方向に切断した時の該熱可塑性樹脂発泡シー卜の気泡断面形状を示した図であり、第 2図は、積層シ一卜の縦断面図であり、第 3図は、積層シ一トを製造する際に用いられるベルト式加熱装置を示した模式側面図であり、第 4図は、積層シートを成形する際に用いられた雌雄金型を示した斜視図であり、第 5図は、第 4図に示した雌雄金型を用いて得られた成形品を示した斜視図である。発明を実施するための最良の形態

(実施例 1 )

発泡性ポリプロピレンシートを作製するために以下の装置を用いた

。即ち、同方向回転二軸スクリュー押出機（プラスチック工学研究所社製商品名「B T 4 0」、以下「第一押出機」という）の先端部にアダプターを介して同方向回転二軸スクリユー押出機（日本製鋼所株式会社製商品名「T E X _ 4 4」、以下「第二押出機」という）を接続させてなる製造装置を用いた。

第一押出機は、セルフワイビング 2条スクリユーを備え、その 0は3 5 、 D (直径）は 3 9 m mである。シリンダーバレルは押出機の上流から下流側にかけて第 1バレルから第 4バレルに区分され、第 4バレルの先端部には連続的に後述する T E X— 4 4型同方向回転二軸スクリユー押出機に接続できるアダプターが備えられている。なお、シリンダーバレル内で揮発した成分、特に、変性用モノマーを回収するために、第 4バレルに真空ベントが設けられている。以下の操作においては、第一押出機の第 1バレルの温度を 1 8 0 °Cに、第 2バレル乃至第 4バレルの温度を 2 2 0 °Cに設定するとともに、スクリュー回転数を 1 5 0 r p mに設定した。

上記第二押出機は、セルフワイビング 2条スクリューを備え、そのしノ0は4 5 . 5、 Dは 4 7 m mであった。シリンダーバレルは押出機の上流から下流にかけて第 1バレルから第 1 2バレルに区分され、第 1 2バレルの先端には 1 5 0 0 m m幅のコートハンガーダイが取付けられている。

又、発泡剤を供給するために第 6バレルにはサイドフィーダ一が設けられており、シリンダーバレル内で揮発した成分を回収するために第 1 1バレルに真空ベントが設けられている。

以下の操作において、第二押出機の第 1バレルを常時冷却し、第 2 バレル乃至第 4バレルの温度を 1 5 0°Cに、第 5バレル乃至第 8バレルの温度を 1 7 0°Cに、第 9バレル乃至第 1 2バレルの温度を 1 8 0 。：、アダプタ一及びコートハンガーダイの温度を 1 6 0°Cに設定し、スクリユー回転数を 4 0 r pmに設定した。

上記第一押出機の第 1バレルの後端に一体的に設けられたホッパーにランダムタイプのポリプロピレン（日本ポリケム社製商品名「E G 8」、メルトインデックス = 0. 8 1 0分、密度 = 0. 9 g/ cm³ ) と多官能モノマーとして p—キノンジォキシム（大内新興化学株式会社製商品名「バルノック GM— P」）とを供給し溶融、混練して変性ポリプロピレンを製造するとともに、得られた変性ポリプロピレンを第二押出機にアダプターを介して連続的に供給した。なお、上記ポリプロピレンの投入量は 1 0 k g/h. p—キノンジォキシムの投入量は 0. 0 8 k gZhとした。

更に、第二押出機の第一バレル後端に備えられたホツバから後述する要領で得られた変性ポリプロピレンのペレツ卜と未変性のホモポリプロピレン（日本ポリケム社製商品名「MA 3」、メルトインデックス = 1 0 gZ分、密度 = 0. 9 1 gZcmS ) とを供給するとともに、第二押出機の第 6バレルに設けられたサイドフィーダ一からは、ァゾジカルボンアミドを供給し、上記第一押出機から連続供給された変性ポリプロピレン、変性ポリプロピレンのぺレット、未変性のホモポリプロピレン及びァゾジカルボンアミドを溶融、混練した上で第二押出機の先端に取付けたコートハンガーダイから厚み 0. 4 mmの発泡性ポリプロピレンシートを得た。なお、変性ポリプロピレンのペレッ卜の投入量は 1 0 k gZh、未変性のホモポリプロピレンの投入量は 1 0 k g / h、ァゾジ力ルポンアミドの投入量は 2 k g Zhとした o

