TWI587756B - 可撓性覆銅積層板 - Google Patents

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Description

可撓性覆銅積層板
本發明係有關於一種可撓性覆銅積層板，詳言之，係有關於一種可在被折疊收納於電子機器的殼體內使用之可撓性電路基板(FPC)使用的可撓性覆銅積層板。
近年來，伴隨著電子機器的小型化和高功能化，在構成該等之電子零件的一種之FPC，亦被要求在電特性、機械特性、耐熱性等具有更高性能的產品。FPC大多係藉由在可撓性覆銅積層板的銅箔形成電路而製造，其中該可撓性覆銅積層板，係在金屬層之銅箔積層絕緣層的聚醯亞胺而成。將此種聚醯亞胺作為絕緣層之覆銅積層板，大致區別為：在聚醯亞胺與銅箔之間透過環氧樹脂等熱硬化性接著劑層將聚醯亞胺與銅箔積層而成之覆銅積層板(亦稱為「三層CCL」)；及不透過熱硬化性接著劑而將聚醯亞胺與銅箔直接積層而成之覆銅積層板(亦稱為「二層CCL」)。
因為上述三層CCL，係在接著劑層使用環氧樹脂等，在耐熱性有問題。具體而言，在如使用焊材和熱熔工具(heat tool)，將FPC的配線上之電極與監視器面板基板、硬質基板、半導體晶片等進行接合之步驟，在需要高溫加工之步驟容易產生問題。又，三層CCL從相對於二層CCL需加算接著劑層的厚度方面， 從異種材料之間的熱膨脹係數差致使尺寸控制困難方面，而且從介電特性的觀點，搭載在高階(high end)電子機器係有問題。因此，特別是在耐熱性和可靠性的要求較高的用途，不使用環氧樹脂等熱硬化性接著劑等之二層CCL已上市。
可是，由於最近可攜式終端機器的型式之多樣化，因而所使用的FPC之使用形態亦產生變化。與如在先前的行動電話所看到的鉸鏈(hinge)彎曲部和滑動彎曲部般以一定量確保彎曲半徑的使用形態不同，為了收納至較薄的殼體，而逐漸要求如附加折痕而能夠折彎般更嚴格的耐折彎性。以下，在本說明書中，有時將FPC的上面側大略翻轉180℃而成為下面側之折彎，稱為「折疊(folding)」。
作為意圖在此種用途適用者，在專利文獻1，係提案揭示一種顯示高彎曲性且尺寸安定性優異之高彎曲性可撓性電路基板。但是，專利文獻1的發明，係在聚醯亞胺基質薄膜上透過接著劑層而形成金屬配線圖案者，係將比較低彈性模數範圍的聚醯亞胺作為基質基材者。又，因為係將接著劑層設為必要，所以無法充分活用只使用聚醯亞胺得到的二層CCL之耐熱性等特性。
又，在專利文獻2，係提案揭示一種適用於以折彎的狀態被使用在電子機器內的電路基板之聚醯亞胺金屬積層體。但是，在此所揭示的聚醯亞胺金屬積層體，係著眼於構成聚醯亞胺層之非熱可塑性聚醯亞胺薄膜的彈性模數，但是未著眼於同時被使用的銅箔側之彈性模數，因為顯示折疊耐性只有1次左右，所以亦是實用上不充分者。
又，在FPC的設置中，從與接合對象基板的阻抗(impedance)整合之觀點，可撓性覆銅積層板的絕緣層亦即聚醯亞胺層的厚度為較厚時，配線能夠較粗。亦即，配線加工容易，但是其相反面，欲收納至較薄的或較狹窄的殼體時，基板的反彈力產生影響而難以折疊，致使FPC的操作上有問題。另一方面，聚醯亞胺層的厚度為較薄時，同樣從阻抗整合之觀點，必須將配線細小化。亦即，配線加工性的難度提升之反面，因為低反彈，所以收納至薄或狹窄的殼體比較容易，FPC的操作性佳。
先前技術文獻 專利文獻
[專利文獻1]日本特開2007-208087號公報
[專利文獻2]日本特開2012-6200號公報
本發明之目的在於提供一種可撓性覆銅積層板，係即便在薄的或狹窄的電子機器之殼體內使用時，亦能夠防止配線電路斷線和裂紋之具有優異耐折彎性之FPC。
本案發明者等專心研討的結果，發現藉由在將銅箔及聚醯亞胺薄膜的特性最適化之同時，著眼於將可撓性覆銅積層板進行配線電路加工後之配線電路基板的特性，能夠提供可解決上述課題之可撓性覆銅積層板，而完成本發明。
亦即，本發明之可撓性覆銅積層板，係可在被折疊 收納於電子機器的殼體內之可撓性電路基板使用的可撓性覆銅積層板，具有：聚醯亞胺層(A)，其係厚度在5至30μm的範圍內且拉伸彈性模數在4至10GPa的範圍內；及銅箔(B)，其係被積層在前述聚醯亞胺層(A)的至少一面，厚度在6至20μm的範圍內且拉伸彈性模數在25至35GPa的範圍內；與前述聚醯亞胺層(A)連接側的面之銅箔(B)的十點平均粗糙度(Rz)在0.7至2.2μm的範圍內，而且在將前述銅箔(B)進行配線電路加工而形成銅配線之任意的可撓性電路基板之在間隙0.3mm的折彎試驗中，依照下述式(I)計算的折彎傾向係數[PF]，在0.96±0.025的範圍內，[數1][PF]=(|ε|-ε C )/|ε| (I)
[在式(I)，|ε|係銅配線的彎曲平均應變值之絕對值，εc係銅配線的拉伸彈性界限應變]。
本發明之可撓性覆銅積層板，聚醯亞胺層(A)係含有：熱膨脹係數小於30×10-6/K之低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)，及熱膨脹係數30×10-6/K以上之高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)，該高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)係以直接與銅箔(B)連接為佳。
