TWI676673B - 具有發紅光磷光體之led封裝 - Google Patents
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Abstract
一種製造LED照明設備的方法包括將複合物塗層設置在LED晶片表面上。該複合物塗層包含具有式I之摻雜錳之磷光體和第一黏合劑的第一複合物層和包含第二磷光體組成物和第二黏合劑之第二複合物層。該第一黏合劑、該第二黏合劑或二者包括聚(甲基)丙烯酸酯。
Ax[MFy]:Mn4+..........(I)
其中A是Li、Na、K、Rb、Cs或其組合;M是Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其組合;x是該[MFy]離子電荷的絕對值;y是5、6或7。
Description
本發明係關於具有發紅光磷光體之LED封裝。
藉由Mn4+活化而以錯合氟化物材料為底質之發紅光磷光體(諸如那些在US 7,358,542、US 7,497,973和US 7,648,649中所述者)可與發黃/綠光磷光體(諸如YAG:Ce或其它石榴石組成物)組合利用以由藍光LED產生暖白光(在黑體部分上之CCTs<5000K,現色性指數(CRI)>80),該光同於藉由現行之螢光燈、白熾燈及鹵素燈所產生的。這些材料強烈地吸收藍光且在約610-635nm之間有效率地發射,伴隨微小的深紅光/NIR發射。因此,與在眼敏感性差的深紅光中具有明顯發射之紅色磷光體相比,發光效率被極大化。量子效率在藍光(440-460nm)激發下能超過85%。
雖然使用摻雜Mn4+之氟化物主體之照明系統的效能和CRI可以是相當高的,一個可能的限制是彼在使
用條件下易降解。可能如US 8,252,613中所述,使用合成後的處理步驟減少此降解。然而,改良該材料之穩定性的替代方法的發展是有利的。
簡單地說,一方面,本發明係關於一種製造LED照明設備的方法,其包含將複合物塗層設置在LED晶片表面上。該複合物塗層包括具有式I之摻雜錳的磷光體和第一黏合劑的第一複合物層和具有第二磷光體組成物和第二黏合劑之第二複合物層。該第一黏合劑、該第二黏合劑或二者包含聚(甲基)丙烯酸酯。
Ax[MFy]:Mn4+..........(I)
其中A是Li、Na、K、Rb、Cs或其組合;M是Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其組合;x是該[MFy]離子電荷的絕對值;y是5、6或7。
另一方面,根據本發明之LED照明設備包括設置在LED晶片上之複合物塗層。該複合物塗層包括具有式I之摻雜錳的磷光體和第一黏合劑的第一複合物層和具有第二磷光體組成物和第二黏合劑之第二複合物層。該第一黏合劑、該第二黏合劑或二者包含聚(甲基)丙烯酸酯。
10‧‧‧照明設備,發光組合件,燈
12‧‧‧發光二極體(LED)晶片
14‧‧‧引線
16‧‧‧引線架
18‧‧‧殼
20‧‧‧封裝體材料
22‧‧‧複合物塗層
24‧‧‧白光
34‧‧‧第一複合物層
36‧‧‧第二複合物層
當參考附圖研讀以下詳細說明時,本發明之這些和其它特徵、態樣和優點將更被了解,該等附圖中類似符號在全部圖中代表類似部分,其中:圖1是根據本發明之照明設備的概略橫截面視圖。
圖2是貫穿根據本發明之一具體例的複合物塗層的概略橫截面視圖。
圖3A顯示設置在根據本發明之一具體例的LED晶片上的複合物塗層構造的橫截面視圖。
圖3B顯示設置在根據本發明之另一具體例的LED晶片上的複合物塗層構造的橫截面視圖。
圖4顯示在圖3A和3B中顯示之複合物塗層的二構造的發射光譜。
如整個說明書和申請專利範圍中所用之約略言詞可被應用以修正任何定量表述,彼允許變化而不導致與彼相關之基本功能的改變。因此,藉由諸如"約"之用詞所修正之值並不限於所指定之精確值。在一些例子中,該約略言詞可對應於用於測量該值之儀器的精密度。在以下說明書和申請專利範圍中,單數型"一"及"該"包括複數之指示對象,除非上下文中另有清楚地指示。
