CN102421847A - 涂布成形体用树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种涂布成形体用树脂组合物，其含有：(A)聚酰胺树脂35～90质量％，(B)ABS树脂9～50质量％，(C)选自羧酸改性AS树脂、羧酸改性丙烯酸树脂、羧酸改性马来酰亚胺树脂、羧酸改性ABS树脂、羧酸改性SEBS树脂中的2种以上，共计1～25质量％，以及(D)玻璃纤维和/或碳纤维，且相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，该(D)成分的含量为2～80质量份。

Description

涂布成形体用树脂组合物
技术领域
本发明涉及一种涂布成形体用树脂组合物，其适用于涂布后使用的各种成形体。
背景技术
包含聚酰胺树脂和ABS树脂的树脂组合物作为汽车部件等的材料而被公知(日本特开2007-224287号公报、日本特开平11-286587号公报)。就汽车部件等的材料而言，除了刚性等机械性质、耐热性等物理性质以外，还要求具有良好的涂布性。
日本特开2007-224287号公报中并没有关于涂布性的记载，仅记载了玻璃纤维等纤维状填充剂为任意成分。
日本特开平11-286587号公报中仅记载了与涂布烘焙后的尺寸稳定性有关的定性试验(○×评价方式)，并未记载针对涂布性本身的试验，并且与日本特开2007-224287号公报相同，仅记载了玻璃纤维等纤维状填充剂为任意成分。
发明内容
本发明的课题在于提供一种能够获得机械性质、物理性质良好，且涂布性良好的成形体的涂布成形体用树脂组合物。
本发明提供下述各发明1、2、3。
1.一种树脂组合物，其含有：
(A)聚酰胺树脂35～90质量％，
(B)ABS树脂9～50质量％，
(C)选自羧酸改性AS树脂、羧酸改性丙烯酸树脂、羧酸改性马来酰亚胺树脂、羧酸改性ABS树脂、羧酸改性SEBS树脂中的2种以上，且共计1～25质量％，以及
(D)玻璃纤维和/或碳纤维，且相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，该(D)成分的含量为2～80质量份。
2.一种树脂组合物，其含有：
(A)聚酰胺树脂35～90质量％，
(B)ABS树脂9～50质量％，
(C)共计含有1～25质量％的下述(C-1)和下述(C-2)的成分，所述(C-1)为羧酸改性AS树脂，所述(C-2)是由含有40质量％以上马来酰亚胺类单体的单体混合物得到的羧酸改性马来酰亚胺树脂，以及
(D)玻璃纤维和/或碳纤维，且相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，该(D)成分的含量为2～80质量份。
3.一种树脂组合物，其含有：
(A)聚酰胺树脂35～90质量％，
(B)ABS树脂9～50质量％，
(C)共计含有1～25质量％的下述(C-1)、下述(C-2)及下述(C-3)的成分，所述(C-1)为羧酸改性AS树脂，所述(C-2)是由含有40质量％以上马来酰亚胺类单体的单体混合物得到的羧酸改性马来酰亚胺树脂，所述(C-3)为羧酸改性ABS树脂，以及
(D)玻璃纤维和/或碳纤维，且相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，该(D)成分的含量为2～80质量份。
另外，本发明提供用于涂布成形体的上述发明1、2或3的树脂组合物。
由本发明的涂布成形体用树脂组合物得到的成形体，其刚性等机械性质、耐热性等物理性质良好、涂布后涂膜的密合性也良好。
附图说明
[图1]示出了实施例中使用的玻璃纤维的长轴长度/短轴长度之比及其截面形状。
具体实施方式
