TWI810408B - 鋰二次電池 - Google Patents

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Abstract

鋰二次電池(1)的外裝體(6)具備：覆蓋區(67)及外周區(68)。覆蓋區(67)，係正極(2)、分隔件(4)及負極(3)於重疊方向重疊的矩形區域。外周區(68)，係包圍覆蓋區(67)周圍的矩形框狀區域。外周區(68)的第1區(681)，係沿著一對長邊(691)各自延伸的帶狀區。於第1區(681)中，第1片材部(65)及第2片材部(66)接合。第2區(682)，係於一對第1區(681)中之至少一者的第1區(681)與覆蓋區(67)之間，沿著覆蓋區(67)延伸的帶狀區。於第2區(682)中，第1片材部(65)及第2片材部(66)以非接合狀態接觸或接近。藉此，可抑制電解液(5)往鋰二次電池(1)外部之洩漏。

Description

鋰二次電池
本發明係關於薄型之鋰二次電池。
以往，薄型電池係搭載於各種設備等並用作為電力供給源。例如，於日本特開2016-139494號公報(文獻1)中，揭示一種層合型電池，其具有將2片薄膜重疊而成的層合構件、及收納於該2片薄膜間的電池單元。於該層合型電池中，為了於搭載有層合型電池的設備中使電池收納空間小型化，而將層合構件的周緣部加以折疊。
又，於日本特開2015-153513號公報(文獻2)的層合外裝電池中，同樣地，為了使空間效率提升，而將層合外裝體的兩側部彎折90°。於日本特開2009-32612號公報(文獻3)的層合外裝電池中，為了抑制層合薄膜的局部變形並抑制絕緣不良，而將層合薄膜的兩側部彎折90°。
近年來，作為智慧卡(Smart card)的電力供給源，吾人評估可利用薄型鋰二次電池(亦稱為鋰離子二次電池)。為人所知的該智慧卡的製造方法，例如有以卡 片基材夾住鋰二次電池並於常溫下進行加壓的冷層合、及以卡片基材夾住鋰二次電池並進行加熱及加壓的熱層合等。
另一方面，日本特開2005-74936號公報(文獻4)，係關於搭載IC晶片(非薄型電池)的IC卡製造方法。於IC卡的製造中，亦進行以將IC晶片夾於其間的2片基體薄片夾住並進行加熱及加壓的工序。
另外，於製造搭載有鋰二次電池的智慧卡等時，於進行上述熱層合等之際，有鋰二次電池被壓迫而使得填充於電池內部的電解液往電池外部洩漏之疑慮。
本發明係涉及一種薄型鋰二次電池，以抑制電解液往鋰二次電池外部洩漏為目的。
本發明之一較佳形態之鋰二次電池，其具備：正極；分隔件，於既定的重疊方向配置於該正極上；負極，於該重疊方向配置於該分隔件之與該正極相反之側；電解液，含浸於於該正極、該負極及該分隔件；矩形片狀之外裝體，具有從該重疊方向的兩側覆蓋該正極及該負極之2層片材部，並將該正極、該分隔件、該負極及該電解液收納於內部；及2個端子，於該外裝體的內部各自連接於該正極及該負極，且往該外裝體的外部延伸。該外裝體具備：矩形之覆蓋區，與該正極、該分隔件及該負極於該重疊方向重疊；及矩形框狀的外周區，包圍該覆蓋區的周圍。該外周區具備：一對第1區，係沿著該2個端子所配置的邊以外之一對邊各自延伸的帶狀區，並接合於該2層片材部；及第2區，係於該一對 第1區中至少一者的第1區與該覆蓋區之間沿著該覆蓋區延伸之帶狀區，且該2層片材部以非接合狀態接觸或接近。藉此，可抑制電解液往鋰二次電池外部之洩漏。
宜在垂直於該一對邊的寬度方向中之該正極的活性物質區的寛度亦即正極活性物質寛度與該負極的活性物質區的寛度亦即負極活性物質寛度相異的情形時，以該正極活性物質寛度及該負極活性物質寛度中較小者為除數，於該正極活性物質寛度與該負極活性物質寛度相同的情形時，以該正極活性物質寛度及該負極活性物質寛度中任一者為除數，於僅在該一對第1區中一者的第1區與該覆蓋區之間存在有該第2區的情形時，以該第2區的寛度為被除數，於該一對第1區雙方與該覆蓋區之間存在有一對該第2區的情形時，以該一對第2區的合計寛度為被除數，將該被除數除以該除數所得的值，係0.02以上且1以下。
該至少一者的第1區，宜在與該一對邊平行延伸的反折線朝寬度方向反折。
該反折線宜位於該至少一者的第1區的寬度方向的中央、或相對於該至少一者的第1區的寬度方向的中央位於該第2區的相反側。
該反折線宜位於該至少一者的第1區的寬度方向的中央與該第2區之間。
該正極宜具備：片狀集電體，具有導電性；及活性物質板，係含有鋰複合氧化物之板狀陶瓷燒結體。
該活性物質板，宜具備由具有層狀岩鹽結構之多個一次粒子結合而成的結構。該多個一次粒子的平均傾斜角大於0°且為30°以下。該平均傾斜角，係該多個一次粒子的(003)面與該活性物質板的主面所夾角度的平均值。
該鋰二次電池，宜用作為片狀元件或具有可撓性的元件中的電力供給源。
該鋰二次電池，宜用作為具有該可撓性的元件亦即智慧卡中的電力供給源。
該鋰二次電池，宜用作為於製造時被施以一邊加熱一邊加壓的工序之對象元件中的電力供給源。
上述目的及其他目的、特徵、態樣及優點，參考附加圖式，並藉由以下之此發明的詳細說明而更為明確。
1:鋰二次電池
2:正極
3,3a:負極
4:分隔件
5:電解液
6:外裝體
7:端子
10:中間疊層體
20:正極組裝品
21:正極集電體
22:正極活性物質板
23:導電性接合層
24:活性物質板要素
30:負極組裝品
31:負極集電體
31a:負極集電體
32:負極活性物質層
32a:負極活性物質板
33a:導電性接合層
61:金屬箔
62:樹脂層
63:正極接合層
64:負極接合層
65:第1片材部
66:第2片材部
67:覆蓋區
68:外周區
681:第1區
682:第2區
691:長邊
693:反折線
694:非反折部
695:反折部
81:真空乾燥器
82:手套工作箱
83:注入器具
B3:活性物質區寛度
[圖1]一實施形態的鋰二次電池的剖面圖。
[圖2]鋰二次電池的俯視圖。
[圖3]其他的鋰二次電池的剖面圖。
[圖4]鋰二次電池的剖面圖。
[圖5]鋰二次電池的剖面圖。
[圖6]鋰二次電池的俯視圖。
[圖7]鋰二次電池的剖面圖。
[圖8]鋰二次電池的剖面圖。
[圖9]鋰二次電池的剖面圖。
[圖10A]鋰二次電池的製造流程圖。
[圖10B]鋰二次電池的製造流程圖。
[圖11]鋰二次電池的剖面圖。
圖1係顯示本發明之一實施形態之鋰二次電池1之構成的剖面圖。圖2係鋰二次電池1的俯視圖。圖1中，為了使圖易於理解，將鋰二次電池1及其構成描繪得比實際更厚。又，圖1中，一併顯示比剖面更近側及更裏側的部分結構。圖3中亦同。
鋰二次電池1係小型且薄型的電池。鋰二次電池1的俯視觀察下的形狀，例如為大致矩形。例如，鋰二次電池1的俯視觀察下之縱向長度為10mm~46mm，橫向長度為10mm~46mm。鋰二次電池1的厚度(亦即，圖1中之上下方向的厚度)，例如為0.30mm~0.45mm，較佳為0.40mm~0.45mm。鋰二次電池1，係片狀或具有可撓性的薄板狀構件。所謂片狀構件，係指以較小的力量就能輕易變形的薄的構件，亦稱為薄膜狀構件。於以下說明中亦同。