除非另外定義,在本文中使用之技術和科學
用詞具有與精於本發明所屬之技術者所普遍了解者相同之意義。如本文中使用的,"第一"、"第二"、及類似者等用詞並不表示任何順序、份量或重要性,而是用來區別各元素。
在本發明中,當一層要被描述為"在"另一層或基材"上"時,要了解:該等層可直接互相接觸或具有一層(或更多)層或特徵在該等層之間。另外,"在…上"一詞描述該等層彼此的相對位置且不需意指"在頂部上",因為相對之上下位置係根據裝置相對觀察者的方向而定。再者,"頂部"、"底部"、"上方"、"下方"、及這些用詞之變化係視方便為之,且不要求該組件之任何特別方向。如本文中使用之"鄰接的"一詞意指該二層係連續地設置且彼此直接接觸。
根據本發明之一具體例的照明設備或發光組合件或燈10的橫截面視圖係在圖1中顯示。照明設備10包括半導體輻射源(其顯示為發光二極體(LED)晶片12)和與該LED晶片電連接之引線14。該引線14可以是藉由較厚之引線架16所支持之薄線或該等引線可以是自體支持之電極且該引線架可以被省略。該引線14提供電流給LED晶片12且因此使其發出輻射。
當該燈發出之輻射被導至該磷光體上時,該燈可包括任何能產生白光之半導體藍或UV光源。在一具體例,該半導體光源是摻雜不同雜質之發藍光LED。在一具體例中,該LED可含有至少一個包含GaN、ZnSe或
SiC之半導體層。特別地,該半導體光源可以是發藍光LED半導體二極體,其係以式IniGajAlkN(其中0≦i;0≦j;0≦k且l+j+k=1)之氮化合物半導體為底質且具有大於約250nm且小於約550nm之發射波長。更特別地,該LED晶片12(圖1)可以是具有約400至約500nm之峰值發射波長的發近UV或藍光LED。此類LED半導體在此技術中是已知的。該輻射源在本文中為便利之故係描述為LED。然而,如本文所用的,該用詞意欲包含所有的半導體輻射源,其包括例如半導體雷射二極體。另外,雖然本文所討論之本發明的例示結構的一般討論被指向基於無機LED之光源,應了解:除非另外註明,否則該LED晶片可被另一輻射源所代替,且對半導體、半導體LED或LED晶片之任何引用僅是代表任何合適輻射源,包括但不限於有機發光二極體。
在照明設備10中,複合物塗層22係設置在LED晶片12表面上。該複合物塗層22包括第一複合物層和第二複合物層,每一複合物層具有至少一種磷光體組成物。在一例子中,該磷光體組成物係與該LED晶片12輻射偶合。輻射偶合意為元件彼此相連,以致來自一者之輻射傳輸至另一者。例如,該複合物塗層22係設置在該LED晶片12上,諸如來自LED晶片12之輻射傳輸至該磷光體,且該磷光體發出不同波長之輻射。
在特別具體例中,該LED晶片12係藍光LED,且該第一複合物層包括式I之發紅光線磷光體且該
第二複合物層包括黃-綠磷光體(諸如摻雜鈰之釔鋁石榴石(Ce:YAG))。藉由該LED晶片12所發出之藍光與分別藉由該第一複合物層和該第二複合物層之磷光體所發出之紅光和黃-綠光混合,且所得之發射(由箭頭24所指明)顯示為白光。
LED晶片12可被封裝體材料20包封。該封裝體材料20可以是低溫玻璃、或如在此技術中已知之熱塑性或熱固性聚合物或樹脂,例如聚矽氧或環氧樹脂。LED晶片12及封裝體材料20可以被封裝在殼18內。該殼18和該封裝體20二者應是透明的以允許白光24傳輸透過那些元件。在一些具體例中,該封裝體材料可形成該殼18。此外,散射粒子可埋設在該封裝體材料中。該散射粒子可以是例如氧化鋁或氧化鈦。該散射粒子將由該LED晶片發出之定向光有效地散射,較佳有可忽略之吸光量。
在替代具體例中,該燈10可僅包括封裝體材料而無外殼18。該LED晶片1可例如藉由該引線架16、藉由該自體支持之電極、殼18之底部或藉由安裝至殼18或至該引線架之台座(未顯示)所支持。
