KR20180027599A - 적층체 - Google Patents

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KR20180027599A
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히로시 마에나까
오사무 이누이
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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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Abstract

열저항을 낮출 수 있고, 냉열 사이클 후의 박리를 억제할 수 있는 적층체를 제공한다. 본 발명에 관한 적층체는, 절연 수지층과, 금속박 또는 금속판인 제1 금속재와, 금속박 또는 금속판인 제2 금속재를 구비하고, 상기 제1 금속재가 상기 절연 수지층의 제1 표면에 적층되어 있고, 또한 상기 제2 금속재가 상기 절연 수지층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에 적층되어 있고, 상기 절연 수지층의 두께가 200㎛ 이하이고, 상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께가 200㎛ 이상이고, 상기 제1 금속재의 두께의, 상기 제2 금속재의 두께에 대한 비가, 0.2 이상 5 이하이고, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하이다.

Description

적층체
본 발명은 절연 수지층과, 금속박 또는 금속판을 구비하는 적층체에 관한 것이다.
절연 수지층의 편면 또는 양면에, 금속박 또는 금속판이 적층되어 있는 적층체가 알려져 있다. 이러한 적층체는, 예를 들어 발광 다이오드(LED) 장치나 파워 반도체 등의 발열 디바이스, 및 해당 발열 디바이스를 포함하는 모듈 등에 있어서, 사용 시의 온도 상승을 억제하기 위하여 사용되고 있다.
하기의 특허문헌 1에는, 절연 수지층과, 절연 수지층의 양면에 일체화된 구리박 또는 구리판을 구비하는 적층판이 개시되어 있다. 상기 절연 수지층의 열전도율은 4W/m·K 이상이다. 상기 절연 수지층의 양면에 일체화된 상기 구리박 또는 구리판의 양자의 합계의 두께는 600㎛ 이상이다.
또한, 하기의 특허문헌 2에는, 세라믹스 기판과, 세라믹 기판의 양면에, 은-구리계 납재층을 개재하여 접합된 금속판을 구비하는 적층체가 개시되어 있다. 이 적층체에서는, 2개의 금속판 사이에 절연 수지층이 아니고 세라믹 기판이 배치되어 있다.
일본 특허 공개 제2006-76263호 공보 일본 특허 공개 제2014-118310호 공보
특허문헌 1에 기재된 적층체에서는, 열저항을 낮출 수 없거나, 냉열 사이클 후의 박리를 억제할 수 없거나 한다. 특허문헌 1의 실시예 및 비교예에서 나타낸 적층체의 모두에 있어서, 충분히 낮은 열저항과, 냉열 사이클 후의 충분히 우수한 박리 방지성의 양쪽이 달성되지 않는다.
또한, 특허문헌 2에 기재한 바와 같이, 세라믹스 기판을 사용하면, 세라믹 기판의 선팽창률이 상당히 낮기 때문에, 냉열 사이클 후에, 박리가 발생되기 쉽다는 문제가 있다.
본 발명의 목적은, 열저항을 낮출 수 있고, 냉열 사이클 후의 박리를 억제할 수 있는 적층체를 제공하는 것이다.
본 발명의 넓은 국면에서는, 절연 수지층과, 금속박 또는 금속판인 제1 금속재와, 금속박 또는 금속판인 제2 금속재를 구비하고, 상기 제1 금속재가, 상기 절연 수지층의 제1 표면에 적층되어 있고, 또한 상기 제2 금속재가, 상기 절연 수지층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에 적층되어 있고, 상기 절연 수지층의 두께가 200㎛ 이하이고, 상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께가 200㎛ 이상이고, 상기 제1 금속재의 두께의, 상기 제2 금속재의 두께에 대한 비가, 0.2 이상 5 이하이며, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하인, 적층체가 제공된다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 절연 수지층의 선팽창률의, 상기 제1 금속재의 선팽창률에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하이고, 상기 절연 수지층의 선팽창률의, 상기 제2 금속재의 선팽창률에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 절연 수지층의 25℃에서의 탄성률이 1GPa 이상 50GPa 이하이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제1 금속재의 측면이, 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제2 금속재의 측면이, 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제1 금속재가 회로이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제1 금속재가 적층되지 않은 절연 수지층 부분이 존재하고, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra가 2㎛ 이하이며, 또한 상기 제1 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra가 0.1㎛ 이상이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측의 표면의 표면적에 대한 비가, 0.8 이상 1.0 미만이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제1 금속재가 회로이고, 상기 제2 금속재가 회로이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제2 금속재가 적층되지 않은 절연 수지층 부분이 존재하고, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra가 2㎛ 이하이며, 또한 상기 제2 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra가 0.1㎛ 이상이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측의 표면의 표면적에 대한 비가, 0.8 이하이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 절연 수지층의 유리 전이 온도가 150℃ 이상이다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 절연 수지층이 프리프레그가 아니다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출하고 있거나, 또는 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에 보호 필름이 적층되어 있다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출하고 있다.
본 발명에 관한 적층체의 어느 특정의 국면에서는, 상기 절연 수지층이 무기 필러를 포함한다.
본 발명에 관한 적층체는, 절연 수지층과, 금속박 또는 금속판인 제1 금속재와, 금속박 또는 금속판인 제2 금속재를 구비하고, 상기 제1 금속재가, 상기 절연 수지층의 제1 표면에 적층되어 있고, 또한 상기 제2 금속재가, 상기 절연 수지층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에 적층되어 있고, 상기 절연 수지층의 두께가 200㎛ 이하이고, 상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께가 200㎛ 이상이며, 상기 제1 금속재의 두께의, 상기 제2 금속재의 두께에 대한 비가, 0.2 이상 5 이하이고, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하이므로, 열저항을 낮출 수 있고, 냉열 사이클 후의 박리를 억제할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 적층체를 도시하는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제2 실시 형태에 관한 적층체를 도시하는 단면도이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명에 관한 적층체는, 절연 수지층과, 제1 금속재와, 제2 금속재를 구비한다. 상기 제1 금속재는, 금속박 또는 금속판이다. 상기 제2 금속재는, 금속박 또는 금속판이다.
본 발명에 관한 적층체에서는, 상기 제1 금속재가, 상기 절연 수지층의 제1 표면(한쪽 표면)에 적층되어 있고, 또한 상기 제2 금속재가, 상기 절연 수지층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면(다른 쪽 표면)에 적층되어 있다.
본 발명에 관한 적층체에서는, 상기 절연 수지층의 두께가 200㎛ 이하이다. 본 발명에 관한 적층체에서는, 상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께가 200㎛ 이상이다. 본 발명에 관한 적층체에서는, 상기 제1 금속재의 두께의, 상기 제2 금속재의 두께에 대한 비(제1 금속재의 두께/제2 금속재의 두께)가, 0.2 이상 5 이하이다. 본 발명에 관한 적층체에서는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적에 대한 비(제1 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적/제2 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적)가 0.5 이상 2 이하이다.
본 발명에서는, 상기의 구성이 구비되어 있으므로, 열저항을 낮출 수 있고, 냉열 사이클 후의 박리를 억제할 수 있다.
이하, 도면을 참조하면서, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 관한 적층체를 도시하는 단면도이다.
도 1에 도시하는 적층체(1)는, 절연 수지층(11)과, 제1 금속재(12)와, 제2 금속재(13)를 구비한다. 제1 금속재(12)는, 금속박 또는 금속판이다. 제2 금속재(13)는, 금속박 또는 금속판이다.
