TWI595510B - 用於太陽能電池接點之導電厚膜膏的碲無機反應系統 - Google Patents

用於太陽能電池接點之導電厚膜膏的碲無機反應系統 Download PDF

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Description

用於太陽能電池接點之導電厚膜膏的碲無機反應系統 [相關申請案]
本專利申請案主張2012年4月17日申請之美國臨時專利申請案第61/625,383號以及2012年8月20日申請之美國臨時申請案第61/684,884號的權益，該等專利申請案之揭示內容以全文引用之方式併入本發明中。
本發明大體係關於可用於太陽電池板技術中之導電膏調配物。在一個態樣中，本發明係關於一種用於導電膏組成物中之無機反應系統，其中該無機反應系統較佳包含含鉛基質組成物及含碲基質組成物。在另一態樣中，本發明係關於一種導電膏組成物，其包含導電金屬組分、本發明無機反應系統以及有機媒劑。本發明之另一態樣係關於一種太陽能電池，其係藉由將本發明之導電膏組成物塗覆至矽晶圓上來製得。另一態樣係關於一種太陽能電池模組，其係使用太陽能電池組裝而成，該等太陽能電池係藉由將導電膏組成物塗覆至矽晶圓上而製得，其中該導電膏組成物包含導電金屬組分、本發明無機反應系統以及有機媒劑。
太陽能電池為使用光電效應將光能轉換成電的裝置。太陽能為 一種吸引人之綠色能源，因為其可持續且僅產生無污染之副產物。因此，許多研究當前致力於研發效率有所提高的太陽能電池，同時持續降低材料及製造成本。
當光射中太陽能電池時，一部分入射光由表面反射而其餘部分透射至太陽能電池中。透射之光/光子由太陽能電池所吸收，該太陽能電池通常由半導體材料(諸如矽)製成。所吸收之光子能量會激發來自半導體材料之原子的電子，產生電子電洞對。此等電子電洞對接著由p-n接面分離且由塗覆於太陽能電池表面上之導電電極收集。
最常見之太陽能電池為基於矽，更特定而言由矽製成之p-n接面的太陽能電池，該p-n接面係藉由將摻雜劑擴散層塗覆於矽基板上而製成且與兩個電接觸層或電極耦接。在p型半導體中，將摻雜原子添加至半導體中以增加自由電荷載流子(正電洞)之數目。摻雜原子自半導體原子移除結合較弱之外層電子。p型摻雜之目的在於產生大量電洞。在矽之狀況下，三價原子經取代至晶格中。p型半導體之一個實例為具有硼或鋁摻雜劑之矽。太陽能電池亦可由n型半導體製成。在n型半導體中，摻雜原子為主體基板提供額外之電子，從而產生過量之負電子電荷載流子。該等摻雜原子的價電子通常比一種類型之主體原子多一個。最常見之實例為含有四個價電子之第IV族固體(矽、鍺、錫)中經含有五個鬆散結合之價電子的第V族元素(磷、砷、銻)進行原子取代。n型半導體之一個實例為具有磷摻雜劑之矽。
為了最小化太陽能電池對陽光之反射，將抗反射塗層(ARC)，諸如氮化矽、氧化矽、氧化鋁或氧化鈦塗覆於n型或p型擴散層上以增加吸收至太陽能電池中之光量。ARC通常為非導電性的，且亦可使矽基板表面鈍化。
對於矽太陽能電池金屬化製程，通常首先向矽基板塗覆後接點。典型製程涉及塗覆背側銀膏或銀/鋁膏形成焊接墊，繼而將鋁膏 塗覆於整個基板背側。其次，使用導電膏組成物，可將金屬接點網版印刷於前側抗反射層上(在背側膏乾燥之後)以用作前電極。在光進入之電池前面或前側上之此電接觸層通常以由「指狀物線」及「匯流排」製成之網格圖案而非完整層形式存在，因為金屬網格材料通常不透光。接著例如在約700℃至975℃之溫度下對印刷有前側及背側膏之矽基板進行燒製。燒製之後，前側膏蝕穿ARC層，在網格接點與半導體之間形成電接觸，且在太陽能電池之光接收表面上使金屬膏轉化成金屬電極。通常將背側膏與前側膏同時燒製，且與矽基板之背側形成電接觸。所得金屬電極允許電往返於連接成太陽電池板之太陽能電池流動。參見例如A.Luque及S.Hegedus編，Handbook of Photovoltaic Science and Engineering,J.Wiley & Sons，第2版，2011；P.Würfel,Physiks of Solar Cells,Wiley VCH,Verlag GmbH & Co.KGaA,Weinheim，第2版，2009。
為了組裝太陽能模組，可將多個太陽能電池串聯及/或並聯且第一個電池及最後一個電池之電極末端較佳連接至輸出導線。通常將太陽能電池囊封於透明熱塑性樹脂，諸如矽橡膠或乙烯乙酸乙烯酯中。將透明玻璃薄片置於囊封用透明熱塑性樹脂之前表面上。將具有良好機械特性及良好耐候性之背面保護材料，例如塗有聚氟乙烯膜之聚對苯二甲酸伸乙酯薄片置放於囊封用熱塑性樹脂下。可在適當真空爐中加熱此等層狀材料以移除空氣，接著藉由加熱及壓製整合成一個主體。此外，由於通常將太陽能電池長時間置於露天，所以需要用由鋁或其類似物組成之框架材料覆蓋太陽能電池之周圍。