又，本發明之可撓性覆銅積層板，上述聚醯亞胺層(A)之厚度在8至15μm的範圍內、拉伸彈性模數在6至10GPa的範圍內較佳。
又，本發明之可撓性覆銅積層板，聚醯亞胺層(A)與銅箔(B)之厚度比[聚醯亞胺層(A)/銅箔(B)]係以0.9至1.1的範圍內為佳。
又，本發明之可撓性覆銅積層板，前述銅箔(B)係以電解銅箔為佳。
本發明之可撓性覆銅積層板，因為能夠表現配線基板被要求之高耐折彎性，所以能夠提供一種在電子機器內折彎狀態下的連接可靠性優異之可撓性電路基板用材料。因此，本發明之可撓性覆銅積層板，係適合使用在特別是智慧型手機等小型液晶周圍的折彎部分等被要求耐折彎性之電子零件。
1‧‧‧電路基板
11‧‧‧聚醯亞胺層
12、51‧‧‧銅配線
20、21‧‧‧試料載物台
22‧‧‧滾輪
40‧‧‧試片
40C‧‧‧試片的折彎處
52‧‧‧銅配線的U字部
B‧‧‧寬度
SP‧‧‧基準面
hi‧‧‧第i層的中央面與基準面SP之距離
NP‧‧‧電路基板的中立面
[NP]‧‧‧中立面位置
ti‧‧‧第i層的厚度
第1圖係顯示將本發明之可撓性覆銅積層板的銅箔進行配線電路加工而得到的可撓性電路基板之重要部位之斜視說明圖。
第2圖係顯示在實施例所使用的試驗電路基板片之銅配線的情形之平面說明圖。
第3圖係顯示在折彎試驗之試料載物台及試驗電路基板片的情形之側面說明圖(將試驗電路基板片固定在試料載物台上之狀態圖)。
第4圖係顯示在折彎試驗之試料載物台及試驗電路基板片的情形之側面說明圖(即將使用滾輪按壓前之試驗電路基板片的折彎處之狀態圖)。
第5圖係顯示在折彎試驗之試料載物台及試驗電路基板片的 情形之側面說明圖(使用滾輪將試驗電路基板片折彎處按壓後之狀態圖)。
第6圖係顯示在折彎試驗之試料載物台及試驗電路基板片的情形之側面說明圖(打開折彎處使試片恢復平坦狀態後之狀態圖)。
第7圖係顯示在折彎試驗之試料載物台及試驗電路基板片的情形之側面說明圖(使用滾輪按壓折彎處的折痕部分使均勻之狀態圖)。
第8圖係可撓性電路基板之剖面說明圖(一部分)。
以下，說明本發明之實施形態。本實施形態的可撓性覆銅積層板係由聚醯亞胺層(A)及銅箔(B)所構成。銅箔(B)係設置在聚醯亞胺層(A)的一面或兩面，以電解銅箔為佳。該可撓性覆銅積層板係將銅箔進行蝕刻等配線電路加工形成銅配線，而使用於被折疊收納在電子機器的殼體內之FPC。
<聚醯亞胺層>
在本實施形態的可撓性覆銅積層板，聚醯亞胺層(A)的厚度係5至30μm的範圍內，以8至15μm的範圍內為佳，以9至12μm的範圍內為特佳。聚醯亞胺層(A)的厚度大於30μm時，將FPC折彎時，係對銅配線施加較大的彎曲應力，致使其耐折彎性顯著降低。
又，聚醯亞胺層(A)的拉伸彈性模數係4至10GPa的範圍內，較佳是以6至10GPa的範圍內為佳。聚醯亞胺層(A)的拉伸彈性模數小於4GPa時，由於醯亞胺本身的強度降低，在將可撓 性覆銅積層板加工成為電路基板時，有產生薄膜破裂等操作上的問題之情形。相反地，聚醯亞胺層(A)的拉伸彈性模數大於10GPa時，對可撓性覆銅積層板折彎之剛性上升之結果，在將FPC折彎時，對銅配線所施加的彎曲應力上升，致使耐折彎性降低。
聚醯亞胺層(A)亦能夠直接使用市售的聚醯亞胺薄膜，由絕緣層的厚度和物性的控制容易性考量，以使用在銅箔上將聚醯胺酸溶液直接塗布之後，藉由熱處理進行乾燥、硬化之所謂澆鑄(塗布)法為佳。又，聚醯亞胺層(A)亦可以是只由單層形成者，但是考慮聚醯亞胺層(A)與銅箔(B)之接著性等時，以由複數層所構成者為佳。將聚醯亞胺層(A)設為複數層時，能夠在由不同構成成分所構成之聚醯胺酸溶液上依序塗布其他的聚醯胺酸溶液而形成。聚醯亞胺層(A)係由複數層所構成時，亦可使用相同構成的聚醯亞胺前驅物樹脂2次以上。
更詳細說明聚醯亞胺層(A)。如上述，聚醯亞胺層(A)係以設為複數層為佳，作為其具體例，以將聚醯亞胺層(A)設為含有熱膨脹係數小於30×10-6/K之低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)、及熱膨脹係數30×10-6/K以上之高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)之積層構造為佳。較佳是將聚醯亞胺層(A)設為在低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)之至少一側，較佳為在其兩側，具有高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)之積層結構，使高熱膨脹性的聚醯胺層(ii)直接與銅箔(B)連接為佳。在此，所謂「低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)」，係指熱膨脹係數小於30×10-6/K，較佳為1×10-6至25×10-6/K的範圍內，特佳為3×10-6至20×10-6/K的範圍內之聚醯亞胺層。又，所謂「高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)」，係指熱膨脹係數為30×10-6/K以上的聚醯亞胺 層，較佳為30×10-6至80×10-6/K的範圍內，特佳為30×10-6至70×10-6/K的範圍內之聚醯亞胺層。此種聚醯亞胺層，係藉由適當變更所使用原料之組合、厚度、乾燥與硬化條件，而能夠成為具有所需要的熱膨脹係數之聚醯亞胺層。
