TWI500696B - 塗裝成形體用之樹脂組成物 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種樹脂組成物,其成形時溢料之發生少,且可製成外觀美之成形體。
先前在日本專利特開2000-143973號公報中,記載混合以聚醯胺與聚烯烴所製成之聚合物摻合物樹脂與烯樹脂(terpene resin)製成之聚醯胺系聚合物摻合物樹脂組成物。在實施例1中已記載相對於尼龍6與聚丙烯而言混合順丁烯二酸酐變性聚丙烯作為相容劑(compatibilizer),在實施例7中相對於尼龍66而言,混合順丁烯二酸酐變性EPDM。其中記載該組成物之流動性佳,且其機械特性及耐熱性亦良好(表1)。
另外,在日本專利特表2004-521980號公報中,亦已記載混合尼龍6、尼龍66、ABS樹脂、接枝順丁烯二酸酐之苯乙烯-順丁烯二醯亞胺共聚物等之組成物(參照實施例之表I、II)。其中記載該組成物之機械特性及耐熱性均佳(表III)。
又,在日本專利第3389652號公報中已記載混合ABS樹脂、尼龍6、順丁烯二醯亞胺聚合物等之組成物。其中記載該組成物之耐熱性、機械特性、成形品之外觀、耐藥品性均佳(參照實施例之表3)。
此外,在日本專利第2735606號公報中已記載相對於尼龍6、尼龍12、順丁烯二醯亞胺共聚物、變性聚烯烴系共聚物而言,混合玻璃纖維、碳纖維等纖維狀填充物之組成物。其中記載該組成物之流動性(MFR)、機械特性、耐熱性等均佳(參照實施例之表一3)。同時,其中亦記載纖維狀填充物係依照目的分別而使用,在使用單結晶體短纖維(whisker)系時,會有表面狀態之問題(第7欄第4至8行)。
惟在上述文獻之中,在日本專利第3389652號公報中,雖然記載其成形品之表面外觀佳,但完全未記載其中混合玻璃纖維等纖維狀填充劑。此外,在日本專利第2735606號公報中,雖然記載其中混合玻璃纖維等纖維狀填充物,但記載在使用單結晶體短纖維時表面狀態會發生問題。
因此,本發明之課題在提供一種成形時溢料之發生少,且成形品之外觀美,其成形品之塗裝性亦佳之較佳之樹脂組成物。
作為本發明之解決手段,係提供一種樹脂組成物,其係包含(A)50至95質量%之聚醯胺系樹脂混合物,且前述聚醯胺系樹脂混合物係選自下述(A-1)至(A-5)中之任一種:
(A-1)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物、聚醯胺6及聚醯胺66之混合物、
(A-2)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物與聚醯胺6之混合物、
(A-3)聚醯胺6與聚醯胺66之混合物、
(A-4)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物與聚醯胺66之混合物、
(A-5)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物,
(B)5至50質量%之選自羧酸酐變性烯烴樹脂、羧酸變性AS樹脂、羧酸變性丙烯酸樹脂、羧酸酐變性順丁烯二醯亞胺樹脂、羧酸變性ABS樹脂、羧酸酐變性SEBS樹脂、羧酸酐變性EPDM、AS樹脂中之至少1種,
(C)相對於(A)與(B)成分合計之100質量份而言為10至150質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
本發明之樹脂組成物,成形時溢料之發生少。同時,本發明之樹脂組成物,不管是否含有玻璃纖維等,其可獲得除了外觀良好外,還有塗裝性亦佳之成形品,且由於其中包含玻璃纖維,故可獲得機械特性良好之成形品。
(A)成分之聚醯胺系樹脂混合物,係選自(A-1)至(A-5)中之任一種。
(A-1)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物、聚醯胺6及聚醯胺66之混合物
(A-2)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物與聚醯胺6之混合物