<(A)成分>
作为(A)成分的聚酰胺类树脂，可以列举由二胺和二羧酸形成的聚酰胺树脂及它们的共聚物，具体可以列举：尼龙66、聚癸二酰己二胺(尼龙610)、聚十二烷二酰己二胺(尼龙612)、聚十二烷二酰十二烷二胺(尼龙1212)、聚己二酰间苯二甲胺(尼龙MXD6)、聚己二酰丁二胺(尼龙46)及它们的混合物、共聚物；尼龙6/66、6T成分的量为50摩尔％以下的尼龙66/6T(6T：聚对苯二甲酰己二胺)、6I成分的量为50摩尔％以下的尼龙66/6I(6I：聚间苯二甲酰己二胺)、尼龙6T/6I/66、尼龙6T/6I/610等共聚物；聚对苯二甲酰己二胺(尼龙6T)、聚间苯二甲酰己二胺(尼龙6I)、聚对苯二甲酰2-甲基戊二胺(尼龙M5T)、聚间苯二甲酰2-甲基戊二胺(尼龙M5I)、尼龙6T/6I、尼龙6T/M5T等共聚物，此外，也可以是无定形尼龙之类的共聚尼龙，作为无定形尼龙，可以列举对苯二甲酸和三甲基六亚甲基二胺的缩聚物等。
另外，还可以列举环状内酰胺的开环聚合物、氨基酸的缩聚物以及由这些成分形成的共聚物，具体可列举尼龙6、聚ω-氨基十一酰胺(尼龙11)、聚ω-十二内酰胺(尼龙12)等脂肪族聚酰胺树脂及它们的共聚物；与由二胺、二羧酸形成的聚酰胺形成的共聚物，具体可列举尼龙6T/6、尼龙6T/11、尼龙6T/12、尼龙6T/6I/12、尼龙6T/6I/610/12等及它们的混合物。
<(B)成分>
(B)成分的ABS树脂优选通过乳液聚合法、本体聚合法制造，优选通过用无机盐使乳液聚合后分散在水中的聚合物凝固的方法、本体聚合法制造。
<(C)成分>
(C)成分为选自羧酸改性AS树脂、羧酸改性丙烯酸树脂、羧酸改性马来酰亚胺树脂、羧酸改性ABS树脂、羧酸改性SEBS树脂中的2种以上。
作为(C)成分的组合，可以列举：羧酸改性AS树脂与选自其余树脂中的任意1种或2种以上树脂的组合、羧酸改性马来酰亚胺树脂与选自其余树脂中的任意1种或2种以上树脂(其中，羧酸改性AS树脂除外)的组合。
优选(C)成分为下述(C-1)成分和(C-2)成分的组合、或为(C-1)成分、(C-2)成分及(C-3)成分的组合。
(C-1)成分的羧酸改性AS树脂为公知树脂，可以列举：在AS树脂的末端键合选自丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸等羧酸而得到的树脂。
作为(C-2)成分的由含有40质量％以上马来酰亚胺类单体的单体混合物得到的羧酸改性马来酰亚胺树脂，可以列举：在由上述单体混合物得到的马来酰亚胺树脂的末端键合选自丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸等羧酸而得到的树脂。
作为上述单体混合物，可列举由下述马来酰亚胺类单体和能够与之共聚的其它单体单元形成的混合物，所述马来酰亚胺类单体选自马来酰亚胺、N-甲基马来酰亚胺、N-乙基马来酰亚胺、N-丙基马来酰亚胺、N-异丙基马来酰亚胺、N-环己基马来酰亚胺、N-苯基马来酰亚胺、N-甲苯基马来酰亚胺、N-二甲苯基马来酰亚胺、N-萘基马来酰亚胺、N-叔丁基马来酰亚胺、N-邻氯苯基马来酰亚胺、N-邻甲氧基苯基马来酰亚胺。
作为能够与马来酰亚胺类单体共聚的其它单体，可以列举苯乙烯、马来酸酐等。
在(C-2)成分中，马来酰亚胺类单体单元的含量为40质量％以上、优选45质量％以上、更优选50质量％以上。
优选(C-2)成分在265℃、10kg下的熔体流动速率为0.1～5、更优选为0.1～3.5、进一步优选为0.1～2.5。
(C-3)成分的羧酸改性ABS树脂为公知树脂，可以列举：在ABS树脂的末端键合选自丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸等羧酸而得到的树脂。