提供上述聚醯亞胺層(A)之聚醯胺酸溶液，係能夠藉由將眾所周知的二胺及酸酐在溶劑的存在下，進行聚合而製造。此時，被聚合的樹脂黏度係例如設為500cps以上35,000cps以下的範圍內為佳。
就作為聚醯亞胺的原料所使用的二胺而言，例如，可舉出4,6-二甲基-間苯二胺、2,5-二甲基-對苯二胺、2,4-二胺基1,3,5-三甲苯、4,4'-亞甲基二-鄰甲苯胺、4,4'-亞甲基二-2,6-二甲苯胺、4,4'-亞甲基-2,6-二乙基苯胺、2,4-甲苯二胺、間苯二胺、對苯二胺、4,4'-二胺基二苯基丙烷、3,3'-二胺基二苯基丙烷、4,4'-二胺基二苯基乙烷、3,3'-二胺基二苯基乙烷、4,4'-二胺基二苯基甲烷、3,3'-二胺基二苯基甲烷、2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷、4,4'-二胺基二苯硫醚、3,3'-二胺基二苯硫醚、4,4'-二胺基二苯碸、3,3'-二胺基二苯碸、4,4'-二胺基二苯醚、3,3-二胺基二苯醚、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、聯苯胺、3,3'-二胺基聯苯、3,3'-二甲基-4,4'二胺基聯苯、3,3'-二甲氧基聯苯胺、4,4'-二胺基-對聯三苯、3,3'-二胺基-對聯三苯、雙(對胺基環己基)甲烷、雙(對-β-胺基-第三丁基苯基)醚、雙(對-β-甲基-δ-胺戊基)苯、對雙(2-甲基-4-胺戊基)苯、對雙(1,1-二甲基-5-胺戊基)苯、1,5-二胺基萘、2,6-二胺基萘、2,4-雙(β-胺基-第三丁基)甲苯、2,4-二胺基甲苯、間二甲苯-2,5-二胺、對二甲苯-2,5- 二胺、間伸茬基二胺、對伸茬基二胺、2,6-二胺基吡啶、2,5-二胺基吡啶、2,5-二胺基-1,3,4-二唑、哌、2,2'-二甲基.4,4'-二胺基聯苯、3,7-二胺基二苯并呋喃、1,5-二胺基茀、二苯并-對二英-2,7-二胺、4,4'-二胺基苄基等。
又，就使用作為聚醯亞胺的原料之酸酐而言，例如，可舉出焦蜜石酸二酐、3,3',4,4'-二苯基酮四羧酸二酐、2,2',3,3'-二苯基酮四羧酸二酐、2,3,3',4'-二苯基酮四羧酸二酐、萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、萘-1,2,4,5-四羧酸二酐、萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、萘-1,2,6,7-四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-2,8,6,7-四羧酸二酐、2,6-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,7-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,3,6,7-四氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、1,4,5,8-四氯萘-2,3,6,7-四羧酸二酐、3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐、2,2',3,3'-聯苯四羧酸二酐、2,3,3,4'-聯苯四羧酸二酐、3,3”,4,4”-對聯三苯四羧酸二酐、2,2”,3,3”對聯三苯四羧酸二酐、2,3,3”,4”-對聯三苯四羧酸二酐、2,2-雙(2,3-二羧苯基)-丙烷二酐、2,2-雙(3,4-二羧苯基)-丙烷二酐、雙(2,3-二羧苯基)醚二酐、雙(2,3-二羧苯基)甲烷二酐、雙(3.4-二羧苯基)甲烷二酐、雙(2,3-二羧苯基)碸二酐、雙(3,4-二羧苯基)碸二酐、1,1-雙(2,3-二羧苯基)乙烷二酐、1,1-雙(3,4-二羧苯基)乙烷二酐、苝-2,3,8,9-四羧酸二酐、苝-3,4,9,10-四羧酸二酐、苝-4,5,10,11-四羧酸二酐、苝-5,6,11,12-四羧酸二酐、菲-1,2,7,8-四羧酸二酐、菲-1,2,6,7-四羧酸二酐、菲-1,2,9,10-四羧酸二酐、環戊烷-1,2,3,4-四羧酸二酐、吡-2,3,5,6-四羧酸二酐、吡咯啶-2,3,4,5-四羧酸二酐、噻吩-3,4,5-四羧酸二酐、4,4'-氧二酞酸二酐、2,3,6,7-萘四羧酸二酐等。
上述二胺及酸酐可分別只使用1種，亦能夠併用2種以上。又，聚合所使用的溶劑，可舉出二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯啶酮、2-丁酮、二甘二甲醚(diglyme)、二甲苯等，能夠使用1種或併用2種以上。
在本實施形態，製成熱膨脹係數小於30×10-6/K之低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)時，以使用焦蜜石酸二酐、3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐作為原料的酸酐成分；使用2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯、2-甲氧基-4,4'-二胺基苯甲醯胺苯作為二胺成分為佳，特佳是使用焦蜜石酸二酐及2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯作為原料各成分的主成分。
