TWI515934B - 有機分子記憶體之製造方法 - Google Patents

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Description

有機分子記憶體之製造方法
本發明之實施方式，係與有機分子記憶體及其製造方法相關。
將有機分子當作記憶胞使用的話，因為有機分子本身之尺寸較小，故記憶胞之尺寸也會較小。所以，可以提高記錄密度。因此，嚐試以上下電極夾持具備電場有無及電荷注入會導致電阻變化之機能的分子，並以施加於上下電極之間的電壓來使電阻產生變化，並藉由檢測流過之電流差來構成記憶胞。
[PTL 1] Japanese Unexamined Patent Application Publication No.2007-527620
[NPL 1] C.Li et. Al,"Fabrication approach for molecular memory arrays",Appl.Phys.Lett.82,645(2003)
原本，在將如上所述之記憶胞作為記憶體製品來實用化上，如何使記憶胞安定地動作，而且，如何提高記憶胞之信賴性，係極為重要的課題。因此，必須設法降低過大電流流過記憶胞所導致之記憶胞的錯誤動作及信賴性不良的問題。
本發明所要解決的課題，就是提供可控制流過記憶胞之電流，並具備安定之動作及高信賴性的有機分子記憶體。
實施方式之有機分子記憶體，其係具備：第1電極；由與第1電極不同之材料所形成的第2電極；以及配設於第1電極及第2電極之間，用以構成之電阻變化型分子鏈的其中一端與第1電極為化學鍵結，電阻變化型分子鏈之另一端與第2電極之間則存在著空隙之有機分子層。
以下，參照圖式，針對實施方式進行說明。
此外，本說明書中，「電阻變化型分子鏈」係指具備電場有無及電荷注入會導致電阻變化之機能的分子鏈。
此外，本說明書中，「化學鍵結」係共價鍵、離子鍵、金屬鍵之任一的概念，而將氫鍵或凡得瓦力之結合排除在外的概念。
此外，本說明書中，「存在著空隙」係指「化學鍵結」。而且，「空隙寬度」係指電極、與用以構成和該電極相對之有機分子層之電阻變化型分子鏈之端部之間的距離。更嚴格地來說，係電極表面、與電阻變化型分子鏈之末端部之碳(C)原子、或氧(O)原子、氮(N)原子、硫(S)原子等之雜原子之重心之距離的概念。其次，「空隙(氣隙)」部分，可以為真空，也可以為存在著空氣或其他氣體。
(第1實施方式)
本實施方式之有機分子記憶體，其係具備：第1電極配線；與第1電極配線交叉，與第1電極配線相對之表面由與第1電極配線不同之材料所形成的第2電極配線；以及配設於第1電極配線及第2電極配線之交叉部之第1電極配線與第2電極配線之間的有機分子層。而且，構成該有機分子層之電阻變化型分子鏈之其中一端，與第1電極配線為化學鍵結，另一端與第2電極配線之間，則存在著空隙。
藉由具備上述構成，可以抑制流過有機分子記憶體(以下，亦簡稱為分子記憶體)之有機分子層的電流。所以，可以防止因過剩電流流過而發生之遷移所導致的配線斷線等。此外，可以降低非選擇胞之漏電流，進而可防止記憶體之錯誤動作。
第3圖，係本實施方式之分子記憶體的示意上面圖。第4圖，係第3圖的示意剖面圖。第4(a)圖係第3圖之AA剖面圖，第4(b)圖係第3圖之BB剖面圖。第1圖，係第4(a)圖之部分放大圖。第1圖，係有機分子記憶體之記憶胞(分子胞)部的示意剖面圖。此外，第2圖，係電阻變化型分子鏈的分子構造圖。
本實施方式之分子記憶體，係交叉點型之分子記憶體。如第3圖、第4圖所示，於基板10之上部，配設有複數之下部電極配線(第1電極配線或第1電極)12。其次，以與下部電極配線12交叉之方式，在第3圖中為垂直相交，配設著由與下部電極配線12不同之材料所形成之複數之上部電極配線(第2電極配線或第2電極)14。電極配線之設計規則，例如，為3～20nm程度。
上部電極配線14，係插頭部14a及配線部14b之2層構造。
於下部電極配線12及上部電極配線14之交叉部之下部電極配線12與上部電極配線14之間，配設有有機分子層16。複數之電阻變化型分子鏈16a係用以構成有機分子層16。
並且，該有機分子層16與下部電極配線12係接觸，於有機分子層16與上部電極配線14之間，則存在著空隙20。更嚴格地來說，構成有機分子層16之電阻變化型分子鏈16a的其中一端，與下部電極配線12為化學鍵結，另一端與上部電極配線14之間，則存在著空隙20。空隙20之寬度，亦即，空隙寬度，係第1圖及第2圖中以「d」所表示之距離。電阻變化型分子鏈16a，相對於下部電極配線12之電阻變化型分子鏈16a化學鍵結的面，係以大致垂直之方式延伸。
