JP7320412B2

JP7320412B2 - 高周波回路基板用樹脂フィルム及びその製造方法、並びに高周波回路基板

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Publication number: JP7320412B2
Application number: JP2019164560A
Authority: JP
Inventors: 昭紘小泉; 貴司権田; 大輔後藤
Original assignee: Shin Etsu Polymer Co Ltd
Current assignee: Shin Etsu Polymer Co Ltd
Priority date: 2019-09-10
Filing date: 2019-09-10
Publication date: 2023-08-03
Anticipated expiration: 2039-09-10
Also published as: JP2021042294A

Description

本発明は、ＭＨｚ帯域からＧＨｚ帯域にかけて使用される高周波回路基板用樹脂フィルム及びその製造方法、並びに高周波回路基板に関するものである。

近年、需要が急速に拡大している多機能携帯電話、タブレット端末等の移動体情報通信機器、次世代テレビ等の電子機器では、より大容量のデータをより高速に送受信することが求められており、これに伴い電気信号の高周波数化が検討されている。例えば、移動体情報通信分野では、第五世代移動通信システム（５Ｇ）の検討が世界的に進められている（特許文献１、２参照）。この第五世代移動通信システムの通信速度は前世代の数十倍以上となり、これを実現するために電気信号は１０ＧＨz以上の高周波数帯域が検討されている。また、自動車分野においては、車載レーダシステムとして、ミリ波と呼ばれる６０ＧＨｚ以上の高周波数帯域の信号の利用が研究されている。

特表２０１７‐５０７６２０号公報特開２０１５‐２１０２７１号公報

しかしながら、従来の回路基板は、高周波数帯域を活用した大容量・高速通信を前提に設計・開発されてはいないので、通常タイプの比誘電率の値が４．３程度と高く、通常タイプの誘電正接も０．０１８程度と高い値となる。大容量・高速通信用の回路基板は、比誘電率や誘電正接等の誘電特性が低く、耐熱性や機械的強度等の特性に優れる材料が要求される。ここで、比誘電率とは、誘電体内の分極の程度を示すパラメータであり、比誘電率が高い程、電気信号の伝搬遅延が大きくなる。したがって、電気信号の伝搬速度を高め、高速演算を可能にするためには、比誘電率は低いほうが好ましい。

また、誘電正接（ｔａｎδともいう）とは、誘電体内の伝搬する電気信号が熱に変換されて失われる量を示すパラメータであり、誘電正接が低い程、信号の損失が少なくなり、電気信号の伝達率が向上する。比誘電率が高いと、電気信号の伝搬速度が遅くなり、誘電正接が高いと、電気信号の伝達率が低下する。また、誘電正接は、高周波数帯域では、周波数の増加に伴って増大してしまうので、損失を少しでも小さくするためには、値の小さい材料を用いる必要がある。したがって、ＭＨｚ帯域からＧＨｚ帯域等の高周波数帯域で使用される回路基板は、比誘電率と誘電正接の低い材料が強く望まれる。

本発明は上記に鑑みなされたもので、比誘電率と誘電正接の値を低くし、優れた機械的強度と耐熱性を得ることができ、ＭＨｚ帯域からＧＨｚ帯域を活用した大容量・高速通信の実現を容易にすることのできる高周波回路基板用樹脂フィルム及びその製造方法、並びに高周波回路基板を提供することを目的としている。

本発明においては上記課題を解決するため、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂と含フッ素系共重合体とを含み、これらの配合比がポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部に対して含フッ素系共重合体が３質量部以上３０質量部以下であり、
２３℃における引張最大強度がＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に９０Ｎ／ｍｍ ^２以上１４０Ｎ／ｍｍ ^２以下、２３℃における引張弾性率がＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に２６５０Ｎ／ｍｍ ^２以上３９００Ｎ／ｍｍ ^２以下、２３℃における引張破断時伸びがＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に１５５％以上３００％以下、周波数８００ＭＨｚ以上１００ＧＨｚ以下の範囲における比誘電率が３．３以下であるとともに、周波数８００ＭＨｚ以上１００ＧＨｚ以下の範囲における誘電正接が０．００６以下であることを特徴としている。

なお、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂は、ポリエーテルエーテルケトン樹脂とポリエーテルケトン樹脂の少なくともいずれか一方であることが好ましい。
また、含フッ素系共重合体は、パーフルオロアルコキシアルカンとすることができる。

また、含フッ素系共重合体は、エステル基、カーボネート基、水酸基、エポキシ基、カルボキシル基、カルボニルジオキシド基、カルボニルフルオリド基、酸無水物残基、カルボニル基、及びイソシアネート基の官能基のうち、少なくとも１種を有するようにすることができる。
また、高周波回路基板用樹脂フィルムの厚さは、３μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましい。

また、本発明においては上記課題を解決するため、請求項１ないし５のいずれかに記載した高周波回路基板用樹脂フィルムの製造方法であって、
少なくともポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部と含フッ素系共重合体３質量部以上３０質量部以下とを溶融混練して成形材料を調製し、この成形材料をＴダイスから押し出して高周波回路基板用樹脂フィルムを成形し、この高周波回路基板用樹脂フィルムを冷却ロールに接触させて冷却することを特徴としている。

また、本発明においては上記課題を解決するため、請求項１ないし５のいずれかに記載の高周波回路基板用樹脂フィルムの両面のうち、少なくとも片面に金属層を積層することを特徴としている。

ここで、特許請求の範囲における含フッ素系共重合体は、様々な種類があるが、接着性を有するパーフルオロアルコキシアルカンであるのが好ましい。また、高周波回路基板用樹脂フィルムは、透明、不透明、半透明等を特に問うものではない。本発明に係る高周波回路基板は、８００ＭＨｚから１００ＧＨｚ以下の周波数帯域で使用されることが好ましい。

本発明によれば、機械的特性や熱的特性に優れるポリアリーレンエーテルケトン樹脂に誘電特性に資する含フッ素系共重合体を配合して高周波回路基板用樹脂フィルムを成形するので、高周波回路基板用樹脂フィルムの周波数８００ＭＨz以上１００ＧＨｚ以下の範囲における比誘電率が３．３以下で、かつ誘電正接が０．００６以下となり、比誘電率と誘電正接の値を従来よりも低くすることができる。

本発明によれば、高周波回路基板用樹脂フィルムの比誘電率と誘電正接の値を低くし、優れた機械的強度と耐熱性を得ることができるという効果がある。また、高周波回路基板に使用すれば、ＭＨｚ帯域からＧＨｚ帯域を活用した大容量・高速通信の実現を容易にすることができるという効果がある。
また、２３℃における引張弾性率がＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に２６５０Ｎ／ｍｍ ^２以上３９００Ｎ／ｍｍ ^２以下、２３℃における引張破断時伸びがＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に１５５％以上３００％以下なので、高周波回路基板用樹脂フィルムの剛性が低下して加工中のハンドリング性が低下するのを防止することができ、高周波回路基板用樹脂フィルムの成形に長時間を要することがない。加えて、高周波回路基板用樹脂フィルムが十分な靭性を有するので、高周波回路基板の加工中に破断や割れ等のトラブルが生じてしまうおそれを払拭することができる。

