CN113169305A - 锂二次电池 - Google Patents

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Abstract

锂二次电池(1)的外装体(6)具备：被覆区域(67)和外周区域(68)。被覆区域(67)为在重合方向上与正极(2)、隔板(4)及负极(3)重叠的矩形的区域。外周区域(68)为将被覆区域(67)的周围包围的矩形框状的区域。外周区域(68)的第一区域(681)为沿着一对长边(691)分别延伸的带状区域。第一区域(681)中，第一片材部(65)及第二片材部(66)相接合。第二区域(682)为在一对第一区域(681)中的至少一个第一区域(681)与被覆区域(67)之间沿着被覆区域(67)延伸的带状区域。第二区域(682)中，第一片材部(65)及第二片材部(66)以非接合状态接触或接近。由此，能够抑制电解液(5)向锂二次电池(1)的外部漏出。

Description

锂二次电池
技术领域
本发明涉及薄型的锂二次电池。
背景技术
以往，薄型电池搭载于各种各样的设备等而作为电力供给源加以利用。例如，日本特开2016-139494号公报(文献1)中公开一种层压型电池，其具有：将2张薄膜重合得到的层压部件、以及收纳于该2张薄膜之间的单电池。该层压型电池中，出于在供层压型电池搭载的设备中将电池收纳空间小型化的目的，将层压部件的周缘部折叠。
另外，日本特开2015-153513号公报(文献2)的层压外装电池也同样地，出于提高空间效率的目的，将层压外装体的两个侧部弯折90°。日本特开2009-32612号公报(文献3)的层压外装电池中，出于抑制层压薄膜的局部变形而抑制绝缘不良的目的，将层压薄膜的两个侧部弯折90°。
近年来，作为智能卡的电力供给源，对薄型的锂二次电池(也称为锂离子二次电池。)的利用进行了研究。作为该智能卡的制造方法，已知：将锂二次电池夹在卡基材之间并于常温进行加压的冷层压及将锂二次电池夹在卡基材之间并进行加热及加压的热层压等。
另一方面，日本特开2005-74936号公报(文献4)涉及搭载有IC芯片而不是薄型电池的IC卡的制造方法。IC卡的制造中，也实施用将IC芯片夹在中间的2张基体片夹入并进行加热及加压的工序。
不过，制造搭载有锂二次电池的智能卡等的情况下，在进行上述的热层压等时，锂二次电池被压迫，电池内部所填充的电解液有向电池外部漏出之虞。
发明内容
本发明涉及薄型的锂二次电池，其目的在于，抑制电解液向锂二次电池的外部漏出。
本发明的优选的一个方案所涉及的锂二次电池具备：正极；隔板，该隔板在规定的重合方向上配置在所述正极上；负极，该负极在所述重合方向上配置在所述隔板的与所述正极相反一侧；电解液，该电解液含浸于所述正极、所述负极及所述隔板；矩形片状的外装体，该外装体具有从所述重合方向的两侧将所述正极及所述负极被覆的2层的片材部，并且，将所述正极、所述隔板、所述负极及所述电解液收纳于内部；以及2个端子，该2个端子在所述外装体的内部与所述正极及所述负极分别连接，并且，向所述外装体的外部延伸。所述外装体具备：矩形的被覆区域，该被覆区域在所述重合方向上与所述正极、所述隔板及所述负极重叠；以及矩形框状的外周区域，该外周区域将所述被覆区域的周围包围。所述外周区域具备：一对第一区域，该一对第一区域为沿着供所述2个端子配置的边以外的一对边分别延伸的带状区域，且所述2层的片材部在该一对第一区域相接合；以及第二区域，该第二区域为在所述一对第一区域中的至少一个第一区域与所述被覆区域之间沿着所述被覆区域延伸的带状区域，且所述2层的片材部在该第二区域以非接合状态接触或接近。由此，能够抑制电解液向锂二次电池的外部漏出。
优选为，与所述一对边垂直的宽度方向上的所述正极的活性物质区域的宽度即正极活性物质宽度和所述负极的活性物质区域的宽度即负极活性物质宽度不同的情况下，将所述正极活性物质宽度及所述负极活性物质宽度中的较小者设为除数，所述正极活性物质宽度和所述负极活性物质宽度相同的情况下，将所述正极活性物质宽度及所述负极活性物质宽度中的任一者设为除数，仅在所述一对第一区域中的一个第一区域与所述被覆区域之间存在所述第二区域的情况下，将所述第二区域的宽度设为被除数，在所述一对第一区域两者与所述被覆区域之间存在一对所述第二区域的情况下，将所述一对第二区域的合计宽度设为被除数，所述被除数除以所述除数得到的值为0.02以上且1以下。
优选为，所述至少一个第一区域以与所述一对边平行地延伸的折线在宽度方向上折返。
优选为，所述折线位于所述至少一个第一区域的宽度方向的中央、或、相对于所述至少一个第一区域的宽度方向的中央而言位于所述第二区域的相反侧。
优选为，所述折线位于所述至少一个第一区域的宽度方向的中央与所述第二区域之间。
优选为，所述正极具备：片状的集电体，该集电体具有导电性；以及活性物质板，该活性物质板为包含锂复合氧化物的板状陶瓷烧结体。
优选为，所述活性物质板具备具有层状岩盐结构的多个一次粒子结合得到的结构。所述多个一次粒子的平均倾斜角大于0°且为30°以下。所述平均倾斜角为所述多个一次粒子的(003)晶面与所述活性物质板的主面所成的角度的平均值。
优选为，所述锂二次电池作为片状器件或具有柔性的器件中的电力供给源加以利用。
优选为，所述锂二次电池作为所述具有柔性的器件即智能卡中的电力供给源加以利用。
优选为，所述锂二次电池作为在制造时实施加热并加压的工序的对象器件中的电力供给源加以利用。
上述的目的及其他目的、特征、方案及优点通过以下参照附图而进行的本发明的详细说明加以明确。
附图说明
图1是一个实施方式所涉及的锂二次电池的截面图。
图2是锂二次电池的俯视图。
图3是另一锂二次电池的截面图。
图4是锂二次电池的截面图。
图5是锂二次电池的截面图。
图6是锂二次电池的俯视图。
图7是锂二次电池的截面图。
图8是锂二次电池的截面图。
图9是锂二次电池的截面图。
图10A是示出锂二次电池的制造流程的图。
图10B是示出锂二次电池的制造流程的图。
图11是锂二次电池的截面图。
具体实施方式
图1是示出本发明的一个实施方式所涉及的锂二次电池1的构成的截面图。图2是锂二次电池1的俯视图。图1中，为了使图容易理解，将锂二次电池1及其构成描绘得比实际要厚。应予说明，图1中，将比截面更靠跟前侧及里侧的一部分的结构一同进行图示。图3中也是同样的。
锂二次电池1是小型且薄型的电池。锂二次电池1的俯视下的形状为例如大致矩形。例如，锂二次电池1的俯视下的纵向的长度为10mm～46mm，横向的长度为10mm～46mm。锂二次电池1的厚度(即、图1中的上下方向的厚度)为例如0.30mm～0.45mm，优选为0.40mm～0.45mm。锂二次电池1为片状或具有柔性的薄板状的部件。片状的部件是通过比较小的力就容易变形的较薄的部件，也称为薄膜状的部件。以下的说明中也是同样的。
锂二次电池1搭载于例如片状器件或具有柔性的器件而作为电力供给源加以利用。片状器件是通过比较小的力就容易变形的较薄的器件，也称为薄膜状器件。本实施方式中，锂二次电池1内置于例如具有运算处理功能的智能卡，作为该智能卡中的电力供给源加以利用。智能卡为卡型的具有柔性的器件。智能卡被用作具备例如无线通信IC、指纹解析用ASIC及指纹传感器的附带有指纹认证及无线通信功能的卡等。以下的说明中，像智能卡等那样成为将锂二次电池1作为电力供给源加以利用的对象的器件也被称为“对象器件”。
