TWI787375B - 成形體、覆金屬積層體、印刷配線板及其等之製造方法 - Google Patents

成形體、覆金屬積層體、印刷配線板及其等之製造方法 Download PDF

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TWI787375B
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polymer
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笠井渉
細田朋也
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日商Ａｇｃ股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種可抑制電特性降低，同時可輕鬆利用UV-YAG雷射進行打孔之含有四氟乙烯系聚合物的成形體、覆金屬積層體及印刷配線板及其等之製造方法。 一種成形體及其製造方法，該成形體含有四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。一種覆金屬積層體及其製造方法，該覆金屬積層體具有前述成形體之層與導電金屬層。一種印刷配線板，具備前述覆金屬積層體，且於前述聚合物層之厚度方向上具有貫通孔。

Description

成形體、覆金屬積層體、印刷配線板及其等之製造方法
本發明涉及一種含有四氟乙烯系聚合物之成形體、覆金屬積層體、印刷配線板及其等之製造方法。
發明背景 針對用來傳輸高頻訊號的印刷配線板係講求傳輸遲延及傳輸損失小。為了提高傳輸特性，作為印刷配線板之電絕緣體層的絕緣材料，必須使用相對介電常數及介電正切小的材料。相對介電常數及介電正切小的材料以四氟乙烯系聚合物廣為周知。 專利文獻1、2中揭示了一種積層有導體與四氟乙烯系聚合物之薄膜的印刷配線板用積層體。 印刷配線板多半是於電絕緣體層兩側設有導體之積層體形成貫通孔後，於貫通孔之內壁面形成鍍層，以確保導體間之導通。於打孔加工，以往慣於使用數控鑽孔(NC drilling)、二氧化碳雷射之照射等。然而，近年隨著印刷配線板之配線規則微細化，孔之大小業已小徑化，故而有使用UV-YAG雷射之趨勢。 四氟乙烯系聚合物之UV波長區的吸收率很低。因此，具有四氟乙烯系聚合物之層的印刷配線板以UV-YAG雷射進行打孔加工時，必須照射高功率之雷射。高功率之雷射會在加工時產生熱使前述層或導體變形，而容易產生層間剝離等，因此很難開鑿適合用於形成鍍層的貫通孔。 專利文獻3中揭示了一種方法，係使四氟乙烯系聚合物之薄膜含有UV吸收劑以提升前述薄膜之UV吸收率，從而提升利用UV-YAG雷射的打孔加工性。但，若使用UV吸收劑，會降低四氟乙烯系聚合物之電絕緣等電特性。
先前技術文獻 專利文獻 專利文獻1：日本專利特開第2001-007466號公報 專利文獻2：國際公開第2006/067970號 專利文獻3：日本專利特表平4-503081號公報
發明概要 發明欲解決之課題 本發明目的在於提供一種可抑制電特性降低，同時可輕鬆利用UV-YAG雷射進行打孔之含有四氟乙烯系聚合物的成形體、積層體及印刷配線板及其等之製造方法。
用以解決課題之手段 本發明具有以下態樣。 [1]一種成形體之製造方法，其特徵在於：在氧濃度低於10000ppm之氣體環境下，將含有四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下的材料加熱成形以製造成形體，該成形體之前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。 [2]如[1]記載之製造方法，其係在氧濃度1000ppm以下之氣體環境下進行加熱成形。 [3]如[1]或[2]記載之製造方法，其中前述成形體在波長355nm下之吸光係數為1.2~2.0，或者，在波長266nm下之吸光係數為2.0~4.5。 [4]如[1]~[3]中任一項記載之製造方法，其中前述四氟乙烯系聚合物為可熔融成形之聚合物，且令前述四氟乙烯系聚合物之熔點為Tm時，前述四氟乙烯系聚合物之加熱溫度為(Tm-15)~(Tm+100)℃。 [5]如[1]~[4]中任一項記載之製造方法，其中前述四氟乙烯系聚合物具有選自於由含羰基之基團、羥基、環氧基、醯胺基、胺基及異氰酸酯基所構成群組中之至少1種官能基。
[6]一種覆金屬積層體之製造方法，其特徵在於：加熱壓附成形體與導體金屬箔以製造具有前述成形體之層與導體金屬層的覆金屬積層體，該成形體含有四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。 [7]一種覆金屬積層體之製造方法，其特徵在於：將包含含有四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下之材料及液態介質的液態組成物塗佈於導體金屬箔表面，然後去除前述液態介質，在此同時，於氧濃度低於10000ppm之氣體環境下進行加熱，使前述四氟乙烯系聚合物熔附於前述導體金屬箔上，以製造具有成形體之層與導體金屬層的覆金屬積層體，前述成形體中前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。