請求項２記載の発明によれば、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂を使用するので、高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、耐熱性、電気特性、耐寒性、耐薬品性、耐溶剤性等を向上させることができる。また、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂として、ポリエーテルエーテルケトン樹脂を選択すれば、機械的特性、耐熱性、電気特性、耐寒性、耐薬品性、耐溶剤性等を向上させることができる他、易入手性や成形の容易化が期待でき、製造コストの削減も期待できる。

請求項３記載の発明によれば、含フッ素系共重合体がパーフルオロアルコキシアルカンなので、優れた耐熱性、滑り性、耐薬品性、低摩擦性、絶縁性、溶融成形性を得ることができる。
請求項４記載の発明によれば、含フッ素系共重合体に優れた接着性を付与することが可能となり、接着性の高周波回路基板用樹脂フィルムを得ることができる。また、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂と含フッ素系共重合体とを適切に混練することが可能となり、高周波回路基板用樹脂フィルムの外観上や特性上の差異を低減することができる。

請求項５記載の発明によれば、高周波回路基板の厚さを充分に確保したり、ハンドリング性を向上させたり、高周波回路基板の薄型化等を図ることが可能となる。

請求項６記載の発明によれば、高周波回路基板用樹脂フィルムを、Ｔダイスを用いた溶融押出成形法により押出成形するので、高周波回路基板用樹脂フィルムの厚さ精度、生産性、ハンドリング性を向上させ、しかも、設備の簡略化が期待できる。
請求項７記載の発明によれば、高周波回路基板用樹脂フィルムの比誘電率と誘電正接が低いので、電気信号の伝搬速度が向上し、ＭＨｚ帯域からＧＨｚ帯域等の高周波数帯域での使用に好適な高周波回路基板を得ることができる。

本発明に係る高周波回路基板用樹脂フィルム及び高周波回路基板の実施形態を模式的に示す断面説明図である。本発明に係る高周波回路基板用樹脂フィルムの製造方法の実施形態を模式的に示す説明図である。本発明に係る高周波回路基板用樹脂フィルム及び高周波回路基板の第２の実施形態を模式的に示す断面説明図である。

以下、図面を参照して本発明の好ましい実施の形態を説明すると、本実施形態における高周波回路基板用樹脂フィルム１は、図１や図２に示すように、少なくともポリアリーレンエーテルケトン樹脂と誘電特性に資する含フッ素系共重合体とを含み、これらの配合比がポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部に対して含フッ素系共重合体が３質量部以上３０質量部以下の薄膜の樹脂フィルムであり、片面に金属層２が積層されることにより、主に第五世代移動通信システム用の高周波回路基板を形成する。

高周波回路基板用樹脂フィルム１を形成するポリアリーレンエーテルケトン樹脂とフッ素樹脂である含フッ素系共重合体との配合比は、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部に対して含フッ素系共重合体が３質量部以上３０質量部以下、好ましくは含フッ素系共重合体が４質量部以上２５質量部以下、より好ましくは含フッ素系共重合体が５質量部以上２０質量部以下が良い。

これは、含フッ素系共重合体が３質量部未満の場合には、高周波回路基板用樹脂フィルム１の誘電特性が向上しないおそれがあるからである。逆に、３０質量部を越える場合には、分散性や高周波回路基板用樹脂フィルム１の成形性が悪化し、高周波回路基板用樹脂フィルム１に外観不良が生じたり、物性の局所的な差異が発生し易くなるからである。

ポリアリーレンエーテルケトン樹脂は、良好な機械的特性、及び熱的特性を有する熱可塑性樹脂であり、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）樹脂、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）樹脂、あるいはポリエーテルエーテルケトン樹脂及びポリエーテルケトン樹脂の混合物が使用される。これらの中では、機械的特性、耐熱性、耐薬品性等に優れ、比較的安価なポリエーテルエーテルケトン樹脂が最適である。

以下、ポリエーテルエーテルケトン樹脂について説明すると、ポリエーテルエーテルケトン樹脂は、特に限定されるものではないが、以下の繰り返し単位を有する結晶性の樹脂で、ガラス転移点が通常１３０℃以上１６０℃以下（測定方法：示差走査熱量計）、好ましくは１３５℃以上１５５℃以下、より好ましくは１４０℃以上１５０℃以下である。また、融点が通常３２０℃以上３６０℃以下（測定方法：示差走査熱量計）、好ましくは３３０℃以上３５０℃以下、より好ましく３３５℃以上３４５℃以下であり、通常は粉状、粒状、顆粒状、ペレット状の成形加工に適した形で使用される。

ポリエーテルエーテルケトン樹脂の構造式のｎは、機械的特性の観点から、１０以上、好ましくは２０以上が良い。このポリエーテルエーテルケトン樹脂は、〔化１〕の繰り返し単位のみからなるホモポリマーでも良いが、〔化１〕以外の繰り返し単位を有していても良い。ポリエーテルエーテルケトン樹脂中、〔化１〕の化学構造の割合は、ポリエーテルエーテルケトン樹脂を構成する全繰り返し単位の合計に対し、５０モル％以上、好ましくは７０モル％以上、より好ましくは８０モル％以上が最適である。

ポリエーテルエーテルケトン樹脂の具体例としては、ビクトレックス社製の製品名：ＶｉｃｔｅｘＰｏｗｄｅｒシリーズ、ＶｉｃｔｒｅｘＧｒａｎｕｌｅｓシリーズ、ダイセル・エボニック社製の製品名：ベスタキープシリーズ、ソルベイスペシャルティポリマーズ社製の製品名：キータスパイアポリエーテルエーテルケトンシリーズがあげられる。また、ポリエーテルエーテルケトン樹脂の製造方法としては、例えば特開昭５０－２７８９７号公報、特開昭５ｌ－１１９７９７号公報、特開昭５２－３８０００号公報、特開昭５４－９０２９６号公報、特公昭５５－２３５７４号公報、特公昭５６－２０９１号公報等に記載の方法があげられる。

なお、ポリエーテルエーテルケトン樹脂は、本発明の効果を損なわない範囲で他の共重合可能な単量体とのブロック共重合体、ランダム共重合体、あるいは変性体も使用することができる。

含フッ素共重合体は、テトラフルオロエチレン（以下、ＴＦＥという）、及び／又はクロロトリフルオロエチレン（以下、ＣＴＦＥという）に基づく繰り返し単位（ａ）、ジカルボン酸無水物基を有し、かつ環内に重合性不飽和基を有する環状炭化水素モノマーに基づく繰り返し単位（ｂ）、及びその他のモノマー（但し、繰り返し単位（ａ）、（ｂ）と重複する場合は、そのモノマーを除く）に基づく繰り返し単位（ｃ）を含有する溶融成形可能な接着性の共重合体である。

含フッ素共重合体において、繰り返し単位（ａ）、繰り返し単位（ｂ）、及び繰り返し単位（ｃ）の合計モル量に対し、繰り返し単位（ａ）が５０～９９．８９モル％、繰り返し単位（ｂ）が０．０１～５モル％であり、繰り返し単位（ｃ）が０．１～４９．９９モル％である。好ましくは繰り返し単位（ａ）が５０～９９．４７モル％、繰り返し単位（ｂ）が０．０３～３モル％であり、繰り返し単位（ｃ）が０．５～４９．９７モル％、より好ましくは繰り返し単位（ａ）が５０～９８．９５モル％、繰り返し単位（ｂ）が０．０５～２モル％であり、繰り返し単位（ｃ）が１～４９．９５モル％である。