例如，利用在常温进行加压的冷层压或进行加热并加压的热层压，来进行锂二次电池1在智能卡中的搭载。热层压中的加工温度为例如110℃～260℃。该加工温度的上限优选小于240℃，更优选小于220℃，进一步优选小于200℃，最优选为150℃以下。另外，热层压中的加工压力为例如0.1MPa(兆帕斯卡)～6MPa，加工时间(即、加热加压时间)为例如10分钟～20分钟。
锂二次电池1具备：正极2、负极3、隔板4、电解液5、外装体6、以及2个端子7。正极2、隔板4及负极3在规定的重合方向上重合。图1所示的例子中，正极2、隔板4及负极3在图中的上下方向上层叠。以下的说明中，将图1中的上侧及下侧简称为“上侧”及“下侧”。另外，将图1中的上下方向简称为“上下方向”，也称为“重合方向”。图1中的上下方向不需要与锂二次电池1搭载于智能卡等对象器件时的实际的上下方向一致。
图1所示的例子中，隔板4在上下方向(即、重合方向)上配置在正极2的上表面上。负极3在上下方向上配置在隔板4的上表面上。换言之，负极3在上下方向上配置于隔板4的与正极2相反一侧。正极2、隔板4及负极3分别在俯视下为例如大致矩形。正极2、隔板4及负极3在俯视下为大致相同的形状(即、大致相同的外形且大致相同的大小)。
外装体6为片状且袋状的部件。外装体6在俯视下为大致矩形。外装体6具备在上下方向上重叠的2层的片材部65、66。以下的说明中，将位于正极2的下侧的片材部65称为“第一片材部65”，将位于负极3的上侧的片材部66称为“第二片材部66”。第一片材部65的外周缘和第二片材部66的外周缘通过例如热封口(所谓的热封)进行接合。外装体6的第一片材部65及第二片材部66分别通过例如由铝(Al)等金属形成的金属箔61和绝缘性的树脂层62层叠得到的层压薄膜形成。第一片材部65及第二片材部66中，树脂层62位于金属箔61的内侧。
外装体6从上下方向的两侧将正极2及负极3被覆。外装体6将正极2、隔板4、负极3及电解液5收纳于内部。电解液5与正极2、隔板4及负极3的周围连续地存在。换言之，电解液5介于正极2与负极3之间。电解液5含浸于正极2、隔板4及负极3。2个端子7从外装体6的内部向外部延伸。在外装体6的内部，一个端子7与正极2电连接，另一个端子7与负极3电连接。
正极2具备：正极集电体21、正极活性物质板22、以及导电性接合层23。正极集电体21为具有导电性的片状的部件。正极集电体21的下表面借助正极接合层63而接合于外装体6的树脂层62。正极接合层63例如由酸改性聚烯烃系树脂与环氧系树脂的混合树脂形成。正极接合层63可以由其他各种各样的材料形成。正极接合层63的厚度为例如0.5μm～10μm。
正极集电体21例如具备：由铝等金属形成的金属箔、以及层叠在该金属箔的上表面上的导电性碳层。换言之，正极集电体21的与正极活性物质板22对置的主面由导电性碳层被覆。上述的金属箔可以由铝以外的各种各样的金属(例如、铜、镍、银、金、铬、铁、锡、铅、钨、钼、钛、锌或包含这些金属的合金等)形成。另外，可以从正极集电体21中省略掉上述导电性碳层。
正极活性物质板22(即、正极2的活性物质板)为包含锂复合氧化物的比较薄的板状陶瓷烧结体。正极活性物质板22借助导电性接合层23而接合于正极集电体21的上表面上。正极活性物质板22在上下方向上与隔板4对置。正极活性物质板22的上表面与隔板4的下表面接触。正极活性物质板22实质上不含树脂。因此，正极2的与隔板4对置的主面(即、图1中的上表面)实质上不含树脂。
正极活性物质板22具有多个(即、大量的)一次粒子结合得到的结构。该一次粒子由具有层状岩盐结构的锂复合氧化物构成。对于锂复合氧化物，典型的为由通式：LipMO2(式中、0.05＜p＜1.10)表示的氧化物。M为至少1种过渡金属，例如包括选自钴(Co)、镍(Ni)及锰(Mn)中的1种以上。层状岩盐结构是：锂层和锂以外的过渡金属层夹着氧的层而交替层叠得到的结晶结构。即，层状岩盐结构是：过渡金属离子层和锂单独层借助氧化物离子而交替层叠得到的结晶结构(典型的为α-NaFeO2型结构：过渡金属和锂在立方晶岩盐型结构的[111]轴向上规则排列的结构)。
作为具有层状岩盐结构的锂复合氧化物的优选例，可以举出：钴酸锂(LipCoO2(式中、1≤p≤1.1)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(Li2MnO3)、镍锰酸锂(Lip(Ni0.5,Mn0.5)O2)、由通式：Lip(Cox,Niy,Mnz)O2(式中、0.97≤p≤1.07、x+y+z＝1)表示的固溶体、由Lip(Cox,Niy,Alz)O2(式中、0.97≤p≤1.07、x+y+z＝1、0＜x≤0.25、0.6≤y≤0.9及0＜z≤0.1)表示的固溶体、或者Li2MnO3与LiMO2(式中、M为Co、Ni等过渡金属)的固溶体。特别优选为，锂复合氧化物为钴酸锂LipCoO2(式中、1≤p≤1.1)，例如LiCoO2(LCO)。
应予说明，正极活性物质板22可以进一步包含镁(Mg)、铝、硅(Si)、钙(Ca)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、镓(Ga)、锗(Ge)、锶(Sr)、钇(Y)、氧化锆(Zr)、铌(Nb)、钼(Mo)、银(Ag)、锡(Sn)、锑(Sb)、碲(Te)、钡(Ba)、铋(Bi)等元素中的1种以上。另外，在正极活性物质板22可以溅射有作为集电助剂的金(Au)等。
正极活性物质板22中，上述多个一次粒子的平均粒径即一次粒径为例如20μm以下，优选为15μm以下。另外，该一次粒径为例如0.2μm以上，优选为0.4μm以上。可以通过对正极活性物质板22的截面的SEM(扫描型电子显微镜)图像进行解析，来测定该一次粒径。具体而言，例如利用截面抛光机(CP)对正极活性物质板22进行加工，使研磨截面露出，以规定的倍率(例如1000倍)及规定的视野(例如、125μm×125μm)，利用SEM来观察该研磨截面。此时，按在视野内存在20个以上一次粒子的方式设定视野。针对得到的SEM图像中的全部一次粒子求解画出外接圆时的该外接圆的直径，将它们的平均值作为一次粒径。
正极活性物质板22中，多个一次粒子的平均倾斜角(即、平均取向角度)优选大于0°且为30°以下。另外，该平均倾斜角更优选为5°以上且28°以下，进一步优选为10°以上且25°以下。该平均倾斜角为多个一次粒子的(003)晶面和正极活性物质板22的主面(例如、正极活性物质板22的下表面)所成的角度的平均值。
对于一次粒子的倾斜角(即、一次粒子的(003)晶面与正极活性物质板22的主面所成的角度)，可以利用电子背散射衍射法(EBSD)对正极活性物质板22的截面进行解析来测定一次粒子的倾斜角。具体而言，例如利用截面抛光机对正极活性物质板22进行加工，使研磨截面露出，以规定的倍率(例如1000倍)及规定的视野(例如、125μm×125μm)，利用EBSD对该研磨截面进行解析。得到的EBSD图像中，各一次粒子的倾斜角以颜色的浓淡表示，颜色越浓，说明倾斜角越小。然后，将根据EBSD图像求出的多个一次粒子的倾斜角的平均值作为上述的平均倾斜角。