제1 금속재(12)는, 절연 수지층(11)의 제1 표면(한쪽 표면)에 적층되어 있다. 제2 금속재(13)는, 절연 수지층(11)의 제2 표면(다른 쪽 표면)에 적층되어 있다. 본 실시 형태에서는, 제1 금속재(12) 및 제2 금속재(13)는, 회로이다. 제1 금속재(12) 및 제2 금속재(13)는, 절연 수지층(11)의 제1 표면 및 제2 표면의 각각에 있어서, 일부의 영역에 형성되어 있다. 제1 금속재 및 제2 금속재는, 절연 수지층의 제1 표면 및 제2 표면의 적어도 한쪽에 있어서, 일부의 영역에 형성되어 있어도 된다. 본 실시 형태에서는, 제1 금속재(12)의 측면이, 절연 수지층(11) 측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있고, 제2 금속재(13)의 측면이, 절연 수지층(11) 측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있다. 적층체(1)에서는, 제1 금속재(12)가 적층되지 않은 절연 수지층(11) 부분이 존재한다. 적층체에서는, 제1 금속재가 적층되지 않은 절연 수지층 부분이 존재해도 된다. 적층체(1)에서는, 제2 금속재(13)가 적층되지 않은 절연 수지층(11) 부분이 존재한다. 적층체에서는, 제2 금속재가 적층되지 않은 절연 수지층 부분이 존재해도 된다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 관한 적층체를 도시하는 단면도이다.
도 1에 도시하는 적층체(1)에서는, 제1 금속재(12) 및 제2 금속재(13)는, 절연 수지층(11)의 제1 표면 및 제2 표면의 각각에 있어서, 일부의 영역에 형성되어 있다. 도 2에 도시하는 적층체(1A)에서는, 제1 금속재(12)는, 절연 수지층(11)의 제1 표면에 있어서, 일부의 영역에 형성되어 있고, 회로이다. 적층체(1A)에서는, 제2 금속재(13A)는, 절연 수지층(11)의 제2 표면에 있어서, 전체의 영역에 형성되어 있고, 회로 형성되어 있지 않다. 이와 같이, 예를 들어 제2 금속재는, 제2 표면에 있어서, 전체의 영역에 형성되어 있어도 되고, 회로 형성되어 있지 않아도 되고, 회로 형성 전의 금속재여도 된다.
절연 수지층(11)의 두께는 200㎛ 이하이다. 제1 금속재(12)와 제2 금속재(13)의 합계의 두께는 200㎛ 이상이다. 비(제1 금속재(12)의 두께/제2 금속재(13)의 두께)는, 0.2 이상 5 이하이다. 비(제1 금속재(12)의 절연 수지층(11) 측과는 반대인 표면의 표면적/제2 금속재(13)의 절연 수지층(11) 측과는 반대인 표면의 표면적)는, 0.5 이상 2 이하이다.
상기 적층체에서는, 제1 금속재와 절연 수지층과 제2 금속재가 일체화되어 있는 것이 바람직하다.
상기 절연 수지층의 두께는, 200㎛ 이하이다. 열저항을 효과적으로 낮게 하고, 또한 냉열 사이클 후의 박리를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 절연 수지층의 두께는, 바람직하게는 150㎛ 이하, 보다 바람직하게는 100㎛ 이하이다. 절연 신뢰성을 높이는 관점에서는, 상기 절연 수지층의 두께는, 바람직하게는 40㎛ 이상, 보다 바람직하게는 60㎛ 이상이다. 상기 절연 수지층의 두께는, 절연 수지층의 전체 두께의 평균이다.
상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께는, 200㎛ 이상이다. 방열성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께는, 바람직하게는 400㎛ 이상이다. 경량성 및 취급성의 관점에서는, 상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께는, 바람직하게는 2㎜ 이하이다.
상기 비(제1 금속재의 두께/제2 금속재의 두께)는, 0.2 이상 5 이하이다. 열저항을 효과적으로 낮게 하고, 또한 냉열 사이클 후의 박리를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 비(제1 금속재의 두께/제2 금속재의 두께)는, 바람직하게는 0.3 이상, 보다 바람직하게는 0.6 이상, 더욱 바람직하게는 0.8 이상, 바람직하게는 3 이하, 보다 바람직하게는 1.6 이하, 더욱 바람직하게는 1.2 이하이다. 상기 제1 금속재의 두께는, 제1 금속재의 전체 두께의 평균이다. 상기 제2 금속재의 두께는, 제2 금속재의 전체 두께의 평균이다.
상기 절연 수지층의 두께, 상기 제1 금속재의 두께, 및 상기 제2 금속재의 두께는, 적층체의 단면을, 예를 들어 현미경(키엔스사제 「VHX-5000」 등)에 의해 관찰하고, 계측함으로써, 평가할 수 있다.
상기 비(제1 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적/제2 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적)는, 0.5 이상 2 이하이다. 열저항을 효과적으로 낮게 하고, 또한 냉열 사이클 후의 박리를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 비(제1 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적/제2 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적)는 바람직하게는 0.6 이상, 바람직하게는 1.67 이하이다.
상기 표면적은, 예를 들어 화상 치수 측정기(키엔스사제 「IM-6125」)에 의해 관찰함으로써 측정할 수 있다.
냉열 사이클 후의 박리를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 절연 수지층의 선팽창률의, 상기 제1 금속재의 선팽창률에 대한 비(절연 수지층의 선팽창률/제1 금속재의 선팽창률)는, 바람직하게는 0.5 이상, 보다 바람직하게는 0.6 이상, 바람직하게는 2 이하, 보다 바람직하게는 1.8 이하이다.
냉열 사이클 후의 박리를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 절연 수지층의 선팽창률의, 상기 제2 금속재의 선팽창률에 대한 비(절연 수지층의 선팽창률/제2 금속재의 선팽창률)는, 바람직하게는 0.5 이상, 보다 바람직하게는 0.6 이상, 바람직하게는 2 이하, 보다 바람직하게는 1.8 이하이다.
냉열 사이클 후의 박리를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 절연 수지층의 선팽창률은, 바람직하게는 5ppm/℃ 이상, 보다 바람직하게는 10ppm/℃ 이상, 바람직하게는 35ppm/℃ 이하, 보다 바람직하게는 30ppm/℃ 이하이다.
상기 선팽창률은, 열 기계 분석 장치를 사용하여, 25℃에서부터 유리 전이 온도까지의 조건으로 측정된다. 열 기계 분석 장치로서는, 시마즈 세이사쿠쇼사제 「TMA-60」 등을 들 수 있다.
냉열 사이클 후의 박리를 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 절연 수지층의 25℃에서의 탄성률은 바람직하게는 1GPa 이상, 보다 바람직하게는 5GPa 이상, 바람직하게는 50GPa 이하, 보다 바람직하게는 20GPa 이하이다.
상기 탄성률은, 동적 점탄성 측정 장치를 사용하여, 25℃의 조건으로 측정된다. 동적 점탄성 측정 장치로서는, 히타치 하이테크 사이언스사제 「DMS6100」 등을 들 수 있다.
박리를 보다 한층 억제하는 관점에서는, 상기 제1 금속재의 측면이, 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있는 것이 바람직하다. 박리를 보다 한층 억제하는 관점에서는, 상기 제2 금속재의 측면이, 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있는 것이 바람직하다.