典型導電膏含有金屬粒子、玻璃粉及有機介質。此等組分通常經選擇以充分利用所產生之太陽能電池的理論電位。舉例而言，需要使金屬膏與矽表面之間以及金屬粒子本身的接觸達到最大，使得電荷載流子可流過界面及指狀物線至匯流排。組成物中之玻璃粒子在燒製 後蝕穿抗反射塗層，從而有助於在金屬與n+型矽之間建立接觸。另一方面，玻璃須不具過高之侵襲性以使其在燒製之後避開p-n接面。因此，目的在於最小化接觸電阻，同時保持p-n接面完整以便達成效率改良。已知之組成物因金屬層與矽晶圓之界面中玻璃之絕緣作用而具有高接觸電阻以及其他缺點，諸如接觸區中之再結合作用較高。此外，已知玻璃粉具有寬熔融溫度範圍，使得其性能很大程度地取決於加工參數。
因此，需要特性(諸如靈活反應性及熱性能)有所改良的新導電膏組成物。
在一個態樣中，本發明係關於一種無機反應系統，其包含含鉛基質組成物及含碲基質組成物。
在另一實施例中，含鉛基質組成物(例如鉛玻璃粉)實質上不含(例如，含有少於約10重量%、少於約5重量%、少於約4重量%、少於約3重量%、少於約2重量%、少於約1重量%、少於約0.5重量%、少於約0.1重量%或少於約0.05重量%)之氧化碲。
在另一實施例中，含碲基質組成物(例如碲玻璃粉)實質上不含(例如，含有少於約10重量%、少於約5重量%、少於約4重量%、少於約3重量%、少於約2重量%、少於約1重量%、少於約0.5重量%、少於約0.1重量%或少於約0.05重量%)之氧化鉛。
在一個實施例中，含鉛基質組成物以約5重量%至約95重量%，較佳約10重量%至約90重量%，更佳約15重量%至約85重量%，甚至更佳約20重量%至約85重量%之量存在於無機反應系統中。
在另一實施例中，含鉛基質組成物為含鉛玻璃粉。
在另一實施例中，含鉛基質組成物包含氧化鉛。在另一實施例中，含鉛基質組成物包含約10重量%至約90重量%氧化鉛，較佳約20 重量%至約90重量%氧化鉛，更佳約30重量%至約90重量%氧化鉛，甚至更佳約40重量%至約85重量%氧化鉛。
在一個實施例中，含碲基質組成物以約0.25重量%至約80重量%，較佳約2重量%至約70重量%，更佳約5重量%至約70重量%，甚至更佳約10重量%至約70重量%之量存在於無機反應系統中。
在另一實施例中，含碲基質組成物為含碲玻璃粉。
在另一實施例中，含碲基質組成物包含氧化碲。
在另一實施例中，含碲基質組成物為至少部分非晶形的。
在一個實施例中，含碲基質組成物為非晶形氧化碲。
在另一實施例中，含碲基質組成物進一步包含以下至少一種氧化物：Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi或Ce。
在另一實施例中，含碲基質組成物具有式(I)：Tex[(M1 y1Y1 z1)(M2 y2Y2 z2)...(Mn ynYn zn)]Or (式I)
其中M1、M2......Mn各自可為選自週期表第1族至第16族之元素或為稀土元素，n為非負整數，例如0、1、2、3......，Y1、Y2......Yn為鹵素或硫族元素，且可為相同元素或不同元素，x、(y1、y2......yn)、(z1、z2......zn)及r中之至少一者>0，且x/[x+(y1+y2+......yn)+(z1+z2+......zn)]比率為20%至100%，較佳為50%至99%，且更佳為80%至95%。
在另一實施例中，M為以下至少一者：Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi或Ce。
在另一實施例中，Y為以下至少一者：O、S、Se、F、Cl、Br或I。
在一個實施例中，含碲基質組成物具有n=0，x=1，z=0，且2r3。
在另一實施例中，含碲基質組成物具有n=1，其中含碲基質組成物為包含Te、M1且由O及Y達成電荷平衡的二元組成物。
在另一實施例中，含碲基質組成物具有n=2，其中含碲基質組成物為包含Te、M1、M2且由O及Y達成電荷平衡的三元組成物。
在另一實施例中，含鉛基質組成物與含碲基質組成物之比率(重量%)為約10：1至約1：10，或約5：1、約3：1、約2：1及約1：1。
在另一實施例中，含碲基質組成物為以下至少一者：(TeO2)a(B2O3)b、(TeO2)a(SiO2)b、(TeO2)a(Li2O)b、(TeO2)a(BaO)b、(TeO2)a(ZnO)b、(TeO2)a(Al2O3)b、(TeO2)a(P2O5)b、(TeO2)a(Na2O)b、(TeO2)a(Al2O3)b(SiO2)c、(TeO2)a(V2O5)b(MoO3)c、(TeO2)a(BaCl2)b(P2O5)c或(TeO2)a(Ag2O)b(ZnO)c(Na2O)d，其中0<a<1，0<b<1，0<c<1且0<d<1；較佳，0.25<a<1，0<b<0.75，0<c<0.75且0<d<0.75。
在另一態樣中，本發明係關於一種導電膏組成物，其包含導電金屬組分、根據本文所述任何實施例之無機反應系統及有機介質。