在本发明的组合物中，(A)、(B)、(C)成分的含有比例如下所述。
(A)成分的含量为35～90质量％、优选48～80质量％、更优选52～80质量％、进一步优选57～78质量％。优选(A)成分的含量大于(B)成分的含量。
(B)成分的含量为9～50质量％、优选15～50质量％、更优选15～42质量％、进一步优选15～35质量％。优选(B)成分的含量小于(A)成分的含量。
(C)成分的含量共计为1～25质量％、优选5～20质量％、更优选5～18质量％、进一步优选7～18质量％。
作为(C)成分，含有(C-1)成分和(C-2)成分的组合时，应使总量在上述含量范围内的情况下，使(C-1)成分和(C-2)成分满足下述比例。
(C-1)成分和(C-2)成分的质量比[(C-1)/(C-2)]为1/10～10/1、优选1/10～5/1、更优选1/10～2/1。
作为(C)成分，含有(C-1)成分、(C-2)成分及(C-3)成分的组合时，应使总量在上述含量范围内的情况下，使(C-1)成分、(C-2)成分及(C-3)成分满足下述比例。
(C-2)成分与(C-3)成分的质量比[(C-2)/(C-3)]为1/10～10/1、优选1/10～5/1、更优选1/10～2/1。
(C-1)/[(C-2)+(C-3)]的含量的质量比为1/10～10/1、优选1/10～5/1、更优选1/10～2/1。
<(D)成分>
作为(D)成分，可单独使用玻璃纤维或碳纤维，也可并用玻璃纤维和碳纤维。
就玻璃纤维而言，可以列举由E-玻璃、D-玻璃形成的玻璃纤维；就碳纤维而言，可以列举由聚丙烯腈类、沥青类、人造纤维类等形成的纤维。
优选(D)成分的玻璃纤维或碳纤维的长轴长度与短轴长度之比(长轴长度/短轴长度)在1.0～5.0的范围、更优选在1.2～5.0的范围、进一步优选在2.0～5.0的范围、特别优选在3.0～5.0的范围。需要说明的是，长轴长度与短轴长度之比为1.0时，意味着截面为圆形。
(D)成分的玻璃纤维或碳纤维的径向截面形状可以是圆形(图1所示的GF-1，2)、椭圆形、多边形(等腰三角形、等边三角形、长方形、正方形、六边形、梯形、菱形等)、或上述多边形仅棱角处呈圆形的形状，特别优选为近似于茧形(略繭玉形)(图1所示的GF-3)、近似于椭圆形(略長円形)(图1所示的GF-4)的形状。
需要说明的是，近似于茧形是指：从轴向及径向的2个中心轴来看，可以是左右对称的，也可以是不对称的(但为相似的形状)；近似于椭圆形是指：从长度方向及径向的2个中心轴来看，可以是左右对称的(但为相似的形状)，也可以是不对称的。
相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，(D)成分的含量为2～80质量份、优选2～50质量份、更优选2～25质量份。
在能够解决上述问题的范围内，根据需要，本发明的组合物可以含有紫外线吸收剂、光稳定剂、防静电剂、抗氧化剂、爽滑剂、增塑剂、阻燃剂、脱模剂等。
实施例
实施例及比较例
使用表1～1-2所示的各成分，用日本制钢公司制造的双螺杆挤出机TEX30α(搅拌桨直径32mm)在250℃进行熔融混炼，挤出成条股状后，进行冷却，切割，得到切片(pellet)(搅拌桨转速：400rpm、投入量：50kg/小时)。利用侧向进料机从中途投入玻璃纤维。对于各例的组合物进行了下述各试验。结果如表1～1-2所示。
(1)弯曲弹性模量
基于ISO178进行了测定。
(2)带有缺口的简支梁冲击试验
基于ISO179/1eA进行了测定。
(3)HDT
基于ISO75进行了测定。
(4)涂布性的评价
