TWI689410B - 聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物及金屬複合構件 - Google Patents

聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物及金屬複合構件 Download PDF

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Abstract

本發明係一種聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其係包含：(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、以及含有：(c-1)來自於α-烯烴的構成單位及(c-2)來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之(C)含環氧基之烯烴系共聚物；而以成形溫度260℃、鑄模溫度80℃及保壓壓力80MPa之成形條件，依照ISO 3167(Type A試驗薄片)的成形品之表面粗糙度為0.5μm以下；且為相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(C)含環氧基之烯烴系共聚物中環氧基的含量為0.01質量%以上0.35質量%以下，以及，相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(甲基)丙烯酸酯構造之含量為1.5質量%以下。

Description

聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物及金屬複合構件
本發明之實施形態，係有關於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物。又，本發明之實施形態，亦有關於使用該聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的金屬複合構件。
藉由嵌入成形、嵌出成形、拉帶成形(hoop molding)等成形方法，將熱塑性樹脂與金屬構件複合所製造之金屬複合構件，可廣泛使用在家電製品、資訊通訊機器、汽車構件等方面。而使用在此類金屬複合構件中之熱塑性樹脂方面，曾檢討使用可以射出成形等方法熔融成形，而且，機械特性、耐熱性、電氣特性、耐風化性、耐水性、耐藥品性、耐溶劑等各種特性優良的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物。
在使用聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物以金屬端子等金屬構件嵌入成形時，由於由樹脂組成物所形成之樹脂部分與金屬構件的密接性不足，而有發生界面之氣密性不足、及由密接不良部分為起點而剝離及破壞的問題。因此，須要提高樹脂部分與金屬構件的密接性。而且，在許多須要對應落下時破裂的行動終端裝置之框體等之多種用途上，與金屬之密接性之外又須要求耐衝擊性。同時，作為行動終端裝置之框體等通訊機器構件上所使用的材料方面，又須要為不妨礙通訊特性， 而可抑低傳訊損失、介電損耗正切低的材料。
在提高金屬構件與樹脂部分之密接性的方式方面，可檢討：在金屬構件上施加機械/化學表面處理使金屬表面具有凹凸等附著層(anchor)、導入官能基、及由接著劑層媒介的方式。例如，在專利特開2006-027018號公報中，曾揭示在金屬形物體上形成微細之凹凸層，在浸漬在水溶性醇溶液之後，將該金屬形物體與樹脂組成物經由射出成形複合的方法。
另一方面，在聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物方面，亦曾進行檢討以提高對金屬之密接性。例如，在專利國際公開第2011/155289號簡報中，曾揭示在100℃以下之鑄模溫度中亦可與金屬構件有優良的密接性之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其係含有聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、及特定量之改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂的樹脂組成物。又，在專利國際公開第2009/081549號簡報中，亦曾揭示在100℃以下之鑄模溫度中亦可成形之樹脂組成物，其係含有纖維狀強化劑及熱塑性彈性體的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，或者含有特定之改質聚對苯二甲酸丁二酯樹脂及纖維狀強化劑的改質聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物。
【先前技術文獻】
【專利文獻】
【專利文獻1】專利特開2006-027018號公報
【專利文獻2】專利國際公開第2011/155289號簡報
【專利文獻3】專利國際公開第2009/081549號簡報
因此雖然已進行如上述之各種檢討，仍須再進一步開發與金屬之密接性優良，而且，具有良好的耐衝擊性及低介電損耗正切的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物。
因此，本發明之實施形態，課題係在提供金屬密接性與耐衝擊性及介電損耗正切的平衡優良之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物。
亦即本發明之實施形態，係有關於以下之各項。
〔1〕一種聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其係包含：(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、以及含有：(c-1)來自於α-烯烴的構成單位及(c-2)來自於α,β-不飽和酸之環氧丙酯的構成單位之(C)含環氧基之烯烴系共聚物；而以成形溫度260℃、鑄模溫度80℃及保壓壓力80MPa之成形條件，依照ISO 3167(Type A試驗薄片)的成形品之表面粗糙度，以算術平均粗糙度為0.50μm以下；且為相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(C)含環氧基之烯烴系共聚物中環氧基的含量為0.01質量%以上0.35質量%以下，以及，相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(甲基)丙烯酸酯構造之含量為1.5質量%以下。
〔2〕如上述〔1〕項記載之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其中，以空腔共振器擾動法所測定之2GHz下的介電損耗正切為0.01以下。
〔3〕如上述〔1〕項或〔2〕項記載之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其中，再含有(D)玻璃纖維。
