TWI496832B - Polyvinyl acetal compositions, laminates, and uses thereof - Google Patents

Description

聚乙烯縮醛組成物、層合體、及其用途

本發明係關於聚乙烯縮醛組成物、層合體、及其用途。

以聚乙烯丁醛為代表的聚乙烯縮醛對於種種有機‧無機基材的接著性或相溶性、對於有機溶劑之溶解性優良，可廣泛作為種種接著劑或陶瓷用膠黏劑、各種墨水、塗料等或層合玻璃中間膜利用。

近年來，以對於層合玻璃中間膜賦予種種功能為目的下，層合可塑化聚乙烯縮醛薄片、與聚乙烯縮醛以外的樹脂所成之薄片的層合中間膜被檢討者。例如以對於層合玻璃中間膜賦予高遮音性能的目的下，層合可塑化聚乙烯縮醛薄片、與具有高遮音性能之苯乙烯-二烯嵌段共聚物薄片的遮音層合玻璃中間膜(參照專利文獻1～3)，或使用如此層合玻璃的遮音性高的柏青哥機用全面板(參照專利文獻4)之檢討正進行者。

對於這些先行技術文獻，雖為特別說明使用於可塑化聚乙烯縮醛之可塑劑，例如廣泛使用於聚乙烯縮醛的層合玻璃中間膜用途之二己基、苯二甲酸二辛基等多元羧酸與一元醇之羧酸酯化合物，或使用三乙二醇雙2-乙基己酸酯(3G8)、三乙二醇雙庚酯等多元醇與一元羧酸之羧酸酯化合物時，亦如後述比較例(比較例1及8)得知，這些可塑劑會由可塑化聚乙烯縮醛薄片移動至苯乙烯-二烯嵌段共聚物薄片，引起力學強度之降低或霧值上昇。

又，作為另外經高功能化的層合玻璃中間膜，藉由可塑化聚乙烯縮醛薄片與聚碳酸酯或聚(甲基)丙烯酸酯的層合，提高耐貫通性之中間膜正被檢討者。

然而，亦由後述之比較例(比較例1及8)可得知，又如專利文獻5亦指出對於可塑化聚乙烯縮醛薄片與聚碳酸酯或聚(甲基)丙烯酸酯之層合體，使用上述泛用之可塑劑時，會引起可塑劑的移動，有著引起聚碳酸酯或聚(甲基)丙烯酸酯之強度降低、霧值上昇的問題。

一般以抑制由添加可塑劑的樹脂組成物至其他樹脂的可塑劑移動為目的下，可使用分子量比較大的可塑劑，即使用高分子可塑劑。作為含有如此高分子量之可塑劑的組成物，例如作為使用聚乙烯丁醛與ε-己內酯的聚合物中該平均聚合度為10～2,000之聚己內酯所成的組成物之層合玻璃中間膜，已揭示由聚乙烯縮醛與聚(ε-己內酯)(Daicel化學工業股份有限公司製PLACCEL H5)所成的層合玻璃中間膜(例如參照專利文獻6)。然而其中所使用的聚己內酯為高結晶性且熔點比較高(熔點60℃)，故若將組成物在室溫附近下長時間放置時，含於中間膜之聚己內酯會結晶化而引起相分離，引起中間膜的白濁。又，因該聚己內酯為高熔點且高聚合度，故對於聚乙烯縮醛不具有充分可塑化效果，該層合玻璃中間膜未具有充分柔軟性。

又，已揭示利用由聚乙烯丁醛與聚己內酯所成的組成物之陶瓷膠黏劑(例如參照專利文獻7)、或已揭示聚乙烯丁醛與羧酸聚酯所成的陶瓷膠黏劑(例如參照專利文獻8)。然而，專利文獻7所揭示的發明並非期待聚己內酯對於聚乙烯縮醛之可塑化效果者，僅記載使用聚合度60～800的聚(ε-己內酯)之內容。實際上使用於該公報的聚己內酯為高結晶性且熔點比較高(熔點60℃)，故對於聚乙烯縮醛並未具有充分可塑化效果，又將組成物在室溫附近長時間放置時，含於中間膜之聚己內酯會結晶化而引起相分離。又，於專利文獻8所記載的陶瓷膠黏劑，亦非期待聚酯對於聚乙烯縮醛之可塑化效果者，該公報所揭示的聚酯未具有對於聚乙烯縮醛的可塑化效果。