これは、繰り返し単位（ａ）、繰り返し単位（ｂ）、及び繰り返し単位（ｃ）のモル％が係る範囲にあれば、含フッ素共重合体の耐熱性や耐薬品性の向上が期待できるからである。また、繰り返し単位（ｂ）のモル％が係る範囲にあれば、含フッ素共重合体の高周波回路基板用樹脂フィルム１との接着性に優れるからである。さらに、繰り返し単位（ｃ）のモル％が係る範囲にあれば、含フッ素共重合体の成形性が向上し、耐ストレスクラック性等の機械物性にも優れるからである。

上記「ジカルボン酸無水物基を有しかつ環内に重合性不飽和基を有する環状炭化水素モノマー」（以下、単に環状炭化水素モノマーと略称する）は、１つ以上の５員環又は６員環からなる環状炭化水素であって、しかも、ジカルボン酸無水物基と環内重合性不飽和基を有する重合性化合物をいう。環状炭化水素としては、１つ以上の有橋多環炭化水素を有する環状炭化水素が好ましい。すなわち、有橋多環炭化水素からなる環状炭化水素、有橋多環炭化水素の２以上が縮合した環状炭化水素、又は有橋多環炭化水素と他の環状炭化水素が縮合した環状炭化水素であることが好ましい。

また、環状炭化水素モノマーは環内重合性不飽和基、すなわち炭化水素環を構成する炭素原子間に存在する重合性不飽和基を１つ以上有する。この環状炭化水素モノマーはさらにジカルボン酸無水物基（－ＣＯ－Ｏ－ＣＯ－）を有し、ジカルボン酸無水物基は炭化水素環を構成する２つの炭素原子に結合していても良く、環外の２つの炭素原子に結合していても良い。好ましくは、ジカルボン酸無水物基は上記環状炭化水素の環を構成する炭素原子であって、かつ隣接する２つの炭素原子に結合する。さらに、環状炭化水素の環を構成する炭素原子には、水素原子の代わりに、ハロゲン原子、アルキル基、ハロゲン化アルキル基、その他の置換基が結合していても良い。

その具体例としては、式（２）～（９）で表されるものである。ここで、式（３）、（６）～（９）におけるＲは、炭素原子数１～６の低級アルキル基、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子から選択されるハロゲン原子、上記低級アルキル基中の水素原子がハロゲン原子で置換されたハロゲン化アルキル基を示す。

上記環状炭化水素モノマーとしては、好ましくは式（２）で表される、５－ノルボルネン－２，３－ジカルボン酸無水物（以下、ＮＡＨという）、式（４）、（５）で表される酸無水物である環状炭化水素モノマー、式（３）、及び式（６）～（９）において、置換基Ｒがメチル基である環状炭化水素モノマーある。より好ましくはＮＡＨである。

その他のモノマーとしては、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン（以下、ＶｄＦという）、ＣＴＦＥ（但し、繰り返し単位（ａ）として使用される場合を除く）、トリフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン（以下、ＨＦＰという）、ＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ１（ここで、Ｒ^ｆ１は炭素数１～１０で炭素原子間に酸素原子を含んでも良いペルフルオロアルキル基）、ＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ２ＳＯ_２Ｘ^１（Ｒ^ｆ２は炭素数１～１０で炭素原子間に酸素原子を含んでも良いペルフルオロアルキレン基、Ｘ^１はハロゲン原子又は水酸基）、ＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ２ＣＯ_２Ｘ^２（ここで、Ｒ^ｆ２は上記と同様、Ｘ^２は水素原子又は炭素数１～３のアルキル基）、ＣＦ_２＝ＣＦ（ＣＦ_２）_ｐＯＣＦ＝ＣＦ_２（ここで、ｐは１又は２）、ＣＨ_２＝ＣＸ^３（ＣＦ_２）_ｑＸ^４（ここで、Ｘ^３及びＸ^４は、互いに独立に水素原子又はフッ素原子、ｑは２～１０の整数）、ペルフルオロ（２－メチレン－４－メチル－１，３－ジオキソラン）、エチレン、プロピレン、イソブテン等の炭素数２～４のオレフィン、酢酸ビニル等のビニルエステル、エチルビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル等のビニルエーテル等があげられる。その他のモノマーは、１種単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。

ＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ１の具体例としては、例えば、ＣＦ_２＝ＣＦＯＣＦ_２ＣＦ_３、ＣＦ_２＝ＣＦＯＣＦ_２ＣＦ_２ＣＦ_３、ＣＦ_２＝ＣＦＯＣＦ_２ＣＦ_２ＣＦ_２ＣＦ_３、ＣＦ_２＝ＣＦＯ（ＣＦ_２）_８Ｆ等があげられる。好ましくは、ＣＦ_２＝ＣＦＯＣＦ_２ＣＦ_２ＣＦ_３である。また、ＣＨ_２＝ＣＸ^３（ＣＦ_２）_ｑＸ^４の具体例としては、例えば、ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_２Ｆ、ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_３Ｆ、ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_４Ｆ、ＣＨ_２＝ＣＦ（ＣＦ_２）_３Ｈ、ＣＨ_２＝ＣＦ（ＣＦ_２）_４Ｈ等があげられる。好ましくは、ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_４Ｆ又はＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_２Ｆである。

その他のモノマーとしては、好ましくはＶｄＦ、ＨＦＰ、ＣＴＦＥ（但し、繰り返し単位（ａ）として使用される場合を除く）、ＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ１、ＣＨ_２＝ＣＸ^３（ＣＦ_２）_ｑＸ^４、エチレン、プロピレン、及び酢酸ビニルからなる群から選ばれる１種以上であり、より好ましくは、ＨＦＰ、ＣＴＦＥ（但し、繰り返し単位（ａ）として使用される場合を除く）、ＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ１、エチレン、及びＣＨ_２＝ＣＸ^３（ＣＦ_２）_ｑＸ^４からなる群から選ばれる１種以上である。最も好ましくは、ＨＦＰ又はＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ１である。また、ＣＦ_２＝ＣＦＯＲ^ｆ１としては、Ｒ^ｆ１が炭素数１～６のペルフルオロアルキル基が好ましく、炭素数２～４のペルフルオロアルキル基がより好ましく、ペルフルオロプロピル基が最適である。

接着性の含フッ素系共重合体の具体例としては、例えば、ＴＦＥ／ＣＦ_２＝ＣＦＯＣＦ_２ＣＦ_２ＣＦ_３／ＮＡＨ共重合体、ＴＦＥ／ＨＦＰ／ＮＡＨ共重合体、ＴＦＥ／ＣＦ_２＝ＣＦＯＣＦ_２ＣＦ_２ＣＦ_３／ＨＦＰ／ＮＡＨ共重合体、ＴＦＥ／ＶｄＦ／ＮＡＨ共重合体、ＴＦＥ／ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_４Ｆ／ＮＡＨ／エチレン共重合体、ＴＦＥ／ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_２Ｆ／ＮＡＨ／エチレン共重合体、ＣＴＦＥ／ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_４Ｆ／ＮＡＨ／エチレン共重合体、ＣＴＦＥ／ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_２Ｆ／ＮＡＨ／エチレン共重合体、ＣＴＦＥ／ＣＨ_２＝ＣＨ（ＣＦ_２）_２Ｆ／ＮＡＨ／エチレン共重合体等があげられる。