[8]一種成形體，含有四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。 [9]如[8]記載之成形體，其中前述成形體在波長355nm下之吸光係數為1.2~2.0，或者，在波長266nm下之吸光係數為2.0~4.5。 [10]如[8]或[9]記載之成形體，其中前述四氟乙烯系聚合物具有選自於由含羰基之基團、羥基、環氧基、醯胺基、胺基及異氰酸酯基所構成群組中之至少1種官能基。 [11]如[8]~[10]中任一項記載之成形體，其中前述四氟乙烯系聚合物為可熔融成形之聚合物。 [12]如[8]~[11]中任一項記載之成形體，其中前述成形體為薄膜。
[13]一種覆金屬積層體，具有成形體之層與導體金屬層，前述成形體含有四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。 [14]一種印刷配線板，具有成形體之層與導體金屬層，且於前述層之厚度方向上具有貫通孔，前述成形體含有四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。 [15]一種印刷配線板之製造方法，其特徵在於：對如前述[13]記載之覆金屬積層體照射UV-YAG雷射，而於前述覆金屬積層體之厚度方向上形成貫通孔。
發明效果 根據本發明，可抑制印刷配線板之電特性降低，同時可輕易利用UV-YAG雷射進行打孔加工。
用以實施發明之形態 以下的用語定義適用涵蓋本說明書及申請專利範圍。 各態樣中之「吸光係數」可使用其薄膜，從下式(1)與(2)算出。 吸光係數=Ar/0.434/L…(1) Ar=-log10 (T/100)…(2) 惟，式中之記號代表以下含意。 Ar：選自200~380nm之波長光的吸光度 L：薄膜厚度(mm) T：薄膜相對於選自200~380nm之波長光的透光率。 「RzJIS 」係JIS B 0601：2013附屬書JA中所規定之十點平均粗度。
「可熔融成形之聚合物」意指在荷重49N之條件下，比聚合物熔點高20℃以上之溫度中存在有聚合物之熔融流速為0.1~1000g/10分鐘之溫度的聚合物。 「熔點」係表示以示差掃描熱量測定(DSC)法測得之對應聚合物之熔解峰最大值的溫度。 「熔融流速」為JIS K 7210-1：2014(符合國際規格ISO 1133-1：2011)所規定之熔融質量流量(MFR)。 「D50」係利用雷射繞射散射法測定粉末之粒度分布，令粉末粒子群之總體積為100%求出累積曲線後，於該累積曲線上累積體積為50%之點的粒徑(體積基準累積50%徑長)。
「以單體為主體之單元」係單體1分子聚合而直接形成之原子團與將前述原子團部分行化學轉換所得原子團的總稱。 表示層構成之「導體/聚合物之層/耐熱性樹脂之層」係表示導體、聚合物層、耐熱性樹脂層依序積層，其他之層構成亦同。 「UV-YAG雷射」意指三次諧波(波長355nm)或四次諧波(波長266nm)之光。 「介電正切」係利用擾動式空腔共振器法，使用法布立-柏若諧振器(Fabry-Perot resonator)與向量網路分析儀(KEYCOM Corp.製)，設置各薄膜後，在23℃±2℃、50±5%RH之範圍內的環境下，以頻率10GHz進行測定之值。
本發明之成形體含有四氟乙烯系聚合物(以下亦表記為「TFE系聚合物」)，且TFE系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下。 成形體至少具有在波長200~380nm下之吸光係數為1.2~4.5的區域，且在波長355nm下之吸光係數(以下亦表記為「α」)為1.2~2.0，或者，在波長266nm下之吸光係數(以下亦表記為「β」)為2.0~4.5為佳。此時，不僅容易利用UV-YAG雷射對從成形體形成之印刷配線板進行打孔加工，且其電特性優異。 α宜大於1.2且低於2.0，1.4~1.8較佳。 β宜大於1.8且在4.2以下，2.0以上且低於3.5較佳，2.3以上且低於3.2尤佳。 成形體之介電正切宜為0.0005~0.0020，0.0007~0.0015尤佳。成形體之介電正切愈低，從成形體形成之印刷配線板的電特性愈佳。
成形體可僅由TFE系聚合物構成，亦可含有TFE系聚合物與TFE系聚合物以外之成分，且宜僅由TFE系聚合物構成。此時，不僅成形體之電特性較佳，成形體對其他基材之接著性等也較佳。 成形體僅由TFE系聚合物構成，意指未摻合TFE系聚合物以外之成分作為構成成形體之成分，通常這代表成形體中其他成分含量為0質量%。 其他成分可舉UV吸收劑、碳黑、液晶聚合物、聚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚伸苯醚。其他成分含量宜相對於成形體之總質量為0.5質量%以下，且0.3質量%以下較佳。
