TWI738670B - 積層體 - Google Patents

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TWI738670B
TWI738670B TW105131570A TW105131570A TWI738670B TW I738670 B TWI738670 B TW I738670B TW 105131570 A TW105131570 A TW 105131570A TW 105131570 A TW105131570 A TW 105131570A TW I738670 B TWI738670 B TW I738670B
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前中寬
乾靖
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日商積水化學工業股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種可降低熱阻且可抑制冷熱循環後之剝離之積層體。 本發明之積層體包含絕緣樹脂層、作為金屬箔或金屬板之第1金屬材料、及作為金屬箔或金屬板之第2金屬材料，上述第1金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之第1表面，且上述第2金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之與上述第1表面相反之第2表面，上述絕緣樹脂層之厚度為200 μm以下，上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度為200 μm以上，上述第1金屬材料之厚度相對於上述第2金屬材料之厚度之比為0.2以上且5以下，且上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積的比為0.5以上且2以下。

Description

積層體
本發明係關於一種具備絕緣樹脂層及金屬箔或金屬板之積層體。
已知有於絕緣樹脂層之單面或雙面積層有金屬箔或金屬板之積層體。此種積層體例如於發光二極體(LED)裝置或功率半導體等發熱器件、以及包含該發熱器件之模組等中被用於抑制使用時之溫度上升。 於下述專利文獻1中揭示有具備絕緣樹脂層、及一體化於絕緣樹脂層之兩面之銅箔或銅板的積層板。上述絕緣樹脂層之導熱率為4 W/m・K以上。一體化於上述絕緣樹脂層之兩面之上述銅箔或銅板之兩者之合計厚度為600 μm以上。 又，於下述專利文獻2中揭示有具備陶瓷基板、及經由銀-銅系釺料層而接合於陶瓷基板之兩面之金屬板的積層體。於該積層體中，於2個金屬板之間配置有陶瓷基板而非絕緣樹脂層。 [先前技術文獻] [專利文獻] [專利文獻1]日本專利特開2006-76263號公報 [專利文獻2]日本專利特開2014-118310號公報
[發明所欲解決之問題] 關於專利文獻1中所記載之積層體，無法降低熱阻，或無法抑制冷熱循環後之剝離。專利文獻1之實施例及比較例中所示之所有積層體均未達成充分低之熱阻與冷熱循環後之充分優異之防剝離性之兩者。 又，如專利文獻2中所記載，若使用陶瓷基板，則由於陶瓷基板之線膨脹率相當低，故而存在於冷熱循環後容易產生剝離之問題。 本發明之目的在於提供一種可降低熱阻且可抑制冷熱循環後之剝離之積層體。 [解決問題之技術手段] 於本發明之廣泛態樣中，提供一種積層體，其具備絕緣樹脂層、作為金屬箔或金屬板之第1金屬材料、及作為金屬箔或金屬板之第2金屬材料，上述第1金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之第1表面，且上述第2金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之與上述第1表面相反之第2表面，上述絕緣樹脂層之厚度為200 μm以下，上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度為200 μm以上，上述第1金屬材料之厚度相對於上述第2金屬材料之厚度之比為0.2以上且5以下，且上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積的比為0.5以上且2以下。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述絕緣樹脂層之線膨脹率相對於上述第1金屬材料之線膨脹率之比為0.5以上且2以下，上述絕緣樹脂層之線膨脹率相對於上述第2金屬材料之線膨脹率之比為0.5以上且2以下。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述絕緣樹脂層於25℃下之彈性模數為1 GPa以上且50 GPa以下。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第1金屬材料之側面隨著朝向與上述絕緣樹脂層側相反之表面側而向內側傾斜。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第2金屬材料之側面隨著朝向與上述絕緣樹脂層側相反之表面側而向內側傾斜。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第1金屬材料為電路。 於本發明之積層體之某特定態樣中，存在未積層上述第1金屬材料之絕緣樹脂層部分，上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙度Ra為2 μm以下，且上述第1金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra為0.1 μm以上。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第1金屬材料之上述絕緣樹脂層側之表面之表面積的比為0.8以上且未達1.0。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第1金屬材料為電路，且上述第2金屬材料為電路。 於本發明之積層體之某特定態樣中，存在未積層上述第2金屬材料之絕緣樹脂層部分，且上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙度Ra為2 μm以下，且上述第2金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra為0.1 μm以上。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之上述絕緣樹脂層側之表面之表面積的比為0.8以下。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述絕緣樹脂層之玻璃轉移溫度為150℃以上。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述絕緣樹脂層並非預浸體。