於相鄰之有機分子層16之間、下部電極配線12之間、以及上部電極配線14之間的空間，配設有絕緣層22。
基板10，例如，係以(110)面作為表面之矽。此外，下部電極配線12，例如，係金屬材料之金(Au)。接觸下部電極配線12之有機分子層的面，例如，係(111)面。此外，上部電極配線14，例如，係金屬材料之鉬(Mo)。絕緣層22，例如，係矽氮化膜。
構成有機分子層16之電阻變化型分子鏈16a，例如，如第2圖所示，係4-[2-amino-5-nitro-4-(phenylethynyl)phenylethynyl] benzenethiol。第2圖所示之分子構造的電阻變化型分子鏈，亦稱為旋轉線(Tour wire)。
電阻變化型分子鏈16a，係具備電場有無及電荷注入會導致電阻變化之機能的分子鏈。例如，具備第2圖所示之分子構造的電阻變化型分子鏈，可以對兩端部之間施加電壓來切換低電阻狀態及高電阻狀態。利用該電阻狀態之變化，來實現記憶胞。
具體而言，藉由對第2圖中之上部電極配線14側施加電壓，而成為初期狀態之低電阻狀態。此時，施加之電壓的極性，係由分子之構造、分子及電極之結合角度、電極之費米能階來決定。例如，將其定義成"0"狀態。並且，在上部電極配線14側為"0"狀態時，藉由施加反極性之電壓，使其離子化而成為高電阻狀態。例如，將其定成"1"狀態。藉由此"0"狀態及"1"狀態之寫入‧讀取‧刪除來使記憶胞發揮機能。
本實施方式時，如第1圖所示，構成有機分子層16之電阻變化型分子鏈16a的其中一端，係與下部電極配線12為化學鍵結。此外，電阻變化型分子鏈16a之另一端與上部電極配線14，並未化學鍵結，而係於其間存在著空隙寬度d之空隙。
第2圖之電阻變化型分子鏈16a時，於其中一端存在著硫醇基，而硫原子(S)、與下部電極配線12表面之金原子(Au)進行化學鍵結。另一方面，電阻變化型分子鏈16a之另一端的苯環，並未與上部電極配線14表面之鉬(Mo)原子進行化學鍵結，而於其間存在著空隙寬度d之空隙。
因為存在著空隙，對電阻變化型分子鏈16a之兩端部施加電壓而使電流流通時，空隙就發揮了電流障壁的功能。所以，藉由空隙寬度d之存在，可以抑制流過電阻變化型分子鏈16a之電流。並且，藉由控制空隙寬度d，電荷可以控制穿隧該障壁之機率。因此，也可以變化空隙寬度d，來將流通之電流設定成期望之值。
第5圖，係空隙寬度、與流過1支電阻變化型分子鏈之電流之關係的模擬結果。電阻變化型分子鏈，係如第2圖所示之構造。
假設，對空隙側之電極(第2圖之上部電極配線14)施加1V、而對相對電極(第2圖之下部電極配線12)施加0V時。溫度為300K。
以空隙部之穿隧率作為參數，來將穿隧率換算成空隙寬度則如圖所示。此時，係利用以另行計算所求取之空隙寬度與穿隧率之關係，亦即，利用空隙寬度1nm之變化對應於穿隧率約2位數之變化的關係。此外，將相對於穿隧率，電流為飽和狀態，亦即，將可以假設電阻變化型分子鏈與電極形成化學鍵結或接觸之狀態，定義成空隙寬度為0nm。
如第5圖所示，空隙寬度超過0.2nm後，電流開始降低，超過0.5nm時，電流的降低更為明顯。所以，從有效地得到電流降低效果的觀點而言，空隙寬度以0.2nm以上為佳，0.5nm以上更佳。
另一方面，空隙寬度愈大的話，以對分子鏈進行寫入‧刪除為目的而應施加於電極間之電壓也要增大。通常，寫入‧刪除時，必須對分子鏈施加1V以上之電壓。若假設有機分子層之介電常數為3程度的話，例如，空隙為54nm時，必須對電極施加10V。
施加於電極間之電壓，為了確保記憶胞之動作‧信賴性，以10V以下為佳。所以，空隙寬度，以50nm以下為佳。
實際之記憶胞時，空隙寬度d，例如，可以如下所示之方式來求取。首先，電極間之距離(第2圖中之a)，係以利用TEM(Transmission Electoron Microscope)之觀察來求取。此外，電阻變化型分子鏈之長度(第2圖中之b)，係以利用有機分子層中之分子的構造分析來進行分子構造之鑑定，並藉以求取。此時，電阻變化型分子鏈之長度，嚴格地說，係電阻變化型分子鏈之兩端部之氫以外之原子(第2圖中為硫及碳)之重心間的距離。
此外，電極及電阻變化型分子鏈之化學鍵結距離(第2圖中之c)，若由分子構造所判明之端部之原子種類(第2圖中為硫)、及可與該原子結合之電極表面之原子種類(第2圖中為金)為已知的話，可以由公知之文獻值等來決定。
所以，空隙寬度d，可以下述(式1)來求取。
d=a-(b+c)‧‧‧(式1)
此外，第5圖所示之空隙寬度與電流之關係，即使電阻變化型分子鏈16a之構造改變，基本上，亦可推測其係呈現相同之傾向。因為，空隙寬度及電流之關係，主要係受到障壁及空隙之穿隧率的支配，而該穿隧率，基本上，並未受到電阻變化型分子鏈之構造的支配。
