JP6126418B2 - 電気化学セルの製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、電気化学セル、及び電気化学セルの製造方法に関する。
非水電解質二次電池、電気二重層キャパシタなどの電気化学セルは、各種デバイスの電源などに利用されている。電気化学セルの１つの形態として、例えば下記の特許文献１のような電池が提案されている。
この電池は、ラミネートフィルムからなる外装体で電極体を密封したものである。電極体は、例えば平面形状が概ね矩形の板状であり、２つ折りにしたラミネートフィルムの間に挟みこまれている。ラミネートフィルムは、その折り目を電極体の一辺に合わせて配置され、電極体の残りの３辺に近接する周縁部が熱融着されることで、袋状に形成されている。特許文献１においては、外装体の周縁部を折り曲げることで、電池の外形寸法を小さくしている。
上述のような電気化学セルの外装体の熱融着部は、電極体を密封するために、電極体の周囲に連続的に設けられる。そのため、外装体の周縁部を電極体の外形の一辺に沿って折り曲げるようとすると、電極体の外形の他辺に沿う部分の熱融着部の一部も折り曲げることになる。熱融着部は、熱融着の際に融点程度まで加熱されており、加熱時から温度が下がる際に結晶性が高くなっているので、折り曲げられるとクラックを生じることがある。結果として、電解液の漏れ、外装体の強度低下、ラミネートフィルムの芯材に用いられるアルミニウム箔の合金化などが発生し、電気化学セルの耐久性が低下するおそれがある。本発明は、上述の事情に鑑み成されたものであって、外装体の曲げによるクラックの発生を抑制した電気化学セル、及びその製造方法を提供することを目的とする。
本発明の第１の態様の電気化学セルは、正極と負極とを含む電極体と、熱融着によって袋状に形成され、電極体を収納する外装体と、を備え、外装体のうち電極体の周囲に配置される熱融着部の一部は、電極体の外周に向かって折り曲げられ、かつ示差走査熱量分析によるチャートにおいてガラス転移温度以上かつ融点未満の吸熱ピーク温度を有する。
第１の態様の電気化学セルは、電極体と電気的に接続され、外装体の周縁から外部に導出された電極端子を備え、熱融着部は、外装体の周縁において電極端子の交差方向に延びる第１熱融着部を含み、第１熱融着部は、交差方向において電極体の外側で折り曲げられていてもよい。
第１の態様の電気化学セルにおいて、熱融着部は、電極体を囲む矩形枠状の領域の一辺に沿って第１熱融着部が設けられ、矩形枠状の領域の他辺に沿って設けられた第２熱融着部を含み、外装体は、第２熱融着部と電極体との間に熱融着していない未融着部を含み、未融着部と第１熱融着部とを含む線状の部分で折り曲げられていてもよい。
本発明の第２の態様の電気化学セルの製造方法は、正極と負極とを含む電極体を外装体で包装し、外装体のち電極体の周囲に配置される部分を熱融着することで、外装体に前記電極体を封入する工程と、熱融着により形成された熱融着部の一部を、熱融着部のガラス転移温度以上かつ融点未満の温度に加熱した状態で、電極体の外周に向かって折り曲げる工程と、を含み、前記折り曲げる工程において、前記熱融着部の一部を、ヒーターと断熱性を有する支持部材とで挟み込み前記温度に昇温させた後、前記熱融着部の一部を折り曲げることを特徴とする。
第２の態様の電気化学セルの製造方法において、熱融着部は、ポリプロピレンを含み、熱融着部の一部を、１００℃以上１２０℃以下の温度にした状態で折り曲げてもよい。
本発明によれば、外装体の曲げによるクラックの発生を抑制した電気化学セル、及びその製造方法を提供することができる。
実施形態について説明する。図１は、本実施形態の電気化学セル１を示す図である。この電気化学セル１は、外形が概ね板状であり、図１（ａ）には電気化学セル１を厚み方向から見た図、図１（ｂ）には電気化学セル１を端面側から見た図を示した。
以下、図１などに示すＸＹＺ直交座標系を適宜参照して、電気化学セル１の各部の位置関係などを説明する。このＸＹＺ直交座標系において、Ｚ軸方向は電気化学セル１の厚み方向であり、Ｘ軸方向およびＹ軸方向は、それぞれＺ軸方向に直交し、互いに直交する方向である。