含フッ素共重合体の融点は、１５０℃以上３２０℃以下が好ましく、２００℃以上３１０℃以下がより好ましい。融点は、繰り返し単位（ａ）、繰り返し単位（ｂ）、及び繰り返し単位（ｃ）の含有割合を上記範囲内で適宜選定して調整することができる。

含フッ素共重合体は、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂との適切な混練を図るため、高分子末端基として、エステル基、カーボネート基、水酸基、カルボキシル基、カルボニルフルオリド基、酸無水物残基、カルボニル基、及びイソシアネート基の官能基のうち、少なくとも１種を有することが好ましい。これは、これらの官能基のうち、少なくとも１種を有すれば、含フッ素共重合体以外の熱可塑性樹脂等との接着性に優れるからである。接着性官能基を有する高分子末端基は、含フッ素共重合体の製造時に、ラジカル重合開始剤、連鎖移動剤等を適宜選定することにより導入することができる。

含フッ素共重合体は、その容量流速（以下、Ｑ値という）が０．１～１００ｍｍ^３／秒の範囲が好ましい。Ｑ値は、含フッ素共重合体の溶融流動性を表す指標であり、分子量の目安となる。Ｑ値が大きい場合には、分子量が低く、小さい場合には、分子量が高いことを示す。

Ｑ値は、島津製作所製フローテスタを用い、含フッ素共重合体の融点より５０℃高い温度において、荷重７ｋｇ下に直径２．１ｍｍ、長さ８ｍｍのオリフィス中に押し出すときの含フッ素共重合体の押出し速度である。このＱ値が小さすぎると、押し出し成形が困難となり、逆に大きすぎると、含フッ素共重合体の機械的強度が低下する。含フッ素共重合体のＱ値は、５～５００ｍｍ^３／秒が好ましく、１０～２００ｍｍ^３／秒がより好ましい。

含フッ素共重合体の製造方法は、特に限定されるものではなく、ラジカル重合開始剤を用いるラジカル重合法が用いられる。重合方法としては、塊状重合、フッ化炭化水素、塩化炭化水素、フッ化塩化炭化水素、アルコール、炭化水素等の有機溶媒を使用する溶液重合、水性媒体、及び必要に応じて適当な有機溶剤を使用する懸濁重合、水性媒体、並びに乳化剤を使用する乳化重合があげられ、特に溶液重合が好ましい。

ラジカル重合開始剤としては、半減期が１０時間である温度が０℃～１００℃、より好ましくは２０～９０℃であるラジカル重合開始剤が好ましい。具体例としては、アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ化合物、イソブチリルペルオキシド、オクタノイルペルオキシド、ベンゾイルペルオキシド、ラウロイルペルオキシド等の非フッ素系ジアシルペルオキシド、ジイソプロピルペルオキシジカ－ボネート、ジ－ｎ－プロピルペルオキシジカーボネート等のペルオキシジカーボネート、ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシピバレート、ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシイソブチレート、ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシアセテート等のペルオキシエステル、（Ｚ（ＣＦ_２）ｒＣＯＯ）_２（ここで、Ｚは水素原子、フッ素原子又は塩素原子であり、ｒは１～１０の整数である）で表される化合物等の含フッ素ジアシルペルオキシド、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム、過硫酸アンモニウム等の無機過酸化物等があげられる。

含フッ素共重合体のＱ値を制御する場合、連鎖移動剤を使用することも好ましい。この連鎖移動剤としては、メタノール、エタノール等のアルコール、１，３－ジクロロ－１，１，２，２，３－ペンタフルオロプロパン、１，１－ジクロロ－１－フルオロエタン等のクロロフルオロハイドロカーボン、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン等のハイドロカーボンが挙げられる。含フッ素共重合体の高分子末端に接着性官能基を導入するための連鎖移動剤としては、酢酸、無水酢酸、酢酸メチル、エチレングリコール、プロピレングリコール等があげられる。

含フッ素共重合体の重合条件は特に限定されるものではなく、重合温度は０～１００℃が好ましく、２０～９０℃がより好ましい。また、重合圧力は０．１～１０ＭＰａが好ましく、０．５～３ＭＰａがより好ましい。重合時間は１～３０時間が良い。

重合中の環状炭化水素モノマーの濃度は、全モノマーに対して０．０１～５モル％が好ましく、０．１～３モル％がより好ましく、０．１～１モル％が最も好ましい。環状炭化水素モノマーの濃度が高すぎると、重合速度が低下する傾向となる。上記範囲にあると製造時の重合速度が低下せず、かつ、含フッ素共重合体は接着性に優れる。重合中、環状炭化水素モノマーが重合で消費されるに従って、消費された量を連続的又は断続的に重合槽内に供給し、環状炭化水素モノマーの濃度をこの範囲に維持することが好ましい。

上記製造方法で得られた含フッ素共重合体は、定法に従い、ペレット、粉体、その他の形態として得ることができる。この含フッ素共重合体は、成形性に優れるため、射出成形や押出成形が可能であり、所望の形状に成形することができる。また、上記フッ素共重合体は柔軟性に優れているため、これらを接着剤として用いた高周波回路基板用樹脂フィルム１は、曲げ加工や絞り加工を行ったとしても、高周波回路基板の剥離や損傷を抑制することが可能となる。

接着性の含フッ素共重合体は、上記のようにして製造することもできるが、市販品を用いることもできる。接着性の市販品としては、特に限定されるものではないが、例えばＡＧＣ株式会社製のＥＡ－２０００等があげられる。

高周波回路基板用樹脂フィルム１には、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂やフッ素樹脂の他、ポリイミド（ＰＩ）樹脂、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）樹脂、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）樹脂等のポリイミド樹脂、ポリアミド４Ｔ(ＰＡ４Ｔ)樹脂、ポリアミド６Ｔ（ＰＡ６Ｔ）樹脂、変性ポリアミド６Ｔ（ＰＡ６Ｔ）樹脂、ポリアミド９Ｔ（ＰＡ９Ｔ）樹脂、ポリアミド１０Ｔ（ＰＡ１０Ｔ）樹脂、ポリアミド１１Ｔ（ＰＡ１１Ｔ）樹脂、ポリアミド６（ＰＡ６）樹脂、ポリアミド６６（ＰＡ６６）樹脂、ポリアミド４６（ＰＡ４６）樹脂等のポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）樹脂等のポリエステル樹脂、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）樹脂、ポリエーテルエーテルエーテル（ＰＥＥＥＫ）樹脂、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）樹脂、ポリエーテルエーテルケトンケトン（ＰＥＥＫＫ）樹脂、ポリエーテルケトンエーテルケトンケトン（ＰＥＫＥＫＫ）樹脂等のポリアリーレンエーテルケトン樹脂、ポリサルホン（ＰＳＵ）樹脂）、ポリエーテルサルホン（ＰＥＳ）樹脂、ポリフェニレンサルホン（ＰＰＳＵ）樹脂等のポリサルホン樹脂、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂、ポリフェニレンスルフィルケトン樹脂、ポリフェニレンスルフィドスルホン樹脂、ポリフェニレンスルフィドケトンスルホン樹脂等のポリアリーレンサルファイド樹脂、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）樹脂、ポリテトラフルオロエチレン－パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）樹脂、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピル共重合体（ＦＥＰ）樹脂、テトラフルオロエチレン－エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）樹脂、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）樹脂、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）樹脂、フッ化ビニリデン・テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体樹脂等のフッ素樹脂、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリカーボネート（ＰＣ）樹脂、ポリアリレート（ＰＡＲ）樹脂等を必要に応じ、添加することができる。

