TWI490283B - 塗裝成形體用之樹脂組成物 - Google Patents

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Description

塗裝成形體用之樹脂組成物
本發明係關於塗裝成形體用之樹脂組成物，其適合作為塗裝所使用之各種成形體用。
周知由聚醯胺樹脂與ABS樹脂所構成樹脂組成物被用於汽車零件等之材料(日本特開2007-224287號公報、日本特開平11-286587號公報)。在汽車零件等之材料，除了剛性等機械性質、耐熱性等物理性質以外，亦被要求塗裝性良好。
在日本特開2007-224287號公報，並無關於塗裝性之記載，而僅記載玻璃纖維等纖維狀填充劑作為任意成分。
在日本特開平11-286587號公報，並無塗裝性本身之試驗，而僅記載關於塗裝燒製所著後尺寸穩定性之定性試驗(○×評價方式)，與日本特開2007-224287號公報相同，僅記載玻璃纖維等纖維狀填充劑作為任意成分。
本發明之課題係提供一種塗裝成形體用之樹脂組成物，其機械性質或物理性質良好，可獲得塗裝性良好的成形體。
本發明係提供下述之各發明1、2、3。
1.(A)聚醯胺樹脂35至90質量%； (B)ABS樹脂9至50質量%； (C)選自羧酸改性AS樹脂、羧酸改性丙烯酸樹脂、羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂、羧酸改性ABS樹脂、羧酸改性SEBS樹脂之二種以上合計1至25質量%；並且含有 (D)相對於(A)、(B)、及(C)成分之合計100質量份，2至80質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
2.一種樹脂組成物，其含有：(A)聚醯胺樹脂35至90質量%；(B)ABS樹脂9至50質量%；(C)成分係(C-1)羧酸改性AS樹脂與(C-2)由含有40質量%以上之順丁烯二醯亞胺系單體之單體混合物所得的羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂，合計含有1至25質量%；並且含有(D)相對於(A)、(B)、及(C)成分之合計100質量份，2至80質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
3.一種樹脂組成物，其含有：(A)聚醯胺樹脂35至90量%；(B)ABS樹脂9至50質量%；(C)成分係(C-1)羧酸改性AS樹脂、(C-2)由含有40質量%以上之順丁烯二醯亞胺系單體的單體混合物所得之羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂及(C-3)羧酸改性ABS樹脂，合計含有1至25質量%；以及含有(D)相對於(A)、(B)及(C)成分之合計100質量份，2至80質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
又，本發明係提供一種塗裝成形體用之上述發明1、2或3之樹脂組成物。
由本發明之塗裝成形體用之樹脂組成物所得之成形體，其剛性等機械性質或耐熱性等物理性質良好，塗裝後塗膜之密接性亦優良。
 <(A)成分>
(A))成分之聚醯胺系樹脂方面，係由二胺與二羧酸所形成之聚醯胺樹脂及該等共聚物，具體言之，有耐綸66、聚六亞甲基癸二醯胺(耐綸6‧10)、聚六亞甲基十二醯胺(耐綸6‧12)、聚十二亞甲基十二醯胺(耐綸1212)、聚間苯二甲基己二醯胺(耐綸MXD6)、聚四亞甲基己二醯胺(耐綸46)及該等之混合物或共聚物；耐綸6/66、6T成分為50莫耳%以下之耐綸66/6T(6T：聚對苯二甲醯己二胺)、6I成分為50莫耳%以下之耐綸66/6I(6I：聚異鄰苯二甲醯己二胺)、耐綸6T/6I/66、耐綸6T/6I/610等之共聚物；聚對苯二甲醯己二胺(耐綸6T)、聚鄰苯二甲醯己二胺(耐綸6I)、聚(2-甲基五亞甲基)對苯二甲醯胺(耐綸M5T)、聚(2-甲基五亞甲基)異鄰苯二甲醯胺(耐綸M5I)、耐綸6T/6I、耐綸6T/M5T等之共聚物，除此之外，亦有非晶形耐綸例如共聚耐綸，非晶形耐綸方面，可例舉對苯二甲酸與三甲基六亞甲二胺之縮聚物等。
再者，由環狀內醯胺之開環聚合物、胺基羧酸之縮聚物及該等之成分所構成共聚物，具體言之，可例舉耐綸6、聚-ω-十一醯胺(耐綸11)、聚-ω-十二醯胺(耐綸12)等之脂肪族聚醯胺樹脂及該等共聚物，與由二胺、二羧酸所構成聚醯胺之共聚物，具體言之可例舉耐綸6T/6、耐綸6T/11、耐綸6T/12、耐綸6T/6I/12、耐綸6T/6I/610/12等及該等混合物。