此外，電阻變化型分子鏈16a之端部是否化學鍵結於下部電極，例如，從有機分子層之上面以STM(Scanning Tunneling Microscope)進行觀察，藉由觀察電阻變化型分子鏈16a是否相對於電極材料而形成自我整合來進行確認。此外，確認空隙寬度至少為0.2nm以上的話，則視為電阻變化型分子鏈16a之端部化學鍵結於電極。
以上，係針對電阻變化型分子鏈16a，以第2圖所示之4-[2-amino-5-nitro-4-(Phenylethynyl) phenylethynyl] benzenethiol為例，來進行說明，然而，電阻變化型分子鏈16a，若為具備電阻變化之機能之分子鏈的話，則不受第2圖之分子鏈的限制。
例如，也可以為以下述(一般式1)所示之4-[2-amino-5-nitro-4-(phenylethynyl) phenylethynyl] benzenethiol的衍生物。
[化學式1]
(上述一般式1中，X及Y之組合，係氟(F)‧氯(Cl)‧溴(Br)‧碘(I)‧氰基(CN)‧硝基(NO2)‧胺基(NH2)‧羥基(OH)‧羰基(CO)‧羧基(COOH)的任意2種。此外，Rn(n=1～8)，係最外殼之電子為d電子‧f電子之原子除外之任意原子及特性基(例如，氫(H)‧氟(F)‧氯(Cl)‧溴(Br)‧碘(I)‧甲基(CH3))之其中任一)。
此外，電阻變化型分子鏈16a，也可以以上述一般式1所表示之分子構造以外之於一次元方向有π共軛系延伸之分子。例如，亦可使用對伸苯基衍生物、寡噻吩衍生物‧寡吡咯衍生物‧寡呋喃衍生物‧對伸苯基伸乙烯基衍生物。
第6圖，係可構成π共軛系於1次元方向延伸之分子之分子單元的例示。第6(a)圖，係對伸苯基，第6(b)圖係噻吩，第6(c)圖係吡咯，第6(d)圖係呋喃，第6(e)圖係伸乙烯基，第6(f)圖係炔。其他，也可使用吡啶等之雜環六元環化合物。
原本，π共軛系之長度較短時，從電極被注入之電子會穿過而不會停留在分子上，故為了蓄積電荷，以某種程度之長度的分子為佳，以一次元方向之-CH=CH-之單元來計算，以5個以上為佳。其為苯環(對伸苯基)時，相當於3個以上。
此外，π共軛系之長度較長時，有分子內之電荷傳導所導致之電壓下降等的問題。因此，以一次元方向之-CH=CH-之單元來計算，以20(苯環10個=π共軛系之載體極子之擴展寬度的倍數)以下為佳。
此外，第2圖所示之電阻變化型分子鏈16a，電壓-電流特性係具備非對稱二極體特性。從降低作為非選擇胞之記憶胞之漏電流的觀點而言，電阻變化型分子鏈16a以具備二極體特性為佳。
下部電極配線12之材料係以金為例，而上部電極配線14之材料則係以鉬為例來進行說明。然而，下部電極配線12、上部電極配線14之材料，並未受限於上述。
電阻變化型分子鏈16a之其中一端為化學鍵結之側的電極(本實施方式時，為下部電極配線12)，至少電阻變化型分子鏈16a為化學鍵結之區域，以電阻變化型分子鏈16a之其中一端為容易形成化學鍵結之材料為佳。此外，空隙側之電極(本實施方式時，為上部電極配線14)，也會受到後面所述之製造方法的影響，至少與電阻變化型分子鏈16a相對之區域，以電阻變化型分子鏈16a之其中一端為不易形成化學鍵結之材料為佳。
因為電阻變化型分子鏈16a之其中一端之構造，其較適合之材料不相同。例如，其中一端為第2圖所示之硫醇基時，化學鍵結側之電極，以金(Au)、銀(Ag)、銅(Cu)、鎢(W)、氮化鎢(WN)、氮化鉭(TaN)、或氮化鈦(TiN)為佳，其中，又以特別容易形成化學鍵結之金(Au)、銀(Ag)、或鎢(W)較佳。另一方面，空隙側之電極，則以鉭(Ta)、鉬(Mo)、氮化鉬(MoN)、或矽(Si)為佳。
此外，例如，其中一端為醇基、或羧基時，化學鍵結側之電極，以鎢(W)、氮化鎢(WN)、鉭(Ta)、氮化鉭(TaN)、鉬(Mo)、氮化鉬(MoN)、或氮化鈦(TiN)為佳，其中，又以特別容易形成化學鍵結之鉭(Ta)、氮化鉭(TaN)、氮化鉬(MoN)、或氮化鈦(TiN)較佳。另一方面，空隙側之電極，以金(Au)、銀(Ag)、銅(Cu)、或矽(Si)為佳。
此外，例如，其中一端為矽醇基時，化學鍵結側之電極，以矽(Si)或金屬氧化物為佳。另一方面，空隙側之電極，以金(Au)、銀(Ag)、銅(Cu)、鎢(W)、氮化鎢(WN)、鉭(Ta)、氮化鉭(TaN)、鉬(Mo)、氮化鉬(MoN)、或氮化鈦(TiN)為佳。
此外，電極材料為化合物時，化合物之組成，可以進行適度地選擇。