なお、上記第二押出機の第一バレルのホツバから供給された変性ポリプロピレンのペレツ卜は次のようにして作製されたものである。即ち、上記で用いた第一押出機の先端に第二押出機を接続させるために用いていたアダプターの代わりに 3穴ストランドダイを取付けたものを用い、押出機の第 1バレルの後端に一体的に設けられたホッパーに、ランダムタイプのポリプロピレン（日本ポリケム社製、メルトインデックス = 0. 8₈ 1 0分、密度= 0. 9 gZcm3 ) と多官能モノマーとして p _キノンジォキシム（大内新興化学株式会社製商品名「バルノック GM_ P」）とを供給し溶融、混練して、 3穴ストランドダイから変性ポリプロピレンを押出した後、水冷し、これをペレ夕ィザ一で所定長さに切断してぺレット状の変性ポリプロピレンを得た。なお、上記ポリプロピレンの投入量は 1 0 k gZh、 p—キノンジォキシムの投入量は 0. 0 8 k g/hとした。

一方、炭素繊維（炭素繊維径 = 7 ^ m、繊維長 = 5 0mm) とポリプロピレン繊維（メノレトインデックス = 3 0 g/ 1 0分）とを絡合させてなる連続シート状の補強用シート（幅 = 1 5 0 0 mm、目付重量 = 4 3 g/m² 、線膨張係数-— 1. 0 X 1 0— ⁵/°C、炭素繊維/ポリプロピレン繊維（重量比） = 7 0 3 0 ) の一面に、幅が 1 5 0 0 m mで且つ厚みが 7 0 mのホモ系ポリプロピレン（トクャマ社製商品名「S H— 1 5 2」、メルトインデックス- 1 5 g Z分、密度 = 0 . 9 1 g / c m ³ ) フィルムからなる表面フィルムを熱ラミネ一トすることによつて積層一体化して積層面材を得た。

そして、上記発泡性ポリプロピレンシ一卜の両面の夫々に上記積層面材を補強用シ一トが内側となるように積層させて得られた発泡性積層シートをベルト式加熱装置に供給し 2 3 0 °Cに加熱させて、発泡性ポリプロピレンシ一トを発泡させるとともに、発泡性ポリプロピレンシートを発泡させて得られる熱可塑性樹脂発泡シ一トの両面の夫々に上記積層面材を押圧させることによつて両者を一体化させた後、冷却して、ポリプロピレン発泡シー卜の両面に補強シート及び表面層が補強シ一トを内側にして順次積層一体化されてなる厚さ 6 . 5 m mの積層シートを得た（第 2図参照）。

得られた積層シ一ト Aの補強シート A2はポリプロピレン発泡シ一ト A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成する炭素繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。又、炭素繊維は上記表面層 A3によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シ一ト Aの両面は平滑面に形成されていた。加えて、上記積層シート Aの表面層 A3を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプ口ピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

又、上記ベルト式加熱装置は、第 3図に示したように、予熱ゾーン 1、発泡ゾ一ン 2及び冷却ゾ一ン 3並びにこれらの 3つのゾーンに跨がって配設された上下方向に一定間隔を存して配設された一対の搬送ベルト 4とからなり、一対の搬送ベルト 4の下側搬送ベルトの上面に発泡性積層シートを載置して、発泡性積層シートを予熱ゾーン 1、発泡ゾ一ン 2、冷却ゾーン 3の順序で送り込み、搬送ベルト 4、 4の対向内面間において上記発泡性積層シートを発泡させるとともに、一対の搬送ベルト 4の対向内面間で発泡途上の上記発泡性積層シート 5を上下方向から挟持、押圧して、補強用シートを発泡性ポリプロピレンシー卜の両面に向かって押圧しこれらを一体化させて、ポリプロピレン発泡シー卜の両面に補強シート、表面層が順次積層されてなる積層シートを得た。なお、上記余熱ゾーンの温度を 1 9 0 °C、上記発泡ゾ -ンの温度を 2 3 0 °C、冷却ゾーンの温度を 2 5 °Cに設定し、発泡性ポリプロピレンシー卜の上記ベルト式加熱装置への供給線速度は、 0 . 5 m/分とした。

(実施例 2 )

補強用シートとして、ガラス繊維（ガラス繊維径 = 9 ;tz m、ガラス繊維長 = 5 0 m m) とポリプロピレン繊維（メルトインデックス = 3 0 1 0分）とを絡合させてなる連続シート状の補強用シート（幅 = 1 5 0 0 m m . 目付重量 = 4 3 g /m ² 、線膨張係数 = 0 . 2 X 1 0— ⁵ノ。 C、ガラス繊維/ポリプロピレン繊維（重量比） = 7 0 Z 3 0 ) を用いたこと以外は実施例 1と同様にして積層シ一トを得た。得られた積層シート Aの捕強シート A2はポリプロピレン発泡シ一ト A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成するガラス繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、ガラス繊維は上記表面層 A3によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シート Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シート Aの表面層 A3を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シート A1と強固に一体化していた。