利用异丙醇对通过注塑成型制作的平板(100×100×2mm)表面进行了脱脂，用双组分型丙烯酸氨基甲酸酯涂料(Cashew株式会社制，Stolon 100)进行涂布，干燥(80℃×2小时)后，通过JIS K5400-1990的棋盘格测试法(碁盤目テスト法)，数出100个格子中留有涂膜的格子数目，对涂布性进行了评价。○表示100/100。
(5)翘曲
将注塑成型为长120mm×宽120mm×厚2mm的大小的平板载置(載置)于平坦的水平面上，使其中央部与水平面接触。此时，产生翘曲的情况下，各角部翘起。
接着，将各角部固定在水平面上后，测定了与固定的角部成对角线的角部相对于水平面的高度(翘起高度)。对其4个角部均进行了测定，对于大的翘起高度，按照下述4个级别的标准进行了评价。
◎：低于5mm
○：5mm以上且低于8mm
△：8mm以上且低于10mm
×：10mm以上
[表1]
Figure BDA0000107575470000071
[表2]
[表3]
Figure BDA0000107575470000091
由含有2种或3种(C)成分的实施例1～15和仅含1种(C)成分[仅(C-1)成分]的比较例2的对比可知：简支梁冲击强度明显不同。同样地，由实施例1～15与仅含1种(C)成分[仅(C-2)成分]的比较例3的对比可知：涂布性明显不同。
HDT高(1.8MPa)以实施例4(PA 48质量％)、实施例5(PA 52质量％)、实施例1(PA 60质量％)、实施例16(PA 70质量％)的顺序依次增高，因此，不仅不易受到由于涂布后进行干燥时的热产生的影响，而且，由于可在更高温度下进行干燥，因而可缩短干燥时间。
在实施例18、19中，作为玻璃纤维，使用了长轴长度/短轴长度大于1的纤维，其简支梁冲击强度尤其高、且翘曲小。
<(A)成分>
PA6-1：聚酰胺6：宇部兴产株式会社UBE Nylon 1011FB
PA6-2：聚酰胺6：Unitika株式会社Unitika Nylon A1020BRL
<(B)成分>
ABS-1：乳液聚合ABS树脂(盐凝固处理)(苯乙烯30质量％，丙烯腈10质量％，丁二烯橡胶60质量％)
ABS-2：乳液聚合ABS树脂(酸凝固处理)(苯乙烯30质量％，丙烯腈10质量％，丁二烯橡胶60质量％)
ABS-3：本体聚合ABS树脂(日本A&L株式会社，SUNTAC ST-55B)
<(C)成分>
(C-1)成分
酸改性AS：苯乙烯71质量％、丙烯腈24质量％、甲基丙烯酸5质量％
(C-2)成分
酸改性马来酰亚胺树脂1：苯乙烯47质量％-N-苯基马来酰亚胺51质量％-马来酸酐2质量％的共聚物，玻璃化转变温度196℃，重均分子量12万，265℃、10kg下的熔体流动速率：4
酸改性马来酰亚胺树脂2：苯乙烯47质量％-N-苯基马来酰亚胺51质量％-马来酸酐2质量％的共聚物，玻璃化转变温度196℃，重均分子量13.1万，265℃、10kg下的熔体流动速率：3
酸改性马来酰亚胺树脂3：苯乙烯47质量％-N-苯基马来酰亚胺51质量％-马来酸酐2质量％的共聚物，玻璃化转变温度196℃，重均分子量14.7万，265℃、10kg下的熔体流动速率：2
(C-3)成分
酸改性ABS：苯乙烯41质量％、丙烯腈14质量％、丁二烯橡胶40质量％、甲基丙烯酸5质量％
其它的(C)成分
酸改性丙烯酸树脂：Asahi Kasei Chemicals株式会社Derpet 980N
酸改性SEBS树脂：Asahi Kasei Chemicals株式会社Tuftec M1943
<(D)成分>
GF-1：玻璃纤维，日本电气硝子株式会社制造的ECS-03-T-120，长轴长度/短轴长度＝1.0(截面为圆形)(参考图1)
