JP2019054207A - 記憶装置及び記憶装置の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】低コストで製造可能な記憶装置を提供する。【解決手段】実施形態の記憶装置は、第1の導電層と、第2の導電層と、第1の導電層と第2の導電層との間に位置し、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下の有機化合物を含む抵抗変化層と、を備える。【選択図】図1
Description
本発明の実施形態は、記憶装置及び記憶装置の製造方法に関する。
抵抗変化型メモリは、メモリセルの抵抗変化層に電圧を印加することで、高抵抗状態と低抵抗状態の間を遷移させる。例えば、高抵抗状態をデータ“0”、低抵抗状態をデータ“1”と定義すると、メモリセルは“0”と“1”の1ビットデータを記憶することが可能となる。抵抗変化型メモリを低コストで製造することが望まれる。
本発明が解決しようとする課題は、低コストで製造可能な記憶装置を提供することにある。
実施形態の記憶装置は、第1の導電層と、第2の導電層と、前記第1の導電層と前記第2の導電層との間に位置し、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下の有機化合物を含む抵抗変化層と、を備える。
以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態を説明する。なお、以下の説明では、同一又は類似の部材などには同一の符号を付し、一度説明した部材などについては適宜その説明を省略する。
また、本明細書中、便宜上「上」、又は、「下」という用語を用いる場合がある。「上」、又は、「下」とはあくまで図面内での相対的位置関係を示す用語であり、重力に対する位置関係を規定する用語ではない。
(第1の実施形態)
第1の実施形態の記憶装置は、第1の導電層と、第2の導電層と、第1の導電層と第2の導電層との間に位置し、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下の有機化合物を含む抵抗変化層と、を備える。
第1の実施形態の記憶装置は、第1の導電層と、第2の導電層と、第1の導電層と第2の導電層との間に位置し、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下の有機化合物を含む抵抗変化層と、を備える。
図1は、第1の実施形態の記憶装置のメモリセルMCの模式断面図である。図2は、第1の実施形態の記憶装置のメモリセルアレイ100及び周辺回路のブロック図である。図1は、図2のメモリセルアレイ100中の、例えば点線の円で示される一個のメモリセルMCの断面を示す。
第1の実施形態の記憶装置のメモリセルアレイ100は、例えば、半導体基板101上に絶縁層を介して、複数のワード線104と、ワード線104と交差する複数のビット線106とを備える。ビット線106は、ワード線104の上層に設けられる。また、メモリセルアレイ100の周囲には、周辺回路として、第1の制御回路108、第2の制御回路110、センス回路112が設けられる。
ワード線104と、ビット線106が交差する領域に、複数のメモリセルMCが設けられる。第1の実施形態の記憶装置は、クロスポイント構造を備える抵抗変化型メモリである。メモリセルMCは二端子の抵抗変化素子である。
複数のワード線104は、それぞれ、第1の制御回路108に接続される。また、複数のビット線106は、それぞれ、第2の制御回路110に接続される。センス回路112は、第1の制御回路108及び第2の制御回路110に接続される。
第1の制御回路108及び第2の制御回路110は、例えば、所望のメモリセルMCを選択し、そのメモリセルへのデータの書き込み、メモリセルのデータの読み出し、メモリセルのデータの消去等を行う機能を備える。データの読み出し時に、メモリセルのデータは、ワード線104と、ビット線106との間に流れる電流量として読み出される。センス回路112は、その電流量を判定して、データの極性を判断する機能を備える。例えば、データの“0”、“1”を判定する。
