JPWO2019087939A1 - 成形体、金属張積層体、プリント配線板及びそれらの製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献1、2には、導体と、テトラフルオロエチレン系ポリマーのフィルムとが積層されたプリント配線板用の積層体が開示されている。
プリント配線板では、電気絶縁体層の両側に導体が設けられた積層体に貫通穴を形成し、貫通穴の内壁面にメッキ層を形成して導体間の導通が確保される場合が多い。穴開け加工には、従来はNCドリリング、炭酸ガスレーザーの照射等が使用されていた。しかし、近年はプリント配線板の配線ルール微細化に伴って穴の大きさが小径化しており、UV−YAGレーザーが使用される傾向にある。
テトラフルオロエチレン系ポリマーはUV波長域の吸収率が低い。そのため、テトラフルオロエチレン系ポリマーの層を有するプリント配線板では、UV−YAGレーザーでの穴開け加工には高出力のレーザーを照射する必要がある。高出力のレーザーでは、加工時に発生する熱によって前記層や導体が変形し、層間剥離等が生じやすいため、メッキ層の形成に適する貫通穴を開けることが難しい。
特許文献3には、UV吸収剤をテトラフルオロエチレン系ポリマーのフィルムに含有させ、前記フィルムのUV吸収率を向上させ、UV−YAGレーザーによる穴開けの加工性を向上させる方法が開示されている。しかし、UV吸収剤を用いると、テトラフルオロエチレン系ポリマーの電気絶縁等の電気的特性が低下する。
[1]テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下である材料を、酸素濃度10000ppm未満の雰囲気にて加熱成形することにより、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体を製造することを特徴とする成形体の製造方法。
[2]酸素濃度1000ppm以下の雰囲気にて加熱成形する、[1]に記載の製造方法。
[3]前記成形体が、波長355nmにおける吸光係数が1.2〜2.0であるか、又は、波長266nmにおける吸光係数が2.0〜4.5である、[1]又は[2]に記載の製造方法。
[4]前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが溶融成形可能なポリマーであり、前記テトラフルオロエチレン系ポリマーの加熱温度が、前記テトラフルオロエチレン系ポリマーの融点をTmとしたとき、(Tm−15)〜(Tm+100)℃である、[1]〜[3]のいずれかに記載の製造方法。
[5]前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基、ヒドロキシ基、エポキシ基、アミド基、アミノ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有する、[1]〜[4]のいずれかに記載の製造方法。
[7]テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下である材料及び液状媒体を含む液状組成物を導体金属箔の表面に塗布し前記液状媒体を除去するとともに、酸素濃度10000ppm未満の雰囲気にて加熱して前記テトラフルオロエチレン系ポリマーを前記導体金属箔に融着することにより、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体の層と導体金属層とを有する金属張積層体を製造することを特徴とする金属張積層体の製造方法。
[9]前記成形体が、波長355nmにおける吸光係数が1.2〜2.0であるか、又は、波長266nmにおける吸光係数が2.0〜4.5である、[8]に記載の成形体。
[10]前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基、ヒドロキシ基、エポキシ基、アミド基、アミノ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有する、[8]又は[9]に記載の成形体。
[11]前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが溶融成形可能なポリマーである、[8]〜[10]のいずれかに記載の成形体。
[12]前記成形体が、フィルムである、[8]〜[11]のいずれかに記載の成形体。
[14]テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体の層と導体金属層とを有し、前記層の厚さ方向に貫通穴を有するプリント配線板。
[15]前記[13]に記載の金属張積層体に、UV−YAGレーザーを照射して、前記金属張積層体の厚さ方向に貫通穴を形成することを特徴とするプリント配線板の製造方法。
それぞれの態様における「吸光係数」は、そのフィルムを用い、下式(1)と(2)とから算出できる。
吸光係数=Ar/0.434/L ・・・(1)
Ar=−log10(T/100) ・・・(2)
ただし、式中の記号は以下の意味を示す。