又，製成熱膨脹係數30×10-6/K以上之高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)時，以使用焦蜜石酸二酐、3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐、3,3',4,4'-二苯基酮四羧酸二酐、3,3',4,4'-二苯碸四羧酸二酐作為原料的酸酐成分；使用2,2'-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷、4,4'-二胺基二苯醚、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯作為二胺成分為佳，特佳是使用焦蜜石酸二酐及2,2'-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷作為原料各成分的主成分。又，如此進行而得到的高熱膨脹性聚醯亞胺層(ii)之較佳玻璃轉移溫度，係在300至400℃的範圍內。
又，將聚醯亞胺層(A)設為低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)與高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)之積層結構時，較佳是低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)與高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)之厚度比(低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)/高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii))為2至15的範圍內。該比之值小於2時，因為相對於聚醯亞胺層整體之低熱膨脹性聚醯亞胺層變薄，控制聚醯亞胺薄膜的尺寸特性變為困 難，銅箔蝕刻時之尺寸變化率變大；大於15時則因為高熱膨脹性聚醯亞胺層變薄，聚醯亞胺薄膜與銅箔的接著可靠性降低。又，即便聚醯亞胺層(A)係由複數層所構成時，在算出上述折彎傾向係數[PF]時，亦能夠使用聚醯亞胺層(A)整體的厚度及彈性模數。
<銅箔>
在本實施形態的可撓性覆銅積層板，銅箔(B)的厚度係在6至20μm的範圍內，以8至15μm的範圍內為佳。銅箔(B)的厚度小於6μm時，在製造可撓性覆銅積層板時，例如在銅箔上形成聚醯亞胺層之步驟中，銅箔本身的剛性降低，結果產生在可撓性覆銅積層板上發生皺紋等之問題。又，銅箔(B)的厚度大於20μm時，由於將FPC折彎時對銅配線施加的彎曲應力變大，有耐折彎性降低之情形。
而且，在本實施形態，聚醯亞胺層(A)與銅箔(B)的厚度比[聚醯亞胺層(A)/銅箔(B)]，以0.9至1.1的範圍內為佳。該厚度比小於0.9、或是大於1.1時，在折彎時由於塑性變形部分被延伸時之最大拉伸應變變大，致使耐折彎性降低。
又，針對銅箔(B)的拉伸彈性模數，係在25至35GPa的範圍內。銅箔(B)的拉伸彈性模數小於25GPa時，在製造可撓性覆銅積層板時，例如，在銅箔上形成聚醯亞胺層之步驟中，影響銅箔本身的加熱條件等，致使剛性降低。其結果產生在可撓性覆銅積層板上發生皺紋等之問題。另一方面，拉伸彈性模數大於35GPa時，在將FPC折彎時對銅配線施加較大的彎曲應力，其耐折彎性顯著降低。
銅箔(B)的表面亦可以被粗化處理，與聚醯亞胺層(A) 連接之銅箔表面的表面粗糙度(十點平均粗糙度；Rz)為0.7至2.2μm的範圍內，以0.8至1.6μm的範圍內為佳。銅箔(B)的表面粗糙度(Rz)之值小於0.7μm時，擔保與聚醯亞胺薄膜的接著可靠性係變為困難，大於2.2μm時，在將FPC重複折彎時，其粗化粒子的凹凸容易成為產生龜裂之起點。其結果，使FPC的耐折彎性降低。又，表面粗糙度Rz係依據JIS B0601的規定所測定之值。
本實施形態的可撓性覆銅積層板所使用的銅箔，只要為滿足上述特性者即無特別限定，可為電解銅箔亦可為壓延銅箔，從使用薄的銅箔時之製造容易度和價格之觀點，以使用電解銅箔為佳。作為電解銅箔，能夠使用市售品，作為其具體例，可舉出古河電氣工業股份公司製造之WS箔、日本電解股份公司製造之HL箔、三井金屬鑛業股份公司製造之HTE箔等。又，使用包含該等市售品、以及其他的銅箔時，因為銅箔(B)的拉伸彈性模數能夠依照在前述的銅箔上形成聚醯亞胺層(A)時的熱處理條件等而變化，在本實施形態結果得到的可撓性覆銅積層板成為該等預定範圍即可。
本實施形態的可撓性覆銅積層板，係例如能夠在銅箔表面塗布聚醯亞胺前驅物樹脂溶液(亦稱為聚醯胺酸溶液)，其次，經過使其乾燥、硬化之熱處理步驟而製造。在熱處理步驟之熱處理條件，係能夠藉由將塗布後之聚醯胺酸溶液於低於160℃的溫度下將聚醯胺酸溶液中的溶劑乾燥除去之後，再於從130℃至400℃的溫度範圍內進行階段升溫使其硬化來進行。將如此進行而得到的單面可撓性覆銅積層板製成兩面覆銅積層板時，可舉出將前述單面可撓性覆銅積層板與另外準備的銅箔在300至400 ℃的範圍內的溫度進行熱壓黏之方法。