第1の制御回路108、第2の制御回路110、及び、センス回路112は、例えば、半導体基板101上に形成される半導体デバイスを用いた電子回路で構成される。
メモリセルMCは、図1に示すように、下部電極10(第1の導電層)、上部電極20(第2の導電層)、抵抗変化層30を備える。
下部電極10はワード線104に接続される。下部電極10は、例えば金属、又は、半導体である。下部電極10は、例えば、窒化チタン(TiN)、又は、タングステン(W)である。下部電極10自体がワード線104であっても構わない。
上部電極20は、ビット線106に接続される。上部電極20は、例えば金属である。上部電極20は、例えば、無電解めっき法で形成された金属めっき層である。上部電極20は、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、コバルト(Co)、金(Au)、亜鉛(Zn)、スズ(Sn)、クロム(Cr)、ルテニウム(Ru)、及び、銀(Ag)から成る群から選ばれる少なくとも一つの金属を有する。上部電極20自体がビット線106であっても構わない。
抵抗変化層30は、下部電極10と上部電極20との間に設けられる。抵抗変化層30は、有機分子層である。抵抗変化層30は、例えば、上部電極20を無電解めっき法で形成する際に触媒吸着層として用いられた膜である。
抵抗変化層30の厚さは、例えば、0.5nm以上5nm以下である。抵抗変化層30の厚さは、例えば、TEM(Transmission Electron Microscope)で確認することが可能である。
抵抗変化層30は、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下の有機化合物を含む。抵抗変化層30に含まれる有機化合物は、芳香族環の数が1個又は0個である。抵抗変化層30に含まれる有機化合物は、例えば、シラノール基及びアルコキシシリル基のいずれか一方の第2の官能基を有する。
抵抗変化層30は、例えば、下記式(1)ないし式(6)のいずれか一つの式で表される有機化合物を含む。
また、抵抗変化層30は、例えば、下記式(7)で表される有機化合物を含む。
抵抗変化層30に電圧を印加することで、抵抗変化層30が高抵抗状態から低抵抗状態へ、あるいは、低抵抗状態から高抵抗状態へと変化する。高抵抗状態から低抵抗状態への変化は、例えば、セット動作と称される。低抵抗状態から高抵抗状態への変化は、例えば、リセット動作と称される。高抵抗状態から低抵抗状態へ変化させる際に抵抗変化層30に印加される電圧はセット電圧、低抵抗状態から高抵抗状態へ変化させる際に抵抗変化層30に印加される電圧はリセット電圧と称される。
例えば、高抵抗状態をデータ“0”、低抵抗状態をデータ“1”と定義する。メモリセルMCは“0”と“1”の1ビットデータを記憶することが可能となる。
図3は、第1の実施形態の記憶装置のメモリセルアレイ100の一部の模式図である。図3(a)は上面図、図3(b)は図3(a)のA−A’方向の断面図、図3(c)は図3(a)のB−B’方向の断面図である。
図3では、下部電極10自体がワード線104であり、上部電極20自体がビット線である場合を示す。メモリセルアレイ100は、半導体基板101、第1の絶縁層102、第2の絶縁層105、下部電極10、上部電極20、抵抗変化層30を備える。図3中、破線で囲まれた領域が、1個のメモリセルMCである。
半導体基板101は、例えば、シリコン基板である。半導体基板101の上に第1の絶縁層102が設けられる。第1の絶縁層102は、例えば、酸化シリコンである。
第1の絶縁層102内に下部電極10が設けられる。下部電極10は、x方向に伸長する。下部電極10は、例えば、金属である。下部電極10は、例えば、窒化チタンとタングステンの積層膜である。
第1の絶縁層102の上、及び、下部電極10の上に第2の絶縁層105が設けられる。第2の絶縁層105は、例えば、酸化シリコンである。
第2の絶縁層105内に、抵抗変化層30と上部電極20が設けられる。上部電極20はy方向に伸長する。上部電極20は、例えば、金属である。上部電極20は、例えば、ニッケルである。
第2の絶縁層105と上部電極20との間に抵抗変化層30が設けられる。抵抗変化層30は、有機分子層である。抵抗変化層30の一部は、下部電極10と上部電極20との間に設けられる。抵抗変化層30の一部は、下部電極10に接する。
