JP6185273B2 - 電気伝導性ペースト組成物用の無機反応系 - Google Patents
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Description
本特許出願は、2012年4月17日出願の米国仮特許出願番号第61/625,383号および2012年8月20日出願の米国仮出願番号第61/684,884号に基づく優先権を主張し、それらの開示は、参照によりその全体を本明細書に援用したものとする。
本発明は、電気伝導性ペーストで使用するための無機反応系に関する。特に、その無機反応系は導電ガラスを含む。本発明の別の態様は、導電性金属成分、無機反応系、および有機ビヒクルを含む電気伝導性ペースト組成物に関する。本発明の別の態様は、導電性金属、無機反応系、および有機ビヒクルを含む電気伝導性ペーストをシリコンウエハーに塗布することにより製造される太陽電池に関する。本発明の別の態様は、本発明の電気伝導性ペーストを使用する太陽電池の製造方法に関する。さらに、本発明の別の態様は、シリコンウエハーに電気伝導性ペーストを塗布して製造される太陽電池を使用して組み立てられる太陽電池モジュールに関し、その電気伝導性ペーストは、導電性金属、無機反応系、および有機ビヒクルを含む。
Mは、Pb、Bi、Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Te、Th、Ge、Mo、LaおよびCeからなる群から選択され;
n>0であり、OrはMnの電荷のバランスを取る。
本発明は、太陽電池の製造に使用される電気伝導性ペースト組成物に関する。電気伝導性ペーストは、典型的には、金属粒子、ガラスフリット、および有機ビヒクルを含む。一方、以下の応用に制限されないが、そのようなペーストは、太陽電池の上に電気接触層または電極を形成するために使用されてもよい。特に、そのペーストは、太陽電池の前面側または太陽電池の裏面側に塗布されてもよく、電気伝導性がセルの間で発生するパスを提供する。
1つの態様では、本発明は、例えば、電気伝導性ペースト組成物中で使用する無機反応系に関する。
上述されるとおり、本発明のIRSは、導電ガラス材料であるマトリクス形成組成物を含んでいてもよい。本明細書に記載されるガラス材料は、非晶質、結晶質、または部分的に結晶質であってよい。ガラス材料が、材料または混合物のガラス転移温度(Tg)以上の温度に晒した後、またはそのような材料または材料の混合物を含む電気伝導性ペーストの焼成温度以上の温度に晒した後に非晶質または部分的に結晶質である材料または材料の混合物を意味することは、本発明の範囲内にある。一方で、ガラス組成物は、Tg以下の温度で、典型的には、電気絶縁体であり、本明細書に記載されるIRSは、Tg以下の温度で導電性であるガラス材料を組み入れてもよい。高い電気伝導性を有するガラス材料、または低い抵抗率ガラス材料を組み入れる場合、そのIRSは太陽電池全体に低い接触抵抗および改善された太陽電池効率を提供する電気伝導性ペーストとなる。
Rは、材料の一様な試料の電気抵抗(オーム(Ω)で測定される)であり;
lは、材料の一片の長さ(メートル(m)で測定される)であり;および
Aは、その試料の断面積(平方メートル(m2)で測定される)である。
本発明の1つの実施形態によれば、銀は、本発明のIRSのマトリクス形成組成物に導入される。金属銀または銀化合物をIRSに含めることは、結果として生じる電気伝導性ペーストの電気的性能を大きく改善する。本発明のIRSは、その太陽電池内の金属導体(例えば、銀)とその半導体エミッタ(例えば、ケイ素基板)との間の改善された抵抗およびショットキー接触を提供する。本発明のIRSは、そのケイ素に関して反応メディアであり、およびそのケイ素エミッタ上で、直接的な接触、またはトンネルを経るような総合的な接触機構を改善する活性な領域を作り出す。その改善された接触特性は、よりよい抵抗接触およびショットキー接触、およびそれゆえよりよい太陽電池全体の性能を提供する。本発明のIRSへの銀の存在は、接触抵抗を低下させ、曲線因子および太陽電池効率の両方を向上させる。また、その銀含有IRS系は、様々な電気伝導性ペーストの塗布のための異なるガラスフリットとガラス化学に容易に適応し得る。その銀含有IRS系は、少なくとも部分的に導電性であることが観察される。