<(B)成分>
(B)成分之ABS樹脂宜為以乳化聚合法、塊狀聚合法所製造之物，宜為將乳化聚合後分散於水中的聚合體以無機鹽凝固的方法、以塊狀聚合法製造之物。
<(C)成分>
(C)成分係選自羧酸改性AS樹脂、羧酸改性丙烯酸樹脂、羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂、羧酸改性ABS樹脂、羧酸改性SEBS樹脂之二種以上。
(C)成分之組合方面，可例舉選自羧酸改性AS樹脂與殘留之任一種或二種以上之樹脂的組合、選自羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂、與殘留之任一種或二種以上之樹脂(但，羧酸改性AS樹脂除外)之組合。
(C)成分為以下(C-1)成分與(C-2)成分之組合，較佳為(C-1)成分、(C-2)成分及(C-3)成分之組合。
(C-1)成分之羧酸改性AS樹脂係周知之物，可例舉在AS樹脂之末端鍵結選自丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸等之羧酸而成之物。
(C-2)成分之由含有40質量%以上順丁烯二醯亞胺系單體的單體混合物所得羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂，可例舉在自該單體混合物所得之順丁烯二醯亞胺樹脂之末端鍵結有選自丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸等的羧酸之物。
該單體混合物，係選自順丁烯二醯亞胺、N-甲基順丁烯二醯亞胺、N-乙基順丁烯二醯亞胺、N-丙基順丁烯二醯亞胺、N-異丙基順丁烯二醯亞胺、N-環己基順丁烯二醯亞胺、N-苯基順丁烯二醯亞胺、N-甲苯甲醯基順丁烯二醯亞胺、N-二甲苯基順丁烯二醯亞胺、N-萘基順丁烯二醯亞胺、N-三級丁基順丁烯二醯亞胺、N-鄰氯苯基順丁烯二醯亞胺、N-鄰甲氧基苯基順丁烯二醯亞胺的順丁烯二醯亞胺系單體、與可與該單體共聚的其它單體單位所構成。
在可與順丁烯二醯亞胺系單體共聚的其它單體方面，有苯乙烯、順丁烯二酸酐等。
(C-2)成分中、順丁烯二醯亞胺系單體單位之含量為40質量%以上、較佳為45質量%以上、更佳為50質量%以上。
(C-2)成分之在265℃、10kg之熔融流動率值宜為0.1至5，更宜為0.1至3.5、最宜為0.1至2.5。
(C-3)成分之羧酸改性ABS樹脂為周知之物，可列舉在ABS樹脂之末端鍵結有選自丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸等之羧酸而成之物。
本發明之組成物中(A)、(B)、(C)成分之含有比率係如下述。
(A)成分之含量為35至90質量%、較佳為48至80質量%、更佳為52至80質量%、再佳為57至78質量%。
(A)成分之含量較佳為較(B)成分之含量更大。
(B)成分之含量為9至50質量%、較佳為15至50質量%、更佳為15至42質量%、再佳為15至35質量%。
(B)成分之含量較佳為較(A)成分之含量更小。
(C)成分之含量合計為1至25質量%、較佳為5至20質量%、更佳為5至18質量%、再佳為7至18質量%。
(C)成分係含有(C-1)成分與(C-2)成分之組合時，合計為在上述含量之範圍，(C-1)成分與(C-2)成分滿足下述比率。
(C-1)成分與(C-2)成分之質量比[(C-1)/(C-2)]宜為1/10至10/1、1/10至5/1，更宜為1/10至2/1。
(C)成分在含有(C-1)成分、(C-2)成分及(C-3)成分之組合時，合計在為上述含量之範圍，(C-1)成分、(C-2)成分及(C-3)成分要滿足下述之比率。
(C-2)成分與(C-3)成分之質量比[(C-2)/(C-3)]宜為1/10至10/1、1/10至5/1，更宜為1/10至2/1。
(C-1)/[(C-2)+(C-3)]之含量之質量比宜為1/10至10/1、1/10至5/1，更宜為1/10至2/1。
<(D)成分>
(D)成分方面，可單獨使用玻璃纖維或碳纖維，亦可併用玻璃纖維與碳纖維。
玻璃纖維可例舉由E-玻璃、D-玻璃所構成玻璃纖維，碳纖維係由聚丙烯腈系、瀝青系、人造絲系等所構成。
(D)成分之玻璃纖維或碳纖維，長軸長度與短軸長度之比率(長軸長度/短軸長度)宜為1.0至5.0之範圍，更宜為1.2至5.0之範圍，最宜為2.0至5.0之範圍，特宜為3.0至5.0之範圍。此外，長軸長度與短軸長度之比率為1.0之情形，係指剖面為圓形之意。