次に、第1の実施形態の記憶装置の製造方法について説明する。第1の実施形態の記憶装置の製造方法は、導電層を形成し、導電層の上に触媒吸着層を形成し、触媒吸着層の上に触媒層を形成し、触媒層の上に無電解めっき法により金属層を形成する。
図4、図5、図6、図7、図8、図9は、第1の実施形態の記憶装置の製造方法を示す模式図である。図4、図5、図6、図7、図8、図9は、図3に示す記憶装置の製造方法を示す。
半導体基板101の上に、第1の絶縁層102を形成する。次に、第1の絶縁層102に溝11を形成する(図4)。溝11は、x方向に伸長する。溝11の形成には、例えば、公知のリソグラフィ法とドライエッチング法を用いる。
次に、溝11内に下部電極10(導電層)を形成する(図5)。下部電極10の形成には、例えば、公知のCVD(Chemical Vapor Deposition)法とCMP(Chemical Mechanical Polishing)法を用いる。
次に、下部電極10の上、及び、第1の絶縁層102の上に第2の絶縁層105を形成する。次に、第2の絶縁層105に溝12を形成する(図6)。溝12は、y方向に伸長する。溝12の底部には、下部電極10の表面が露出する。溝12の形成には、例えば、公知のリソグラフィ法とドライエッチング法を用いる。
次に、表面が露出した下部電極10の上に触媒吸着層31を形成する(図7)。触媒吸着層31は、第2の絶縁層105の上にも形成される。触媒吸着層31の膜厚は、例えば、0.5nm以上5nm以下である。
触媒吸着層31は、下部電極10の表面と有機化合物を含む溶液を接触させて形成する。下部電極10の表面と、有機化合物を含む溶液との接触は、例えば、有機化合物を含む溶液中に半導体基板101を浸漬することにより行われる。あるいは、下部電極10及び第2の絶縁層105の上に有機化合物を含む溶液を塗布することにより行われる。下部電極10の表面と、有機化合物を含む溶液との接触時間は、例えば、1分以下である。
触媒吸着層31を形成するための溶液は、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下の有機化合物を含む。溶液に含まれる有機化合物は、芳香族環の数が1個又は0個である。抵抗変化層30に含まれる有機化合物は、例えば、シラノール基及びアルコキシシリル基のいずれか一方の第2の官能基を有する。
触媒吸着層31を形成するための溶液は、例えば、下記式(1)ないし式(6)のいずれか一つの式で表される有機化合物を含む。
また、抵抗変化層30は、例えば、下記式(7)で表される有機化合物を含む。
次に、触媒吸着層31の上に触媒層40を形成する(図8)。触媒吸着層31の上に、めっき触媒を吸着させることで触媒層40を形成する。
めっき触媒は、無電解めっきの触媒となるものであれば、特に限定されない。例えば、パラジウム(Pd)、銀(Ag)、銅(Cu)、金(Au)、白金(Pt)を用いることが可能である。
触媒層40の形成は、めっき触媒を含む溶液を、触媒吸着層31の表面に接触させることで行われる。触媒吸着層31の表面と、めっき触媒を含む溶液との接触時間は、例えば、1分以下である。
次に、触媒層40の上に無電解めっき法により金属層21を形成する(図9)。金属層21は、第2の絶縁層105に形成された溝が金属層21で埋め込まれる。なお、図9では触媒層40の図示を省略する。
金属層21の材料は、例えば、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、コバルト(Co)、金(Au)、亜鉛(Zn)、スズ(Sn)、クロム(Cr)、ルテニウム(Ru)、又は、銀(Ag)である。
金属層21の形成は、半導体基板101をめっき液中に浸漬することにより行われる。めっき液は、例えば、金属層21形成用の金属イオン、還元剤、金属イオンの安定化させる安定剤を含む。半導体基板101のめっき液中への浸漬時間は、例えば、2分以下である。
次に、第2の絶縁層105の上の金属層21を除去し、上部電極20を形成する。第2の絶縁層105の上の金属層21の除去には、例えば、公知のCMP法を用いる。無電解めっき法に用いられた触媒吸着層31は、抵抗変化層30となる。