<FPC>
本實施形態的可撓性覆銅積層板，主要作為FPC材料係有用的。亦即，藉由將本實施形態的可撓性覆銅積層板的銅箔使用常用的方法加工成為圖案狀而形成配線層，能夠製造本發明的一實施形態之FPC。
本發明之可撓性覆銅積層板係藉由上述聚醯亞胺層(A)及上述銅箔(B)所構成，將該可撓性覆銅積層板的銅箔(B)進行配線電路加工而形成有銅配線之任意可撓性電路基板，在其折彎試驗(間隙0.3mm)中依照下述(1)所計算的折彎傾向係數[PF]必須在0.96±0.025的範圍，以在0.96±0.02的範圍為佳，以在0.96±0.015的範圍為較佳。該折彎傾向係數[PF]係依照所使用銅箔之單軸拉伸試驗所得到的應力-應變曲線而決定的值。該折彎傾向係數[PF]脫離上述範圍時，由於應力係局部性(1點或2點)地集中，致使耐折彎性降低。相反地折彎傾向係數[PF]者在上述範圍，藉由應力適當分散而使折疊等耐折彎性提升，例如，在本發明使用電解銅箔時，在使本發明所規定的耐折彎傾向係數[PF]為上述範圍時，可例示使用以下的銅箔之態樣：所使用的電解銅箔藉由單軸拉伸試驗所得到的應力-應變曲線，初期的直線部分之傾斜亦即彈性模數為29GPa以下、曲率成為最大處的應力值為130MPa以下、而且在應變為5%之應力為175MPa以下。
[數2][PF]=(|ε|-εc)/|ε|…(I)
在式(I)、|ε|係銅配線的彎曲平均應變值之絕對值，εc係銅 配線的拉伸彈性界限應變。
如上述，折彎傾向係數[PF]係以銅配線的彎曲平均應變值ε的絕對值|ε|及銅配線的拉伸彈性界限應變εc表示，彎曲平均應變值ε係藉由下述式(2)所算出。以下，針對耐折彎傾向係數[PF]，將在第8圖所表示之由單層聚醯亞胺所構成之聚醯亞胺層11的一面側，設置使單層銅箔進行配線電路加工而成的銅配線12之電路基板設為模型，針對以第一層亦即聚醯亞胺層11的下面之基準面SP為往下側成為凸形狀(彎曲部的外面)的方式使電路基板彎曲的情況進行說明。又，在第8圖所表示的電路基板，係表示對電路基板的長度方向垂直地切割後之剖面(亦即橫剖面)之中，銅配線存在的部分。
ε=-(yc-[NP]Line)/R…(2)
在此，針對式(2)，彎曲平均應變係藉由將電路基板的長度方向二折疊時的純彎曲在銅配線產生之長度方向的彎曲平均應變，式中的yc係從聚醯亞胺層12的下面之基準面SP至銅配線12的中央面為止之距離。又，符號NP係表示電路基板的中立面。在此，將中立面NP與基準面SP的距離設為中立面位置[NP]，針對該中立面位置[NP]，係在藉由銅箔的配線電路加工所形成的銅配線及在銅配線之間所形成的空隙部分別計算。中立面位置[NP]係依照以下的式(3)算出。
在此，Ei係在電路基板構成第i層(在第8圖所示之例中，第1層係聚醯亞胺層11，第2層係銅配線12)的材料之拉伸彈性模數。該彈性模數Ei係對應在本實施形態之「在各層之應力與應變的關係」。Bi係第i層的寬度且相當於在第8圖所示的寬度B(與第1層的下面平行且與電路基板的長度方向垂直的方向之尺寸)。
求取銅配線的中立面位置[NP]時，係使用銅配線的線寬LW之值作為Bi，求取空隙部的中立面位置[NP]時，係使用銅配線的線間寬度SW之值作為Bi。hi係第i層的中央面與基準面SP之距離。又，所謂第i層的中央面，係指位於第i層的厚度方向的中央之假想面。ti係第i層的厚度。又，記號"Σi=1n"係表示i為從1至n為止的總和。又，針對在銅配線之中立面位置，係記載為[NP]Line。
又，式(2)中的R係表示有效曲率半徑，有效曲率半徑R，係在折彎試驗將電路基板折彎時，從彎曲部之彎曲中心至銅配線的中立面NP為止之距離。亦即，有效曲率半徑R係從間隙間隔G與銅配線的中立面位置[NP]Line依照以下的式(4)算出。
R=G/2-[NP]Line…(4)
如上述，藉由求取中立面位置、有效曲率半徑、彎曲平均應變，能夠算出表示電路基板整體的折彎傾向之程度之折彎傾向係數[PF]。又，該折彎傾向係數[PF]係如上述的說明，能夠使用構成電路基板之各層的厚度、構成電路基板之各層的彈性模數、在折彎試驗之間隙間隔G、及在銅配線12之線寬LW等各種資訊而算出。
又，上述(第8圖)係方便上顯示電路基板為2層的模式進行說明，但是上述說明係即便電路基板為由2層以上所形成時亦適合。亦即，將電路基板1之層數設為n時，n係2以上的整數，而且將構成該電路基板之各層之中，從基準面SP計算為第i(i=1,2,．．．,n)的層稱為第i層。
而且，電路基板係如第1圖所顯示，銅箔係藉由配線電路加工而被圖案化，有銅配線12存在的部分及銅配線12不存在的部分。在此，將銅配線12存在的部分稱為配線部，而將銅配線12不存在的部分稱為空隙部，在配線部與空隙部之構成不同。例如，在第1圖所表示的電路基板1之情形，聚醯亞胺層11上的配線部係由10列(在第1圖係只圖示4列)的銅配線12所構成，空隙部係配線部以外且主要由銅配線12之間的間隙所構成。從以上，折彎傾向係數[PF]的算出，係能夠將配線部與空隙部分開進行。
[實施例]
以下，基於實施例更詳細說明本發明。又，在下述的實施例之各特性評價，係依照以下的方法進行。