此外，電極材料，例如，也可適用石墨或碳奈米管。
此外，係以基板10之材料使用矽時為例來進行說明，然而，基板10之材料並未受限於此，考慮於基板10上所形成之電極材料的定向性及處理整合性等，也可以從半導體材料、絕緣性材料等當中選擇適度之材料。
而且，絕緣層22方面，也可以適度地從矽氮化膜以外之絕緣性材料進行選擇。
第7圖～第15圖，係第1圖、第3圖、第4圖所示之本實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。第7(a)圖～第15(a)圖，係相當於第3圖之AA剖面圖，第7(b)圖～第15(b)圖，係相當於第3圖之BB剖面圖。以下，參照第7圖～第15圖，針對本實施方式之製造方法進行說明。
首先，於(110)面之矽之基板10上，例如，以蒸鍍形成金層32來作為第1電極材料。此處，金層32之表面為(111)面。此外，於金層32上，例如，形成矽氧化膜之犧牲層36(第7圖)。此時，犧牲層36之厚度，係其後可於電阻變化型分子鏈及上部電極配線之間形成空隙的充份厚度。亦即，設定成大於電阻變化型分子鏈的長度。
其次，於犧牲層36上，例如，以蒸鍍形成鉬層34來作為第2電極材料(第8圖)。此處，第2電極材料，係以不同於第1電極材料的材料所形成。
此處，第1電極材料，係以至少其表面與其後所形成之有機分子層之電阻變化型分子鏈容易化學鍵結之材料的方式來進行選擇。此外，第2電極材料，則係以至少其表面與其後所形成之有機分子層之電阻變化型分子鏈不易化學鍵結之材料的方式來進行選擇。
其次，利用公知之光刻技術及蝕刻技術，以成為延伸於第1方向(參照第3圖)之複數線的方式，來實施鉬層34及犧牲層36之圖案化(第9圖)。
其次，例如，以絕緣膜之矽氮化膜填埋圖案化之鉬層34與犧牲層36之間的空間來使其平坦化，而形成絕緣層22(第10圖)。
其次，以公知之光刻技術及蝕刻技術，實施鉬層34、犧牲層36、絕緣層22、及金層32之圖案化。此時，金層32係被加工成於與第1方向交叉(圖面為垂直相交)之第2方向(參照第3圖)延伸的複數線，並作為下部電極配線12。另一方面，鉬層34、犧牲層36則被加工成柱狀。經過加工之鉬層34，成為上部電極配線14之插頭部14a(第11圖)。
其次，以公知之濕蝕刻來除去犧牲層36(第12圖)。
其次，於金層32上，選擇地與長度小於犧牲層36之厚度，亦即，長度小於下部電極配線12及插頭部14a之間的距離之電阻變化型分子鏈進行化學鍵結，而形成有機分子層16。例如，準備使第2圖所示之構造之電阻變化型分子鏈16a分散於例如乙醇之溶液。並且，將形成於基板10上之構造浸漬於該溶液中。其後，實施淋洗及乾燥。
此時，電阻變化型分子鏈16a之硫醇基，比由鉬所形成插頭部14a，更為優先地選擇與由金所形成之下部電極配線12進行化學鍵結。藉由該處理，來形成自我整合單分子膜(Self-assembled monolayer：SAM)之有機分子層16(第13圖)。
其次，以例如絕緣膜之矽氮化膜來填埋下部電極配線12之間、有機分子層16之間、上部電極配線14之間的空間，使其平坦化，而形成絕緣層22(第14(b)圖)。
其次，再度於第2電極材料之插頭部14a之上，形成鉬層34作為第3電極材料(第15圖)。其後，利用公知之光刻技術及蝕刻技術，以連結於插頭部14a而於第1方向延伸之複數線的方式，來實施鉬層34之圖案化，而形成上部電極配線14之配線部14b。其後，以例如矽氮化膜填埋配線部14b，使其平坦化，來製造第3圖、第4圖所示之本實施方式之有機分子記憶體。
此外，電阻變化型分子鏈、各電極之材料等，係對應所製造之分子記憶體，而適度地從上述候補等當中進行選擇即可。
本實施方式之有機分子記憶體時，如上面所述，可以藉由空隙寬度d之存在，來抑制流過電阻變化型分子鏈16a之電流。所以，可以防止過剩電流流過所產生之遷移所導致的配線斷線等。此外，可以降低非選擇胞之漏電流，而防止記憶體之錯誤動作。
此外，也可以變化空隙寬度d來將流過記憶胞之電流設定成期望之值。所以，可以將流過記憶胞之電流量，從記憶體動作及信賴性之觀點而言，設定成最佳值，而實現安定動作、且具高信賴性之分子記憶體。
此外，本實施方式之製造方法時，係在有機分子層形成之前形成由不同材料所形成之上下電極配線。此時，藉由對應電阻變化型分子鏈之長度來控制犧牲層之厚度，而實現以高精度來形成具備安定之空隙寬度的空隙。
並且，不同於在形成有機分子層後再形成上部之電極配線之處理，不會發生電極材料侵入有機分子層中並造成衝擊的問題。另外，也可迴避上部電極配線形成時之熱製程對有機分子層的傷害。
因此，依據本實施方式之製造方法，很容易就可實現具有安定動作、高信賴性之分子記憶體的製造。