式I之摻雜錳(Mn4+)的磷光體是發紅光線之摻雜錳(Mn4+)之複合氟化物的磷光體。在本發明之背景中,術語"錯合氟化物材料或磷光體"意為一種含有至少一個配位中心的配位化合物,該配位中心係被作為配位基之氟化物離子所包圍且視需要藉由相反離子來電荷補償。在一實例中,K2SiF6:Mn4+,該配位中心是Si且該相反離子是
K。錯合氟化物偶爾以簡單之二元氟化物的組合方式來書寫,但此一表示並不指明用於包圍該配位中心之配位基的配位數目。方括號(有時為簡明之故而省略)指明彼等所包含之錯合離子是與該簡單之氟化物離子不同之新的化學物質。活化劑離子(Mn4+)也作為配位中心,其取代部分的該主體晶格(例如Si)中心。該主體晶格(包括該相反離子)可另外改良該活化劑離子之激發和發射性質。
在特別具體例中,該磷光體之配位中心(亦即在式I中之M)是Si、Ge、Sn、Ti、Zr或其組合。更特別地,該配位中心是Si、Ge、Ti或其組合,且該相反離子或在式I中之A是Na、K、Rb、Cs或其組合,且y是6。式I之先質的實例包括K2[SiF6]:Mn4+、K2[TiF6]:Mn4+、K2[SnF6]:Mn4+、Cs2[TiF6]:Mn4+、Rb2[TiF6]:Mn4+、Cs2[SiF6]:Mn4+、Rb2[SiF6]:Mn4+、Na2[TiF6]:Mn4+、Na2[ZrF6]:Mn4+、K3[ZrF7]:Mn4+、K3[BiF6]:Mn4+、K3[YF6]:Mn4+、K3[LaF6]:Mn4+、K3[GdF6]:Mn4+、K3[NbF7]:Mn4+、K3[TaF7]:Mn4+。在特別具體例中,式I之先質是K2SiF6:Mn4+。
在一具體例中,該摻雜Mn4+的磷光體係選自由下列組成之群組(A)A2[MF5]:Mn4+,其中A係選自Li、Na、K、Rb、Cs及其組合;且其中M係選自Al、Ga、In及其組合;(B)A3[MF6]:Mn4+,其中A係選自Li、Na、K、Rb、Cs及其組合;且其中M係選自Al、Ga、In及其組合;
(C)Zn2[MF7]:Mn4+,其中M係選自Al、Ga、In及其組合;(D)A[In2F7]:Mn4+,其中A係選自Li、Na、K、Rb、Cs及其組合;(E)A2[MF6]:Mn4+,其中A係選自Li、Na、K、Rb、Cs及其組合;且其中M係選自Ge、Si、Sn、Ti、Zr、及其組合;(F)E[MF6]:Mn4+,其中E係選自Mg、Ca、Sr、Ba、Zn及其組合;且其中M係選自Ge、Si、Sn、Ti、Zr及其組合;(G)Ba0.65Zr0.35F2.70:Mn4+;及(H)A3[ZrF7]:Mn4+,其中A係選自Li、Na、K、Rb、Cs及其組合。
在式I和群組(A)-(H)的摻雜M4+的先質中及在磷光體產物中的錳量範圍以該先質或該磷光體的總重量計係約0.3重量%(wt%)至約2.5wt%(約1.2莫耳%(mol%)至約10mol%)。在一些具體例中,錳量範圍係約0.3wt%至約1.5wt%(約1.2mol%至約6mol%),特別是約0.50wt%至約0.85wt%(約2mol%至約3.4mol%),更特別地是約0.65wt%至約0.75wt%(約2.6mol%至約3mol%)。在其他具體例中,錳量範圍係約0.75wt%至約2.5wt%(約3mol%至約10mol%),特別是約0.9wt%至約1.5wt%(約3.5mol%至約6mol%),更特別地是約0.9wt%至約1.4wt%(約3.0mol%至約5.5mol%),且還更特別是約0.9
wt%至約1.3wt%(約3.5mol%至約5.1mol%)。
該摻雜M4+的磷光體可具有眾多具有D50值在約10微米至約80微米範圍中的粒度分佈的粒子。在本文中所述之磷光體材料是市售的或藉由此技術中已知的方法(例如經由結合例如做為起始材料之元素氧化物、碳酸鹽、及/或氫氧化物的固態反應方法)來製備。在一些具體例中,使用小粒度(例如小於約30微米之D50粒度)的粒子是合宜的。在特別具體例中,該粒子之D50粒度範圍是約10微米至約20微米,且更特別是約12微米至約18微米。在一些具體例中,該摻雜M4+的磷光體粒子被後處理以強化所得之磷光體之效能和顏色穩定性,如在US專利號8,252,613中所述的。