高周波回路基板用樹脂フィルム１には、本発明の特性を損なわない範囲で上記樹脂の他、酸化防止剤、光安定剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤、帯電防止剤、耐熱向上剤、難燃剤、無機化合物、有機化合物、樹脂改質剤等を選択的に添加することが可能である。

高周波回路基板用樹脂フィルム１の結晶化度は、ポリエーテルエーテルケトン樹脂が選択される場合、１５％以上、好ましくは２０％以上、より好ましくは２３％以上、さらに好ましくは２５％以上が良い。これは、高周波回路基板用樹脂フィルム１の結晶化度が１５％未満の場合には、樹脂フィルムのはんだ耐熱性に問題が生じるからである。逆に、結晶化度が１５％以上の場合には、高周波回路基板として使用可能な機械的強度の確保が期待できるからである。

高周波回路基板用樹脂フィルム１の結晶化度の上限は、特に限定されるものでないが、５０％以下が好適である。これは、高周波回路基板用樹脂フィルム１の結晶化度が５０％を越える場合には、長時間の熱処理を必要とし、生産性に問題が生じるという理由に基づく。

高周波回路基板用樹脂フィルム１の厚さは、高周波回路基板の充分な厚さの確保、ハンドリング性、薄型化等の観点からすると、３μｍ以上２００μｍ以下、好ましくは８μｍ以上１１０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以上１００μｍ以下、さらに好ましくは１２．５μｍ以上１００μｍ以下が良い。

高周波回路基板用樹脂フィルム１の機械的特性に関しては、２３℃における引張最大強度、引張破断時伸び、及び引張弾性率で評価することができる。引張最大強度は、６０Ｎ／ｍｍ^２以上、好ましくは９０Ｎ／ｍｍ^２以上１４０Ｎ／ｍｍ^２以下、より好ましくは１００Ｎ／ｍｍ^２以上１３５Ｎ／ｍｍ^２以下が良い。

高周波回路基板用樹脂フィルム１の２３℃における引張弾性率は、２６００Ｎ／ｍｍ^２以上８０００Ｎ／ｍｍ^２以下、好ましくは２６５０Ｎ／ｍｍ^２以上３９００Ｎ／ｍｍ^２以下、より好ましくは２７００Ｎ／ｍｍ^２以上３８５０Ｎ／ｍｍ^２以下の範囲が最適である。これは、引張弾性率が２６００Ｎ／ｍｍ^２未満の場合、高周波回路基板用樹脂フィルム１が剛性に劣るため、高周波回路基板の加工中のハンドリング性が低下してしまうという理由に基づく。逆に、８０００Ｎ／ｍｍ^２を越える場合、高周波回路基板用樹脂フィルム１の成形に長時間を要し、コストの削減が期待できないという理由に基づく。

高周波回路基板用樹脂フィルム１の引張破断時伸びは、５０％以上、好ましくは１５５％以上３００％以下、より好ましくは１６０％以上２８０％以下が良い。これは、引張最大強度が６０Ｎ／ｍｍ^２未満で破断時伸びが５０％未満の場合、高周波回路基板用樹脂フィルム１が十分な靭性を有していないので、高周波回路基板の加工中に破断や割れ等のトラブルが生じてしまうおそれがあるからである。

高周波回路基板用樹脂フィルム１の周波数８００ＭＨｚ以上１００ＧＨｚ以下の範囲における比誘電率は、高周波回路基板の電気信号の伝搬遅延を防止し、高速通信を実現する観点から、３．３以下、好ましくは２．６０以上３．０以下、より好ましくは２．６３以上２．９０以下が良い。また、高周波回路基板用樹脂フィルム１の周波数８００ＭＨｚ以上１００ＧＨｚ以下の範囲における誘電正接は、高周波回路基板の電気信号の伝搬遅延を防止し、高速通信を実現する観点から、０．００６以下、好ましくは０．００１７以上０．００５８以下、より好ましくは０．００１８以上０．００５５以下が良い。

これら比誘電率と誘電正接の測定方法としては、特に限定されるものではないが、同軸プローブ法、同軸Ｓパラメータ法、導波管Ｓパラメータ法、フリースペースＳパラメータ法等の反射・伝送（Ｓパラメータ）法、ストリップライン（リング）共振器を用いた測定法、空洞共振器摂動法、スプリットポスト誘電体共振器を用いた測定法、円筒型（スプリットシリンダー）空洞共振器を用いた測定法、マルチ周波数平衡形円板共振器を用いた測定法、遮断円筒導波管空洞共振器を用いた測定法、ファブリペロー共振器を用いた開放型共振器法等の共振器法等の方法があげられる。

また、干渉計開放型を使用するファブリペロー法、空洞共振器摂動法により高周波数の比誘電率及び誘電正接を求める方法、相互誘導ブリッジ回路による３端子測定法等があげられる。これらの中では、高分解性に優れるファブリペロー法の選択が最適である。

このような高周波回路基板用樹脂フィルム１を製造する場合、少なくともポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部と含フッ素系共重合体３質量部以上３０質量部以下とを含有したペレットの成形材料１１を用い、溶融押出成形法、カレンダー成形、又はキャスティング成形法等の公知の製造方法を採用することができる。これらの製造方法の中では、高周波回路基板用樹脂フィルム１の厚さ精度、生産性、ハンドリング性の向上、設備の簡略化の観点から、Ｔダイス１２を用いた溶融押出成形法により連続的に押出成形することが好ましい。

ここで、溶融押出成形法とは、ミキサーや溶融押出成形機１０等を使用してポリアリーレンエーテルケトン樹脂と含フッ素系共重合体を溶融温度以上の温度で溶融混練してペレットの成形材料１１を調製し、この成形材料１１を溶融押出成形機１０に投入してＴダイス１２から高周波回路基板用樹脂フィルム１を連続的に押し出す成形方法である。溶融押出成形機１０は、例えば単軸押出成形機や二軸押出成形機等を使用することができ、特に制限されるものでない。

溶融押出成形機１０等で溶融混練してペレット化された成形材料１１は、溶融押出成形機１０の先端部のＴダイス１２により帯形の高周波回路基板用樹脂フィルム１に連続して押出成形され、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルム１が下方の圧着ロール１３と連接した複数の冷却ロール１４との間に挟んで冷却され、その後、巻取機１５の巻取管１６にテンションロール１７を介して巻き取られることで製造される。