〔4〕如上述〔1〕項至〔3〕項中任一項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其中，成形品依照ISO 179/1eA的方法所測定之沙比衝擊強度為7kJ/m2以上。
〔5〕如上述〔1〕項至〔4〕項中任一項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其中，(C)含環氧基之烯烴系共聚物，不含來自於(甲基)丙烯酸酯的構成單位。
〔6〕如上述〔1〕項至〔5〕項中任一項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其中，以成形溫度260℃、鑄模溫度80℃、及保壓壓力80MPa之成形條件，依照ISO 3167(Type A試驗薄片)的成形品之收縮率為0.20以下。
〔7〕如上述〔1〕項至〔6〕項中任一項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其係金屬複合構件用。
〔8〕一種金屬複合構件，其係包含由如上述〔1〕項至〔7〕項中任一項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物所構成的樹脂部分、及金屬構件。
〔9〕如上述〔8〕項記載之金屬複合構件，其中，前述金屬構件含有微細凹凸處理表面。
〔10〕如上述〔8〕項或〔9〕項記載之金屬複合構件，其中，前述由聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物所構成之樹脂部分與金屬構件的接合強度為30MPa以上。
〔11〕如上述〔8〕項至〔10〕項中任一項所述之金屬複 合構件，其中，前述金屬複合構件，為通訊機器構件。
本發明之實施形態，可提供金屬密接性與耐衝擊性及介電損耗正切的平衡優良之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物。
【第1A圖】係具有非圓形截面的玻璃纖維之一例的截面模式圖。
【第1B圖】係具有非圓形截面的玻璃纖維之一例的截面模式圖。
【第1C圖】係具有非圓形截面的玻璃纖維之一例的截面模式圖。
【第2圖】係用以評量表面粗糙度及收縮率的試驗薄片之上方表面模式圖。圖中亦表示鑄模各部分之尺寸。圖中的符號「h」表示試驗薄片之厚度。
以下以本發明之較佳實施形態加以說明，惟本發明並不限定於下述之實施形態。
<聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物>
本發明人等發現，包含：(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、以及含有：(c-1)來自於α-烯烴的構成單位及(c-2)來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之(C)含環氧基之烯烴系共聚物，其成形物的表面粗糙 度(Ra)、相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體的含環氧基之烯烴系共聚物中環氧基的含量(質量%)、及相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體的(甲基)丙烯酸酯構造之含量(質量%)在特定範圍時，可獲得金屬密接性與耐衝擊性及介電損耗正切的平衡優良之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物。
亦即，本發明之一實施形態中的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其特徵為包含：(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、以及含有：(c-1)來自於α-烯烴的構成單位及(c-2)來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之(C)含環氧基之烯烴系共聚物；且其成形物的表面粗糙度(Ra)為0.50μm以下；相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，來自於(C)含環氧基之烯烴系共聚物中的環氧基之含量為0.01質量%以上0.35質量%以下；及相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體的(甲基)丙烯酸酯構造之含量為1.5質量%以下。
<表面粗糙度(Ra)>
本說明書中，「表面粗糙度(Ra)」，係使用本發明實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物所形成的成形品之表面特性的指標，具體言之，即以聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物所形成的成形品之算術平均粗糙度Ra。該表面粗糙度Ra，可藉由(1)製作依照ISO 3167(Type A試驗薄片)的試驗薄片，(2)對試驗薄片上預定之部位的表面粗糙度，以表面粗糙度測定機測定即可測定。測定條件之例在實施例中會再詳細加以說明。第2圖所示之例係試驗薄片。該試驗薄片，可如實施 例所載，以聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，在成形溫度260℃、鑄模溫度80℃、及保壓壓力80MPa下，成形而製作。
本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其成形品之表面粗糙度(Ra)以0.50μm以下為佳，0.48μm以下更佳，0.46μm以下又更佳。在使用成形品之表面粗糙度(Ra)為0.50μm以下的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物時，可以提高金屬複合構件的樹脂部分與金屬構件之界面的氣密性。
<收縮率>
本說明書中，「收縮率」，係本發明實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物在成形時之尺寸安定性的指標，可以(1)依照ISO 3167(Type A試驗薄片)製作試驗薄片，(2)測定試驗薄片預定部位的尺寸，(3)依照
(式)收縮率(%)={1-(Ia/Ib)}×100(%)
(式中，Ia表示試驗薄片預定部位的尺寸(mm)，Ib為該部位的鑄模尺寸(mm))
計算。測定條件之例在實施例中會再詳細加以說明。
第2圖所示之例係試驗薄片。該試驗薄片，如實施例所載，可以聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，在成形溫度260℃、鑄模溫度80℃、及保壓壓力80MPa下，成形製作。
本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其成形時之收縮率以0.20%以下為佳，0.19%以下更佳，0.18%以下又更佳。使用成形時之收縮率為0.20%以下之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，可容易地抑制成形時由於冷卻使樹脂部分與金屬構件之界面剝離。
