TWI646713B - 固態電池組之製造 - Google Patents

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Abstract

本發明之實施例大體而言係關於固態電池組(例如鋰離子電池組)結構、該電池組之製造方法及製造工具。一或多個電極和隔板可以各使用坯帶法澆鑄，其中可以以輥對輥或分段片/盤製程將活性材料、導電添加劑、聚合物黏結劑及/或固體電解質的混合物澆鑄或擠出成型，以製作坯帶、坯盤或坯片。製造固態電池組的方法可以包括以下步驟：製備及/或提供正極材料坯片；製備及/或提供隔板材料坯片；將該正極材料坯片和該隔板材料坯片層壓在一起，以形成層壓坯片堆疊；以及燒結該層壓坯片堆疊以形成燒結堆疊，該燒結堆疊包含正極及隔板。

Description

固態電池組之製造 【相關申請案的交叉引用】
本專利申請案主張於2012年8月28日提出申請的美國臨時專利申請案序號第61/694,198號的優先權權益，以引用方式將該申請案全部併入本文中。
本發明之實施例大體來說係關於鋰離子電池組，更具體而言，本發明之實施例係關於使用「坯帶」層壓製作固態鋰離子電池組及形成正極、隔板和負極堆疊的燒結製程。
現代的鋰離子電池組使用液態電解質；雖然從安全的角度來看，固態電解質會是較佳的。現代的鋰離子電池組是由以多孔隔板分隔的正極和負極及用作離子導電基質的液體電解質所組成的。在這些鋰離子電池組中，液體電解質代表安全隱患，因為液體電解質是可燃的，並且會與其他的單元組件反應。負極到正極的短路會引起火災。短路的原因可能是以下中之一或多者：(a)電池中在製造過程中引入的導電性粗糙或顆粒；(b)在電池的操作過程中從一個電極生長到另一個電極的樹枝狀結晶；以及(c)因過熱造成的隔板收縮。為了防止短路，目前在電池中設計可以併入先進結構的 堅固厚隔板，例如，沉浸或塗有陶瓷奈米顆粒的隔板。同時，在電池中的電解質和其他活性材料之間的反應可能會導致名義上相同的電池具有不同的性能老化速率。這使串聯疊置變得困難，因為不平衡減少了串聯疊置的可用容量，並可能會造成安全問題-例如由於疊置容量不同的電池造成電池組中某些電池過充可能會導致過充的電池過早失效或熱失控。這些潛在的問題在今日的電池組中被解決如下：(1)藉由將安全元件併入電池中-壓力釋放口和開關，以及PTC(正溫度係數)限流器；(2)藉由電池組電子元件監測電池組-例如監測溫度、每個電池或並聯組的電壓、總堆疊電壓和總電池組電流；以及(3)使用電池保護罩，並且有時主動冷卻。所有這些措施會增加費用並減少電池及電池組等級的能量密度。
鋰離子電池組需要不可燃的固態電解質，該固態電解質可以避免上述與今日液體電解質電池相關的問題。
本發明之實施例大體而言係關於固態電池組(例如鋰離子電池組)結構、該電池組之製造方法及製造工具。一或多個電極和隔板可以各使用坯帶法澆鑄，其中可以以輥對輥或分段片/盤製程將活性材料、導電添加劑、聚合物黏結劑及/或固體電解質的混合物澆鑄或擠出成型，以製作坯帶、坯盤或坯片。用於本發明之固態電池組的製造方法可以包括層壓和燒結該坯帶/盤/片隔板和電極。預期此方法之實施例為可擴充和成本經濟的-適用於大量生產。