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出，或於上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層有保護膜。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出。 於本發明之積層體之某特定態樣中，上述絕緣樹脂層包含無機填料。 [發明之效果] 本發明之積層體具備絕緣樹脂層、作為金屬箔或金屬板之第1金屬材料、及作為金屬箔或金屬板之第2金屬材料，上述第1金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之第1表面，且上述第2金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之與上述第1表面相反之第2表面，上述絕緣樹脂層之厚度為200 μm以下，上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度為200 μm以上，上述第1金屬材料之厚度相對於上述第2金屬材料之厚度之比為0.2以上且5以下，且上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積的比為0.5以上且2以下，因此可降低熱阻，可抑制冷熱循環後之剝離。
以下，詳細說明本發明。 本發明之積層體具備絕緣樹脂層、第1金屬材料、及第2金屬材料。上述第1金屬材料為金屬箔或金屬板。上述第2金屬材料為金屬箔或金屬板。 關於本發明之積層體，上述第1金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之第1表面(一表面)，且上述第2金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之與上述第1表面相反之第2表面(另一表面)。 關於本發明之積層體，上述絕緣樹脂層之厚度為200 μm以下。關於本發明之積層體，上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度為200 μm以上。關於本發明之積層體，上述第1金屬材料之厚度相對於上述第2金屬材料之厚度之比(第1金屬材料之厚度/第2金屬材料之厚度)為0.2以上且5以下。關於本發明之積層體，上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積的比(第1金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積/第2金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積)為0.5以上且2以下。 於本發明中，由於具備上述構成，故而可降低熱阻，且可抑制冷熱循環後之剝離。 以下，一面參照圖式一面說明本發明之具體之實施形態。 圖1係表示本發明之第1實施形態之積層體的剖視圖。 圖1所示之積層體1具備絕緣樹脂層11、第1金屬材料12、及第2金屬材料13。第1金屬材料12為金屬箔或金屬板。第2金屬材料13為金屬箔或金屬板。 第1金屬材料12係積層於絕緣樹脂層11之第1表面(一表面)。第2金屬材料13係積層於絕緣樹脂層11之第2表面(另一表面)。於本實施形態中，第1金屬材料12及第2金屬材料13為電路。第1金屬材料12及第2金屬材料13於絕緣樹脂層11之第1表面及第2表面之各者形成於一部分區域。第1金屬材料及第2金屬材料亦可於絕緣樹脂層之第1表面及第2表面之至少一者形成於一部分區域。於本實施形態中，第1金屬材料12之側面隨著朝向與絕緣樹脂層11側相反之表面側而向內側傾斜，第2金屬材料13之側面隨著朝向與絕緣樹脂層11側相反之表面側而向內側傾斜。於積層體1中，存在未積層第1金屬材料12之絕緣樹脂層11部分。於積層體中，可存在未積層第1金屬材料之絕緣樹脂層部分。於積層體1中，存在未積層第2金屬材料13之絕緣樹脂層11部分。於積層體中，可存在未積層第2金屬材料之絕緣樹脂層部分。 圖2係表示本發明之第2實施形態之積層體的剖視圖。 於圖1所示之積層體1中，第1金屬材料12及第2金屬材料13於絕緣樹脂層11之第1表面及第2表面之各者形成於一部分區域。於圖2所示之積層體1A中，第1金屬材料12於絕緣樹脂層11之第1表面形成於一部分區域，且為電路。於積層體1A中，第2金屬材料13A於絕緣樹脂層11之第2表面形成於整個區域，且未形成電路。如此，例如第2金屬材料於第2表面可形成於整個區域，可未形成電路，亦可為電路形成前之金屬材料。 絕緣樹脂層11之厚度為200 μm以下。第1金屬材料12與第2金屬材料13之合計厚度為200 μm以上。比(第1金屬材料12之厚度/第2金屬材料13之厚度)為0.2以上且5以下。比(第1金屬材料12之與絕緣樹脂層11側相反之表面之表面積/第2金屬材料13之與絕緣樹脂層11側相反之表面之表面積)為0.5以上且2以下。 於上述積層體中，較佳為第1金屬材料、絕緣樹脂層及第2金屬材料一體化。 上述絕緣樹脂層之厚度為200 μm以下。就有效地降低熱阻且有效地抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述絕緣樹脂層之厚度較佳為150 μm以下，更佳為100 μm以下。就提高絕緣可靠性之觀點而言，上述絕緣樹脂層之厚度較佳為40 μm以上，更佳為60 μm以上。上述絕緣樹脂層之厚度為絕緣樹脂層之整體之厚度之平均。 上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度為200 μm以上。就有效地提高放熱性之觀點而言，上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度較佳為400 μm以上。就輕量性及操作性之觀點而言，上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度較佳為2 mm以下。 上述比(第1金屬材料之厚度/第2金屬材料之厚度)為0.2以上且5以下。就有效地降低熱阻且有效地抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述比(第1金屬材料之厚度/第2金屬材料之厚度)較佳為0.3以上，更佳為0.6以上，進而較佳為0.8以上，且較佳為3以下，更佳為1.6以下，進而較佳為1.2以下。上述第1金屬材料之厚度為第1金屬材料之整體之厚度之平均。上述第2金屬材料之厚度為第2金屬材料之整體之厚度之平均。 上述絕緣樹脂層之厚度、上述第1金屬材料之厚度、及上述第2金屬材料之厚度例如可藉由利用顯微鏡(KEYENCE公司製造之「VHX-5000」等)觀察積層體之剖面並進行測量而評價。 上述比(第1金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積/第2金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積)為0.5以上且2以下。就有效地降低熱阻且有效地抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述比(第1金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積/第2金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積)較佳為0.6以上，且較佳為1.67以下。 