[拉伸彈性模數的測定]
使用東洋精機製作所股份公司製STROGRAPH R-1，在溫度23℃、相對濕度50%的環境下測定拉伸彈性模數之值。
[熱膨脹係數(CTE)的測定]
使用Seiko Instruments製的熱機械分析器(thermo mechanical analizer)升溫至250℃，而且在該溫度保持10分鐘之後，以5℃/分鐘的速度冷卻，求取從240℃至100℃之平均熱膨脹係數(線性 熱膨脹係數)。
[表面粗糙度(Rz)的測定]
使用接觸式表面粗糙度測定機(股份公司小坂研究所製SE1700)，測定銅箔之與聚醯亞胺層接觸面側的表面粗糙度。
[折疊的測定(折彎試驗)]
將可撓性覆銅積層板的銅箔進行蝕刻加工，製造沿著其長度方向以線寬100μm、間隙寬度100μm形成長度為40mm的10列銅配線之試片(試驗電路基板片)(第2圖)。如在只表示試片的銅配線之第2圖所示，在該試片40之10列銅配線51，係透過U字部52而全部連續連接，在其兩端設置有電阻值測定用的電極部分(未圖示)。將該試片40固定在能夠對折之試料載物台20及21上，連接電阻值測定用配線，開始進行電阻值的監控(第3圖)。折彎試驗係在對10列銅配線51為長度方向的正好中央部分，使用胺甲酸酯製的滾輪22，以折彎處40C之間隙G成為0.3mm的方式邊控制邊與折彎的線並行地使滾輪移動，將10列銅配線51全部折彎之後(第4圖及第5圖)，將折彎部分打開使試片恢復平坦狀態(第6圖)，將產生折痕的部分再次使用滾輪在按壓的狀態下使其移動(第7圖)，將該一系列的步驟計算為折疊次數1次。邊監視該常時配線的電阻值邊重複進行折彎試驗，將成為預定電阻值(3000Ω)的時點判定為配線斷裂，將至此時為止所重複的折彎次數設為折疊測定值。將該折疊測定值為50次以上時判定為「良好」、將小於50次時判定為「不良」。
在實施例、比較例所記載的可撓性覆銅積層板之製造方法，係如下所示。
[聚醯胺酸溶液的合成]
(合成例1)基體樹脂的合成：
在具備熱電偶及攪拌機且能夠導入氮氣的反應容器，添加N,N-二甲基乙醯胺，再將2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷(BAPP)投入後，在該容器中攪拌使其溶解。其次，將焦蜜石酸二酐(PMDA)以單體的投入總量為12質量%的方式投入。隨後，繼續攪拌3小時進行聚合反應，得到聚醯胺酸a的樹脂溶液。由聚醯胺酸a所形成之厚度25μm的聚醯亞胺薄膜之熱膨脹係數(CTE)，為55×10-6/K。
(合成例2)在具備熱電偶及攪拌機且能夠導入氮氣的反應容器，添加N,N-二甲基乙醯胺，再將2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯(m-TB)及4,4'-二胺基二苯醚(DAPE)以各二胺的莫耳比率(m-TB：DAPE)為60：40的方式投入後，在該容器中攪拌使其溶解。其次，將焦蜜石酸二酐(PMDA)以單體的投入總量為16質量%的方式投入。隨後，繼續攪拌3小時進行聚合反應，得到聚醯胺酸b的樹脂溶液。由聚醯胺酸b所形成之厚度25μm的聚醯亞胺薄膜之熱膨脹係數(CTE)，為22×10-6/K。
(合成例3)
在具備熱電偶及攪拌機且能夠導入氮氣的反應容器，添加N,N-二甲基乙醯胺，再將2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯(m-TB)投入後，在該反應容器中攪拌使其溶解。其次，將3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐(BPDA)及焦蜜石酸二酐(PMDA)以單體的投入總量為15質量%、各酸酐的莫耳比率(BPDA：PMDA)為20：80之方式投入。隨後，繼續攪拌3小時進行聚合反應，得到聚醯胺酸c的樹脂溶 液。由聚醯胺酸c所形成之厚度25μm的聚醯亞胺薄膜之熱膨脹係數(CTE)，為22×10-6/K。
(實施例1)
在厚度12μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=1.2μm)，將合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液以硬化後的厚度為2.5μm的方式均勻塗布後，於130℃加熱乾燥以除去溶劑。其次，將合成例2所調製之聚醯胺酸b的樹脂溶液，以硬化後的厚度為20.0μm的方式均勻塗布在該塗布面側，於120℃加熱乾燥除去溶劑。而且，將與在第1層已塗布者相同之聚醯胺酸a的樹脂溶液，以硬化後的厚度為2.5μm的方式均勻地塗布在該塗布面側，於130℃加熱乾燥除去溶劑。將該長條狀積層體，在設定從130℃開始至300℃為止階段升溫之連續硬化爐，以合計6分鐘左右的時間進行熱處理，得到聚醯亞胺層的厚度為25μm之單面可撓性覆銅積層板。將構成所得到的可撓性覆銅積層板之聚醯亞胺層及銅箔的拉伸彈性模數等物性值、厚度、聚醯亞胺層與銅箔的厚度比、折彎性係數、以及可撓性覆銅積層板的耐折彎性(折疊次數)之評價結果表示在表1(實施例2以下亦同)。又，聚醯亞胺層的評價係使用從所製造的可撓性覆銅積層板將銅箔蝕刻除去之後者。