(実施例 3 )

捕強用シートとして、洋麻（ケナフ）繊維（洋麻繊維径 = 9 / m、洋麻繊維長 = 5 0 mm) とポリプロピレン繊維（メルトインデックス = 3 0 gZ l O分）とを絡合させてなる連続シート状の補強用シート (幅 = 1 5 0 0 mm、目付重量 = 4 3 g/m² 、線膨張係数 = 0. 2 X 1 0— ⁵ 。 C、洋麻繊維 Zポリプロピレン繊維（重量比） = 7 0/3 0) を用いたこと以外は実施例 1と同様にして積層シ一卜を得た。得られた積層シート Aの補強シ一ト A2はポリプロピレン発泡シート A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記捕強シート A2 を構成する洋麻繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、洋麻繊維は上記表面層 A3によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シート Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シ一ト Aの表面層 A3を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シ一ト A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シ一ト A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

(実施例 4 )

表面フィルムとして、ポリエステルを芯とし且つポリエチレンを鞘とする芯鞘型繊維を絡合させてなる目付重量 2 5 g / m ² の不織布をもちいたこと以外は実施例 1と同様にして積層シ一卜を得た。

得られた積層シート Aの補強シ一ト A2はポリプロピレン発泡シート A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成する炭素繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、炭素繊維は上記表面層 A3によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シート Aの両面は平滑面に形成されていた。なお、上記芯鞘型繊維は溶融して完全にその繊維形態が消失し平滑な表面層 A3を形成していた。又、上記積層シート Aの表面層 A3を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シ一ト A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シート A1と強固に一体化していた。

(実施例 5 )

補強用シートとして、シート状のガラスべ一パ一（オリべスト社製商品名「グラベスト」、目付重量 = 3 5 g /m ² 、線膨張係数 = 0 . 2 X 1 0 ⁵ /°C、厚み = 0 . 3 m m、ガラス繊維径 = 9 // m、ガラス繊維長 = 2 5 m m、バインダー =ァクリレート系ェマルジョン樹脂、ガラス繊維の含有量 = 8 5重量％) を用いたこと、表面フィルムの厚みを 8 0 /z mとしたこと以外は実施例 1 と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シ一ト Aの補強シート A2はポリプロピレン発泡シ一ト A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シ一卜 A2 を構成するガラス繊維同士は、ァクリレート系ェマルジョン樹脂をバイング一として強固に結着されていた。加えて、ガラス繊維は上記表面層 A3によって被覆、隠蔽された状態となっており積層シ一ト Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シー卜 Aの表面層 A3を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シ一ト A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シ一ト A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

(実施例 6 )

捕強用シートとして、シート状の炭素繊維ペーパー（オリべスト社製商品名「カーボライト」、目付重量 = 3 5 g /m ² 、線膨張係数 =— 1 . 0 X 1 0 ⁵ Z°C、厚み = 0 . 3 m m、炭素繊維径 = 7 〃m、炭素繊維長 = 2 5 m m、バインダ一 =ァクリレ一ト系ェマルジョン樹脂、炭素繊維の含有量 = 8 5重量％) を用いたこと、表面フィルムの厚みを 8 0 // mとしたこと以外実施例 1と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シー卜の補強シ一トはポリプロピレン発泡シートの両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記捕強シートを構成する炭素繊維同士は、ァクリレート系ェマルジョン樹脂をバインダ一として強固に結着されていた。加えて、炭素繊維は上記表面層によって被覆、隠蔽された状態となっており積層シー卜の両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シートの表面層を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シ -卜の表面に達して該ポリプロピレン発泡シー卜と強固に一体化していた。

(実施例 7 ) 補強用シ一トとして、シート状の洋麻（ケナフ）ペーパー（オリべスト社製、目付重量 = 3 5 g /m ² 、線膨張係数 = 0 . 4 X 1 0 - °C、厚み = 0 . 3 m m、洋麻繊維径= 8 0 m、洋麻繊維長 = 2 5 m m、バインダー =ポリビニルアルコール 7 0重量％と熱可塑性ウレ夕ン樹脂 3 0重量％との混合物、洋麻繊維の含有量 = 8 5重量％) を用いたこと、表面フィルムの厚みを 8 0 μ πιとしたこと以外は実施例 1 と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シ一ト Αの捕強シ一ト A2はポリプロピレン発泡シ一ト A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成する洋麻繊維同士は、ポリビニルアルコールと熱可塑性ウレタン樹脂とをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、洋麻繊維は上記表面層 A3によつて被覆、隠蔽された状態となつており積層シ —ト Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シート Aの表面層 A3を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