上記の製造方法により、図3に示す第1の実施形態の記憶装置が製造される。
次に、第1の実施形態の作用及び効果について説明する。
半導体デバイスの低コスト化のために、抵抗変化型メモリを低コストで製造されることが望まれる。
抵抗変化型メモリの抵抗変化層として、電圧の印加により抵抗状態が変化するさまざまな材料が提案されている。それらの材料には、金属酸化物層、半導体膜層、及び、それらの積層構造などが含まれる。金属酸化物層や半導体層は、例えば、スパッタ法、CVD法、又は、ALD(Atomic Layer Deposition)法などを用いて形成される。
スパッタ法、CVD法、又は、ALD法は、プロセスのスループットが必ずしも高くなく、抵抗変化型メモリの製造コストが上昇しやすい。特に、抵抗変化層に複数の層が積層された積層構造を用いる場合には、積層分だけのプロセスステップが必要となり、抵抗変化型メモリの製造コストが上昇する。
また、例えば、抵抗変化層の形成に、スパッタ法を用いる場合には、膜のステップカバレッジが悪く、例えば、微細な溝や孔の中に抵抗変化層を形成することが困難となる。また、例えば、抵抗変化層の形成に、CVD法を用いる場合、プロセス温度が高くなり、抵抗変化型メモリを構成する材料や素子特性の劣化などが生じるおそれがある。
また、上部電極20を構成する金属層も、例えば、スパッタ法、CVD法、又は、ALD法などを用いて形成される場合がある。スパッタ法、CVD法、又は、ALD法などが用いられる場合には、抵抗変化層の形成の場合と同様の問題が生じる。
第1の実施形態の抵抗変化層30は、有機分子層である。そして、有機分子層は上部電極20を無電解めっき法で形成する際に用いられる触媒吸着層31である。
第1の実施形態の抵抗変化層30は、高抵抗状態では絶縁性を示す有機分子層中に、電圧の印加により金属イオンによるフィラメントが形成されて低抵抗状態になると考えられる。
第1の実施形態の記憶装置では、触媒吸着層31が抵抗変化層30となる。このため、抵抗変化層30と上部電極20は無電解めっき法による上部電極20の形成の際に、同時形成することが可能となる。したがって、プロセスステップ数が削減され、抵抗変化型メモリの製造コストが抑制できる。
また、無電解めっき法は、スパッタ法、CVD法、又は、ALD法などと異なり低コストのウェットプロセスである。したがって、プロセスコストが安くなり、抵抗変化型メモリの製造コストが抑制できる。
また、無電解めっき法は、例えば、スパッタ法と比べ、膜のステップカバレッジに優れている。したがって、微細な溝や孔の中に抵抗変化層30を形成することが容易となる。また、例えば、CVD法と比べ、プロセス温度が低いため、抵抗変化型メモリを構成する材料や素子特性の劣化などが抑制できる。
また、無電解めっき法を用いることにより、無電解めっき法以外の方法では形成が困難な金属材料、例えば、金(Au)や銀(Ag)を用いることが可能となる。
第1の実施形態の抵抗変化層30に含まれる有機化合物、及び、触媒吸着層31を形成する溶液中の有機化合物は、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有することが好ましい。第1の官能基を有することにより、触媒を吸着する機能が発現される。
また、上記有機化合物に含まれる芳香族環の数は、1個以下であることが好ましい。芳香族環の数が2個以上であると、有機化合物の分子サイズが大きくなりすぎ、触媒吸着層31の均一な形成が阻害されるおそれがある。
また、上記有機化合物は、シラノール基及びアルコキシシリル基のいずれか一方の第2の官能基を有することが好ましい。第2の官能基を有することにより、触媒吸着層31の下地層への密着性が向上する。
また、上記有機化合物は、上記式(1)ないし式(7)で表される有機化合物であることが好ましい。上記式(1)ないし式(7)で表される有機化合物を用いることにより、特に良好な抵抗変化特性が実現される。
抵抗変化層30の厚さは、例えば、0.5nm以上5nm以下であることが好ましく、0.5nm以上2nm以下であることがより好ましい。上記範囲を下回ると、均一な触媒吸着層31の形成が困難となる。また、抵抗変化層30の高抵抗状態での抵抗が十分高くならないおそれがある。上記範囲を上回ると、触媒吸着層31のはがれが生じるおそれがある。また、抵抗変化層30の低抵抗状態での抵抗が十分低くならないおそれがある。