构成正极活性物质板22的一次粒子中，倾斜角大于0°且为30°以下的一次粒子所占据的比例优选为60％以上，更优选为80％以上，进一步优选为90％以上。该比例的上限值没有特别限定，可以为100％。可以在上述的EBSD图像中，求出倾斜角大于0°且为30°以下的一次粒子的合计面积，该一次粒子的合计面积除以全部粒子面积，求出该比例。
正极活性物质板22的气孔率为例如25％～45％。正极活性物质板22的气孔率是：正极活性物质板22中的气孔(包括开口气孔及闭口气孔。)的体积比率。能够通过对正极活性物质板22的截面的SEM图像进行解析来测定该气孔率。例如利用截面抛光机(CP)对正极活性物质板22进行加工，使研磨截面露出。以规定的倍率(例如1000倍)及规定的视野(例如、125μm×125μm)，利用SEM来观察该研磨截面。对得到的SEM图像进行解析，视野内的全部气孔的面积除以视野内的正极活性物质板22的面积(截面积)得到的值乘以100，由此得到气孔率(％)。
正极活性物质板22中包含的气孔的直径的平均值即平均气孔径为例如15μm以下，优选为12μm以下，更优选为10μm以下。另外，该平均气孔径为例如0.1μm以上，优选为0.3μm以上。对于上述的气孔的直径，典型的为将该气孔假定为具有相同体积或者相同截面积的球形时的、该球形的直径。平均气孔径为多个气孔的直径的平均值按个数基准计算出的值。可以利用例如截面SEM图像的解析或水银压入法等众所周知的方法来求出该平均气孔径。优选为，采用水银孔隙率仪，利用水银压入法，测定该平均气孔径。
在图1所示的例子中，正极活性物质板22为1张板状部件，不过，也可以分割为多个板状部件(以下称为“活性物质板要素”。)。这种情况下，多个活性物质板要素分别借助导电性接合层23而接合于正极集电体21。多个活性物质板要素例如在正极集电体21上排列成矩阵状(即、格子状)。俯视下的各活性物质板要素的形状为例如大致矩形。多个活性物质板要素在俯视下可以为大致相同的形状(即、大致相同的外形且大致相同的大小)，也可以具有不同的形状。多个活性物质板要素配置成在俯视下彼此分离。
导电性接合层23包含导电性粉末和粘合剂。导电性粉末为例如乙炔黑、鳞片状的天然石墨、碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米管衍生物或碳纳米纤维衍生物等的粉末。粘合剂包含例如聚酰亚胺酰胺树脂。粘合剂中包含的聚酰亚胺酰胺树脂可以为1种，也可以为2种以上。另外，粘合剂可以包含聚酰亚胺酰胺树脂以外的树脂。导电性接合层23如下形成，即，将包含上述的导电性粉末及粘合剂、以及溶剂的液状或糊状的粘接剂涂布于正极集电体21或正极活性物质板22，在正极集电体21与正极活性物质板22之间使溶剂蒸发，进行固化，由此形成导电性接合层23。
正极集电体21的厚度为例如9μm～50μm，优选为9μm～20μm，更优选为9μm～15μm。正极活性物质板22的厚度为例如15μm～200μm，优选为30μm～150μm，更优选为50μm～100μm。通过使正极活性物质板22变厚，能够使每单位面积的活性物质容量变大，使得锂二次电池1的能量密度增大。通过使正极活性物质板22变薄，能够抑制反复充放电所伴随的电池特性劣化(特别是电阻值增大)。导电性接合层23的厚度为例如3μm～28μm，优选为5μm～25μm。
负极3具备：负极集电体31和负极活性物质层32。负极集电体31为具有导电性的片状的部件。负极集电体31的上表面借助负极接合层64而接合于外装体6。负极接合层64例如由酸改性聚烯烃系树脂与环氧系树脂的混合树脂形成。负极接合层64可以由其他各种各样的材料形成。负极接合层64的厚度为例如0.5μm～10μm。
负极集电体31为由例如铜等金属形成的金属箔。该金属箔可以由铜以外的各种各样的金属(例如、铜、不锈钢、镍、铝、银、金、铬、铁、锡、铅、钨、钼、钛、锌或包含这些金属的合金等)形成。
负极活性物质层32包括：以树脂为主成分的粘合剂、以及作为负极活性物质的碳质材料。负极活性物质层32涂敷在负极集电体31的下表面上。即，负极3为所谓的涂敷电极。负极活性物质层32在上下方向上与隔板4对置。负极活性物质层32的下表面与隔板4的上表面接触。负极活性物质层32中，上述的碳质材料为例如石墨(天然石墨或者人造石墨)、热解碳、焦炭、树脂烧成体、中间相微球或中间相沥青等。负极3中，可以利用锂吸储物质代替碳质材料作为负极活性物质。该锂吸储物质为例如硅、铝、锡、铁、铱或包含这些金属的合金、氧化物或者氟化物等。
粘合剂为例如苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)、聚偏氟乙烯(PVDF)或这些物质的混合物。本实施方式中，使用SBR作为粘合剂。SBR与PVDF相比，不易溶解于后述的电解液5中包含的γ-丁内酯(GBL)。因此，通过使用SBR作为负极3的粘合剂，能够抑制由电解液5导致的负极活性物质层32劣化。
负极集电体31的厚度为例如5μm～25μm，优选为8μm～20μm，更优选为8μm～15μm。负极活性物质层32的厚度为例如20μm～300μm，优选为30μm～250μm，更优选为30μm～150μm。通过使负极活性物质层32变厚，能够使每单位面积的活性物质容量变大，使得锂二次电池1的能量密度增大。通过使负极活性物质层32变薄，能够抑制反复充放电所伴随的电池特性劣化(特别是电阻值增大)。
锂二次电池1中，可以如图3所示设置具有与负极3不同的结构的负极3a，来代替作为涂敷电极的负极3。负极3a具有与上述的正极2大致相同的结构。具体而言，负极3a具备：负极集电体31a、负极活性物质板32a、以及导电性接合层33a。负极集电体31a为具有导电性的片状的部件。负极集电体31a为例如由与上述的负极集电体31同样的材料形成的相同结构的部件。
负极活性物质板32a(即、负极3a的活性物质板)为包含锂复合氧化物(例如、锂钛氧化物(LTO))的比较薄的板状陶瓷烧结体。负极活性物质板32a借助导电性接合层33a而接合于负极集电体31a的下表面。导电性接合层33a由例如与上述的正极2的导电性接合层23同样的材料形成。负极活性物质板32a在上下方向上与隔板4对置。负极活性物质板32a的下表面与隔板4的上表面接触。负极活性物质板32a与正极活性物质板22同样地实质上不含树脂。因此，负极3a的与隔板4对置的主面(即、图3中的下表面)实质上不含树脂。
负极集电体31的厚度为例如5μm～25μm，优选为8μm～20μm，更优选为8μm～15μm。负极活性物质板32a的厚度为例如10μm～300μm，优选为30μm～200μm，更优选为30μm～150μm。通过使负极活性物质板32a变厚，能够使每单位面积的活性物质容量变大，使得锂二次电池1的能量密度增大。通过使负极活性物质板32a变薄，能够抑制反复充放电所伴随的电池特性劣化(特别是电阻值增大)。导电性接合层33a的厚度为例如3μm～30μm，优选为5μm～25μm。