(A-3)聚醯胺6與聚醯胺66之混合物
(A-4)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物與聚醯胺66之混合物
(A-5)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物
(B)選自羧酸酐變性烯烴樹脂、羧酸變性AS樹脂、羧酸變性丙烯酸樹脂、羧酸酐變性順丁烯二醯亞胺樹脂、羧酸變性ABS樹脂、羧酸酐變性SEBS樹脂、羧酸酐變性EPDM、AS樹脂中之至少1種。(B)成分亦可依其須要再含有ABS樹脂。(B)成分以2種以上之組合較佳。
(B)成分以選自下述之(B-1)成分、由下述之(B-1)成分與(B-2)成分組合之構成較佳。
(B-1)成分,可舉如羧酸變性AS樹脂、羧酸變性ABS樹脂、羧酸或其酸酐變性烯烴樹脂、羧酸或其酸酐變性EPDM、由含40質量%以上之順丁烯二醯亞胺系單體的單體混合物構成之羧酸或其酸酐變性順丁烯二醯亞胺樹脂。
(B-1)成分之更佳之例,可舉如羧酸變性AS樹脂、羧酸酐變性EPDM、由含40質量%以上之順丁烯二醯亞胺系單體的單體混合物構成之羧酸酐變性順丁烯二醯亞胺樹脂。
羧酸變性AS樹脂為已知,可舉如AS樹脂與選自丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸中之羧酸共聚合之物。
羧酸變性ABS樹脂為已知,可舉如ABS樹脂與選自丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸等中之羧酸共聚合之物。
羧酸酐變性烯烴樹脂與羧酸或其酸酐變性EPDM為已知,可舉如順丁烯二酸酐等與其任何末端鍵結形成之物。(B-1)成分中含有羧酸或其酸酐變性EPDM時,可以提高其抑制成形時發生溢料之效果。
含有高於40質量%(較佳是高於45質量%,更佳是高於50質量%)之順丁烯二醯亞胺系單體之單體混合物所構成之羧酸酐變性順丁烯二醯亞胺樹脂,可舉如由可與順丁烯二醯亞胺系單體、不飽和二羧酸酐、其他之芳族乙烯單體等共聚合之單體所形成之物。
上述樹脂之製造方法,藉由聚合各個單體成分製造目的組成之共聚物之方法,及以不飽和二羧酸酐與芳族乙烯單體成分等共聚合後,將其獲得之共聚物與氨水或甲胺、乙胺、苯胺等1級胺反應,使酸酐殘基進行醯亞胺化反應,製造目的組成之共聚物之方法,此等所有之方法均可採用。
前述之單體混合物,可舉如以選自順丁烯二醯亞胺、N-甲基順丁烯二醯亞胺、N-乙基順丁烯二醯亞胺、N-丙基順丁烯二醯亞胺、N-異丙基順丁烯二醯亞胺、N-環己基順丁烯二醯亞胺、N-苯基順丁烯二醯亞胺、N-甲苯醯基順丁烯二醯亞胺、N-二甲苯基順丁烯二醯亞胺、N-萘基順丁烯二醯亞胺、N-第三丁基順丁烯二醯亞胺、N-鄰氯苯基順丁烯二醯亞胺、N-鄰甲氧苯基順丁烯二醯亞胺中之順丁烯二醯亞胺系單體,與可與前述單體共聚合之其他單體單元形成之物。
(B-2)成分為AS樹脂,惟依照需要亦可含ABS樹脂作為(B-2)成分。(B-2)成分中含有AS樹脂時,特別具有提高塗裝性之效果,含有ABS樹脂時,可以增加其抑制成形時發生溢料之效果。
(B)成分之中含有(B-1)成分及(B-2)成分時,(B)成分中之(B-1)成分的含量較佳為10至100質量%,15至100質量%更佳,15至80質量%又更佳,20至70質量%特佳;
(B)成分中之(B-2)成分的含量較佳為90至0質量%,85至0質量%更佳,85至20質量%又更佳,80至30質量%特佳。
又,(B-2)成分中包含ABS樹脂時,組成物中ABS樹脂之含量為5質量%以下。
(C)成分,可使用玻璃纖維及碳纖維之任一種,亦可由玻璃纖維與碳纖維併用。
玻璃纖維之例,可舉如由E-玻璃、D-玻璃所製成之玻璃纖維;碳纖維可舉如聚丙烯腈系、瀝青系、縲縈(rayonne)系等所製成者。
(C)成分之玻璃纖維或碳纖維,長軸長度與短軸長度之比例(長軸長度/短軸長度)較佳在1.0至5.0之範圍,1.2至5.0之範圍更佳,2.0至5.0之範圍又更佳,3.0至5.0之範圍特佳。又,長軸長度與短軸長度之比例為1.0時,意指其斷面為圓形。