상기 제1 금속재의 측면이, 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사지게 하기 위해서는, 예를 들어 금속재를 에칭할 때의 에칭량을 조정할 수 있다.
상기 제1 금속재는, 상기 절연 수지층의 제1 표면 전체에 적층되어 있어도 되고, 상기 절연 수지층의 제1 표면의 일부 영역에 적층되어 있어도 된다. 상기 제2 금속재는, 상기 절연 수지층의 제2 표면 전체에 적층되어 있어도 되고, 상기 절연 수지층의 제2 표면의 일부 영역에 적층되어 있어도 된다.
방열성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra는 바람직하게는 2㎛ 이하, 보다 바람직하게는 1㎛ 이하이다. 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra는 0㎛여도 된다. 방열성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra는 바람직하게는 2㎛ 이하, 보다 바람직하게는 1㎛ 이하이다. 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra는 0㎛여도 된다.
접착 안정성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제1 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra는 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.2㎛ 이상이다. 접착 안정성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제2 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra는 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.2㎛ 이상이다.
상기 산술 평균 조도 Ra는, JIS B0601:1994에 준거하여 측정된다. 상기 산술 평균 조도 Ra는, 구체적으로는, 이하와 같이 하여 측정된다.
상기 산술 평균 조도 Ra는 표면 조도계(도쿄 세이미쯔사제 「서프콤 플렉스」)를 사용하여 이동 속도 0.6㎜로 측정된다.
상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측의 표면의 표면적에 대한 비(제1 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적/제1 금속재의 절연 수지층측의 표면의 표면적)는 1을 초과하고 있어도 되고, 1이어도 된다. 박리를 보다 한층 억제하고, 또한 양호한 방열성을 유지하는 관점에서는, 상기 비(제1 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적/제1 금속재의 절연 수지층측의 표면의 표면적)는, 바람직하게는 0.8 이상, 바람직하게는 1 미만이다. 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측의 표면의 표면적에 대한 비(제2 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적/제2 금속재의 절연 수지층측의 표면의 표면적)는 1을 초과하고 있어도 되고, 1이어도 된다. 박리를 보다 한층 억제하고, 또한 양호한 방열성을 유지하는 관점에서는, 상기 비(제2 금속재의 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적/제2 금속재의 절연 수지층측의 표면의 표면적)는, 바람직하게는 0.8 이상, 바람직하게는 1 미만이다.
내열성을 보다 한층 높이는 관점, 및 냉열 사이클 후의 박리를 보다 한층 억제하는 관점에서는, 상기 절연 수지층의 유리 전이 온도는 바람직하게는 150℃ 이상, 보다 바람직하게는 180℃ 이상이다. 상기 유리 전이 온도는 높을수록 좋고, 상기 유리 전이 온도의 상한은 특별히 한정되지 않는다.
상기 유리 전이 온도는 얻어진 경화물을 동적 점탄성 측정 장치(히타치 하이테크 사이언스사제 「DMS6100」)를 사용하여, 5℃/분의 승온 속도로 측정된다.
상기 절연 수지층은, 프리프레그여도 되고, 프리프레그가 아니어도 된다. 방열성 및 절연성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 상기 절연 수지층은, 프리프레그가 아닌 것이 바람직하다. 상기 프리프레그에서는, 일반적으로, 부직포에 절연 수지가 함침되어 있다. 상기 부직포는, 유리 클로스여도 된다.
상기 적층체는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출하고 있거나, 또는 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에 보호 필름이 적층되어 있는 것이 바람직하다. 상기 적층체는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출하고 있거나, 또는 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에 보호 필름이 적층되어 있는 상태에서 사용할 수 있다. 또한, 이러한 적층체는, 전자 부품에 내장된 후에는, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에, 다른 전자 부품 부재가 적층되어도 된다. 상기 적층체는, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출하고 있거나, 또는 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에 보호 필름이 적층되어 있는 것이 바람직하다. 상기 적층체는, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출하고 있거나, 또는 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에 보호 필름이 적층되어 있는 상태에서 사용할 수 있다. 또한, 이러한 적층체는, 전자 부품에 내장된 후에는, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에, 다른 전자 부품 부재가 적층되어도 된다.
이하, 적층체의 다른 상세를 설명한다.
(절연 수지층)
상기 절연 수지층의 재료로서는, 경화성 화합물(A) 및 경화제(B) 등을 들 수 있다. 상기 절연 수지층은, 예를 들어 경화성 화합물 및 열경화제를 포함하는 경화성 조성물(절연 수지층의 재료)의 경화물이다. 또한, 상기 절연 수지층의 재료는, 무기 필러(C)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 절연 수지층은, 무기 필러(C)를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 경화성 화합물(A)로서, 분자량이 10000 미만인 경화성 화합물(A1)을 사용해도 되고, 분자량이 10000 이상인 경화성 화합물(A2)을 사용해도 되고, 분자량이 10000 미만인 경화성 화합물(A1)과, 분자량이 10000 이상인 경화성 화합물(A2)의 양쪽을 사용해도 된다. 경화성 화합물(A)는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
경화성 화합물(A1):
상기 분자량이 10000 미만인 경화성 화합물(A1)로서는, 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물을 들 수 있다. 상기 환상 에테르기로서는, 에폭시기 및 옥세타닐기 등을 들 수 있다. 상기 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물은, 에폭시기 또는 옥세타닐기를 갖는 경화성 화합물인 것이 바람직하다. 경화성 화합물(A1)은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
경화성 화합물(A1)은, 에폭시기를 갖는 에폭시 화합물(A1a)을 포함하고 있어도 되고, 옥세타닐기를 갖는 옥세탄 화합물(A1b)을 포함하고 있어도 된다.
경화물의 내열성 및 내전압성을 보다 높이는 관점에서는, 경화성 화합물(A1)은 방향족 골격을 갖는 것이 바람직하다.
상기 방향족 골격으로서는 특별히 한정되지 않고 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격, 비페닐 골격, 안트라센 골격, 피렌 골격, 크산텐 골격, 아다만탄 골격 및 비스페놀 A형 골격 등을 들 수 있다. 비페닐 골격 또는 플루오렌 골격이 바람직하다. 이 경우에는, 경화물의 내냉열 사이클 특성 및 내열성이 보다 한층 높아진다.
에폭시기를 갖는 에폭시 화합물(A1a)의 구체예로서는, 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체, 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 에폭시 단량체, 나프탈렌 골격을 갖는 에폭시 단량체, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 단량체, 플루오렌 골격을 갖는 에폭시 단량체, 비페닐 골격을 갖는 에폭시 단량체, 바이(글리시딜옥시페닐)메탄 골격을 갖는 에폭시 단량체, 크산텐 골격을 갖는 에폭시 단량체, 안트라센 골격을 갖는 에폭시 단량체 및 피렌 골격을 갖는 에폭시 단량체 등을 들 수 있다. 이들의 수소 첨가물 또는 변성물을 사용해도 된다. 에폭시 화합물(A1a)는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 예를 들어 비스페놀 A형, 비스페놀 F형 또는 비스페놀 S형의 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체 등을 들 수 있다.
상기 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 디시클로펜타디엔 디옥시드 및 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 페놀노볼락에폭시 단량체 등을 들 수 있다.