在图3所示的例子中，负极活性物质板32a为1张板状部件，不过，也可以分割为多个板状部件(以下称为“活性物质板要素”。)。这种情况下，多个活性物质板要素分别借助导电性接合层33a而接合于负极集电体31a。多个活性物质板要素例如在负极集电体31a上排列成矩阵状(即、格子状)。俯视下的各活性物质板要素的形状为例如大致矩形。多个活性物质板要素在俯视下可以为大致相同的形状(即、大致相同的外形且大致相同的大小)，也可以具有不同的形状。多个活性物质板要素配置成在俯视下彼此分离。
图1及图3所示的锂二次电池1中，电解液5是：例如使硼氟化锂(LiBF4)溶解在非水溶剂中得到的溶液。非水溶剂可以为由γ-丁内酯(GBL)构成的单独溶剂，也可以为包含GBL及碳酸乙烯酯(EC)的混合溶剂。通过非水溶剂中包含GBL，使得电解液5的沸点上升，因此，能够使锂二次电池1的耐热性提高。从提高锂二次电池1的耐热性的观点考虑，该非水溶剂中的EC：GBL的体积比为例如0：1～1：1(即、GBL比率50体积％～100体积％)，优选为0：1～1：1.5(GBL比率60体积％～100体积％)，更优选为0：1～1：2(GBL比率66.6体积％～100体积％)，进一步优选为0：1～1：3(GBL比率75体积％～100体积％)。应予说明，电解液5的溶剂可以进行各种各样的变更。例如，电解液5的溶剂并不一定需要包含GBL，可以为EC的单独溶剂。
作为溶质的LiBF4为分解温度较高的电解质。因此，能够使锂二次电池1的耐热性进一步提高。电解液5中的LiBF4浓度为例如0.5mol/L～2mol/L，优选为0.6mol/L～1.9mol/L，更优选为0.7mol/L～1.7mol/L，进一步优选为0.8mol/L～1.5mol/L。应予说明，电解液5的溶质可以进行各种各样的变更。例如，电解液5的溶质可以为六氟磷酸锂(LiPF6)。
电解液5优选进一步包含作为添加剂的碳酸亚乙烯酯(VC)和/或氟代碳酸乙烯酯(FEC)。VC及FEC的耐热性均优异。通过电解液5包含该添加剂，在负极3的表面形成耐热性优异的SEI膜，能够更进一步提高锂二次电池1的耐热性。
隔板4为片状或薄板状的绝缘部件。隔板4为例如由树脂形成的单层隔板。换言之，隔板4的与正极2对置的面及与负极3对置的面由树脂形成。该树脂为例如聚酰亚胺、聚乙烯、聚酯(例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET))或聚丙烯等。本实施方式中，隔板4为聚酰亚胺制的多孔质膜(例如、三维多孔结构体(3DOM))。聚酰亚胺与聚乙烯及聚丙烯相比，耐热性优异，另外，针对上述的GBL的润湿性也优异。因此，通过使用聚酰亚胺制的隔板4，能够提高锂二次电池1的耐热性。另外，能够抑制电解液5被隔板4排斥，使电解液5容易渗透于隔板4。
另外，隔板4可以为例如在陶瓷基板上层叠树脂层得到的2层隔板。或者，隔板4可以为在作为树脂层的基板上涂敷陶瓷得到的2层隔板。隔板4可以具有3层以上的多层结构。例如，隔板4可以为在陶瓷基板的上表面及下表面层叠树脂层得到的3层隔板。
图4是在图2中的IV-IV的位置将锂二次电池1切断的截面图。图5是将图4中的锂二次电池1的左端部放大示出的图。图4及图5中，为了使图容易理解，将锂二次电池1及其构成画得比实际要厚。另外，针对外装体6，省略层压结构的详细图示，用1条实线画出。图6是锂二次电池1的俯视图。
如图4至图6所示，外装体6具备：被覆区域67和外周区域68。另外，外周区域68具备：第一区域681和第二区域682。在图4及图6所示的例子中，外周区域68具备2个第一区域681和2个第二区域682。图6中，将被覆区域67、第一区域681及第二区域682分别用双点划线包围。另外，图6中，对被覆区域67及外周区域68的除了第二区域682以外的区域标记平行斜线。未对外周区域68的第二区域682标记平行斜线。
外装体6的被覆区域67是：俯视下在上下方向上与正极2、隔板4及负极3重叠的大致矩形的区域。外周区域68是：外装体6中的除了被覆区域67以外的区域(即、没有与正极2、隔板4及负极3重叠的区域)，俯视下，将被覆区域67的周围包围的大致矩形框状的区域。外周区域68与被覆区域67连续。
2个第一区域681是：沿着图4及图6中的左右方向的两侧的一对边(以下也称为“长边691”。)分别延伸的大致矩形的大致带状区域。以下的说明中，也将图4至图6中的左右方向称为“宽度方向”。该宽度方向与外装体6的一对长边691大致垂直。各第一区域681为包括长边691的区域，在宽度方向上与被覆区域67的宽度方向的一对边分离。一对第一区域681中，在上下方向上重叠的外装体6的2层的片材部(即、第一片材部65及第二片材部66)如上所述进行接合。
在图6所示的例子中，各第一区域681的与宽度方向垂直的方向(以下也称为“长度方向”。)的长度与被覆区域67的长度方向的长度大致相同。另外，各第一区域681的宽度方向的宽度(以下也简称为“宽度”。)在长度方向的大致全长上大致恒定。第一区域681的宽度为例如1mm～5mm，优选为1.5mm～4mm，更优选为2mm～3mm。应予说明，第一区域681具有实质上呈带状的形状即可，第一区域681的宽度可以在长度方向上存在些许变化。
2个第二区域682在被覆区域67的宽度方向的两侧配置于被覆区域67与一对第一区域681之间。2个第二区域682是：沿着被覆区域67的宽度方向的一对边而在长度方向上延伸的大致矩形的大致带状区域。换言之，2个第二区域682是：沿着一对第一区域681在长度方向上延伸的大致矩形的大致带状区域。各第二区域682在宽度方向上与被覆区域67及第一区域681连续。第二区域682中，在上下方向上重叠的外装体6的2层的片材部(即、第一片材部65及第二片材部66)以非接合状态接触。该接触是：在第一片材部65与第二片材部66之间不存在电解液5等的直接接触。应予说明，第二区域682中，第一片材部65及第二片材部66可以以夹着少许的空隙的方式接近。该空隙中，可以存在少许的电解液5，也可以不存在电解液5。
在图6所示的例子中，各第二区域682的长度方向的长度与被覆区域67及第一区域681的长度方向的长度大致相同。另外，各第二区域682的宽度方向的宽度在长度方向的大致全长上大致恒定。第二区域682的宽度为例如0.3mm～25mm，优选为0.5mm～15mm，更优选为1mm～5mm。应予说明，第二区域682具有实质上呈带状的形状即可，第二区域682的宽度可以在长度方向上存在些许变化。
以下的说明中，将在宽度方向上排列的一对第二区域682的合计宽度称为“第二区域宽度A1”。另外，将正极2的正极活性物质板22的宽度(即、正极2中设置有活性物质的活性物质区域的宽度)称为“正极活性物质宽度”，将负极3的负极活性物质层32的宽度(即、负极3中设置有活性物质的活性物质区域的宽度)称为“负极活性物质宽度”。正极活性物质宽度和负极活性物质宽度不同的情况下，将正极活性物质宽度及负极活性物质宽度中的较小者的宽度称为“活性物质区域宽度B3”。另一方面，正极活性物质宽度和负极活性物质宽度相同的情况下，将正极活性物质宽度及负极活性物质宽度中的任一者设为活性物质区域宽度B3。在图4所示的例子中，正极活性物质板22的宽度与负极活性物质层32的宽度大致相同。这种情况下，活性物质区域宽度B3可以为正极活性物质宽度及负极活性物质宽度中的任一者。