高周波回路基板用樹脂フィルム１を製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルム１上に金属層２を形成し、さらに導電回路の配線パターンを形成すれば、高周波回路基板を製造することができる。金属層２は、高周波回路基板用樹脂フィルム１の表面に積層形成され、後から導電回路の配線パターンが形成される。この金属層２に用いられる導電体としては、通常、例えば銅、金、銀、クロム、鉄、アルミニウム、ニッケル、スズ等の金属、あるいはこれら金属からなる合金を使用することができる。

金属層２の形成方法としては、特に限定されるものではないが、（１）高周波回路基板用樹脂フィルム１と金属箔とを熱融着して金属層２を形成する方法、（２）高周波回路基板用樹脂フィルム１と金属箔とを接着剤で接着することにより、金属層２を形成する方法、（３）高周波回路基板用樹脂フィルム１と金属箔とを蒸着して金属層２を形成する方法、（４）高周波回路基板用樹脂フィルム１に金属層２をスパッタリングする方法等があげられる。

（１）の方法は、高周波回路基板用樹脂フィルム１と金属箔とをプレス成形機あるいはロール間に挟み、加熱・加圧して金属層２を形成する方法である。この方法の場合、金属箔は、電解銅箔や圧延銅箔等の銅箔が主に使用される。金属箔の厚さは、１μｍ以上１００μｍ以下、好ましくは５μｍ以上８０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以上７０μｍ以下の範囲内が良い。

高周波回路基板用樹脂フィルム１あるいは金属箔の表面は、融着強度を向上させるため、微細な凹凸を形成することができる。また、高周波回路基板用樹脂フィルム１あるいは金属箔の表面をコロナ照射処理、紫外線照射処理、プラズマ照射処理、フレーム照射処理、イトロ照射処理、酸化処理、ヘアライン加工、サンドマッド加工等で表面処理しても良い。また、高周波回路基板用樹脂フィルム１あるいは金属箔の表面をシランカップリング剤、シラン剤、チタンネート系カップリング剤、あるいはアルミネート系カップリング剤で処理することもできる。

（２）の方法は、高周波回路基板用樹脂フィルム１と金属層２となる金属箔の間に、エポキシ樹脂系接着剤、ウレタン樹脂系接着剤、アクリル樹脂系接着剤、メラミン樹脂系接着剤、フェノール樹脂系接着剤、シリコーン樹脂系接着剤、ポリイミド樹脂系接着剤、ポリスチレン樹脂系接着剤等の接着剤を配置し、プレス成形機あるいはロール間に挟んだ後、加熱・加圧して金属箔を高周波回路基板用樹脂フィルム１上に形成する方法である。金属箔の厚さは、１μｍ以上１００μｍ以下、好ましくは５μｍ以上８０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以上７０μｍ以下の範囲内が良い。

高周波回路基板用樹脂フィルム１あるいは金属箔の表面は、上記同様、接着強度を向上させる観点から、微細な凹凸を形成することができる。また、高周波回路基板用樹脂フィルム１あるいは金属箔の表面をコロナ照射処理、紫外線照射処理、プラズマ照射処理、フレーム照射処理、イトロ照射処理、酸化処理、ヘアライン加工、サンドマッド加工等で表面処理を施しても構わない。また、高周波回路基板用樹脂フィルム１あるいは金属箔の表面を上記同様、シランカップリング剤、シラン剤、チタンネート系カップリング剤、あるいはアルミネート系カップリング剤で処理しても良い。

（３）、（４）の方法の場合には、専用の蒸着装置やスパッタリング装置を使用すれば、金属層２を積層形成することができる。これら（３）、（４）の方法の中でも、（３）の蒸着法を採用すれば、第五世代移動通信システム用の高周波回路基板を容易に得ることができる。また、（４）のスパッタリング法を採用すれば、様々な金属を金属層２として使用することができ、しかも、高い密着強度を得ることが可能となる。

金属層２の配線パターンは、エッチング法、めっき法、あるいは印刷法等により必要数形成することができる。この配線パターンの形成方法には、アンダーカットや配線細りの発生を最小限に止め、良好な配線形成を可能とする硫酸‐過酸化水素系、塩化鉄のエッチング剤等の使用が可能である。このような所定形状の配線パターンを形成すれば、低誘電性に優れ、信号の損失を抑制することのできる高周波回路基板を製造することができる。

上記によれば、機械的特性や熱的特性に優れるポリアリーレンエーテルケトン樹脂に誘電特性に資する含フッ素系共重合体を配合して高周波回路基板用樹脂フィルム１を成形するので、高周波回路基板用樹脂フィルム１の周波数８００ＭＨz以上１００ＧＨｚ以下の範囲における比誘電率が３．３以下で、かつ誘電正接が０．００６以下となり、比誘電率と誘電正接の値を従来よりも低くすることができる。

したがって、大容量の高周波信号を高速で送受信可能な高周波回路基板を得ることができる。そして、この高周波回路基板の使用により、第五世代移動通信システムの実現に大いに寄与することができる。また、含フッ素系共重合体が誘電特性の他、官能基の導入により優れた接着性を有するので、高周波回路基板を製造する際、高周波回路基板用樹脂フィルム１に金属層２を容易に積層接着したり、金属層２の剥離や脱落を防止することができる。また、含フッ素系共重合体が摺動性にも優れるので、高周波回路基板用樹脂フィルム１の製造時における巻取り等がきわめて容易となる。

また、耐熱性に優れる結晶化度１５％以上のポリエーテルエーテルケトン樹脂フィルムを高周波回路基板用樹脂フィルム１に使用すれば、優れたはんだ耐熱特性を得ることが可能となる。また、放熱特性に優れるポリエーテルエーテルケトン樹脂フィルムを高周波回路基板用樹脂フィルム１に使用すれば、損失が減少したり、高周波回路基板用樹脂フィルム１の長期使用が可能となり、高周波数帯を活用した高速通信の実現が非常に容易となる。さらに、ポリイミド樹脂フィルムではなく、接着性のポリエーテルエーテルケトン樹脂フィルムを用いれば、高周波回路基板を簡易に多層化することができる。

次に、図３は本発明の第２の実施形態を示すもので、この場合には、高周波回路基板用樹脂フィルム１の表裏両面に金属層２がそれぞれ積層されることにより、第五世代移動通信システム用の高周波回路基板を形成するようにしている。その他の部分については、上記実施形態と同様であるので説明を省略する。
本実施形態においても上記実施形態と同様の作用効果が期待でき、しかも、高周波回路基板の構成の多様化を図ることができるのは明らかである。

なお、上記実施形態では熱溶融成形が可能な半結晶性のパーフルオロアルコキシアルカン（四フッ化エチレン・パーフルオロアルコキシエチレン共重合樹脂：ＰＦＡ）に官能基を導入した接着性の含フッ素系共重合体を示したが、官能基を導入しない非接着性のパーフルオロアルコキシアルカンでも良い。この含フッ素共重合体は、製造することもできるが、市販品を用いることもできる。市販品としては、例えばダイキン工業株式会社製のＡＰ－２１０等があげられる。さらに、上記実施形態では第五世代移動通信システム用の高周波回路基板を示したが、何らこれに限定されるものではなく、高周波回路基板を、自動車の衝突防止ミリ波レーダ装置、先進運転支援システム（ＡＤＡＳ）、人工知能（ＡＩ）等に用いても良い。