Ar:200〜380nmから選択される波長光における吸光度
L:フィルムの厚さ(mm)
T:200〜380nmから選択される波長光に対するフィルムの光線透過率。
「RzJIS」は、JIS B 0601:2013附属書JAで規定される十点平均粗さである。
「融点」は、示差走査熱量測定(DSC)法で測定したポリマーの融解ピークの最大値に対応する温度を意味する。
「溶融流れ速度」は、JIS K 7210−1:2014(対応国際規格ISO 1133−1:2011)に規定されるメルトマスフローレイト(MFR)である。
「D50」は、レーザー回折・散乱法によってパウダーの粒度分布を測定し、パウダー粒子の集団の全体積を100%として累積カーブを求め、その累積カーブ上で累積体積が50%となる点の粒子径(体積基準累積50%径)である。
層構成を表す「導体/ポリマーの層/耐熱性樹脂の層」は、導体、ポリマー層、耐熱性樹脂層がこの順に積層されていることを示し、他の層構成も同様である。
「UV−YAGレーザー」とは、第3高調波(波長355nm)又は第4高調波(波長266nm)の光を指す。
「誘電正接」は、摂動方式空洞共振器法により、ファブリペロー共振器とベクトルネットワークアナライザ(キーコム社製)を使用し、各フィルムをセットして、23℃±2℃、50±5%RHの範囲内の環境下にて、周波数10GHzで測定される値である。
成形体は、波長200〜380nmにおける吸光係数が1.2〜4.5となる領域を少なくとも有し、波長355nmにおける吸光係数(以下、「α」とも記す。)が1.2〜2.0であるか、又は、波長266nmにおける吸光係数(以下、「β」とも記す。)が2.0〜4.5であるのが好ましい。この場合、成形体から形成されるプリント配線板に、UV−YAGレーザーによる穴開け加工しやすいだけでなく、その電気的特性が優れる。
αは、1.2超かつ2.0未満が好ましく、1.4〜1.8がより好ましい。
βは、1.8超かつ4.2以下が好ましく、2.0以上かつ3.5未満が好ましく、2.3以上かつ3.2未満が特に好ましい。
成形体の誘電正接は、0.0005〜0.0020が好ましく、0.0007〜0.0015が特に好ましい。成形体の誘電正接が低いほど、成形体から形成されるプリント配線板の電気的特性が優れる。
成形体がTFE系ポリマーのみからなっているとは、成形体を構成する成分としてTFE系ポリマー以外の成分が配合されていないことを意味し、通常は、成形体中の他の成分の含有量が0質量%であることを意味する。
他の成分としては、UV吸収剤、カーボンブラック、液晶ポリマー、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシドが挙げられる。他の成分の含有量は、成形体の総質量に対して、0.5質量%以下が好ましく、0.3質量%以下がより好ましい。
TFE系ポリマーは、フィルム状に成形しやすい等の成形性の点から、溶融成形可能なTFE系ポリマーが好ましい。
TFE系ポリマーの溶融流れ速度は、0.5〜100g/10分が好ましく、1〜30g/10分がより好ましく、5〜20g/10分がさらに好ましい。この場合、成形性に優れ、表面平滑性等の外観と機械的強度に優れた成形体(フィルム等)が得られやすい。
TFE系ポリマーの融点(以下、「Tm」とも記す。)は、100〜325℃が好ましく、250〜320℃がより好ましく、280〜315℃がさらに好ましい。この場合、成形体の耐熱性と成形体の生産性とに優れる。
TFE系ポリマーのフッ素含有量は、70〜80質量%が好ましく、70〜78質量%が特に好ましい。この場合、成形体の電気的特性と成形体の成形性とに優れる。なお、フッ素含有量は、TFE系ポリマーの総質量に対するフッ素原子の合計質量の割合である。フッ素含有量は、元素分析により測定できる。
TFE系ポリマーが有する官能基は、ポリマー主鎖のペンダント基として存在していてもよく、ポリマー主鎖の末端基として存在していてもよい。
ポリマー主鎖のペンダント基として前記官能基を有するTFE系ポリマーとしては、TFE単位と、前記官能基を有するモノマーに基づく単位とを含むポリマーが挙げられる。
ポリマー主鎖の末端基として前記官能基を有するTFE系ポリマーとしては、前記官能基をもたらす連鎖移動剤や重合開始剤を用いた重合により得られるTFE系ポリマーや、プラズマ処理等により処理されたTFE系ポリマーが挙げられる。
官能基をもたらす連鎖移動剤としては、酢酸、無水酢酸、酢酸メチル、エチレングリコール、プロピレングリコールを例示できる。
官能基をもたらす重合開始剤としては、ジ−n−プロピルペルオキシジカーボネート、ジイソプロピルペルオキシカーボネート、tert−ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート、ビス(4−tert−ブチルシクロヘキシル)ペルオキシジカーボネート、ジ−2−エチルヘキシルペルオキシジカーボネートを例示できる。