鋰二次電池1，例如可搭載於片狀元件或具有可撓性的元件，以用作為電力供給源。所謂片狀元件，係指以較小的力量就能輕易變形之薄元件，亦稱為薄膜狀元件。本實施形態中，鋰二次電池1，例如內建於具有運算處理功能的智慧卡中，以用作為該智慧卡中的電力供給源。智慧卡係卡片型之具有可撓性的元件。智慧卡用作為例如具備無線通訊IC、指紋解析用ASIC及指紋感測器之附加 指紋認證‧無線通訊功能的卡片等。於以下說明中，將如智慧卡等將鋰二次電池1用作為電力供給源的對象之元件，亦稱為「對象元件」。
鋰二次電池1對智慧卡的搭載，係藉由例如於常溫下進行加壓的冷層合、或於加熱的同時進行加壓的熱層合所進行。熱層合中的加工溫度，為例如110℃~260℃。該加工溫度的上限，以小於240℃為佳，小於220℃為更佳，小於200℃又更佳，150℃以下為最佳。又，熱層合中之加工壓力，為例如0.1MPa(百萬帕斯卡)~6MPa，加工時間(亦即，加熱‧加壓時間)，為例如10~20分鐘。
鋰二次電池1具備：正極2、負極3、分隔件4、電解液5、外裝體6及2個端子7。正極2、分隔件4及負極3於既定的重疊方向重疊。於圖1所示例中，正極2、分隔件4及負極3係於圖中的上下方向疊層。於以下說明中，將圖1中的上側及下側，僅稱為「上側」及「下側」。又，將圖1中的上下方向，僅稱為「上下方向」，亦稱為「重疊方向」。圖1中的上下方向，不必與將鋰二次電池1搭載於智慧卡等對象元件時之實際的上下方向一致。
於圖1所示例中，分隔件4於上下方向(亦即，重疊方向)係配置於正極2的頂面上。負極3於上下方向係配置於分隔件4的頂面上。換言之，負極3於上下方向係配置於分隔件4之與正極2相反之側。正極2、分隔件4及負極3各自於俯視下為例如大致矩形。正極2，分隔件4及負極3於俯視下係為略同形狀(亦即，大致相同形狀且大致相同大小)。
外裝體6係片狀且袋狀的構件。外裝體6於俯視下為大致矩形。外裝體6具備於上下方向重疊的2層片材部65、66。於以下說明中，將位於正極2的下側的片 材部65稱為「第1片材部65」，將位於負極3的上側的片材部66稱為「第2片材部66」。第1片材部65的外周緣與第2片材部66的外周緣，藉由例如熱熔接(所謂熱封)而接合。外裝體6的第1片材部65及第2片材部66，各自係藉由例如由鋁(Al)等金屬所形成之金屬箔61及絕緣性的樹脂層62所疊層而成的層合薄膜所形成。於第1片材部65及第2片材部66中，樹脂層62係位於金屬箔61的內側。
外裝體6從上下方向的兩側覆蓋正極2及負極3。外裝體6將正極2、分隔件4、負極3及電解液5收納於內部。電解液5連續地存在於正極2、分隔件4及負極3的周圍。換言之，電解液5係介於正極2及負極3之間。電解液5含浸於正極2、分隔件4及負極3。2個端子7，係從外裝體6的內部往外部延伸。於外裝體6的內部，一側的端子7電性連接於正極2；另一側的端子7電性連接於負極3。
正極2具備：正極集電體21、正極活性物質板22及導電性接合層23。正極集電體21係具有導電性的片狀構件。正極集電體21的底面隔著正極接合層63而接合於外裝體6的樹脂層62。正極接合層63例如由酸改性聚烯烴系樹脂與環氧系樹脂的混合樹脂所形成。正極接合層63亦可由其他各種材料所形成。正極接合層63的厚度，為例如0.5μm~10μm。
正極集電體21具備由例如鋁等金屬所形成的金屬箔、及疊層於該金屬箔頂面上的導電性碳層。換言之，正極集電體21之與正極活性物質板22對向的主面，由導電性碳層所覆蓋。上述金屬箔亦可由鋁以外的各種金屬(例如，銅、鎳、銀、金、鉻、鐵、錫、鉛、鎢、鉬、鈦、鋅、或包含此等金屬的合金等)所形成。又，亦可將上述導電性碳層從正極集電體21省略。
正極活性物質板22(亦即，正極2的活性物質板)，係含有鋰複合氧化物之相對較薄的板狀陶瓷燒結體。正極活性物質板22隔著導電性接合層23而接合於正極集電體21的頂面上。正極活性物質板22於上下方向與分隔件4為對向。正極活性物質板22的頂面與分隔件4的底面相接觸。正極活性物質板22實質上不含樹脂。因此，正極2之與分隔件4對向的主面(亦即，圖1中的頂面)，實質上不含樹脂。
正極活性物質板22，具有由多個(亦即多數)一次粒子結合而成的結構。該一次粒子係由具有層狀岩鹽結構的鋰複合氧化物所構成。典型而言，鋰複合氧化物係由通式：LipMO2(式中，0.05<p<1.10)所表示的氧化物。M係至少1種的過渡金屬，含有從例如鈷(Co)、鎳(Ni)及錳(Mn)中所選擇的1種以上。所謂層狀岩鹽結構，係指鋰層與鋰以外的過渡金屬層間夾有氧層並交互疊層而成的結晶結構。亦即，層狀岩鹽結構，係過渡金屬離子層與鋰單獨層隔著氧化物離子交互疊層而成的結晶結構(典型而言，係α-NaFeO2型結構：過渡金屬與鋰規則排列於立方晶岩鹽型結構的〔111〕軸方向而成的結構)。
具有層狀岩鹽結構之鋰複合氧化物的較佳例，例舉如鈷酸鋰(LipCoO2(式中1≦p≦1.1)、鎳酸鋰(LiNiO2)、錳酸鋰(Li2MnO3)、鎳錳酸鋰(Lip(Ni0.5,Mn0.5)O2)、通式：Lip(Cox,Niy,Mnz)O2(式中0.97≦p≦1.07，x+y+z=1)所表示的固溶體、Lip(Cox,Niy,Alz)O2(式中0.97≦p≦1.07，x+y+z=1，0<x≦0.25，0.6≦y≦0.9及0<z≦0.1)所表示的固溶體、或Li2MnO3與LiMO2(式中M係Co、Ni等過渡金屬)的固溶體。鋰複合氧化物特佳為鈷酸鋰LipCoO2(式中，1≦p≦1.1)，例如LiCoO2(LCO)。
又，正極活性物質板22亦可更含有鎂(Mg)、鋁、矽(Si)、鈣(Ca)、鈦(Ti)、釩(V)、鉻(Cr)、鐵(Fe)、銅(Cu)、鋅(Zn)、鎵(Ga)、鍺(Ge)、鍶(Sr)、釔(Y)、鋯(Zr)、鈮(Nb)、鉬(Mo)、銀(Ag)、錫(Sn)、銻(Sb)、碲(Te)、鋇(Ba)、鉍(Bi)等元素的1種以上。又，對於正極活性物質板22，亦可濺鍍金(Au)等作為集電助劑。
於正極活性物質板22中，上述多個一次粒子的平均粒徑亦即一次粒徑，例如為20μm以下，較佳為15μm以下。又，該一次粒徑例如為0.2μm以上，較佳為0.4μm以上。該一次粒徑，可藉由解析正極活性物質板22剖面的SEM(掃描型電子顯微鏡)圖像而測定。具體而言，例如，利用剖面研磨機(Cross section polisher，CP)對正極活性物質板22進行加工而露出研磨剖面，並以既定的倍率(例如1000倍)及既定的視野(例如，125μm×125μm)利用SEM觀察該研磨剖面。此時，設定視野，使視野內存在有20個以上的一次粒子。針對所得SEM圖像中的所有一次粒子，求出畫出外接圓時之該外接圓的直徑，將此等之平均值設為一次粒徑。
正極活性物質板22中，多個一次粒子的平均傾斜角(亦即，平均配向角度)，宜大於0°且為30°以下。又，該平均傾斜角，更佳為5°以上且28°以下，再更佳為10°以上且25°以下。該平均傾斜角，係由多個一次粒子的(003)面與正極活性物質板22的主面(例如，正極活性物質板22的底面)所成的角度的平均值。