상기 나프탈렌 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1-글리시딜나프탈렌, 2-글리시딜나프탈렌, 1,2-디글리시딜나프탈렌, 1,5-디글리시딜나프탈렌, 1,6-디글리시딜나프탈렌, 1,7-디글리시딜나프탈렌, 2,7-디글리시딜나프탈렌, 트리글리시딜나프탈렌, 및 1,2,5,6-테트라글리시딜나프탈렌 등을 들 수 있다.
상기 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,3-비스(4-글리시딜옥시페닐)아다만탄, 및 2,2-비스(4-글리시딜옥시페닐)아다만탄 등을 들 수 있다.
상기 플루오렌 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 9,9-비스(4-글리시딜옥시페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-메틸페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-클로로페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-브로모페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-플루오로페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-메톡시페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디메틸페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디클로로페닐)플루오렌 및 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디브로모 페닐)플루오렌 등을 들 수 있다.
상기 비페닐 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 4,4'-디글리시딜비페닐 및 4,4'-디글리시딜-3,3',5,5'-테트라메틸비페닐 등을 들 수 있다.
상기 바이(글리시딜옥시페닐)메탄 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,1'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,1'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,1'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,2'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,2'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 및 1,2'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄 등을 들 수 있다.
상기 크산텐 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,3,4,5,6,8-헥사메틸-2,7-비스-옥시라닐 메톡시-9-페닐-9H-크산텐 등을 들 수 있다.
옥세타닐기를 갖는 옥세탄 화합물(A1b)의 구체예로서는, 예를 들어 4,4'-비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메톡시메틸]비페닐, 1,4-벤젠 디카르복실산비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메틸]에스테르, 1,4-비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메톡시메틸]벤젠, 및 옥세탄 변성 페놀노볼락 등을 들 수 있다. 옥세탄 화합물(A1b)은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
경화물의 내열성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 경화성 화합물(A1)은, 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 것이 바람직하다.
경화물의 내열성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 경화성 화합물(A1) 100중량％ 중 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 70중량％ 이상, 보다 바람직하게는 80중량％ 이상, 100중량％ 이하이다. 경화성 화합물(A1)의 합계 100중량％ 중 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 경화성 화합물의 함유량은 10중량％ 이상 100중량％ 이하일 수도 있다. 또한, 경화성 화합물(A1)의 전체가, 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 경화성 화합물이어도 된다.
경화성 화합물(A1)의 분자량은, 10000 미만이다. 경화성 화합물(A1)의 분자량은, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 1200 이하, 더욱 바람직하게는 600 이하, 특히 바람직하게는 550 이하이다. 경화성 화합물(A1)의 분자량이 상기 하한 이상이면 경화물의 표면 점착성이 낮아져, 경화성 조성물의 취급성이 보다 한층 높아진다. 경화성 화합물(A1)의 분자량이 상기 상한 이하에서는, 경화물의 접착성이 보다 한층 높아진다. 또한, 경화물이 단단하고 또한 취화되기 어렵고, 경화물의 접착성이 보다 한층 높아진다.
또한, 본 명세서에 있어서, 경화성 화합물(A1)에 있어서의 분자량이란, 중합체가 아닌 경우 및 구조식을 특정할 수 있는 경우에는, 당해 구조식으로부터 산출할 수 있는 분자량을 의미하고, 중합체인 경우에는, 중량 평균 분자량을 의미한다.
절연 수지층의 재료 중, 용제 및 무기 필러를 제외한 재료 100중량％ 중 (절연 수지층의 재료가 용제를 포함하지 않고 무기 필러를 포함하는 경우에는, 무기 필러를 제외한 재료 100중량％ 중, 절연 수지층의 재료가 용제를 포함하고 무기 필러를 포함하지 않은 경우에는, 용제를 제외한 재료 100중량％ 중, 절연 수지층의 재료가 용제를 포함하지 않고 또한 무기 필러를 포함하지 않은 경우에는, 절연 수지층의 재료 100중량％ 중), 경화성 화합물(A1)의 함유량은 바람직하게는 10중량％ 이상, 보다 바람직하게는 20중량％ 이상, 바람직하게는 90중량％ 이하, 보다 바람직하게는 80중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이하, 특히 바람직하게는 60중량％ 이하, 가장 바람직하게는 50중량％ 이하이다. 경화성 화합물(A1)의 함유량이 상기 하한 이상이면 경화물의 접착성 및 내열성이 보다 한층 높아진다. 경화성 화합물(A1)의 함유량이 상기 상한 이하이면, 절연 수지층의 제작 시의 도공성이 높아진다.
경화성 화합물(A2) :
경화성 화합물(A2)은, 분자량이 10000 이상인 경화성 화합물이다. 분자량이 10000 이상인 경화성 화합물(A2)은, 일반적으로 중합체이며, 상기 분자량은, 일반적으로 중량 평균 분자량을 의미한다.
경화성 화합물(A2)은, 방향족 골격을 갖는 것이 바람직하다. 이 경우에는, 경화물의 내열성이 높아지고, 또한 경화물의 내습성도 높아진다. 경화성 화합물(A2)이 방향족 골격을 갖는 경우에는, 경화성 화합물(A2)은, 방향족 골격을 중합체 전체의 어느 부분에 갖고 있으면 되고, 주쇄 골격 내에 갖고 있어도 되고, 측쇄 중에 갖고 있어도 된다. 경화물의 내열성을 보다 한층 높게 하고, 또한 경화물의 내습성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 경화성 화합물(A2)은, 방향족 골격을 주쇄 골격 내에 갖는 것이 바람직하다. 경화성 화합물(A2)은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 방향족 골격으로서는 특별히 한정되지 않고 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격, 비페닐 골격, 안트라센 골격, 피렌 골격, 크산텐 골격, 아다만탄 골격 및 비스페놀 A형 골격 등을 들 수 있다. 비페닐 골격 또는 플루오렌 골격이 바람직하다. 이 경우에는, 경화물의 내냉열 사이클 특성 및 내열성이 보다 한층 높아진다.
경화성 화합물(A2)로서, 열 가소성 수지 및 열경화성 수지 등의 경화성 수지 등이 사용 가능하다. 경화성 화합물(A2)은 열 가소성 수지 또는 열경화성 수지인 것이 바람직하다. 경화성 화합물(A2)은 경화성 수지인 것이 바람직하다. 경화성 화합물(A2)은 열 가소성 수지인 것이 바람직하고, 열경화성 수지인 것도 바람직하다.
상기 열 가소성 수지 및 열경화성 수지는, 특별히 한정되지 않는다. 상기 열 가소성 수지로서는 특별히 한정되지 않고 스티렌 수지, 페녹시 수지, 프탈레이트 수지, 열 가소성 우레탄 수지, 폴리아미드 수지, 열 가소성 폴리이미드 수지, 케톤 수지 및 노르보르넨 수지 등을 들 수 있다. 상기 열경화성 수지로서는 특별히 한정되지 않고 아미노 수지, 페놀 수지, 열경화성 우레탄 수지, 에폭시 수지, 열경화성 폴리이미드 수지 및 아미노알키드 수지 등을 들 수 있다. 상기 아미노 수지로서는, 요소 수지 및 멜라민 수지 등을 들 수 있다.