且，已揭示藉由聚乙烯縮醛、選自1,2-丙烷二醇、1,3-丁烷二醇、1,4-丁烷二醇的化合物與二羧酸及1元羧酸的反應所得之於分子末端未具有羥基或羧基等極性基的羧酸聚酯(末端完全封裝羧酸聚酯)所成的混合物(例如參照專利文獻9)。由後述之比較例(比較例2、3、9及10)亦可得知，末端完全封裝羧酸聚酯的平均分子量若大時，與聚乙烯縮醛之相溶性較差，經時性地會引起相分離，且有著可塑化效果未充分的問題。另一方面，末端完全封裝羧酸聚酯的平均分子量若小時，有著含於該末端完全封裝羧酸聚酯之分子量較低成分的耐移動性並非充分之問題。

[先行技術文獻] [專利文獻]

[專利文獻1]特開2007-091491號公報

[專利文獻2]特開2005-306326號公報

[專利文獻3]特表2001-506198號公報

[專利文獻4]特開2007-136057號公報

[專利文獻5]WO2007-029541號公報

[專利文獻6]特開平07-17745號公報

[專利文獻7]特開平08-259334號公報

[專利文獻8]特開2008-66556號公報

[專利文獻9]特表2005-501156號公報

本發明為解決上述課題所得者，提供一種適合使用於層合玻璃中間膜、其他用途的經可塑化之聚乙烯縮醛組成物，該組成物為即使進一步層合該聚乙烯縮醛組成物所成之層與其他樹脂層，例如層合聚碳酸酯或聚(甲基)丙烯酸酯、苯乙烯系熱可塑性彈性體等樹脂層時，不會引起由聚乙烯縮醛層之可塑劑的移動之聚乙烯縮醛組成物，又提供使用此之層合體為目的。

所謂本發明之上述目的係藉由提供含有聚乙烯縮醛100質量份、與熔點為30℃以下之羥價為15～450 mgKOH/g之酯系可塑劑或醚系可塑劑0.5～100質量份的聚乙烯縮醛組成物，或提供含有聚乙烯縮醛100質量份、與非結晶性之羥價為15～450 mgKOH/g之酯系可塑劑或醚系可塑劑0.5～100質量份的聚乙烯縮醛組成物而達成。

本發明的聚乙烯縮醛組成物為前述酯系可塑劑或醚系可塑劑為與聚乙烯縮醛之相溶性優良，且具有將聚乙烯縮醛可塑化之效果，故可適合使用於層合玻璃中間膜等被要求柔軟之聚乙烯縮醛的用途上。又，本發明所使用的前述酯系可塑劑或醚系可塑劑所含的化合物為具有與聚乙烯縮醛之高相溶性以外，對於其他樹脂層，例如對於聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚烯烴、苯乙烯系熱可塑性彈性體等之移動性較低。因此，不會引起這些樹脂層之力學強度降低、或霧值上昇，由這些樹脂層與聚乙烯縮醛組成物所成之層可適合使用於經直接層合的用途，特別為高功能化層合玻璃中間膜用途或太陽電池封裝材用途等。

[實施發明的形態]

本發明係關於層合由含有熔點為30℃以下，羥價為15～450 mgKOH/g之酯系可塑劑或醚系可塑劑、非結晶性之羥價為15～450 mgKOH/g之酯系可塑劑或醚系可塑劑的聚乙烯縮醛組成物、及該聚乙烯縮醛組成物(亦稱為組成物A)所成的A層、以及由將與聚乙烯縮醛為相異的其他樹脂作為主成分之組成物B所成的B層而成之層合體者。作為前述酯系可塑劑，可舉出後述之聚酯、羥基羧酸酯化合物，作為醚系可塑劑可舉出聚醚化合物。