TFE系聚合物係含有以四氟乙烯(以下亦表記為「TFE」)為主體之單元(以下亦表記為「TFE單元」)的聚合物。 若從容易成形為薄膜狀等成形性的觀點來看，TFE系聚合物宜為可熔融成形之TFE系聚合物。 TFE系聚合物之熔融流速宜為0.5~100g/10分鐘，1~30g/10分鐘較佳，5~20g/10分鐘更佳。在此情況下，可輕易製得成形性優異、表面平滑性等外觀與機械強度優異的成形體(薄膜等)。 TFE系聚合物之熔點(以下亦表記為「Tm」)宜為100~325℃，250~320℃較佳，280~315℃更佳。在此情況下，成形體之耐熱性與成形體之生產性即佳。 TFE系聚合物之氟含量宜為70~80質量%，70~78質量%尤佳。在此情況下，成形體之電特性與成形體之成形性即佳。另，氟含量係氟原子之合計質量相對於TFE系聚合物總質量的比率。氟含量可利用元素分析測得。
TFE系聚合物宜具有選自於由含羰基之基團、羥基、環氧基、醯胺基、胺基及異氰酸酯基所構成群組中之至少1種官能基。另，「含羰基之基團」係結構中具有羰基之基團。 TFE系聚合物具有之官能基可作為聚合物主鏈之側基存在，亦可作為聚合物主鏈之末端基存在。 具有前述官能基作為聚合物主鏈之側基的TFE系聚合物，可舉含有TFE單元與以具有前述官能基之單體為主體之單元的聚合物。 具有前述官能基作為聚合物主鏈之末端基的TFE系聚合物，可舉可藉由使用可帶來前述官能基之鏈轉移劑或聚合引發劑進行聚合而得之TFE系聚合物、或經電漿處理等處理過之TFE系聚合物。 可帶來官能基之鏈轉移劑可舉乙酸、乙酸酐、乙酸甲酯、乙二醇、丙二醇等為例。 可帶來官能基之聚合引發劑可舉過氧二碳酸二-正丙酯、過氧碳酸二異丙酯、三級丁基過氧基異丙基碳酸酯、雙(4-三級丁基環己基)過氧二碳酸酯、過氧二碳酸二-2-乙基己酯等為例。
TFE系聚合物可為聚四氟乙烯(TFE之均聚物)，亦可為含有TFE單元與以TFE以外之含氟單體為主體之單元的聚合物。 TFE以外之含氟單體可舉：氟乙烯、二氟亞乙烯、三氟乙烯、六氟丙烯(以下亦表記為「HFP」)、六氟異丁烯等氟烯烴、全氟(烷基乙烯基醚)(以下亦表記為「PAVE」)、具官能基之氟乙烯基醚、氟(二乙烯基醚)、多氟(烷基乙烯)(以下亦表記為「FAE」)、具環結構之含氟單體。 PAVE可舉CF2 =CFOCF3 、CF2 =CFOCF2 CF3 、CF2 =CFOCF2 CF2 CF3 (以下亦表記為「PPVE」)、CF2 =CFOCF2 CF2 CF2 CF3 、CF2 =CFO(CF2 )6 F，且以PPVE為佳。 FAE可舉CH2 =CF(CF2 )2 F、CH2 =CF(CF2 )3 F、CH2 =CF(CF2 )4 F、CH2 =CF(CF2 )5 F、CH2 =CF(CF2 )6 F、CH2 =CF(CF2 )2 H、CH2 =CF(CF2 )3 H、CH2 =CF(CF2 )4 H、CH2 =CF(CF2 )5 H、CH2 =CF(CF2 )6 H、CH2 =CH(CF2 )2 F(以下亦表記為「PFEE」)、CH2 =CH(CF2 )3 F、CH2 =CH(CF2 )4 F(以下亦表記為「PFBE」)、CH2 =CH(CF2 )5 F、CH2 =CH(CF2 )6 F、CH2 =CH(CF2 )2 H、CH2 =CH(CF2 )3 H、CH2 =CH(CF2 )4 H、CH2 =CH(CF2 )5 H、CH2 =CH(CF2 )6 H，且以PFBE及PFEE為佳。 具環結構之含氟單體可舉全氟(2,2-二甲基-1,3-二
Figure 107138318-A0304-12-01
呃)、2,2,4-三氟-5-三氟甲氧基-1,3-二
Figure 107138318-A0304-12-01
呃、全氟(2-亞甲基-4-甲基-1,3-二
Figure 107138318-A0304-12-01
茂烷)。 具官能基之氟乙烯基醚可舉CF2 =CFOCF2 CF(CF3 )OCF2 CF2 SO2 F、CF2 =CFOCF2 CF2 SO2 F、CF2 =CFOCF2 CF(CF3 )OCF2 CF2 SO3 H、CF2 =CFOCF2 CF2 SO3 H、CF2 =CFO(CF2 )3 COOCH3 、CF2 =CFO(CF2 )3 COOH。 氟(二乙烯基醚)可舉CF2 =CFCF2 CF2 OCF=CF2 、CF2 =CFCF2 OCF=CF2 。 TFE系聚合物宜為TFE與PAVE之共聚物(以下亦表記為「PFA」)及TFE與HFP之共聚物(以下亦表記為「FEP」)。 PFA中之PAVE單元含量宜相對於TFE單元與PAVE單元之合計量為1~10莫耳%，2~6莫耳%尤佳。FEP中之HFP單元含量宜相對於TFE單元與HFP單元之合計量為1~30莫耳%，5~25莫耳%尤佳。
TFE系聚合物可為含有以不具氟原子之單體(以下亦表記為「單體H」)為主體之單元(以下亦表記為「單元H」)的聚合物，亦可為不含單元H之聚合物。 單元H比起以含氟單體為主體之單元，在加熱時更容易碳化，而更容易調整成形體之吸光係數(α或β)。TFE系聚合物宜為含有單元H之聚合物。單元H可為1種亦可為2種以上。 單元H可舉：以不含具前述官能基之氟原子之單體H(以下亦表記為「官能單體H」)為主體的單元(以下亦表記為「官能單元H」)、以烯烴(乙烯等)為主體之單元、以乙烯基酯(乙酸乙烯酯等)為主體之單元。 若從加熱時容易碳化、而容易調整成形體之吸光係數(α或β)的觀點及能展現與其他基材之接著性的觀點來看，單元H宜為官能單元H。 若從容易調整成形體之吸光係數(α或β)的觀點及能展現與其他基材之接著性的觀點來看，官能單體H具有之官能基宜為含羰基之基團。含羰基之基團可舉酮基、碳酸酯基、羧基、鹵代甲醯基、烷氧羰基、酸酐基。