1つの実施形態によれば、銀含有マトリクス形成組成物は、以下の式で表される銀−テルル−亜鉛の酸化物(ATZ酸化物)を含んでいてよい:
この実施形態では、銀含有マトリクス形成組成物は、ハロゲン化銀を含んでいてよい。好ましくは、本発明のハロゲン化銀は、臭化銀、銀ヨウ素、塩化銀、または銀フッ化物の1つであり、より好ましくは、臭化銀、銀ヨウ素、または塩化銀の1つである。本発明のハロゲン化銀は、Pb、Bi、Al、Ga、Si、Ge、Sn、P、Sb、Bi、Nb、Ta、V、Ti、Ag,Zn,MoまたはWの酸化物を含んでいてよい追加の酸化物材料と一緒にマトリクス形成組成物に組み込まれていてもよい。本発明のハロゲン化銀マトリクス形成組成物は、結晶質、部分的に結晶質、または非晶質の材料を含んでいてよい。
Mは、Pb、Bi、Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Te、Th、Ge、Mo、LaまたはCeのうちの少なくとも1つであり得る元素であり、
n≧0、OrはMnの電荷のバランスを取る。
鉛含有マトリクス組成物は、酸化鉛、または、限定されないが、ハロゲン化鉛という塩、鉛カルコゲニド、炭酸鉛、硫酸鉛、リン酸鉛、硝酸鉛および有機金属の鉛化合物または熱分解中に酸化鉛または塩を形成し得る化合物を含む他の鉛含有化合物を含む。
本明細書に記載されるマトリクス形成組成物またはガラスフリットは、各成分の粉末の適切な量を混合し、その粉末混合物を空気中でまたは酸素含有雰囲気で熱して溶解物を形成し、その溶解物をクエンチし、クエンチしたものをすり潰しおよびボールミル粉砕し、およびその粉砕された材料をふるい分けし、所望の粒径を有する粉末を提供する、当業者に公知の任意のプロセスで製造され得る。例えば、粉末状にあるガラスフリット成分は、V−combブレンダー内で一緒に混合されてもよい。その混合物は、その後約30〜40分間(例えば、800〜1200℃周辺で)熱される。そのガラスは、その後クエンチされ、砂様の粘稠度を帯びる。この粗ガラス粉末は、その後、例えば、ボールミルまたはジェットミルで微細な粉末物質まで製粉される。典型的には、その無機反応系は、平均粒径が0.01〜10μm、好ましくは0.1〜5μmに製粉されてよい。
本発明は、電気伝導性ペースト組成物に関する。本発明に係る好ましい電気伝導性ペーストは、表面に塗布されうるペーストであり、かつ焼成され、その表面との電気接触で固体電極体を形成するペーストであり得る。そのペーストの成分とそれらの割合は、当業者により、そのペーストが所望の特性を有するように選択され得る。
本発明に関する好ましい金属粒子は、金属のような電気伝導率を示し、または焼成により金属のような電気伝導率を示す物質を生成する。本発明の電気伝導性ペーストに存在する金属粒子は、金属のような電気伝導率を、その電気伝導性ペーストが焼成で焼結されるときに形成される固体電極に与える。効果的に焼結しおよび高い電気伝導率および低い接触抵抗の電極を生成する金属粒子は好ましい。金属粒子は、当業者にとっては周知である。当業者に公知であり、かつ本発明において好ましいと考えられる全ての金属粒子は、本発明の電気伝導性ペーストに金属粒子として用いられてよい。本発明に係る好ましい金属粒子は、金属、合金、少なくとも2つの金属の混合物、少なくとも2つの合金の混合物または少なくとも1つの金属と少なくとも1つの合金との混合物である。
本発明に関して好ましい有機ビヒクルは、1以上の溶媒、好ましくは有機溶媒に基づく溶液、エマルションまたは電気伝導性ペーストの成分が溶解体、乳濁体または分散体で存在することを確実にする。好ましい有機ビヒクルは、本発明の電気伝導性ペースト内の成分の最適な安定性を与えおよび効果的なライン印刷適性を可能とする粘度を有する電気伝導性ペーストを与えるものである。