一次粒子的傾斜角(亦即，一次粒子的(003)面與正極活性物質板22的主面所成的角度)，可藉由利用電子背向散射繞射法(Electron Back Scatter Diffraction，EBSD)解析正極活性物質板22的剖面而測定。具體而言，例如，利用剖面研磨機(Cross section polisher，CP)對正極活性物質板22進行加工而露出研磨剖面，並以既定的倍率(例如1000倍)及既定的視野(例如，125μm×125μm利用EBSD解析該研 磨剖面。於所得的EBSD圖像中，各一次粒子的傾斜角係以顏色的深淺表示，顏色越深則表示傾斜角越小。並且，將從EBSD圖像所求得之多個一次粒子的傾斜角的平均值，設為上述平均傾斜角。
構成正極活性物質板22的一次粒子中，傾斜角大於0°且為30°以下之一次粒子所占的比率，以60%以上為佳，80%以上為更佳，90%以上又更佳。該比率的上限值無特別限定，亦可為100%。該比率可藉由於上述EBSD圖像中，求出傾斜角大於0°且為30°以下之一次粒子的合計面積，並將該一次粒子的合計面積除以全部粒子面積而求得。
正極活性物質板22的氣孔率，例如為25%~45%。所謂正極活性物質板22的氣孔率，係指正極活性物質板22中之氣孔(包含開氣孔及閉氣孔)的體積比率。該氣孔率可藉由解析正極活性物質板22的剖面的SEM圖像而測定。例如，利用剖面研磨機(CP)對正極活性物質板22進行加工而露出研磨剖面。以既定之倍率(例如1000倍)及既定之視野(例如125μm×125μm)利用SEM觀察該研磨剖面。解析所得的SEM圖像，將視野內之全部氣孔的面積除以視野內之正極活性物質板22的面積(剖面積)，再將所得的值乘以100，藉此而得到氣孔率(%)。
正極活性物質板22中所含有之氣孔的直徑的平均值亦即平均氣孔徑，例如為15μm以下，較佳為12μm以下，更佳為10μm以下。又，該平均氣孔徑，例如為0.1μm以上，較佳為0.3μm以上。典型而言，上述氣孔的直徑，係於將該氣孔假設為具有同體積或同剖面積的球形時之該球形中之直徑。平均氣孔徑，係以個數基準算出多個氣孔的直徑的平均值而得者。該平均氣孔徑，例如，可藉由 剖面SEM圖像解析、或汞壓入法等周知方法而求得。該平均氣孔徑宜使用水銀孔隙計並藉由汞壓入法而測定。
於圖1所示例中，正極活性物質板22係1片板狀構件，但亦可分割成多個板狀構件(以下，稱為「活性物質板要素」)。此情形時，多個活性物質板要素各自係隔著導電性接合層23而接合於正極集電體21。多個活性物質板要素，例如，於正極集電體21上排列成矩陣狀(亦即，格子狀)。俯視下之各活性物質板要素的形狀，例如為大致矩形。多個活性物質板要素，於俯視下可為略同形狀(亦即，大致相同形狀且大致相同大小)，亦可具有相異的形狀。多個活性物質板要素，於俯視下相互分離配置。
導電性接合層23含有導電性粉末及黏結劑。導電性粉末，例如為乙炔黑、鱗片狀的天然石墨、奈米碳管、奈米碳纖維、奈米碳管衍生物、或奈米碳纖維衍生物等的粉末。黏結劑含有例如聚醯亞胺醯胺樹脂。黏結劑所含的聚醯亞胺醯胺樹脂，可為1種，亦可為2種類以上。又，黏結劑亦可含有聚醯亞胺醯胺樹脂以外的樹脂。導電性接合層23係藉由下列方法形成：將上述導電性粉末及黏結劑、以及含有溶劑之液狀或糊狀的黏接劑，塗佈於正極集電體21或正極活性物質板22後，溶劑於正極集電體21與正極活性物質板22之間蒸發並固化。
正極集電體21的厚度，例如為9μm~50μm，較佳為9μm~20μm，更佳為9μm~15μm。正極活性物質板22的厚度，例如為15μm~200μm，較佳為30μm~150μm，更佳為50μm~100μm。藉由使正極活性物質板22增厚，可使每單位面積的活性物質電容變大，可使鋰二次電池1的能量密度增大。藉由使正極活性物 質板22減薄，可抑制伴隨著重複充放電所致之電池特性的劣化(特別是，電阻值的增大)。導電性接合層23的厚度例如為3μm~28μm，較佳為5μm~25μm。
負極3具備：負極集電體31及負極活性物質層32。負極集電體31係具有導電性的片狀構件。負極集電體31的頂面隔著負極接合層64接合於外裝體6。負極接合層64例如由酸改性聚烯烴系樹脂與環氧系樹脂之混合樹脂所形成。負極接合層64亦可藉由其他各種材料所形成。負極接合層64的厚度為例如0.5μm~10μm。
負極集電體31例如係由銅等金屬所形成之金屬箔。該金屬箔亦可由銅以外的各種金屬(例如不鏽鋼、鎳、鋁、銀、金、鉻、鐵、錫、鉛、鎢、鉬、鈦、鋅、或含有此等金屬的合金等)所形成。
負極活性物質層32含有：以樹脂為主成分的黏結劑；及係負極活性物質之碳質材料。負極活性物質層32塗覆於負極集電體31的底面上。亦即，負極3係所謂的塗覆電極。負極活性物質層32於上下方向與分隔件4為對向。負極活性物質層32的底面與分隔件4的頂面相接觸。負極活性物質層32中，上述碳質材料例如為石墨(天然石墨或人造石墨)、熱分解碳、焦炭、樹脂煅燒體、中間相小球體、或中間相系瀝青等。負極3中，亦可利用鋰吸留物質作為負極活性物質以取代碳質材料。該鋰吸留物質例如為矽、鋁、錫、鐵、銥、或含有此等金屬的合金、氧化物或氟化物等。
黏結劑例如為苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)、聚二氟亞乙烯(PVDF)或此等的混合物。於本實施形態中，SBR係使用作為黏結劑。SBR相較於PVDF，不易溶解於 後述電解液5中所含有的γ-丁內酯(GBL)。因此，藉由使用SBR作為負極3的黏結劑，可抑制電解液5所導致之負極活性物質層32的劣化。
負極集電體31的厚度，例如為5μm~25μm，較佳為8μm~20μm，更佳為8μm~15μm。負極活性物質層32的厚度，例如為20μm~300μm，較佳為30μm~250μm，更佳為30μm~150μm。藉由使負極活性物質層32增厚，可使每單位面積的活性物質電容變大，可使鋰二次電池1的能量密度增大。藉由使負極活性物質層32減薄，可抑制伴隨著重複充放電所致之電池特性的劣化(特別是，電阻值的增大)。
於鋰二次電池1中，如圖3所示，亦可設置具有與負極3相異結構的負極3a來取代係塗覆電極之負極3。負極3a具有與上述正極2大致相同的結構。具體而言，負極3a具備：負極集電體31a、負極活性物質板32a及導電性接合層33a。負極集電體31a係具有導電性的片狀構件。負極集電體31a例如係由與上述負極集電體31相同的材料所形成之相同結構的構件。
負極活性物質板32a(亦即，負極3a的活性物質板)，係含有鋰複合氧化物(例如，鋰鈦氧化物(LTO))之相對較薄的板狀陶瓷燒結體。負極活性物質板32a隔著導電性接合層33a接合於負極集電體31a的底面。導電性接合層33a例如藉由與上述正極2的導電性接合層23相同的材料所形成。負極活性物質板32a於上下方向與分隔件4為對向。負極活性物質板32a的底面，與分隔件4的頂面相接觸。負極活性物質板32a與正極活性物質板22相同，實質上不含樹脂。因此，負極3a之與分隔件4對向的主面(亦即，圖3中的底面)，實質上不含樹脂。