TFE以外のフルオロモノマーとしては、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、トリフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン(以下、「HFP」とも記す。)、ヘキサフルオロイソブチレン等のフルオロオレフィン、ペルフルオロ(アルキルビニルエーテル)(以下、「PAVE」とも記す。)、官能基を有するフルオロビニルエーテル、フルオロ(ジビニルエーテル)、ポリフルオロ(アルキルエチレン)(以下、「FAE」とも記す。)、環構造を有するフルオロモノマーが挙げられる。
PAVEとしては、CF2=CFOCF3、CF2=CFOCF2CF3、CF2=CFOCF2CF2CF3(以下、「PPVE」とも記す。)、CF2=CFOCF2CF2CF2CF3、CF2=CFO(CF2)6Fを例示でき、PPVEが好ましい。
FAEとしては、CH2=CF(CF2)2F、CH2=CF(CF2)3F、CH2=CF(CF2)4F、CH2=CF(CF2)5F、CH2=CF(CF2)6F、CH2=CF(CF2)2H、CH2=CF(CF2)3H、CH2=CF(CF2)4H、CH2=CF(CF2)5H、CH2=CF(CF2)6H、CH2=CH(CF2)2F(以下、「PFEE」とも記す。)、CH2=CH(CF2)3F、CH2=CH(CF2)4F(以下、「PFBE」とも記す。)、CH2=CH(CF2)5F、CH2=CH(CF2)6F、CH2=CH(CF2)2H、CH2=CH(CF2)3H、CH2=CH(CF2)4H、CH2=CH(CF2)5H、CH2=CH(CF2)6Hを例示でき、PFBE及びPFEEが好ましい。
環構造を有するフルオロモノマーとしては、ペルフルオロ(2,2−ジメチル−1,3−ジオキソール)、2,2,4−トリフルオロ−5−トリフルオロメトキシ−1,3−ジオキソール、ペルフルオロ(2−メチレン−4−メチル−1,3−ジオキソラン)を例示できる。
官能基を有するフルオロビニルエーテルとしては、CF2=CFOCF2CF(CF3)OCF2CF2SO2F、CF2=CFOCF2CF2SO2F、CF2=CFOCF2CF(CF3)OCF2CF2SO3H、CF2=CFOCF2CF2SO3H、CF2=CFO(CF2)3COOCH3、CF2=CFO(CF2)3COOHが挙げられる。
フルオロ(ジビニルエーテル)としては、CF2=CFCF2CF2OCF=CF2、CF2=CFCF2OCF=CF2が挙げられる。
TFE系ポリマーとしては、TFEとPAVEのコポリマー(以下、「PFA」とも記す。)及びTFEとHFPのコポリマー(以下、「FEP」とも記す。)が好ましい。
PFAにおけるPAVE単位の含有量は、TFE単位とPAVE単位の合計量に対し、1〜10モル%が好ましく、2〜6モル%が特に好ましい。FEPにおけるHFP単位の含有量は、TFE単位とHFP単位の合計量に対し、1〜30モル%が好ましく、5〜25モル%が特に好ましい。
単位Hは、フルオロモノマーに基づく単位に比べて加熱時に炭化しやすく、成形体の吸光係数(α又はβ)を調整しやすい。TFE系ポリマーは、単位Hを含むポリマーが好ましい。単位Hは、1種であってもよく、2種以上であってもよい。
単位Hとしては、前記官能基を有するフッ素原子を含有しないモノマーH(以下、「官能モノマーH」とも記す。)に基づく単位(以下、「官能単位H」とも記す。)、オレフィン(エチレン等)に基づく単位、ビニルエステル(酢酸ビニル等)に基づく単位を例示できる。
単位Hとしては、加熱時に炭化しやすく、成形体の吸光係数(α又はβ)を調整しやすい点と、他の基材との接着性を発現する点とから、官能単位Hが好ましい。
官能モノマーHが有する官能基は、成形体の吸光係数(α又はβ)を調整しやすい点と、他の基材との接着性を発現する点とから、カルボニル基含有基が好ましい。カルボニル基含有基としては、ケト基、カーボネート基、カルボキシ基、ハロホルミル基、アルコキシカルボニル基、酸無水物基を例示できる。なお、「酸無水物基」とは、−C(=O)−O−C(=O)−で表される基を意味する。
ケト基は、炭素数2〜8のアルキレン基中の炭素原子間に含まれるのが好ましい。なお、前記アルキレン基の炭素数は、ケト基の炭素原子を含まない炭素数である。
ハロホルミル基は、−C(=O)F、−C(=O)Cl、−C(=O)Br、−C(=O)Iを例示でき、−C(=O)Fが好ましい。
アルコキシカルボニル基におけるアルコキシ基としては、炭素数1〜8のアルコキシ基が好ましく、メトキシ基及びエトキシ基が特に好ましい。
カルボニル基含有基としては、酸無水物基及びカルボキシ基が好ましい。
官能モノマーHとしては、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸、ウンデシレン酸等のカルボキシ基を有するモノマー、無水イタコン酸(以下、「IAH」とも記す。)、無水シトラコン酸(以下、「CAH」とも記す。)、5−ノルボルネン−2,3−ジカルボン酸無水物(以下、「NAH」とも記す。)、無水マレイン酸等の酸無水物基を有するモノマー、ヒドロキシアルキルビニルエーテル、エポキシアルキルビニルエーテルを例示でき、カルボキシ基を有するモノマー及び酸無水物基を有するモノマーが好ましい。