(実施例 8 )

実施例 1で用いられた第一押出機の先端に第二押出機を接続させるために用いていたアダプターの代わりに幅 1 6 0 0 m mの Tダイを取付けた押出機を用い、押出機の第 1バレルの後端に一体的に設けられたホッパーに、ランダムタイプのポリプロピレン（日本ポリケム社製商品名「 E G 8」、メルトインデックス = 0 . 8 g / 1 0分、密度 = 0 . 9 g Z c m ³ ) 5 0重量部、ホモタイプのポリプロピレン（日本ポリケム社製商品名「M A 3」、メルトインデックス = 1 0 / 1 0分、密度= 0. 9 1 g/cm³ ) 5 0重量部、架橋助剤として 1 , 9ーノナンジオールジメタクリレート 1. 0重量部、熱分解型発泡剤としてァゾジカルボンアミド 1 0重量部、酸化防止剤として 2， 6 —ジ一 t—プチル— p—クレゾール 0. 1重量部、ジラウリルチオジプロピオネート 0. 1重量部及び金属防止剤としてメチルベンゾトリァゾール 0. 2重量部を供給し、 1 9 0°Cで溶融、混練して厚み 0. 4 mmの発泡性ポリプロピレンシ一トを押出成形した。

得られた発泡性ポリプロピレンシ一卜に加速電圧 6 0 0 k Vで電子線を 2Mr a d照射して架橋構造を付与した。なお、発泡性ポリプロピレンシートのゲル分率は 2 0重量％であった。

一方、炭素繊維（炭素繊維径 = 7 m、繊維長 = 5 0 mm) とポリプロピレン繊維（メルトインデックス == 3 0 gZ 1 0分）とを絡合させてなる連続シート状の補強用シート（幅 = 1 5 0 0 mm、目付重量 = 4 3 g/m² 、線膨張係数ニー 1. 0 X 1 0— ⁵Z°C、炭素繊維 Zポリプロピレン繊維（重量比） = 7 0 3 0 ) の一面に、幅が 1 5 0 0 mmで且つ厚みが 7 0 //mのホモ系ポリプロピレン（トクャマ社製商品名「SH— 1 5 2」、メルトインデックス = 1 5 gZ分、密度 = 0. S l gZcm³ ) フィルムからなる表面フィルムを熱ラミネ一トすることによつて積層一体化して積層面材を得た。

そして、上記発泡性ポリプロピレンシートの両面の夫々に上記積層面材を補強用シートが内側となるように積層させて得られた発泡性積層シートをベルト式加熱装置に供給し 2 3 0 °Cに加熱させて、発泡性ポリプロピレンシートを発泡させるとともに、発泡性ポリプロピレンシー卜を発泡させて得られる熱可塑性樹脂発泡シ一卜の両面の夫々に上記積層面材を押圧させることによつて両者を一体化させた後、冷却して、ポリプロピレン発泡シ一卜の両面に補強シート及び表面層が補強シートを内側にして順次積層一体化されてなる厚さ 6 . 5 m mの積層シートを得た。

得られた積層シート Aの補強シ一ト A1はポリプロピレン発泡シ一トの両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記捕強シート A2を構成する炭素繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、、炭素繊維は上記表面層 A3によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シ一ト Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シ一ト Aの表面層 A3を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シ一ト A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

又、上記ベルト式加熱装置は、第 3図に示したように、予熱ゾーン 1、発泡ゾ一ン 2及び冷却ゾーン 3並びにこれらの 3つのゾーンに跨がって配設された上下方向に一定間隔を存して配設された一対の搬送ベルト 4とからなり、一対の搬送ベルト 4の下側搬送ベルトの上面に発泡性積層シートを載置して、発泡性積層シートを予熱ゾーン 1、発泡ゾーン 2、冷却ゾーン 3の順序で送り込み、搬送ベルト 4、 4の対向内面間において上記発泡性積層シートを発泡させるとともに、一対の搬送ベルト 4の対向内面間で発泡途上の上記発泡性積層シート 5を上下方向から挟持、押圧して、補強用シートを発泡性ポリプロピレンシー卜の両面に向かって押圧しこれらを一体化させて、ポリプロピレン発泡シー卜の両面に補強シート、表面層が順次積層されてなる積層シ一トを得た。なお、上記余熱ゾーンの温度を 1 9 0 °C、上記発泡ゾ ―ンの温度を 2 3 0 °C、冷却ゾ一ンの温度を 2 5 °Cに設定し、発泡性ポリプロピレンシー卜の上記ベルト式加熱装置への供給線速度は、 0 . 5 mZ分とした。