另，「酸酐基」意指以-C(=O)-O-C(=O)-表示之基。 酮基宜含在碳數2~8之伸烷基中之碳原子間。另，前述伸烷基之碳數係不含酮基之碳原子之碳數。 鹵代甲醯基可舉-C(=O)F、-C(=O)Cl、-C(=O)Br、-C(=O)I，且以-C(=O)F為佳。 烷氧羰基中之烷氧基宜為碳數1~8之烷氧基，且甲氧基及乙氧基尤佳。 含羰基之基團宜為酸酐基及羧基。 官能單體H可舉馬來酸、伊康酸、檸康酸、十一碳烯酸等具羧基之單體、伊康酸酐(以下亦表記為「IAH」)、檸康酸酐(以下亦表記為「CAH」)、5-降莰烯-2,3-二羧酸酐(以下亦表記為「NAH」)、馬來酸酐等具酸酐基之單體、羥烷基乙烯基醚、環氧烷基乙烯基醚，且以具羧基之單體及具酸酐基之單體為佳。 具酸酐基之單體宜為IAH、CAH及NAH。 官能基單體可單獨使用1種，亦可將2種以上併用。
含有以官能單體H為主體之單元的TFE系聚合物，可舉含有TFE單元、官能單元H與以TFE以外之含氟單體為主體之單元的TFE系聚合物。 前述TFE系聚合物可舉：TFE、NAH與PPVE之共聚物；TFE、IAH與PPVE之共聚物；TFE、CAH與PPVE之共聚物；TFE、IAH與HFP之共聚物；TFE、CAH與HFP之共聚物；TFE、IAH、PFBE與乙烯之共聚物；TFE、CAH、PFBE與乙烯之共聚物；TFE、IAH、PFEE與乙烯之共聚物；TFE、CAH、PFEE與乙烯之共聚物；TFE、IAH、HFP、PFBE與乙烯之共聚物。 另，含有以具酸酐基之單體為主體之單元的TFE系聚合物中，有時會含有具有酸酐基之一部分經水解所形成之1,2-二羧酸基的單元。 TFE系聚合物中之官能單元H的比率宜相對於總單元為1.0莫耳%以下，0.5莫耳%以下較佳，0.3莫耳%以下更佳。單元H之比率可藉由核磁共振分析、紅外線吸收光譜分析等方法來測定。譬如，可利用日本專利特開第2007-314720號公報中記載之方法。
成形體之形狀可為薄膜狀(自支撐膜)，亦可在其他基材上形成為層狀或塗膜狀。 含成形體之物品可舉：薄膜(單膜)；具有成形體之層與導體金屬層的覆金屬積層體；在前述覆金屬積層體之前述層之厚度方向上形成貫通孔，藉以製得之具有成形體之層與導體金屬層且在前述層之厚度方向上具有貫通孔的印刷配線板。 薄膜厚度宜為1~50μm，2~25μm較佳。在此情況下，即容易製造傳輸損失小的印刷配線板，且可提升利用UV-YAG雷射進行之薄膜的打孔加工性。
本發明之製造方法係在氧濃度低於10000ppm之氣體環境下，將含有TFE系聚合物且TFE系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下的材料(以下亦表記為「前驅物材料」)加熱成形以製造成形體(本發明之成形體)之方法，該成形體之TFE系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。 TFE系聚合物通常其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區不在200~380nm。本發明人等發現，將該TFE系聚合物在氧濃度低於預定範圍之氣體環境下進行加熱，即使不添加添加劑(前述之其他成分，以下皆同)，也能獲得其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區在200~380nm的TFE系聚合物。 前驅物材料可僅由TFE系聚合物構成，亦可含有TFE系聚合物與TFE系聚合物以外之其他成分，且宜僅由TFE系聚合物構成。此時，不僅成形體之電特性較佳，成形體對其他基材之接著性等也較佳。 前驅物材料僅由TFE系聚合物構成，意指未摻合TFE系聚合物以外之成分作為構成前驅物材料之成分，通常這代表前驅物材料中之添加劑含量為0質量%。另，前驅物材料為構成成形體之成分，而不會殘留在成形體中之成分並不含在前驅物材料之成分內。不會殘留在成形體中之成分可舉：在成形體製造過程中氣化散逸之液態介質，或是在成形體製造過程中分解而氣化散逸之熱分解性界面活性劑。另，液態介質意指水等分散媒或溶劑。 前驅物材料中之添加劑含量相對於前驅物材料之總質量為0.9質量%以下，宜為0.5質量%以下，0.3質量%以下較佳。
將前驅物材料加熱時之形態，可為熔融捏合形態，亦可為利用塗敷形成之層(塗膜)的形態。 加熱成形溫度宜為(Tm-15)~(Tm+100)℃，Tm~(Tm+80)℃較佳。前述溫度若在前述範圍之下限值以上，便容易將成形體之吸光係數(尤其是α或β)控制在期望範圍內。前述溫度若在前述範圍之上限值以下，便容易抑制吸光係數增大與成形體之電特性降低的情況。 加熱成形時間宜為10分鐘~48小時，10分鐘~24小時較佳。 加熱源可舉熱風、紅外線、經加熱之金屬。 若從經由加熱而產生之TFE系聚合物中之自由基與氧的反應來抑制TFE系聚合物之主鏈斷裂的觀點來看，加熱成形之氣體環境下的氧濃度低於10000ppm，且宜為5000ppm以下，1000ppm以下尤佳。前述氧濃度之下限通常為1ppm。 具體的氣體環境可舉在氧濃度低於10000ppm之非活性氣體(氮氣等)環境下之大氣壓條件下，或是在相當於氧濃度低於10000ppm之減壓氣體環境下(低於44kPa)。