<沙比衝擊強度>
又，本發明之較佳實施形態，聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，以其成形品依照ISO 179/1eA的方法所測定之沙比衝擊強度為7kJ/m2以上為佳，10kJ/m2以上更佳，12kJ/m2以上又更佳。
其次，再舉例說明各成分。
(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂
(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂，係以至少包含對苯二甲酸或其酯形成性衍生物(C1-6烷基酯及酸鹵化物等)的二羧酸成分、至少包含碳原子數4之烷基二醇(1,4-丁二醇)或其酯形成性衍生物(乙醯化合物等)的二醇成分聚縮合所得之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂。(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂並不限定為同質聚對苯二甲酸丁二酯樹脂，含對苯二甲酸丁二酯單位60莫耳%以上(特別以75莫耳%以上95莫耳%以下為佳)之共聚物亦可。
(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂之末端之羧基之量，只要無妨本發明之目的即可並無特別之限定。(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂之末端之羧基之量，以30meq/kg以下為佳，25meq/kg以下更佳。在使用末端的羧基之量在該範圍的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂時，可使所得之金屬複合構件不易由於濕熱環境而受水解使強度降低。
(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂之極限黏度只要在無妨本發明的目的之範圍中即可並無特別之限定。(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂之極限黏度(IV)以0.60dL/g以上1.2dL/g以下為佳。0.65dL/g以上0.9dL/g以下更佳。在使用極 限黏度在該範圍之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂時，可特別使所得之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的成形性優異。再者，以具有不同極限黏度之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂混合，可調整極限黏度。例如，在以極限黏度1.0dL/g之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂與極限黏度0.7dL/g之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂混合時，可調製為極限黏度0.9dL/g之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂。(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂之極限黏度(IV)，可如在隣氯化酚中以溫度35℃之條件測定。
(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂中，對苯二甲酸及其酯形成性衍生物以外之二羧酸成分(共單體成分)方面之例，可舉如：異苯二甲酸、苯二甲酸、2,6-萘二羧酸、4,4'-二羧基二苯基醚等C8-14之芳族二羧酸；琥珀酸、己二酸、壬二酸、癸二酸等C4-16之烷二羧酸；環己烷二羧酸等C5-10之環烷二羧酸；此類二羧酸成分之酯形成性衍生物(C1-6之烷基酯衍生物及酸鹵化物等)。此類二羧酸成分，可單獨或以2種以上組合使用。
此類二羧酸成分中，以異苯二甲酸等C8-12之芳族二羧酸，以及己二酸、壬二酸、癸二酸等C6-12之烷二羧酸較佳。
(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂中，1,4-丁烷二醇以外之二醇成分(共單體成分)方面，可例舉如：乙二醇、丙二醇、三亞甲基二醇、1,3-丁二醇、六亞甲基二醇、新戊基二醇、1,3-辛烷二醇等C2-10之烷二醇；二乙二醇、三乙二醇、二丙二醇等聚氧烯二醇；環己烷二甲醇、氫化雙酚A等脂環二醇；雙酚A、4,4'-二羥基聯苯等芳族二醇；雙酚A之氧乙烯2 莫耳加成物、雙酚A之氧丙烯3莫耳加成物等，雙酚A之C2-4之氧烯加成物；或此類二醇之酯形成性衍生物(乙醯化物等)。此類二醇成分，可單獨或以2種以上組合使用。
此類二醇成分中，以乙二醇、三亞甲基二醇等C2-6之烷二醇，二乙二醇等聚氧烯二醇，或者，環己烷二甲醇等脂環二醇等較佳。
二羧酸成分及二醇成分之外可使用之共單體成分方面，可例舉如：4-羥基苯甲酸、3-羥基苯甲酸、6-羥基-2-萘甲酸、4-羧基-4'-羥基聯苯等芳族羥基羧酸；乙醇酸、羥基己酸等脂族羥基羧酸；丙內酯、丁內酯、戊內酯、己內酯(ε-己內酯等)等C3-12內酯；此類共單體成分之酯形成性衍生物(C1-6之烷基酯衍生物、酸鹵化物、乙醯化物等)。
所有以以上說明之共單體成分共聚之聚對苯二甲酸丁二酯共聚物，均適於使用為(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂。又，(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂方面，可以均質聚對苯二甲酸丁二酯聚合物及與聚對苯二甲酸丁二酯聚合物組合使用。
(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂
(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂，係可以對苯二甲酸或其酯形成性衍生物(C1-6之烷基酯及酸鹵化物等)，以及，乙二醇或其酯形成性衍生物(乙醯化物等)，以一般已知之方法聚縮合製得的聚酯樹脂。
(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂，在無妨本發明目的之範圍下，亦可為以少量可提供對苯二甲醯基單位及二氧乙烯單位以外的反複單位之改質成分共聚所改質者。聚對苯二甲 酸乙二酯樹脂中所含之對苯二甲醯基單位及二氧乙烯單位以外的反複單位之量，在聚對苯二甲酸乙二酯樹脂之全部反複單位中，以未達4莫耳%為佳，3莫耳%以下更佳，2莫耳%以下又更佳。
又，(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂，亦可為來自於上述改質成分之反複單位，在全部(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂之反複單位中含有4莫耳%以上者。本說明書中，此類聚對苯二甲酸乙二酯樹脂有時記載為「改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂」。