負極集電體31a的厚度，例如為5μm~25μm，較佳為8μm~20μm，更佳為8μm~15μm。負極活性物質板32a的厚度，例如為10μm~300μm，較佳為30μm~200μm，更佳為30μm~150μm。藉由使負極活性物質板32a增厚，可使每單位面積的活性物質電容變大，可使鋰二次電池1的能量密度增大。藉由使負極活性物質板32a減薄，可抑制伴隨著重複充放電所致之電池特性的劣化(特別是，電阻值的增大)。導電性接合層33a的厚度，例如為3μm~30μm，較佳為5μm~25μm。
於圖3所示例中，負極活性物質板32a係1片板狀構件，但亦可分割為多個板狀構件(以下，稱為「活性物質板要素」)。此情形時，多個活性物質板要素各自係隔著導電性接合層33a而接合於負極集電體31a。多個活性物質板要素，例如，於負極集電體31a上排列成矩陣狀(亦即，格子狀)。俯視下之各活性物質板要素的形狀，例如為大致矩形。多個活性物質板要素，於俯視下可為略同形狀(亦即，大致相同形狀且大致相同大小)，亦可具有相異的形狀。多個活性物質板要素，於俯視下相互分離配置。
於圖1及圖3所示之鋰二次電池1中，電解液5例如係使四氟硼酸鋰(LiBF4)溶解於非水溶劑中所成的溶液。非水溶劑可為由γ-丁內酯(GBL)所成的單一溶劑，亦可為含有GBL及碳酸伸乙酯(EC)的混合溶劑。藉由於非水溶劑中含有GBL，使得電解液5的沸點上升，故可提升鋰二次電池1的耐熱性。就鋰二次電池1的耐熱性提升的觀點而言，該非水溶劑中之EC：GBL的體積比，例如為0：1~1：1(亦即，GBL比率50體積%~100體積%)，較佳為0：1~1：1.5(GBL比率60體積%~100體積%)，更佳為0：1~1：2(GBL比率66.6體積%~100體積%)，又更佳為0：1~1：3(GBL比率75體積%~100體積%)。又，電解液5的溶劑，亦可變更為各種樣式。例如，電解液5的溶劑並非一定要含有GBL，亦可為EC的單一溶劑。
作為溶質之LiBF4，係分解溫度高的電解質。因此，可使鋰二次電池1的耐熱性更加提升。電解液5中之LiBF4濃度，例如為0.5mol/L~2mol/L，較佳為0.6mol/L~1.9mol/L，更佳為0.7mol/L~1.7mol/L，又更佳為0.8mol/L~1.5mol/L。又，電解液5的溶質亦可變更為各種樣式。例如，電解液5的溶質，亦可為六氟化磷酸鋰(LiPF6)。
電解液5宜更含有碳酸亞乙烯酯(VC)及/或氟代碳酸乙烯酯(FEC)作為添加劑。VC及FEC任一皆具有優良耐熱性。藉由電解液5含有該添加劑，而於負極3的表面形成具有優良耐熱性的SEI膜，可更為提升鋰二次電池1的耐熱性。
分隔件4係片狀或薄板狀的絕緣構件。分隔件4例如係由樹脂所形成的單層分隔件。換言之，分隔件4之與正極2對向的面及與負極3對向的面，係藉由樹脂所形成。該樹脂為例如聚醯亞胺、聚乙烯、聚酯(例如，聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET))或聚丙烯等。於本實施形態中，分隔件4係聚醯亞胺製的多孔質膜(例如，三維多孔結構體(3DOM))。相較於聚乙烯及聚丙烯，聚醯亞胺的耐熱性較優，又，對於上述GBL的濡濕性亦較優。因此，藉由使用聚醯亞胺製的分隔件4，可提升鋰二次電池1的耐熱性。又，可抑制電解液5被分隔件4排斥，使電解液5容易滲透至分隔件4。
又，分隔件4例如亦可為將樹脂層疊層於陶瓷基板上而成的2層分隔件。或者，分隔件4亦可為將陶瓷塗佈於樹脂層的基板上而成的2層分隔件。分隔件4亦可具有3層以上的多層結構。例如，分隔件4亦可為將樹脂層疊層於陶瓷基板的頂面及底面而成的3層分隔件。
圖4係於圖2中的IV-IV的位置切斷鋰二次電池1而成的剖面圖。圖5係圖4中的鋰二次電池1的左端部的放大圖。於圖4及圖5中，為了使圖容易理解，將鋰二次電池1及其構成畫得比實際更厚。又，對於外裝體6，省略層合結構的詳細圖示，而以1條實線繪製。圖6係鋰二次電池1的俯視圖。
如圖4至圖6所示，外裝體6具備覆蓋區67及外周區68。又，外周區68具備第1區681及第2區682。於圖4及圖6所示例中，外周區68具備2個第1區681及2個第2區682。於圖6中，將覆蓋區67、第1區681及第2區682分別以二點虛線包圍。又，於圖6中，對於覆蓋區67、及外周區68之去除第2區682的區域，附加平行斜線。對於外周區68的第2區682，未附加平行斜線。
外裝體6的覆蓋區67，係於俯視下與正極2、分隔件4及負極3於上下方向重疊之大致矩形的區域。外周區68係外裝體6中之去除覆蓋區67的區域(亦即，與正極2、分隔件4及負極3不重疊的區域)，係於俯視下，包圍覆蓋區67周圍之大致矩形框狀的區域。外周區68與覆蓋區67相連續。
2個第1區681，係沿著圖4及圖6中的左右方向的兩側之一對邊(以下，亦稱為「長邊691」)各自延伸之大致矩形的大致帶狀區。於以下說明中，將圖4至圖6中的左右方向亦稱為「寬度方向」。該寬度方向相對於外裝體6之一對長邊691為大致垂直。各第1區681係包括長邊691的區域，並與覆蓋區67的寬度方向之一對邊於寬度方向分隔。於一對第1區681中，於上下方向重疊之外裝體6的2層片材部(亦即，第1片材部65及第2片材部66)如上述地相接合。
於圖6所示例中，各第1區681之相對於寬度方向為垂直的方向(以下，亦稱為「長邊方向」)的長度，與覆蓋區67的長邊方向的長度大致相同。又，各第1區681的寬度方向的寛度(以下，僅稱為「寛度」)，遍及長邊方向的大致全長為大致固定。第1區681的寛度例如為1mm~5mm，較佳為1.5mm~4mm，更佳為2mm~3mm。又，第1區681只要具有實質上可視為帶狀的形狀即可，第1區681的寛度亦可於長邊方向有些許變化。
2個第2區682於覆蓋區67的寬度方向的兩側，配置於覆蓋區67與一對第1區681之間。2個第2區682，係沿著覆蓋區67的寬度方向之一對邊在長邊方向延伸之大致矩形的大致帶狀區。換言之，2個第2區682，係沿著一對第1區681於長邊方向延伸之大致矩形的大致帶狀區。各第2區682，於寬度方向與覆蓋區67及第1區681相連續。於第2區682中，於上下方向重疊之外裝體6的2層片材部(亦即，第1片材部65及第2片材部66)於非接合狀態下接觸。該接觸，係於第1片材部65與第2片材部66之間未介設有電解液5等之直接接觸。又，於第2區682中，第1片材部65及第2片材部66亦可隔著極小的空隙相接近。於該空隙，可存在少許的電解液5，亦可不存在電解液5。
於圖6所示例中，各第2區682的長邊方向的長度，與覆蓋區67及第1區681的長邊方向的長度為大致相同。又，各第2區682的寬度方向的寛度，遍及長邊方向的大致全長為大致固定。第2區682的寛度例如為0.3mm~25mm，較佳為0.5mm~15mm，更佳為1mm~5mm。又，第2區682只要具有實質上可視為帶狀的形狀即可，第2區682的寛度亦可於長邊方向有些許變化。