(D)成分之玻璃纖維或碳纖維,寬度方向之斷面形狀為圓形(如第1圖中所示之玻璃纖維1)者,如楕圓形、多角形(二等邊三角形、正三角形、長方形、正方形、六角形、梯形、菱形等)或在前述之多角形中僅在其角形成圓形者均可,特佳是微繭形(如第1圖中所示之玻璃纖維2)、微長圓形(如第1圖中所示之玻璃纖維3)。
又,微繭形意指從長度方向及寬度方向之2個中心軸來看,可為左右對稱者,非對稱(或為近似之形狀)者亦可;微長圓形意指從其長度方向及寬度方向之2個中心軸來見,可為左右對稱(或為近似之形狀)者,非對稱者亦可。
本發明之組成物中,(A)、(B)、(C)成分之含量如下所示。
(A)成分之含量為50至95質量%,60至90質量%較佳,60至85質量%更佳,65至80質量%又更佳。
(B)成分之含量為5至50質量%,40至10質量%較佳,40至15質量%更佳,35至20質量%又更佳。
(C)成分之含量,相對於(A)成分及(B)成分合計之100質量份而言,為10至150質量份,20至130質量份較佳,30至100質量份更佳。
本發明之組成物,在可解決上述課題之範圍內,亦可依照其須要可含有紫外線吸收劑、光安定劑、抗帶電劑、抗氧化劑、滑劑、可塑劑、抗燃劑、脫模劑等。
以下即以實施例更詳細說明本發明,但本發明並不限定於此等實施例。
使用表1所示之各成分,在日本製鋼公司製造之雙軸壓出機TEX30α(螺桿徑為32mm)中,以270℃熔融混練,在壓出成股狀後進行冷卻,再切斷而獲得丸粒(螺桿轉速:250rpm、進料速度:30 kg/小時)。玻璃纖維利用側加料口由中間加入。各例中之組成物再進行下述各試驗。其結果如表1所示。
以Keyence公司製造之數位式電子顯微鏡YHX-200測定評估長度120mm×寬度120mm×厚度3mm之成形品在模溫度120℃下射出成形時溢料之面積。
○:溢料寬度小於30μm
△:溢料寬度大於30μm,小於50μm
×:溢料寬度大於50μm
以目視評估長度120mm×寬度120mm×厚度3mm之成形品在模溫度120℃下射出成形時之外觀。
○:無填充物膨出,平滑且外觀良好。
△:局部可觀察到填充物膨出。
×:整體可觀察到填充物膨出,平滑性亦差。
先將以射出成形製成之平板(100×100×2mm)之表面以異丙醇脫脂,再以2液型丙烯胺甲酸乙酯塗料(Cashew公司製造,斯多隆100)塗裝,經乾燥(80℃×2小時)後,計算以JIS K5400-1990之百格試驗法(crosscut adhesion test)在100方格中殘餘之格數,以其評估塗裝性。○表示100/100。
將成形為長度120mm×寬度120mm×厚度2mm大小之平板,置於水平平面上,使其形成空出之中央部分與水平平面接觸(使其發生彎曲變形時各角部分會向上彎曲)。其次,將各角部分固定於水平平面上之後,測定位在相對固定之角部分之對角線上的角部分,相對於水平面之高度(即翹起的高度)。如此測定各角部分後,再以其翹起高度最大者以以下之基準評估。
◎:小於5mm
○:5mm以上小於8mm
△:8mm以上小於10mm
×:10mm以上
依照ISO75測定。
依照ISO178測定。
PA-1:聚醯胺6/66共聚物,宇部興產公司製造之UBE尼龍5013B(在溫度25℃、96重量%之硫酸中測定濃度為1g/100ml之樹脂時相對黏度為2.5之聚醯胺6/66共聚物)
PA-2:聚醯胺6/66共聚物,宇部興產公司製造之UBE尼龍5023B(在溫度25℃、96重量%之硫酸中測定濃度為1g/100ml之樹脂時相對黏度為3.0之聚醯胺6/66共聚物)
PA-3:聚醯胺66,宇部興產公司製造之UBE尼龍2015B(在溫度25℃、96重量%之硫酸中測定濃度為1g/100ml之樹脂時相對黏度為2.5之聚醯胺66)
PA-4:聚醯胺6,宇部興產公司製造之UBE尼龍1013B(在溫度25℃、96重量%之硫酸中測定濃度為1g/100ml之樹脂時相對黏度為2.5之聚醯胺6)
酸變性順丁烯二醯亞胺樹脂:47質量%之苯乙烯-51質量%之N-苯基順丁烯二醯亞胺-2質量%之順丁烯二酸酐之共聚物,玻璃轉移溫度196℃、重量平均分子量12萬、265℃10kg下之熔融比例:4