改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂，在無妨本發明目的之範圍下，亦可含來自於對苯二甲酸以外之二羧酸或其酯形成性衍生物(C1-6之烷基酯衍生物及酸鹵化物等)的二羰基單位。改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂中所含之對苯二甲醯基單位以外的二羰基單位之量，在全部二羰基單位中，以5莫耳%以上50莫耳%以下為佳，7莫耳%以上30莫耳%以下更佳，特別以10莫耳%以上25莫耳%以下又更佳。
改質成分中所含之二羧酸或其酯形成性衍生物的較佳之化合物方面，可例舉如：異苯二甲酸、苯二甲酸、2,6-萘二羧酸、4,4'-二羧基二苯基醚等C8-14之芳族二羧酸；琥珀酸、己二酸、壬二酸、癸二酸等C4-16之烷二羧酸；環己烷二羧酸等C5-10之環烷二羧酸；此類二羧酸成分之酯形成性衍生物(C1-6之烷基酯衍生物及酸鹵化物等)。此類二羧酸，可單獨或以2種以上組合使用。
此類二羧酸或其酯形成性衍生物之中，以異苯二 甲酸等C8-12之芳族二羧酸或其酯形成性衍生物，以及，己二酸、壬二酸、癸二酸等C6-12之烷二羧酸或其酯形成性衍生物較佳。又，由於可使所獲得的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物有優異之金屬密接性及機械特性，改質成分中之二羧酸或其酯形成性衍生物方面，特別以異苯二甲酸、或異苯二甲酸的酯形成性衍生物(異苯二甲酸二甲酯、異苯二甲酸二乙酯、二氯異苯二甲酸等)較佳。
聚對苯二甲酸乙二酯樹脂的製造上所使用之改質成分，在無妨本發明目的之範圍下，在預定量之二羧酸或其酯形成性衍生物之外，亦可含乙二醇及其酯形成性衍生物之外的二醇成分、羥基羧酸成分、內酯成分等。改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂組成物中，來自於此類二醇成分、羥基羧酸成分、內酯成分之改質成分的反複單位之量，在全部改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂中之全部反複單位中，以30莫耳%以下為佳，25莫耳%以下更佳，特別以20莫耳%以下又更佳。
改質成分中所含之二醇成分方面，可例舉如：丁二醇、三亞甲基二醇、1,4-丁二醇、1,3-丁二醇、六亞甲基二醇、新戊二醇、1,3-辛烷二醇等C2-10之烷基二醇；二乙二醇、三乙二醇、二丙二醇等聚氧烷基二醇；環己烷二甲醇、氫化雙酚A等脂環二醇；雙酚A、4,4'-二羥基聯苯等芳族二醇；雙酚A之氧乙烯2莫耳加成物、雙酚A之氧丙烯3莫耳加成物等，雙酚A之C2-4之氧烯加成物；或此類二醇之酯形成性衍生物(乙醯化物等)。此類二醇成分，可單獨或以2種以上組合使用。
改質成分中所含之羥基羧酸成分方面，可例舉 如：4-羥基苯甲酸、3-羥基苯甲酸、6-羥基-2-萘甲酸、4-羧基-4'-羥基聯苯等芳族羥基羧酸；乙醇酸、羥基己酸等脂族羥基羧酸；或此類羥基羧酸之酯形成性衍生物(C1-6之烷基酯衍生物、酸鹵化物、乙醯化物等)。此類羥基羧酸成分，可單獨或以2種以上組合使用。
改質成分中所含之內酯成分方面，可例舉如：丙內酯、丁內酯、戊內酯、己內酯(ε-己內酯等)等C3-12內酯。此類內酯成分，可單獨或以2種以上組合使用。
(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂，可以1種單獨使用，亦可以2種以上組合使用。由提高接合強度之觀點言之，所含的聚對苯二甲酸乙二酯樹脂(有時亦記載為「非改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂」)以來自於上述改質成分之反複單位在全部反複單位中未達4莫耳%(包含0莫耳%)較佳。
上述之類聚對苯二甲酸乙二酯樹脂，在本實施形態的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物中，推測為具有提高成形時聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的流動性，而使樹脂組成物易進入金屬構件表面之微細凹凸部分的效果者。而且，亦推測有降低聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的結晶化速度而使收縮率減低，因此可發揮抑制冷卻後凹下部分中固化的樹脂容易由凹下部分脫離的效果。由於此類效果，推測與提高聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物對金屬的密接性有關。
本實施形態中，(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂之含量，由提高對金屬的密接性之改善效果的觀點言之，以相對於(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂與(B)聚對苯二甲酸乙二 酯樹脂合計之質量為1質量%以上較佳，5質量%以上更佳，又，由可更抑制機械特性及耐藥品性等降低的觀點言之以50質量%以下較佳。聚對苯二甲酸乙二酯樹脂之含量，相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂與聚對苯二甲酸乙二酯樹脂合計之質量，為40質量%以下更佳，35質量%以下又更佳，特別以30質量%以下再更佳。又，更特別以10質量%以上25質量%以下又再更佳。
(C)含環氧基之烯烴系共聚物
本實施形態之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，亦含有包含(c-1)來自於α-烯烴的構成單位、及(c-2)來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之(C)含環氧基之烯烴系共聚物。特別，由於可降低所得之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的介電損耗正切，通訊機器構件用之材料中所添加的含環氧基之烯烴系共聚物方面，以未含來自於(甲基)丙烯酸酯的構成單位之烯烴系共聚物為佳。再者，以下，(甲基)丙烯酸之酯亦稱之為(甲基)丙烯酸酯。例如，(甲基)丙烯酸之環氧丙酯亦稱為(甲基)丙烯酸環氧丙酯。又，本說明書中，「(甲基)丙烯酸」，意指丙烯酸及甲基丙烯酸之雙方，「(甲基)丙烯酸酯」，意指丙烯酸酯及甲基丙烯酸酯之雙方。
(c-1)來自於α-烯烴的構成單位的構成之α-烯烴方面，並無特別之限定，可例舉如：乙烯、丙烯、丁烯等，而特別以乙烯較佳。α-烯烴，可單獨使用1種，亦可併用2種以上。在(C)含環氧基之烯烴系共聚物含有(c-1)來自於α-烯烴的構成單位時，易於賦予本實施形態中由聚對苯二甲酸丁 二酯樹脂組成物所形成之樹脂部分的撓性。而賦予撓性可使樹脂部分柔軟，又與金屬構件與樹脂部分之間的接合強度之改善相關。同時，在含有此類含環氧基之烯烴系共聚物時，亦易於獲得提高耐衝擊性的效果。