上述表面積例如可藉由利用圖像尺寸測定器(KEYENCE公司製造之「IM-6125」)進行觀察而測定。 就有效地抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述絕緣樹脂層之線膨脹率相對於上述第1金屬材料之線膨脹率之比(絕緣樹脂層之線膨脹率/第1金屬材料之線膨脹率)較佳為0.5以上，更佳為0.6以上，且較佳為2以下，更佳為1.8以下。 就有效地抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述絕緣樹脂層之線膨脹率相對於上述第2金屬材料之線膨脹率之比(絕緣樹脂層之線膨脹率/第2金屬材料之線膨脹率)較佳為0.5以上，更佳為0.6以上，且較佳為2以下，更佳為1.8以下。 就有效地抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述絕緣樹脂層之線膨脹率較佳為5 ppm/℃以上，更佳為10 ppm/℃以上，且較佳為35 ppm/℃以下，更佳為30 ppm/℃以下。 上述線膨脹率係使用熱機械分析裝置於25℃至玻璃轉移溫度之條件下進行測定。作為熱機械分析裝置，可列舉島津製作所公司製造之「TMA-60」等。 就有效地抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述絕緣樹脂層於25℃下之彈性模數較佳為1 GPa以上，更佳為5 GPa以上，且較佳為50 GPa以下，更佳為20 GPa以下。 上述彈性模數係使用動態黏彈性測定裝置於25℃之條件下進行測定。作為動態黏彈性測定裝置，可列舉Hitachi High-Tech Science公司製造之「DMS6100」等。 就進一步抑制剝離之觀點而言，較佳為上述第1金屬材料之側面隨著朝向與上述絕緣樹脂層側相反之表面側而向內側傾斜。就進一步抑制剝離之觀點而言，較佳為上述第2金屬材料之側面隨著朝向與上述絕緣樹脂層側相反之表面側而向內側傾斜。 為了使上述第1金屬材料之側面隨著朝向與上述絕緣樹脂層側相反之表面側而向內側傾斜，例如可調整對金屬材料進行蝕刻時之蝕刻量。 上述第1金屬材料可積層於上述絕緣樹脂層之第1表面整體，亦可積層於上述絕緣樹脂層之第1表面之一部分區域。上述第2金屬材料可積層於上述絕緣樹脂層之第2表面整體，亦可積層於上述絕緣樹脂層之第2表面之一部分區域。 就使放熱性更加良好之觀點而言，上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙度Ra較佳為2 μm以下，更佳為1 μm以下。上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙度Ra亦可為0 μm。就使放熱性更加良好之觀點而言，上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙度Ra較佳為2 μm以下，更佳為1 μm以下。上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙度Ra亦可為0 μm。 就進一步提高接著穩定性之觀點而言，上述第1金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra較佳為0.1 μm以上，更佳為0.2 μm以上。就進一步提高接著穩定性之觀點而言，上述第2金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra較佳為0.1 μm以上，更佳為0.2 μm以上。 上述算術平均粗糙度Ra係依據JIS B0601：1994進行測定。上述算術平均粗糙度Ra具體而言係以如下方式進行測定。 上述算術平均粗糙度Ra係使用表面粗糙度計(東京精密公司製造之「Surfcom flex」)以移動速度0.6 mm進行測定。 上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第1金屬材料之上述絕緣樹脂層側之表面之表面積的比(第1金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積/第1金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之表面積)可超過1，亦可為1。就進一步抑制剝離且維持良好之放熱性之觀點而言，上述比(第1金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積/第1金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之表面積)較佳為0.8以上，且較佳為未達1。上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之上述絕緣樹脂層側之表面之表面積的比(第2金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積/第2金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之表面積)可超過1，亦可為1。就進一步抑制剝離且維持良好之放熱性之觀點而言，上述比(第2金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之表面之表面積/第2金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之表面積)較佳為0.8以上，且較佳為未達1。 就進一步提高耐熱性之觀點及進一步抑制冷熱循環後之剝離之觀點而言，上述絕緣樹脂層之玻璃轉移溫度較佳為150℃以上，更佳為180℃以上。上述玻璃轉移溫度越高越佳，上述玻璃轉移溫度之上限並無特別限定。 上述玻璃轉移溫度係使用動態黏彈性測定裝置(Hitachi High-Tech Science公司製造之「DMS6100」)對所獲得之硬化物以5℃/分鐘之升溫速度進行測定。 上述絕緣樹脂層可為預浸體，亦可並非預浸體。就使放熱性及絕緣性更加良好之觀點而言，較佳為上述絕緣樹脂層並非預浸體。關於上述預浸體，一般而言，於不織布中含浸有絕緣樹脂。上述不織布可為玻璃布。 上述積層體較佳為上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出，或於上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層有保護膜。上述積層體可以上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出、或於上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層有保護膜的狀態使用。再者，此種積層體亦可於組入至電子零件後，於上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層其他電子零件構件。