酸變性AS:71質量%之苯乙烯、24質量%之丙烯腈、5質量%之甲基丙烯酸
酸變性EPDM: Shanghai SUNNY New Technology Development CMG9802
AS樹脂:Daicel聚合物公司製造之塞比安N 050SF
ABS樹脂:日本A & L公司製造之Santac AT-08
玻璃纖維1:日本電氣玻璃公司製造之ECS-03-T-120,長軸長度/短軸長度=1.0(斷面為圓形)(參照第1圖)
玻璃纖維2:日東紡績公司製造,CSH 3PA-870S,長軸長度/短軸長度=2.0(斷面為微繭形)(參照第1圖)
玻璃纖維3:日東紡績公司製造,CSG 3PA-820S,長軸長度/短軸長度=4.0(斷面為微長圓形)(參照第1圖)
在混合玻璃纖維2、3作為(C)成分中之玻璃纖維之實施例17至19中,其彎曲變形可以減少,特別是實施例18、19中之彎曲變形小。
因此,由表1之結果可確知,本發明之組成物,適合作為各種成形品之成形材料,特別可確知彎曲變形小之實施例17至19之組成物,適合作為厚度薄之成形品(例如厚度為0.4至2.0mm)之成形材料。
因此,本發明之樹脂組成物,可利用為行動電話之外體材料、汽車之內體零件及外體零件等之成形用材料。
第1圖顯示在實施例中使用之玻璃纖維的長軸長度/短軸長度之比例及斷面形狀。
Claims (6)
- 一種樹脂組成物,其係包含:(A)50至95質量%之聚醯胺系樹脂混合物,且前述聚醯胺系樹脂混合物為選自下述(A-1)至(A-5)中之任1種:(A-1)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物、聚醯胺6與聚醯胺66之混合物、(A-2)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物與聚醯胺6之混合物、(A-3)聚醯胺6與聚醯胺66之混合物、(A-4)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物與聚醯胺66之混合物、(A-5)聚醯胺6與聚醯胺66之共聚物,(B)5至50質量%之由(B-1)成分與(B-2)成分之組合所構成者,且其前述(B-1)成分為10至100質量%選自羧酸變性AS樹脂、羧酸變性ABS樹脂、羧酸或其酸酐變性烯烴樹脂、由含40質量%以上之順丁烯二醯亞胺系單體之單體混合物構成之羧酸或其酸酐變性順丁烯二醯亞胺樹脂、羧酸或其酸酐變性EPDM,其前述(B-2)成分為0至90質量%之AS樹脂,(C)相對於(A)與(B)成分合計之100質量份而言為10至150質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
- 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物,其前述(B)成分中,(B-1)成分之含量為15至80質量%,且(B-2)成分之含量為85至20質量%。
- 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物,其(B)成分中又含有ABS樹脂,且其組成物中ABS樹脂之含量為5質量%以下。
- 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物,其(C)成分之玻璃纖維或碳纖維,寬度方向斷面之長軸長度與短軸長度之比例(長軸長度/短軸長度)為1.2至5.0之範圍。
- 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物,其(C)成分之玻璃纖維或碳纖維,寬度方向斷面之長軸長度與短軸長度之比例(長軸長度/短軸長度)為2.0至5.0之範圍。
- 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物,其(C)成分之玻璃纖維或碳纖維,寬度方向斷面之形狀為微繭形或微長圓形。
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