(実施例 9 )

補強用シートとして、ガラス繊維（ガラス繊維径= 9 ^m、ガラス繊維長 = 5 0 mm) とポリプロピレン繊維（メル卜インデックス = 3 O gZ l O分）とを絡合させてなる連続シート状の捕強用シート（幅 = 1 5 0 0 mm、目付重量 = 4 3 g/m² 、線膨張係数 = 0. 2 x 1 0 - °C. ガラス繊維ノポリプロピレン繊維（重量比） = 7 0 Z 3 0 ) を用いたこと以外は実施例 8と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シート Aの補強シ一ト A2はポリプロピレン発泡シート A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成するガラス繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、ガラス繊維は上記表面層によつて被覆、隠蔽された状態となつており積層シート Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シート A の表面層を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプ口ピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

(実施例 1 0 )

補強用シ一トとして、洋麻（ケナフ）繊維（洋麻繊維径= 9 ju m, 洋麻繊維長 = 5 0 mm) とポリプロピレン繊維（メルトインデックス = 3 0 gZ 1 0分）とを絡合させてなる連続シ一ト状の補強用シ一ト (幅 = 1 5 0 0 m m. 目付重量 = 4 2 g /m ² 、線膨張係数 = 0 . 2 X 1 0— ⁵ 。 C、洋麻繊維/ポリプロピレン繊維（重量比） = 7 0 Z 3 0 ) を用いたこと以外は実施例 8と同様にして積層シ一トを得た。得られた積層シ一ト Aの補強シート A2はポリプロピレン発泡シート A1 の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2を構成する洋麻繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、洋麻繊維は上記表面層によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シ一ト Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シート Aの表面層を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シ一ト A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シート A1と強固に一体化していた。

(実施例 1 1 )

表面フィルムとして、ポリエステルを芯とし且つポリエチレンを鞘とする芯鞘型繊維を絡合させてなる目付重量 2 5 g /m ² の不織布をもちいたこと以外は実施例 8と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シート Aの捕強シ一ト A2はポリプロピレン発泡シート A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成する炭素繊維同士は、ポリプロピレン繊維が溶融してなるポリプロピレンをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、炭素繊維は上記表面層 A3によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シート Aの両面は平滑面に形成されていた。なお、上記芯鞘型繊維は溶融して完全にその繊維状態が消失し平滑な表面層 A3を形成していた。又、上記積層シート Aの表面層を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シ一ト A1 の表面に達して該ポリプロピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

(実施例 1 2 )

補強用シートとして、シート状のガラスペーパー（オリべスト社製商品名「グラベスト」、目付重量 = 3 5 g /m ² 、線膨張係数 = 0 . 2 X 1 0 ⁵ Z°C、厚み = 0 . 3 m m、ガラス繊維径 = 9 m、ガラス繊維長 = 2 5 m m、バインダー =ァクリレート系ェマルジョン樹脂、ガラス繊維の含有量 = 8 5重量％) を用いたこと、表面フィルムの厚みを 8 0〃mとしたこと以外は実施例 8と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シート Aの補強シ一ト A2はポリプロピレン発泡シ一ト A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成するガラス繊維同士は、ァクリレート系ェマルジヨン樹脂をバインダ一として強固に結着されていた。加えて、ガラス繊維は上記表面層によって被覆、隠蔽された状態となっており積層シート Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シート Aの表面層を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シ一ト A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シ一ト A1と強固に一体化していた。

(実施例 1 3 )

補強用シートとして、シート状の炭素繊維ペーパー（オリべスト社製商品名「カーボライト」、目付重量 = 3 5 g /m ² 、線膨張係数 =— 1 . 0 X 1 0— ⁵ /°C、厚み = 0 . 3 m m、炭素繊維径 = 7 m、炭素繊維長 = 2 5 m m、バインダ一 =ァクリレート系ェマルジョン樹脂、炭素繊維の含有量 = 8 5重量％) を用いたこと、表面フィルムの厚みを 8 0 mとしたこと以外は実施例 8と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シ一ト Aの捕強シート A2はポリプロピレン発泡シ一ト

A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成する炭素繊維同士は、ァクリレート系ェマルジョン樹脂をバインダ一として強固に結着されていた。加えて、炭素繊維は上記表面層によって被覆、隠蔽された状態となっており積層シ一卜 Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シ一ト Aの表面層を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シ一ト A1 と強固に一体化していた。

(実施例 1 4 )