以下、本発明に係る高周波回路基板用樹脂フィルム及びその製造方法の実施例を比較例と共に説明する。
〔実施例１〕
先ず、溶融押出成形機等を使用してポリアリーレンエーテルケトン樹脂と含フッ素系共重合体を溶融温度以上の温度３４０℃で溶融混練してペレットの成形材料を調製した。ポリアリーレンエーテルケトン樹脂としては、ＫＴ‐８５１ＮＬＳＰ〔ソルベイスペシャルティポリマーズ社製：製品名キータスパイアポリエーテルエーテルケトンシリーズ〕のポリエーテルエーテルケトン樹脂１００質量部を使用した。また、含フッ素系共重合体としては、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕５質量部を使用した。

成形材料を調製したら、この成形材料をφ４０ｍｍの単軸押出成形機からなる溶融押出成形機に投入してその先端部の幅９００ｍｍのＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ２５μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。ここで、φ４０ｍｍの溶融押出成形機の温度は３８０℃～４２０℃、Ｔダイスの温度は４００℃とした。また、冷却ロールは、２１０℃の金属ロールとした。

高周波回路基板用樹脂フィルムが得られたら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表１に記載した。機械的特性は引張最大強度、引張破断時伸び、及び引張弾性率により評価し、誘電特性は比誘電率と誘電正接により評価し、

・高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性
高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性は、２３℃における引張最大強度、引張破断時伸び、及び引張弾性率で評価した。機械的特性は、高周波回路基板用樹脂フィルムの押出方向と幅方向（押出方向の直角方向）について測定した。測定は、ＪＩＳＫ７１２７に準拠し、引張速度５０ｍｍ／分、温度２３℃の条件で実施した。

・高周波回路基板用樹脂フィルムの誘電特性〔周波数：１ＧＨz、１０ＧＨz〕
高周波回路基板用樹脂フィルムの周波数：１ＧＨｚにおける誘電特性は、ネットワーク・アナライザー〔Ａｎｒｉｔｓｕ社製ネットワークアナライザーＭＳ４６１２２Ｂ〕を用い、空洞共振器摂動法により測定した。１ＧＨｚにおける誘電特性の測定は、空洞共振器を空洞共振器１ＧＨｚ〔キーコム社製型式；ＴＭＲ‐１Ａ〕に、１０ＧＨｚにおける誘電特性の測定は、空洞共振器を空洞共振器１０ＧＨｚ〔キーコム社製型式；ＴＭＲ‐１０Ａ〕に変更した以外は、ＡＳＴＭＤ２５２０に準拠して実施した。誘電特性の測定は、温度：２３℃±１℃、湿度５０％ＲＨ±５％ＲＨ環境下で実施した。

・高周波回路基板用樹脂フィルムの誘電特性〔周波数：２８ＧＨｚ付近、７６．５ＧＨｚ付近〕
高周波回路基板用樹脂フィルムの周波数：２８ＧＨｚ付近、及び７６．５ＧＨｚ付近の誘電特性は、ベクトルネットワークアナライザーを用い、開放型共振器法の一種であるファブリペロー法により測定した。共振器は、開放型共振器〔キーコム社製：ファブリペロー共振器ＭｏｄｅｌＮｏ．ＤＰＳ０３〕を使用した。

測定に際しては、開放型共振器冶具の試料台上に高周波回路基板用樹脂フィルムを載せ、ベクトルネットワークアナライザー用いて開放型共振器法の一種であるファブリペロー法で測定した。具体的には、試料台の上に高周波回路基板用樹脂フィルムを載せない状態と、高周波回路基板用樹脂フィルムを載せた状態の共振周波数の差を利用する共振法により、比誘電率と誘電正接とを測定した。

誘電特性の測定、具体的には２８ＧＨｚ付近、及び７６．５ＧＨｚ付近の誘電特性は温度：２４℃、湿度４５％環境下で測定した。所定の測定装置としては、２８ＧＨｚ付近はベクトルネットワークアナライザＥ８３６１Ａ〔アジレント・テクノロジー社製：製品名〕を用いた。７６．５ＧＨｚ付近では、ベクトルネットワークアナライザＮ５２２７Ａ〔アジレント・テクノロジー社製：製品名〕を用いた。

・高周波回路基板用樹脂フィルムの成形性
製造した高周波回路基板用樹脂フィルムの表裏両面を目視により観察し、○×で評価した。

〔実施例２〕
基本的には実施例１と同様だが、含フッ素系共重合体として、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕１０質量部を使用した。成形材料を調製したら、この成形材料をφ４０ｍｍの単軸押出成形機からなる溶融押出成形機に投入してその先端部の幅９００ｍｍのＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ５０μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。

高周波回路基板用樹脂フィルムが得られたら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表１に記載した。

〔実施例３〕
基本的には実施例１と同様だが、含フッ素系共重合体として、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕１０質量部を使用した。成形材料を調製したら、この成形材料をφ４０ｍｍの単軸押出成形機からなる溶融押出成形機に投入してその先端部の幅９００ｍｍのＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ７５μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。

〔実施例４〕
基本的には実施例１と同様だが、含フッ素系共重合体として、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕２０質量部を使用した。成形材料を調製したら、この成形材料をφ４０ｍｍの単軸押出成形機からなる溶融押出成形機に投入してその先端部の幅９００ｍｍのＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ５０μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。

〔実施例５〕
基本的には実施例１と同様だが、含フッ素系共重合体を、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕２０質量部に変更し、厚さ７５μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。高周波回路基板用樹脂フィルムを製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表１に記載した。

〔実施例６〕
基本的には実施例１と同様だが、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂を、３８１Ｇ〔ビクトレックス社製：製品名ＶｉｃｔｒｅｘＧｒａｎｕｌｅｓシリーズ〕のポリエーテルエーテルケトン樹脂１００質量部に変更した。また、含フッ素系共重合体として、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕１０質量部を使用した。

成形材料を調製したら、この成形材料を溶融押出成形機に投入してその先端部のＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ５０μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。
高周波回路基板用樹脂フィルムを製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表２にまとめた。

〔実施例７〕
基本的には実施例６と同様だが、含フッ素系共重合体として、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕２０質量部を使用した。成形材料を調製後、この成形材料を溶融押出成形機に投入してその先端部のＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ５０μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。

高周波回路基板用樹脂フィルムを製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表２にまとめた。

〔実施例８〕
基本的には実施例６と同様だが、含フッ素系共重合体として、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕２０質量部を使用した。成形材料を調製後、この成形材料を溶融押出成形機に投入してその先端部のＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ１００μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。

〔実施例９〕
基本的には実施例１と同様だが、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂として、ＫＴ‐８５１ＮＬＳＰ〔ソルベイスペシャルティポリマーズ社製：製品名キータスパイアポリエーテルエーテルケトンシリーズ〕のポリエーテルエーテルケトン樹脂１００質量部を使用した。また、含フッ素系共重合体を、ペレット化されたパーフルオロアルコキシアルカン〔ダイキン社製：製品名ＡＰ‐２１０〕１０質量部に変更した。