在一個實施例中，導電金屬組分包含銀、金、銅、鎳及其組合。在一較佳實施例中，導電金屬組分包含銀。
在另一實施例中，有機介質包含聚合物(例如乙基纖維素)及有機溶劑。有機介質可進一步包含界面活性劑及/或觸變劑。
在另一態樣中，本發明係關於一種太陽能電池，其包含矽晶圓及根據本文所述任何實施例之導電膏組成物。
在另一態樣中，本發明係關於一種太陽能電池，其係藉由包含以下之方法來製備：將根據本文所述之任何實施例之導電膏組成物塗覆至矽晶圓上及對矽晶圓進行燒製。
在另一態樣中，本發明係關於一種製造太陽能電池之方法，其包含提供矽晶圓，將根據本文所述任一實施例之導電膏組成物塗覆至矽晶圓，及對矽晶圓進行燒製。
在另一態樣中，本發明係關於一種太陽能電池模組，其包含根據本文所述任何實施例之多個太陽能電池。
本發明係關於適用於例如製造太陽能電池之導電膏組成物。導電膏通常含有導電金屬組分、玻璃粉及有機介質。雖然不限於該種應用，但該等膏可用於形成太陽能電池上之電接觸層或電極。舉例而言，該膏可塗覆於太陽能電池之前側或太陽能電池之背側且提供用以使電池之間進行電導的路徑。
A)無機反應系統(IRS)
在一個態樣中，本發明係關於一種無機反應系統，其用於例如導電膏組成物中。
本發明之無機反應系統為金屬粒子提供傳遞介質，允許該等金屬粒子自膏遷移至金屬導體與半導體基板之界面中。本發明之無機反應系統亦為膏組分在界面處發生物理及化學反應提供反應介質。物理反應包括(但不限於)熔融、溶解、擴散、燒結、沈澱及結晶。化學反應包括(但不限於)合成(形成新化學鍵)及分解、還原及氧化、及相轉變。本發明之無機反應系統亦用作黏著介質，在金屬導體與半導體基板之間提供黏結，從而確保在太陽能裝置壽命期間的電接觸效能可靠。雖然意欲達成相同作用，但現有之玻璃粉組成物會因金屬層與矽晶圓之界面中玻璃之絕緣作用而產生高接觸電阻。雖然本發明之無機反應系統用作傳遞、反應及黏著介質，但其提供低得多之接觸電阻及 較佳之總體電池效能。
更特定而言，本發明之無機反應系統使得太陽能電池中金屬導體(例如銀)與半導體發射極(例如矽基板)之間的歐姆(Ohmic)及肖特基(Schottky)接觸得到改良。本發明之無機反應系統為對於矽具反應性之介質且在矽發射極上形成諸如經由直接接觸或穿隧改良總體接觸機制的作用區域。改良之接觸特性使得歐姆接觸及肖特基接觸較佳，且因此使得總體太陽能電池效能較佳。
本發明之無機反應系統可包含結晶或部分結晶物質。其可包含各種化合物，包括(但不限於)氧化物、鹽、氟化物及硫化物以及合金及元素物質。
無機反應系統包含至少一種基質形成組成物。基質形成組成物在本發明無機反應系統及/或包含本發明無機反應系統之導電膏的燒製溫度下會發生熔融或燒結。基質形成組成物可包括玻璃、陶瓷或為熟習此項技術者所知可在高溫下形成基質的任何化合物。
根據本發明，無機反應系統包含含鉛基質組成物及含碲基質組成物。
含鉛基質組成物
在一個實施例中，存在於無機反應系統中之含鉛基質組成物佔無機反應系統之約5重量%至約95重量%，或佔無機反應系統之約25重量%至約60重量%。
在一個實施例中，含鉛基質組成物為含鉛玻璃粉。在一個實施例中，含鉛玻璃粉為實質上非晶形的。在另一實施例中，含鉛玻璃粉併有結晶相或化合物。在另一實施例中，含鉛基質組成物可為熟習此項技術者所知之結晶或非晶形氧化鉛或化合物之混合物。
在一個實施例中，含鉛基質組成物包含氧化鉛。在某些實施例中，含鉛基質組成物包含約10重量%至約90重量%之氧化鉛，諸如約 25重量%至約85重量%、約5重量%至約45重量%或約10重量%至約15重量%。在一個實施例中，含鉛基質組成物含有約80重量%氧化鉛。
含鉛基質組成物亦可包含為熟習此項技術者所知之其他氧化物或化合物。舉例而言，各種含鉛玻璃組成物，例如鉛-硼矽酸鹽、鉛-氧化鋁矽酸鹽可用於本發明中。
在另一實施例中，含鉛基質組成物(例如含鉛玻璃粉)實質上不含(例如含有少於約10重量%、少於約5重量%、少於約4重量%、少於約3重量%、少於約2重量%、少於約1重量%、少於約0.5重量%、少於約0.1重量%或少於約0.05重量%)之氧化碲。
含碲基質組成物
在一個實施例中，含碲基質組成物以約0.25重量%至約70重量%，諸如約0.25重量%至約60重量%、約5重量%至約50重量%或約5重量%至約40重量%之量存在於無機反應系統中。
在一個實施例中，含碲基質組成物為至少部分非晶形的。在另一實施例中，含碲基質組成物可為部分結晶或實質上結晶的。含碲基質組成物可藉由混合各組分，或藉由形成各組分之非晶形(例如玻璃相)混合物，或藉由此等方法之組合而形成。
在一個實施例中，含碲基質組成物為含碲玻璃粉。在一個實施例中，含碲玻璃粉為實質上非晶形的。在另一實施例中，含碲玻璃粉併有結晶相或化合物。
在一個實施例中，含碲基質組成物包含非晶形氧化碲，例如氧化碲玻璃粉。氧化碲可為TeO2或Te2O3，或為熟習此項技術者所知在燒製溫度下將產生氧化碲的任何碲化合物。