圖2是複合物塗層22(也稱為"層合物")之橫截面視圖,其顯示複合物塗層22係由至少二層所構成;第一複合物層34及第二複合物層36。該第一複合物層34包括式I之摻雜錳的磷光體和第一黏合劑。該第二複合物層36包括第二磷光體(另外之磷光體)和第二黏合劑。該第二磷光體是發出輻射之磷光體組成物,該輻射與在以下詳述之該第一複合物層34和該LED晶片12(圖1)組合時產生白光。
在一具體例中,磷光體組成物係散佈在複合層內的黏合劑材料中。該磷光體組成物可與黏合劑材料(黏合劑)混合以形成磷光體複合材料,其隨後可被加壓以形成複合物層或膜。該磷光體複合材料可包括粉末形式之
磷光體組成物,及作為基質之黏合劑材料。該基質或該黏合劑材料可為封裝體材料。該黏合劑之合適實例可以是低溫玻璃、或如在此技術中已知之熱塑性或熱固性聚合物或樹脂,例如聚矽氧或環氧樹脂。
在一具體例中,式I之磷光體係與第一黏合劑混合且該混合物被加熱且加壓以形成第一複合物層34。在一具體例中,該第二磷光體係與第二黏合劑混合;然後被加熱且加壓以形成第二複合物層36。該第一黏合劑和該第二黏合劑二者對由該LED及磷光體所發出之光應是透明的。在一具體例中,該第一黏合劑、該第二黏合劑、或二者具有比該LED晶片之操作溫度高之玻璃轉換溫度(Tg)。根據本發明之具體例,該第一黏合劑、該第二黏合劑、或二者是聚(甲基)丙烯酸酯聚合物或共聚物。適合之聚(甲基)丙烯酸酯黏合劑包括但不限於聚(甲基丙烯酸甲酯)(PMMA)。很多由(甲基)丙烯酸和(甲基)丙烯酸酯單體衍生之聚合物和共聚物調合物可用於該黏合劑。在一些具體例中,該第一黏合劑和該第二黏合劑二者是(甲基)丙烯酸酯。在一些具體例中,該第二黏合劑可以是與該第一黏合劑不同之材料。不同黏合劑材料之合適實例可包括但不限於由諸如聚碳酸酯類、環狀烯烴類、聚碸類、聚酯類、聚苯乙烯、聚丙烯及氟塑膠(fluorplastic)樹脂之材料所得之單體及共聚物。
在一些具體例中,該黏合劑材料(該第一黏合劑或該第二黏合劑)具有折射率R,且含有具有少於約5%
吸光率及折射率R±0.1的稀釋劑材料。該稀釋劑材料所具有之折射率是≦1.7,特別是≦1.6,且更特別是≦1.5。在特別具體例中,該稀釋劑材料具有式Ax[MFy],且具有約1.4之折射率。將光學鈍性材料添加至該磷光體/黏合劑混合物可產生更平緩之通過磷光體/封裝體混合物的光通量分佈且能對該磷光體導致更少之損害。適合用於該稀釋劑之材料包括氟化合物諸如LiF、MgF2、CaF2、SrF2、AlF3、K2NaAlF6、KMgF3、CaLiAlF6、K2LiAlF6、及K2SiF6(這些具有範圍在約1.38(AlF3和K2NaAlF6)至約1.43(CaF2)之折射率),及具有範圍在約1.254至約1.7的折射率的聚合物。適合用來作為稀釋劑之聚合物的非限制性實例包括聚碳酸酯類、聚酯類、耐綸類、聚醚醯亞胺類、聚醚酮類、及由苯乙烯、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、乙烯基、乙酸乙烯酯、乙烯、環氧丙烷及環氧乙烷單體所衍生之聚合物、及其共聚物,包括經鹵化和未經鹵化之衍生物。這些聚合物粉末可在熟化(curing)前被直接併入黏合劑材料,例如丙烯酸酯。
在壓製期間,將該複合磷光體材料加熱到至少其個別的熔化溫度。在一具體例中,該加熱溫度範圍可在約150℃至約200℃。在加熱時,該黏合劑材料軟化;且該磷光體材料散佈在個別熔化的黏合劑內以個別地形成該第一複合物層34和該第二複合物層36。
這些分開形成的層(該第一複合物層34和該第二複合物層36)隨後一層設置在另一層上,且黏合以形