(c-2)來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之構成的α,β-不飽和酸之環氧丙酯方面，並無特別之限定，可例舉如：丙烯酸環氧丙酯、甲基丙烯酸環氧丙酯、乙基丙烯酸環氧丙酯等，而特別以甲基丙烯酸環氧丙酯較佳。(c-2)來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯，可以1種單獨使用，亦可以2種以上併用。在(C)含環氧基之烯烴系共聚物含有α,β-不飽和酸的環氧丙酯時，易於獲得提高金屬構件與樹脂部分之間的接合強度之效果。
本實施形態中，在使所得之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，介電損耗正切更低時，(C)含環氧基之烯烴系共聚物，以不含來自於(甲基)丙烯酸酯的構成單位為佳，但在無損本發明之效果的範圍，亦可含有。(甲基)丙烯酸酯方面，並無特別之限定，可例舉如：丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸異丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸正己酯、丙烯酸正辛酯等丙烯酸酯；甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸異丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸正戊酯、甲基丙烯酸正辛酯等甲基丙烯酸酯。
(甲基)丙烯酸酯，可以1種單獨使用，亦可以2種以上併用。由使所得之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的介電 損耗正切減低的觀點言之，以所含的來自於(甲基)丙烯酸酯之構成單位不過剩較佳。又，由於來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位中，亦含有(甲基)丙烯酸酯構造，因此在所含之來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯之構成單位過剩時，亦會使介電損耗正切提高。因此，相對於本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體(甲基)丙烯酸酯構造的含量，不只指以來自於(甲基)丙烯酸酯之構成單位存在者，亦包含在來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位中存在之量。又，相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體(甲基)丙烯酸酯構造的含量，亦不限於(C)含環氧基之烯烴系共聚物中所含之(甲基)丙烯酸酯構造的含量，在其他成分亦含有(甲基)丙烯酸酯構造時，係含該含量的合計值。惟，由抑低介電損耗正切的觀點言之，以不添加其他成分方面，含有(甲基)丙烯酸酯構造者為佳。相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體(甲基)丙烯酸酯構造的含量，以1.5質量%以下為佳，1.0質量%以下更佳，0.7質量%以下又更佳，特別以0.5質量%以下再更佳。
含來自於α-烯烴的構成單位及來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之烯烴系共聚物，以及，其他含來自於(甲基)丙烯酸酯的構成單位之烯烴系共聚物，可以已往一般已知之方法進行共聚製造。例如，以通常熟知之自由基聚合反應進行共聚，即可製得上述共聚物。共聚物之種類，並不特別有關，例如，可為無規共聚物，亦可為嵌段共聚物。又，上述烯烴系共聚物，如：聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚丙烯酸甲酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸丁酯、聚丙烯酸-2- 乙基己酯、聚苯乙烯、聚丙烯腈、丙烯腈/苯乙烯共聚物、丙烯酸丁酯/苯乙烯共聚物等，亦可為支鏈或交聯構造再化學鍵結之烯烴系接枝共聚物。
又，本實施形態中，(C)含環氧基之烯烴系共聚物，在無妨本發明之效果的範圍，亦可含有來自於其他共聚成分的構成單位。
更具體言之，(C)含環氧基之烯烴系共聚物方面，可例舉如：甲基丙烯酸環氧丙酯改質乙烯系共聚物、環氧丙基醚改質乙烯共聚物等，其中，以甲基丙烯酸環氧丙酯改質乙烯系共聚物為佳。
甲基丙烯酸環氧丙酯改質乙烯系共聚物方面之例，可舉如：甲基丙烯酸環氧丙酯接枝改質乙烯聚合物、乙烯-甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物、乙烯-甲基丙烯酸環氧丙酯-丙烯酸甲酯共聚物。其中，特別由於可獲得介電損耗正切優良之金屬樹脂複合成形體，乙烯-甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物為佳。乙烯-甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物之具體例方面，可舉如：「Bond First」(住友化學公司製造)等。
環氧丙基醚改質乙烯共聚物方面之例，可舉如：環氧丙基醚接枝共聚改質乙烯共聚物、環氧丙基醚-乙烯共聚物。
(C)含環氧基之烯烴系共聚物，以(C)含環氧基之烯烴系共聚物中之環氧基的含量在(C)含環氧基之烯烴系共聚物中為0.1至10.0%質量%為佳，0.5至4.0%質量%更佳，1.0至3.0%質量%又更佳。
(C)含環氧基之烯烴系共聚物之含量，係在於其 環氧基的含量，但相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體以超過0質量%而在9%質量%以下為佳，1.5質量%以上7%質量%以下更佳，3質量%以上6%質量%以下又更佳。
相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(C)含環氧基之烯烴系共聚物中環氧基的含量以0.01質量%以上未達0.35%質量%為佳，0.02質量%以上0.30%質量%以下更佳，0.03質量%以上0.20%質量%以下又更佳，特別以0.05質量%以上0.25%質量%以下再更佳。
在(C)含環氧基之烯烴系共聚物的含量，在聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物中來自於(C)含環氧基之烯烴系共聚物的環氧基之含量、或(C)含環氧基之烯烴系共聚物中的環氧基之含量在上述範圍時，可容易地維持良好之耐衝擊性，而且，使樹脂部分與金屬構件之間易於獲得良好的接合強度。
(D)玻璃纖維
本實施形態中的聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，同時，亦可含玻璃纖維。