在一個實施例中，含碲基質組成物可根據式(I)表示1：
1參見例如Tellurium Glasses Hand Book：Physical Properties and Data(CRC Press,2001)及J.Mater.Sci.,18,1557,1983。
Tex[(M1 y1Y1 z1)(M2 y2Y2 z2)...(Mn ynYn zn)]Or (式I)
其中M1、M2......Mn各自可為選自週期表第1族至第16族之元素或為稀土元素；n為非負整數，例如0、1、2、3......；Y1、Y2......Yn為鹵素或硫族元素，且可為相同元素或不同元素；x、(y1、y2......yn)、(z1、z2......zn)或r>0；且x/[x+(y1、y2......yn)+(z1、z2......zn)]比率為20%至100%，且較佳為50%至99%，且更佳為80%至95%。
在另一實施例中，在含碲基質組成物中，M1、M2......Mn各自獨立地為以下至少一者：Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi或Ce。
在另一實施例中，在含碲基質組成物中，Y1、Y2......Yn各自獨立地為以下至少一者：O、S、Se、F、Cl、Br或I。
非晶形碲氧化物
含碲基質組成物可為非晶形氧化碲，其中n=0，x=1，z=0且2r3。
在一個實施例中，含碲基質組成物主要包含碲氧化物、TeO2或TeO3，或其混合物。碲氧化物可為非晶形或結晶物質，或其混合物。非晶形碲氧化物可藉由為熟習此項技術者所知之任何適合之方式獲得。通常，可使碲氧化物在高於其熔點之溫度下熔融、驟冷且研磨。
二元含碲組成物
含碲基質組成物可為包含Te、M1且由O及Y達成電荷平衡的二元組成物。
在一個實施例中，含碲基質組成物為式(II)之二元組成物： Tex-[M1 y1Y1 z1]-Or (式II)
其中M1為選自週期表第1族至第16族之元素或為稀土元素；Y1為鹵素或硫族元素；x、y1、z1或r>0；且x/(x+y1+z1)比率為20%至100%，且較佳為50%至99%，且更佳為80%至95%。
在一個實施例中，M1係選自Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi、Ce及其組合。
在另一實施例中，在含碲基質組成物中，Y為以下至少一者：O、S、Se、F、Cl、Br或I。
在一個實施例中，Y1可為O。在另一較佳實施例中，x為0.5至1且y為0至0.5。
二元含碲基質組成物之實例包括例如(Te-B-O)、(Te-Si-O)、(Te-Li-O)、(Te-Ba-O)、(Te-Zn-O)、(Te-Al-O)、(Te-P-O)或(Te-Na-O)。例示性二元含碲基質組成物亦可表示為(TeO2)a(B2O3)b、(TeO2)a(SiO2)b、(TeO2)a(Li2O)b、(TeO2)a(BaO)b、(TeO2)a(ZnO)b、(TeO2)a(Al2O3)b、(TeO2)a(P2O5)b或(TeO2)a(Na2O)b，其中0<a<1且0<b<1；較佳，0.25<a<1且0<b<0.75。
三元含碲組成物
含碲基質組成物可為包含Te、M1、M2且由O及Y1、Y2達成電荷平衡的三元組成物。
在另一實施例中，三元含碲基質具有式(III)：Tex-[(M1 y1Y1 z1)(M2 y2Y2 z2)]-Or (式III)
其中 M1及M2各自獨立地為選自週期表第1族至第16族之元素(例如金屬)或稀土元素；Y1及Y2為鹵素或硫族元素，且可為相同元素或不同元素。
在一個實施例中，M1及M2各自獨立地選自Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi或Ce。
在另一實施例中，在含碲基質組成物中，Y1及Y2為以下至少一者：O、S、Se、F、Cl、Br或I。
三元或多組分碲玻璃之實例包括例如(Te-Al-Si-O)、(Te-V-Mo-O)或(Te-Ba-Cl-P-O)。例示性三元含碲基質組成物亦可表示為(TeO2)a(Al2O3)b(SiO2)c、(TeO2)a(V2O5)b(MoO3)c、(TeO2)a(BaCl2)b(P2O5)c，其中0<a<1，0<b<1且0<c<1；較佳，0.25<a<1，0<b<0.75且0<c<0.75。
多組分含碲組成物
含碲基質組成物可為多組分組成物，其包含Te、M1、M2......Mn且由O及Y1、Y2......Yn達成電荷平衡，其中n3。
M1、M2......Mn各自獨立地為選自週期表第1族至第16族之元素(例如金屬)或稀土元素；Y1、Y2......Yn為鹵素或硫族元素，且可為相同元素或不同元素；在一個實施例中，M1、M2......Mn各自獨立地選自Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi或Ce。