図１の電気化学セル１は、例えばリチウムイオン二次電池、ナトリウムイオン二次電池などの非水電解質二次電池である。この電気化学セル１は、電極体２、及び電極体２を収納する外装体３を備える。
電極体２は、セパレータを介して互いに積層された正極および負極を含む。本実施形態において、電極体２は、いわゆる巻回型であり、セパレータを介して互いに積層された大判の正極および負極を巻き回したものである。本実施形態における電極体２は、断面形状が概ね長円の柱状である。
電極体２の正極および負極は、電解液などの非水電解質に接している。電極体２は、正極と負極の一方から他方へリチウムイオンが移動することにより、電荷を蓄積（充電）したり電荷を放出（放電）したりすることができる。
電極体２の正極は、例えば、金属箔などの集電体に正極活物質を付着させたものである。正極活物質は、例えば、チタン酸リチウムやマンガン酸リチウムなどのように、リチウムと遷移金属とを含む複酸化物である。負極は、金属箔などの集電体に負極活物質を付着させたものである。負極活物質は、例えば、シリコン酸化物、グラファイト、ハードカーボン、チタン酸リチウム、ＬｉＡｌ等である。セパレータは、リチウムイオンを通す特性を有する。セパレータは、例えば、樹脂ポーラスフィルム、ガラス製不織布、樹脂製不織布の１つ、又は２以上の組み合わせを含む。
電気化学セル１は、電極体２の正極と電気的に接続された電極端子４ａと、電極体２の負極と電気的に接続された電極端子４ｂとを備える。電極端子４ａおよび電極端子４ｂは、それぞれ、外装体３の内部において電極体２と電気的に接続されており、外装体３の周縁から外部に導出されている。電極端子４ａおよび電極端子４ｂは、例えば、集電体の一部であってもよいし、集電体に接合されたリードなどであってもよい。
外装体３は、電極体２および非水電解質を気密に収納する。本実施形態における外装体３は、概ね板状であり、電極体２の厚み方向（Ｚ軸方向）から見た外形が概ね矩形である。以下の説明において、Ｚ軸方向における外装体３の片面を上面３ａ、もう片面を下面３ｂという。
外装体３は、電極端子４ａと交差する第１辺Ｌａと、第１辺Ｌａに交差する第２辺Ｌｂとを有する。本実施形態において、電極端子４ｂは、電極端子４ａと同じ向きに引き出されており、外装体３の第１辺Ｌａと交差している。図１（ｂ）に示すように、外装体３は、第１辺Ｌａの一端部５と他端部６のそれぞれが折り曲げられている。一端部５と他端部６は、それぞれ、外装体３の下面３ｂと同一平面から電極体２の外周に近づく向きに、折れ曲がっている。
図２は、外装体３において折り曲げられた部分を平面的に展開して示す図である。図３において符号Ｘ１および符号Ｘ２は、それぞれ、外装体３が折り曲げられる位置（折り曲げ線）を示す。本実施形態における外装体３は、２つ折りにされた矩形状のラミネートフィルムを、その折り目Ｌｃを除く３辺に沿って熱融着することで、閉じた袋状に形成されている。外装体３の周縁部は、熱融着により熱融着部７になっており、熱融着部７と折り目Ｌｃとで電極体２を矩形枠状に囲んでいる。
熱融着部７は、電極体２を囲む矩形枠状の領域の一辺に沿う第１熱融着部７ａと、この矩形枠状の領域の他辺に沿う第２熱融着部７ｂと、第１熱融着部７ａの対辺に配置された第３熱融着部７ｃとを含む。
第１熱融着部７ａは、外装体３の第１辺Ｌａとほぼ平行である。すなわち、第１熱融着部７ａは、電極端子４ａと電極端子４ｂのそれぞれと交差する方向（Ｘ軸方向）に延びている。第１熱融着部７ａは、Ｘ軸方向において電極体２よりも外側の位置Ｘ１と位置Ｘ２のそれぞれで折り曲げられている。
第２熱融着部７ｂは、外装体３の第２辺Ｌｂとほぼ平行であり、外装体３の角で第１熱融着部７ａと連続している。外装体３において、第２熱融着部７ｂと電極体２との間の部分は、熱融着していない非融着部８である。本実施形態において、外装体３を折り曲げる位置Ｘ２は、第２熱融着部７ｂと電極体２との間の非融着部８に配置されている。すなわち、外装体３は、第１熱融着部７ａと非融着部８とを含む線状の部分（位置Ｘ２）で折り曲げられている。
図３は、第１熱融着部７ａのうち折り曲げられた屈曲部９を示す図である。屈曲部９は、図２に示した位置Ｘ２（折り曲げ線）が第１熱融着部７ａと交わる部分である。