将第二区域宽度A1设为被除数，将活性物质区域宽度B3设为除数，被除数除以除数得到的值(即、第二区域宽度A1/活性物质区域宽度B3)为例如0.02以上，优选为0.04以上。另外，第二区域宽度A1/活性物质区域宽度B3为例如1以下，优选为0.2以下。活性物质区域宽度B3为例如15mm～25mm。
锂二次电池1的外装体6中，第二区域682并不一定需要设置于被覆区域67的宽度方向的两侧，可以仅设置于被覆区域67的宽度方向的一侧。换言之，第二区域682设置于一对第一区域681中的至少一个第一区域681与被覆区域67之间即可。外装体6中，仅在一对第一区域681中的一个第一区域681与被覆区域67之间存在第二区域682的情况下，上述的第二区域宽度A1为该1个第二区域682的宽度。
在图4所示的例子中，在外装体6的宽度方向两个端部，第一区域681及第二区域682没有弯折而是与宽度方向大致平行地延伸，第一区域681的形状可以进行各种各样的变更。例如，如图7至图9所示，外装体6的第一区域681以与外装体6的一对长边691(参照图6)平行地延伸的折线693向宽度方向内侧(即、接近被覆区域67的一侧)折返约180°。以下的说明中，将外周区域68中的从被覆区域67延伸至折线693的部位称为“非折返部694”，将以折线693向宽度方向内侧折返的部位称为“折返部695”。折返部695在上下方向上与非折返部694对置。
在图7至图9所示的例子中，折返部695向图中的上侧(即、负极3侧)折返，不过，也可以向图中的下侧(即、正极2侧)折返。应予说明，图7至图9中，示出宽度方向的一侧的第一区域681及第二区域682，不过，宽度方向的另一侧的第一区域681及第二区域682也可以具有同样的结构。
在图7所示的例子中，折线693在外周区域68处位于第一区域681的宽度方向的大致中央。因此，折返部695的边缘(即、与折线693相反一侧的侧缘)位于与非折返部694中的第一区域681与第二区域682的边界在宽度方向上大致相同的位置。换言之，第一区域681以折线693折成两折，第一区域681的折返部695在上下方向上与第一区域681的剩余部位对置。另外，第一区域681的折返部695在上下方向上没有与第二区域682对置。第二区域682位于折线693与被覆区域67之间，因此，没有折返。换言之，折返部695不含第二区域682。
在图8所示的例子中，折线693在外周区域68处相对于第一区域681的宽度方向的中央而言位于第二区域682的相反侧(即、比该中央更靠宽度方向外侧)。因此，折返部695的边缘位于比非折返部694中的第一区域681与第二区域682的边界更靠宽度方向外侧(即、远离被覆区域67的一侧)的位置。换言之，第一区域681以折线693折成两折，第一区域681的折返部695在上下方向上与第一区域681的剩余部位对置。另外，第一区域681的折返部695在上下方向上没有与第二区域682对置。第二区域682位于折线693与被覆区域67之间，因此，没有折返。换言之，折返部695不含第二区域682。
在图9所示的例子中，折线693在外周区域68处位于第一区域681的宽度方向的中央与第二区域682之间。因此，折返部695的边缘位于比非折返部694中的第一区域681与第二区域682的边界更靠宽度方向内侧(即、靠近被覆区域67的一侧)的位置。换言之，第一区域681以折线693折成两折，第一区域681的折返部695在上下方向上与第一区域681的剩余部位及第二区域682对置。在图9所示的例子中，折返部695在上下方向上与非折返部694的大致整体对置。第二区域682位于折线693与被覆区域67之间，因此，没有折返。换言之，折返部695不含第二区域682。
接下来，参照图10A及图10B，对锂二次电池1的制造流程的一例进行说明。首先，作为外装体6的第一片材部65及第二片材部66，准备出2张铝层压薄膜(昭和电工包装制、厚度61μm、聚丙烯薄膜/铝箔/尼龙薄膜的3层结构)。另外，准备出正极活性物质板22。正极活性物质板22是将LiCoO2生片烧结而形成的。在图10A所示的例子中，正极活性物质板22具有多个活性物质板要素24。应予说明，正极活性物质板22为一体相连的部件(即、一张板)的情况下，下述的制造方法也大致相同。
LiCoO2生片如下制作。首先，将按Li/Co的摩尔比为1.01称量的Co3O4粉末(正同化学工业株式会社制)和Li2CO3粉末(本庄化学株式会社制)混合后，于780℃保持5小时。接下来，将得到的粉末用罐磨机粉碎并破碎成体积基准D50为0.4μm，得到由LiCoO2板状粒子构成的粉末。
将得到的LiCoO2粉末100重量份、分散介质(甲苯：异丙醇＝1：1)100重量份、粘合剂(聚乙烯醇缩丁醛：型号BM-2、积水化学工业株式会社制)10重量份、增塑剂(DOP：邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯、黑金化成株式会社制)4重量份、分散剂(产品名Rheodol SP-O30、花王株式会社制)2重量份混合。将得到的混合物在减压下搅拌而脱泡，并且，将粘度调整为4000cP，由此制备LiCoO2浆料。利用布鲁克菲尔德公司制LVT型粘度计，测定粘度。将这样制备的浆料以刮板法在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜上成型为片状，由此形成LiCoO2生片。干燥后的LiCoO2生片的厚度为98μm。
接下来，将自PET薄膜剥下的LiCoO2生片利用切刀切成50mm见方，载放于作为下部承烧板的氧化镁制承烧板(尺寸90mm见方、高度1mm)的中央。另外，将作为上部承烧板的多孔质氧化镁制承烧板载放于LiCoO2片之上。将LiCoO2片以被承烧板夹着的状态载放于120mm见方的氧化铝匣钵(株式会社Nikkato制)内。此时，无需将氧化铝匣钵密闭，空开0.5mm的间隙盖上盖子。将得到的层叠物以升温速度200℃/h升温至600℃，进行3小时脱脂后，以200℃/h升温至870℃，保持20小时，由此进行烧成。烧成后，降温至室温后，将烧成体从氧化铝匣钵中取出。这样得到厚度90μm的LiCoO2烧结体板。将得到的LiCoO2烧结体板以激光加工机切成10.5mm×9.5mm见方的矩形，得到多个活性物质板要素24(即、正极活性物质板22)。
正极活性物质板22准备好后，在使聚酰胺酰亚胺(PAI)溶解于N-甲基吡咯烷酮得到的溶液中混合乙炔黑，制备浆料，将该浆料2μL(微升)滴加在正极集电体21(厚度9mm的铝箔)上，形成导电性接合层23。接下来，将正极活性物质板22载放在导电性接合层23上，进行干燥。在图10A所示的例子中，具有多个活性物质板要素24的正极活性物质板22借助导电性接合层23而接合于正极集电体21。然后，正极集电体21及正极活性物质板22(即、多个活性物质板要素24)的复合体层叠在第一片材部65上，借助正极接合层63而接合于第一片材部65，由此形成正极组装品20。另外，在正极集电体21，预先利用焊接固定有1个端子7的一个端部。