(D)玻璃纖維方面，任何一般已知之玻璃纖維均適於使用。玻璃纖維直徑、玻璃纖維截面形狀(圓筒、繭形、長圓截面等)、裁切纖維細線或纖維粗線以製造短玻璃絲等之時的長度及玻璃纖維裁切的方法等並無特別之限定。本實施形態中，作為玻璃纖維的原料之玻璃的種類並無特別之限定，品質上，以使用E玻璃、及組成中含鋯元素的耐腐蝕玻璃為佳。
本發明之一實施形態，(D)玻璃纖維，以截面具有縱軸形之非圓形截面為佳。在使用具有非圓形截面的玻璃纖 維時，可降低成形品之成形收縮率及線膨脹係數，而可提高尺寸安定性，而且，可使耐衝擊性更為提高。具有此類非圓形截面的玻璃纖維方面，可使用如第1A至C圖所示之繭形(第1A圖)、長圓形(第1B圖)、橢圓形(第1C圖)等之截面者。此類截面的截面異形比(第1圖之a：b)以1.5：1至6：1為佳，2：1至5：1更佳，2.5：1至4：1又更佳。在截面異形比在上述範圍內時，使截面為扁平的效果更高，同時亦可更抑制纖維易於過度扁平而斷裂因此而降低強度。
同時，為提高(D)玻璃纖維與(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、及(C)含環氧基之烯烴系共聚物所構成之樹脂基材的界面特性之目的，玻璃纖維，亦可再經過矽烷化合物及環氧化合物等有機處理劑加以表面處理。該矽烷化合物及環氧化合物的種類並無特別之限定，任何一般已知者均適於使用。
在含(D)玻璃纖維時，(D)玻璃纖維的含量，相對於(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂及(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂的合計100質量份，以20質量份以上100質量份以下為佳，30質量份以上90質量份以下更佳，40質量份以上80質量份以下又更佳。在(D)玻璃纖維的含量相對於(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂及(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂的合計100質量份為20質量份以上時，可更為提高耐衝擊性，且在80質量份以下時，可更抑制成形時降低樹脂組成物的流動性。
(E)其他之成分
本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，視其目 的，亦可含(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、(C)含環氧基之烯烴系共聚物、及(D)玻璃纖維以外的任意之成分。(E)其他成分方面，可例舉如：抗氧化劑、耐熱安定劑、分子量調節劑、紫外線吸收劑、抗帶電劑、染料、顏料、潤滑劑、脫模劑、結晶化促進劑、結晶核劑、近紅外線吸收劑、抗燃劑、抗燃助劑、玻璃纖維以外之填充劑等但並不限定於此。
又，本實施形態之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物中，上述(A)至(D)成分的含量之合計，以全組成物中之70質量%以上為佳，80質量%以上更佳，90質量%以上又更佳。上限方面並無特別之限定而亦可為100質量%。使上述(A)至(D)成分的含量之合計在上述範圍內時，所獲得的與金屬之密接性及介電損耗正切更佳。
本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的形態，只要至少含上述之(A)至(C)成分即可，至少含上述之(A)至(D)成分更佳而並無特別之限定。可以如將聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的全部成分，以熔融混拌、或熔融成形等方法整體化，成為顆粒、片、或粉末之形態。
(聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的製造方法)
聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，可以在熱塑性樹脂組成物的製造方法方面一般已知之各種方法製造。較佳之方法，可如以單軸或雙軸壓出機等熔融混拌裝置，將各成分混拌後壓出成形為顆粒之方法。
本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成 物，以空腔共振器擾動法所測定之2GHz下的介電損耗正切為0.01以下為佳。以空腔共振器擾動法所測定之2GHz下的介電損耗正切，為以成形溫度260℃、鑄模溫度80℃射出成形製作為預定形狀(截面1.8mm×1.8mm，長度80mm)的試驗片，以空腔共振器擾動法所測定之在23℃下的2GHz下之介電損耗正切之值。
<聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物之成形品>
獲得以本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的成形品之方法方面，並無特別之限定，可採用一般已知之方法。例如，以聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的顆粒加入裝置預定之鑄模的射出成形機中，再以射出成形製造。
<金屬複合構件>
如上所述，由於本實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物對金屬之密接性優異，因此適於使用在金屬複合構件上。因此，本發明之實施形態，係有關於含有上述實施形態中之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的成形品所構成之樹脂部分、及金屬構件的金屬複合構件。
本實施形態中之金屬複合構件，以樹脂部分與金屬構件的接合強度為25MPa以上為佳，30MPa以上更佳，32MPa以上又更佳。
本說明書中，樹脂部分與金屬構件的接合強度，可以如以下之方式測定。該測定條件之例在實施例中會再詳細說明。
(1)先製作具有ISO 19095所規定的形狀之金屬複合構 件試驗薄片，(2)再如ISO 19095所規定，以固定金屬構件之狀態，加壓以使金屬構件剝離樹脂部分，(3)測定在由金屬構件剝離樹脂部分的時間點之負載(N)，並計算接合強度(MPa)。
本實施形態中的金屬複合構件之構成的金屬構件之材料並無特別之限定，可舉如：鋁、銅、鐵、鎂、鎳、鈦等金屬；鋁合金、磷青銅、不銹鋼等合金；不同種金屬的貼合體等。又，金屬構件之構成的材料並不限定為金屬，只要表面含有金屬層之構件即可。表面含有金屬層之構件方面，可例舉如經過：鎳、鉻、金等金屬電鍍處理的構件等。
金屬構件之形狀，只要可與聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物複合者即可並無特別之限定，板狀、筒狀、棒狀等各種形狀的構件均可使用。金屬構件，亦可具有螺旋夾鉗的目的之轂、及補強的目的之肋、為設置齒輪等構件的插孔等，電器/電子製品等最終製品的組合所須要的各種構成部分。金屬構件與樹脂部分接觸的部分之形狀並無特別之限定，可選擇四方形、圓形、橢圓形等任意之形狀。又，金屬構件與樹脂部分接觸的表面之形狀亦無特別之限定，可為平面或彎面。金屬構件與樹脂部分接觸的表面，可為單一之平面或彎面亦並無限定，且金屬板之平面或彎面的內部亦可含有凸起部分及凹入部分。金屬構件與樹脂部分接觸的部分之面積亦無特別的限定。