上述積層體較佳為上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出，或於上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層有保護膜。上述積層體可以上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出、或於第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層有保護膜的狀態使用。再者，此種積層體亦可於組入至電子零件後，於上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層其他電子零件構件。 以下，對積層體之其他詳情進行說明。 (絕緣樹脂層) 作為上述絕緣樹脂層之材料，可列舉硬化性化合物(A)及硬化劑(B)等。上述絕緣樹脂層例如為包含硬化性化合物及熱硬化劑之硬化性組合物(絕緣樹脂層之材料)之硬化物。又，上述絕緣樹脂層之材料較佳為包含無機填料(C)。上述絕緣樹脂層較佳為包含無機填料(C)。 作為上述硬化性化合物(A)，可使用分子量未達10000之硬化性化合物(A1)，可使用分子量為10000以上之硬化性化合物(A2)，亦可使用分子量未達10000之硬化性化合物(A1)與分子量為10000以上之硬化性化合物(A2)之兩者。硬化性化合物(A)可僅使用1種，亦可併用2種以上。 硬化性化合物(A1)： 作為上述分子量未達10000之硬化性化合物(A1)，可列舉具有環狀醚基之硬化性化合物。作為上述環狀醚基，可列舉環氧基及氧雜環丁基等。上述具有環狀醚基之硬化性化合物較佳為具有環氧基或氧雜環丁基之硬化性化合物。硬化性化合物(A1)可僅使用1種，亦可併用2種以上。 硬化性化合物(A1)可包含具有環氧基之環氧化合物(A1a)，亦可包含具有氧雜環丁基之氧雜環丁烷化合物(A1b)。 就進一步提高硬化物之耐熱性及耐電壓性之觀點而言，硬化性化合物(A1)較佳為具有芳香族骨架。 作為上述芳香族骨架並無特別限定，可列舉：萘骨架、茀骨架、聯苯骨架、蒽骨架、芘骨架、
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骨架、金剛烷骨架及雙酚A型骨架等。較佳為聯苯骨架或茀骨架。於該情形時，硬化物之耐冷熱循環特性及耐熱性進一步提高。 作為具有環氧基之環氧化合物(A1a)之具體例，可列舉：具有雙酚骨架之環氧單體、具有二環戊二烯骨架之環氧單體、具有萘骨架之環氧單體、具有金剛烷骨架之環氧單體、具有茀骨架之環氧單體、具有聯苯骨架之環氧單體、具有雙(縮水甘油氧基苯基)甲烷骨架之環氧單體、具有
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骨架之環氧單體、具有蒽骨架之環氧單體、及具有芘骨架之環氧單體等。亦可使用該等之氫化物或改性物。環氧化合物(A1a)可僅使用1種，亦可併用2種以上。 作為上述具有雙酚骨架之環氧單體，例如可列舉：具有雙酚A型、雙酚F型或雙酚S型之雙酚骨架之環氧單體等。 作為上述具有二環戊二烯骨架之環氧單體，可列舉：二氧化二環戊二烯、及具有二環戊二烯骨架之苯酚酚醛清漆環氧單體等。 作為上述具有萘骨架之環氧單體，可列舉：1-縮水甘油基萘、2-縮水甘油基萘、1,2-二縮水甘油基萘、1,5-二縮水甘油基萘、1,6-二縮水甘油基萘、1,7-二縮水甘油基萘、2,7-二縮水甘油基萘、三縮水甘油基萘、及1,2,5,6-四縮水甘油基萘等。 作為上述具有金剛烷骨架之環氧單體，可列舉：1,3-雙(4-縮水甘油氧基苯基)金剛烷、及2,2-雙(4-縮水甘油氧基苯基)金剛烷等。 作為上述具有茀骨架之環氧單體，可列舉：9,9-雙(4-縮水甘油氧基苯基)茀、9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3-甲基苯基)茀、9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3-氯苯基)茀、9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3-溴苯基)茀、9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3-氟苯基)茀、9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3-甲氧基苯基)茀、9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3,5-二甲基苯基)茀、9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3,5-二氯苯基)茀、及9,9-雙(4-縮水甘油氧基-3,5-二溴苯基)茀等。 作為上述具有聯苯骨架之環氧單體，可列舉：4,4'-二縮水甘油基聯苯、及4,4'-二縮水甘油基-3,3',5,5'-四甲基聯苯等。 作為上述具有雙(縮水甘油氧基苯基)甲烷骨架之環氧單體，可列舉：1,1'-雙(2,7-縮水甘油氧基萘基)甲烷、1,8'-雙(2,7-縮水甘油氧基萘基)甲烷、1,1'-雙(3,7-縮水甘油氧基萘基)甲烷、1,8'-雙(3,7-縮水甘油氧基萘基)甲烷、1,1'-雙(3,5-縮水甘油氧基萘基)甲烷、1,8'-雙(3,5-縮水甘油氧基萘基)甲烷、1,2'-雙(2,7-縮水甘油氧基萘基)甲烷、1,2'-雙(3,7-縮水甘油氧基萘基)甲烷、及1,2'-雙(3,5-縮水甘油氧基萘基)甲烷等。 作為上述具有
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骨架之環氧單體，可列舉：1,3,4,5,6,8-六甲基-2,7-雙-環氧乙烷基甲氧基-9-苯基-9H-
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等。 作為具有氧雜環丁基之氧雜環丁烷化合物(A1b)之具體例，例如可列舉：4,4'-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁基)甲氧基甲基]聯苯、1,4-苯二羧酸雙[(3-乙基-3-氧雜環丁基)甲基]酯、1,4-雙[(3-乙基-3-氧雜環丁基)甲氧基甲基]苯、及氧雜環丁烷改性苯酚酚醛清漆等。氧雜環丁烷化合物(A1b)可僅使用1種，亦可併用2種以上。 就使硬化物之耐熱性更加良好之觀點而言，硬化性化合物(A1)較佳為具有2個以上之環狀醚基。 就使硬化物之耐熱性更加良好之觀點而言，於硬化性化合物(A1)100重量%中，具有2個以上之環狀醚基之硬化性化合物之含量較佳為70重量%以上，更佳為80重量%以上，且為100重量%以下。於硬化性化合物(A1)之合計100重量%中，具有2個以上之環狀醚基之硬化性化合物之含量可為10重量%以上且100重量%以下。又，硬化性化合物(A1)亦可全部為具有2個以上之環狀醚基之硬化性化合物。 硬化性化合物(A1)之分子量未達10000。硬化性化合物(A1)之分子量較佳為200以上，更佳為1200以下，進而較佳為600以下，尤佳為550以下。若硬化性化合物(A1)之分子量為上述下限以上，則硬化物之表面之黏著性降低，硬化性組合物之操作性進一步提高。