酸無水物基を有するモノマーとしては、IAH、CAH及びNAHが好ましい。
官能基モノマーは、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
前記TFE系ポリマーとしては、TFEとNAHとPPVEのコポリマー、TFEとIAHとPPVEのコポリマー、TFEとCAHとPPVEのコポリマー、TFEとIAHとHFPのコポリマー、TFEとCAHとHFPのコポリマー、TFEとIAHとPFBEとエチレンのコポリマー、TFEとCAHとPFBEとエチレンのコポリマー、TFEとIAHとPFEEとエチレンのコポリマー、TFEとCAHとPFEEとエチレンのコポリマー、TFEとIAHとHFPとPFBEとエチレンのコポリマーを例示できる。
なお、酸無水物基を有するモノマーに基づく単位を含むTFE系ポリマーには酸無水物基の一部が加水分解して形成された1,2−ジカルボン酸基を有する単位が含まれる場合がある。
TFE系ポリマー中の官能単位Hの割合は、全単位に対して、1.0モル%以下が好ましく、0.5モル%以下がより好ましく、0.3モル%以下がさらに好ましい。単位Hの割合は、核磁気共鳴分析、赤外吸収スペクトル分析等の方法によって測定できる。例えば、特開2007−314720号公報に記載の方法を利用できる。
成形体を含む物品としては、フィルム(単独膜)、成形体の層と導体金属層とを有する金属張積層体、前記金属張積層体の前記層の厚さ方向に貫通孔を形成することにより得られる、成形体の層と導体金属層とを有し前記層の厚さ方向に貫通穴を有するプリント配線板が挙げられる。
フィルムの厚さは、1〜50μmが好ましく、2〜25μmがより好ましい。この場合、伝送損失が小さいプリント配線板を製造しやすく、UV−YAGレーザーによるフィルムの穴開け加工性も向上する。
TFE系ポリマーは、通常、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有さない。かかるTFE系ポリマーを、酸素濃度が所定の範囲未満の雰囲気にて加熱することで、添加剤(前述した他の成分。以下同様。)を添加しなくても、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有するTFE系ポリマーが得られることを、本発明者らは知見したのである。
前駆体材料は、TFE系ポリマーのみからなっていてもよく、TFE系ポリマーとTFE系ポリマー以外の他の成分とを含んでいてもよく、TFE系ポリマーのみからなっているのが好ましい。この場合、成形体の電気特性だけでなく、成形体の他の基材への接着性等がより優れる。
前駆体材料がTFE系ポリマーのみからなっているとは、前駆体材料を構成する成分としてTFE系ポリマー以外の成分が配合されていないことを意味し、通常は、前駆体材料中の添加剤の含有量が0質量%であることを意味する。なお、前駆体材料とは、成形体を構成する成分であり、成形体に残存しない成分は前駆体材料の成分には含まれない。成形体に残存しない成分としては、成形体製造過程で気散する液状媒体や成形体製造過程で分解し気散する熱分解性の界面活性剤が挙げられる。なお、液状媒体とは、水等の分散媒や溶剤を意味ずる。
前駆体材料中の添加剤の含有量は、前駆体材料の総質量に対して、0.9質量%以下であり、0.5質量%以下が好ましく、0.3質量%以下がより好ましい。
加熱成形の温度は、(Tm−15)〜(Tm+100)℃が好ましく、Tm〜(Tm+80)℃がより好ましい。前記温度が前記範囲の下限値以上であれば、成形体の吸光係数(特にα又はβ)を所望の範囲に制御しやすい。前記温度が前記範囲の上限値以下であれば、吸光係数の増大と成形体の電気特性の低下とを抑制しやすい。
加熱成形の時間は、10分〜48時間が好ましく、10分〜24時間がより好ましい。
加熱源としては、熱風、赤外線、熱した金属を例示できる。
加熱成形の雰囲気における酸素濃度は、加熱により発生するTFE系ポリマー中のラジカルと酸素の反応によるTFE系ポリマーの主鎖の切断を制御する観点から、10000ppm未満であり、5000ppm以下が好ましく、1000ppm以下が特に好ましい。前記酸素濃度の下限は、通常、1ppmである。
具体的な雰囲気としては、酸素濃度10000ppm未満の不活性ガス(窒素ガス等。)雰囲気にある大気圧条件下や、酸素濃度を10000ppm未満相当の減圧雰囲気下(44kPa未満)が挙げられる。
TFE系ポリマーは、成形における加熱により、少なくとも一部が熱分解又は変性するが、この際、酸素濃度が所定の範囲に制御されると、TFE系ポリマーの炭化が優先して進行しカーボンの生成が促され、生成したカーボンが成形体中に高度に分散すると考えられる。その結果、カーボンの光吸収性により、所望の吸光係数を有する成形体が得られるだけでなく、そのレーザー加工性が向上したと考えられる。