成層合物或該複合物塗層22。在一具體例中,該第一複合物層34基本上覆蓋該第二複合物層36,以致藉由該等層之一所發出之光通過另一層。在一些具體例中,該層合物係經熟化以黏合該二層。在熟化期間,該黏合劑材料擴散在該二層34和36之介面,且在該二層之間形成黏合點(接點)。可選擇地,可使用黏合劑以連接該二層。然後,所得之層合物或該複合物塗層22係設置在該LED晶片12上。在一些例子中,可使用聚合物層或聚矽氧層(未顯示)以將該複合物塗層32黏著至該晶片。在一些具體例中,該複合物塗層22遙遠地安置在該LED晶片12附近。
該層合物或該複合物塗層可被模製成不同形狀,可將其直接放置覆蓋在板封裝上之LED或切片且放置在LED封裝上。一具體例是晶片尺度封裝。
如以上所提及的,該磷光體材料(粉末形式)被散佈在該複合物層內之黏合劑材料中。該磷光體可被散佈在該層之單一區或特別區內,或遍佈該層中之該黏合劑的全部體積。在該層內之該磷光體材料之分佈可藉由選擇適合粒度之黏合劑材料顆粒得以控制。該黏合劑材料顆粒可具有D50值少於約300微米之粒度分佈。在一具體例中,該等顆粒具有在約150微米至約300微米範圍內之D50粒度。在一具體例中,較小顆粒(例如具有少於約50微米之D50粒度者)是合宜的。在一具體例中,該黏合劑顆粒具有在約20微米至約50微米範圍內之D50粒度。
可調整黏合劑材料之粒度以調節在該複合物
層中該等磷光體粒子間的距離。使用大的黏合劑粒度可導致在磷光體粒子間大的距離及該經LED發出之光的高向前散射。這可以在約該黏合劑之熔化溫度的溫度下完成該磷光體與該黏合劑之混合。因為該聚合物之黏度在此溫度下是高的,甚少或不發生該磷光體粒子之分散(混合物或沉積)。使用小的黏合劑粒度可導致緊密堆積之磷光體粒子及在高吸光率下較少之向前散射。
再次引用圖1,藉由該LED晶片12發出之藍光與藉由該複合物塗層22之該第一複合物層34和該第二複合物層36(圖2)所發出之光混合,且混合之光顯為白光。藉由在被壓制成該第一複合物層34和該第二複合物層36控制該第一和第二磷光體粒子(如以上討論者)、該等黏合劑材料或二者之粒度及/或分佈,可調整由個別層之光發射以產生所要之顏色點。
此外,該光發射可進一步藉由控制該第一磷光體和該第二磷光體之位置(更接近或遠離該LED晶片12)而調整。圖3A和3B顯示通過具有設置在該晶片12上之該複合物塗層22的LED晶片12且說明二構造的橫截面視圖。在圖3A中,該複合物塗層22係設置在該LED晶片12上,諸如將含有該式I之含摻雜錳的磷光體的第一複合物層34接近(接鄰)該LED晶片12放置。亦即,在此構造中,該複合物塗層22係設置在該LED晶片12上,而該第一複合物層34之面設置在該晶片上。在圖3B中,該複合物塗層22係設置在該LED晶片12上,其具
有與該LED晶片12接鄰(向下)設置之該第二複合物層36,及與該LED晶片12相距更遠之該第一複合物層34面(含PFS)。例如,圖4及表1顯示該二個基於LED的燈的光譜特性,一者具有設置在該晶片(PFS向下)上之含PFS的層面且另一者具有設置在該晶片(YAG向下)上之含YAG的層面。這些例示的燈和對應之結果在以下詳述於實例部分中。
再者,含式I之磷光體的該第一複合物層34可具有如在2013年11月6日提出之美國專利申請案14/073141中所述之式I之磷光體的分級(graded)組成物。該式I之磷光體組成物在錳濃度、粒子密度、或與其厚度交叉(亦即與該LED晶片12表面之平面正交方向上)的粒度的一或多方面有變化。在一具體例中,該錳濃度範圍係在該LED晶片12附近區中的最小值至相對該LED晶片12之區中的最大值。在一具體例中,該第一群粒子密度大於該第二群粒子密度。在一具體例中,該第一群粒子之D50粒度大於該第二群粒子之D50粒度。
該磷光體粒子可被設置在帶結構中,其中第一群粒子通常位於與該LED晶片接鄰之該第一複合物層34的區中且第二群粒子通常位於與該LED晶片相對之區中。在一些例子中,該第一複合物層34包括彼此相疊設置之二個不同的層;一者具有該第一群粒子且另一者具有第二群粒子。該第一複合物層34可能不具有組成突然改變之明顯的介面。在整個該第一複合物層34中該第一群