(第2實施方式)
本實施方式之有機分子記憶體，有機分子記憶體之胞陣列為層積構造之點，與第1實施方式不同。用以構成有機分子層之電阻變化型分子鏈、電極材料、基板之材料等，皆與第1實施方式相同。所以，省略與第1實施方式重複之內容的記述。
本實施方式之有機分子記憶體，係具備：第1電極配線；及與第1電極配線交叉，由與第1電極配線不同之材料所形成之第2電極配線。並且，具備：配設於第1電極配線及第2電極配線之第1交叉部之第1電極配線與第2電極配線之間，用以構成其之電阻變化型分子鏈的其中一端，係與第1電極配線化學鍵結，電阻變化型分子鏈之另一端與第2電極配線之間則存在著空隙之第1有機分子層。而且，具備：與第2電極配線交叉，由與第2電極配線不同之材料所形成之第3電極配線。此外，具備：配設於第2電極配線及第3電極配線之第2交叉部之第2電極配線與第3電極配線之間，用以構成其之電阻變化型分子鏈之其中一端係與第3電極配線化學鍵結，電阻變化型分子鏈之另一端與第2電極配線之間，則存在著空隙之第2有機分子層。
第16圖，係本實施方式之分子記憶體的示意剖面圖。第16(b)圖係相當於垂直相交於第16(a)圖之方向的圖。
本實施方式之分子記憶體，係胞陣列為2層層積之交叉點型分子記憶體。如第16圖所示，於基板10之上部，配設著複數之第1電極配線42。並且，配設著與第1電極配線42交叉，此處係垂直相交於第1電極配線42之由不同材料所形成的複數第2電極配線44。
第2電極配線44，係插頭部44a及配線部44b之2層構造。
於第1電極配線42及第2電極配線44之第1交叉部之第1電極配線42與第2電極配線44之間，配設著第1有機分子層46。複數之電阻變化型分子鏈16a，係構成第1有機分子層46。並且，複數之第1有機分子層46，係構成第1記憶胞陣列。
並且，該第1有機分子層46及第1電極配線42係接觸，第1有機分子層46與第2電極配線44之間，則存在著空隙20。
於相鄰之第1有機分子層46之間、第1電極配線42之間、第2電極配線44之間的空間，配設著絕緣層22。
此外，具備：與第2電極配線44交叉，由不同於第2電極配線44且與第1電極配線42相同之材料所形成的第3電極配線54。第3電極配線54，係插頭部54a及配線部54b之2層構造。
於第2電極配線44及第3電極配線54之第2交叉部之第2電極配線44與第3電極配線54之間，配設有第2有機分子層56。複數之電阻變化型分子鏈16a，係構成第2有機分子層56。並且，複數之第2有機分子層56，係構成第2記憶胞陣列。
而且，該第2有機分子層56及第3電極配線54係接觸，第2有機分子層56與第2電極配線44之間，則存在著空隙20。
於相鄰之第2有機分子層56之間、第3電極配線54之間的空間，配設著絕緣層22。
本實施方式之有機分子記憶體，可以改變配線之圖案化方向並重複地實施第1實施方式之製造方法來進行製造。
依據本實施方式，以層積著2層之胞陣列，可以增加分子記憶體之記憶體容量。此外，此處係以層積著2層胞陣列時為例來進行說明，然而，以層積3層以上之胞陣列，可以進一步增加記憶體容量。
(第3實施方式)
本實施方式之有機分子記憶體，有機分子記憶體之胞陣列為層積構造之點，與第1實施方式不同。此外，構成第1有機分子層及第2有機分子層之電阻變化型分子鏈之定向一致之點，則與第2實施方式不同。構成有機分子層之電阻變化型分子鏈、電極材料、基板材料等方面，與第1實施方式相同。所以，省略了與第1實施方式重複之內容的記述。
本實施方式之有機分子記憶體，係具備：第1電極配線；與第1電極配線交叉，第1電極配線側之第1表面，係由與第1電極配線不同之材料所形成，而與第1電極配線為相反側之第2表面，係由與第1電極配線相同之材料所形成的第2電極配線。並且，具備：配設於第1電極配線及第2電極配線之第1交叉部之第1電極配線與第2電極配線之間，用以構成其之電阻變化型分子鏈之其中一端，係與第1電極配線為化學鍵結，電阻變化型分子鏈之另一端與第2電極配線之間則存在著空隙之第1有機分子層。而且，具備：與第2電極配線交叉，第2電極配線側之表面，係由與第2表面不同之材料所形成的第3電極配線。並且，具備：配設於第2電極配線及第3電極配線之第2交叉部之第2電極配線與第3電極配線之間，構成其之電阻變化型分子鏈之其中一端，係與第2電極配線為化學鍵結，電阻變化型分子鏈之另一端與第3電極配線之間則存在著空隙之第2有機分子層。
第17圖，係本實施方式之分子記憶體的示意剖面圖。第17(b)圖，係相當於垂直相交於第17(a)圖之方向的圖。