根據本發明之製造方法，可獲得具有期望的吸光係數(尤其是α或β)之成形體的理由雖尚不十分明確，但吾等推想如下。 吾等以為，TFE系聚合物至少一部分會因成形之加熱而熱分解或改質，此時，氧濃度若被控制在預定範圍內，則會優先進行TFE系聚合物之碳化而促使碳生成，於是生成之碳會高度分散在成形體中。其結果，藉由碳之光吸收性，不僅可獲得具有期望的吸光係數之成形體，其雷射加工性也能獲提升。 亦即，吾等認為，相較於將以碳黑為代表之碳添加至TFE系聚合物中之情況，因碳更能高度分散，故可無損TFE系聚合物之物性，製得具有期望的吸光係數且適合利用UV-YAG雷射光進行加工的成形體。又，若氧濃度未被控制在預定範圍內，在TFE系聚合物之加熱時，則會優先進行TFE系聚合物之脫羧反應，促使二氧化碳生成，故而無法提升成形體之物性。 而此現象於TFE系聚合物具有容易引發熱分解之官能基(前述之官能基，尤指含羰基之基)時，對波長355nm或波長266nm之光尤為顯著。其結果，可製得具有期望的α或β並且適合利用UV-YAG雷射光進行加工的成形體。
本發明之製造方法可舉在氧濃度低於10000ppm之氣體環境下將前驅物材料進行加熱以熔融成形成薄膜狀而獲得薄膜(自支撐膜)之方法。 熔融成形之方法可舉擠製成形、充氣成形，利用擠製成形或充氣成形時使用之模具將TFE系聚合物加熱，可於成形時將前驅物材料加熱而獲得薄膜。 熔融成形之加熱溫度宜為(Tm+60)~(Tm+100)℃，(Tm+70)~(Tm+80)℃較佳。 又，亦可在氧濃度低於10000ppm之氣體環境下，將含有TFE系聚合物且TFE系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下的薄膜加熱成形，而獲得至少具有在波長200~380nm下吸光係數為1.2~4.5之區域的薄膜。 製造加熱前之薄膜的方法可舉在不會使吸光係數成為1.2以上之溫度下將前驅物材料熔融成形成薄膜狀的方法。 獲得加熱前之薄膜時的溫度宜為Tm~(Tm+50)℃，Tm~(Tm+30)℃較佳。 加熱前之薄膜的加熱裝置可舉烘箱、加熱爐。 加熱前之薄膜進行加熱時的溫度宜為(Tm-15)~(Tm+100)℃，Tm~(Tm+80)℃較佳。 加熱前之薄膜的加熱時間宜為10分鐘~48小時，10分鐘~24小時較佳。
根據本發明，將本發明之成形體(薄膜等)與導體金屬箔加熱壓附，可製造具有前述成形體之層與導體金屬層的覆金屬積層體。 本發明之製造方法亦可舉將使前驅物材料分散至液態介質中所得分散液塗敷成薄膜狀，並在氧濃度低於10000ppm之氣體環境下將之加熱而獲得薄膜的方法。 加熱溫度宜為Tm~(Tm+100)℃，Tm~(Tm+80)℃較佳。 液態介質可舉甲基乙基酮、N-甲基-2-吡咯啶酮等有機溶劑、水。液態介質可單獨使用1種亦可將2種以上併用。 分散液之塗敷方法可舉凹版塗佈法、微凹版塗佈法、凹版平版法、刮刀塗佈法、接觸塗佈法、棒塗法、模塗法、噴泉式繞線棒(fountain meyer bar)法、狹縫式模塗法。
根據本發明，藉由將包含前驅物材料及液態介質的液態組成物塗佈於導體金屬箔表面，然後去除液態介質，在此同時，在氧濃度低於10000ppm之氣體環境下進行加熱，使TFE系聚合物熔附於前述導體金屬箔上，可製造具有本發明之成形體之層(以下亦表記為「成形層」)與導體金屬層的覆金屬積層體。 且可連續進行從藉由塗佈液態組成物而形成之液態組成物之膜並利用加熱等去除液態介質而形成TFE系聚合物之層的步驟，以及將TFE系聚合物之層熔附於導體金屬箔上的步驟。即，可在加熱下連續進行從液態組成物之膜去除液態介質與TFE系聚合物之層的熔附。
覆金屬積層體亦可含有導體金屬層及成形層以外之其他層。其他層可舉耐熱性樹脂層。 覆金屬積層體之層構成可舉：導體金屬層/成形層/耐熱性樹脂層、導體金屬層/成形層/耐熱性樹脂層/成形層/導體金屬層、導體金屬層/耐熱性樹脂層/成形層/耐熱性樹脂層/導體金屬層。 導體金屬層可舉金屬箔、金屬薄膜、金屬片材等，且以銅箔為佳。銅箔可舉軋延銅箔、電解銅箔。銅箔亦可形成有其他層，具體來說，亦可形成有鉻酸鋅等防鏽層或鎳、鈷等障壁層。又，障壁層可藉由鍍覆處理形成，亦可藉由化學轉化處理形成。 為了提升導體金屬層與成形層之密著性，導體金屬層之表面亦可業經矽烷耦合劑處理。矽烷耦合劑可舉環氧矽烷、胺基矽烷、乙烯基矽烷、丙烯醯氧基矽烷、甲基丙烯醯氧基矽烷、脲基矽烷、巰基矽烷、硫基矽烷、異氰酸酯矽烷，且以丙烯醯氧基矽烷、甲基丙烯醯氧基矽烷、環氧矽烷為宜。矽烷耦合劑可使用1種，亦可將2種以上組合使用。 導體金屬層亦可以無電電鍍、濺鍍、電鍍與濺鍍之組合來形成。 導體金屬層之可配置成形層之側的表面的RzJIS 宜為0.3~1.6。RzJIS 只要為0.3以上，利用UV-YAG雷射進行打孔加工時，就不易在導體金屬層與成形層之間引起層間剝離。RzJIS 只要在1.6以下，便可抑制傳輸損失因粗度而大增。 導體金屬層之厚度宜為3~18μm以下，6~12μm以下較佳。
成形層之介電正切宜為0.0005~0.0020，0.0007~0.0015較佳。介電正切愈低，成形層之電特性愈優異。 成形層厚度宜為1~50μm，2~25μm較佳。成形層厚度只要在前述範圍之下限值以上，便容易獲得傳輸損失小的印刷配線板。TFE層厚度只要在前述範圍之上限值以下，便能提升UV-YAG雷射的加工性。成形層具有多層時，各層厚度宜設定在前述範圍內。