つまり、カーボンブラックに代表されるカーボンをTFE系ポリマー中に添加した場合に比べ、カーボンが高度に分散するため、TFE系ポリマーの物性を損なわずに、所望の吸光係数を有し、UV−YAGレーザー光による加工に適した成形体が得られたと考えられる。また、酸素濃度が所定の範囲に制御されないと、TFE系ポリマーの加熱において、TFE系ポリマーの脱炭酸反応が優先して進行し、炭酸ガスの生成が促されるため、成形体の物性が向上しない。
この現象は、TFE系ポリマーが、熱分解を起こしやすい官能基(前述した官能基。特にカルボニル含有基。)を有する場合に、特に波長355nm又は波長266nmの光に対して顕著となる。その結果、所望のα又はβを有し、さらにUV−YAGレーザー光による加工に適した成形体が得られる。
溶融成形の方法としては、押出成形、インフレーション成形を例示でき、押出成形やインフレーション成形に用いるダイによるTFE系ポリマーの加熱により、成形時に前駆体材料が加熱されフィルムが得られる。
溶融成形における加熱温度は、(Tm+60)〜(Tm+100)℃が好ましく、(Tm+70)〜(Tm+80)℃がより好ましい。
また、TFE系ポリマーを含み、TFE系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であるフィルムを、酸素濃度10000ppm未満の雰囲気にて加熱成形して、波長200〜380nmにおける吸光係数が1.2〜4.5となる領域を少なくとも有するフィルムを得てもよい。
加熱前のフィルムを製造する方法は、前駆体材料を、吸光係数が1.2以上とならない温度でフィルム状に溶融成形する方法を例示できる。
加熱前のフィルムを得る際の温度は、Tm〜(Tm+50)℃が好ましく、Tm〜(Tm+30)℃がより好ましい。
加熱前のフィルムの加熱装置は、オーブン、加熱炉を例示できる。
加熱前のフィルムの加熱する際の温度は、(Tm−15)〜(Tm+100)℃が好ましく、Tm〜(Tm+80)℃がより好ましい。
加熱前のフィルムの加熱時間は、10分〜48時間が好ましく、10分〜24時間がより好ましい。
本発明の製造方法としては、前駆体材料を液状媒体に分散させた分散液をフィルム状に塗工し、酸素濃度10000ppm未満の雰囲気にて加熱して、フィルムを得る方法も挙げられる。
加熱温度は、Tm〜(Tm+100)℃が好ましく、Tm〜(Tm+80)℃がより好ましい。
液状媒体としては、メチルエチルケトン、N−メチル−2−ピロリジノン等の有機溶剤、水を例示できる。液状媒体は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を併用してもよい。
分散液の塗工方法としては、グラビアコート法、マイクログラビアコート法、グラビアオフセット法、ナイフコート法、キスコート法、バーコート法、ダイコート法、ファウンテンメイヤーバー法、スロットダイコート法を例示できる。
液状組成物の塗布により形成される液状組成物の膜から加熱等により液状媒体を除去してTFE系ポリマーの層を形成する工程とTFE系ポリマーの層を導体金属箔に融着する工程とは連続的に行うことができる。すなわち、液状組成物の膜からの液状媒体を除去とTFE系ポリマーの層の融着とは加熱下に連続的に行うことができる。
金属張積層体の層構成としては、導体金属層/成形層/耐熱性樹脂層、導体金属層/成形層/耐熱性樹脂層/成形層/導体金属層、導体金属層/耐熱性樹脂層/成形層/耐熱性樹脂層/導体金属層を例示できる。
導体金属層としては、金属箔、金属フィルム、金属シート等が例示でき、銅箔が好ましい。銅箔としては、圧延銅箔、電解銅箔を例示できる。銅箔は他の層が形成されていてもよく、具体的には亜鉛クロメートなどの防錆層、ニッケル、コバルト等のバリア層が形成されていてもよい。また、バリア層は、めっき処理により形成されてもよく、化成処理によって形成されてもよい。
導体金属層と成形層との密着性を向上させるため、導体金属層の表面は、シランカップリング剤で処理されていてもよい。シランカップリング剤としては、エポキシシラン、アミノシラン、ビニルシラン、アクリロキシシラン、メタクリロキシシラン、ウレイドシラン、メルカプトシラン、スルフィドシラン、イソシアネートシランが挙げられ、アクリロキシシラン、メタクリロキシシラン、エポキシシランが好ましい。シランカップリング剤は、1種を使用してもよく、2種以上を組み合わせて使用してもよい。
導体金属層は、無電解めっき、スパッタリング、電解めっきとスパッタリングの組み合わせで形成されていてもよい。
導体金属層の成形層が配置される側の表面のRzJISは、0.3〜1.6が好ましい。RzJISが0.3以上であれば、UV−YAGレーザーによる穴開け加工時に導体金属層と成形層との間で層間剥離が起きにくい。RzJISが1.6以下であれば、粗さに起因する伝送損失の増大を抑制できる。
導体金属層の厚さは、3〜18μm以下が好ましく、6〜12μm以下がより好ましい。
成形層の厚さは、1〜50μmが好ましく、2〜25μmがより好ましい。成形層の厚さが前記範囲の下限値以上であれば、伝送損失が小さいプリント配線板を得やすい。TFE層の厚さが前記範囲の上限値以下であれば、UV−YAGレーザーによる加工性が向上する。成形層が複層ある場合、それぞれの厚さを前記範囲内とするのが好ましい。