若硬化性化合物(A1)之分子量為上述上限以下，則硬化物之接著性進一步提高。進而，硬化物不易變硬且變脆，硬化物之接著性進一步提高。 再者，於本說明書中，所謂硬化性化合物(A1)之分子量，於並非聚合物之情形及可特定出結構式之情形時，意指可根據該結構式而算出之分子量，於為聚合物之情形時，意指重量平均分子量。 於絕緣樹脂層之材料中之除溶劑及無機填料以外之材料100重量%中(於絕緣樹脂層之材料不包含溶劑而包含無機填料之情形時為除無機填料以外之材料100重量%中，於絕緣樹脂層之材料包含溶劑而不包含無機填料之情形時為除溶劑以外之材料100重量%中，於絕緣樹脂層之材料不包含溶劑且不包含無機填料之情形時為絕緣樹脂層之材料100重量%中)，硬化性化合物(A1)之含量較佳為10重量%以上，更佳為20重量%以上，且較佳為90重量%以下，更佳為80重量%以下，進而較佳為70重量%以下，尤佳為60重量%以下，最佳為50重量%以下。若硬化性化合物(A1)之含量為上述下限以上，則硬化物之接著性及耐熱性進一步提高。若硬化性化合物(A1)之含量為上述上限以下，則絕緣樹脂層之製作時之塗佈性提高。 硬化性化合物(A2)： 硬化性化合物(A2)為分子量為10000以上之硬化性化合物。分子量為10000以上之硬化性化合物(A2)一般為聚合物，上述分子量一般意指重量平均分子量。 硬化性化合物(A2)較佳為具有芳香族骨架。於該情形時，硬化物之耐熱性提高，且硬化物之耐濕性亦提高。於硬化性化合物(A2)具有芳香族骨架之情形時，硬化性化合物(A2)只要於聚合物整體之任一部分具有芳香族骨架即可，可於主鏈骨架內具有，亦可於側鏈中具有。就進一步提高硬化物之耐熱性且進一步提高硬化物之耐濕性之觀點而言，硬化性化合物(A2)較佳為於主鏈骨架內具有芳香族骨架。硬化性化合物(A2)可僅使用1種，亦可併用2種以上。 作為上述芳香族骨架並無特別限定，可列舉：萘骨架、茀骨架、聯苯骨架、蒽骨架、芘骨架、
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骨架、金剛烷骨架及雙酚A型骨架等。較佳為聯苯骨架或茀骨架。於該情形時，硬化物之耐冷熱循環特性及耐熱性進一步提高。 作為硬化性化合物(A2)，可使用熱塑性樹脂及熱硬化性樹脂等硬化性樹脂等。硬化性化合物(A2)較佳為熱塑性樹脂或熱硬化性樹脂。硬化性化合物(A2)較佳為硬化性樹脂。硬化性化合物(A2)較佳為熱塑性樹脂，亦較佳為熱硬化性樹脂。 上述熱塑性樹脂及熱硬化性樹脂並無特別限定。作為上述熱塑性樹脂並無特別限定，可列舉：苯乙烯樹脂、苯氧基樹脂、苯二甲酸酯樹脂、熱塑性胺基甲酸酯樹脂、聚醯胺樹脂、熱塑性聚醯亞胺樹脂、酮樹脂及降
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烯樹脂等。作為上述熱硬化性樹脂並無特別限定，可列舉：胺基樹脂、酚樹脂、熱硬化性胺基甲酸酯樹脂、環氧樹脂、熱硬化性聚醯亞胺樹脂及胺基醇酸樹脂等。作為上述胺基樹脂，可列舉：脲樹脂及三聚氰胺樹脂等。 就抑制硬化物之氧化劣化、進一步提高硬化物之耐冷熱循環特性及耐熱性、進而進一步降低硬化物之吸水率之觀點而言，硬化性化合物(A2)較佳為苯乙烯樹脂、苯氧基樹脂或環氧樹脂，更佳為苯氧基樹脂或環氧樹脂，進而較佳為苯氧基樹脂。尤其是藉由使用苯氧基樹脂或環氧樹脂，硬化物之耐熱性進一步提高。又，藉由使用苯氧基樹脂，硬化物之彈性模數進一步降低，且硬化物之耐冷熱循環特性進一步提高。再者，硬化性化合物(A2)亦可具有環氧基等環狀醚基。 作為上述苯乙烯樹脂，具體而言，可使用苯乙烯系單體之均聚物、及苯乙烯系單體與丙烯酸系單體之共聚物等。較佳為具有苯乙烯-甲基丙烯酸縮水甘油酯之結構之苯乙烯聚合物。 作為上述苯乙烯系單體，例如可列舉：苯乙烯、鄰甲基苯乙烯、間甲基苯乙烯、對甲基苯乙烯、對甲氧基苯乙烯、對苯基苯乙烯、對氯苯乙烯、對乙基苯乙烯、對正丁基苯乙烯、對第三丁基苯乙烯、對正己基苯乙烯、對正辛基苯乙烯、對正壬基苯乙烯、對正癸基苯乙烯、對正十二烷基苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯及3,4-二氯苯乙烯等。 上述苯氧基樹脂具體而言例如為使表鹵醇與二元酚化合物反應而獲得之樹脂、或使二元環氧化合物與二元酚化合物反應而獲得之樹脂。 上述苯氧基樹脂較佳為具有雙酚A型骨架、雙酚F型骨架、雙酚A/F混合型骨架、萘骨架、茀骨架、聯苯骨架、蒽骨架、芘骨架、
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骨架、金剛烷骨架或二環戊二烯骨架。上述苯氧基樹脂更佳為具有雙酚A型骨架、雙酚F型骨架、雙酚A/F混合型骨架、萘骨架、茀骨架或聯苯骨架，進而較佳為具有茀骨架及聯苯骨架中之至少1種骨架。藉由使用具有該等較佳之骨架之苯氧基樹脂，硬化物之耐熱性進一步提高。 上述環氧樹脂為除上述苯氧基樹脂以外之環氧樹脂。作為上述環氧樹脂，可列舉：含有苯乙烯骨架之環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、茀型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、萘酚芳烷基型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、具有金剛烷骨架之環氧樹脂、具有三環癸烷骨架之環氧樹脂、及於骨架中具有三
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核之環氧樹脂等。 硬化性化合物(A2)之分子量為10000以上。硬化性化合物(A2)之分子量較佳為30000以上，更佳為40000以上，且較佳為1000000以下，更佳為250000以下。若硬化性化合物(A2)之分子量為上述下限以上，則硬化物不易熱劣化。若硬化性化合物(A2)之分子量為上述上限以下，則硬化性化合物(A2)與其他成分之相溶性提高。其結果為，硬化物之耐熱性進一步提高。 於絕緣樹脂層之材料中之除溶劑及無機填料以外之材料100重量%中，硬化性化合物(A2)之含量較佳為20重量%以上，更佳為30重量%以上，且較佳為60重量%以下，進而較佳為50重量%以下。若硬化性化合物(A2)之含量為上述下限以上，則硬化性組合物之操作性變得良好。若硬化性化合物(A2)之含量為上述上限以下，則無機填料(C)之分散變得容易。 硬化劑(B)： 上述絕緣樹脂層之材料較佳為包含硬化劑(B)。硬化劑(B)可僅使用1種，亦可併用2種以上。 就進一步提高硬化物之耐熱性之觀點而言，硬化劑(B)較佳為具有芳香族骨架或脂環式骨架。硬化劑(B)較佳為包含胺硬化劑(胺化合物)、咪唑硬化劑、酚硬化劑(酚化合物)或酸酐硬化劑(酸酐)，更佳為包含胺硬化劑。上述酸酐硬化劑較佳為包含具有芳香族骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物，或包含具有脂環式骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物。 硬化劑(B)較佳為包含鹼性硬化劑，或包含具有三聚氰胺骨架或三