本発明に関して好ましい添加剤は、明示的に述べられている他の成分に加えて、本発明の電気伝導性ペーストに加えられる成分であり、伝導性ペーストの、それらの製造された電極の、または得られた太陽電池の、向上された性能に寄与する。当業者にとって周知であり、かつ本発明において好適と考えられるものは、本発明の電気伝導性ペースト中の添加剤として用いられてもよい。本発明のIRSおよびビヒクル中の添加剤に加えて、添加剤は、本発明の電気伝導性ペースト内にも存在してもよい。本発明に係る好ましい添加剤は、チクソトロピー剤、粘度調整剤、乳化剤、安定剤またはpH調整剤、無機添加剤、増粘剤および分散剤、またはそれらの少なくとも2つの組み合わせであり、無機添加剤が最も好ましい。本発明に関して好ましい無機添加剤は、Mg、Ni、Te、W、Zn、Mg、Gd、Ce、Zr、Ti、Mn、Sn、Ru、Co、Fe、CuおよびCrまたは少なくともそれらの2つの組み合わせ、好ましくはZn、Sb、Mn、Ni、W、TeおよびRu、またはのそれらの少なくとも2つの組み合わせ、それらの酸化物、焼成によりそれらの金属酸化物を生成しうる化合物、または上記の金属の少なくとも2つの混合物、酸化物の少なくとも2つの混合物、焼成によりそれらの金属酸化物を生成しうる上述の化合物の少なくとも2つの混合物、または上述の任意のものの少なくとも2つの混合物である。
本発明の電気伝導性ペースト組成物を形成するため、その無機反応系材料は、その導電性の金属成分(例えば、銀)と有機ビヒクルとをペースト組成物を調製するために当業者に公知の任意の方法を使用して混合されてもよい。その調製方法は、均一的に分散されたペーストである限り、特に重要ではない。その成分は、例えばミキサーで混合され得、例えば、そして三本ロールミルを通して、分散された均一なペーストを製造する。全ての成分を同時に混合するのに加えて、本発明の無機反応系材料はボールミル中、2〜24時間、導電性の金属成分と共に製粉化され、その無機反応系と導電性の金属成分粒子の均一な混合物が得られ、次いでこの均一な混合物がミキサー中で本発明の有機溶媒と混合されてもよい。
別の態様では、本発明は、太陽電池に関する。1つの実施形態では、本発明の太陽電池は半導体基板(例えば、シリコンウエハー)と本明細書に記載された実施形態の何れかに係る導電性ペースト組成物を含む。
本発明に係る好ましいウエハーは、本発明の太陽電池の領域の中でもとりわけ、高効率で光を吸収し、電子正孔対を生成し、および正孔と電子を高効率で境界面、好ましくはいわゆるp−n接合境界を越えて分離することができる領域である。本発明に係る好ましいウエハーは、正面ドープ層と背面ドープ層の作成された単体を含むものである。
好ましいドーパントは、本発明のSiウエハーに添加された時、電子または正孔をそのバンド構造に導入してp−n接合境界を形成するものである。本発明において、これらのドーパントの同定および濃度は、そのp−n接合のバンド構造のプロファイルを調整し、その光吸収と電気伝導性プロファイルとを要求どおりにセットするように具体的に選択されることが好ましい。本発明に係る好ましいp型ドーパントは、本発明のSiウエハーバンド構造に正孔を追加するものである。それらは、当業者にとっては周知である。本発明の当業者に周知でありおよび本発明に関して適していると考えられる全ドーパントは、p型ドーパントとして用いられてよい。本発明に係る好ましいp型ドーパントは三価の元素、特に周期表の13族の元素である。本発明に関して好ましい周期表の13族の元素は、限定されないが、B、Al、Ga、In、Tlまたはそれらの少なくとも二つの組み合わせを含み、ここでBが特に好ましい。
上記される目的のうちの少なくとも1つの達成に寄与することは、本発明に係るプロセスによって得られる太陽電池によってなされる。本発明に係る好ましい太陽電池は、入射光の全エネルギーを電気エネルギー出力に変換する割合の点で高効率にあり、および軽量でかつ耐久性があるものである。
本発明において、反射防止層は、電極が本発明の太陽電池の前面に塗布される前に外層として塗布され得る。本発明に係る好ましい反射防止層は、前面で反射された入射光の割合を減少させ、前面を横切り本発明のウエハーに吸収される入射光の割合を増加させるものである。好ましい吸収/反射比は、用いられる電気伝導性ペーストによってエッチングすることで影響を受ける一方で本発明の電気伝導性ペーストの焼成に必要とされる温度に耐久性があり、その電極界面の近くで電子と正孔の増加した再結合の原因にならない反射防止層が好ましい。当業者に公知で、かつ本発明において適切と考えられる全ての反射防止層は、用いられる。本発明において好ましい反射防止層は、SiNx、SiO2、Al2O3、TiO2またはそれらの少なくとも2つの混合物および/またはそれらの少なくとも2つの層の組み合わせであり、SiNxが特に好ましく、特にSiウエハーが用いられる場合にはSiNxが好ましい。