形成耐熱性樹脂層之材料可舉聚醯亞胺、液晶聚合物、聚醚醚酮、聚伸苯醚、聚酯、聚醯胺、芳醯胺纖維。其中，又宜選自於由聚醯亞胺、液晶聚合物、聚醚醚酮、聚伸苯醚及芳醯胺纖維所構成群組中之至少1種，且聚醯亞胺或液晶聚合物較佳。 耐熱性樹脂宜為聚醯亞胺薄膜、液晶聚合物薄膜。 聚醯亞胺薄膜可舉非熱可塑性芳香族聚醯亞胺薄膜、經於非熱可塑性芳香族聚醯亞胺薄膜塗敷熱可塑性聚醯亞胺所形成之薄膜。 耐熱性樹脂層在利用雷射進行之打孔加工性的觀點下，以不同種材料較少者為宜，且宜為單層之非熱可塑性芳香族聚醯亞胺薄膜。 覆金屬積層體具有耐熱性樹脂層時，成形層之合計厚度相對於耐熱性樹脂層之合計厚度之比宜為0.5~2。前述比只要在前述範圍之下限值以上，便能輕易利用雷射進行打孔加工。前述比只要在前述範圍之上限值以下，就可輕易降低傳輸損失。
覆金屬積層體厚度宜為10~150μm，15~100μm較佳，20~50μm更佳。積層體厚度只要在前述範圍之下限值以上，作為印刷配線板更能穩定使用。積層體厚度只要在前述範圍之上限值以下，便可輕易利用UV-YAG雷射形成貫通孔。
本發明之印刷配線板具有成形層與導體金屬層，並於成形層之厚度方向上具有貫通孔。 形成在印刷配線板上之貫通孔的開口形狀可舉圓形。 開口形狀為圓形時，貫通孔的大小譬如可將直徑設定在0.05~0.10mm之範圍內。 貫通孔數可為1個亦可為2個以上。 貫通孔之內壁面亦可視需求形成鍍層。譬如，當印刷配線板於厚度方向兩側分別具有導體時，於貫通孔之內壁面形成鍍層即可確保導體彼此間之導通。 鍍層可舉鍍銅層、鍍金層、鍍鎳層、鍍鉻層、鍍鋅層、鍍錫層。 傳輸損失係表示印刷配線板之信號從輸入部至輸出部之信號衰減的參數。 印刷配線板之傳輸損失在40GHz下宜為-0.07dB/mm以上，-0.06dB/mm以上較佳。
印刷配線板之製造方法可舉：對本發明之覆金屬積層體照射UV-YAG雷射進行打孔加工而形成貫通孔之方法。 UV-YAG雷射之波長宜為3次諧波(波長355nm)或4次諧波(266nm)。 於打孔加工可使用UV-YAG雷射加工機。利用UV-YAG雷射進行之打孔加工可採用環鋸(trepanning)加工。具體上，可使已限縮徑長之雷射沿著欲打出貫通孔之部分的周緣環繞並進行照射，而將覆金屬積層體局部打穿，形成貫通孔。 雷射之功率、照射雷射並環繞之次數、雷射之振盪頻率可因應積層體厚度來設定，通常為0.01~3.0W。 使用波長355nm之雷射光時，雷射的功率宜為0.1~3.0W，且0.5~2.0W較佳。使用波長266nm之雷射光時，雷射的功率宜為0.01~0.5W，且0.05~0.3W較佳。雷射的功率只要在前述範圍之下限值以上，便能輕易形成貫通孔。雷射的功率只要在前述範圍之上限值以下，便可減少雷射之熱所造成的樹脂飛散物。 雷射照射之環繞次數宜為5~50次。 使用波長355nm之雷射光時，雷射的振盪頻率宜為20~80kHz。使用波長266nm之雷射光時，雷射的振盪頻率宜為1~10kHz。
在本發明中，印刷配線板之成形層的吸光係數係利用加熱而控制在預定範圍內。藉此，即使不用添加劑，也能提高UV-YAG雷射之吸收率，因此可抑制電特性降低的情況，同時可用UV-YAG雷射輕易地形成小口徑的貫通孔。 本發明之印刷配線板適合用在高頻用途。 實施例
以下，以實施例具體說明本發明，惟本發明不受以下記述限定。
使用之原料如下。 聚合物A1：根據國際公開第2016/104297號段落[0111]~[0113]之記載製成之TFE、NAH與PPVE之共聚物(共聚組成：TFE單元/NAH單元/PPVE單元=97.9/0.1/2.0(莫耳比)，熔點：305℃，熔融流速：11.0g/10分鐘)。 聚合物A2：於主鏈末端具有碳酸酯基之TFE與PPVE之共聚物(共聚組成：TFE單元/PPVE單元=98.0/2.0(莫耳比)，熔點：310℃，熔融流速：11.0g/10分鐘)。 組成物B1：利用雙軸擠製機，在320℃下，以相對於聚合物A1之100質量份為3質量份之氧化鈦(堺化學公司製造之R-25，金紅石型，平均粒徑：0.2μm)及2質量份之三聚異氰酸三烯丙酯(TAIC)的比例捏合而成的組成物。 組成物B2：相對於聚合物A1之100質量份將氧化鈦改為1質量份、TAIC改為0.5質量份，除此以外以與組成物B1同樣方式製得的組成物。 組成物B3：利用雙軸擠製機，在320℃下，以相對於聚合物A1之100質量份為1質量份之碳黑的比例捏合而成的組成物。 銅箔C1：厚度12μm之軋延銅箔(ROFL-T49A-12，福田金屬箔粉工業公司製，表面粗度RzJIS ：0.6μm)。 薄膜D1：厚度25μm之聚醯亞胺薄膜(Kapton 100EN，DU PONT-TORAY CO.,LTD.製)。 薄膜D2：厚度7.5μm之聚醯亞胺薄膜(Kapton 30EN，DU PONT-TORAY CO.,LTD.製)。 分散液E1：使聚合物A1之粉體(平均粒徑2~3μm)以前述粉體成為50質量%之方式分散在甲基乙基酮中之分散液。另，在投入粉體之前，已將作為界面活性劑之Surflon(商品名：S231，AGC SEIMI CHEMICAL CO., LTD.製)以相對於聚合物A1之粉體100質量份為1質量份的比例加入分散液中。另，所添加之上述界面活性劑為熱分解性界面活性劑。 分散液E2：使相對於該聚合物A1之100質量份為3質量份之氧化鈦(堺化學公司製造之R-25，金紅石型，平均粒徑：0.2μm)及2質量份之TAIC進一步分散至分散液E1中的分散液。