另一方面，在负极集电体31(厚度10μm的铜箔)上涂敷负极活性物质层32(厚度130μm的碳层)。负极活性物质层32为包含作为活性物质的石墨和作为粘合剂的PVDF的混合物的碳涂敷膜。接下来，将负极集电体31及负极活性物质层32的复合体层叠在第二片材部66上，借助负极接合层64而接合于第二片材部66，由此形成负极组装品30。另外，在负极集电体31，预先利用焊接固定有1个端子7的一个端部。
作为隔板4，准备出多孔质聚酰亚胺膜(东京应化工业制TOKS-8023i2)。然后，将正极组装品20、隔板4及负极组装品30按正极活性物质板22及负极活性物质层32与隔板4对置的方式依次层叠，形成中间层叠体10。中间层叠体10中，将上下两面利用外装体6(即、第一片材部65及第二片材部66)进行覆盖，第一片材部65及第二片材部66在正极组装品20、隔板4及负极组装品30的周围延伸存在。另外，正极组装品20、隔板4及负极组装品30(以下总称为“电池要素”。)的上下方向的厚度为0.33mm。俯视下的电池要素的形状为2.3cm×3.2cm的大致矩形。
接下来，将大致矩形的中间层叠体10的4个边中的3个边利用热封口接合进行密封。在图10A所示的例子中，将除了图中的上侧的1个边以外的3个边进行密封。在该3个边中包含供2个端子7突出的1个边。该3个边的密封中，使用调整为密封宽度为2mm的按压夹具，将中间层叠体10的外周部分以200℃、1.5MPa(兆帕斯卡)进行10秒钟加热及加压。由此，在外装体6的上述外周区域68(参照图6)中的除了一对第二区域682及与未密封的边对应的一个第一区域681以外的区域，将第一片材部65和第二片材部66进行热封口。
该3个边密封后，将中间层叠体10收纳于真空干燥器81，进行水分的除去及粘接剂(即、正极接合层63、负极接合层64及导电性接合层23)的干燥。此时，将在位于图中的下侧的被密封的1个边、存在于第二区域682之间的气体除去。由此，在该第二区域682，第一片材部65及第二片材部66以非接触状态接触，或者以夹着少许空隙的方式接近。
接下来，如图10B所示，将中间层叠体10收纳于手套箱82内。然后，在中间层叠体10的未密封的1个边，向第一片材部65与第二片材部66之间插入注入器具83，经由注入器具83而将电解液5注入到中间层叠体10内。电解液5是：使LiBF4按1.5mol/L的浓度溶解于以体积比1：3包含EC及GBL的混合溶剂中，进而按5重量％的浓度添加VC作为添加剂得到的液体。
当电解液5的注入结束后，在手套箱82内的绝对压力5kPa的减压气氛下，将上述未密封的1个边利用简易密封器进行预密封(即、减压密封)。接下来，对中间层叠体10实施初始充电，进行7天的老化。当老化结束后，将第一片材部65及第二片材部66中的经预密封的1个边的外缘附近的部位(即、不含电池要素的末端部分)切除，将包含因老化而产生的水分等的气体除去(即、进行气体释放)。
当气体释放结束后，在手套箱82内的绝对压力5kPa的减压气氛下，将因上述的切除而形成的边利用热封口接合进行密封。该密封中，与上述的3个边的密封同样地，使用调整为密封宽度2mm的按压夹具，将第一片材部65及第二片材部66于200℃、1.5MPa进行10秒钟加热及加压。由此，在外装体6的上述外周区域68(参照图6)中的位于图中的上侧的1个边的第一区域681，将第一片材部65和第二片材部66进行热封口，形成锂二次电池1。另外，在位于图中的上侧的该1个边的第二区域682，第一片材部65及第二片材部66以非接触状态接触，或者以夹着少许空隙的方式接近。然后，将外装体6的外周部处的多余部位切除，调整锂二次电池1的形状。另外，制造图7至图9中例示的锂二次电池1的情况下，将外装体6的折返部695以折线693进行折返。锂二次电池1的俯视下的形状为38mm×27mm的长方形，厚度为0.45mm以下，容量为30mAh。
利用上述的制造方法制造的锂二次电池1中，正极活性物质板22(即、LiCoO2烧结体板)中的一次粒子的平均取向角度为16°。该平均取向角度如下测定。首先，利用截面抛光机(CP)(日本电子株式会社制、IB-15000CP)对上述LiCoO2烧结体板进行研磨，以1000倍的视野(125μm×125μm)对得到的截面(即、与LiCoO2烧结体板的主面垂直的截面)进行EBSD测定，得到EBSD图像。采用肖特基场发射型扫描电子显微镜(日本电子株式会社制、型号JSM-7800F)进行该EBSD测定。然后，针对得到的EBSD图像中确定的全部粒子，求出一次粒子的(003)晶面与LiCoO2烧结体板的主面所成的角度(即、结晶方位相对于(003)晶面的倾斜度)作为倾斜角，将这些角度的平均值设为一次粒子的平均取向角度。
如上所述，LiCoO2烧结体板的板厚为90μm。利用截面抛光机(CP)(日本电子株式会社制、IB-15000CP)对LiCoO2烧结体板进行研磨，并对得到的截面进行SEM观察(日本电子制、JSM6390LA)，测定该板厚。另外，上述的干燥后的LiCoO2生片的厚度也同样地测定。
LiCoO2烧结体板的气孔率为30％。该气孔率如下测定。利用截面抛光机(CP)(日本电子株式会社制、IB-15000CP)对LiCoO2烧结体板进行研磨，以1000倍的视野(125μm×125μm)对得到的截面进行SEM观察(日本电子制、JSM6390LA)。对得到的SEM图像进行图像解析，全部气孔的面积除以LiCoO2烧结体板的面积，且得到的值乘以100，由此计算出气孔率(％)。
LiCoO2烧结体板的平均气孔径为0.8μm。采用水银孔隙率仪(岛津制作所制、AutoPore IV9510)，利用水银压入法，测定该平均气孔径。
如上所述，在将锂二次电池1搭载于智能卡时，实施如下操作，即，将锂二次电池1夹在卡基材之间并于常温进行加压的冷层压、或者将锂二次电池1夹在卡基材之间并进行加热及加压的热层压。像这样，在制造对象器件时，如果对锂二次电池1施加上下方向的压力，则被覆区域67在上下方向上被压缩，被覆区域67中在第一片材部65与第二片材部66之间所存在的电解液5的一部分朝向被覆区域67的周围而被挤出。
从被覆区域67被挤出的电解液5向第二区域682中以非接合状态接触或接近的第一片材部65与第二片材部66之间流入，如图11所示，使第一片材部65和第二片材部66在上下方向上分离。并且，该电解液5被保持于第二区域682中在第一片材部65与第二片材部66之间所形成的空间。
因此，能够防止或抑制电解液5侵入于第一区域681中接合的第一片材部65与第二片材部66之间而使第一片材部65和第二片材部66剥离。结果，能够防止或抑制外装体6的密封性能降低及电解液5从第一片材部65与第二片材部66之间漏出。另外，当施加于锂二次电池1的压力被除去后，扩散至第二区域682的电解液5的大部分因毛细管现象等返回到被覆区域67。上述的外周区域68以折线693进行折返的锂二次电池1(参照图7至图9)也是同样的。