成形材料を調製したら、この成形材料を溶融押出成形機に投入してその先端部のＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ５０μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。
高周波回路基板用樹脂フィルムを製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表２に記載した。

〔実施例１０〕
基本的には実施例１と同様だが、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂を、３８１Ｇ〔ビクトレックス社製：製品名ＶｉｃｔｒｅｘＧｒａｎｕｌｅｓシリーズ〕のポリエーテルエーテルケトン樹脂１００質量部に変更した。また、含フッ素系共重合体を、ペレット化されたパーフルオロアルコキシアルカン〔ダイキン社製：製品名ＡＰ‐２１０〕１０質量部に変更した。

成形材料を調製したら、この成形材料を溶融押出成形機に投入してその先端部のＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ５０μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。

高周波回路基板用樹脂フィルムを製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表２に記載した。

〔比較例１〕
基本的には実施例１と同様だが、成形材料を、ＫＴ‐８５１ＮＬＳＰ〔ソルベイスペシャルティポリマーズ社製：製品名キータスパイアポリエーテルエーテルケトンシリーズ〕のポリエーテルエーテルケトン樹脂１００質量部のみとし、含フッ素系共重合体を省略した。

成形材料を用意したら、この成形材料をφ４０ｍｍの単軸押出成形機からなる溶融押出成形機に投入してその先端部の幅９００ｍｍのＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ２５μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。
高周波回路基板用樹脂フィルムが得られたら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表３に記載した。

〔比較例２〕
基本的には比較例１と同様だが、高周波回路基板用樹脂フィルムを厚さ５０μｍに変更して製造した。
高周波回路基板用樹脂フィルムを製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表３に記載した。

〔比較例３〕
基本的には比較例１と同様だが、成形材料を、３８１Ｇ〔ビクトレックス社製：製品名ＶｉｃｔｒｅｘＧｒａｎｕｌｅｓシリーズ〕のポリエーテルエーテルケトン樹脂１００質量部のみとし、含フッ素系共重合体を省略した。

成形材料を用意したら、この成形材料を溶融押出成形機に投入してその先端部のＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ５０μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。
高周波回路基板用樹脂フィルムを製造したら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表３にまとめた。

〔比較例４〕
基本的には実施例１と同様だが、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂として、ＫＴ‐８５１ＮＬＳＰ〔ソルベイスペシャルティポリマーズ社製：製品名キータスパイアポリエーテルエーテルケトンシリーズ〕のポリエーテルエーテルケトン樹脂１００質量部を選択した。また、含フッ素系共重合体として、ペレット化された接着性パーフルオロアルコキシアルカン〔ＡＧＣ社製：製品名ＥＡ‐２０００〕４０質量部を選択した。

成形材料を調製したら、この成形材料を溶融押出成形機に投入してその先端部のＴダイスから高周波回路基板用樹脂フィルムを連続的に押出成形し、この連続した高周波回路基板用樹脂フィルムを下方の圧着ロールと連接した冷却ロールとの間に挟んで冷却し、厚さ１００μｍの高周波回路基板用樹脂フィルムを製造した。
高周波回路基板用樹脂フィルムが得られたら、この高周波回路基板用樹脂フィルムの機械的特性、誘電特性、成形性を評価し、その結果を表１にまとめた。

〔評価〕
各実施例の高周波回路基板用樹脂フィルムは、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部に対して含フッ素系共重合体３質量部以上３０質量部以下を配合して成形したので、比誘電率の値が３．３以下であり、誘電正接も０．００６以下の低い値となった。また、成形性についても、高周波回路基板用樹脂フィルムに全く変形やシワの発生が認められなかった。

これに対し、各比較例の高周波回路基板用樹脂フィルムは、含フッ素系共重合体を省略したり、過剰に配合したので、比誘電率の値が比較的高くなり、大容量の高周波信号を高速で送受信可能な高周波回路基板の材料としては、適切とはいえないことが判明した。さらに、比較例４の高周波回路基板用樹脂フィルムの場合、誘電特性には優れるものの、成形性に大きな問題が生じ、高周波回路基板用樹脂フィルムに変形やシワの発生が確認された。

以上の結果から、ポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部に対して含フッ素系共重合体３質量部以上３０質量部以下を配合した高周波回路基板用樹脂フィルムが誘電特性や成形性に優れ、ＭＨｚ帯域からＧＨｚ帯域の高周波帯域で用いられる高周波回路基板に最適であるのが判明した。

本発明に係る高周波回路基板用樹脂フィルム及びその製造方法、並びに高周波回路基板は、情報通信や自動車機器等の分野で使用される。

１高周波回路基板用樹脂フィルム
２金属層
１０溶融押出成形機
１１成形材料
１２Ｔダイス
１３圧着ロール
１４冷却ロール
１５巻取機

Claims

ポリアリーレンエーテルケトン樹脂と含フッ素系共重合体とを含み、これらの配合比がポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部に対して含フッ素系共重合体が３質量部以上３０質量部以下であり、
２３℃における引張最大強度がＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に９０Ｎ／ｍｍ ^２以上１４０Ｎ／ｍｍ ^２以下、２３℃における引張弾性率がＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に２６５０Ｎ／ｍｍ ^２以上３９００Ｎ／ｍｍ ^２以下、２３℃における引張破断時伸びがＪＩＳＫ７１２７に準拠して測定した場合に１５５％以上３００％以下、周波数８００ＭＨｚ以上１００ＧＨｚ以下の範囲における比誘電率が３．３以下であるとともに、周波数８００ＭＨｚ以上１００ＧＨｚ以下の範囲における誘電正接が０．００６以下であることを特徴とする高周波回路基板用樹脂フィルム。
ポリアリーレンエーテルケトン樹脂は、ポリエーテルエーテルケトン樹脂とポリエーテルケトン樹脂の少なくともいずれか一方である請求項１記載の高周波回路基板用樹脂フィルム。
含フッ素系共重合体は、パーフルオロアルコキシアルカンである請求項１又は２記載の高周波回路基板用樹脂フィルム。
含フッ素系共重合体は、エステル基、カーボネート基、水酸基、エポキシ基、カルボキシル基、カルボニルジオキシド基、カルボニルフルオリド基、酸無水物残基、カルボニル基、及びイソシアネート基の官能基のうち、少なくとも１種を有する請求項１、２、又は３記載の高周波回路基板用樹脂フィルム。
厚さが３μｍ以上２００μｍ以下である請求項１ないし４のいずれかに記載の高周波回路基板用樹脂フィルム。
請求項１ないし５のいずれかに記載した高周波回路基板用樹脂フィルムの製造方法であって、
少なくともポリアリーレンエーテルケトン樹脂１００質量部と含フッ素系共重合体３質量部以上３０質量部以下とを溶融混練して成形材料を調製し、この成形材料をＴダイスから押し出して高周波回路基板用樹脂フィルムを成形し、この高周波回路基板用樹脂フィルムを冷却ロールに接触させて冷却することを特徴とする高周波回路基板用樹脂フィルムの製造方法。
請求項１ないし５のいずれかに記載の高周波回路基板用樹脂フィルムの両面のうち、少なくとも片面に金属層を積層したことを特徴とする高周波回路基板。