耐熱性樹脂としては、ポリイミドフィルム、液晶ポリマーフィルムが好ましい。
ポリイミドフィルムとしては、非熱可塑性の芳香族ポリイミドフィルム、非熱可塑性の芳香族ポリイミドフィルムに熱可塑性ポリイミドが塗工されて形成されたフィルムを例示できる。
耐熱性樹脂層は、レーザーによる穴開け加工性の点では異種材料が少ない方が好ましく、非熱可塑性の芳香族ポリイミドフィルムの単層が好ましい。
金属張積層体が耐熱性樹脂層を有する場合、耐熱性樹脂層の合計厚さに対する成形層の合計厚さの比は、0.5〜2が好ましい。前記比が前記範囲の下限値以上であれば、レーザーによる穴開け加工が容易になる。前記比が前記範囲の上限値以下であれば、伝送損失を低減しやすい。
プリント配線板に形成された貫通穴の開口形状としては、円形状を例示できる。
貫通穴の大きさは、開口形状が円形状の場合、例えば、直径を0.05〜0.10mmの範囲にできる。
貫通穴の数は、1つでもよく、2つ以上でもよい。
貫通穴の内壁面には、必要に応じてメッキ層を形成してもよい。例えば、プリント配線板の厚さ方向の両側にそれぞれ導体がある場合に貫通穴の内壁面にメッキ層を形成すれば、互いの導体間の導通を確保できる。
メッキ層としては、銅メッキ層、金メッキ層、ニッケルメッキ層、クロムメッキ層、亜鉛メッキ層、スズメッキ層を例示できる。
伝送損失は、プリント配線板における、信号の入力部から出力部までの信号の減衰を表すパラメータである。
プリント配線板の伝送損失は、40GHzにおいて、−0.07dB/mm以上が好ましく、−0.06dB/mm以上がより好ましい。
UV−YAGレーザーの波長は、3倍高調波(波長355nm)又は4倍高調波(266nm)が好ましい。
穴開け加工には、UV−YAGレーザー加工機を使用できる。UV−YAGレーザーによる穴開け加工には、トレパニング加工を採用できる。具体的には、貫通穴を開けたい部分の周縁に沿って、径を絞ったレーザーを周回させながら照射し、金属張積層体を部分的にくり抜いて貫通穴を形成できる。
レーザーの出力、レーザーを照射しながら周回する回数、レーザーの発振周波数は、積層体の厚さに応じて設定でき、通常は、0.01〜3.0Wである。
波長355nmのレーザー光を使用する場合、レーザーの出力は、0.1〜3.0Wが好ましく、0.5〜2.0Wがより好ましい。波長266nmのレーザー光を使用する場合、レーザーの出力は、0.01〜0.5Wが好ましく、0.05〜0.3Wが好ましい。レーザーの出力が前記範囲の下限値以上であれば、貫通穴の形成が容易になる。レーザーの出力が前記範囲の上限値以下であれば、レーザーの熱による樹脂の飛散物を少なくできる。
レーザー照射の周回回数は、5〜50回が好ましい。
波長355nmのレーザー光を使用する場合、レーザーの発振周波数は、20〜80kHzが好ましい。波長266nmのレーザー光を使用する場合、レーザーの発振周波数は、1〜10kHzが好ましい。
本発明のプリント配線板は、高周波用途に好適に使用できる。
ポリマーA1:国際公開第2016/104297号の段落[0111]〜[0113]の記載に従って製造したTFEとNAHとPPVEのコポリマー(共重合組成:TFE単位/NAH単位/PPVE単位=97.9/0.1/2.0(モル比)、融点:305℃、溶融流れ速度:11.0g/10分)。
ポリマーA2:主鎖末端にカーボネート基を有する、TFEとPPVEのコポリマー(共重合組成:TFE単位/PPVE単位=98.0/2.0(モル比)、融点:310℃、溶融流れ速度:11.0g/10分)。
組成物B1:ポリマーA1の100質量部に対し、酸化チタン(堺化学社製、R−25、ルチル型、平均粒径:0.2μm)を3質量部、トリアリルイソシアヌレート(TAIC)を2質量部の割合で二軸押出機にて320℃で混練した組成物。
組成物B2:ポリマーA1の100質量部に対し、酸化チタンを1質量部、TAICを0.5質量部に変更した以外は組成物B1と同様にして得た組成物。
組成物B3:ポリマーA1の100質量部に対し、カーボンブラックを1質量部の割合で二軸押出機にて320℃で混練して得た組成物。
銅箔C1:厚さ12μmの圧延銅箔(ROFL−T49A−12、福田金属箔粉工業社製、表面粗さRzJIS:0.6μm)。
フィルムD1:厚さ25μmのポリイミドフィルム(カプトン100EN、東レ・デュポン社製)。
フィルムD2:厚さ7.5μmのポリイミドフィルム(カプトン30EN、東レ・デュポン社製)。
分散液E1:ポリマーA1の粉体(平均粒径 2〜3μm)をメチルエチルケトンに前記粉体を50質量%となるように分散させた分散液。なお、分散液には、粉体を投入する前に、界面活性剤としてサーフロン(商品名:S231、AGCセイミケミカル社製)を、ポリマーA1の粉体100質量部に対して1質量部の割合で加えた。なお、添加した上記界面活性剤は熱分解性の界面活性剤である。
分散液E2:分散液E1に、そのポリマーA1の100質量部に対して、酸化チタン(堺化学社製、R−25、ルチル型、平均粒径:0.2μm)の3質量部とTAICの2質量部とを、さらに分散させた分散液。
[例1−1]