補強用シートとして、シート状の洋麻（ケナフ）ペーパー（オリべスト社製、目付重量 = 3 5 g /m ² 、線膨張係数 = 0 . 4 X 1 0 " V 、厚み = 0 . 3 m m、洋麻繊維径= 8 0 // m、洋麻繊維長 = 2 5 m m、バインダー =ポリビニルアルコール 7 0重量％と熱可塑性ウレタン樹脂 3 0重量％との混合物、洋麻繊維の含有量 = 8 5重量％) を用いたこと、表面フィルムの厚みを 8 0 mとしたこと以外は実施例 8 と同様にして積層シートを得た。

得られた積層シート Aの補強シ一卜 A2はポリプロピレン発泡シート A1の両面に強固に積層一体化されていた。そして、上記補強シート A2 を構成する洋麻繊維同士は、ポリビニルアルコールと熱可塑性ウレ夕ン樹脂とをバインダーとして強固に結着されていた。加えて、洋麻繊維は上記表面層によつて被覆、隠蔽された状態となっており積層シ一ト Aの両面は平滑面に形成されていた。又、上記積層シート Aの表面層を構成するホモ系ポリプロピレンは補強シート A2内に進入するとともに上記ポリプロピレン発泡シート A1の表面に達して該ポリプロピレン発泡シート A1と強固に一体化していた。

(比較例 1 )

気泡のァスぺクト比 D z/D X yが 1である厚みが 6. 0 mmの架橋ポリプロピレン発泡シート（積水化学工業株式会社製商品名「ソフトロン S P」、発泡倍率 = 1 5 c cZg) の両面に、シ一ト状の洋麻（ケナフ）ペーパー（オリべス卜社製、目付重量 = 3 5 g/m² 、線膨張係数 = 0. 4 X 1 0— ⁵Z°C、厚み = 0. 3 mm、洋麻繊維径= 8 0 m、洋麻繊維長 = 2 5 mm、バインダー =ポリビニルアルコール 7 0重量％と熱可塑性ウレタン樹脂 3 0重量％との混合物、洋麻繊維の含有量 = 8 5重量％) からなる補強用シートを積層させた上で、上記架橋ポリプロピレン発泡シー卜の両面から加熱成形を行なって、重量が 6 0 0 g/m² で且つ厚みが 6. 5 mmの積層シートを得た。実施例 1乃至実施例 1 4及び比較例 1で得られた積層シートの目付強度、線膨張係数及び成形品取扱性、積層シー卜の熱可塑性樹脂シー卜の発泡倍率及びァスぺクト比、並びに、積層シー卜の補強シー卜の目付重量及び非溶融性繊維の含有量を以下の方法で測定し、その結果を表 1及び表 2に示した。

(目付強度）

積層シー卜から長さ 1 5 cmx幅 5 0 c m x高さ 6. 5 c mの試験片を切り出し、 J I S K 7 2 0 3に準拠して曲げ弾性勾配 X (N/ 5 O mm/ cm) を測定する一方、積層シートの目付重量 Y (k g/ m² ) 測定して下記式により目付強度を測定した。

目付強度（N/5 0 mm/c m/k g/m² ) =X/Y

(線膨張係数）

積層シ一卜から長さ 1 5 cmx幅 2 cmx高さ 6. 5 c mの試験片を切り出し、 8 5 °C雰囲気中で 2 4時間加熱後、試験片の表面に 1 3 0 mm間隔の表線を付する。次に、この試験片を 8 0 °Cの恒温槽に 6 時間放置後取り出し、直ちに上記表線間の長さ（L₈。）を測定する。更に、上記試験片を 0°Cの恒温槽に 6時間放置後取り出し、直ちに上記表線間の長さ（L。）の長さを測定する。そして、以下の式によつて線膨張係数を算出した。

線膨張係数（1Z°C) = (L。一 L₈。） Z (L。 X 8 0) (成形性）

第 4図に示したような雌雄金型を用いて積層シートを成形した。具体的には、上記雌型金型 6は、平面正方形状の雌型金型本体 61の上面中央部に縦 1 5 0 0 mmx横 1 2 0 0 mmX深さ 3 0 0 mmの截頭四角錐形状の凹部 62が形成されてなり、該凹部 62の各稜線部及び開口端縁は共に面取りされて円弧状に形成されている一方、上記雄型金型 7 は、その雄型金型本体 71が上記雌型金型 6の雌型金型本体 62と同一形状で且つ同一大きさの平面正方形状に形成されているとともに、該雄型金型本体 71の下面中央部には上記雌型金型 6の凹部 62に嵌合可能な截頭四角錐形状の凸部 72が突設されている。