以上、第1の実施形態によれば、低コストで製造な抵抗変化型メモリが実現される。また、抵抗変化型メモリを低コストで製造することが可能となる。
(第2の実施形態)
第2の実施形態の記憶装置は、メモリセルアレイが3次元構造を備える点で、第1の実施形態と異なっている。したがって、第1の実施形態と重複する内容については一部記述を省略する。
第2の実施形態の記憶装置は、メモリセルアレイが3次元構造を備える点で、第1の実施形態と異なっている。したがって、第1の実施形態と重複する内容については一部記述を省略する。
図10は、第2の実施形態の記憶装置のブロック図である。図11は、第2の実施形態の記憶装置のメモリセルアレイの等価回路図である。図11は、メモリセルアレイ内の配線構造を模式的に示す。第2の実施形態のメモリセルアレイ210は、メモリセルMCが立体的に配置された三次元構造を備える。
図10に示すように、記憶装置は、メモリセルアレイ210、ワード線ドライバ回路212、ローデコーダ回路214、センスアンプ回路215、カラムデコーダ回路217、及び、制御回路221を備える。
また、図11に示すように、メモリセルアレイ210内には、複数のメモリセルMCが立体的に配置される。図11中、破線で囲まれた領域が1個のメモリセルMCに対応する。
メモリセルアレイ210は、例えば、複数のワード線WL(WL11、WL12、WL13、WL21、WL22、WL23)と複数のビット線BL(BL11、BL12、BL21、BL22)を備える。ワード線WLはx方向に伸長する。ビット線BLはz方向に伸長する。ワード線WLとビット線BLは垂直に交差する。ワード線WLとビット線BLとの交差部に、メモリセルMCが配置される。
複数のワード線WLは、ローデコーダ回路214に電気的に接続される。複数のビット線BLは、センスアンプ回路215に接続される。複数のビット線BLとセンスアンプ回路215との間には選択トランジスタST(ST11、ST21、ST12、ST22)とグローバルビット線GBL(GBL1、GBL2)が設けられる。
ローデコーダ回路214は、入力されたローアドレス信号に従ってワード線WLを選択する機能を備える。ワード線ドライバ回路212は、ローデコーダ回路214によって選択されたワード線WLに所定の電圧を印加する機能を備える。
カラムデコーダ回路217は、入力されたカラムアドレス信号に従ってビット線BLを選択する機能を備える。センスアンプ回路215は、カラムデコーダ回路217によって選択されたビット線BLに所定の電圧を印加する機能を備える。また、選択されたワード線WLと選択されたビット線BLとの間に流れる電流を検知して増幅する機能を備える。
制御回路221は、ワード線ドライバ回路212、ローデコーダ回路214、センスアンプ回路215、カラムデコーダ回路217、及び、図示しないその他の回路を制御する機能を備える。
ワード線ドライバ回路212、ローデコーダ回路214、センスアンプ回路215、カラムデコーダ回路217、制御回路221などの回路は、例えば、図示しない半導体層を用いたトランジスタや配線層によって構成される。
図12は、第2の実施形態の記憶装置のメモリセルアレイ210の一部の模式図である。図12(a)は、メモリセルアレイ210のxy断面図である。図12(b)は、メモリセルアレイ210のyz断面図である。図12(a)は、図12(b)のBB’断面図、図12(b)は図12(a)のAA’断面図である。図12(a)、図12(b)中、破線で囲まれた領域が、1個のメモリセルMCである。
メモリセルアレイ210は、複数のワード線WL(第1の導電層)、複数のビット線BL(第2の導電層)を備える。また、抵抗変化層30、層間絶縁層140を備える。
ワード線WLは層間絶縁層140と、z方向に交互に積層される。ワード線WLはx方向に伸長する。
ワード線WLは、例えば金属又は半導体である。ワード線WLは、例えば、例えば、窒化チタン、タングステン、又は。窒化チタンとタングステンの積層構造である。
ビット線BLは、ワード線WLとワード線WLとの間に設けられる。ビット線BLは、z方向に伸長する。