경화물의 산화 열화를 억제하고, 경화물의 내냉열 사이클 특성 및 내열성을 보다 한층 높이고, 또한 경화물의 흡수율을 보다 한층 낮게 하는 관점에서는, 경화성 화합물(A2)은, 스티렌 수지, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지인 것이 바람직하고, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지인 것이 보다 바람직하고, 페녹시 수지인 것이 더욱 바람직하다. 특히, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지의 사용에 의해, 경화물의 내열성이 보다 한층 높아진다. 또한, 페녹시 수지의 사용에 의해, 경화물의 탄성률이 보다 한층 낮아지고, 또한 경화물의 내냉열 사이클 특성이 보다 한층 높아진다. 또한, 경화성 화합물(A2)은, 에폭시기 등의 환상 에테르기를 갖고 있지 않아도 된다.
상기 스티렌 수지로서, 구체적으로는, 스티렌계 단량체의 단독 중합체, 및 스티렌계 단량체와 아크릴계 단량체의 공중합체 등이 사용 가능하다. 스티렌-메타크릴산글리시딜의 구조를 갖는 스티렌 중합체가 바람직하다.
상기 스티렌계 단량체로서는, 예를 들어 스티렌, o-메틸스티렌, m-메틸스티렌, p-메틸스티렌, p-메톡시스티렌, p-페닐스티렌, p-클로로스티렌, p-에틸스티렌, p-n-부틸스티렌, p-tert-부틸스티렌, p-n-헥실스티렌, p-n-옥틸스티렌, p-n-노닐스티렌, p-n-데실스티렌, p-n-도데실스티렌, 2,4-디메틸스티렌 및 3,4-디클로로스티렌 등을 들 수 있다.
상기 페녹시 수지는, 구체적으로는, 예를 들어 에피할로히드린과 2가의 페놀 화합물을 반응시켜 얻어지는 수지, 또는 2가의 에폭시 화합물과 2가의 페놀 화합물을 반응시켜 얻어지는 수지이다.
상기 페녹시 수지는, 비스페놀 A형 골격, 비스페놀 F형 골격, 비스페놀 A/F 혼합형 골격, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격, 비페닐 골격, 안트라센 골격, 피렌 골격, 크산텐 골격, 아다만탄 골격 또는 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 페녹시 수지는, 비스페놀 A형 골격, 비스페놀 F형 골격, 비스페놀 A/F 혼합형 골격, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격 또는 비페닐 골격을 갖는 것이 보다 바람직하고, 플루오렌 골격 및 비페닐 골격 중 적어도 1종의 골격을 갖는 것이 더욱 바람직하다. 이들 바람직한 골격을 갖는 페녹시 수지의 사용에 의해, 경화물의 내열성이 더 한층 높아진다.
상기 에폭시 수지는, 상기 페녹시 수지 이외의 에폭시 수지이다. 상기 에폭시 수지로서는, 스티렌 골격 함유 에폭시 수지, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 비페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 플루오렌형 에폭시 수지, 페놀 아르알킬형 에폭시 수지, 나프톨 아르알킬형 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔형 에폭시 수지, 안트라센형 에폭시 수지, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 수지, 트리시클로데칸 골격을 갖는 에폭시 수지 및 트리아진 핵을 골격에 갖는 에폭시 수지 등을 들 수 있다.
경화성 화합물(A2)의 분자량은 10000 이상이다. 경화성 화합물(A2)의 분자량은, 바람직하게는 30000 이상, 보다 바람직하게는 40000 이상, 바람직하게는 1000000 이하, 보다 바람직하게는 250000 이하이다. 경화성 화합물(A2)의 분자량이 상기 하한 이상이면 경화물이 열 열화하기 어렵다. 경화성 화합물(A2)의 분자량이 상기 상한 이하이면, 경화성 화합물(A2)과 다른 성분과의 상용성이 높아진다. 이 결과, 경화물의 내열성이 보다 한층 높아진다.
절연 수지층의 재료 중, 용제 및 무기 필러를 제외한 재료 100중량％ 중, 경화성 화합물(A2)의 함유량은 바람직하게는 20중량％ 이상, 보다 바람직하게는 30중량％ 이상, 바람직하게는 60중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 50중량％ 이하이다. 경화성 화합물(A2)의 함유량이 상기 하한 이상이면 경화성 조성물의 취급성이 양호해진다. 경화성 화합물(A2)의 함유량이 상기 상한 이하이면, 무기 필러(C)의 분산이 용이해진다.
경화제(B):
상기 절연 수지층의 재료는 경화제(B)를 포함하는 것이 바람직하다. 경화제(B)는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
경화물의 내열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 경화제(B)는, 방향족 골격 또는 지환식 골격을 갖는 것이 바람직하다. 경화제(B)는, 아민 경화제(아민 화합물), 이미다졸 경화제, 페놀 경화제(페놀 화합물) 또는 산 무수물 경화제(산 무수물)을 포함하는 것이 바람직하고, 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 산 무수물 경화제는, 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 혹은 해당 산 무수물의 변성물을 포함하거나 또는 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 혹은 해당 산 무수물의 변성물을 포함하는 것이 바람직하다.
경화제(B)는 염기성의 경화제를 포함하거나, 멜라민 골격 혹은 트리아진 골격을 갖는 페놀 수지를 포함하거나 또는 알릴기를 갖는 페놀 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 무기 필러(C)의 분산성을 양호하게 하고, 또한 경화물의 내전압성 및 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 경화제(B)는 염기성의 경화제를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 무기 필러(C)의 분산성을 보다 한층 양호하게 하고, 또한 경화물의 내전압성 및 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 경화제(B)는, 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 디시안디아미드를 포함하는 것이 특히 바람직하다. 상기 이미다졸 경화제는, 아민 경화제의 1종이기도 하다. 또한, 경화제(B)는, 디시안디아미드와 이미다졸 경화제의 양쪽을 포함하는 것도 바람직하다. 이들 바람직한 경화제의 사용에 의해, 무기 필러(C)의 경화성 조성물 중에서의 분산성이 높아지고, 또한 내열성, 내습성 및 전기 물성의 밸런스가 우수한 경화물이 얻어진다. 이 결과, 무기 필러(C)의 함유량이 적어도, 열전도성이 상당히 높아진다. 특히 디시안디아미드를 사용한 경우에는, 경화물과 금속재의 접착성이 상당히 높아진다.
또한, 경화제(B)가 염기성의 경화제인지 여부는, 경화제 1g을 아세톤 5g과 순수 5g을 포함하는 액 10g 중에 넣고, 80℃에서 1시간 교반하면서 가열하고, 다음에 가열 후의 액 중의 불용 성분을 여과에 의해 제거하여 추출액을 얻었을 때, 해당 추출액의 pH가 염기성인 것에 의해 판단된다.
상기 아민 경화제로서는, 디시안디아미드, 이미다졸 화합물, 디아미노디페닐메탄, 및 디아미노디페닐술폰 등을 들 수 있다. 경화물과 금속재의 접착성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 아민 경화제는, 디시안디아미드 또는 이미다졸 경화제인 것이 보다 한층 바람직하다. 경화성 조성물의 저장 안정성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 경화제(B)는, 융점이 180℃ 이상인 경화제를 포함하는 것이 바람직하고, 융점이 180℃ 이상인 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하다.