依據本發明之一些實施例，製造固態電池組的方法 可以包括：製備及/或提供正極材料坯片；製備及/或提供隔板材料坯片；將該正極材料坯片和該隔板材料坯片層壓在一起，以形成層壓坯片堆疊；以及燒結該層壓坯片堆疊以形成燒結堆疊，該燒結堆疊包含正極及隔板。該方法可以進一步包含將負極材料坯片層壓於該隔板材料坯片，其中該層壓坯片堆疊進一步包含該負極材料坯片與介於該正極材料坯片和該負極材料坯片之間的該隔板材料坯片，而且其中該燒結堆疊進一步包含負極與介於該正極和該負極之間的該隔板。替代的實施例可以包括層壓負極(例如鋰電極)於該燒結堆疊。此外，可以將集電器沉積於該正極之表面上，而且在實施例中可以將集電器沉積於該負極之表面上。在實施例中，該正極材料坯片可以包含Li(Mn,Co,Ni)O2材料和黏結聚合物。在實施例中，該隔板材料坯片可以包含純離子導體材料(例如Li7-xLa3Zr2-xTaxO12，其中0x1)和聚合物黏結劑。在實施例中，該負極材料坯片可以包含Li4Ti5O12材料及/或石墨材料和聚合物黏結劑。
依據進一步的實施例，處理系統設以依據本文所述的方法製造固態電池組。
100‧‧‧固態電池
110‧‧‧正極
115‧‧‧正極
120‧‧‧隔板
125‧‧‧隔板
130‧‧‧負極
135‧‧‧負極集電器
140‧‧‧正極集電器
150‧‧‧夾送輥
155‧‧‧夾送輥
160‧‧‧爐
170‧‧‧PVD沉積
175‧‧‧PVD沉積
對於本技術領域中具有通常知識者而言，在連同附圖檢視以下本發明之具體實施例的說明之後，本發明的這些和其他的態樣和特徵將變得顯而易見，其中：第1圖為依據本發明之一些實施例的固態電池組製造製程之示意表示； 第2圖為依據本發明之一些實施例的固態電池組電池之剖面表示；以及第3圖為依據本發明之一些實施例形成固態電池組的製程流程。
現在將參照圖式詳細描述本發明的實施例，提供該等圖式作為本發明的說明性實例，以使本技術領域中具有通常知識者能夠實施本發明。值得注意的是，下面的圖式和實例並不意味著要將本發明的範圍限制在單一個實施例中，而是藉由交換一些或全部的描述或圖示元件而可能有其他的實施例。此外，在可以使用習知的組件部分或完全地實施本發明的某些元件時，將只描述那些對於瞭解本發明必需的這種習知組件的部分，而且將省略這種習知組件的其他部分之詳細說明，以免模糊本發明。在本說明書中，不應將顯示單一組件的實施例認為是限制性的，相反地，本發明意圖涵蓋包括複數個相同組件的其他實施例，反之亦然，除非本文中另有明確說明。此外，申請人並無意圖將說明書或申請專利範圍中的任何用語歸屬為罕見的或特殊的含義，除非有被如此明確提出。此外，本發明涵蓋本文中以說明的方式指示的習知組件之目前和未來的習知等同物。
第1至3圖圖示根據本發明之一些實施例的固態電池組結構、方法及製造系統。將示例的固態電池100之剖面表示圖示於第2圖中，固態電池100具有正極集電器140、正極115、固體電解質隔板125、負極130及負極集電器135。 注意到在第2圖中，將集電器圖示為延伸超出堆疊，雖然集電器延伸超出堆疊是非必要的，延伸超出堆疊的部分可以用來作為連接片。在正極和負極上的集電器140、135可以分別為相同或不同的導電體。可以沉積集電器，或是可以使用預先存在的導電材料作為坯帶的載體基板-用於集電器的示例性材料為銅、鋁、碳、鎳、金屬合金等。此外，集電器可以屬於任何的形式因子、形狀及微觀/宏觀結構。一般來說，在稜柱形電池中，連接片是由與集電器相同的材料所形成的，並且可以在製造堆疊的過程中形成或稍後添加。正極115和隔板125是由「坯帶」層壓在一起然後在加入負極130和集電器140之前燒結所形成的。此外，在本發明的一些實施例中，負極也可以由「坯帶」形成，該「坯帶」與隔板和正極「坯帶」層壓然後全部燒結在一起。注意到的是，取決於負極，可能需要或可能不需要負極集電器135，如本文所解釋的。