在另一實施例中，在含碲基質組成物中，Y1、Y2......Yn為O、S、Se、F、Cl、Br或I中之至少一者。
三元或多組分碲玻璃之實例包括例如(Te-Ag-Zn-Na-O)。例示性多組分含碲基質組成物亦可表示為(TeO2)a(Ag2O)b(ZnO)c(Na2O)d，其 中0<a<1，0<b<1，0<c<1且0<d<1；較佳，0.25<a<1，0<b<0.75，0<c<0.75且0<d<0.75。
在另一實施例中，含碲基質組成物可包含上文揭示之含碲組成物中之任一者，或其混合物。
在另一實施例中，含碲基質組成物實質上不含(例如，含有少於約10重量%、少於約5重量%、少於約4重量%、少於約3重量%、少於約2重量%、少於約1重量%、少於約0.5重量%、少於約0.1重量%或少於約0.05重量%)之氧化鉛。
在一個實施例中，無機反應系統中含鉛基質組成物與含碲基質組成物之比率(重量%)為約10：1至約1：10。例示性重量%比率包括約5：1、約3：1、約2：1及約1：1。
使用含碲基質組成物作為無機反應系統之一部分可改良金屬化膏在矽發射極表面上之接觸。結晶矽太陽能電池之矽發射極結構(諸如鈍化、表面摻雜濃度、摻雜深度型態等)很大程度地取決於太陽能電池製造商之擴散配方及製程以及所用擴散技術(諸如傳統熱擴散及離子植入)。所得矽發射極結構可具有極其不同之特性。因此，視發射極結構而定，需要如熟習此項技術者所知最佳化膏以獲得最佳之太陽能電池效能。含碲基質組成物具有可容易進行微調之反應性。因此，將具有含碲基質組成物之無機反應系統併入膏中可提供銀膏針對不同之發射極之靈活反應性。含碲基質組成物之熱性能亦使得活性組分更易於由無機反應系統、Ag粒子或晶圓表面之其他部分接近。含碲基質組成物之受控反應性亦可平衡無機反應系統中含鉛基質組成物之反應性，使得鈍化層之保護與形成最佳接觸之間達成平衡。
形成無機反應系統
本文所述之玻璃粉或基質形成組成物可藉由熟習此項技術者所知之任何方法，藉由混合適當量之個別成分之粉末，在空氣或含氧氛 圍中加熱粉末混合物形成熔體，將熔體驟冷，研磨且球磨驟冷之材料且篩選研磨之材料以提供具有所需粒度之粉末來製備。舉例而言，可在V型梳式摻合器中將呈粉末形式之玻璃粉組分混合在一起。接著將混合物加熱(例如至約800℃至1200℃)持續約30分鐘至40分鐘。接著將玻璃驟冷，從而呈現砂樣稠度。接著諸如在球磨機或噴射研磨機中研磨此粗玻璃粉直至得到細粉為止。通常，可將無機反應系統研磨至約0.01-10μm，較佳約0.1-5μm之平均粒度。
在另一實例中，可使用習知固態合成來製備本文所述之無機反應系統。在此狀況下，在真空下將原料密封於熔融石英管或鉭或鉑管中，接著加熱至約700℃至1200℃。使該等材料在此高溫下靜置約12小時至48小時，接著將其緩慢冷卻(約0.1℃/分鐘)至室溫。在一些狀況下，可在氧化鋁坩堝中在空氣中進行固態反應。
在另一實例中，可使用共同沈澱來形成無機反應系統。在此方法中，藉由調節pH值或藉由併入還原劑將金屬元素還原且與其他金屬氧化物或氫氧化物自含有金屬陽離子之溶液中共同沈澱。接著乾燥此等金屬、金屬氧化物或氫氧化物之沈澱物且在真空下在約400℃至600℃下燒製形成細粉。
本文所述之無機反應系統亦可包含其他添加劑，其可為熟習此項技術者所知適用作導電膏中之添加劑之任何氧化物或化合物。舉例而言，可使用氟化物、硼、鋁、鉍、鋰、鈉、鎂、鋅及磷酸鹽。此等例示性添加劑可以如熟習此項技術者所知之氧化物或鹽形式添加至膏中，例如硼酸、氧化鉍、氧化鈉、鹵化鎂、氧化鋅及鹼性磷酸鹽。
其他玻璃基質形成劑或玻璃改質劑，諸如氧化鍺、氧化釩、氧化鎢、鉬氧化物、鈮氧化物、錫氧化物、銦氧化物、其他鹼金屬及鹼土金屬(例如K、Rb、Cs及Ca、Sr、Ba)化合物、稀土金屬氧化物(例如La2O3、鈰氧化物)、磷氧化物或金屬磷酸鹽、過渡金屬氧化物(例如 銅氧化物及鉻氧化物)、金屬鹵化物(諸如鉛氟化物及鋅氟化物)亦可用作添加劑來調節玻璃特性，諸如玻璃轉移溫度。
B)導電膏組成物
在另一態樣中，本發明係關於一種導電膏組成物。
在一個實施例中，導電膏組成物包含導電金屬組分、無機反應系統(根據本文所述之任何實施例)及有機媒劑。
導電金屬組分
在一個實施例中，導電金屬組分包含Ag、Au、Cu、Ni及其合金及其組合。在一較佳實施例中，導電金屬組分包含銀。銀可以銀金屬、一或多種銀衍生物或其混合物形式存在。適合之銀衍生物包括例如銀合金及/或銀鹽，諸如鹵化銀(例如氯化銀)、硝酸銀、乙酸銀、三氟乙酸銀、正磷酸銀及其組合。在一個實施例中，導電金屬組分係呈金屬或金屬衍生物之粒子形式。
在一個實施例中，導電金屬組分以佔厚膜膏組成物之固體組分之約50重量%至約95重量%(例如約65重量%至約90重量%或約75重量%至約92重量%)存在。