本発明において、電極が塗布される前に、または存在するなら、反射防止層が塗布される前に、1以上の保護層は、外層としてシリコンウエハーの前面および/または背面に塗布され得る。好ましい保護層は、電極界面の近くで電子/正孔の再結合の割合を減少させるものである。当業者に公知で、かつ本発明において適切と考えられる任意の保護層は、用いられ得る。本発明において好ましい保護層は、窒化ケイ素、二酸化ケイ素および二酸化チタンであり、窒化ケイ素が最も好ましい。本発明において、その保護層は、約0.1nm〜約2μm、より好ましくは約10nm〜約1μm、および最も好ましくは約30nm〜約200nmの範囲の厚さを有しているのが好ましい。
本発明の太陽電池の主な機能に直接的に寄与する上記の層に加えて、さらなる層は機械的および化学的な保護のために追加され得る。
1つの実施形態では、本発明の太陽電池は、導電性ペースト組成物を、シリコンウエハーのような半導体基板上の、窒化ケイ素、酸化ケイ素、酸化チタンまたは酸化アルミニウムのような反射防止コーティング(ARC)に(例えば、スクリーン印刷プロセスによって)塗布し、その後その半導体基板を焼成してその基板上に電極を形成して調製されてもよい。
上記のとおり得られる少なくとも1つの太陽電池、特に上記の実施形態のうちの少なくとも1つに係るものを含むモジュールは、上記の目的のうちの少なくとも1つを達成する貢献をする。本発明の太陽電池の多重性は、モジュールと呼ばれる集合した配列を形成するために空間的に配置されおよび電気的に接続され得る。本発明に係る好ましいモジュールは、いくつかの形態をとることができ、好ましくはソーラーパネルとして知られている長方形の表面を取ることができる。電気的に接続した太陽電池への多岐にわたる方法およびそのようなセルを機械的に固定し、集合した配置を形成する多岐にわたる方法は当業者にとっては周知である。当業者に公知であり、かつ本発明に関して適切と考えられる任意の方法は、用いられてもよい。本発明に係る好ましい方法は、出力に対して低質量であり、出力に対して低体積であり、および高耐久性であるものである。アルミニウムは、本発明に係る太陽電池の機械的な固定に好ましい材料である。
表2に示すように、3つの例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストA〜C)。ペーストAとBを、(ペーストのwt.%で)約2.5wt.%の鉛含有ガラス組成物(約80wt.%のPbOを含有するガラス)、および約1wt.%の酸化テルル組成物を含むIRSと一緒に調製した。特に、例示のペーストAは、(93%のTeO2、7%のB2O3を有する)TeO2−B2O3を含み、および例示のペーストBは非晶質TeO2を含む。
3つの例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストD〜F)。ペーストDとEは、それぞれ、ペーストDとEが異なる有機ビヒクルの形態を含むことを除いてペーストAとB(実施例1)と同じである。ペーストFは、ペーストCと同じ無機組成物を含む。例示の太陽電池を、82Ω/□の面積抵抗を有する、軽くドープされたp型の多結晶シリコンウエハー(“ウエハー4”)を使用して調製した。
表13に示すように、例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストG)。ペーストGを、(ペーストのwt.%で)約2.5wt.%の鉛含有ガラス組成物(約80wt.%のPbOを含有するガラス)、および約1.2wt.%のATZ酸化物ガラス組成物を含むIRSを用いて調製した。ペーストCおよびペーストGとの相違は、全ペースト組成物中のATZ酸化物の量である。