首先，對於本發明所使用之聚酯做說明。本發明所使用之聚酯為熔點30℃以下，較佳熔點為15℃以下，最適為熔點0℃以下。熔點比30℃高時，將本發明的聚乙烯縮醛組成物在30℃以下之溫度下使用時，聚酯會結晶化，聚乙烯縮醛組成物的透明度降低，或力學強度會起變化而不佳。或在本發明所使用之聚酯為非結晶性。其中所謂非結晶性表示-20℃以上的溫度中，熔點並未被觀測到。又，本發明所使用之聚酯係羥價為15～450 mgKOH/g，較佳為30～360 mgKOH/g，最佳為45～280mKOH/g。聚酯因具有特定羥價，聚酯所具有的羥基與聚乙烯縮醛可具有相互作用(氫鍵)，其結果成為聚乙烯縮醛與聚酯之相溶性優良者，且成為由聚乙烯縮醛組成物至其他樹脂的聚酯之低移動性、非移動性亦優良者。羥價比15 mgKOH/g小時，上述相溶性、低移動性、非移動性有時並非充分，且比450 mgKOH/g大時，含有此的聚乙烯縮醛組成物之耐濕性有時會變差。

且，作為本發明所使用之聚酯的種類，可舉出含有多元羧酸與多元醇之縮聚合物之聚酯(後述有時將該聚酯稱為交互共聚合羧酸聚酯)、含有羥基羧酸之聚合物的聚酯(後述有時將該組成物稱為羥基羧酸聚酯)、含有碳酸化合物與多元醇的縮聚合物之聚酯(後述有時將該聚酯稱為碳酸聚酯)等。

本發明中之交互共聚合羧酸聚酯為含有下述化合物(後述有時稱為多元羧酸與多元醇的交互共聚物類)者，該化合物為具有至少一個來自多元羧酸的基與來自多元醇的基經直接鍵結所形成的羧酸酯鍵結的部分。其中，所謂來自多元羧酸的基表示由多元羧酸除去含於多元羧酸之羧基的-OH部分之基。作為多元羧酸，例如可舉出化學式(1)：

[化1]

(式中，R¹ 為不存在，或可舉出2價烴基(例如脂肪族飽和烴基(伸烷基等)、脂肪族不飽和烴基、脂環式烴基(環伸烷基等)、具有芳香環之烴基(伸芳基等)))所示二羧酸，作為來自多元羧酸之基，例如可舉出化學式(2)：

[化2]

(式中，R¹ 為不存在，或可舉出2價烴基(例如脂肪族飽和烴基(伸烷基等)、脂肪族不飽和烴基、脂環式烴基(環伸烷基等)、具有芳香環之烴基(伸芳基等)))所示來自羧酸的基。又，所謂來自多元醇之基表示由多元醇除去含於多元醇之羥基的氫原子之基。作為多元醇，例如可舉出化學式(3)：

[化3]

(式中，R² 可舉出2價烴基(例如、脂肪族飽和烴基(伸烷基等)、脂肪族不飽和烴基、脂環式烴基(環伸烷基等)、具有芳香環之烴基(伸芳基等)))所示二醇，作為來自多元醇之基，例如可舉出化學式(4)：

[化4]

(式中，R² 可舉出2價烴基(例如脂肪族飽和烴基(伸烷基等)、脂肪族不飽和烴基、脂環式烴基(環伸烷基等)、具有芳香環之烴基(伸芳基等)))所示來自二醇之基。

且，於含有多元羧酸與多元醇之交互共聚物類之交互共聚合羧酸聚酯中，亦可含有具有至少1個作為原料之來自多元羧酸之基的化合物(多元羧酸類)、或具有至少1個來自多元醇之基的化合物(多元醇類-1)等。這些多數為酯化反應之未反應殘留物或這些衍生物。

若具體舉例出多元羧酸類，可舉出多元羧酸、多元羧酸之鹼金屬鹽、多元羧酸之鹼土類金屬鹽、多元羧酸之銨鹽及多元羧酸與一元醇之間經脫水縮合而得的羧酸酯化合物等。又，若具體舉例出多元醇類-1，可舉出多元醇、多元醇與一元羧酸之間經脫水縮合而得的羧酸酯化合物等。