本實施方式之分子記憶體，與第2實施方式相同，係胞陣列為2層層積之交叉點型分子記憶體。如第17圖所示，於基板10之上部，配設著複數之第1電極配線42。並且，配設著：與第1電極配線42交叉，此處為垂直相交之第1電極配線42側之第1表面，係由與第1電極配線42不同之材料所形成，第1電極配線42之相反側的第2表面，則係由與第1電極配線42相同之材料所形成之複數第2電極配線44。
於第2電極配線44，係插頭部44a及配線部44b之2層構造。此處，插頭部44a，係由與第1電極配線42不同之材料所形成。另一方面，配線部44b，係由與第1電極配線42相同之材料所形成。
於第1電極配線42及第2電極配線44之第1交叉部之第1電極配線42與第2電極配線44之間，配設有第1有機分子層46。複數之電阻變化型分子鏈16a，係用以構成第1有機分子層46。並且，複數之第1有機分子層46，係用以構成第1記憶胞陣列。
而且，該第1有機分子層46及第1電極配線42係接觸，於第1有機分子層46與第2電極配線44之間，則存在著空隙20。
於相鄰之第1有機分子層46及第1有機分子層46、第1電極配線42及第1電極配線42、第2電極配線44及第2電極配線44之間的空間，配設有絕緣層22。
並且，具備：與第2電極配線44交叉，由與第2電極配線44不同之材料而與第1電極配線42為相同之材料所形成的第3電極配線54。第3電極配線54，係插頭部54a及配線部54b之2層構造。
於第2電極配線44及第3電極配線54之第2交叉部之第2電極配線44與第3電極配線54之間，配設有第2有機分子層56。複數之電阻變化型分子鏈16a，係用以構成第2有機分子層56。而且，複數之第2有機分子層56，係用以構成第2記憶胞陣列。
而且，該第2有機分子層56及第2電極配線44係接觸，於第2有機分子層56及第3電極配線54之間，則存在著空隙20。
於相鄰之第2有機分子層56之間、第3電極配線54之間的空間，配設有絕緣層22。
本實施方式之有機分子記憶體，可以變更電極材料而重複執行第2實施方式之製造方法來製造。
依據本實施方式，與第2實施方式相同，可以層積2層之胞陣列來增加分子記憶體之記憶體容量。此外，此處係以層積2層之胞陣列時為例來進行說明，然而，層積3層以上之胞陣列，可以更進一步增加記憶體容量。
此外，第1胞陣列及第2胞陣列之用以構成有機分子層之電阻變化型分子鏈的定向一致，故可抑制第1胞陣列及第2胞陣列之分子胞特性差的發生。
(第4實施方式)
本實施方式之有機分子記憶體，除了於有機分子層及電極配線之間形成二極體元件以外，基本上，與第1實施方式相同。所以，省略與第1實施方式重複之內容的記述。
第18圖，係本實施方式之分子記憶體的示意剖面圖。第18(b)圖，係相當於垂直相交於第18(a)圖之方向的圖。第18(c)圖，係記憶胞部分的示意電路圖。
本實施方式之分子記憶體，係交叉點型之分子記憶體。如第18圖所示，於基板10之上部，配設有複數之下部電極配線(第1電極配線)12。並且，配設著：與下部電極配線12交叉，在第3圖中為垂直相交，由與下部電極配線12不同之材料所形成之複數之上部電極配線(第2電極配線)64。
上部電極配線64，係插頭部64a及配線部64b之2層構造。插頭部64a及配線部64b，形成了具備整流特性之二極體。
於下部電極配線12及上部電極配線64之交叉部之下部電極配線12與上部電極配線64之間，配設著有機分子層16。複數之電阻變化型分子鏈16a，係用以構成有機分子層16。
並且，該有機分子層16及下部電極配線12係接觸，而有機分子層16與上部電極配線64之間，則存在著空隙20。
於相鄰之有機分子層16及有機分子層16、下部電極配線12及下部電極配線12、上部電極配線64及上部電極配線64之間的空間，則配設有絕緣層22。
基板10，例如，係以(110)面作為表面之矽。此外，下部電極配線12，例如，係金屬材料之金(Au)。
並且，上部電極配線64之插頭部64a，例如，係摻雜成n型之矽。此外，配線部64b，係金屬材料之鉬(Mo)。絕緣層22，例如，係矽氮化膜。
用以構成有機分子層16之電阻變化型分子鏈16a，例如，係第2圖所示之4-[2-amino-5-nitro-4-(phenylethynyl) phenylethynyl] benzenethiol。
依據本實施方式，上部電極配線64之插頭部64a之矽及配線部64b之鉬(Mo)，形成了肖特基勢障。所以，如第18(c)圖所示，係於有機分子層16及上部電極配線64之間形成有肖特基二極體之構成。
該肖特基二極體，係對流過上部電極配線64及下部電極配線12之間的電流進行整流。所以，用以形成有機分子層16之電阻變化型分子鏈16a本身不具備二極體特性時、或不充份時，也可抑制非選擇胞之漏電流。因此，可以實現可安定動作之有機分子記憶體。