(D)成分之玻璃纖維或碳纖維，寬度方向之剖面形狀為圓形(第1圖所示GF-1,2)之物，橢圓形、多角形(二等邊三角形、正三角形、長方形、正方形、六角形、梯形、菱形等)或以前述之多角形僅角製成圓形之物、特宜為大致繭形(第1圖所示GF-3)、大致長圓形(第1圖所示GF-4)之物。
此外，大致繭形係指自長度方向及寬度方向之二中心軸觀之，可為左右對稱之物，亦可為非對稱(但為近似的形狀)之物之意，大致長圓形係指自長度方向及寬度方向之二中心軸觀之，可為左右對稱(但為近似的形狀)之物，亦可為非對稱之物之意。
相對於(A)、(B)及(C)成分之合計100質量份，(D)成分之含量為2至80質量份、較佳為2至50質量份、更佳為2至25質量份。
本發明之組成物在可解決上述課題之範圍內，可因應需要含有：紫外線吸收劑、光穩定劑、抗靜電劑、抗氧化劑、潤滑劑、可塑劑、難燃劑、脫模劑等。
實施例及比較例
使用表1至1-2所示各成分，以日本製鋼公司製二軸擠壓機TEX30α(螺旋徑32 mm)，在250℃進行熔融捏合，在擠壓成股線(strand)狀後，予以冷卻、切斷獲得顆粒(螺旋旋轉速率：400rpm、投入量：50kg/時間)。玻璃纖維係使用側進給，自中途投入。關於各例之組成物，係進行下述各試驗。結果如表1至1-2所示。
(1)彎曲彈性率
準照ISO178測定。
(2)附刻痕(notch)夏比衝擊(Charpy impact)試驗
準照ISO179/1eA測定。
(3)HDT
準照ISO75測定。
(4)塗裝性之評價
將以射出成形製作的平板(100×100×2 mm)之表面以異丙醇脫脂，以二液型丙烯酸胺甲酸酯塗料(Cashew公司製，Strong 100)塗裝、乾燥(80℃×2小時)後，以JIS K 5400-1990之棋盤格測試法，計數100量度(measure)之殘眼餘格數，並評價塗裝性。○係表示100/100。
(5)翹曲
在平坦的水平面上，將射出成形為縱120 mm×橫120 mm×厚度2 mm尺寸的平板，載置成為其中央部與水平面接觸。此時，在產生翹曲之情形，各角隅部凸出。
接著，將各角隅部固定於水平面後，相對於已固定的角隅部，測定相對於在對角線上之角隅部之水平面的高度(隆起高度)。
對此就4個角隅部測定，關於隆起最大的高度，以下述4階段之基準進行評價。
◎：小於5 mm
○：5 mm以上、小於8 mm
△：8 mm以上、小於10 mm
×：10 mm以上
由含有(C)成分2種或3種的實施例1至15、與只含有(C)成分1種[僅(C-1)成分]的比較例2之對比可明瞭，夏比衝擊強度之差異極為顯著。同樣地，由實施例1至15、與只含有(C)成分1種[僅(C-2)成分]的比較例3之對比可明瞭，塗裝性之差異極其顯著。
依照實施例4(PA48質量%)、實施例5(PA52質量%)、實施例1(PA60質量%)、實施例16(PA70質量%)之順序，由於HDT高(1.8MPa)變高，故除了難以受到塗裝後乾燥所致熱的影響，也變成能在更高溫進行乾燥，故能夠使乾燥時間變短。
實施例18、19係使用長軸長度/短軸長度超過1之物作為玻璃纖維之例，尤其是夏比衝擊強度高，翹曲小。
<(A)成分>
PA6-1：聚醯胺6：宇部興產公司UBE耐綸1011FB
PA6-2：聚醯胺6：Unitika公司Unitika耐綸A1020BRL
<(B)成分>
ABS-1：乳化聚合ABS樹脂(鹽凝固處理)(苯乙烯30質量%，丙烯腈10質量%，丁二烯橡膠60質量%)
ABS-2：乳化聚合ABS樹脂(酸凝固處理)(苯乙烯30質量%，丙烯腈10質量%，丁二烯橡膠60質量%)
ABS-3：塊狀聚合ABS樹脂(日本A＆L公司，Suntac ST-55B)
<(C)成分> (C-1)成分
酸改性AS：苯乙烯71質量%，丙烯腈24質量%甲基丙烯酸5質量%
(C-2)成分
酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂1：苯乙烯47質量%-N苯基順丁烯二醯亞胺51質量%-順丁烯二酸酐2質量%之共聚物，玻璃轉移溫度196℃、重量平均分子量12萬、在265℃ 10kg之熔融流動率：4
酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂2：苯乙烯47質量%-N苯基順丁烯二醯亞胺51質量%-順丁烯二酸酐2質量%之共聚物、玻璃轉移溫度196℃、重量平均分子量13.1萬、在265℃ 10kg之熔融流動率：3
酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂3：苯乙烯47質量%-N苯基順丁烯二醯亞胺51質量%-順丁烯二酸酐2質量%之共聚物、玻璃轉移溫度196℃、重量平均分子量14.7萬、在265℃ 10kg之熔融流動率：2
(C-3)成分
酸改性ABS：苯乙烯41質量%，丙烯腈14質量%丁二烯橡膠40質量%甲基丙烯酸5質量%
其它(C)成分
酸改性丙烯酸樹脂：旭化成化學品公司Delpet 980N
酸改性SEBS樹脂：旭化成化學品公司Tuftectuftec M1943
<(D)成分>
GF-1：玻璃纖維，日本電氣硝子公司製ECS-03-T-120，長軸長度/短軸長度=1.0(剖面為圓形)(參照第1圖)
GF-2：玻璃纖維，日本OwensCorning公司製之RES03-TP27，長軸長度/短軸長度=1.0(剖面為圓形)(參照第1圖)
GF-3：玻璃纖維，日東紡績公司，CSH 3PA-870S，長軸長度/短軸長度=2.0(剖面為大致繭形)(參照第1圖)
GF-4：玻璃纖維3，日東紡績公司，CSG 3PA-820S，長軸長度/短軸長度=4.0(剖面為大致長圓形)(參照第1圖)
CF-1：碳纖維：東邦Tenax公司製之HTA-C6-UEL1
<其他成分>
抗氧化劑1：磷系抗氧化劑，日本Ciba公司製IRGAFOS168
抗氧化劑2：硫系抗氧化劑，住友化學工業公司製Sumilizer 14
TPS
抗氧化劑3：酚系抗氧化劑，日本Ciba公司製IRGANOX1010
潤滑劑1：硬脂酸鈣，堺化學工業公司製SC-PG
潤滑劑2：乙烯雙硬脂酸醯胺，日油公司製Alflow H50S
本發明之塗裝成形體用樹脂組成物可作為汽車之內裝零件及外裝零件等的成形用材料用。
第1圖係表示實施例使用的玻璃纖維之長軸長度/短軸長度之比率與剖面形狀圖。

Claims (6)

  1. 一種塗裝成形體用之樹脂組成物，其含有：(A)聚醯胺樹脂57至78質量%；(B)ABS樹脂15至35質量%；(C)選自羧酸改性AS樹脂、羧酸改性丙烯酸樹脂、羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂、羧酸改性ABS樹脂、羧酸改性SEBS樹脂之二種以上合計7至18質量%；並且含有(D)相對於(A)、(B)、及(C)成分之合計100質量份，2至80質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
  2. 一種塗裝成形體用之樹脂組成物，其含有：(A)聚醯胺樹脂57至78質量%；(B)ABS樹脂15至35質量%；(C)成分係(C-1)羧酸改性AS樹脂與(C-2)由含有40質量%以上之順丁烯二醯亞胺系單體之單體混合物所得的羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂，合計含有7至18質量%；並且含有(D)相對於(A)、(B)、及(C)成分之合計100質量份，2至80質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
  3. 一種塗裝成形體用之樹脂組成物，其含有：(A)聚醯胺樹脂57至78質量%；(B)ABS樹脂15至35質量%；(C)成分係(C-1)羧酸改性AS樹脂、(C-2)由含有40 質量%以上之順丁烯二醯亞胺系單體的單體混合物所得之羧酸改性順丁烯二醯亞胺樹脂及(C-3)羧酸改性ABS樹脂，合計含有7至18質量%；以及含有(D)相對於(A)、(B)及(C)成分之合計100質量份，2至80質量份之玻璃纖維及/或碳纖維。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之塗裝成形體用之樹脂組成物，其中(D)成分之玻璃纖維或碳纖維，其寬度方向之剖面之長軸長度與短軸長度之比率(長軸長度/短軸長度)在1.2至5.0之範圍。
  5. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之塗裝成形體用之樹脂組成物，其中(D)成分之玻璃纖維或碳纖維，寬度方向之剖面之長軸長度與短軸長度之比率(長軸長度/短軸長度)在2.0至5.0之範圍。
  6. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之塗裝成形體用之樹脂組成物，其中(D)成分之玻璃纖維或碳纖維，其寬度方向之剖面形狀為大致繭形(cocoon)或大致長圓形之物。
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