本發明中之羥基羧酸聚酯為含有2個來自羥基羧酸的基經直接鍵結，形成羧酸酯鍵結的部分之至少1個的化合物(後述有時稱為羥基羧酸之聚合物類)。其中所謂來自羥基羧酸的基表示由羥基羧酸除去含於羥基羧酸的羧基之-OH部分及羥基之氫原子的基。作為羥基羧酸，例如可舉出化學式(5)：

[化5]

(式中，R³ 可舉出2價烴基(例如脂肪族飽和烴基(伸烷基等)、脂肪族不飽和烴基、脂環式烴基(環伸烷基等)、具有芳香環之烴基(伸芳基等)))所示羥基羧酸，作為來自羥基羧酸的基，例如可舉出化學式(6)：

[化6]

(式中，R³ 可舉出2價烴基(例如脂肪族飽和烴基(伸烷基等)、脂肪族不飽和烴基、脂環式烴基(環伸烷基等)、具有芳香環之烴基(伸芳基等)))所示來自羥基羧酸之基。

且，含有羥基羧酸之聚合物類的羥基羧酸聚酯中亦可含有具有至少1個作為原料之來自羥基羧酸的基之化合物(羥基羧酸類)等。這些大多為酯化反應之未反應殘留物或這些衍生物。

將羥基羧酸類做具體例示時，可舉出羥基羧酸、羥基羧酸的鹼金屬鹽、羥基羧酸的鹼土類金屬鹽、羥基羧酸的銨鹽、羥基羧酸的羥基與1元羧酸的間經脫水縮合所得之羧酸酯化合物、羥基羧酸的羧基與1元醇之間經脫水縮合所得之羧酸酯化合物、及羥基羧酸的羧基與羥基經分子內脫水縮合所得之內酯化合物等。

所謂本發明中的碳酸聚酯為含有以下化合物，該化合物為具有1個來自碳酸之基(除去碳酸所含之2個-OH部分的基，即羰基)與2個來自多元醇之基、或1個來自碳酸之基與各1個來自多元醇之基及來自1元醇的基經直接鍵結，形成碳酸鍵的部分之至少1個之化合物(後述稱為碳酸化合物與多元醇之交互共聚物類)。其中所謂來自1元醇的基表示由1元醇除去含於1元醇的羥基之氫原子的基。作為1元醇，例如可舉出化學式(7)：

[化7]

(式中，R⁴ 可舉出1價烴基(例如脂肪族烴基(直鏈狀或分支狀的烷基或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、具有芳香環之烴基(苯基、聯苯基等)))所示1元醇，作為來自1元醇之基，例如可舉出化學式(8)：

[化8]

(式中，R⁴ 可舉出1價烴基(例如脂肪族烴基(直鏈狀或分支狀的烷基或烯基等)、脂環式烴基(環烷基、環烯基等)、具有芳香環之烴基(苯基、聯苯基等)))所示來自1元醇之基。

且含有碳酸化合物與多元醇之交互共聚物類的碳酸聚酯中可含有下述化合物等，該化合物為具有1個來自碳酸之基與2個來自1元醇的基或1個來自碳酸之基與1個來自多元醇之基所含之2個羥基經直接鍵結後形成碳酸鍵之化合物、或具有碳酸的鹼金屬鹽、碳酸的鹼土類金屬鹽、碳酸的銨鹽等碳酸鹽(以下亦稱為碳酸類)與作為原料之來自多元醇之基的至少1個之化合物(多元醇類-2)。這些多數為酯化反應的未反應殘留物或這些衍生物。作為多元醇類-2，可舉出多元醇類-1所例示之化合物。

本發明所使用之聚酯為交互共聚合羧酸聚酯時，於交互共聚合羧酸聚酯所含之多元羧酸與多元醇之交互共聚物類為70質量%以上時為佳，較佳為90質量%以上，最佳為95質量%以上。於交互共聚合羧酸聚酯所含之多元羧酸與多元醇之交互共聚物類比70質量%少時，本發明所使用之交互共聚合聚酯的原先所具有的對於聚乙烯縮醛之可塑化效果、或與聚乙烯縮醛之高相溶性無法表現。又，於交互共聚合羧酸聚酯所含之多元羧酸類、及多元醇類-1各為0.001～25質量%，合計0.01～30質量%時為佳，較佳為各0.001～9質量%，合計0.01～10質量%為佳，最佳為各0.001～4質量%，合計0.01～5質量%為佳。