粒子可與該第二群粒子混合物;然而,在所有這些具體例中,該層34具有在錳濃度、粒子密度或粒度之一或多方面有變化之分級組成。
與該摻雜Mn4+之磷光體和在該第二複合層36中之第二磷光體組合時,該LED晶片視需要產生具有顏色點、顏色溫度或現色性。當與發出在約250至550nm範圍中之輻射的藍光或近UV LED組合用在照明設備中時,藉由該組合件所發出之光將是白光。該第二磷光體可包括可與式I之磷光體組合使用的綠、黃、藍、紅、橘、或其他顏色之磷光體,以定制所得之光的白色且產生特定光譜功率分佈。在一些例子中,各自包括至少一種磷光體組成物之多重複合物層可被用來形成複合物塗層。
該發綠或黃光磷光體材料可包括一或多種摻雜銪或摻雜鈰之稀土氧化物或氧氮化物磷光體。更特別地,該第二磷光體是在藉由該LED晶片所激發時發出黃-綠光之磷光體,例如摻雜Ce之YAG、(Y、Gd、Tb、La、Sm、Pr、Lu)3(Al,Ga)5-xO12-3/2x:Ce3+(其中0≦x≦0.5)。
與式I之磷光體一同使用之其他適合的磷光體包括但不限於:
((Sr1-z(Ca,Ba,Mg,Zn)z)1-(x+w)(Li,Na,K,Rb)wCex)3(Al1-ySiy)O4+y+3(x-w)F1-y-3(x-w),0<x0.10,0y0.5,0z0.5,0wx;(Ca,Ce)3Sc2Si3O12(CaSiG);(Sr,Ca,Ba)3Al1-xSixO4+xF1-x:Ce3+(SASOF));(Ba,Sr,Ca)5(PO4)3(Cl,F,Br,OH):Eu2+,Mn2+;(Ba,Sr,Ca)BPO5:Eu2+,Mn2+;(Sr,Ca)10(PO4)6*νB2O3:Eu2+(其中0<ν1);Sr2Si3O8*2SrCl2:Eu2+;(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu2+,Mn2+;BaAl8O13:Eu2+;2SrO*0.84P2O5*0.16B2O3:Eu2+;(Ba,Sr,Ca)MgAl10O17:Eu2+,Mn2+;(Ba,Sr,Ca)Al2O4:Eu2+;(Y,Gd,Lu,Sc,La)BO3:Ce3+,Tb3+;ZnS:Cu+,Cl-;ZnS:Cu+,Al3+;ZnS:Ag+,Cl-;ZnS:Ag+,Al3+;(Ba,Sr,Ca)2Si1-ξO4-2ξ:Eu2+(其中0.2ξ0.2);(Ba,Sr,Ca)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu2+;(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu2+;(Y,Gd,Tb,La,Sm,Pr,Lu)3(Al,Ga)5-αO12-3/2α:Ce3+(其中0α0.5);(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu2+,Mn2+;Na2Gd2B2O7:Ce3+,Tb3+;(Sr,Ca,Ba,Mg,Zn)2P2O7:Eu2+,Mn2+;(Gd,Y,Lu,La)2O3:Eu3+,Bi3+;(Gd,Y,Lu,La)2O2S:Eu3+,Bi3+;(Gd,Y,Lu,La)VO4:Eu3+,Bi3+;(Ca,Sr)S:Eu2+,Ce3+;SrY2S4:Eu2+;CaLa2S4:Ce3+;(Ba,Sr,Ca)MgP2O7:Eu2+,Mn2+;(Y,Lu)2WO6:Eu3+,Mo6+;(Ba,Sr,Ca)βSiγNμ:Eu2+(其中2β+4γ=3μ);(Ba,Sr,Ca)2Si5-xAlxN8-xOx:Eu2+(其中0x2);Ca3(SiO4)Cl2:Eu2+;(Lu,Sc,Y,Tb)2-u-vCevCa1+uLiwMg2-wPw(Si,Ge)3-wO12-u/2(其中-0.5u1,0<v0.1,及0w0.2);(Y,Lu,Gd)2-ΦCaΦSi4N6+ΦC1-