外装体３は、上面３ａ側のラミネートフィルム１０ａと下面側のラミネートフィルム１０ｂとを熱融着することで形成されている。本実施形態において、ラミネートフィルム１０ａおよびラミネートフィルム１０ｂは、１枚のラミネートフィルムを二つ折りにした片側ともう片側であり、同一の構成である。
ラミネートフィルム１０ａとラミネートフィルム１０ｂは、それぞれ、芯材１１と、芯材１１の片面に設けられた熱融着層１２と、芯材１１のもう片面に設けられた保護層１３とを備える。熱融着層１２は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、アイオノマー、エチレン−メタクリレート共重合樹脂などの熱可塑性樹脂からなる。芯材１１は、例えばアルミニウムなどの光を遮断する金属材料からなる。保護層１３は、例えば、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、あるいはナイロン樹脂からなる。
ラミネートフィルム１０ａの熱融着層１２の少なくとも一部と、ラミネートフィルム１０ｂの熱融着層１２の少なくとも一部は、熱融着により連続しており、熱融着部７になっている。本実施形態において、熱融着部７は、ポリプロピレンを含む。
ところで、熱融着部７は、熱融着の際に熱融着層１２を融点程度まで加熱されることで形成される。熱融着部７は、熱融着後に常温まで戻る際の熱履歴に応じて、熱融着前（例えば非融着部８）よりも結晶化度が高くなる。一般的に、結晶化度が高くなると脆くなることから、熱融着している部分を曲げるとクラック、キズ、割れなどが発生しやすい。本実施形態の電気化学セル１は、次に説明するように、このようなクラックなどの発生を抑制したものである。
図４は、屈曲部９の示差走査熱量分析の結果を示すチャートである。図４のチャートにおいて、極小値をとる温度は、吸熱ピーク温度Ｔａであり、屈曲部９は、ガラス転移温度Ｔｇ以上かつ融点Ｔｍ未満の吸熱ピーク温度Ｔａを有している。このことは、屈曲部９が、熱融着された後にガラス転移温度Ｔｇ以上かつ融点Ｔｍ未満の温度に加熱されたことを示す。電気化学セル１は、ガラス転移温度Ｔｇ以上かつ融点Ｔｍ未満の温度にした状態の熱融着部７の一部を屈曲させることで屈曲部９が形成されており、これにより屈曲部９にクラックが発生することが抑制されている。
なお、本実施形態においては、熱融着部７のうち屈曲部９を除く部分の一部は、屈曲部９を形成する際の加熱処理が直接的には施されていない。そのため、熱融着部７の示差走査熱量分析のチャートは、ガラス転移温度Ｔｇ以上かつ融点Ｔｍ未満の範囲に吸熱ピーク温度を有するか否かが熱融着部７上の測定位置に応じて異なる。
例えば、図３に示した第１熱融着部７ａのうち電極端子４ａあるいは電極端子４ｂと交差する部分は、熱融着部７において屈曲部９から離れた部分であり、示差走査熱量分析によるチャートにおいて吸熱ピーク温度がほとんど検出されない。換言すると、吸熱ピーク温度Ｔａに対応する加熱処理は、屈曲部９の形成時に施されたことに相当する。
また、ガラス転移温度Ｔｇ以上かつ融点Ｔｍ未満の範囲に吸熱ピーク温度を有する熱融着部７上の測定位置については、吸熱ピーク温度の値が測定位置に応じて異なる。例えば、屈曲部９に近い部分であるほど、吸熱ピーク温度の値が吸熱ピーク温度Ｔａに近くなると考えられる。そのため、熱融着部７上の吸熱ピーク温度の分布を調べることで、吸熱ピーク温度Ｔａに対応する加熱処理が屈曲部９の形成時に施されたか否かを判別できる。
次に、電気化学セル１の製造方法について説明する。図５（ａ）〜（ｃ）は、電気化学セル１の製造方法を概略して示す工程図である。
電気化学セル１を製造するには、図５（ａ）に示すように、ラミネートフィルム１０（外装体３）で電極体２を包装する。本実施形態においては、二つ折りにしたラミネートフィルム１０の間に電極体２を挟みこむことにより、電極体２をラミネートフィルム１０を包装する。そして、適宜、電極体２とラミネートフィルム１０とを位置決めする。例えば、ラミネートフィルム１０における電極体２の配置スペースに、凹部をプレス加工などで予め形成しておき、この凹部に電極体２を収めることで位置決めしてもよい。