상기 이미다졸 경화제로서는, 2-운데실이미다졸, 2-헵타데실이미다졸, 2-메틸이미다졸, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸이미다졸, 1-벤질-2-메틸이미다졸, 1-벤질-2-페닐이미다졸, 1,2-디메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸륨트리멜리테이트, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리멜리테이트, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-운데실이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-에틸-4'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진이소시아누르산 부가물, 2-페닐이미다졸이소시아누르산 부가물, 2-메틸이미다졸이소시아누르산 부가물, 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸 및 2-페닐-4-메틸-5-디히드록시메틸이미다졸 등을 들 수 있다.
상기 페놀 경화제로서는, 페놀노볼락, o-크레졸노볼락, p-크레졸노볼락, t-부틸페놀노볼락, 디시클로펜타디엔 크레졸, 폴리파라비닐페놀, 비스페놀 A형 노볼락, 크실릴렌 변성 노볼락, 데칼린 변성 노볼락, 폴리(디-o-히드록시페닐)메탄, 폴리(디-m-히드록시페닐)메탄, 및 폴리(디-p-히드록시페닐)메탄 등을 들 수 있다. 경화물의 유연성 및 경화물의 난연성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 멜라민 골격을 갖는 페놀 수지, 트리아진 골격을 갖는 페놀 수지, 또는 알릴기를 갖는 페놀 수지가 바람직하다.
상기 페놀 경화제의 시판품으로서는, MEH-8005, MEH-8010 및 MEH-8015(이상 모두 메이와 가세이사제), YLH903(미쯔비시 가가꾸사제), LA-7052, LA-7054, LA-7751, LA-1356 및 LA-3018-50P(이상 모두 DIC사제), 그리고 PS6313 및 PS6492(이상 모두 군에이 가가꾸사제) 등을 들 수 있다.
상기 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물로서는, 예를 들어 스티렌/무수 말레산 공중합체, 벤조페논 테트라카르복실산 무수물, 피로멜리트산 무수물, 트리멜리트산 무수물, 4,4'-옥시디프탈산 무수물, 페닐에티닐프탈산 무수물, 글리세롤비스(안히드로트리멜리테이트) 모노아세테이트, 에틸렌글리콜비스(안히드로트리멜리테이트), 메틸테트라히드로 무수 프탈산, 메틸헥사히드로 무수 프탈산, 및 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산 등을 들 수 있다.
상기 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물의 시판품으로서는, SMA 레진 EF30, SMA 레진 EF40, SMA 레진 EF60 및 SMA 레진 EF80(이상 모두 사토마·재팬사제), ODPA-M 및 PEPA(이상 모두 마낙사제), 리카시드 MTA-10, 리카시드 MTA-15, 리카시드 TMTA, 리카시드 TMEG-100, 리카시드 TMEG-200, 리카시드 TMEG-300, 리카시드 TMEG-500, 리카시드 TMEG-S, 리카시드 TH, 리카시드 HT-1A, 리카시드 HH, 리카시드 MH-700, 리카시드 MT-500, 리카시드 DSDA 및 리카시드 TDA-100(이상 모두 신니혼 리카사제), 및 EPICLON B4400, EPICLON B650, 및 EPICLON B570(이상 모두 DIC사제) 등을 들 수 있다.
상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물은, 다지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 혹은 해당 산 무수물의 변성물, 또는 테르펜계 화합물과 무수 말레산의 부가 반응에 의해 얻어지는 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물인 것이 바람직하다. 이들 경화제의 사용에 의해, 경화물의 유연성 및 경화물의 내습성 및 접착성이 보다 한층 높아진다.
상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물로서는, 메틸나드산 무수물, 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 산 무수물 또는 해당 산 무수물의 변성물 등도 들 수 있다.
상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 해당 산 무수물의 수 첨가물 또는 해당 산 무수물의 변성물의 시판품으로서는, 리카시드 HNA 및 리카시드 HNA-100(이상 모두 신니혼 리카사제), 및 에피큐어 YH306, 에피큐어 YH307, 에피큐어 YH308H 및 에피큐어 YH309(이상 모두 미쯔비시 가가꾸사제) 등을 들 수 있다.
경화제(B)는, 메틸나드산 무수물 또는 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산인 것도 바람직하다. 메틸나드산 무수물 또는 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산의 사용에 의해, 경화물의 내수성이 높아진다.
절연 수지층의 재료 중 용제 및 무기 필러를 제외한 재료 100중량％ 중, 경화제(B)의 함유량은 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 1중량％ 이상, 바람직하게는 40중량％ 이하, 보다 바람직하게는 25중량％ 이하이다. 경화제(B)의 함유량이 상기 하한 이상이면 경화성 조성물을 충분히 경화시키는 것이 용이하다. 경화제(B)의 함유량이 상기 상한 이하이면, 경화에 관여하지 않는 잉여적인 경화제(B)가 발생하기 어려워진다. 이로 인해, 경화물의 내열성 및 접착성이 보다 한층 높아진다.
(무기 필러(C))
무기 필러(C)의 사용에 의해, 경화물의 열전도성이 상당히 높아진다. 무기 필러(C)는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
경화물의 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 무기 필러(C)의 열전도율은 바람직하게는 10W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 15W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 20W/m·K 이상이다. 무기 필러(C)의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 열전도율이 300W/m·K정도인 무기 필러는 널리 알려져 있고, 또한 열전도율이 200W/m·K정도인 무기 필러는 용이하게 입수할 수 있다.
무기 필러(C)는, 알루미나, 합성 마그네사이트, 질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 탄화규소, 산화아연 또는 산화마그네슘인 것이 바람직하고, 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 탄화규소, 산화아연 또는 산화마그네슘인 것이 보다 바람직하다. 이들 바람직한 무기 필러의 사용에 의해, 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다.
실리카 이외의 무기 필러(C)는, 구상 알루미나, 파쇄 알루미나 또는 구상 질화알루미늄인 것이 보다 바람직하고, 구상 알루미나 또는 구상 질화알루미늄인 것이 더욱 바람직하다. 이들 바람직한 무기 필러의 사용에 의해, 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다.
무기 필러(C)의 신 모스 경도는, 바람직하게는 12 이하, 보다 바람직하게는 9 이하이다. 무기 필러(C)의 신 모스 경도가 9 이하이면, 경화물의 가공성이 보다 한층 높아진다.
경화물의 가공성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 무기 필러(C)는, 합성 마그네사이트, 결정 실리카, 산화아연, 또는 산화마그네슘인 것이 바람직하다. 이들 무기 필러의 신 모스 경도는 9 이하이다.
무기 필러(C)는, 구상의 필러(구상 필러)를 포함하고 있어도 되고, 파쇄된 필러(파쇄 필러)를 포함하고 있어도 되고, 판상의 필러(판상 필러)를 포함하고 있어도 된다. 무기 필러(C)는, 구상 필러를 포함하는 것이 특히 바람직하다. 구상 필러는 고밀도로서 충전 가능하기 때문에, 구상 필러의 사용에 의해 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다.
상기 파쇄 필러로서는, 파쇄 알루미나 및 파쇄 실리카 등을 들 수 있다. 파쇄 필러는, 예를 들어 1축 파쇄기, 2축 파쇄기, 해머크러셔 또는 볼 밀 등을 사용하여, 괴상의 무기 물질을 파쇄함으로써 얻어진다. 파쇄 필러의 사용에 의해, 경화물 중의 필러가 가교 또는 효율적으로 근접된 구조로 되기 쉽다. 따라서, 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다. 또한, 파쇄 필러는, 일반적으로, 통상의 필러에 비교하여 저렴하다. 이로 인해, 파쇄 필러의 사용에 의해, 경화성 조성물의 비용이 낮아진다.