ビット線BLは、例えば金属である。ビット線BLは、例えば、無電解めっき法で形成された金属めっき層である。ビット線BLは、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、コバルト(Co)、金(Au)、亜鉛(Zn)、スズ(Sn)、クロム(Cr)、ルテニウム(Ru)、及び、銀(Ag)から成る群から選ばれる少なくとも一つの金属を有する。
ワード線WLとビット線との間に抵抗変化層30が設けられる。抵抗変化層30に、第1の実施形態の抵抗変化層30と同様の構成が適用される。
次に、第2の実施形態の記憶装置の製造方法について説明する。第2の実施形態の記憶装置の製造方法は、導電層と絶縁層が交互に積層された積層体に、積層体の積層方向に絶縁層を貫通し側面に導電層が露出する開口部を形成し、開口部の側面に有機化合物を含む溶液を接触させて触媒吸着層を形成し、触媒吸着層の上に触媒層を形成し、触媒層の上に無電解めっき法により金属層を形成する。
図13、図14、図15、図16は、第1の実施形態の記憶装置の製造方法を示す模式断面図である。図13、図14、図15、図16は、図12に示す記憶装置の製造方法を示す。
最初に、ワード線WL(導電層)と層間絶縁層140(絶縁層)とがz方向に交互に積層された積層体230を形成する(図13)。積層体230は、例えば、公知のCVD法、リソグラフィ法、及び、ドライエッチング法を用いて形成する。
次に、積層体230に、積層体230の積層方向であるz方向に層間絶縁層140を貫通する開口部150を設ける(図14)。開口部150の側面には、ワード線WLが露出する。
次に、開口部150の側面に有機化合物を含む溶液を接触させて触媒吸着層31を形成する(図15)。触媒吸着層31を形成する。触媒吸着層31の構成は、第1の実施形態と同様である。
次に、触媒吸着層31の上に触媒層40を形成する(図16)。触媒層40の構成は、第1の実施形態と同様である。
次に、触媒層40の上に無電解めっき法により金属層を形成する。金属層の構成は、第1の実施形態の金属層21と同様である。金属層により開口部150が埋め込まれ、ビット線BLとなる。触媒吸着層31は、抵抗変化層30となる。
上記の製造方法により、図12に示す第2の実施形態の記憶装置が製造される。
三次元構造の抵抗変化型メモリでは、図14に示す開口部150のように高いアスペクト比の溝又は孔の中に抵抗変化層30や、金属配線層を形成することが必要となる。第2の実施形態の製造方法では、ステップカバレッジの優れた無電解めっき法を用いるため、高いアスペクト比の溝又は孔の中にも抵抗変化層30や、金属配線層を形成することが可能となる。
第2の実施形態によれば、第1の実施形態同様、低コストで製造な抵抗変化型メモリが実現される。また、抵抗変化型メモリを低コストで製造することが可能となる。さらに、三次元構造を備えることにより、抵抗変化型メモリの集積度が向上するという効果が得られる。
以下、実施例1及び実施例2について説明する。
(実施例1)
第2の実施形態に相当する製造方法で、第2の実施形態に相当する構造を作成した。酸化シリコンの絶縁層中に第1の導電層を形成した。第1の導電層は窒化チタンとタングステンの積層構造とした。ドライエッチング法を用いて、絶縁層を貫通し、側面に第1の導電層が露出する開口部を形成した。
第2の実施形態に相当する製造方法で、第2の実施形態に相当する構造を作成した。酸化シリコンの絶縁層中に第1の導電層を形成した。第1の導電層は窒化チタンとタングステンの積層構造とした。ドライエッチング法を用いて、絶縁層を貫通し、側面に第1の導電層が露出する開口部を形成した。
濃度0.1%の3−アミノプロピルトリメトキシシラン水溶液中に30秒間浸漬した後、純水中で15秒間リンスを行い、触媒吸着層を形成した。3−アミノプロピルトリメトキシシラン水溶液は、上記式(1)で表される有機化合物で、n=3、m=0、R=CH3の場合の有機化合物である。
次に、1wt%塩化パラジウム塩酸溶液を、1%水溶液に希釈したパラジウム溶液中に、30秒間浸漬した後、純水中で15秒間リンスを行い、金属触媒層を形成した。
次に、次亜リン酸ナトリウムを還元剤に用いたpH6.5のNiBメッキ液を用いて、メッキ温度62℃で80秒間無電解メッキ処理を行い、ニッケル層を形成した。ニッケル層が第2の導電層である。