於以下說明中，將並排於寬度方向之一對第2區682的合計寛度，稱為「第2區寛度A1」。又，將正極2的正極活性物質板22的寛度(亦即，正極2中設有活性物質之活性物質區的寛度)，稱為「正極活性物質寛度」，將負極3的負極活性物質層32的寛度(亦即，負極3中設有活性物質之活性物質區的寛度)，稱為「負極活性物質寛度」。於正極活性物質寛度與負極活性物質寛度相異的情形時，將正極活性物質寛度及負極活性物質寛度中之較小一者的寛度，稱為「活性物質區寛度B3」。另一方面，於正極活性物質寛度與負極活性物質寛度為相同的情形時，將正極活性物質寛度及負極活性物質寛度中之任一者，設為活性物質區寛度B3。於圖4所示例中，正極活性物質板22的寛度與負極活性物質層32的寛度為大致相同。此情形時，活性物質區寛度B3可為正極活性物質寛度及負極活性物質寛度中之任一者。
將第2區寛度A1設為被除數，將活性物質區寛度B3設為除數，則將被除數除以除數所得的值(亦即，第2區寛度A1/活性物質區寛度B3)例如為0.02以上，較佳為0.04以上。又，第2區寛度A1/活性物質區寛度B3例如為1以下，較佳為0.2以下。活性物質區寛度B3例如為15mm~25mm。
於鋰二次電池1的外裝體6中，第2區682並非一定要設於覆蓋區67的寬度方向的兩側，亦可僅設於覆蓋區67的寬度方向的一側。換言之，第2區682，亦可設於一對第1區681中之至少一者的第1區681與覆蓋區67之間。於第2區682僅存在於外裝體6中之一對第1區681中之一者的第1區681與覆蓋區67之間的情形時，上述的第2區寛度A1係該1個第2區682的寛度。
於圖4所示例中，於外裝體6的寬度方向兩端部，第1區681及第2區682未彎折地於寬度方向大致平行地延伸，但第1區681的形狀亦可有各種變更。例如，如圖7至圖9所示，外裝體6的第1區681於平行延伸於外裝體6的一對長邊691(參考圖6)之反折線693，朝寬度方向內側(亦即，靠近覆蓋區67之側)反折大約180°。於以下說明中，於外周區68中，將從覆蓋區67延伸至反折線693的部位，稱為「非反折部694」，將於反折線693朝寬度方向內側反折之部位，稱為「反折部695」。反折部695與非反折部694於上下方向相向。
於圖7至圖9所示例中，反折部695係往圖中的上側(亦即，負極3側)反折，但亦可往圖中的下側(亦即，正極2側)反折。又，於圖7至圖9中，係顯示寬度方向的一側的第1區681及第2區682，寬度方向的另一側的第1區681及第2區682，亦具有相同結構。
於圖7所示例中，反折線693於外周區68中係位於第1區681的寬度方向的大致中央。因此，反折部695的邊緣(亦即，與反折線693為相反側的側緣)與非反折部694中之第1區681與第2區682的界線，位於寬度方向的大致相同位置。換言之，第1區681於反折線693經2次彎折，第1區681的反折部695與第1區681的其餘部位於上下方向對向。又，第1區681的反折部695與第2區682於上下方向不對向。第2區682因位於反折線693與覆蓋區67之間，故未反折。換言之，反折部695不包含第2區682。
於圖8所示例中，反折線693於外周區68中係相對於第1區681的寬度方向的中央位於第2區682的相反側(亦即，較該中央更位於寬度方向外側)。因此，反折部695的邊緣，相較於非反折部694中之第1區681與第2區682的界線，更位於寬 度方向外側(亦即，遠離覆蓋區67之側)。換言之，第1區681於反折線693經2次彎折，第1區681的反折部695與第1區681的其餘部位於上下方向對向。又，第1區681的反折部695與第2區682於上下方向不對向。第2區682因位於反折線693與覆蓋區67之間，故未反折。換言之，反折部695不包含第2區682。
於圖9所示例中，反折線693於外周區68中，係位於第1區681的寬度方向的中央與第2區682之間。因此，反折部695的邊緣，相較於非反折部694中之第1區681與第2區682的界線，更位於寬度方向內側(亦即，靠近覆蓋區67之側)。換言之，第1區681於反折線693經2次彎折，第1區681的反折部695與第1區681的其餘部位及第2區682於上下方向對向。於圖9所示例中，反折部695與非反折部694的大致整體於上下方向對向。第2區682因位於反折線693與覆蓋區67之間，故未反折。換言之，反折部695不包含第2區682。
其次，參考圖10A及圖10B，說明鋰二次電池1的製造流程的一例。首先，準備2片鋁層合膜(howa Denko Packaging製，厚度61μm，聚丙烯薄膜/鋁箔/尼龍薄膜之3層結構)，以作為外裝體6的第1片材部65及第2片材部66。又，準備正極活性物質板22。正極活性物質板22係藉由將LiCoO2生胚片(green sheet)加以燒結而形成。於圖10A所示例中，正極活性物質板22具有多個活性物質板要素24。又，於正極活性物質板22為連續的構件(亦即，單片板)時，下述製造方法係大致相同。
LiCoO2生胚片以如下方式製作。首先，將以Li/Co的莫耳比成為1.01的方式稱量的Co3O4粉末(正同化學工業(股)公司製)與Li2CO3粉末(Honjo Chemical(股)公司製)混合後，於780℃保持5小時。接著，將所得的粉末以體積基準D50成為0.4μm的方式，利用罐磨機加以粉碎及解碎，而得到由LiCoO2板狀粒子所構成的粉末。
將所得的LiCoO2粉末100重量份、分散介質(甲苯：異丙醇=1：1)100重量份、黏結劑(聚乙烯醇縮丁醛：品號BM-2，積水化學工業(股)公司製)10重量份、塑化劑(DOP：Di(2-ethylhexyl)phthalate，黑金化成(股)公司製)4重量份、分散劑(產品名RheodolSP-O30，花王(股)公司製)2重量份加以混合。將所得的混合物於減壓下加以攪拌並脫泡，並藉由將黏度調整成4000cP，而製備LiCoO2漿液。黏度係藉由Brookfield公司製LVT型黏度計所測定。將如此製備而得的漿液，於聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜上利用刮刀法成形為片狀，藉此而形成LiCoO2生胚片。乾燥後的LiCoO2生胚片的厚度為98μm。
其次，藉由裁切機將從PET薄膜剝離的LiCoO2生胚片裁切成50mm見方，並載置於作為下部承載板的氧化鎂製承載板(尺寸90mm見方，高度1mm)的中央。又，於LiCoO2生胚片上，載置有作為上部承載板的多孔質氧化鎂製承載板。LiCoO2生胚片係在由承載板所夾持的狀態下，載置於120mm見方的氧化鋁鞘體((NIKKATO(股)公司製)內。此時，不使氧化鋁鞘體密閉，以留有0.5mm的間隙而蓋上蓋子。將所得到的疊層物，以升溫速度200℃/h升溫至600℃並進行3小時脫脂後，藉由以200℃/h升溫至870℃並保持20小時而實施煅燒。於煅燒後，使降溫至室溫後從氧化鋁鞘體取出煅燒體。如此，而得到厚度90μm的LiCoO2燒結體板。將所得到LiCoO2燒結體板，以雷射加工機裁切成10.5mm×9.5mm見方的矩形，而得到多個活性物質板要素24(亦即，正極活性物質板22)。