상기 실리카는, 파쇄된 실리카(파쇄 실리카) 인 것이 바람직하다. 상기 파쇄 실리카의 사용에 의해, 경화물의 내습성이 보다 한층 높아지고, 경화물의 프레셔 쿠커 테스트가 행하여졌을 때 내전압성이 보다 한층 저하되기 어려워진다.
상기 파쇄 필러의 평균 입자 직경은, 바람직하게는 12㎛ 이하, 보다 바람직하게는 10㎛ 이하, 바람직하게는 1㎛ 이상이다. 파쇄 필러의 평균 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 경화성 조성물 중에, 파쇄 필러를 고밀도로 분산시키는 것이 가능하고, 경화물의 내전압성이 보다 한층 높아진다. 파쇄 필러의 평균 입자 직경이 상기 하한 이상이면 파쇄 필러를 고밀도로 충전시키는 것이 용이해진다.
파쇄 필러의 애스펙트비는 특별히 한정되지 않는다. 파쇄 필러의 애스펙트비는, 바람직하게는 1.5 이상, 바람직하게는 20 이하이다. 애스펙트비가 1.5 미만의 필러는, 비교적 고가이어서, 경화성 조성물의 비용이 높아진다. 상기 애스펙트비가 20 이하이면, 파쇄 필러의 충전이 용이하다.
상기 파쇄 필러의 애스펙트비는, 예를 들어 디지털 화상 해석 방식 입도 분포 측정 장치(니혼 루프토사제 「FPA」)를 사용하여, 필러의 파쇄면을 측정함으로써 구하는 것이 가능하다.
무기 필러(C)의 평균 입자 직경은, 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 바람직하게는 40㎛ 이하이다. 평균 입자 직경이 상기 하한 이상이면 무기 필러(C)를 고밀도로서 용이하게 충전할 수 있다. 평균 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 경화물의 내전압성이 보다 한층 높아진다.
상기 「평균 입자 직경」은, 레이저 회절식 입도 분포 측정 장치에 의해 측정한 부피 평균에서의 입도 분포 측정 결과로부터 구해지는 평균 입자 직경이다.
절연 수지층의 재료 중 용제를 제외한 재료 100중량％ 중(절연 수지층의 재료가 용제를 포함하지 않은 경우에는, 절연 수지층의 재료 100중량％ 중, 절연 수지층의 재료가 용제를 포함하는 경우에는, 용제를 제외한 재료 100중량％ 중), 및 절연 수지층 100중량％ 중 무기 필러(C)의 함유량은 바람직하게는 50중량％ 이상, 보다 바람직하게는 70중량％ 이상, 바람직하게는 97중량％ 이하, 보다 바람직하게는 95중량％ 이하이다. 무기 필러(C)의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 경화물의 열전도성이 효과적으로 높아진다.
다른 성분:
상기 절연 수지층의 재료는, 상술한 성분 이외에도, 분산제, 킬레이트제, 산화 방지제 등의 절연 수지층에 일반적으로 사용되는 다른 성분을 포함하고 있어도 된다.
(제1 금속재 및 제2 금속재(금속재))
상기 금속재의 재료로는, 알루미늄, 구리, 금 및 그래파이트 시트 등을 들 수 있다. 열전도성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 상기 금속재의 재료는, 금, 구리 또는 알루미늄인 것이 바람직하고, 구리 또는 알루미늄인 것이 보다 바람직하다. 열전도성을 보다 한층 양호하게 하는 관점 및 에칭 처리된 금속재를 용이하게 형성하는 관점에서는, 상기 금속재는, 구리인 것이 보다 바람직하다. 또한, 상기 금속재는, 금속박인 것이 바람직하다.
이하, 본 발명의 구체적인 실시예 및 비교예를 들어, 본 발명을 명백하게 한다. 또한, 본 발명은 이하의 실시예에 한정되지 않는다.
이하의 재료를 준비했다.
경화성 화합물(A1)
(1) 비스페놀 A형 액상 에폭시 수지(미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 828US」, Mw=370)
(2) 비스페놀 F형 액상 에폭시 수지(미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 806L」, Mw=370)
(3) 나프탈렌형 액상 에폭시 수지(DIC사제 「EPICLON HP-4032D」, Mw=304)
경화성 화합물(A2)
(1) 에폭시기 함유 스티렌 수지(니치유사제 「마프루프 G-1010S」, Mw=100,000, Tg=93℃)
(2) 비스페놀 A형 페녹시 수지(미쯔비시 가가꾸사제 「E1256」, Mw=51,000, Tg=98℃)
경화제(B)
(1) 지환식 골격 산 무수물(신니혼 리카사제 「MH-700」)
(2) 비페닐 골격 페놀 수지(메이와 가세이사제 「MEH-7851-S」)
(3) 이소시아누르 변성 고체 분산형 이미다졸(이미다졸계 경화 촉진제, 시코쿠 가세이 고교사제 「2MZA-PW」)
무기 필러(C)
(1) 5㎛ 알루미나(파쇄 알루미나, 닛본케이킨조쿠사 제조 「LT300C」, 평균 입자 직경 5㎛)
(2) 질화붕소(미츠이 가가꾸사제 「MBN-010T」, 평균 입자 직경 0.9㎛)
(3) 질화알루미늄(미츠이 가가꾸사제 「MAN-2A」, 평균 입자 직경 1.3㎛)
첨가제
(1) 에폭시실란 커플링제(신에쓰 가가꾸 고교사제 「KBE403」)
용제
(1) 메틸에틸케톤
(실시예 1 내지 16 및 비교예 1 내지 6)
호모 디스퍼형 교반기를 사용하고, 하기의 표 1 내지 3에 나타내는 배합 성분을 하기의 표 1 내지 3에 나타내는 배합 양으로 배합하고, 혼련하여, 절연 재료를 제조했다.
상기 절연 재료를 이형 PET 시트(두께 50㎛)에 목적의 두께에 도공하고, 90℃의 오븐에서 30분 건조하고, 용제를 휘발시키고, 시트상의 절연 재료를 제작했다.
실시예 1 내지 9, 12 내지 16 및 비교예 1 내지 6에 대해서는 얻어진 시트상의 절연 재료를 금속판 위에 열라미네이터에서 접합하고, 절연 수지층을 갖는 3층 구성의 적층체를 제작했다. 그 후에 180℃에서 1시간 경화를 행하고, 경화된 적층 구조체를 얻었다. 그 후, 이 적층 구조체의 금속층 부분을 에칭함으로써 소정의 면적 비율을 갖는 적층체를 제작했다. 실시예 10 내지 11에 대해서는, 먼저 펀칭 프레스 가공에 의해 소정의 면적 또한 표리의 면적이 동일해지도록 가공한 금속판을 제작했다. 그 후, 해당 금속판과 시트상의 절연 재료를 열라미네이터에서 접합하고, 소정의 면적 비율을 갖고 또한 금속층 부분의 절연층면과 절연층면과 반대인 금속층면의 면적 비율이 동일한 3층 구조의 경화 전 적층체를 제작했다. 그 후, 180℃에서 1시간 경화를 행하고, 소정의 면적 비율을 갖고 또한 금속층 부분의 절연층면과 절연층면과 반대인 금속층면의 면적 비율이 동일한 적층체를 제작했다.