可以使用坯片/坯盤/坯帶法澆鑄一或多個電極和隔板，其中可以以輥對輥或分段片/盤製程將活性材料、導電添加劑、聚合物黏結劑及/或固體電解質的混合物澆鑄或擠出成型，以製作坯帶、坯盤或坯片。電池或電池組的製造包括形成正極坯片(例如二氧化鋰(錳、鈷、鎳)(Li(Mn,Co,Ni)O2)材料)和隔板的堆疊(例如Li7-xLa3Zr2-xTaxO12，其中x=0至1)，然後加熱以去除黏結劑、燒結及緻密化活性材料。此外，可以將負極的坯片(例如Li4Ti5O12)添加到堆疊中並與其他的坯片進行熱處理。為了緻密化電極或電極堆疊，可以採用在各種大氣條件下的壓力、溫度及振動技術的組合。加 熱可以藉由烘箱或輻射能進行。假使需要增強正/負活性材料和電解質之間的電化學接觸，可以執行適當的接面設計，以降低整體的電池阻抗。
在坯帶中混有活性材料(例如LiCoO2)的固體電解質(而且在燒結的隔板中通常將以相同的結晶形式存在)之實例為摻雜的Li7La3Zr2O12(LLZO)石榴石變體或以硫化物為基礎的(Li2S/P2S5類型)電解質，例如Li10GeP2S12。用於負極的適當材料可以是鋰金屬、石墨及Li4Ti5O12。用於正極的適當材料可以是LiMn1.5Ni0.5O4、Li(Ni,Mn,Co)O2及Li2S/CuSx。此外，也可以將混合的離子和電子導體例如(Li,La)TiO3使用在電極而非隔板中。
用於正極「坯」帶的成分材料可以包括：正極活性材料，例如LiCoO2；用於厚膜陶瓷組合物以將顆粒黏結在一起的聚合物，例如聚丙烯腈、各種的MCM(微電路材料)及/或其他的LTCC(低溫共燒陶瓷)材料，可向例如杜邦公司(E.I.du Pont de Nemours and Company)取得的；以及選擇性的一或多個電子導電添加劑，例如碳奈米管、VGCF(氣相生長的碳奈米纖維)、碳黑等，混合的離子和電子導體，例如摻雜鋰的LaTiO3，以及純的離子導電添加劑例如Li7-xLa3Zr2-xTaxO12，其中x=0至1。
用於負極「坯」帶的成分材料可以包括：負極活性材料，例如Li4Ti5O12；用於厚膜組合物以將顆粒黏結在一起的聚合物，如上所述；以及選擇性的一或多個電子導電添加劑，例如碳奈米管、混合的離子和電子導體，例如摻雜鋰的 LaTiO3，以及純的離子導電添加劑例如Li7-xLa3Zr2-xTaxO12，其中x=0至1。注意到的是，混合的離子和電子導體之使用可以減少坯帶中需要的導電添加劑之量。此外，取代Li4Ti5O12負極活性材料，可以使用更具導電性的石墨作為負極活性材料，並且可以減少導電添加劑的量，該導電添加劑例如碳奈米管、VGCF(氣相生長的碳奈米纖維)、碳黑等。
用於隔板「坯」帶的成分材料可以包括：純離子導體，例如Li7-xLa3Zr2-xTaxO12，其中x=0至1，以及用於厚膜組合物以將顆粒黏結在一起的聚合物，如上所述。
固體電解質和隔板內的活性材料之間良好的界面可能是理想的，此處良好的界面是不會增加電池阻抗的界面(離子可以很容易地移動跨越活性材料/固體電解質的邊界)。此外，可以將固體電解質和活性材料選擇為在電池的充/放電循環過程中具有類似的或低的體積變化。為了降低界面電阻，可以在活性材料和固體電解質之間的界面處包含表面官能基或分子團。諸如加熱棒、燈、雷射和微波的輻射加熱源、諸如電感渦流的電加熱和電阻加熱，以及超聲波振動加熱等可能是供應整合和緻密化材料所需的能量但避免對材料造成可能損害電池性能的化學及/或結構變化的有效製程。此外，可以添加材料來保護材料對抗有害的化學及/或結構變化，例如使用鋰導電固體電解質Li10GeP2S12以及塗佈LiNbO3薄層的LiCoO2活性材料的所有固態電池，以防止不要的副反應。參見Kamaya等人的Nat.Mater.2011,10(9)，第682-686頁。