750mm巾のコートハンガーダイを有する65mmφ単軸押出機を用いて、ポリマーA1をダイ温度370℃、かつ、酸素濃度500ppmの窒素ガス雰囲気下にて、フィルム状に押出成形し、厚さ12μmのフィルムF1を得た。フィルムF1の吸光係数αは1.6であり、吸光係数βは2.6であり、誘電正接は0.0010であった。
[例1−2〜例1−8]
ポリマーの種類、フィルム成形条件(フィルムの厚さと押出成形時のダイ温度及び雰囲気(酸素濃度)。)を、表1に示すとおり変更する以外は、例1−1と同様にして、フィルムF2〜フィルムF8をそれぞれ得た。それぞれの例におけるポリマーの種類及びフィルム成形条件と、得られたフィルムの物性とを表1にまとめて示す。なお、フィルムF1〜F4において、ポリマー以外の成分の含有量は0.9質量%以下であった。
材料及び押出成形時のダイ温度を、表2に示すとおり変更する以外は、例1−1と同様にして、フィルムF9〜フィルムF11をそれぞれ得た。それぞれの例におけるフィルムの材料と押出成形時のダイ温度と、得られたフィルムの物性とを表2にまとめて示す。
[例2−1]
銅箔C1、フィルムF1、フィルムD1、フィルムF1、銅箔C1をこの順に重ね、320℃にて30分間で真空プレスし、銅箔C1/フィルムF1/フィルムD1/フィルムF1/銅箔C1の層構成の積層体1(両面銅張積層体)を得た。積層体1の総厚さは72μmであった。
積層体1に対し、UV−YAGレーザー(波長355nm又は266nm)加工機により穴開け加工し、その加工品質と得られる加工品の伝送損失を評価した。
なお、波長355nmのUV−YAGレーザー加工機はesi5330を用いた。その加工においては、直径100μmの円周上を周回させつつレーザーを照射し、積層体を部分的に円形にくり抜いて貫通穴を形成した。レーザー出力は1.5W、レーザー焦点径を25μmとし、円周上の周回回数は16回、発振周波数は40kHzとした。
なお、波長266nmのUV−YAGレーザー加工機はUVTS−4500−Exp(タカノ社)を用いた。その加工においては、直径100μmの円周上を周回させつつレーザーを照射し、積層体を部分的に円形にくり抜いて貫通穴を形成した。レーザー出力は0.2W、レーザー焦点径を25μmとし、円周上の周回回数は15回、発振周波数は5kHzとした。
フィルムFの種類、積層体の総厚さ、UV−YAGレーザー加工における加工条件(レーザー出力及び周回回数)を表3に示すとおり変更する以外は、例2−1と同様にして、加工品質と得られる加工品の伝送損失とを評価した。それぞれの積層体における、材料及び加工条件と、加工品質及び伝送損失を表3にまとめて示す。
穴開け加工(レーザー加工)後の積層体から穴を含む断片を切り出し、熱硬化性エポキシ樹脂で固めた。次いで、穴の断面が露出するまで研磨し、穴が形成された部分の断面を顕微鏡で観察して以下の基準で評価した。
(穴貫通)
◎:穴が貫通しており、断面に段差が無い
○:穴が貫通している。
△:穴が貫通しているが、穴の下端の開口径が上端の開口径より10μm以上小さい。
×:穴が貫通していない。
(剥離)
穴が形成された部分の断面において導体(銅箔)、ポリマー層、耐熱性樹脂層(ポリイミド層)の層間の剥離の有無を確認した。
○:剥離は全く見られない。
△:5μm未満の長さの剥離が見られる。
×:5μm以上の長さの剥離が見られる。
図1は穴が貫通しており断面に段差がなく、剥離も全く見られない両面銅張積層体Aの例である。図2は穴は貫通しているが5μm以上の剥離が見られる両面銅張積層体Aの例である。図3は穴が貫通していないだけでなく、5μm以上の剥離が見られる両面銅張積層体Aの例である。
各積層体から、マイクロストリップラインを線長100mmで形成した。特性インピーダンスZ0を、下式(3)から50Ωに調整するように導体幅を決めた。
ネットワークアナライザーE8361A(アジレントテクノロジー社製)と、治具GK−HL10(YOKOWO DS製)を用い、40GHzでの伝送損失(dB/mm)を測定した。
Z0:特性インピーダンス
εr:積層体の誘電体層(ポリマー層)の誘電率
h:誘電体層(ポリマー層)の厚さ(mm)
w:導体(銅箔)の幅(mm)
t:導体(銅箔)の厚さ(mm)
[例3−1]
銅箔C1の片面に分散液E1をダイコートで塗工し、370℃、かつ、酸素濃度500ppm以下の減圧雰囲気下にて、加熱して積層体15(銅張積層体)を作製した。銅張積層体G1のポリマー層の厚さは3μmとした。積層体15のポリマー層の吸光係数αは1.6であり、吸光係数βは2.6であり、誘電正接は0.0010であった。なお、積層体15のポリマー層の吸光係数α及び誘電正接は、銅箔をエッチングにより除去して測定した。
[例3−2〜例3−3]
積層体の材料、積層体の成形条件(加熱における温度及び雰囲気(酸素濃度))を、表3に示すとおり変更する以外は、例2−1と同様にして、積層体16と積層体17をそれぞれ得た。それぞれの例における積層体の材料及びフィルム成形条件と、得られたフィルムの物性とを表4にまとめて示す。なお、分散液E1から得られた例3−1のフィルムにおいて、ポリマー以外の成分の含有量は0.9質量%以下であった。