(평가)
(1) 각 층의 두께 측정
얻어진 적층체에 대해, 적층체의 단면을 현미경(키엔스사제 「VHX-5000」)에 의해 관찰하고, 계측함으로써, 각 층의 두께를 측정했다.
(2) 금속재의 절연 수지층과는 반대인 표면의 표면적 측정
얻어진 적층체를, 화상 치수 측정기(키엔스사제 「IM-6125」)에 의해 관찰함으로써, 표면적을 측정했다.
(3) 유리 전이 온도의 측정
시트상의 절연 재료를, 180℃에서 1시간 경화시키고, 경화물(절연 수지층)을 얻었다.
얻어진 경화물의 유리 전이 온도를, 동적 점탄성 측정 장치(히타치 하이테크 사이언스사제 「DMS6100」)를 사용하여, 5℃/분의 승온 속도로 측정했다.
(4) 탄성률의 측정
시트상의 절연 재료를, 180℃에서 1시간 경화시키고, 경화물(절연 수지층)을 얻었다.
동적 점탄성 측정 장치(히타치 하이테크 사이언스사제 「DMS6100」)를 사용하여, 25℃의 조건에서, 경화물(절연 수지층)의 탄성률을 측정했다.
(5) 선팽창률의 측정
시트상의 절연 재료를 180℃에서 1시간 경화시키고, 경화물(절연 수지층)을 얻었다.
열 기계 분석 장치(시마즈 세이사쿠쇼사제 「TMA-60」)를 사용하여, 25℃에서 유리 전이 온도간의 조건으로, 경화물(절연 수지층)의 선팽창률 및 제1, 제2 금속재의 선팽창률을 측정했다.
(6) 산술 평균 조도 Ra의 측정
얻어진 적층체에 있어서, 제1 금속재의 절연 수지층측과는 반대측의 표면의 산술 평균 조도 Ra, 제2 금속재의 절연 수지층측과는 반대측의 표면의 산술 평균 조도 Ra, 제1 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra 및 제2 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra를 측정했다.
구체적인 측정 방법에 관해서는, 상기 산술 평균 조도 Ra는 표면 조도계(도쿄 세이미쯔사제 「서프콤 플렉스」)를 사용하여, 이동 속도 0.6㎜로 측정했다.
(7) 열전도율의 측정
시트상의 절연 재료를, 180℃에서 1시간 경화시키고, 경화물(절연 수지층)을 얻었다.
열전도율계(교토 덴시 고교사제 「신속열전도율계 QTM-500」)를 사용하여, 경화물(절연 수지층)의 열전도율을 측정했다.
(8) 열저항
적층체와 동일한 사이즈를 갖고, 60℃로 제어되어 있으며, 또한 평활한 표면을 갖는 발열체를 준비하였다. 얻어진 적층체를, 상기 발열체에 1kgf의 압력으로 압박하고, 발열체의 반대면의 온도를 열전대에 의해 측정함으로써, 열저항을 평가했다. 열저항을 이하의 기준에 따라 판정했다.
[열저항의 판정 기준]
○○: 발열체와 적층체의 발열체측과는 반대인 표면의 온도차가 5℃ 이하
○: 발열체와 적층체의 발열체측과는 반대인 표면의 온도차가 5℃를 초과하고 10℃ 이하
△: 발열체와 적층체의 발열체측과는 반대인 표면의 온도차가 10℃를 초과하고 30℃ 이하
×: 발열체와 적층체의 발열체측과는 반대인 표면의 온도차가 30℃를 초과한다
(9) 냉열 사이클 후의 박리 방지성
얻어진 적층체 10개를 에스펙사제 「모델 TSB-51」로 -40℃에서 5분 내지 +125℃에서 5분의 냉열 사이클 시험을 1000회 행하고, 들뜸 및 박리의 발생을 확인함으로써, 냉열 사이클 후의 박리 방지성을 평가했다. 냉열 사이클 후의 박리 방지성을 이하의 기준에 따라 판정했다.
[냉열 사이클 후의 박리 방지성의 판정 기준]
○○: 들뜸 또는 박리의 발생 없음
○: 들뜸 또는 박리의 발생 1 내지 2개
△: 들뜸 또는 박리의 발생 3 내지 5개
×: 들뜸 또는 박리의 발생 6 내지 10개
조성을 하기의 표 1 내지 3에 나타낸다. 적층체의 구성 및 적층체의 평가 결과를 하기의 표 4 내지 6에 나타낸다.
Figure pct00001
Figure pct00002
Figure pct00003
Figure pct00004
Figure pct00005
Figure pct00006
1, 1A: 적층체
11: 절연 수지층
12: 제1 금속재
13, 13A: 제2 금속재

Claims (16)

  1. 절연 수지층과,
    금속박 또는 금속판인 제1 금속재와,
    금속박 또는 금속판인 제2 금속재를 구비하고,
    상기 제1 금속재가 상기 절연 수지층의 제1 표면에 적층되어 있고, 또한 상기 제2 금속재가 상기 절연 수지층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면에 적층되어 있고,
    상기 절연 수지층의 두께가 200㎛ 이하이고,
    상기 제1 금속재와 상기 제2 금속재의 합계의 두께가 200㎛ 이상이고,
    상기 제1 금속재의 두께의, 상기 제2 금속재의 두께에 대한 비가, 0.2 이상 5 이하이고,
    상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하인, 적층체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 절연 수지층의 선팽창률의, 상기 제1 금속재의 선팽창률에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하이고,
    상기 절연 수지층의 선팽창률의, 상기 제2 금속재의 선팽창률에 대한 비가, 0.5 이상 2 이하인, 적층체.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 절연 수지층의 25℃에서의 탄성률이 1GPa 이상 50GPa 이하인, 적층체.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 금속재의 측면이, 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있는, 적층체.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 금속재의 측면이, 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면측을 향함에 따라, 내측으로 경사져 있는, 적층체.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 금속재가 회로인, 적층체.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 금속재가 적층되지 않은 절연 수지층 부분이 존재하고,
    상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra가 2㎛ 이하이며, 또한 상기 제1 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra가 0.1㎛ 이상인, 적층체.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측의 표면의 표면적에 대한 비가, 0.8 이상 1.0 미만인, 적층체.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 금속재가 회로이고,
    상기 제2 금속재가 회로인, 적층체.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 금속재가 적층되지 않은 절연 수지층 부분이 존재하고,
    상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 산술 평균 조도 Ra가 2㎛ 이하이며, 또한 상기 제2 금속재의 절연 수지층측의 표면의 산술 평균 조도 Ra가 0.1㎛ 이상인, 적층체.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대인 표면의 표면적의, 상기 제2 금속재의 상기 절연 수지층측의 표면의 표면적에 대한 비가, 0.8 이하인, 적층체.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연 수지층의 유리 전이 온도가 150℃ 이상인, 적층체.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연 수지층이 프리프레그가 아닌, 적층체.
  14. 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출되어 있거나, 또는 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면에 보호 필름이 적층되어 있는, 적층체.
  15. 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 금속재의 상기 절연 수지층측과는 반대측의 표면이 노출되어 있는, 적층체.
  16. 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연 수지층이 무기 필러를 포함하는, 적층체.
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