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骨架之酚樹脂，或包含具有烯丙基之酚樹脂。進而，就使無機填料(C)之分散性良好、進而進一步提高硬化物之耐電壓性及導熱性之觀點而言，硬化劑(B)較佳為包含鹼性硬化劑。又，就使無機填料(C)之分散性更加良好、進而進一步提高硬化物之耐電壓性及導熱性之觀點而言，硬化劑(B)更佳為包含胺硬化劑，尤佳為包含雙氰胺。上述咪唑硬化劑亦為胺硬化劑之1種。又，硬化劑(B)亦較佳為包含雙氰胺與咪唑硬化劑之兩者。藉由使用該等較佳之硬化劑，無機填料(C)於硬化性組合物中之分散性提高，進而可獲得耐熱性、耐濕性及電氣物性之平衡優異之硬化物。其結果為，即便無機填料(C)之含量較少，導熱性亦變得相當高。尤其於使用雙氰胺之情形時，硬化物與金屬材料之接著性變得相當高。 再者，硬化劑(B)是否為鹼性硬化劑係藉由如下方式判斷：將硬化劑1 g放入至包含丙酮5 g及純水5 g之液體10 g中，一面於80℃下攪拌1小時一面加熱，其次藉由過濾去除加熱後之液體中之不溶成分而獲得萃取液，此時，該萃取液之pH值為鹼性。 作為上述胺硬化劑，可列舉：雙氰胺、咪唑化合物、二胺基二苯基甲烷及二胺基二苯基碸等。就進一步提高硬化物與金屬材料之接著性之觀點而言，上述胺硬化劑進一步較佳為雙氰胺或咪唑硬化劑。就進一步提高硬化性組合物之儲藏穩定性之觀點而言，硬化劑(B)較佳為包含熔點為180℃以上之硬化劑，更佳為包含熔點為180℃以上之胺硬化劑。 作為上述咪唑硬化劑，可列舉：2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1,2-二甲基咪唑、1-氰乙基-2-甲基咪唑、1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰乙基-2-苯基咪唑、偏苯三酸1-氰乙基-2-十一烷基咪唑鎓、偏苯三酸1-氰乙基-2-苯基咪唑鎓、2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-對稱三
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、2,4-二胺基-6-[2'-十一烷基咪唑基-(1')]-乙基-對稱三
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、2,4-二胺基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-對稱三
Figure 105131570-A0304-12-0020-4
、2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-對稱三
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異三聚氰酸加成物、2-苯基咪唑異三聚氰酸加成物、2-甲基咪唑異三聚氰酸加成物、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑及2-苯基-4-甲基-5-二羥基甲基咪唑等。 作為上述酚硬化劑，可列舉：苯酚酚醛清漆、鄰甲酚酚醛清漆、對甲酚酚醛清漆、第三丁基苯酚酚醛清漆、二環戊二烯甲酚、聚對乙烯基苯酚、雙酚A型酚醛清漆、苯二甲基改性酚醛清漆、十氫萘改性酚醛清漆、聚(二鄰羥基苯基)甲烷、聚(二間羥基苯基)甲烷、及聚(二對羥基苯基)甲烷等。就進一步提高硬化物之柔軟性及硬化物之阻燃性之觀點而言，較佳為具有三聚氰胺骨架之酚樹脂、具有三
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骨架之酚樹脂、或具有烯丙基之酚樹脂。 作為上述酚硬化劑之市售品，可列舉：MEH-8005、MEH-8010及MEH-8015(以上均為明和化成公司製造)、YLH903(三菱化學公司製造)、LA-7052、LA-7054、LA-7751、LA-1356及LA-3018-50P(以上均為DIC公司製造)、以及PS6313及PS6492(以上均為群榮化學公司製造)等。 作為上述具有芳香族骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物，例如可列舉：苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物、二苯甲酮四羧酸酐、均苯四甲酸酐、偏苯三甲酸酐、4,4'-氧二鄰苯二甲酸酐、苯基乙炔基鄰苯二甲酸酐、甘油雙(脫水偏苯三酸酯)單乙酸酯、乙二醇雙(脫水偏苯三酸酯)、甲基四氫鄰苯二甲酸酐、甲基六氫鄰苯二甲酸酐、及三烷基四氫鄰苯二甲酸酐等。 作為上述具有芳香族骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物之市售品，可列舉：SMAResin EF30、SMA Resin EF40、SMA Resin EF60及SMA Resin EF80(以上均為Sartomer Japan公司製造)、ODPA-M及PEPA(以上均為MANAC公司製造)、RIKACID MTA-10、RIKACID MTA-15、RIKACID TMTA、RIKACID TMEG-100、RIKACID TMEG-200、RIKACID TMEG-300、RIKACID TMEG-500、RIKACID TMEG-S、RIKACID TH、RIKACID HT-1A、RIKACID HH、RIKACID MH-700、RIKACID MT-500、RIKACID DSDA及RIKACID TDA-100(以上均為新日本理化公司製造)、以及EPICLON B4400、EPICLON B650、及EPICLON B570(以上均為DIC公司製造)等。 上述具有脂環式骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物較佳為具有多脂環式骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物、或藉由萜烯系化合物與順丁烯二酸酐之加成反應所獲得之具有脂環式骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物。藉由使用該等硬化劑，硬化物之柔軟性、以及硬化物之耐濕性及接著性進一步提高。 作為上述具有脂環式骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物，亦可列舉：甲基耐地酸酐、具有二環戊二烯骨架之酸酐或該酸酐之改性物等。 作為上述具有脂環式骨架之酸酐、該酸酐之氫化物或該酸酐之改性物之市售品，可列舉：RIKACID HNA及RIKACID HNA-100(以上均為新日本理化公司製造)、以及EPI-CURE YH306、EPI-CURE YH307、EPI-CURE YH308H及EPI-CURE YH309(以上均為三菱化學公司製造)等。 硬化劑(B)亦較佳為甲基耐地酸酐或三烷基四氫鄰苯二甲酸酐。藉由使用甲基耐地酸酐或三烷基四氫鄰苯二甲酸酐，硬化物之耐水性提高。 於絕緣樹脂層之材料中之除溶劑及無機填料以外之材料100重量%中，硬化劑(B)之含量較佳為0.1重量%以上，更佳為1重量%以上，且較佳為40重量%以下，更佳為25重量%以下。若硬化劑(B)之含量為上述下限以上，則容易使硬化性組合物充分地硬化。