積層シート Aの上面に目付重量が 2 0 0 gZm² であるポリエステル製不織布 8を載置し、上記積層シート Aの表面温度が 1 8 0 °Cになるまで加熱した上で上記雌雄金型 6、 7間に配設した後、該雌雄金型 6、 7をクリアランス 5 m mで型閉めして上記積層シート Aを挟圧、成形し、第 5図に示したような形状の成形品 9を得た。なお、上記雌雄金型 6、 7は 4 0 °Cに調整されているとともに、上記雌雄金型 6、 7の型閉め時間は 3 0秒であった。又、上記雌雄金型 6、 7を型開きした後、得られた成形品 9をトリミングした。

(成形品取扱性）

上記の如くして得られた成形品 9の凹部 91の中央部に 5 0 0 gの鉄製の重錘を貼着した上で平坦な床面上に載置し、成形品の四方辺縁部における中央部を把持して上方に向かって所定高さだけ持ち上げて再度床面上に載置した。この動作を 1 0回繰り返して成形品に皺、凹み又は折れの何れもが全く発生していないものについては〇、一か所でも皺、凹み又は折れのいずれかが発生しているものについては Xとした。

(発泡倍率）

J I S K 6 7 6 7に準拠して測定した。

(ァスぺクト比）

積層シ一卜のポリプロピレン発泡シ一トをその厚み方向に切断し、切断面の中央部を光学顕微鏡で観察しつつ 2 0倍の拡大写真を撮影した。写真に写っている気泡について、測定対象となる各気泡のァスぺクト比（D z / D x y ) を測定し、その平均を算出した。なお、実物大の大きさにおける D zが 0 . 1 m m未満の気泡、或いは、 D z力く 2 m mを越える気泡についても測定対象外とした。

(補強シ—卜の目付重量）

積層シート 1 0枚から横 2 c m X縦 5 c mの試験片を夫々切り出し

、この試験片のポリプロピレン発泡シートを剝離、除去する。このポリプロピレン発泡シートを剝離、除去して残った補強シ一ト及び表面層部分における補強シート面をサンドペーパー 2 0 0 0番で擦って上記熱可塑性樹脂発泡シートを完全に除去した。更に、上記捕強シートの表面に積層一体化されている表面層をフライス板を用いて補強シートの非溶融性繊維が露出するまで削り取った。このようにして得られた各補強シ一卜の目付重量を測定し、その個数平均を算出し補強シー卜の目付重量とした。

(補強シート中の非溶融性繊維含有量）

先ず、上記補強シー卜の目付重量の測定方法で得られた補強シートの夫々の重量を測定する。次いで、この補強シートを 1 2 0 °Cのキシレン中に 2 4時間浸漬した後、 2 0 0メッシュのステンレス製金網で濾過して残った金網上の非溶融性繊維を真空乾燥する。そして、この真空乾燥された非溶融性繊維の重量を秤量して、下記に示す式にて各補強シート中の非溶融性繊維の含有量を算出し、その個数平均を補強シート中の非溶融性繊維含有量とした。

補強シート中の非溶融性繊維含有量（重量％)

= 1 0 0 X非溶融性繊維重量/キシレン浸漬前の補強シート重量：

表 1

o o

表 2

o

本発明の積層シートは、上記の如き構成を有するので、軽量性に優れているとともに曲げ強度、圧縮強度、熱成形性及び寸法安定性に優れており、車両用内装材、断熱材、緩衝材等に好適に用いられる。又、本発明の積層シー卜の製造方法によれば、発泡性シー卜の一面に補強用シートを積層して発泡性積層シートを得た後、この発泡性積層シートを汎用の加熱装置を用いて発泡させるといった簡単な工程でもつて上記積層シートを確実に得ることができる。産業上の利用可能性

以上のように、本発明に係る積層シートは、車両用天井材等の車両用内装材として、断熱材として、更に、緩衝材等として有用であり、特に車両用天井材に用いるのに適している。

Claims

請求の範囲

1. 熱可塑性樹脂発泡シ一卜の少なくとも一面に補強シ一卜が積層一体化され、補強シートは、非溶融性繊維が互いに絡合してなるとともに該非溶融性繊維同士が熱可塑性樹脂によつて結着されてなる不織布からなる一方、上記熱可塑性樹脂発泡シートは、その気泡のァスぺクト比 D ₂ 0 が1. 2以上であり且つその発泡倍率が 5〜5 0 c cZgであることを特徴とする積層シ一ト。