在一個實施例中，導電金屬組分之比表面積為約1.8m2/g或1.8m2/g以上，諸如約2m2/g至約17m2/g。在另一實施例中，導電金屬組分之粒度(D50)為約0.05至約10微米，諸如約0.2至約6微米。
有機介質
在一個實施例中，有機介質包含有機溶劑及黏合劑(例如聚合物)、界面活性劑或觸變劑中之一或多者或其任何組合。
舉例而言，在一個實施例中，有機介質在有機溶劑中包含一或多種聚合物。
適合之聚合物包括(但不限於)纖維素衍生物(例如乙基纖維素、乙基羥乙基纖維素)、松香衍生物(例如木松香)、酚系樹脂、聚甲基丙 烯酸酯、聚酯、聚碳酸酯、聚胺基甲酸酯及其組合。在一較佳實施例中，聚合物為乙基纖維素。聚合物可以佔有機介質約1重量%至約10重量%之量存在。
適合之有機溶劑包括(但不限於)酯醇、萜類(例如α-萜品醇或β-萜品醇)、煤油、鄰苯二甲酸二丁酯、丁基卡必醇、丁基卡必醇乙酸酯、己基卡必醇、己二醇、己二酸二甲酯、高沸點醇及其組合。在一個實施例中，有機溶劑以約50重量%至約70重量%之量存在於有機介質中。
有機介質亦可含有界面活性劑及/或觸變劑。
適合之界面活性劑包括(但不限於)聚氧化乙烯、聚乙二醇、苯并三唑、聚(乙二醇)乙酸、月桂酸、油酸、癸酸、肉豆蔻酸、亞油酸、硬脂酸、棕櫚酸、硬脂酸鹽、棕櫚酸鹽及其組合。在一個實施例中，界面活性劑以約1重量%至約10重量%之量存在於有機介質中。
適合之觸變劑包括(但不限於)熱解二氧化矽(例如Aerosil® 200、Cabosil® PTG)、沈澱二氧化矽(例如Sylox® TX)、改質膨潤土(例如Clatone® PS)、氫化蓖麻油(例如Thixin® E)及其組合。在一個實施例中，觸變劑以約0.1重量%至約5重量%之量存在於有機介質中。
在一個實施例中，以厚膜膏組成物中之固體組分之總重量計，有機介質以約1重量%至約25重量%，諸如約1重量%至約20重量%或約5重量%至約15重量%之量存在於厚膜膏組成物中。
形成導電膏組成物
為了形成導電膏組成物，可使用此項技術中已知用於製備膏組成物之任何方法將無機反應系統材料與導電金屬組分(例如銀)及有機介質組合。製備方法並非關鍵，只要其產生均質分散之膏即可。可諸如用混合器混合組分，接著使其通過三輥研磨機，例如以製成分散之均一膏。除同時混合所有組分之外，亦可在球磨機中將無機反應系統 材料與導電金屬組分一起共同研磨2至24小時以達成無機反應系統與導電金屬組分粒子之均質混合物，接著可在混合器中將其與有機介質組合。
C)太陽能電池
在.另一態樣中，本發明係關於一種太陽能電池。在一個實施例中，該太陽能電池包含半導體基板(例如矽晶圓)及根據本文所述之任何實施例之導電膏組成物。
在另一態樣中，本發明係關於一種太陽能電池，其係藉由包含以下之方法來製備：將根據本文所述之任何實施例之導電膏組成物塗覆至半導體基板(諸如矽晶圓)上及對半導體基板進行燒製。
在一個實施例中，半導體基板(諸如矽晶圓)可展現高於約60Ω/□，諸如高於約65Ω/□、高於約70Ω/□、高於約90Ω/□或高於約95Ω/□之薄層電阻。
在一個實施例中，太陽能電池可藉由以下來製備：將導電膏組成物塗覆至半導體基板(諸如矽晶圓)上之抗反射塗層(ARC)(諸如氮化矽、氧化矽、氧化鈦或氧化鋁)上(例如藉由網版印刷方法)，接著對半導體基板進行燒製以在基板上形成電極。
在一個實施例中，將導電膏組成物塗覆於半導體基板(例如矽晶圓)之光接收表面上。通常，將導電膏組成物網版印刷於矽晶圓之抗反射塗層上。然而，如此項技術中所知之其他塗覆方法(諸如模版印刷)亦可用於塗覆導電膏組成物。然而，上述舉措並不妨礙將無機反應系統併入於意欲用於矽晶圓背側之導電膏組成物中。
燒製步驟通常在空氣中或在含氧氛圍中進行。燒製溫度型態通常經設定以使得導電膏組成物中之有機黏合劑材料以及存在於膏中之任何其他有機材料能夠燃盡。通常在帶式鍋爐中進行燒製，使得基板(諸如矽晶圓)達到約700℃至900℃範圍內之峰值溫度持續約1至5秒之 時間。可在高輸送速率，例如約100-500公分/分鐘下進行燒製，其中所產生之滯留時間為約0.05至5分鐘。可使用多個溫度區，例如3至11個區來控制所需熱型態。可依序或同時燒製前電極與背電極。
在另一態樣中，本發明係關於一種太陽能電池模組，其包含根據本文所述任何實施例之多個太陽能電池。在一個實施例中，多個太陽能電池為電互連的。
實例
下列實例說明而不限制本發明。除非另外指示，否則所有份數皆以重量百分比給出。
實例1
使用含有包含約80重量%氧化鉛之鉛-硼矽酸鹽玻璃粉(玻璃A)及三種含碲玻璃粉(玻璃B、C或D)中之一者的無機反應系統(IRS)製備五種例示性導電膏(膏1至5)。
表1展示含碲玻璃粉之組成。玻璃B為包含碲及硼氧化物之二元組成物；玻璃C為包含碲及矽氧化物之二元組成物；且玻璃D為非晶形氧化碲組成物。
表2展示各例示性膏1至5中IRS之組成。除IRS之組成以外，所有膏調配物皆相同。