第1の導電層をグラウンドに固定し、第2の導電層の電圧を変化させて電流電圧特性を評価した。
図17は、実施例1の結果を示す図である。図17(a)は断面SEM写真である。図17(b)は電流電圧特性である。
図17(a)で、円で囲まれた領域がメモリセルに相当する構造である。無電解めっき法により、アスペクト比の高い開口部がボイドなくニッケルで埋め込まれている。
図17(b)で明らかなように、電圧を変化させることにより、高抵抗状態(図17(b)中のH、白丸)と低抵抗状態(図17(b)中のL、黒丸)が実現されることが分かる。すなわち、セット動作とリセット動作が実現されることが明らかになった。したがって、第2の実施形態に相当する製造方法で作成された構造で、抵抗変化型メモリが実現できることが明らかになった。
(実施例2)
触媒吸着層を形成する水溶液をトリアジン化合物水溶液とする以外は、実施例1と同様の構造を作成した。トリアジン化合物水溶液は、上記式(7)に示すトリアジン化合物を含む。
触媒吸着層を形成する水溶液をトリアジン化合物水溶液とする以外は、実施例1と同様の構造を作成した。トリアジン化合物水溶液は、上記式(7)に示すトリアジン化合物を含む。
実施例2においても、実施例1と同様の電流電圧特性が得られた。
第1の実施形態では、メモリセルアレイ100のクロスポイント構造が一層のみの場合を例に説明したが、第1の実施形態のメモリセルアレイ100を複数積層した三次元構造とすることも可能である。
第1及び第2の実施形態では、第2の導電層に無電解めっき法による金属めっき層を適用する場合を例に説明したが、第1の導電層に無電解めっき法による金属めっき層を適用する構成とすることも可能である。例えば、第2の実施形態では、ビット線BLに無電解めっき法による金属めっき層を適用する場合を例に説明したが、ビット線BLを先に形成し、ワード線WLに無電解めっき法による金属めっき層を適用することも可能である。
また、第1又は第2の実施形態において、ワード線とビット線との間に抵抗変化層30に加え、セレクタを設ける構成とすることも可能である。セレクタは、例えば、単方向のダイオード、又は、双方向のダイオードである。双方向のダイオードは、電圧の印加方向に関わらず、電流電圧特性に非線形性を備える素子である。ワード線とビット線との間にセレクタを設ける場合、第1の導電層又は第2の導電層がセレクタの構成材料を兼ねていても構わない。
第1又は第2の実施形態において、第1の導電層と抵抗変化層30、第2の導電層と抵抗変化層30との間に、例えば、トンネル電流が流れる程度の薄い酸化物層、窒化物層、酸窒化物層を設ける構成とすることも可能である。
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。例えば、一実施形態の構成要素を他の実施形態の構成要素と置き換え又は変更してもよい。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
10 下部電極(第1の導電層、導電層)
20 上部電極(第2の導電層)
21 金属層
30 抵抗変化層
31 触媒吸着層
40 触媒層
BL ビット線(第2の導電層)
WL ワード線(第1の導電層)
20 上部電極(第2の導電層)
21 金属層
30 抵抗変化層
31 触媒吸着層
40 触媒層
BL ビット線(第2の導電層)
WL ワード線(第1の導電層)
Claims (14)
- 第1の導電層と、
第2の導電層と、
前記第1の導電層と前記第2の導電層との間に位置し、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下の有機化合物を含む抵抗変化層と、
を備える記憶装置。 - 前記有機化合物は、シラノール基及びアルコキシシリル基のいずれか一方の第2の官能基を有する請求項1記載の記憶装置。
- 前記有機化合物は下記式(1)ないし式(6)のいずれか一つの式で表され、