2. 補強シ一卜の目付重量が 1 0〜7 0 g/m² であることを特徴とする請求項 1に記載の積層シ一ト。

3. 補強シ—ト中における非溶融性繊維の含有量が 2 0〜9 0重量 %であることを特徴とする請求項 1に記載の積層シ一ト。

4. 非溶融性繊維の繊維長が 3 0〜 1 0 0 mmであることを特徴とする請求項 1に記載の積層シート。

5. 補強シー卜の非溶融性繊維同士を結着している熱可塑性樹脂のメルトインデックスが 2 0〜6 0 gZl 0分であることを特徴とする請求項 1に記載の積層シート。

6. 補強シートの表面に表面層が積層一体化されていることを特徴とする請求項 1に記載の積層シート。

7 . 表面層が熱可塑性樹脂からなり、この熱可塑性樹脂は、補強シ一卜の熱可塑性樹脂と相溶性を有することを特徴とする請求項 6に記載の積層シ一ト。

8 . 表面層を構成する熱可塑性樹脂が補強シート中に進入して熱可塑性樹脂発泡シートと一体化していることを特徴とする請求項 7に記載の積層シート。 9 . 所望形状に賦形されて車両用内装材として用いられることを特徵とする請求項 1に記載の積層シート。

1 0 . 熱可塑性樹脂に多官能モノマーを添加して上記熱可塑性樹脂に上記多官能モノマーを反応させて変性熱可塑性樹脂を製造し、この変性熱可塑性樹脂に熱分解型発泡剤を添加して該熱分解型発泡剤の分解温度より低い温度で溶融混練して発泡性シー卜を形成した後、この発泡性シー卜の少なくとも一面に、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製織維とが互いに絡合することにより形成された不織布からなる捕強用シ一トを積層して発泡性積層シートを形成した後、該発泡性積層シートを多官能モノマーの反応温度及び熱分解型発泡剤の分解温度以上に加熱して発泡させるとともに補強用シートの熱可塑性樹脂製繊維を溶融させて非溶融性繊維同士を結着させることを特徴とする積層シートの製造方法。

1 1 . 熱可塑性樹脂、架橋助剤及び熱分解型発泡剤を含有する発泡性樹脂組成物を上記架橋助剤の反応温度及び上記熱分解型発泡剤の分解温度より低い温度で溶融混練して発泡性シー卜に形成し、この発泡性シ一卜に電離性放射線を照射することによって該発泡性シ一卜に架橋構造を付与する前或いはその後に、上記発泡性シー卜の少なくとも一面に、非溶融性繊維と熱可塑性樹脂製繊維とが互いに絡合することにより形成された不織布からなる補強用シートを積層して発泡性積層シートを形成した後、該発泡性積層シートを熱分解型発泡剤の分解温度以上に加熱して発泡させるとともに補強用シ一トの熱可塑性樹脂製繊維を溶融させて非溶融性繊維同士を結着させることを特徴とする積層シー卜の製造方法。

1 2 . 捕強用シ一卜の目付重量が 1 0〜7 0 g / m ² であることを特徴とする請求項 1 0又は請求項 1 1に記載の積層シートの製造方法

1 3 . 補強用シート中における非溶融性繊維の含有量が 2 0〜9 0 重量％であることを特徴とする請求項 1 0又は請求項 1 1に記載の積層シー卜の製造方法。

1 4 . 非溶融性繊維の繊維長が 3 0〜 1 0 0 m mであることを特徴とする請求項 1 0又は請求項 1 1に記載の積層シー卜の製造方法。

1 5 . 熱可塑性樹脂製繊維のメノレトインデックスが 2 0〜 6 0 g / 1 0分であることを特徴とする請求項 1 0又は請求項 1 1に記載の積層シー卜の製造方法。

1 6 . 発泡性積層シートの補強用シート上に表面シートを積層させた上で該発泡性積層シートを発泡させることを特徴とする請求項 1 0 又は請求項 1 1に記載の積層シー卜の製造方法。

1 7 . 表面シ一トは熱可塑性樹脂シ一卜から形成され、該表面シートを構成する熱可塑性樹脂は補強用シートを構成する熱可塑性樹脂製繊維と相溶性を有することを特徴とする請求項 1 6に記載の積層シー卜の製造方法。

1 8 . 表面シートを発泡性積層シー卜の発泡時に溶融させて補強用シート中に進入させ、発泡性シー卜から得られる熱可塑性樹脂発泡シ —卜と一体化させることを特徴とする請求項 1 6に記載の積層シートの製造方法。

1 9 . 請求項 1乃至請求項 9に記載の積層シートを表面温度 1 6 0 〜2 1 0 °Cに加熱し、 1 0〜7 0 °Cに保持された雌雄金型によって成形することを特徴とする積層シートの成形方法。