準備正極活性物質板22，並於將聚醯胺醯亞胺(PAI)溶解於N-甲基吡咯烷酮而得之溶液中混合乙炔黑而製備漿液，將該漿液2μL(微升)滴加於正極集電體21(厚度9μm的鋁箔)上而形成導電性接合層23。接著，於導電性接合層23上放置 正極活性物質板22並進行乾燥。於圖10A所示例中，具有多個活性物質板要素24的正極活性物質板22，介隔著導電性接合層23而接合於正極集電體21。之後，將正極集電體21及正極活性物質板22(亦即，多個活性物質板要素24)的複合體疊層於第1片材部65上，並介隔著正極接合層63而接合於第1片材部65，藉此而形成正極組裝品20。又，於正極集電體21，藉由焊接而事先固定有1個端子7的一側的端部。
另一方面，於負極集電體31(厚度10μm的銅箔)上，塗覆有負極活性物質層32(厚度130μm的碳層)。負極活性物質層32係含有作為活性物質的石墨和作為黏結劑的PVDF的混合物之碳塗覆膜。接著，將負極集電體31及負極活性物質層32的複合體疊層於第2片材部66上，並介隔著負極接合層64而接合於第2片材部66，藉此而形成負極組裝品30。又，於負極集電體31，藉由焊接而事先固定有1個端子7的一側的端部。
準備多孔質聚醯亞胺膜(東京應化工業製TOKS-8023i2)，以作為分隔件4。又，將正極組裝品20、分隔件4及負極組裝品30依序疊層，以使正極活性物質板22及負極活性物質層32成為與分隔件4對向，而形成中間疊層體10。於中間疊層體10中，上下兩面由外裝體6(亦即，第1片材部65及第2片材部66)所覆蓋，第1片材部65及第2片材部66延伸至正極組裝品20、分隔件4及負極組裝品30的周圍。又，正極組裝品20、分隔件4及負極組裝品30(以下，亦統稱為「電池要素」)的上下方向的厚度為0.33mm。俯視下之電池要素的形狀為2.3cm×3.2cm的大致矩形。
接著，將大致矩形的中間疊層體10的4邊中之3邊，藉由熱熔接接合加以密封。於圖10A所示例中，將除了圖中上側的1邊以外之3邊予以密封。該3邊中，包含2個端子7突出之1邊。該3邊的密封，係使用經調整成密封寬度為2mm的抵接治具，將中間疊層體10的外周部分於200℃、1.5MPa(百萬帕斯卡)之條件進行10秒的加熱及加壓。藉此，於將外裝體6的上述外周區68(參考圖6)中之除了一對第2區682及與未密封的邊對應之一側的第1區681以外的區域中，將第1片材部65與第2片材部66予以熱熔接。
於該3邊的密封後，將中間疊層體10放入至真空乾燥器81，並進行水分的去除及黏接劑(亦即，正極接合層63、負極接合層64及導電性接合層23)的乾燥。此時，於位於圖中下側而被密封之1邊，將存在於第2區682之間的氣體去除。藉此，於該第2區682中，第1片材部65及第2片材部66以非接合狀態下接觸或夾著些許空隙而接近。
其次，如圖10B所示，將中間疊層體10放入至手套工作箱82內。又，於中間疊層體10的未密封的1邊，將注入器具83插入至第1片材部65及第2片材部66之間，經由注入器具83將電解液5注入至中間疊層體10內。電解液5係於以體積比1：3含有EC及GBL之混合溶劑中，以1.5mol/L之濃度溶解有LiBF4，且更以5重量%之濃度添加有VC作為添加劑之液體。
電解液5的注入結束後，於手套工作箱82內的絕對壓5kPa的減壓氣體環境下，利用簡易密封機將上述未密封的1邊予以暫時密封(亦即，減壓密封)。接著，對中間疊層體10實施初始充電，並進行7天的熟化。熟化結束後，將第1片材部65及第2片材部66中被暫時密封之1邊的外緣附近的部位(亦即，不含電池要素之 末端部分)予以切除，並將含有因熟化而產生的水分等之氣體(亦即，進行除氣)予以去除。
除氣結束後，於手套工作箱82內的絕對壓力5kPa的減壓氣體環境下，利用熱熔接接合將因上述切除所形成的邊予以密封。於該密封中，與上述3邊的密封相同，使用經調整以使密封寬度成為2mm的抵接治具，將第1片材部65及第2片材部66於200℃、1.5MPa之條件進行10秒的加熱及加壓。藉此，於外裝體6的上述外周區68(圖6參考)中之位於圖中上側的1邊的第1區681中，將第1片材部65與第2片材部66予以熱熔接，而形成鋰二次電池1。又，於位於圖中上側之該1邊的第2區682中，第1片材部65及第2片材部66以非接合狀態下接觸或夾著些許空隙而接近。其後，將外裝體6的外周部中之多餘部位切除，以修整鋰二次電池1的形狀。又，圖7至圖9所例示之鋰二次電池1製造情形中，外裝體6的反折部695係於反折線693反折。鋰二次電池1的俯視下之形狀為38mm×27mm的長方形，厚度為0.45mm以下，電容為30mAh。
於以上述製造方法所製得的鋰二次電池1中，正極活性物質板22(亦即，LiCoO2燒結體板)中之一次粒子的平均配向角度為16°。該平均配向角度以如下方式測定。首先，將上述LiCoO2燒結體板利用剖面研磨機(CP)(日本電子(股)公司製，IB-15000CP)進行研磨，將所得的剖面(亦即，LiCoO2燒結體板之與主面垂直的剖面)以1000倍的視野(125μm×125μm)進行EBSD測定，而得到EBSD圖像。此EBSD測定係使用蕭特基場發射掃描電子顯微鏡(日本電子(股)公司製，型式JSM-7800F)而進行。接著，針對所得到之EBSD圖像中所特定出之全部的粒子，求出一次粒子的(003)面與LiCoO2燒結體板的主面所形成之角度(亦即，結晶方位 從(003)的傾斜)以作為傾斜角，將該等角度的平均值設為一次粒子的平均配向角度。
LiCoO2燒結體板的板厚如上所述為90μm。該板厚係將LiCoO2燒結體板利用剖面研磨機(CP)(日本電子(股)公司製，IB-15000CP)進行研磨，對所得的剖面進行SEM觀察(日本電子製，JSM6390LA)而測定。又，上述乾燥後的LiCoO2生胚片的厚度，亦以同樣方式測定。
LiCoO2燒結體板的氣孔率為30%。該氣孔率以如下方式測定。將LiCoO2燒結體板利用剖面研磨機(CP)(日本電子(股)公司製，IB-15000CP)進行研磨，將所得的剖面以1000倍的視野(125μm×125μm)進行SEM觀察(日本電子製，JSM6390LA)。對所得的SEM像進行圖像解析，將全部的氣孔的面積除以LiCoO2燒結體板的面積，並將所得的值乘以100，藉此而算出氣孔率(%)。
LiCoO2燒結體板的平均氣孔徑為0.8μm。該平均氣孔徑係使用汞測孔計(mercury porosimeter)(島津製作所製，AutoPore IV9510)並利用汞壓入法而測定。
如上所述，於將鋰二次電池1搭載於智慧卡之際，進行以卡片基材夾住鋰二次電池1並於常溫下加壓之冷層合、或以卡片基材夾住鋰二次電池1並進行加熱及加壓之熱層合。如此，於對象元件的製造時，若對鋰二次電池1施加上下方向的壓力，則覆蓋區67於上下方向被壓縮，而使覆蓋區67中第1片材部65與第2片材部66間所存在之電解液5的一部分，往覆蓋區67的周圍被壓出。