下記式(1)において、nは1以上11以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(2)において、nは1以上11以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(3)において、nは1以上5以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(4)において、nは0以上2以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(5)において、nは1以上6以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(6)において、nは1以上4以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかである請求項2記載の記憶装置。
- 前記有機化合物は下記式(7)で表され、式(7)中、A、B、Cの内、少なくとも一つは前記第1の官能基であり、少なくとも一つは前記第2の官能基であり、R1、R2、R3は任意に存在する連結基である請求項2記載の記憶装置。
- 前記第1の導電層及び前記第2の導電層の少なくともいずれか一方は、金属めっき層である請求項1ないし請求項4いずれか一項記載の記憶装置。
- 前記第1の導電層及び前記第2の導電層の少なくともいずれか一方は、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、コバルト(Co)、金(Au)、亜鉛(Zn)、スズ(Sn)、クロム(Cr)、ルテニウム(Ru)、及び、銀(Ag)から成る群から選ばれる少なくとも一つの金属を有する請求項1ないし請求項5いずれか一項記載の記憶装置。
- 前記抵抗変化層の膜厚は、0.5nm以上5nm以下である請求項1ないし請求項6いずれか一項記載の記憶装置。
- 導電層を形成し、
前記導電層の上に触媒吸着層を形成し、
前記触媒吸着層の上に触媒層を形成し、
前記触媒層の上に無電解めっき法により金属層を形成する記憶装置の製造方法。 - 前記導電層と有機化合物を含む溶液を接触させて前記触媒吸着層を形成する請求項8記載の記憶装置の製造方法。
- 前記有機化合物は、アミノ基、チオール基、カルボキシ基、及びアジド基から成る群から選ばれる少なくとも一つの第1の官能基を有し、含まれる芳香族環の数が1個以下である請求項9記載の記憶装置の製造方法。
- 前記有機化合物は、シラノール基及びアルコキシシリル基のいずれか一方の第2の官能基を有する請求項10記載の記憶装置の製造方法。
- 前記有機化合物は下記式(1)ないし式(6)のいずれか一つの式で表され、
下記式(1)において、nは1以上11以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(2)において、nは1以上11以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(3)において、nは1以上5以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(4)において、nは0以上2以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(5)において、nは1以上6以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかであり、
下記式(6)において、nは1以上4以下の整数であり、mは0以上2以下の整数であり、Rは、H、CH3、及び、CH3CH2のいずれかである請求項10記載の記憶装置の製造方法。
- 前記有機化合物は下記式(7)で表され、式(7)中、A、B、Cの内、少なくとも一つは前記第1の官能基であり、少なくとも一つは前記第2の官能基であり、R1、R2、R3は任意に存在する連結基である請求項11記載の記憶装置の製造方法。
- 導電層と絶縁層が交互に積層された積層体に、前記積層体の積層方向に前記絶縁層を貫通し、側面に前記導電層が露出する開口部を形成し、
前記開口部の側面に有機化合物を含む溶液を接触させて触媒吸着層を形成し、
前記触媒吸着層の上に触媒層を形成し、
前記触媒層の上に無電解めっき法により金属層を形成する記憶装置の製造方法。
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