若硬化劑(B)之含量為上述上限以下，則不易產生不參與硬化之剩餘之硬化劑(B)。因此，硬化物之耐熱性及接著性進一步提高。 (無機填料(C)) 藉由使用無機填料(C)，硬化物之導熱性變得相當高。無機填料(C)可僅使用1種，亦可併用2種以上。 就進一步提高硬化物之導熱性之觀點而言，無機填料(C)之導熱率較佳為10 W/m・K以上，更佳為15 W/m・K以上，進而較佳為20 W/m・K以上。無機填料(C)之導熱率之上限並無特別限定。導熱率為300 W/m・K左右之無機填料眾所周知，又，導熱率為200 W/m・K左右之無機填料可容易地獲取。 無機填料(C)較佳為氧化鋁、合成菱鎂礦、氮化硼、氮化鋁、氮化矽、碳化矽、氧化鋅或氧化鎂，更佳為氧化鋁、氮化硼、氮化鋁、氮化矽、碳化矽、氧化鋅或氧化鎂。藉由使用該等較佳之無機填料，硬化物之導熱性進一步提高。 除二氧化矽以外之無機填料(C)更佳為球狀氧化鋁、破碎氧化鋁或球狀氮化鋁，進而較佳為球狀氧化鋁或球狀氮化鋁。藉由使用該等較佳之無機填料，硬化物之導熱性進一步提高。 無機填料(C)之新莫氏硬度較佳為12以下，更佳為9以下。若無機填料(C)之新莫氏硬度為9以下，則硬化物之加工性進一步提高。 就進一步提高硬化物之加工性之觀點而言，無機填料(C)較佳為合成菱鎂礦、結晶二氧化矽、氧化鋅、或氧化鎂。該等無機填料之新莫氏硬度為9以下。 無機填料(C)可包含球狀之填料(球狀填料)，可包含破碎之填料(破碎填料)，亦可包含板狀之填料(板狀填料)。無機填料(C)尤佳為包含球狀填料。由於球狀填料可以高密度填充，故而藉由使用球狀填料，硬化物之導熱性進一步提高。 作為上述破碎填料，可列舉破碎氧化鋁及破碎二氧化矽等。破碎填料例如可藉由使用單軸破碎機、雙軸破碎機、錘碎機或球磨機等使塊狀之無機物質破碎而獲得。藉由使用破碎填料，硬化物中之填料容易成為橋接或有效率地接近之構造。因此，硬化物之導熱性進一步提高。又，破碎填料一般與通常之填料相比較廉價。因此，藉由使用破碎填料，硬化性組合物之成本降低。 上述二氧化矽較佳為破碎之二氧化矽(破碎二氧化矽)。藉由使用上述破碎二氧化矽，硬化物之耐濕性進一步提高，於進行硬化物之高壓蒸煮試驗時耐電壓性進一步不易降低。 上述破碎填料之平均粒徑較佳為12 μm以下，更佳為10 μm以下，且較佳為1 μm以上。若破碎填料之平均粒徑為上述上限以下，則可使破碎填料高密度地分散於硬化性組合物中，硬化物之耐電壓性進一步提高。若破碎填料之平均粒徑為上述下限以上，則容易使破碎填料高密度地填充。 破碎填料之縱橫比並無特別限定。破碎填料之縱橫比較佳為1.5以上，且較佳為20以下。縱橫比未達1.5之填料相對較昂貴，硬化性組合物之成本變高。若上述縱橫比為20以下，則破碎填料之填充較容易。 上述破碎填料之縱橫比例如可藉由使用數位圖像解析方式粒度分佈測定裝置(Nihon Rufuto公司製造之「FPA」)對填料之破碎面進行測定而求出。 無機填料(C)之平均粒徑較佳為0.1 μm以上，且較佳為40 μm以下。若平均粒徑為上述下限以上，則可以高密度容易地填充無機填料(C)。若平均粒徑為上述上限以下，則硬化物之耐電壓性進一步提高。 上述所謂「平均粒徑」，係根據利用雷射繞射式粒度分佈測定裝置所測得之以體積平均之粒度分佈測定結果而求出的平均粒徑。 於絕緣樹脂層之材料中之除溶劑以外之材料100重量%中(於絕緣樹脂層之材料不包含溶劑之情形時為絕緣樹脂層之材料100重量%中，於絕緣樹脂層之材料包含溶劑之情形時為除溶劑以外之材料100重量%中)、及絕緣樹脂層100重量%中，無機填料(C)之含量較佳為50重量%以上，更佳為70重量%以上，且較佳為97重量%以下，更佳為95重量%以下。若無機填料(C)之含量為上述下限以上及上述上限以下，則硬化物之導熱性有效地提高。 其他成分： 上述絕緣樹脂層之材料除上述成分以外，亦可包含分散劑、螯合劑、抗氧化劑等一般用於絕緣樹脂層之其他成分。 (第1金屬材料及第2金屬材料(金屬材料)) 作為上述金屬材料之材料，可列舉：鋁、銅、金、及石墨片材等。就使導熱性更加良好之觀點而言，上述金屬材料之材料較佳為金、銅或鋁，更佳為銅或鋁。就使導熱性更加良好之觀點、以及容易地形成經蝕刻處理之金屬材料之觀點而言，上述金屬材料更佳為銅。又，上述金屬材料較佳為金屬箔。 以下，藉由列舉本發明之具體之實施例及比較例而明確本發明。再者，本發明並不限定於以下之實施例。 準備以下材料。 硬化性化合物(A1) (1)雙酚A型液狀環氧樹脂(三菱化學公司製造之「Epikote 828US」，Mw＝370) (2)雙酚F型液狀環氧樹脂(三菱化學公司製造之「Epikote 806L」，Mw＝370) (3)萘型液狀環氧樹脂(DIC公司製造之「EPICLON HP-4032D」，Mw＝304) 硬化性化合物(A2) (1)含有環氧基之苯乙烯樹脂(日油公司製造之「Marproof G-1010S」，Mw＝100,000，Tg＝93℃) (2)雙酚A型苯氧基樹脂(三菱化學公司製造之「E1256」，Mw＝51,000，Tg＝98℃) 硬化劑(B) (1)脂環式骨架酸酐(新日本理化公司製造之「MH-700」) (2)聯苯骨架酚樹脂(明和化成公司製造之「MEH-7851-S」) (3)異三聚氰酸改性固體分散型咪唑(咪唑系硬化促進劑，四國化成工業公司製造之「2MZA-PW」) 無機填料(C) (1)5 μm氧化鋁(破碎氧化鋁，日本輕金屬公司製造之「LT300C」，平均粒徑5 μm) (2)氮化硼(三井化學公司製造之「MBN-010T」，平均粒徑0.9 μm) (3)氮化鋁(三井化學公司製造之「MAN-2A」，平均粒徑1.3 μm) 添加劑 (1)環氧矽烷偶合劑(信越化學工業公司製造之「KBE403」) 溶劑 (1)甲基乙基酮 (實施例1～16及比較例1～6) 使用勻相分散型攪拌機，以下述表1～3所示之調配量調配下述表1～3所示之調配成分，並進行混練，而製備絕緣材料。 將上述絕緣材料於脫模PET(polyethylene terephthalate，聚對苯二甲酸乙二酯)片材(厚度50 μm)上塗佈為目標厚度，並於90℃之烘箱中乾燥30分鐘，使溶劑揮發，而製作片狀之絕緣材料。 對於實施例1～9、12～16、及比較例1～6，利用熱貼合機將所獲得之片狀之絕緣材料貼合至金屬板上，而製作具有絕緣樹脂層之3層構成之積層體。其後，於180℃下進行1小時硬化，而獲得經硬化之積層構造體。其後，對該積層構造體之金屬層部分進行蝕刻，藉此製作具有特定之面積比率之積層體。對於實施例10～11，首先製作藉由衝壓加工以成為特定之面積且正面及背面之面積成為相同之方式加工而成之金屬板。其後，利用熱貼合機將該金屬板與片狀之絕緣材料貼合，而製作具有特定之面積比率且金屬層部分之絕緣層面及與絕緣層面相反之金屬層面之面積比率相同的3層構造之硬化前之積層體。其後，於180℃下進行1小時硬化，而製作具有特定之面積比率且金屬層部分之絕緣層面及與絕緣層面相反之金屬層面之面積比率相同的積層體。 (評價) (1)各層之厚度之測定 對於所獲得之積層體，利用顯微鏡(KEYENCE公司製造之「VHX-5000」)觀察積層體之剖面並進行測量，藉此測定各層之厚度。 (2)金屬材料之與絕緣樹脂層相反之表面之表面積之測定 利用圖像尺寸測定器(KEYENCE公司製造之「IM-6125」)觀察所獲得之積層體，藉此測定表面積。 (3)玻璃轉移溫度之測定 使片狀之絕緣材料於180℃下硬化1小時，而獲得硬化物(絕緣樹脂層)。 