次に、図５（ｂ）に示すように、ラミネートフィルム１０の折り目Ｌｃを除く各辺の周縁部を加熱することにより、ラミネートフィルム１０の熱融着層１２（図３参照）を熱融着する。本実施形態においては、まず、第１熱融着部７ａと第２熱融着部７ｂとを含むＬ字状の部分を熱融着することにより、ラミネートフィルム１０を、第１辺Ｌａの対辺である第３辺Ｌｄ側に開口を有する袋状にする。そして、この開口からラミネートフィルム１０の内側に電解液を注入した後に、ラミネートフィルム１０の第３辺Ｌｄに沿う部分を熱融着することで第３熱融着部７ｃを形成する。このようにして、第１熱融着部７ａ、第２熱融着部７ｂ、及び第３熱融着部７ｃを含む熱融着部７を形成する。なお、第１熱融着部７ａおよび第２熱融着部７ｂを形成してから第３熱融着部７ｃを形成するまでの間に、予備充電を行うとともに発生したガスを逃がす処理を行ってもよい。
次に、図５（ｃ）に示すように、ラミネートフィルム１０の折り目Ｌｃと電極体２との間の折り曲げ線（位置Ｘ１）に沿う部分を、熱融着層１２（図３参照）のガラス転移温度以上融点未満の温度に加熱した状態で、電極体２の外周に近づく向きに折り曲げる。また、第２熱融着部７ｂと電極体２との間の折り曲げ線（位置Ｘ２）に沿う部分を、熱融着層１２のガラス転移温度以上融点未満の温度に加熱した状態で、電極体２の外周に近づく向きに折り曲げる。なお、図３に示した屈曲部９を形成する際の加熱は、折り曲げ線に沿う帯状の部分の全域に施してもよいし、この帯状の部分のうち第１熱融着部７ａとの交差部分と第３熱融着部７ｃとの交差部分とを含む部分に、選択的に施してもよい。
本実施形態においては、図６に示す治具２０（電気化学セル製造装置）を用いて、屈曲部９を形成する。図６（ａ）〜（ｄ）は、屈曲部９の形成方法の一例を示す工程図である。
図６（ａ）などに示す治具２０は、熱融着部７が形成された外装体３が載置されるステージ部材２１と、ステージ部材２１の上方に配置された押圧部材２２と、押圧部材２２の周囲に配置されたヒーター２３とを備える。
ステージ部材２１は、電極体２を支持する第１支持部材２４と、第１支持部材２４の周囲に配置された第２支持部材２５とを含む。第２支持部材２５は、外装体３のうち電極体２の外側の部分を支持する。第１支持部材２４は、電極体２を支持して上下に可動である。
押圧部材２２は、ステージ部材２１の第１支持部材２４の上方に配置され、上下に可動である。ヒーター２３は、ステージ部材２１の第２支持部材２５の上方に配置され、押圧部材２２と独立して上下に可動である。
上述の治具２０を用いて屈曲部９を形成するには、図６（ａ）に示すように、熱融着部７が形成された外装体３（図５（ｃ）参照）をステージ部材２１に載置する。次に、図６（ｂ）に示すように、ヒーター２３を下降させて、ヒーター２３と第２支持部材２５との間に外装体３の周縁部を挟みこむ。ここでは、ヒーター２３とともに押圧部材２２も下降させて、押圧部材２２と第１支持部材２４との間に電極体２を挟み込むことにより、外装体３の位置ずれを抑制する。
そして、ヒーター２３の温度を、熱融着層１２のガラス転移温度以上融点未満に昇温し、屈曲部９になる部分を加熱する。熱融着層１２がポリプロピレンを含む場合には、ヒーター２３の温度を１００℃以上１２０℃以下のいずれかの温度に設定してもよい。なお、電極体２の昇温を避けたい場合には、ヒーター２３から電極体２側へ伝わる熱を押圧部材２２と第１支持部材２４の一方または双方から逃がすこともできる。
そして、外装体３のうち屈曲部９になる部分が所定の温度まで昇温した状態で、図６（ｃ）に示すように、ヒーター２３を上昇させる。この状態において、外装体３の周縁部は、第２支持部材２５に支持されている。ここで、第２支持部材２５のうち外装体３の周縁部を支持する部分が断熱性を有していれば、外装体３の周縁部の熱が第２支持部材２５を介して逃げることを抑制できる。結果として、外装体３の周縁部が所望の温度範囲よりも冷却されること等を抑制できる。また、図６（ｂ）に示した工程において、ヒーター２３で外装体３の周縁部を効率的に加熱できる。このような観点で、第２支持部材２５の少なくとも上面は、例えば断熱性を有する耐熱樹脂などで形成されていてもよい。