金屬構件，以與樹脂部分接觸部分上至少部分預先經過粗糙化處理(微細凹凸處理)者為佳。
在金屬構件的表面形成微細凹凸的粗糙化處理的方法並無特別之限定，可視金屬之材質及形狀、所要求之特性等，由已往所進行之金屬粗糙化處理方法上適當地選擇。在金屬表面形成微細凹凸的處理方面，在如：化學蝕刻及對鋁之鋁陽極氧化處理、液體搪光及噴砂等物理處理之外，亦可以無電電鍍等加工。化學蝕刻，係以化學藥品等處理金屬表面的方法，已知視金屬的種類及處理之目的已有各種方法，可利用在各種產業領域。以金屬構件的粗糙化處理方法進行化學蝕刻時，化學蝕刻方法並無特別之限定，可由已往的方法中任意地選擇。化學蝕刻方法之具體例方面，可舉如：專利特開平10-96088號公報及專利特開平10-56263號公報中記載之方法等。
例如在金屬構件的材料為鋁或鋁合金時，以(1)以酸性水溶液及/或鹼性水溶液微細蝕刻、或(2)在金屬構件的表面上形成氧化皮膜之後，再去除氧化皮膜，其次並以氨水、聯胺、水溶性胺化合物等處理金屬構件表面的方法為佳。具體地，可使用專利特開2006-001216號公報所記載之方法處理。
又，對鋁進行之一般性表面處理法的鋁陽極氧化處理，可以酸並以鋁為陽極進行電分解，可形成數十nm至數十μm層次之多孔質。而且，不只可在表面形成凹下部分，相反地在形成凸起部分的方法方面亦已知有TRI處理等。
因此，以化學性、或物理性、電氣性方式等、或以其組合，可在金屬構件的表面上形成數十nm至數十μm大小之凹凸，而可使金屬構件與聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物的密接性更佳。
(金屬複合構件的製造方法)
本實施形態中之金屬複合構件的製造方法並無特別之限定，例如，可將金屬構件安置在鑄模上之後，以成形機供應聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，即可以嵌入成形進行製造。在金屬複合構件之製造上所使用的成形機，只要可使金屬構件與聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物形成複合成形體即可並無特別之限定，可使用射出成形機、壓出成形機、壓縮成形機等已往金屬複合構件的成形上所使用的各種成形機。而在金屬構件設置在鑄模的容易性及裝置之簡便性、金屬複合構件之生產性佳之特點上以使用射出成形機為佳。其他的方法方面，亦可舉如：預先以射出成形法等一般的成形方法製造樹脂組成物之成形品，再以金屬構件與上述樹脂成形品，接觸在所欲的接合位置，然後供應該接觸面熱能，使樹脂成形品的接觸面附近熔融以製造金屬複合構件的方法等。
本實施形態中的金屬複合構件，係金屬構件與樹脂部分之密接性優良者。因此，本實施形態的金屬複合構件，適於使用在例如各種電器/電子製品的構件。適於使用本發明之方法所得的金屬複合構件之電器/電子製品之例方面，可舉如：行動電話、數位相機、行動通訊終端機(PDA)、攜帶式電子遊戲終端機、電子書顯示器等行動終端機、筆記型個人電腦、桌上型個人電腦等電腦、影印機、印表機、傳真機等OA機器。本實施形態的金屬複合構件，由於耐衝擊性等強度、輕量性、及設計性等優良，因此特別適於使用在行動終端機、電腦、OA機器等方面之框架。而且本實施形態的金屬複合構件， 在利用低介電參數之通訊特性方面亦優異，因此亦適於使用為通訊機器構件。
[實施例]
以下，再以實施例進一步具體說明本發明，惟本發明並不限定於以下之實施例。
<聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物之製造>
各成分之詳細情形如下。
PBT：極限黏度0.69之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂(WinTech Polymer公司製造DURANEX(註冊商標))
PET：極限黏度0.68之非改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂
改質PET：極限黏度0.64之12.5莫耳%異苯二甲酸改質聚對苯二甲酸乙二酯樹脂
PC：數量平均分子量20000的聚碳酸酯樹脂
EGMA系彈性體-1：乙烯/丙烯酸甲酯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物(環氧基含量為1質量%，丙烯酸甲酯單位含量為27質量%，甲基丙烯酸環氧丙酯單位含量為3質量%)
EGMA系彈性體-2：乙烯/丙烯酸甲酯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物(環氧基含量為2質量%，丙烯酸甲酯單位含量為27質量%，甲基丙烯酸環氧丙酯單位含量為6質量%)
EGMA系彈性體-3：乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物(環氧基含量為4質量%，丙烯酸甲酯單位含量為0質量%，甲基丙烯酸環氧丙酯單位含量為12質量%)
EGMA系彈性體-4：乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物(環氧基含量為2質量%，丙烯酸甲酯單位含量為0質量%，甲基 丙烯酸環氧丙酯單位含量為6質量%)
核-殼聚合物(不含環氧丙基)：丙烯酸烷酯/甲基丙烯酸烷酯共聚物
乙烯-辛烯共聚物：乙烯-辛烯-1共聚物(Dow化學日本公司製造ENGAGE 8440)
EEA：乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(NUC公司製造NUC-6570)
乙烯-丁烯共聚物：(Prime Polymer公司製造NEO-ZEX 20201J)
玻璃纖維1：具有圓形截面之玻璃纖維(日東紡績公司製造CSF3PE-941，截面形狀：圓形(截面異形比1)，截面直徑13μm，長度3.8mm)
玻璃纖維2：具有非圓形截面之玻璃纖維(日東紡績公司製造CSH3PA-860，截面形狀：繭形(截面異形比2)，截面長徑20μm，截面短徑10μm，長度3.0mm)
玻璃纖維3：具有非圓形截面之玻璃纖維(日東紡績公司製造CSG3PA-830，截面形狀：長圓形(截面異形比4)，截面長徑28μm，截面短徑7μm，長度3.0mm)
將表1所示之成分，以表1至4所示之含量(質量份)比例乾式混合，再以雙軸壓出機(日本製鋼所公司製造TEX-30α)，在筒溫260℃、出料量15kg/hr、軸轉速130rpm的條件下熔融混拌製造為聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物顆粒。
<評量>
再將所得之顆粒，進行以下之評量。結果如表1至5所示。
(1)表面粗糙度(Ra)
將所得之樹脂組成物顆粒，在成形溫度260℃、鑄模溫度80℃、保壓壓力80MPa下，依照ISO 3167(Type A試驗薄片)成形為試驗薄片。試驗薄片的形狀係如第2圖所示。然後以表面粗糙度測定機(Mitsutoyo公司製造之Surftest Extreme SV-3000)，在一般環境條件下(通常約23℃)，測定第2圖中之A點與A'點連接之直線上的任意之5點(各點之測定長度：0.8mm)的算術表面粗糙度(Ra)，並計算其平均值。