使用動態黏彈性測定裝置(Hitachi High-Tech Science公司製造之「DMS6100」)，以5℃/分鐘之升溫速度測定所獲得之硬化物之玻璃轉移溫度。 (4)彈性模數之測定 使片狀之絕緣材料於180℃下硬化1小時，而獲得硬化物(絕緣樹脂層)。 使用動態黏彈性測定裝置(Hitachi High-Tech Science公司製造之「DMS6100」)，於25℃之條件下測定硬化物(絕緣樹脂層)之彈性模數。 (5)線膨脹率之測定 使片狀之絕緣材料於180℃下硬化1小時，而獲得硬化物(絕緣樹脂層)。 使用熱機械分析裝置(島津製作所公司製造之「TMA-60」)，於25℃至玻璃轉移溫度間之條件下測定硬化物(絕緣樹脂層)之線膨脹率、及第1、第2金屬材料之線膨脹率。 (6)算術平均粗糙度Ra之測定 對於所獲得之積層體，測定第1金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之側之表面之算術平均粗糙度Ra、第2金屬材料之與絕緣樹脂層側相反之側之表面之算術平均粗糙度Ra、第1金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra、及第2金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra。 關於具體之測定方法，上述算術平均粗糙度Ra係使用表面粗糙度計(東京精密公司製造之「Surfcom flex」)以移動速度0.6 mm進行測定。 (7)導熱率之測定 使片狀之絕緣材料於180℃下硬化1小時，而獲得硬化物(絕緣樹脂層)。 使用導熱率計(京都電子工業公司製造之「迅速導熱率計QTM-500」)，測定硬化物(絕緣樹脂層)之導熱率。 (8)熱阻 準備具有與積層體相同之尺寸、控制為60℃、且具有平滑之表面之發熱體。將所獲得之積層體以1 kgf之壓力壓抵於上述發熱體，利用熱電偶測定發熱體之相反面之溫度，藉此評價熱阻。按照以下之基準對熱阻進行判定。 [熱阻之判定基準] ○○：發熱體與積層體之與發熱體側相反之表面之溫度差為5℃以下 ○：發熱體與積層體之與發熱體側相反之表面之溫度差超過5℃且為10℃以下 △：發熱體與積層體之與發熱體側相反之表面之溫度差超過10℃且為30℃以下 ×：發熱體與積層體之與發熱體側相反之表面之溫度差超過30℃ (9)冷熱循環後之防剝離性 利用ESPEC公司製造之「Model TSB-51」對所獲得之10個積層體進行1000次-40℃下5分鐘～+125℃下5分鐘之冷熱循環試驗，並確認隆起及剝離之產生，藉此評價冷熱循環後之防剝離性。按照以下之基準對冷熱循環後之防剝離性進行判定。 [冷熱循環後之防剝離性之判定基準] ○○：無隆起或剝離之產生 ○：隆起或剝離之產生為1～2個 △：隆起或剝離之產生為3～5個 ×：隆起或剝離之產生為6～10個 將組成示於下述表1～3。將積層體之構成及積層體之評價結果示於下述表4～6。 [表1]
Figure 105131570-A0304-0001
 [表2]
Figure 105131570-A0304-0002
 [表3]
Figure 105131570-A0304-0003
 [表4]
Figure 105131570-A0304-0004
 [表5]
Figure 105131570-A0304-0005
 [表6]
Figure 105131570-A0304-0006
1‧‧‧積層體1A‧‧‧積層體11‧‧‧絕緣樹脂層12‧‧‧第1金屬材料13‧‧‧第2金屬材料13A‧‧‧第2金屬材料
圖1係表示本發明之第1實施形態之積層體的剖視圖。 圖2係表示本發明之第2實施形態之積層體的剖視圖。

Claims (14)

  1. 一種積層體，其包含：絕緣樹脂層、作為金屬箔或金屬板之第1金屬材料、及作為金屬箔或金屬板之第2金屬材料，上述第1金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之第1表面，且上述第2金屬材料係積層於上述絕緣樹脂層之與上述第1表面相反之第2表面，上述第1金屬材料為電路，上述第2金屬材料非電路，上述絕緣樹脂層之厚度為200μm以下，上述第1金屬材料與上述第2金屬材料之合計厚度為200μm以上，上述第1金屬材料之厚度相對於上述第2金屬材料之厚度之比為0.2以上且5以下，且上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積的比為0.5以上且2以下。
  2. 如請求項1之積層體，其中上述絕緣樹脂層之線膨脹率相對於上述第1金屬材料之線膨脹率之比為0.5以上且2以下，且上述絕緣樹脂層之線膨脹率相對於上述第2金屬材料之線膨脹率之比為0.5以上且2以下。
  3. 如請求項1或2之積層體，其中上述絕緣樹脂層於25℃下之彈性模數為1GPa以上且50GPa以下。
  4. 如請求項1或2之積層體，其中上述第1金屬材料之側面隨著朝向與上述絕緣樹脂層側相反之表面側而向內側傾斜。
  5. 如請求項1或2之積層體，其中上述第2金屬材料之側面隨著朝向與上述絕緣樹脂層側相反之表面側而向內側傾斜。
  6. 如請求項1或2之積層體，其存在未積層上述第1金屬材料之絕緣樹脂層部分，且上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙度Ra為2μm以下，且上述第1金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra為0.1μm以上。
  7. 如請求項1或2之積層體，其中上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第1金屬材料之上述絕緣樹脂層側之表面之表面積的比為0.8以上且未達1.0。
  8. 如請求項1或2之積層體，其存在未積層上述第2金屬材料之絕緣樹脂層部分，且上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之算術平均粗糙 度Ra為2μm以下，且上述第2金屬材料之絕緣樹脂層側之表面之算術平均粗糙度Ra為0.1μm以上。
  9. 如請求項1或2之積層體，其中上述第2金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之表面之表面積相對於上述第2金屬材料之上述絕緣樹脂層側之表面之表面積的比為0.8以上且未達1。
  10. 如請求項1或2之積層體，其中上述絕緣樹脂層之玻璃轉移溫度為150℃以上。
  11. 如請求項1或2之積層體，其中上述絕緣樹脂層並非預浸體。
  12. 如請求項1或2之積層體，其中上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出，或於上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面積層有保護膜。
  13. 如請求項1或2之積層體，其中上述第1金屬材料之與上述絕緣樹脂層側相反之側之表面露出。
  14. 如請求項1或2之積層體，其中上述絕緣樹脂層包含無機填料。
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