添加約85重量%(佔膏)之量的銀粒子及約1重量%至10重量%(佔膏)之量的有機介質以形成例示性膏。亦將如先前所述之其他添加劑併入膏調配物中。使用薄層電阻為95Ω/□(晶圓類型1，單晶)、95Ω/□(晶圓類型2，單晶)、95Ω/□(晶圓類型3，多晶)、125Ω/□(晶圓類型4，多晶)及90Ω/□(晶圓類型5，單晶)的輕微摻雜之p型矽晶圓製備例示性太陽能電池。
藉由以150mm/s之速度，使用325(篩目)×0.9(密耳，導線直徑)×0.6(密耳，乳液厚度)×70μm(指狀物線開口)壓光網幕將膏網版印刷於矽晶圓之前側上來製備太陽能電池。亦將鋁背側膏塗覆於矽晶圓之背側。在150℃下乾燥印刷之晶圓，接著在線性多區紅外線鍋爐中在約750℃至900℃之峰值溫度下燒製幾秒。
接著使用I-V測試儀測試所有太陽能電池。使用I-V測試儀中之Xe弧光燈模擬具有已知強度的陽光且照射太陽能電池之前表面以產生I-V曲線。使用此曲線，確定此量測方法共同的各種參數(提供電學效能比較)，包括太陽能電池效率(Eta，%)、在三種標準光強下的串聯電阻(Rs3，mΩ)及填充因數(FF，%)。使用藉由四探針技術對接觸電阻進行直接量測，但量測精度視樣品製備而定。因此，在指狀物線電阻率(通常相同之銀材料及燒製條件)及指狀物線幾何形狀(與印刷相關)相同的情況下，可使用由H.A.L.M IV測試儀給出之串聯電阻Rs3評估導電膏與矽基板之電接觸性能。一般而言，Rs3愈小，銀膏之接觸性能愈佳。
膏1至5製成串聯電阻總體得到改良之太陽能電池，證明所得電極與矽晶圓形成良好接觸。串聯電阻之改良亦有助於總體太陽能電池效能。
實例2
使用含有與實例1中相同之含鉛玻璃粉(玻璃A)及十種含碲玻璃粉(玻璃E至N)中之至少一者的無機反應系統(IRS)製備十種其他例示性導電膏(膏6至15)。表3展示含碲玻璃粉之組成。表4展示例示性膏6至15各自之組成。類似於實例1調配導電膏。
如實例1中所述用例示性膏6至15製備太陽能電池。根據實例1之程序測試所得太陽能電池。膏6至15製得串聯電阻總體得到改良的太陽能電池。
本發明之此等及其他優勢對於熟習此項技術者而言將因上述說明書而顯而易見。因此，熟習此項技術者將瞭解可對上述實施例進行變化或修改而不背離本發明之廣泛之發明概念。僅出於說明目的描述任何特定實施例之特定尺寸。因此應瞭解，本發明不限於本文所述之 特定實施例，而意欲包括處於本發明範疇及精神內之所有變化及修改。

Claims (40)

  1. 一種無機反應系統，其包含含鉛基質組成物及含碲基質組成物，其中該含鉛基質組成物係以約5重量%至約95重量%之量存在於該無機反應系統中，其中該含碲基質組成物係以約0.25重量%至約70重量%之量存在於該無機反應系統中。
  2. 如請求項1之無機反應系統，其中該含鉛基質組成物為含鉛玻璃粉。
  3. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含鉛基質組成物包含氧化鉛。
  4. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含鉛基質組成物包含約10重量%至約90重量%之氧化鉛。
  5. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物為含碲玻璃粉。
  6. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物包含氧化碲。
  7. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物為至少部分非晶形的。
  8. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物為非晶形氧化碲。
  9. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物進一步包含以下至少一種氧化物：Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi或Ce。
  10. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物具有式(I)： Tex[(M1 y1Y1 z1)(M2 y2Y2 x2)...(Mn ynYn zn)]Or (式I)其中M1、M2......Mn各自可為選自週期表第1族至第16族之元素或為稀土元素；n為非負整數；Y1、Y2......Yn為鹵素或硫族元素，且可為相同元素或不同元素；x、(y1、y2......yn)、(z1、z2......zn)或r>0；且x/[x+(y1、y2......yn)+(z1、z2......zn)]比率為20%至100%。
  11. 如請求項10之無機反應系統，其中n為0、1、2或3。