(2)收縮率(%)
將所得之樹脂組成物顆粒，在成形溫度260℃、鑄模溫度80℃、保壓壓力80MPa下，依照ISO 3167(Type A試驗薄片)成形為試驗薄片。試驗薄片的形狀係如第2圖所示。然後以數位式卡尺(Mitsutoyo公司製造之CD-45C)，在一般環境條件下(通常約23℃)，測定第2圖中之I3的長度(mm)，以該筒所在的鑄模之尺寸(180mm)除之後，依照下述式計算收縮率。
(式)收縮率(%)={1-(I3/180)}×100(%)
(3)沙比衝擊強度
將所得之樹脂組成物顆粒，在成形溫度260℃、鑄模溫度80℃下射出成形，製作為沙比衝擊試驗薄片，然後依照ISO 179/1eA規定之評量基準，在23℃之條件下進行評量。
(4)接合強度
(4-1)試驗薄片之製作
以下，樹脂組成物對金屬之密接性的評量方法，係依照ISO 19095測定樹脂部分與金屬構件之接合強度。即以射出成形機 (Sodick公司製造，TR-40VR)，將鑄模溫度設定為140℃，在鑄模內裝載金屬構件之後，在以下之條件下，射出成形為密接性評量用試驗薄片。又，金屬構件，係使用一般所知為化學蝕刻類經過"大成Plus公司的NMT處理"之表面粗糙化鋁(A5052)板。
射出成形條件
筒(樹脂)溫度：260℃
射出速度：100mm/秒
保壓壓力：98MPa
(4-2)評量
首先，依照ISO 19095，測定樹脂部分與鋁板剝離時之最大負載(N)。密接性之評量，係以Orient Tech公司製造之Tensilon UTA-50KN，在一般環境條件下(通常約23℃)進行。表1至4中，A至D係如下之情況。
A：≧30MPa
B：25MPa以上未達30MPa
C：20MPa以上未達25MPa
D：未達20MPa
(5)介電損耗正切
係使用Agilent公司製造之Network Analyzer 8757D及關東電子公司製造之空腔共振器複介電參數測定裝置，以空腔共振器擾動法測定23℃下2GHz之介電損耗正切。又，測定中，係使用以成形溫度260℃、鑄模溫度80℃射出成形製作為預定形狀(截面1.8mm×1.8mm，長度80mm)之試驗薄片。
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Figure 105143306-A0202-12-0032-4
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如實施例1至8所示可知，包含：(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、以及含有：(c-1)來自於α-烯烴的構成單位及(c-2)來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之(C)含環氧基之烯烴系樹脂之成形品，表面粗糙度為0.50μm以下，且在使用相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，來自於(C)含環氧基之烯烴系共聚物的環氧基之含量為0.01質量%以上0.35質量%以下、及(甲基)丙烯酸酯構造之含量為1.5質量%以下的樹脂組成物時，接合強度為30MPa以上，介電損耗正切為0.010以下，因此可獲得樹脂部分與金屬部分之密接性及介電損耗正切優異的金屬複合構件。又，同時可知在此類實施例中可維持良好之沙比衝擊強度，因此可獲得金屬密接性與耐衝擊性平衡良好之樹脂組成物。
本說明書中亦包含日本專利申請第2015-256281號中所揭示之全體作為參考。
且本說明書中所載之全部文獻、專利申請、及技術規格，在具體上且在各所述之情況下與參考所包含之各文獻、專利申請、及技術規格為相同程度，並包含於本說明書中以為參考。

Claims (8)

  1. 一種聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其係包含：(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、以及含有：(c-1)來自於α-烯烴的構成單位及(c-2)來自於α,β-不飽和酸之環氧丙酯的構成單位之(C)含環氧基之烯烴系共聚物及(D)玻璃纖維；而以成形溫度260℃、鑄模溫度80℃、及保壓壓力80MPa之條件成形，依照ISO 3167 Type A之試驗薄片的成形品之表面粗糙度為0.50μm以下；且相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(C)含環氧基之烯烴系共聚物中環氧基的含量為0.01質量%以上0.35質量%以下，以及，相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(甲基)丙烯酸酯構造之含量為0.7質量%以下，相對於聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物全體，(A)聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、(B)聚對苯二甲酸乙二酯樹脂、(C)含環氧基之烯烴系共聚物及(D)玻璃纖維的含量之合計為100質量%，(C)含環氧基之烯烴系共聚物中之環氧基的含量、相對於(C)含環氧基之烯烴系共聚物為0.1質量%以上3.0%質量%以下，(C)含環氧基之烯烴系共聚物，不含非為來自於α,β-不飽和酸的環氧丙酯的構成單位之來自於(甲基)丙烯酸酯的構成單位。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組 成物，其中，以空腔共振器擾動法所測定之2GHz下的介電損耗正切為0.01以下。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其中，以成形溫度260℃、鑄模溫度80℃、及保壓壓力80MPa之條件成形，依照ISO 3167 Type A試驗薄片的成形品之收縮率為0.20%以下。
  4. 如申請專利範圍第1或2項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物，其係金屬複合構件用。
  5. 一種金屬複合構件，其係包含由如申請專利範圍第1至4項中任一項所述之聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物所構成的樹脂部分、及金屬構件。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之金屬複合構件，其中，前述金屬構件含有微細凹凸處理表面。
  7. 如申請專利範圍第5或6項所述之金屬複合構件，其中，前述由聚對苯二甲酸丁二酯樹脂組成物所構成之樹脂部分與金屬構件的接合強度為30MPa以上。
  8. 如申請專利範圍第5或6項所述之金屬複合構件，其中，前述金屬複合構件，為通訊機器構件。
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