GF-2：玻璃纤维，Owens Corning Japan株式会社制造的RES03-TP27，长轴长度/短轴长度＝1.0(截面为圆形)(参考图1)
GF-3：玻璃纤维，日东纺织株式会社，CSH 3PA-870S，长轴长度/短轴长度＝2.0(截面近似于茧形)(参考图1)
GF-4：玻璃纤维3，日东纺织株式会社，CSG 3PA-820S，长轴长度/短轴长度＝4.0(截面近似于椭圆形)(参考图1)
CF-1：碳纤维：Toho Tenax株式会社制造的HTA-C6-UEL1
<其它成分>
抗氧化剂1：磷类抗氧化剂，Ciba Japan株式会社制造的IRGAFOS168
抗氧化剂2：硫类抗氧化剂，住友化学工业株式会社制造的Sumilizer TPS
抗氧化剂3：酚类抗氧化剂，Ciba Japan株式会社制造的IRGANOX1010
爽滑剂1：硬脂酸钙，堺化学工业株式会社制造的SC-PG
爽滑剂2：二硬脂酰乙二胺，日油株式会社制造的Alflo H50S
本发明的涂布成形体用树脂组合物可作为汽车内部装饰部件及外部装饰部件等成形用材料使用。

Claims (6)

1.一种涂布成形体用树脂组合物，其含有：
(A)聚酰胺树脂35～90质量％，
(B)ABS树脂9～50质量％，
(C)选自羧酸改性AS树脂、羧酸改性丙烯酸树脂、羧酸改性马来酰亚胺树脂、羧酸改性ABS树脂、羧酸改性SEBS树脂中的2种以上，且共计1～25质量％，以及
(D)玻璃纤维和/或碳纤维，且相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，该(D)成分的含量为2～80质量份。
2.一种涂布成形体用树脂组合物，其含有：
(A)聚酰胺树脂35～90质量％，
(B)ABS树脂9～50质量％，
(C)共计含有1～25质量％的下述(C-1)和下述(C-2)的成分，所述(C-1)为羧酸改性AS树脂，所述(C-2)是由含有40质量％以上马来酰亚胺类单体的单体混合物得到的羧酸改性马来酰亚胺树脂，以及
(D)玻璃纤维和/或碳纤维，且相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，该(D)成分的含量为2～80质量份。
3.一种涂布成形体用树脂组合物，其含有：
(A)聚酰胺树脂35～90质量％，
(B)ABS树脂9～50质量％，
(C)共计含有1～25质量％的下述(C-1)、下述(C-2)及下述(C-3)的成分，所述(C-1)为羧酸改性AS树脂，所述(C-2)是由含有40质量％以上马来酰亚胺类单体的单体混合物得到的羧酸改性马来酰亚胺树脂，所述(C-3)为羧酸改性ABS树脂，以及
(D)玻璃纤维和/或碳纤维，且相对于(A)、(B)及(C)成分的总量100质量份，该(D)成分的含量为2～80质量份。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的涂布成形体用树脂组合物，其中，(D)成分的玻璃纤维或碳纤维的径向截面的长轴长度与短轴长度之比、即长轴长度/短轴长度在1.2～5.0的范围。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的涂布成形体用树脂组合物，其中，(D)成分的玻璃纤维或碳纤维的径向截面的长轴长度与短轴长度之比、即长轴长度/短轴长度在2.0～5.0的范围。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的涂布成形体用树脂组合物，其中，(D)成分的玻璃纤维或碳纤维的径向截面的形状近似于茧形或近似于椭圆形。
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