  12. 如請求項10之無機反應系統，其中x/[x+(y1、y2......yn)+(z1、z2......zn)]比率為50%至99%。
  13. 如請求項10之無機反應系統，其中x/[x+(y1、y2......yn)+(z1、z2......zn)]比率為80%至95%。
  14. 如請求項10之無機反應系統，其中M為以下至少一者：Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Th、Ge、Mo、La、Sb、Bi或Ce。
  15. 如請求項10之無機反應系統，其中Y1、Y2......Yn為以下至少一者：O、S、Se、F、Cl、Br或I。
  16. 如請求項10之無機反應系統，其中該含碲基質組成物具有n=0，x=1，z=0且2r3。
  17. 如請求項10之無機反應系統，其中該含碲基質組成物具有n=1，其中該含碲基質組成物為包含Te、M1且由O及Y達成電荷平衡的二元組成物。
  18. 如請求項10之無機反應系統，其中該含碲基質組成物具有n=2，其中該含碲基質組成物為包含Te、M1、M2且由O及Y達成電荷平 衡的三元組成物。
  19. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含鉛基質組成物實質上不含氧化碲。
  20. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物實質上不含氧化鉛。
  21. 如請求項1或2之無機反應系統，其中含鉛基質組成物與含碲基質組成物之比率(重量%)為約10：1至約1：10。
  22. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含碲基質組成物為以下至少一者：(TeO2)a(B2O3)b、(TeO2)a(SiO2)b、(TeO2)a(Li2O)b、(TeO2)a(BaO)b、(TeO2)a(ZnO)b、(TeO2)a(Al2O3)b、(TeO2)a(P2O5)b、(TeO2)a(Na2O)b、(TeO2)a(Al2O3)b(SiO2)c、(TeO2)a(V2O5)b(MoO3)c、(TeO2)a(BaCl2)b(P2O5)c或(TeO2)a(Ag2O)b(ZnO)c(Na2O)d，其中0<a<1，0<b<1，0<c<1且0<d<1。
  23. 如請求項22之無機反應系統，其中0.25<a<1，0<b<0.75，0<c<0.75且0<d<0.75。
  24. 如請求項1或2之無機反應系統，其中該含鉛基質組成物與該含碲基質組成物係為兩種獨立、可區別之組分。
  25. 一種導電膏組成物，其包含：(a)導電金屬組分；(b)如請求項1至24中任一項之無機反應系統；及(c)有機介質。
  26. 如請求項25之導電膏組成物，其中該導電金屬組分包含銀、金、銅、鎳及其組合。
  27. 如請求項25或26之導電膏組成物，其中該導電金屬組分包含銀。
  28. 如請求項25或26之導電膏組成物，其中該導電金屬組分佔該膏之固體含量的約50重量%至95重量%。
  29. 如請求項25或26之導電膏組成物，其中該有機介質包含聚合物及有機溶劑。
  30. 如請求項29之導電膏組成物，其中該聚合物係選自纖維素衍生物、松香衍生物、酚系樹脂、聚甲基丙烯酸酯、聚酯、聚碳酸酯、聚胺基甲酸酯及其組合。
  31. 如請求項29之導電膏組成物，其中該聚合物為乙基纖維素。
  32. 如請求項29之導電膏組成物，其中該有機溶劑係選自酯醇、萜類、煤油、鄰苯二甲酸二丁酯、丁基卡必醇、丁基卡必醇乙酸酯、己基卡必醇、己二醇、己二酸二甲酯、高沸點醇及其組合。
  33. 如請求項25或26之導電膏組成物，其進一步包含界面活性劑。
  34. 如請求項33之導電膏組成物，其中該界面活性劑係選自聚氧化乙烯、聚乙二醇、苯并三唑、聚(乙二醇)乙酸、月桂酸、油酸、癸酸、肉豆蔻酸、亞油酸、硬脂酸、棕櫚酸、硬脂酸鹽、棕櫚酸鹽及其混合物。
  35. 如請求項25或26之導電膏組成物，其進一步包含觸變劑。
  36. 如請求項35之導電膏組成物，其中該觸變劑係選自熱解二氧化矽、沈澱二氧化矽、改質膨潤土、氫化蓖麻油及其組合。
  37. 如請求項33之導電膏組成物，其中該界面活性劑構成該有機介質之約1重量%至10重量%。
  38. 如請求項29之導電膏組成物，其中該有機溶劑構成該有機介質之約50重量%至90重量%。
  39. 如請求項35之導電膏組成物，其中該觸變劑構成該有機介質之約0.1重量%至5重量%。
  40. 一種太陽能電池，其包含矽晶圓及用如請求項25至39中任一項之導電膏組成物形成的表面電極。
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