次に、図６（ｄ）に示すように、第２支持部材２５の位置を保持しつつ、押圧部材２２および第１支持部材２４を連動させつつ下降させる。これにより、外装体３の周縁部は、第２支持部材２５から上向きの力を受けて、第２支持部材２５をガイドとして上方に向かって折れ曲がる。以上のようにして、図１などに示した電気化学セル１を製造できる。
以上のような構成の電気化学セル１は、熱融着部７の一部である屈曲部９が、電極体２の外周に向かって折り曲げられているので、小型にできる。また、屈曲部９は、示差走査熱量分析によるチャートにおいてガラス転移温度以上かつ融点未満の吸熱ピーク温度を有する。そのため、電気化学セル１は、屈曲部９にクラックなどが発生することが抑制され、例えばクラックをパスとする電解液の漏れなどを抑制できる。また、ラミネートフィルム１０がアルミニウムからなる層を有する場合には、この層が電解液中のリチウムイオンにより合金化することを抑制できる。また、電気化学セル１は、クラックによる外装体３の強度低下を抑制できるので、耐久性が高くなる。
また、本実施形態における熱融着部７は、電極端子４ａと交差する第１熱融着部７ａのうち、Ｘ軸方向において電極体２の外側の部分が折り曲げられている。そのため、屈曲部９を形成する際に電極端子４ａが加熱されることが抑制され、例えば電極端子４ａと第１熱融着部７ａとが剥離することなどが抑制される。電極端子４ｂについても同様である。
ところで、非融着部８は、熱融着部７よりも結晶化度が低い部分であるので、折り曲げた場合にクラックなどを発生しにくい。本実施形態における外装体は、第２熱融着部７ｂと電極体２との間の非融着部８と、第１熱融着部７ａとを含む線状の部分で折り曲げられている。そのため、第２熱融着部７ｂを屈曲させる場合よりもクラックなどの発生を抑制できる。
なお、本発明の技術範囲は、上述の実施形態に限定されるものではない。例えば、上述の実施形態で説明した要素の１つ以上は、省略されることがある。また、上述の実施形態で説明した要素は、適宜組み合わせることができる。
なお、上述の実施形態において、電気化学セル１の１つの形態として、リチウムイオン二次電池について説明したが、電気化学セル１は、リチウムイオン二次電池以外の二次電池であってもよく、例えばナトリウム系の二次電池でもよい。また、電気化学セル１は、一次電池であってもよいし、電気二重層キャパシタであってもよい。
なお、上述の実施形態における電極体２は、巻回型であるが、積層型であってもよい。積層型の電極体２は、複数の正極と複数の負極とを含み、正極と負極とがセパレータを介して繰り返し積層された構造である。また、電極端子４ｂは、外装体３から引き出される位置が電極端子４ｂと別の辺、例えば図５（ｂ）に示した第３辺Ｌｄに配置されていてもよい。
本実施形態において、外装体３の折り目Ｌｃは、電極端子４ａおよび電極端子４ｂと交差する第１辺Ｌａの隣の辺に配置されているが、第１辺Ｌａの対辺である第３辺Ｌｄに配置されていてもよい。また、電極体２は、外装体３の折り目Ｌｃに近接するように配置されていてもよい。また、本実施形態において、外装体３は、２つ折りにしたラミネートフィルムの３辺を熱融着したものであるが、２枚のラミネートフィルムで電極体２を挟み込み、電極体２を枠状に囲む部分を熱融着したものでもよい。
１ 電気化学セル、２ 電極体、３ 外装体、４ａ 電極端子、４ｂ 電極端子、７ 熱融着部、７ａ 第１熱融着部、７ｂ 第２熱融着部、８ 非融着部
Claims (2)
- 正極と負極とを含む電極体を外装体で包装し、前記外装体のうち前記電極体の周囲に配置される部分を熱融着することで、前記外装体に前記電極体を封入する工程と、
前記熱融着により形成された熱融着部の一部を、該熱融着部のガラス転移温度以上かつ融点未満の温度に加熱した状態で、前記電極体の外周に向かって折り曲げる工程と、を含み、
前記折り曲げる工程において、前記熱融着部の一部を、ヒーターと断熱性を有する支持部材とで挟み込み前記温度に昇温させた後、前記熱融着部の一部を折り曲げることを特徴とする
電気化学セルの製造方法。
- 前記熱融着部は、ポリプロピレンを含み、
前記熱融着部の一部を、１００℃以上１２０℃以下の温度にした状態で折り曲げる
請求項１に記載の電気化学セルの製造方法。
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