取決於材料的具體組合，可以藉由適當選擇負極和 正極活性材料來設計完全充電的電池之平均電壓，並且可以將電池串聯連接，以從電池組實現更高的電壓。藉由使用固體電解質，可以藉由消除不需要的安全組件以及藉由串聯堆疊電池來去除連接器而節省電池的封裝空間。後者也減少了集電器所需的厚度，並且可以允許大於80%的電池組件為活性材料。注意到，藉由使負極集電器與相鄰電池的正極集電器接觸來堆疊電池，可以實現串聯連接而無需連接到連接片的佈線，從而免除了連接片操作和佈線操作。在傳統的液體電解質電池中，這是危險的做法，因為串聯連接的電池容量間的不匹配可能會導致個別的電池過充或過放，並隨之發生故障，有時會排出液體電解質和發生火災。然而，不可燃的固體電解質免除了這種危險的故障模式(但不是免除故障)。
第1圖圖示根據本發明之一些實施例的固態電池組之製造製程的實例之示意性表示。圖中的例子。第1圖的實例可應用於連續的製程，例如輥到輥的製程中，而且也可以應用於坯片或坯盤所用的串聯製程。製備用於正極110和隔板120的坯片，然後使用夾送輥150層壓在一起。夾送輥150被加熱。層壓後，在爐160中加熱坯片堆疊，以形成燒結的正極115和隔板125堆疊。注意到的是，假使需要在熱處理過程中保持堆疊的話，則可以使用位在爐160中的加熱輥(圖中未示出)施加壓力。在爐160中的氣體環境可能需要足夠高的氧氣分壓來將固體電解質中的金屬保持在所需的氧化態，並從坯帶去除碳質材料。可以使用傳統對流、輻射源例如IR燈、雷射加熱等中之一或多者來加熱爐160。可以在坯 帶處於壓力下的同時進行加熱，以增加電極密度並減少電解質與活性材料之間的界面阻抗。使用夾送輥155將負極130層壓到燒結的堆疊-用於此製程的適當負極實例為鋰金屬膜。注意到的是，若使用鋰金屬電極，則將需要乾燥空氣的環境來進行製造。金屬鋰負極和固體電解質之間的界面可以包括Si、Cu3N或Li3-xPO4-yNy的薄層來避免固體電解質中的金屬在比所需的更低的電位下還原，並降低界面阻抗。此外，碳或其他的鋰插層或合金材料可以被用於負極。可以將集電器140沉積在正極115的表面上-例如鋁金屬的PVD沉積170。此外，若使用負極例如碳電極時，也可能需要負極集電器135-集電器135係利用例如銅金屬的PVD沉積175而被沉積在負極130的表面上。附加的連接片和密封或封裝步驟使製造製程完成。然而，當使用連續的輥到輥製程時，則可切割堆疊而形成單個電池-可以使用機械切割、刻痕斷裂及雷射切割等製程，前提為該等製程不會玷汙電池邊緣及/或造成電極短路。
第3圖中提供根據本發明之一些實施例用於製造固態電池組的示例性製程流程。製備正極材料的坯片。製備隔板材料的坯片。將正極材料的坯片和隔板材料的坯片層壓在一起並進行燒結。將負極層壓到燒結堆疊。將集電器沉積在正極的表面上。此外，還可能需要將集電器沉積在負極上，例如當使用活化的石墨材料作為負極時；雖然假使使用鋰金屬作為負極時可能並不需要集電器。如上所述完成了電池和電池組。
此外，作為將負極層壓於包含隔板和正極的燒結堆 疊之替代方案，如第1圖和第3圖所圖示，在一些實施例中，固態電池組的製造方法可以包括將正極材料坯片、負極材料坯片以及隔板材料坯片層壓在一起，其中隔板材料坯片位於該負極材料坯片和該正極材料坯片之間，其中該層壓坯片堆疊將包含正極材料坯片和負極材料坯片及中間的隔板材料坯片，以及其中該燒結堆疊將包含正極和負極及中間的隔板。
本發明的固態電化學電池典型地可以具有範圍在10和500微米之間的厚度，其中例如正極和負極各為10至150微米，隔板為3至25微米，以及集電器每個為1至50微米。