[例1] [例1-1] 使用具有750mm寬度之衣架型模具的65mmφ單軸擠製機，在模具溫度370℃且氧濃度500ppm之氮氣環境下，將聚合物A1擠製成形為薄膜狀而獲得厚度12μm之薄膜F1。薄膜F1之吸光係數α為1.6，吸光係數β為2.6，介電正切為0.0010。 [例1-2~例1-8] 除了將聚合物之種類、薄膜成形條件(薄膜之厚度與擠製成形時的模具溫度及氣體環境(氧濃度))依照表1所示予以變更以外，以與例1-1同樣方式分別製得薄膜F2~薄膜F8。各例中之聚合物的種類及薄膜成形條件與所得薄膜之物性統整列於表1。另，在薄膜F1~F4中，聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下。
[表1]
Figure 02_image001
[例1-9~例1-11] 除了將材料及擠製成形時之模具溫度依照表2所示予以變更以外，以與例1-1同樣方式分別製得薄膜F9~薄膜F11。各例中之薄膜之材料及擠製成形時之模具溫度與所得薄膜之物性統整列於表2。
[表2]
Figure 02_image003
[例2] [例2-1] 將銅箔C1、薄膜F1、薄膜D1、薄膜F1、銅箔C1依序疊合後，在320℃下真空壓製30分鐘，而獲得銅箔C1/薄膜F1/薄膜D1/薄膜F1/銅箔C1之層構成的積層體1(雙面覆銅積層體)。積層體1之總厚度為72μm。 對積層體1，利用UV-YAG雷射(波長355nm或266nm)加工機進行打孔加工，藉以評估其加工品質及所得加工品之傳輸損失。 另，波長355nm之UV-YAG雷射加工機係使用esi5330。在其加工時，係於直徑100μm之圓周上進行環繞並照射雷射，將積層體局部打穿出圓形而形成貫通孔。雷射功率為1.5W，將雷射焦點徑設為25μm，圓周上之環繞次數設為16次，振盪頻率設為40kHz。 另，波長266nm之UV-YAG雷射加工機係使用UVTS-4500-Exp(TAKANO Co.,Ltd.)。在其加工時，係於直徑100μm之圓周上進行環繞並照射雷射，將積層體局部打穿出圓形而形成貫通孔。雷射功率為0.2W，將雷射焦點徑設為25μm，圓周上之環繞次數設為15次，振盪頻率設為5kHz。
[例2-2~例2-14] 除了將薄膜F之種類、積層體之總厚度、UV-YAG雷射加工之加工條件(雷射功率及環繞次數)依照表3所示予以變更以外，以與例2-1同樣方式來評估加工品質及所得加工品之傳輸損失。各積層體之材料及加工條件與加工品質及傳輸損失統整列於表3。
[打孔加工品質] 從打孔加工(雷射加工)後之積層體裁切出包含孔之斷片，並以熱硬化性環氧樹脂固定。接著進行研磨直到露出孔之截面，並以顯微鏡觀察形成有孔之部分的截面，按以下基準進行評估。 (孔貫通) ◎：有貫通孔且截面無高低差 ○：有貫通孔。 △：雖有貫通孔但孔之下端開口徑比上端開口徑小10μm以上。 ×：孔未貫通。 (剝離) 在形成有孔之部分的截面確認導體(銅箔)、聚合物層、耐熱性樹脂層(聚醯亞胺層)有無層間剝離。 ○：完全沒觀察到剝離。 △：可觀察到長度小於5μm之剝離。 ×：可觀察到長度5μm以上之剝離。
於圖1~3顯示打孔加工後之雙面覆銅積層體的截面例子。雙面覆銅積層體A係由銅箔層1/薄膜F層2/薄膜D層3/薄膜F層2/銅箔層1之5層結構所構成的積層體，圖1~3係進行UV-YAG雷射加工後之雙面覆銅積層體A的截面圖。 圖1係雙面覆銅積層體A有貫通孔且截面無高低差、亦完全不見剝離之例。圖2係雙面覆銅積層體A有貫通孔且可觀察到5μm以上之剝離之例。圖3係雙面覆銅積層體A之孔不僅未貫通且可觀察到5μm以上之剝離之例。
[測定傳輸損失] 從各積層體以線長100mm形成微帶線。決定導體寬度，以將特性阻抗Z0 從下式(3)調整成50Ω。 使用網路分析器E8361A(Agilent Technologies, Inc.製)與治具GK-HL10(YOKOWO DS製)，在40GHz下測定傳輸損失(dB/mm)。 [數學式1]
Figure 02_image005
其中，式(3)中之記號表示以下含意。 Z0 ：特性阻抗 εr ：積層體之介電質層(聚合物層)的介電常數 h：介電質層(聚合物層)之厚度(mm) w：導體(銅箔)之寬度(mm) t：導體(銅箔)之厚度(mm)
[表3]
Figure 02_image007
[例3] [例3-1] 於銅箔C1之單面以模塗法塗敷分散液E1後，在370℃且氧濃度500ppm以下之減壓氣體環境下進行加熱而製出積層體15(覆銅積層體)。覆銅積層體G1之聚合物層厚度係設為3μm。積層體15之聚合物層的吸光係數α為1.6，吸光係數β為2.6，介電正切為0.0010。另，積層體15之聚合物層的吸光係數α及介電正切係以蝕刻去除銅箔後所測定。 [例3-2~例3-3] 除了將積層體之材料、積層體之成形條件(加熱時的溫度及氣體環境(氧濃度))依照表3所示予以變更以外，以與例2-1同樣方式分別製得積層體16及積層體17。各例中之積層體之材料及薄膜成形條件與所得薄膜之物性統整列於表4。另，在從分散液E1製得之例3-1之薄膜中，聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下。