在此，針對在實施例所製造的可撓性覆銅積層板之折彎傾向係數[PF]的算出，係以實施例1作為例子說明具體的計算程序。針對銅配線12存在的配線部，係考慮如在第8圖所示之2層結構，而且將構成第1層及第2層的材料各自設為聚醯亞胺及銅。如表1(實施例1)所示，各層的彈性模數為E1=4GPa、 E2=29GPa，厚度為t1=25μm、t2=12μm。又，在各層之厚度方向的中央面與基準面SP之距離係各自為h1=12.5μm、h2=31μm。而且，針對寬度B，銅配線12的寬度B2及空隙部的寬度B2皆為100μm，又，銅配線12存在之正下方的聚醯亞胺的寬度B1亦設為100μm(空隙部的正下方的聚醯亞胺之寬度B1，亦設為100μm)。
將該等值代入式(3)時，首先，在銅配線12存在之配線部的中立面位置係計算為[NP]Line=26.9μm。其次，將該中立面位置[NP]Line及間隙間隔G=0.3mm代入式(4)，計算有效彎曲半徑R=0.123mm。而且，從基準面SP至銅配線12的中央面為止的距離yc為yc=h2=31μm，彎曲平均應變ε係將該yc及前面所求得的[NP]Line、R之值代入式(2)，計算ε=-0.0333。在此，負的符號係表示壓縮應變。由在實施例1成為銅配線之銅箔的拉伸試驗所得到的應力-應變曲線，銅配線的拉伸彈性界限應變εc決定為εc=0.00058。將其與先前求得的彎曲平均應變ε之值代入式(I)時，折彎傾向係數[PF]係計算為[PF]=0.983。又，在本實施例，因為空隙部係只由聚醯亞胺層所構成，所以不必進行求取[NP]之操作，表1中之其他實施例、比較例的折彎傾向係數[PF]亦是依照以上的程序所計算得到之值。
(實施例2)
將在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液，以硬化後的厚度為2.0μm的方式均勻地塗布在厚度12μm之長條狀市售電解銅箔的一面(表面粗糙度Rz=1.2μm)之後，於130℃加熱乾燥以除去溶劑。其次，將在合成例3所調製之聚醯胺酸c的樹脂溶液， 以硬化後的厚度為16μm的方式均勻塗布在該塗布面側，於130℃加熱乾燥除去溶劑。而且，將與在第1層已塗布者相同之聚醯胺酸a的樹脂溶液，以硬化後的厚度為2.0μm的方式均勻塗布在該塗布面側，於130℃加熱乾燥除去溶劑。將該長條狀積層體，在設定從130℃開始至300℃為止階段升溫之連續硬化爐，以合計6分鐘左右的時間進行熱處理，得到聚醯亞胺層的厚度為20μm之單面可撓性覆銅積層板。將針對所得到之單面可撓性覆銅積層板的耐折彎性評價結果示於表1。
(實施例3)
將在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液，以硬化後的厚度為2.2μm的方式均勻塗布在厚度12μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=1.2μm)後，於130℃加熱乾燥除去溶劑。其次，將在合成例3所調製之聚醯胺酸c的樹脂溶液，以硬化後的厚度為7.6μm的方式均勻塗布在該塗布面側，於130℃加熱乾燥除去溶劑。而且，將與在第1層已塗布者相同之聚醯胺酸a的樹脂溶液，以硬化後的厚度為2.2μm的方式均勻塗布在該塗布面側，於130℃加熱乾燥除去溶劑。將該長條狀積層體在設定從130℃開始至300℃為止階段升溫之連續硬化爐，以合計6分鐘左右的時間進行熱處理，得到聚醯亞胺層的厚度為12μm之單面可撓性覆銅積層板。將針對所得到之單面可撓性覆銅積層板之耐折彎性評價結果示於表1。
(實施例4)
將在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液，以硬化後的厚度為2.0μm的方式均勻塗布在厚度12μm之長條狀市售電解銅 箔之一面(表面粗糙度Rz=1.20μm)後，於130℃加熱乾燥除去溶劑。其次，將在合成例3所調製之聚醯胺酸c的樹脂溶液，以硬化後的厚度為5.0μm的方式均勻地塗布在該塗布面側，於130℃加熱乾燥除去溶劑。而且，將與在第1層已塗布者相同之聚醯胺酸a的樹脂溶液，以硬化後的厚度為2.0μm的方式均勻塗布在該塗布面側，於130℃加熱乾燥除去溶劑。將該長條狀積層體在設定從130℃開始至300℃為止階段升溫之連續硬化爐，以合計6分鐘左右的時間進行熱處理，得到聚醯亞胺層的厚度為9μm之單面可撓性覆銅積層板。將針對所得到之單面可撓性覆銅積層板之耐折彎性評價結果示於表1。
(實施例5)
除了使用厚度9μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=1.2μm)以外，與實施例4同樣進行而得到可撓性覆銅積層板。將針對所得到的可撓性覆銅積層板之耐折彎性評價結果示於表1。
(實施例6)
除了使用厚度12μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=1.9um)以外，與實施例3同樣進行而得到可撓性覆銅積層板。將針對所得到的可撓性覆銅積層板之耐折彎性評價結果示於表1。
(實施例7)
除了使用厚度9μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=1.2μmm)以外，與實施例3同樣進行而得到可撓性覆銅積層板。將針對所得到的可撓性覆銅積層板之耐折彎性評價結果示 於表1。
(實施例8)