表16に示すように、二つの例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストC2とC3)。ペーストC2とC3を、(ペーストのwt.%で)約2.5wt.%の鉛含有ガラス組成物(約80wt.%のPbOを含有するガラス)、および約1wt.%のATZ酸化物ガラス組成物を含むIRSを用いて調製した。ペーストC2とペーストC3とは、その個々の成分の量が異なるATZ酸化物ガラス組成物で調製されている点でペーストC(実施例1)と異なる。特に、ペーストC2は、約3.6%のAg2O、約14.4%のZnO、約80%のTeO2、および添加剤として約2%のNa2Oを含有するATZ酸化物組成物を含む。ペーストC3は、約7%のAg2O、約14%のZnO、および約79%のTeO2を含有するATZ酸化物組成物を含む。
表18に示すように、四つの例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストH〜K)。ペーストHを、(IRSのwt.%で)約64.2wt.%の鉛含有ガラス組成物(約80wt.%のPbOを含有するガラス)、および約35.8wt.%の酸化テルル組成物を含むIRSを用いて調製した。これらの二つの成分を、そのIRSに分離して組み込んだ。特に、例示のペーストHは、約58:42の割合でTeO2−Ag2Oを含む。そのIRSは、ペーストHの約2.5〜4wt.%だった。
表20に示すように、四つの例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストL〜O)。例示のペーストL〜Oを、ハロゲン化銀の変動量だけでなく、実施例4で使用されるのと同じ鉛含有ガラス組成物と酸化テルル組成物の変動量を含むIRSを用いて調製した。特に、例示のペーストL〜Oはヨウ化銀を含む。その鉛含有ガラス組成物を、酸化テルルとハロゲン化銀の組成物から分離してIRSに組み込んだ。実施例5は、実施例4で使用したよりも少量のヨウ化銀と多量の鉛含有ガラス組成物を使用する効果を調べるために実施した。各ペーストL〜OのIRSは、(ペーストの)約2.5〜4wt.%だった。
表22に示すように、四つの例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストP〜T)。例示のペーストP〜Tを、実施例4で使用したのと同じ鉛含有ガラス組成物、酸化テルル組成物、およびヨウ化銀の変動量を含むIRSを用いて調製した。加えて、ペーストP〜T内のIRSは酸化亜鉛も含む。その酸化亜鉛を、その酸化テルル/ヨウ化銀成分に組み込み、一方、その鉛ガラスを、そのIRSに分離して組み込んだ。各ペーストP〜TのIRSは、(ペーストの)約2.5〜4wt.%だった。
表24に示すように、二つの例示の電気伝導性ペーストを調製した(ペーストU〜V)。例示のペーストU〜Vを、酸化鉛、酸化テルル/酸化銀組成物、ヨウ化銀、および他の添加剤(SiO2、Al2O3、ZnO、Li2O、P2O5)の変動量を含むIRSを用いて調製した。この実施例で、全ての成分を、(実施例4〜6とは対照的に)IRSに直接一緒に組み込んだ。各ペーストU〜VのIRSは、(ペーストの)約2.5〜4wt.%だった。
表27に示すように、四つの例示の電気伝導性ペーストを調製し(ペーストS1〜S4)、これらは全て、ペーストS(実施例6)と全く同じIRSを含む。それらのペーストは異なる量のIRSと異なる量および種類の有機ビヒクル(ビヒクル1とビヒクル2)を含み、およびペーストS2は二つの種類の銀粒子(銀1および銀2)を含む点で異なる。例示の太陽電池をウエハー3上で調製した。
表29に示すようにヨウ化銀を含むガラスサンプル(“G1と“G2”)を調製した。
Claims (19)
- 金属粒子;
1×10−12S・cm−1超の電気伝導率を有する導電ガラス材料を含む無機反応系;および
有機ビヒクル;
を含み、