Φ:Ce3+,(其中0Φ0.5);以Eu2+及/或Ce3+摻雜之(Lu,Ca,Li,Mg,Y),α-SiAlON;(Ca,Sr,Ba)SiO2N2:Eu2+,Ce3+;β-SiAlON:Eu2+,3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+;(Sr,Ca,Ba)AlSiN3:Eu2+;(Sr,Ca,Ba)3SiO5:Eu2+;Ca1-c-fCecEufAl1+cSi1-cN3,(其中0c0.2,0f0.2);Ca1-h-rCehEurAl1-h(Mg,Zn)hSiN3,(其中0h0.2,0r0.2);Ca1-2s-tCes(Li,Na)sEutAlSiN3,其中0s0.2,0f0.2,s+t>0);及Ca1-σ-χ-ΦCeσ(Li,Na)χEuΦAl1+σ-χSi1-σ+χN3,(其中0σ0.2,0χ0.4,0Φ0.2).
其他適合與該磷光體組合使用於該複合物塗層32中的材料可包括電激發光聚合物諸如聚茀,較佳是聚(9,9-二辛基茀)及其共聚物諸如聚(9,9’-二辛基茀-共-雙-N,N'-(4-丁基苯基)二苯基胺)(F8-TFB);聚(乙烯基咔唑)及聚伸苯伸乙烯(polyphenylenevinylene)及其衍生物。此外,該發光層可包括藍、黃、橘、綠或紅磷光染料或金屬
錯合物、或其組合。適合作為該磷光染料之材料包括但不限於三(1-苯基異喹啉)銥(III)(紅染料)、三(2-苯基吡啶)銥(III)(綠染料)及銥(III)雙(2-(4,6-二氟苯基)吡啶-N,C2)(藍染料)。得自ADS(American Dyes Source,Inc.)之市售的螢光及磷光金屬錯合物也可被使用。ADS綠染料包括ADS060GE、ADS061GE、ADS063GE、及ADS066GE、ADS078GE及ADS090GE。ADS藍染料包括ADS064BE、ADS065BE、及ADS070BE。ADS紅染料包括ADS067RE、ADS068RE、ADS069RE、ADS075RE、ADS076RE、ADS067RE及ADS077RE。
通常,在具有實質均勻分散之磷光體粒子的複合物層中,吸收之LED輻射和藉由該磷光體發射之輻射的總量視在複合無層內之磷光體總質量而定。若在具有固定表面積A和厚度T之複合物層中之磷光體質量是M,則在一具體例中,該磷光體之密度(M/AT)的範圍是約0.10g/cm3至約1.5g/cm3。另外,該密度可以在約0.25g/cm3至約0.75g/cm3的範圍內。
通常,每一個別磷光體(式I之磷光體和第二磷光體)的比率和在該複合物塗層中彼之分散體可依照所要之光輸出特性而變化。在不同具體例中個別磷光體之相對比例可被調節,以致當其發射被摻混且應用在LED照明裝置時,在該CIE色品圖上產生具有預定之x和y值的可見光。如所述,較佳產生白光。該白光可例如擁有在約0.30至約0.55範圍內之x值和在約0.30至約0.55範圍內
之y值。如所述,然而,在該複合物圖層中之每一磷光體的確切特性(exact identity)和量可根據終端使用者之需要而變化。
以下實例僅具有說明性且不應視為對所請求之發明範圍有任何種類的限制。
一般程序
複合層合物樣品的製備
藉由分開混合聚(甲基丙烯酸甲酯),亦即PMMA(Aldrich)(藉由GPC所測得之120,000的分子量),與K2SiF6:Mn4+(PSF)和YAG,製備二樣品。300微米(μm)篩選之4.5克PMMA係與2.5克K2SiF6:Mn(5mol% Mn,粒度20μm)結合,且該混合物再篩選(300μm)以製備樣品混合物1。150μm篩選之4.9克PMMA係與0.59克YAG(Aldrich)混合,且該混合物再篩選(150μm)以製備樣品混合物2。該二樣品混合物係個別在真空室中脫氣約15分鐘。該樣品混合物1被倒入具有7.5cm直徑和400μm厚度之碟形模中,且該樣品混合物2被倒入具有7.5cm直徑和200μm厚度之碟形模中。然後,含混合物之每一模在真空中及200℃下以80psi壓製,接著在175℃下以550psi壓力來架壓製(frame pressing)。在二壓製期間,在溫度降至70℃以下後釋放壓力。含PFS之樣品帶1的厚