從覆蓋區67被壓出的電解液5，流入至第2區682中以非接合狀態接觸或接近之第1片材部65及第2片材部66之間，如圖11所示，使第1片材部65與第2片材部66於上下方向分離。如此，該電解液5被保持於第2區682中第1片材部65與第2片材部66之間所產生的空間。
因此，可防止或抑制電解液5進入至第1區681中接合之第1片材部65與第2片材部66之間而使第1片材部65與第2片材部66剝離。結果，可抑制外裝體6的密封性能的下降、及可防止或抑制電解液5從第1片材部65與第2片材部66間洩漏。又，施加於鋰二次電池1的壓力若被解除，則往第2區682擴散之電解液5的大部分，藉由毛細現象等返回至覆蓋區67。於上述之外周區68於反折線693反折之鋰二次電池1(參考圖7至圖9)中，亦相同。
另一方面，於外裝體6的覆蓋區67與第1區681之間未設有第2區682的情形時，或者，第2區682的寛度過小的情形時，從覆蓋區67被壓出的電解液5，可能會進入至於第1區681接合之第1片材部65與第2片材部66之間而使第1片材部65與第2片材部66剝離。此外，電解液5亦可能從被剝離的第1片材部65與第2片材部66間洩漏至鋰二次電池1的外部。特別是，於藉由熱層合將鋰二次電池1搭載於智慧卡等的情形時，因產生電解液5的熱膨脹等，而使從覆蓋區67被壓出的電解液5的體積有增大的傾向。因此，使得發生外裝體6的密封性能下降、及電解液往鋰二次電池1外部洩漏的可能性增大。
又，第2區682的寛度過大的情形時，因鋰二次電池1整體大小被限制於某個程度，故正極活性物質板22及負極活性物質層32的面積變小，有可能使電池特性下降。具體而言，鋰二次電池1的比率特性及循環特性可能會下降。
其次，參考表1，說明第2區682的寛度與鋰二次電池1的電池特性(亦即，比率特性及循環特性)的關係。
Figure 108142249-A0305-02-0029-1
表中之A1/B3，係將上述的第2區寛度A1除以活性物質區寛度B3所得的值。換言之，A1/B3係第2區寛度A1對於活性物質區寛度B3的比率。於比較例1~3、實施例1~6及比較例4中，將A1/B3變更。又，於比較例1~3、實施例1~6及比較例4中，第1區681的寛度為2mm。
表中的液體洩漏，係顯示於對鋰二次電池1施以與上述熱層合大致相同的加工時之電解液5洩漏的有無。具體而言，藉由加熱至135℃的熱板壓製，以加工 壓力3MPa於上下方向對二次電池1加壓，並以目視確認電解液5是否洩漏至鋰二次電池1的外部。
表中的比率特性，係將後述第1電容除以第2電容所得的電容比(%)。第1電容係將鋰二次電池1以0.2C充電至4.2V後以0.2C放電至3.0V而算出的電容。第2電容係將鋰二次電池1以0.2C充電至4.2V後以1.0C放電至3.0V而算出的電容。表中的循環特性，係將鋰二次電池1以0.5C充電至4.2V並以0.5C放電至3.0V的工序重複進行300次，將重複後的鋰二次電池1的電容除以重複前的鋰二次電池1的電容所得出之值(%)。
於比較例1~3中，A1/B3小於0.0067。於實施例1~6中，A1/B3為0.02~1.0。於比較例4中，A1/B3為1.2。於比較例1~3中，發生電解液5的外漏。另一方面，於實施例1~6及比較例4中，未發生電解液5的外漏。又，於比較例1~3及實施例1~6中，比率特性為70%~73%，循環特性為90%~94%。另一方面，於比較例4中，比率特性低至55%，循環特性亦低至49%。
如上所述，鋰二次電池1具備正極2、分隔件4、負極3、電解液5、外裝體6及2個端子7。分隔件4於既定的重疊方向，配置於正極2上。負極3於該重疊方向，配置於分隔件4之與正極2相反之側。電解液5含浸於正極2、負極3及分隔件4。外裝體6具有從重疊方向的兩側覆蓋正極2及負極3之2層片材部(亦即，第1片材部65及第2片材部66)。外裝體6，係將正極2、分隔件4、負極3及電解液5收納於內部之矩形片狀元件。2個端子7於外裝體6的內部各自連接於正極2及負極3。2個端子7往外裝體6的外部延伸。
外裝體6具備覆蓋區67及外周區68。覆蓋區67，係與正極2、分隔件4及負極3於重疊方向重疊之矩形區域。外周區68，係包圍覆蓋區67周圍之矩形框狀區域。外周區68具備第1區681及第2區682。第1區681，係沿著2個端子7所配置的邊以外之一對邊(亦即，一對長邊691)各自延伸之帶狀區。於第1區681，接合於上述2層片材部(亦即，第1片材部65及第2片材部66)。第2區682，係於一對第1區681中至少一者的第1區681與覆蓋區67之間，沿著覆蓋區67而延伸的帶狀區。於第2區682，上述2層片材部(亦即，第1片材部65及第2片材部66)於非接合狀態下接觸或接近。
藉此，於鋰二次電池1的電解液5從覆蓋區67往外周區68被壓出時，於第2區682中，第1片材部65及第2片材部66分離，可使電解液5保持於第1片材部65與第2片材部66間的空間。因此，可抑制從覆蓋區67被壓出的電解液5所導致之第1區681的剝離(亦即，第1區681中之第1片材部65與第2片材部66的剝離)。又，可抑制電解液5往鋰二次電池1外部洩漏。
如上所述，將被除數之第2區寛度A1除以除數之活性物質區寛度B3所得的值，以0.02以上且1以下為佳。活性物質區寛度B3，在垂直於一對長邊691的寬度方向中之正極2的活性物質區的寛度亦即正極活性物質寛度，與負極3的活性物質區的寛度亦即負極活性物質寛度相異的情形時，係正極活性物質寛度及負極活性物質寛度中之較小者；於正極活性物質寛度與負極活性物質寛度相同的情形時，係正極活性物質寛度及負極活性物質寛度中之任一者。第2區寛度A1，在僅於一對第1區681中一者之第1區681與覆蓋區67之間存在有第2區682的情形時，係該1個第2區682的寛度；於一對第1區681雙方與覆蓋區67之間存在有一對第2區682的情形時，係該一對第2區682的合計寛度。藉此，如表1中的實施例1 ~6所示，可防止電解液5從鋰二次電池1洩漏，且可防止或抑制電池特性(亦即，比率特性及循環特性)下降。
於鋰二次電池1中，如圖7至圖9所示，上述至少一者的第1區681，宜在與一對長邊691平行延伸之反折線693朝寬度方向反折。藉此，可使鋰二次電池1的俯視下的大小(所謂佔用空間)能小型化。結果，可使搭載有鋰二次電池1的對象元件能小型化。或者，可使對象元件中之鋰二次電池1的搭載空間能小型化。
反折線693更宜位於上述至少一者的第1區681的寬度方向的中央、或相對於該至少一者的第1區681的寬度方向的中央位於第2區682的相反側(參考圖7及圖8)。藉此，因反折部695與第2區682於上下方向未重疊，故於從覆蓋區67被壓出的電解液5流入至第2區682時，可防止第2區682的膨脹受阻於反折部695。因此，第2區682可適當地膨脹，可於第2區682適當保持上述電解液5。
又，反折線693亦宜位於上述至少一者的第1區681的寬度方向的中央與第2區682之間(參考圖9)。藉此，反折部695反折至與第2區682於上下方向重疊之寬度方向內側的位置為止。結果，可鋰二次電池1的俯視下之大小(所謂，佔用空間)更為小型化。