除了使用厚度12um之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=2.2um)以外，與實施例3同樣進行而得到可撓性覆銅積層板。將針對所得到的可撓性覆銅積層板的耐折彎性評價結果示於表1。
[比較例1]
除了使用具有示於表1的特性、厚度12μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=1.2μm)，而且將聚醯亞胺層的厚度構成變更如下以外，與實施例1同樣進行而得到可撓性覆銅積層板。在此，聚醯亞胺層的厚度構成，係在銅箔上使在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液硬化後的厚度為4.0μm，在其上使在合成例2所調製之聚醯胺酸b的樹脂溶液硬化後的厚度為42.0μm、而且在其上使在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液硬化後的厚度為4.0μm。將針對所得到的可撓性覆銅積層板的耐折彎性之評價結果示於表1。
(比較例2)
除了使用具有在表1所顯示的特性、厚度12μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=2.0μm)，而且將聚醯亞胺層的厚度構成變更如下以外，與實施例2同樣進行而得到可撓性覆銅積層板。在此，聚醯亞胺層的厚度構成，係在銅箔上使在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液硬化後的厚度為3.0μm，在其上使在合成例3所調製之聚醯胺酸c的樹脂溶液硬化後的厚度為32.0μm，而且在其上使在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂 溶液硬化後的厚度為3.0μm。
(比較例3)
除了使用具有表1所顯示的特性、厚度12μm之長條狀市售電解銅箔之一面(表面粗糙度Rz=1.8μm)，而且將聚醯亞胺層的厚度構成變更如下以外，與實施例2同樣進行而得到可撓性覆銅積層板。在此，聚醯亞胺層的厚度構成，係在銅箔上使在合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液硬化後的厚度為2.5μm，在其上使在合成例3所調製之聚醯胺酸C的樹脂溶液硬化後的厚度為20.0μm，而且在其上使合成例1所調製之聚醯胺酸a的樹脂溶液硬化後的厚度為2.5μm。
從表1，實施例1至8的可撓性覆銅積層板係能夠滿足耐折彎性之結果，實施例1至8之聚醯亞胺層的厚度為5至30μm、拉伸彈性模數為4至10GPa，銅箔的厚度為6至20μm的範圍內，拉伸彈性模數為25至35GPa的範圍內，銅箔之與聚醯亞 胺層連接面之十點平均粗糙度(Rz)為0.7至2.2μm的範圍內，而且折彎傾向係數[PF]為0.96±0.025的範圍內。另一方面，聚醯亞胺層的厚度大於30μm之比較例1及2、銅箔的拉伸彈性模數大於35GPa之比較例3中，任一者均是折疊次數少且耐折彎性不良。
以上，為了例示之目的而詳細說明本發明之實施形態，但本發明係不被上述的實施形態限制。
1‧‧‧電路基板
11‧‧‧聚醯亞胺層
12‧‧‧銅配線

Claims (5)

  1. 一種可撓性覆銅積層板，係在被折疊收納於電子機器的殼體內之可撓性電路基板所使用的可撓性覆銅積層板，具有：聚醯亞胺層(A)，其厚度在5至30μm的範圍內且拉伸彈性模數在4至10GPa的範圍內；及銅箔(B)，其係被積層在前述聚醯亞胺層(A)的至少一面，厚度在6至20μm的範圍內且拉伸彈性模數在25至35GPa的範圍內；與前述聚醯亞胺層(A)連接側的面之前述銅箔(B)的十點平均粗糙度(Rz)在0.7至2.2μm的範圍內，而且在將前述銅箔(B)進行配線電路加工而形成有銅配線之任意可撓性電路基板之在間隙0.3mm的折彎試驗中，依照下述式(I)計算的折彎傾向係數[PF]，在0.96±0.025的範圍內，[數1][PF]=(｜ε｜-ε C )/｜ε｜ (I)[在式(I)，｜ε｜係銅配線的彎曲平均應變值之絕對值，ε c係銅配線的拉伸彈性界限應變]。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之可撓性覆銅積層板，其中，聚醯亞胺層(A)係含有：熱膨脹係數小於30×10-6/K之低熱膨脹性的聚醯亞胺層(i)、及熱膨脹係數30×10-6/K以上之高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)，該高熱膨脹性的聚醯亞胺層(ii)係直接與銅箔(B)連接。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所述之可撓性覆銅積層板，其中， 聚醯亞胺層(A)之厚度在8至15μm的範圍內、拉伸彈性模數在6至10GPa的範圍內。
  4. 如申請專利範圍第1或2項所述之可撓性覆銅積層板，其中，聚醯亞胺層(A)與銅箔(B)之厚度比[聚醯亞胺層(A)/銅箔(B)]在0.9至1.1的範圍內。
  5. 如申請專利範圍第1或2項所述之可撓性覆銅積層板，其中，銅箔(B)為電解銅箔。
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