另一方面，在外装体6的被覆区域67与第一区域681之间未设置第二区域682的情况或第二区域682的宽度过小的情况下，从被覆区域67被挤出的电解液5有可能侵入于第一区域681中接合的第一片材部65与第二片材部66之间，使第一片材部65和第二片材部66剥离。此外，还有可能电解液5从被剥离的第一片材部65与第二片材部66之间向锂二次电池1的外部漏出。特别是，锂二次电池1通过热层压而搭载于智能卡等的情况下，由于还产生电解液5的热膨胀等，所以存在从被覆区域67被挤出的电解液5的体积增大的倾向。因此，产生外装体6的密封性能降低及电解液向锂二次电池1外部漏出的可能性增大。
另外，第二区域682的宽度过大的情况下，锂二次电池1整体的大小在一定程度上受到限制，因此，正极活性物质板22及负极活性物质层32的面积变小，电池特性有可能降低。具体而言，锂二次电池1的倍率特性及循环特性有可能降低。
接下来，参照表1，对第二区域682的宽度与锂二次电池1的电池特性(即、倍率特性及循环特性)之间的关系进行说明。
[表1]
Figure BDA0002990138770000191
表中的A1/B3是：上述的第二区域宽度A1除以活性物质区域宽度B3得到的值。换言之，A1/B3是：第二区域宽度A1相对于活性物质区域宽度B3的比例。比较例1～3、实施例1～6及比较例4中，对A1/B3进行了变更。另外，比较例1～3、实施例1～6及比较例4中，第一区域681的宽度为2mm。
表中的漏液示出：对锂二次电池1实施与上述的热层压大致同样的加工时，电解液5有无漏出。具体而言，利用加热至135℃的热板压制，以加工压力3MPa将锂二次电池1在上下方向上进行加压，利用肉眼观察确认电解液5是否向锂二次电池1的外部漏出。
表中的倍率特性是：后述的第二容量除以第一容量得到的容量比(％)。第一容量是：将锂二次电池1以0.2C充电至4.2V后、以0.2C放电至3.0V而计算出的容量。第二容量是：将锂二次电池1以0.2C充电至4.2V后、以1.0C放电至3.0V而计算出的容量。表中的循环特性是：反复进行300次将锂二次电池1以0.5C充电至4.2V并以0.5C放电至3.0V的工序，反复后的锂二次电池1的容量除以反复前的锂二次电池1的容量而求出的值(％)。
比较例1～3中，A1/B3小于0.0067。实施例1～6中，A1/B3为0.02～1.0。比较例4中，A1/B3为1.2。比较例1～3中，发生了电解液5的漏出。另一方面，实施例1～6及比较例4中，没有发生电解液5的漏出。另外，比较例1～3及实施例1～6中，倍率特性为70％～73％，循环特性为90％～94％。另一方面，比较例4中，倍率特性低至55％，循环特性也低至49％。
如以上所说明，锂二次电池1具备：正极2、隔板4、负极3、电解液5、外装体6、以及2个端子7。隔板4在规定的重合方向上配置在正极2上。负极3在该重合方向上配置在隔板4的与正极2相反一侧。电解液5含浸于正极2、负极3及隔板4。外装体6具有：从重合方向的两侧将正极2及负极3被覆的2层的片材部(即、第一片材部65及第二片材部66)。外装体6是：将正极2、隔板4、负极3及电解液5收纳于内部的矩形片状的部件。2个端子7在外装体6的内部与正极2及负极3分别连接。2个端子7延伸到外装体6的外部。
外装体6具备：被覆区域67和外周区域68。被覆区域67是：在重合方向上与正极2、隔板4及负极3重叠的矩形的区域。外周区域68是：将被覆区域67的周围包围的矩形框状的区域。外周区域68具备：第一区域681和第二区域682。第一区域681是：沿着配置有2个端子7的边以外的一对边(即、一对长边691)分别延伸的带状区域。第一区域681中，上述2层的片材部(即、第一片材部65及第二片材部66)接合。第二区域682是：在一对第一区域681中的至少一个第一区域681与被覆区域67之间沿着被覆区域67延伸的带状区域。第二区域682中，上述2层的片材部(即、第一片材部65及第二片材部66)以非接合状态接触或接近。
由此，锂二次电池1的电解液5从被覆区域67被挤出至外周区域68的情况下，第二区域682中，第一片材部65及第二片材部66分离，能够将电解液5保持于第一片材部65与第二片材部66之间的空间。因此，能够抑制由从被覆区域67挤出的电解液5导致的第一区域681剥离(即、第一区域681中的第一片材部65和第二片材部66的剥离)。另外，能够抑制电解液5向锂二次电池1的外部漏出。
如上所述，作为被除数的第二区域宽度A1除以作为除数的活性物质区域宽度B3得到的值优选为0.02以上且1以下。与一对长边691垂直的宽度方向上的正极2的活性物质区域的宽度即正极活性物质宽度和负极3的活性物质区域的宽度即负极活性物质宽度不同的情况下，活性物质区域宽度B3为正极活性物质宽度及负极活性物质宽度中的较小者，正极活性物质宽度和负极活性物质宽度相同的情况下，活性物质区域宽度B3为正极活性物质宽度及负极活性物质宽度中的任一者。仅在一对第一区域681中的一个第一区域681与被覆区域67之间存在第二区域682的情况下，第二区域宽度A1为该1个第二区域682的宽度，在一对第一区域681两者与被覆区域67之间存在一对第二区域682的情况下，第二区域宽度A1为该一对第二区域682的合计宽度。由此，如表1中的实施例1～6所示，能够防止电解液5从锂二次电池1漏出，并且，能够防止或抑制电池特性(即、倍率特性及循环特性)降低。
锂二次电池1中，优选为，如图7至图9所示，上述至少一个第一区域681以与一对长边691平行地延伸的折线693在宽度方向上折返。由此，能够将锂二次电池1的俯视下的大小(所谓的“footprint”)小型化。结果，能够将供锂二次电池1搭载的对象器件小型化。或者，能够将对象器件中的锂二次电池1的搭载空间小型化。
优选为，折线693位于上述至少一个第一区域681的宽度方向的中央、或、相对于该至少一个第一区域681的宽度方向的中央而言位于第二区域682的相反侧(参照图7及图8)。由此，折返部695在上下方向上没有与第二区域682重叠，因此，能够防止从被覆区域67挤出的电解液5向第二区域682流入时第二区域682的膨胀被折返部695妨碍。因此，第二区域682很好地膨胀，能够将上述电解液5在第二区域682中很好地保持。
另外，还优选为，折线693位于上述至少一个第一区域681的宽度方向的中央与第二区域682之间(参照图9)。由此，折返部695折返至在上下方向上与第二区域682重叠的宽度方向内侧的位置。结果，能够将锂二次电池1的俯视下的大小(所谓的“footprint”)进一步小型化。
如上所述，优选为，正极2具备：具有导电性的片状的集电体(即、正极集电体21)、以及作为包含锂复合氧化物的板状陶瓷烧结体的活性物质板(即、正极活性物质板22)。由此，能够将锂二次电池1的上述电池特性进一步提高。
更优选为，正极2的正极活性物质板22具备：具有层状岩盐结构的多个一次粒子结合得到的结构。另外，该多个一次粒子的平均倾斜角优选为大于0°且为30°以下。该平均倾斜角是：多个一次粒子的(003)晶面与正极活性物质板22的主面所成的角度的平均值。由此，能够抑制充放电循环所伴随的晶格伸缩时产生的正极活性物质板22的内部应力施加于正极活性物质板22的与导电性接合层23及正极集电体21对置的主面。