前記導電ガラス材料が、銀含有マトリクス形成組成物と、鉛含有マトリクス形成組成物と、を含む電気伝導性ペースト組成物。 - 前記導電ガラス材料が1×10−11S・cm−1超の電気伝導率を有している、請求項1に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記導電ガラス材料が銀を含む、請求項1または2に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記導電ガラス材料が、酸化銀またはハロゲン化銀を含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記導電ガラス材料が、銀を、マトリクス形成組成物の最大85モル%含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記導電ガラス材料が、銀を、マトリクス形成組成物の20〜85モル%含む、請求項1〜5のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記導電ガラス材料が、銀を最大80wt.%含む、請求項1〜6のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 金属粒子;
鉛含有マトリクス形成組成物と、下記式のハロゲン化銀マトリクス形成組成物と、を含む無機反応系;および
有機ビヒクル;
を含む電気伝導性ペースト組成物。
(AgHA)x−(AgO0.5)y−(MnOr)z
(式中、HAはBr、I、Cl、またはFであり;
Mは、Pb、Bi、Li、Na、K、Mg、Sr、Ba、Zn、P、B、Si、Ag、Al、Ti、W、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Nb、Ta、Te、Th、Ge、Mo、LaおよびCeからなる群から選択され;
n>0であり、O rはMnの電荷のバランスを取り、
0≦x、y、z≦1であり、x:yは0:100〜95:5であり、およびx:zは0:100〜95:5である。) - 式中、HAがBrまたはIである、請求項8に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 式中、MがTe、Pb、P、ZnおよびBからなる群から選択される少なくとも1つである、請求項8または9に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記ハロゲン化銀マトリクス形成組成物が、(ハロゲン化銀マトリクス形成組成物全体の)0.5〜95wt.%のハロゲン化銀、0.5〜60wt.%のAg2Oおよび0.5〜95wt.%の他の酸化物を含む、請求項8〜10のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記ハロゲン化銀マトリクス形成組成物が、アルカリ酸化物、アルカリ土類金属酸化物、希土類金属酸化物、およびPb、Bi、Al、Ga、Si、Ge、Sn、B、P、Sb、Te、Nb、Ta、V、Ti、MoまたはWの酸化物からなる群から選択される少なくとも1つをさらに含む、請求項8〜11のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記無機反応系が、電気伝導性ペースト全体の1〜15wt.%である、請求項8〜12のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記ハロゲン化銀マトリクス形成組成物が、(無機反応系全体の)5〜95wt.%を含む、請求項8〜13のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記金属粒子が、銀、金、銅、およびニッケルからなる群から選択される少なくとも1つである、請求項1〜14のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記金属粒子が銀である、請求項1〜15のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記金属粒子がペーストの50〜95wt.%である、請求項1〜16のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記有機ビヒクルが、結合剤、界面活性剤、有機溶媒、およびチクソトロープ剤を含む、請求項1〜17のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
- 前記有機ビヒクルが、電気伝導性ペーストの1〜20wt.%である、請求項1〜18のいずれか1項に記載の電気伝導性ペースト組成物。
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