(第5實施方式)
本實施方式之有機分子記憶體，係具備：第1電極；由與第1電極不同之材料所形成之第2電極；以及配設於第1電極與第2電極之間的有機分子層。並且，構成上述有機分子層之電阻變化型分子鏈的其中一端，與第1電極為化學鍵結，電阻變化型分子鏈之另一端與第2電極之間，則存在著空隙。
本實施方式之有機分子記憶體，係以1個電晶體及1個有機分子層作為記憶胞之有機分子記憶體。記憶胞構造以外，基本上，與第1實施方式相同。所以，省略與第1實施方式重複之內容的記述。
第19圖，係本實施方式之有機分子記憶體之記憶胞部的示意剖面圖。
本實施方式之有機分子記憶體，係以1個電晶體及1個電阻變化型之有機分子層作為記憶胞之分子記憶體。如第19圖所示，於基板70上，形成著具備閘極絕緣膜72及閘極74之選擇電晶體76。於基板70，夾著閘極74，形成著第1源極‧汲極區域80及第2源極‧汲極區域82。
基板70，例如，係矽基板。閘極絕緣膜72，例如，係矽氧化膜。閘極74，例如，係多晶矽。第1源極‧汲極區域80及第2源極‧汲極區域82，例如，係以砷(As)作為雜質之擴散層。
於第1源極‧汲極區域80上，形成有第1接觸插頭84。並且，於第1接觸插頭84上，形成有第1位元線86。第1接觸插頭84之材料，例如，係鎢，第1位元線86之材料，例如，係鉬。
於第2源極‧汲極區域82上，形成有第2接觸插頭(第1電極)88。並且，於第2接觸插頭88上，夾著有機分子層90，形成有第2位元線(第2電極)92。第2接觸插頭88之材料，例如，係鎢，第2位元線92之材料，例如，係鉬。第2位元線92之材料，係與第2接觸插頭88為不同之材料。
複數之電阻變化型分子鏈16a，係用以構成有機分子層90。並且，該有機分子層90及第2接觸插頭88係接觸，於有機分子層90與第2位元線92之間，則存在著空隙20。嚴格地說，構成有機分子層90之電阻變化型分子鏈16a之其中一端，與第2接觸插頭88為化學鍵結，另一端與第2位元線92之間，則存在著空隙20。
用以構成有機分子層90之電阻變化型分子鏈16a，例如，係第2圖所示之4-[2-amino-5-nitro-4-(phenylethynyl) phenylethynyl] benzenethiol。
電阻變化型分子鏈16a，係具備電場有無及電荷注入會導致電阻變化之機能的分子鏈。例如，具備第2圖所示之分子構造的電阻變化型分子鏈，以對兩端部之間施加電壓，可以進行低電阻狀態及高電阻狀態之切換。
本實施方式之有機分子記憶體，在選擇電晶體76導通之狀態下，對第1位元線86與第2位元線92之間施加電壓，可以對有機分子層90執行寫入，刪除。此外，使選擇電晶體76成為導通狀態，並監視流通第1位元線86及第2位元線92之間的電流，可以進行有機分子層90之電阻狀態的讀取。藉由該等動作，來發揮記憶胞之機能。
此外，空隙寬度以0.2nm以上為佳，0.5nm以上更佳，此點與第1實施方式相同。此外，夾著有機分子層90之第2接觸插頭(第1電極)88及第2位元線(第2電極)92的材料，以與第1實施方式相同為佳。
本實施方式時，也與第1實施方式相同，可以抑制流過分子記憶體之有機分子層的電流。所以，可以防止因為過剩電流流過而發生之遷移所導致的配線斷線等。此外，可以降低非選擇胞之漏電流，進而可防止記憶體之錯誤動作。
以上，係參照具體例來針對本發明之實施方式進行說明。然而，上述實施方式只是列舉之實例而已，並非用以限制本發明者。此外，實施方式之說明中，對於有機分子記憶體、有機分子記憶體之製造方法等，於本發明之說明無直接必要之部分等，省略了記載，然而，可以適度地選擇使用必要之有機分子記憶體、有機分子記憶體之製造方法等相關要素。
例如，實施方式中，對於構成有機分子層之有機分子，只提及電阻變化型分子鏈，然而，除了電阻變化型分子鏈以外，也並未將有機分子層中包含有其他有機分子的情形排除在外。
其他，具備本發明之要素，且相關業者進行適度設計變更之全部半導體整流裝置，當然也包含於本發明之範圍內。本發明之範圍，係由申請專利範圍及其等效物範圍所定義。
10．．．基板
12．．．下部電極配線(第1電極或第1電極配線)
14．．．上部電極配線(第2電極或第2電極配線)
16．．．有機分子層
16a．．．電阻變化型分子鏈
20．．．空隙
22．．．絕緣層
36．．．犧牲層
42．．．第1電極配線
44．．．第2電極配線
46．．．第1有機分子層
54．．．第3電極配線
56．．．第2有機分子層
第1圖係第1實施方式之有機分子記憶體之記憶胞部的示意剖面圖。