如上所述，正極2宜具備：具有導電性之片狀集電體(亦即，正極集電體21)；及係含有鋰複合氧化物的板狀陶瓷燒結體之活性物質板(亦即，正極活性物質板22)。藉此，可更提升鋰二次電池1的上述電池特性。
正極2的正極活性物質板22更宜具備由具有層狀岩鹽結構之多個一次粒子結合而成的結構。又，該多個一次粒子的平均傾斜角宜為大於0°且為30°以下。該平均傾斜角，係多個一次粒子的(003)面與正極活性物質板22的主面所成之角度的平均值。藉此，可抑制結晶格子伴隨著充放電循環而伸縮時所產生之正極活性物質板22的內部應力被施加於正極活性物質板22之與導電性接合層23及正極集電體21對向的主面。
如此，藉由使與導電性接合層23接觸的正極活性物質板22的主面成為難以被施加結晶格子伸縮時所產生之內部應力的主面，可抑制正極活性物質板22與正極集電體21的接合強度的下降。結果，可提升鋰二次電池1的充電時及放電時之電壓穩定性。
上述鋰二次電池1雖為薄型，但可抑制例如加壓時等之電解液5往鋰二次電池1外部之洩漏。因此，鋰二次電池1特別適用於薄型且較易變形的元件，亦即片狀元件或具有可撓性的元件(例如，智慧卡)中之電力供給源。
如上所述，鋰二次電池1因可抑制電解液5之洩漏，故特別適合利用作為於製造時實施從覆蓋區67壓出電解液5之工序之對象元件，亦即，製造時實施一邊加熱一邊加壓之工序之對象元件中之電力供給源的情形。
上述鋰二次電池1可進行各種變更。
例如，第2區寛度A1/活性物質區寛度B3，只要大於0即可，亦可小於0.02。或者，第2區寛度A1/活性物質區寛度B3，亦可大於1。無論為何種情形，皆可抑制電解液5往鋰二次電池1外部之洩漏。
於圖7至圖9所示例中，反折線693係位於第1區681上，但反折線693亦可配置於第2區682上。於此情形時，反折部695的一部分(亦即，寬度方向內側的端部)，亦可與覆蓋區67於上下方向重疊。
於圖7至圖9所示例中，反折部695係以反折線693反折大約180°，但反折角度亦可小於180°。於如圖7至圖9的剖面圖中，該反折角度係反折前的反折部695與反折後的反折部695所成的角度。該反折角度宜為90°以上且180°以下。
又，於圖7至圖9所示例中，反折部695於反折線693僅進行1次反折，但反折次數亦可為複數。例如，第1區681的寬度方向外側的部位亦可朝寬度方向內側複數次反折，而形成剖面為漩渦狀的反折部695。
外裝體6的第1片材部65及第2片材部66以非接合狀態接觸或接近之第2區682，如上所述，係於外裝體6中沿著與設有2個端子7的短邊相鄰的長邊691而設置，但亦可沿著長邊691以外的邊(亦即，與設有2個端子7的短邊平行之另一短邊)而設置。
2個端子7，並非一定要從外裝體6之1邊往外裝體6的外部延伸，亦可從相互平行之一對邊各自往外裝體6的外部延伸。
正極2的正極活性物質板22的結構，亦可有各種變更。例如，正極活性物質板22中，具有層狀岩鹽結構的多個一次粒子的平均傾斜角，可大於30°，亦可為0°。或者，該多個一次粒子的結構，亦可為層狀岩鹽結構以外的結構。
正極2，亦可為將含有以樹脂為主成分的黏結劑及正極活性物質的正極活性物質層塗覆於正極集電體21上而得的塗覆電極。
鋰二次電池1，亦可用作為智慧卡以外之具有可撓性的元件(例如，卡片型元件)、或片狀元件(例如，設於衣服等的穿戴式元件、或身體貼付型元件)中之電力供給源。又，鋰二次電池1，亦可用作為上述元件以外的各種對象物(例如，IoT模組)的電力供給源。
上述實施形態及各變形例中之構成，只要不相互矛盾則可適當組合。
雖針對發明進行詳細描述及說明，但已述說明僅為例示而非限定。因此，於不脫離本發明的範圍內，可有多數變形或態樣。
[產業上的利用可能性]
本發明的鋰二次電池，例如作為具有運算處理功能的智慧卡中之電力供給源等，可利用於使用鋰二次電池的各種領域中。
1:鋰二次電池
2:正極
3:負極
4:分隔件
5:電解液
6:外裝體
22:正極活性物質板
32:負極活性物質層
65:第1片材部
66:第2片材部
67:覆蓋區
68:外周區
681:第1區
682:第2區
691:長邊

Claims (9)

  1. 一種鋰二次電池，其係薄型之鋰二次電池，具備：正極；分隔件，於既定的重疊方向配置於該正極上；負極，於該重疊方向配置於該分隔件之與該正極相反之側；電解液，含浸於該正極、該負極及該分隔件；及矩形片狀之外裝體，具有從該重疊方向的兩側將該正極及該負極加以覆蓋之2層片材部，且將該正極、該分隔件、該負極及該電解液收納於其內部；及2個端子，於該外裝體的內部各自連接於該正極及該負極，且往該外裝體的外部延伸；該外裝體具備：矩形之覆蓋區，與該正極、該分隔件及該負極在該重疊方向重疊；及矩形框狀之外周區，包圍該覆蓋區的周圍；該外周區具備：一對第1區，係沿著該2個端子所配置的邊以外之一對邊各自延伸之帶狀區，並接合於該2層片材部；及第2區，係於該一對第1區中至少一者的第1區與該覆蓋區之間沿著該覆蓋區延伸之帶狀區，且於該第2區中該2層片材部以非接合狀態接觸或接近；在垂直於該一對邊的寬度方向中之該正極的活性物質區的寛度亦即正極活性物質寛度，與該負極的活性物質區的寛度亦即負極活性物質寛度相異的情形時，以該正極活性物質寛度及該負極活性物質寛度中較小者為除數；而於該正極活性物質寛度與該負極活性物質寛度相同的情形時，以該正極活性物質寛度及該負極活性物質寛度中任一者為除數， 在僅於該一對第1區中之一者的第1區與該覆蓋區之間存在有該第2區的情形時，以該第2區的寛度為被除數；於該一對第1區雙方與該覆蓋區之間存在有一對該第2區的情形時，以該一對第2區的合計寛度為被除數，將該被除數除以該除數所得的值，係為0.02以上且為1以下。
  2. 如請求項1之鋰二次電池，其中，該至少一者的第1區，在與該一對邊平行延伸之反折線朝寬度方向反折。
  3. 如請求項2之鋰二次電池，其中，該反折線位於該至少一者之第1區的寬度方向的中央、或相對於該至少一者之第1區的寬度方向的中央位於該第2區的相反側。
  4. 如請求項2之鋰二次電池，其中，該反折線位於該至少一者的第1區的寬度方向的中央與該第2區之間。
  5. 如請求項1之鋰二次電池，其中，該正極具備：片狀集電體，具有導電性；及活性物質板，係含有鋰複合氧化物之板狀陶瓷燒結體。
  6. 如請求項5之鋰二次電池，其中，該活性物質板具備由具有層狀岩鹽結構之多個一次粒子結合而成的結構，該多個一次粒子的平均傾斜角大於0°且為30°以下， 該平均傾斜角，係該多個一次粒子的(003)面與該活性物質板的主面所夾角度的平均值。
  7. 如請求項1至6項中任一項之鋰二次電池，其係用作為片狀元件或具有可撓性的元件的電力供給源。
  8. 如請求項7之鋰二次電池，其係用作為該具有可撓性的元件亦即智慧卡中的電力供給源。
  9. 如請求項1至6中任一項之鋰二次電池，其係用作為於製造時被施以一邊加熱一邊加壓的工序之對象元件中的電力供給源。
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