像这样，使与导电性接合层23接触的正极活性物质板22的主面为晶格伸缩时产生的内部应力不易施加的主面，能够抑制正极活性物质板22与正极集电体21的接合强度降低。结果，能够提高锂二次电池1在充电时及放电时的电压的稳定性。
对于上述的锂二次电池1，尽管是薄型，也能够抑制加压时等情况下电解液5向锂二次电池1的外部漏出。因此，锂二次电池1特别适合于薄型的比较容易变形的器件、即片状器件或具有柔性的器件(例如、智能卡)中的电力供给源。
如上所述，锂二次电池1能够抑制电解液5漏出，因此，特别适合于作为在制造时被实施从被覆区域67挤出电解液5的工序的对象器件、即在制造时被实施加热并加压的工序的对象器件中的电力供给源加以利用的情形。
上述的锂二次电池1中，能够进行各种各样的变更。
例如，第二区域宽度A1/活性物质区域宽度B3大于0即可，可以小于0.02。或者，第二区域宽度A1/活性物质区域宽度B3可以大于1。任意情况下均能够抑制电解液5向锂二次电池1的外部漏出。
在图7至图9所示的例子中，折线693位于第一区域681上，不过，也可以将折线693配置在第二区域682上。这种情况下，折返部695的一部分(即、宽度方向内侧的端部)可以在上下方向上与被覆区域67重叠。
在图7至图9所示的例子中，折返部695以折线693折返约180°，不过，折返角度可以小于180°。该折返角度是：在图7至图9那样的截面图中，折返前的折返部695与折返后的折返部695所成的角度。该折返角度优选为90°以上且180°以下。
另外，在图7至图9所示的例子中，折返部695以折线693仅折返1次，不过，折返次数可以为多次。例如，第一区域681的宽度方向外侧的部位可以向宽度方向内侧折返多次，形成有截面为漩涡状的折返部695。
外装体6的第一片材部65及第二片材部66以非接合状态接触或接近的第二区域682如上所述沿着外装体6中与设置有2个端子7的短边相邻的长边691进行设置，不过，也可以沿着长边691以外的边(即、与设置有2个端子7的短边平行的另一个短边)进行设置。
2个端子7并不一定需要从外装体6的1个边延伸到外装体6的外部，也可以从彼此平行的一对边分别延伸到外装体6的外部。
正极2的正极活性物质板22的结构可以进行各种各样变更。例如，正极活性物质板22中，具有层状岩盐结构的多个一次粒子的平均倾斜角可以大于30°，也可以为0°。或者，该多个一次粒子的结构可以为层状岩盐结构以外的结构。
正极2可以为包含以树脂为主成分的粘合剂及正极活性物质的正极活性物质层涂敷于正极集电体21上的涂敷电极。
锂二次电池1可以作为智能卡以外的具有柔性的器件(例如、卡型器件)、或片状器件(例如、设置于衣服等的可穿戴器件、或者、身体粘贴型器件)中的电力供给源加以利用。另外，锂二次电池1可以作为上述的器件以外的各种各样对象物(例如、IoT模块)的电力供给源加以利用。
上述实施方式及各变形例中的构成只要不相互矛盾就可以适当组合。
虽然对发明详细地进行了描写说明，但是，已述的说明是例示性的，并不具有限定性。因此，可以说：只要不脱离本发明的范围，就可以采用多种变形、方案。
产业上的可利用性
本发明的锂二次电池可以作为例如具有运算处理功能的智能卡中的电力供给源等而在利用锂二次电池的各种各样的领域加以利用。
符号说明
1 锂二次电池
2 正极
3、3a 负极
4 隔板
5 电解液
6 外装体
7 端子
21 正极集电体
22 正极活性物质板
32 负极活性物质层
32a 负极活性物质板
65 第一片材部
66 第二片材部
67 被覆区域
68 外周区域
681 第一区域
682 第二区域
691 长边
693 折线

Claims (10)

1.一种薄型的锂二次电池，其中，具备：
正极；
隔板，该隔板在规定的重合方向上配置在所述正极上；
负极，该负极在所述重合方向上配置在所述隔板的与所述正极相反一侧；
电解液，该电解液含浸于所述正极、所述负极及所述隔板；
矩形片状的外装体，该外装体具有从所述重合方向的两侧将所述正极及所述负极被覆的2层的片材部，并且，将所述正极、所述隔板、所述负极及所述电解液收纳于内部；以及
2个端子，该2个端子在所述外装体的内部与所述正极及所述负极分别连接，并且，向所述外装体的外部延伸，
所述外装体具备：
矩形的被覆区域，该被覆区域在所述重合方向上与所述正极、所述隔板及所述负极重叠；以及
矩形框状的外周区域，该外周区域将所述被覆区域的周围包围，
所述外周区域具备：
一对第一区域，该一对第一区域为沿着供所述2个端子配置的边以外的一对边分别延伸的带状区域，且所述2层的片材部在该一对第一区域相接合；以及
第二区域，该第二区域为在所述一对第一区域中的至少一个第一区域与所述被覆区域之间沿着所述被覆区域延伸的带状区域，且所述2层的片材部在该第二区域以非接合状态接触或接近。
2.根据权利要求1所述的锂二次电池，其中，
与所述一对边垂直的宽度方向上的所述正极的活性物质区域的宽度即正极活性物质宽度和所述负极的活性物质区域的宽度即负极活性物质宽度不同的情况下，将所述正极活性物质宽度及所述负极活性物质宽度中的较小者设为除数，所述正极活性物质宽度和所述负极活性物质宽度相同的情况下，将所述正极活性物质宽度及所述负极活性物质宽度中的任一者设为除数，
仅在所述一对第一区域中的一个第一区域与所述被覆区域之间存在所述第二区域的情况下，将所述第二区域的宽度设为被除数，在所述一对第一区域两者与所述被覆区域之间存在一对所述第二区域的情况下，将所述一对第二区域的合计宽度设为被除数，
所述被除数除以所述除数得到的值为0.02以上且1以下。
3.根据权利要求1或2所述的锂二次电池，其中，
所述至少一个第一区域以与所述一对边平行地延伸的折线在宽度方向上折返。
4.根据权利要求3所述的锂二次电池，其中，
所述折线位于所述至少一个第一区域的宽度方向的中央、或、相对于所述至少一个第一区域的宽度方向的中央而言位于所述第二区域的相反侧。
5.根据权利要求3所述的锂二次电池，其中，
所述折线位于所述至少一个第一区域的宽度方向的中央与所述第二区域之间。
6.根据权利要求1至5中的任一项所述的锂二次电池，其中，
所述正极具备：
片状的集电体，该集电体具有导电性；以及
活性物质板，该活性物质板为包含锂复合氧化物的板状陶瓷烧结体。
7.根据权利要求6所述的锂二次电池，其中，
所述活性物质板具备具有层状岩盐结构的多个一次粒子结合得到的结构，
所述多个一次粒子的平均倾斜角大于0°且为30°以下，
所述平均倾斜角为所述多个一次粒子的(003)晶面与所述活性物质板的主面所成的角度的平均值。
8.根据权利要求1至7中的任一项所述的锂二次电池，其中，
所述锂二次电池作为片状器件或具有柔性的器件中的电力供给源加以利用。
9.根据权利要求8所述的锂二次电池，其中，
所述锂二次电池作为所述具有柔性的器件即智能卡中的电力供给源加以利用。
10.根据权利要求1至9中的任一项所述的锂二次电池，其中，
所述锂二次电池作为在制造时实施加热并加压的工序的对象器件中的电力供给源加以利用。
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