積層体15のポリマー層がフィルムD2に接するように、積層体15、フィルムD2、積層体15をこの順に重ね、320℃で30分間真空プレスし、積層体15/フィルムD2/積層体15の層構成の積層体15’を得た。積層体15’の厚さは37.5μmであった。積層体を変更する以外は同様にして、積層体16から積層体16’を、積層体17から積層体17’をそれぞれ得た。
それぞれの積層体に関して、UV−YAGレーザー加工における加工条件(レーザー出力及び周回回数)を表5に示すとおり変更する以外は、例2−1と同様にして評価した。結果を表5にまとめて示す。
なお、2017年10月31日に出願された日本特許出願2017−210717号及び2018年08月03日に出願された日本特許出願2018−147115号の明細書、特許請求の範囲、要約書及び図面の全内容をここに引用し、本発明の明細書の開示として、取り入れるものである。
Claims (15)
- テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下である材料を、酸素濃度10000ppm未満の雰囲気にて加熱成形することにより、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体を製造することを特徴とする成形体の製造方法。
- 酸素濃度1000ppm以下の雰囲気にて加熱成形する、請求項1に記載の製造方法。
- 前記成形体が、波長355nmにおける吸光係数が1.2〜2.0であるか、又は、波長266nmにおける吸光係数が2.0〜4.5である、請求項1又は2に記載の製造方法。
- 前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが溶融成形可能なポリマーであり、前記テトラフルオロエチレン系ポリマーの加熱温度が、前記テトラフルオロエチレン系ポリマーの融点をTmとしたとき、(Tm−15)〜(Tm+100)℃である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の製造方法。
- 前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基、ヒドロキシ基、エポキシ基、アミド基、アミノ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の製造方法。
- テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体と、導体金属箔とを加熱圧着することにより、前記成形体の層と導体金属層とを有する金属張積層体を製造することを特徴とする金属張積層体の製造方法。
- テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下である材料及び液状媒体を含む液状組成物を導体金属箔の表面に塗布し前記液状媒体を除去するとともに、酸素濃度10000ppm未満の雰囲気にて加熱して前記テトラフルオロエチレン系ポリマーを前記導体金属箔に融着することにより、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体の層と導体金属層とを有する金属張積層体を製造することを特徴とする金属張積層体の製造方法。
- テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する、成形体。
- 前記成形体が、波長355nmにおける吸光係数が1.2〜2.0であるか、又は、波長266nmにおける吸光係数が2.0〜4.5である、請求項8に記載の成形体。
- 前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基、ヒドロキシ基、エポキシ基、アミド基、アミノ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有する、請求項8又は9に記載の成形体。
- 前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが溶融成形可能なポリマーである、請求項8〜10のいずれか一項に記載の成形体。
- 前記成形体が、フィルムである、請求項8〜11のいずれか1項に記載の成形体。
- テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体の層と導体金属層とを有する金属張積層体。
- テトラフルオロエチレン系ポリマーを含み、前記テトラフルオロエチレン系ポリマー以外の成分の含有量が0.9質量%以下であり、吸光係数が1.2〜4.5となる波長領域を200〜380nmに有する成形体の層と導体金属層とを有し、前記層の厚さ方向に貫通穴を有するプリント配線板。
- 請求項13に記載の金属張積層体に、UV−YAGレーザーを照射して、前記金属張積層体の厚さ方向に貫通穴を形成することを特徴とするプリント配線板の製造方法。
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