度為約410μm,且含YAG之樣品帶2的厚度為約205μm。該二圓形帶被相疊,且離形膜放置在該疊合物之上下方。該疊合物被置入該真空層合工具中且加熱至180℃;且以80psi壓力壓製以黏合該二帶。然後該疊合物在壓力下冷卻。所得之複合層合物之厚度是約615μm且具有明顯的YAG或PSF磷光體區。
發光強度測量
藉由將複合層合物(如以上製備者)分開設置在藍光LED晶片(在450nm下峰值發射(peak emission))上以製備二樣品(樣品1和樣品2)。該複合層合物藉由聚矽氧層貼合至該LED晶片。對於樣品1,該複合層合物設置在具有含PFS之面在該LED晶片上的LED晶片(PFS向下)上,且對於樣品2,該複合層合物之含YAG的表面係放置在LED晶片(YAG向下)上。圖4顯示發射光譜;且表1顯示樣品1和樣品2之光譜特性。
由測量(圖4&表1)明瞭樣品1比樣品2具有明顯較高之CRI和較低之CCT。
雖然在本文中僅闡明及描述本發明之某些特
性,很多修改和改變將可由熟悉該技術人士所產生。因此,要了解所附之申請專利範圍意欲涵蓋所有此種修改和改變,如同在本發明之真實精神內。
Claims (8)
- 一種製造LED照明設備的方法,其包含將複合物塗層設置在LED晶片表面上;其中該複合物塗層包含:包含式I之摻雜錳的磷光體和第一黏合劑的第一複合物層Ax[MFy];Mn4+..........(I)其中A是Li、Na、K、Rb、Cs或其組合;M是Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其組合;x是該[MFy]離子電荷的絕對值;y是5、6或7;和包含第二磷光體組成物和第二黏合劑之第二複合物層,其中該第一黏合劑、該第二黏合劑或二者包含聚(甲基)丙烯酸酯;且其中該第一黏合劑、該第二黏合劑或二者包含具有D50值在約150微米至約300微米之粒度分佈的顆粒。
- 如申請專利範圍第1項之方法,其中該複合物塗層係藉由將該第一複合物層設置在該第二複合物層上而形成。
- 如申請專利範圍第1項之方法,其中該複合物塗層係在將該複合物塗層設置在該LED晶片上之前被固化。
- 如申請專利範圍第1項之方法,其中該式I之摻雜錳的磷光體包含一群具有D50值在約20微米至約50微米之範圍內的粒度分佈的粒子。
- 如申請專利範圍第1項之方法,其中該該式I之摻雜錳的磷光體包含一群具有D50值在約10微米至約30微米之範圍內的粒度分佈的粒子。
- 一種LED照明設備,其包含設置在LED晶片表面上之複合物塗層,該複合物塗層包含:包含式I之摻雜錳的磷光體和第一黏合劑的第一複合物層,Ax[MFy]:Mn4+..........(I)其中A是Li、Na、K、Rb、Cs、NR4或其組合;M是Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其組合;R是H、低碳烷基或其組合;x是該[MFy]離子電荷的絕對值;且y是5、6或7;和包含第二磷光體組成物和第二黏合劑之第二複合物層,其中該第一黏合劑、該第二黏合劑或二者包含聚(甲基)丙烯酸酯;且其中該第一黏合劑、該第二黏合劑或二者包含具有D50值在約150微米至約300微米之粒度分佈的顆粒。
- 如申請專利範圍第6項之LED照明設備,其中該第一複合物層係設置在該LED晶片表面上,且該第二複合物層係設置在與該LED晶片相反之該第一複合物層的表面上。
- 如申請專利範圍第6項之LED照明設備,其中該第二複合物層係設置在該LED晶片表面上,且該第一複合物層係設置在與該LED晶片相反之該第二複合物層的表面上。
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