第2圖係第1實施方式之電阻變化型分子鏈的分子構造圖。
第3圖係第1實施方式之有機分子記憶體的示意上面圖。
第4圖係第3圖的示意剖面圖。
第5圖係第1實施方式之空隙寬度、與流過電阻變化型分子鏈之電流之關係的模擬結果。
第6圖係可以構成π共軛系於1次元方向延伸之分子之分子單元的例示圖。
第7圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖，
第8圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。
第9圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。
第10圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。
第11圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。
第12圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。
第13圖係第1實施方式之有機分記憶體之製造万法的示意剖面圖。
第14圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。
第15圖係第1實施方式之有機分子記憶體之製造方法的示意剖面圖。
第16圖係第2實施方式之有機分子記憶體的示意剖面圖。
第17圖係第3實施方式之有機分子記憶體的示意剖面圖。
第18圖係第4實施方式之有機分子記憶體的示意剖面圖及示意電路圖。
第19圖係第5實施方式之有機分子記憶體之記憶胞部的示意剖面圖。
12．．．下部電極配線
14．．．上部電極配線
16．．．有機分子層
16a．．．電阻變化型分子鏈
20．．．空隙
22．．．絕緣層

Claims (7)

  1. 一種有機分子記憶體之製造方法，其特徵為：形成第1電極，形成與前述第1電極不同之材料的第2電極，於前述第1電極上，選擇性地使長度短於前述第1電極與前述第2電極間之間隔的電阻變化型分子鏈進行化學鍵結，而於前述第1電極與前述第2電極之間，形成有機分子層。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之有機分子記憶體之製造方法，其中前述第1電極係金(Au)，前述第2電極係鉬(Mo)，前述電阻變化型分子鏈之其中一端係硫醇基。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之有機分子記憶體之製造方法，其中前述電阻變化型分子鏈，係4-[2-amino-5-nitro-4-(phenylethynyl)phenylethynyl]benzenethiol之衍生物。
  4. 一種有機分子記憶體之製造方法，其特徵為：於基板上形成第1電極材料，於前述第1電極材料上形成犧牲層，於前述犧牲層上形成與前述第1電極材料不同之第2電極材料，以使前述第2電極材料及前述犧牲層成為於第1方向延伸複數線的方式，實施圖案化，以第1絕緣膜填埋前述第2電極材料與前述犧牲層之 間的空間，以使前述第1電極材料成為於與前述第1方向交叉之第2方向延伸之複數線的方式，實施前述第2電極材料、前述犧牲層、前述第1絕緣膜、及前述第1電極材料之圖案化，針對前述第1電極材料、前述第2電極材料、及前述第1絕緣膜，選擇性地除去前述犧牲層，於前述第1電極材料上，選擇性地使長度短於前述犧牲層之厚度的電阻變化型分子鏈進行化學鍵結，而形成有機分子層，以第2絕緣膜填埋前述第1電極材料之間、前述有機分子層之間、前述第2電極材料之間的空間，於前述第2電極材料上，形成第3電極材料，將前述第3電極材料連結於前述第2電極材料，而使其成為於前述第1方向延伸之複數線的方式，來實施圖案化。
  5. 如申請專利範圍第4項所述之有機分子記憶體之製造方法，其中以垂直相交之方式來實施前述第1電極材料及前述第3電極材料之圖案化。
  6. 如申請專利範圍第4項所述之有機分子記憶體之製造方法，其中前述第1電極材料係金(Au)，前述第2電極材料係鉬(Mo)，前述電阻變化型分子鏈之其中一端係硫醇基。
  7. 如申請專利範圍第4項所述之有機分子記憶體之製造方法，其中前述電阻變化型分子鏈，係4-[2-amino-5-nitro-4-(phenylethynyl)phenylethynyl]benzenethiol之衍生物。
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