[表4]
Figure 02_image009
[例4] 以積層體15之聚合物層與薄膜D2相接的方式將積層體15、薄膜D2、積層體15依序疊合後，在320℃下真空壓製30分鐘而製得積層體15/薄膜D2/積層體15之層構成的積層體15'。積層體15'之厚度為37.5μm。除了變更積層體以外，以同樣方式分別從積層體16製得積層體16'，並從積層體17製得積層體17'。 關於各積層體，除了將UV-YAG雷射加工之加工條件(雷射功率及環繞次數)依照表5所示予以變更以外，以與例2-1同樣方式進行評估。結果統整列於表5。
[表5]
Figure 02_image011
產業上之可利用性 本發明之成形體可輕易地利用UV-YAG雷射進行打孔，可有效作為印刷配線板之材料。 另，在此係援引已於2017年10月31日提申之日本專利申請案2017-210717號及已於2018年08月03日提申之日本專利申請案2018-147115號之說明書、申請專利範圍、摘要及圖式之全部內容，並納入作為本發明說明書之揭示。
A‧‧‧雙面覆銅積層體 1‧‧‧銅箔層 2‧‧‧薄膜F層 3‧‧‧薄膜D層
圖1係UV-YAG雷射加工後之雙面覆銅積層體的截面圖，該雙面覆銅積層體在實施例中已貫通孔且截面無高低差。 圖2係UV-YAG雷射加工後之雙面覆銅積層體的截面圖，該雙面覆銅積層體在實施例中已貫通孔且在形成有孔部分之截面中發生聚合物層剝離。 圖3係UV-YAG雷射加工後之雙面覆銅積層體的截面圖，該雙面覆銅積層體在實施例中未貫通孔。

Claims (15)

  1. 一種成形體之製造方法，其特徵在於：在氧濃度低於10000ppm之氣體環境下，將含有氟含量為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下的材料加熱成形以製造成形體，該成形體之前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。
  2. 如請求項1之製造方法，其係在氧濃度1000ppm以下之氣體環境下進行加熱成形。
  3. 如請求項1或2之製造方法，其中前述成形體在波長355nm下之吸光係數為1.2~2.0，或者，在波長266nm下之吸光係數為2.0~4.5。
  4. 如請求項1或2之製造方法，其中前述四氟乙烯系聚合物為可熔融成形之聚合物，且令前述四氟乙烯系聚合物之熔點為Tm時，前述四氟乙烯系聚合物之加熱溫度為(Tm-15)~(Tm+100)℃。
  5. 如請求項1或2之製造方法，其中前述四氟乙烯系聚合物具有選自於由含羰基之基團、羥基、環氧基、醯胺基、胺基及異氰酸酯基所構成群組中之至少1種官能基。
  6. 一種覆金屬積層體之製造方法，其特徵在於：加熱壓附成形體與導體金屬箔以製造具有前述成形體之層與導體金屬層的覆金屬積層體，該成形體含有氟含量 為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。
  7. 一種覆金屬積層體之製造方法，其特徵在於：將包含含有氟含量為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下之材料及液態介質的液態組成物塗佈於導體金屬箔表面，然後去除前述液態介質，在此同時，於氧濃度低於10000ppm之氣體環境下進行加熱，使前述四氟乙烯系聚合物熔附於前述導體金屬箔上，以製造具有成形體之層與導體金屬層的覆金屬積層體，前述成形體中前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。
  8. 一種成形體，含有氟含量為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。
  9. 如請求項8之成形體，其中前述成形體在波長355nm下之吸光係數為1.2~2.0，或者，在波長266nm下之吸光係數為2.0~4.5。
  10. 如請求項8或9之成形體，其中前述四氟乙烯系聚合物具有選自於由含羰基之基團、羥基、環氧基、醯胺基、胺基及異氰酸酯基所構成群組中之至少1種官能基。
  11. 如請求項8或9之成形體，其中前述四氟乙烯系聚合物為可熔融成形之聚合物。
  12. 如請求項8或9之成形體，其中前述成形體為薄膜。
  13. 一種覆金屬積層體，具有成形體之層與導體金屬層，前述成形體含有氟含量為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。
  14. 一種印刷配線板，具有成形體之層與導體金屬層，且於前述層之厚度方向上具有貫通孔，前述成形體含有氟含量為70質量%以上之四氟乙烯系聚合物且前述四氟乙烯系聚合物以外之成分含量為0.9質量%以下，且其所具吸光係數為1.2~4.5之波長區係於200~380nm。
  15. 一種印刷配線板之製造方法，其特徵在於：對如請求項13之覆金屬積層體照射UV-YAG雷射，而於前述覆金屬積層體之厚度方向上形成貫通孔。
TW107138318A 2017-10-31 2018-10-30 成形體、覆金屬積層體、印刷配線板及其等之製造方法 TWI787375B (zh)

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