如第1圖中示意性圖示以及如上所述的，在實施例中，用於製造固態電池組的線上處理系統可以包含：設以將正極材料坯片和隔板材料坯片層壓在一起的第一層壓系統，以形成層壓坯片堆疊；設以燒結該層壓坯片堆疊之燒結系統，以形成包含正極和隔板的燒結堆疊；以及設以將正極集電器沉積在正極之表面上的第一沉積系統。此外，線上處理系統可以包含第二層壓系統，用以將負極層壓於隔板。然而此外，該線上處理系統可以為輥對輥處理系統。此外，該線上處理系統還可以包含第二沉積系統，該第二沉積系統設以將負極集電器沉積在負極的表面上。
此外，在一些實施例中，用於製造固態電池組的線上處理系統可以包含：設以將正極材料坯片、負極材料坯片及隔板材料坯片層壓在一起的層壓系統，以形成層壓坯片堆疊，其中隔板材料坯片係介於負極材料坯片和正極材料坯片之間；設以燒結該層壓坯片堆疊之燒結系統，以形成包含正 極、隔板及負極的燒結堆疊；以及設以將正極集電器沉積在正極表面上的第一沉積系統。此外，該線上處理系統可以為輥對輥處理系統。然而此外，該線上處理系統還可以包含第二沉積系統，該第二沉積系統設以將負極集電器沉積在負極的表面上。
全固態電池組的一些潛在優勢包括比目前的液態電解質鋰離子電池組提高的電池安全性和高體積能量密度。預期全固態電池組可適用於可攜式電子設備、電動工具、醫療設備、感測器、電動汽車，而且也可以將全固態電池組使用於其他的儲能應用。
雖然已經參照鋰離子電池組描述了本發明，但也可以使用本發明的教示和原則製造其他的固態電池組。
雖然已經參照某些實施例具體說明本發明，但對於本技術領域中具有通常知識者而言應為顯而易見的是，可以在不脫離本發明之精神和範圍下做出形式和細節上的變更和修改。

Claims (15)

  1. 一種製造一固態電池組的方法，包含以下步驟：提供一正極材料坯片；提供一隔板材料坯片；將該正極材料坯片和該隔板材料坯片層壓在一起，以形成一層壓坯片堆疊；燒結該層壓坯片堆疊以形成一燒結堆疊，該燒結堆疊包含一正極及一隔板；以及將一負極層壓於該燒結堆疊上。
  2. 如請求項1所述之方法，其中該正極材料坯片包含：一Li(Mn,Co,Ni)O2材料；以及一黏結聚合物。
  3. 如請求項2所述之方法，其中該正極材料坯片進一步包含一導電添加劑。
  4. 如請求項1所述之方法，其中該隔板材料坯片包含：一純離子導體材料；以及一聚合物黏結劑。
  5. 如請求項4所述之方法，其中該純離子導體材料為Li7-xLa3Zr2-xTaxO12，而且x大於零且小於或等於1。
  6. 如請求項1所述之方法，其中該負極包含活化的石墨材料。
  7. 如請求項6所述之方法，進一步包含沉積一負極集電器於該負極之表面上。
  8. 如請求項1所述之方法，其中該負極為一鋰金屬電極。
  9. 如請求項8所述之方法，進一步包含沉積一正極集電器於該正極之表面上。
  10. 如請求項1所述之方法，進一步包含沉積一正極集電器於該正極之表面上。
  11. 如請求項1所述之方法，其中該正極材料坯片為一連續片，以及其中該隔板材料坯片為一連續片。
  12. 如請求項1所述之方法，其中該正極材料坯片係附接於一正極集電器。
  13. 一種用於製造一固態電池組的線上處理系統，包含：一第一層壓系統，設以將一正極材料坯片和一隔板材料坯片層壓在一起，以形成一層壓坯片堆疊；一燒結系統，設以燒結該層壓坯片堆疊，以形成一包含 一正極和一隔板的燒結堆疊；一第一沉積系統，設以將一正極集電器沉積在該正極之表面上；以及一第二層壓系統，用以將一負極層壓於該隔板。
  14. 如請求項13所述之線上處理系統，其中該處理系統為輥對輥處理系統。
  15. 如請求項13所述之線上處理系統，進一步包含一第二沉積系統，該第二沉積系統設以將一負極集電器沉積在該負極之表面上。
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