本發明所使用之聚酯為羥基羧酸聚酯時，於羥基羧酸聚酯所含之羥基羧酸的聚合物類以80質量%以上為佳，較佳為90質量%以上，最佳為95質量%以上。於羥基羧酸聚酯所含之羥基羧酸的聚合物類比80質量%少時，本發明所使用之羥基羧酸聚酯的原先所具有之對於聚乙烯縮醛之可塑化效果或與聚乙烯縮醛之高相溶性會無法表現。又，於羥基羧酸聚酯所含之羥基羧酸類為0.001～20質量%，較佳為0.001～10質量%，最佳為0.001～5質量%。

本發明所使用之聚酯為碳酸聚酯時，含於碳酸聚酯之碳酸化合物與多元醇的交互共聚物類以80質量%以上為佳，較佳為90質量%以上，最佳為95質量%以上。於碳酸聚酯所含之碳酸化合物與多元醇之交互共聚物類比80質量%少時，本發明所使用之碳酸聚酯的原先所具有的對於聚乙烯縮醛之可塑化效果或與聚乙烯縮醛之高相溶性會無法表現。又，於碳酸聚酯所含之碳酸類、及多元醇類-2各為0.001～15質量%，合計0.01～20質量%為佳，較佳為各0.001～9質量%，合計0.01～10質量%，最佳為各0.001～4質量%，合計0.005～5質量%。

本發明所使用之聚酯為交互共聚合羧酸聚酯(多元羧酸與多元醇之縮聚合物)時，該多元羧酸雖無特別限定，一般為碳數4～12，以碳數5～11為佳，較佳為碳數6～10之脂肪族飽和多元羧酸。該多元羧酸可為一種類或亦可由2種類以上所成。同樣地，該多元醇雖無特別限定，一般為碳數2～12，以碳數3～11為佳，較佳為碳數4～10的脂肪族飽和多元醇。該多元醇可為1種類或亦可由2種類以上所成。且多元羧酸的平均碳原子數、與多元醇的平均碳原子數之合計雖無特別限定，一般為8～20，較佳為8～16，最佳為8～14。多元羧酸的平均碳原子數與多元醇的平均碳原子數之合計比8小或比20大時，交互共聚合羧酸聚酯與聚乙烯縮醛之相溶性會降低或可塑化效果會變的不充分。其中，所謂多元羧酸的平均碳原子數為將使用的多元羧酸分子之所有碳數的總值，除以使用的多元羧酸的分子數而求得。同樣地，所謂多元醇的平均碳原子數為將使用的多元醇分子之所有碳數的總值，除以使用的多元醇之分子數而求得。

作為上述交互共聚合羧酸聚酯的原料所使用之多元羧酸、多元醇，僅不違反本發明主旨下，可使用過去公知之多元羧酸、多元醇。將多元羧酸做具體例示時，可舉出脂肪族飽和二羧酸；草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1,2-環己烷二羧酸、1,3-環己烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸等脂肪族不飽和二羧酸；馬來酸、富馬酸、衣康酸、烏頭酸等3價以上的脂肪族羧酸；1,3,5-戊烷三羧酸、1,3,5-環己烷三羧酸、1,2,4-環己烷三羧酸等具有芳香環之2價或3價以上羧酸；苯二甲酸、異苯二甲酸、對苯二甲酸、扁苯三酸、1,2-萘二羧酸、1,3-萘二羧酸、1,4-萘二羧酸、1,5-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸、1,4-伸苯基二乙酸等，但未限定於此等。又，僅不違反本發明主旨下，亦可使用鍵結於這些多元羧酸的任意碳原子之氫原子以烴基、烷氧基等取代者。且，將這些多元羧酸的羧基取代為酸氯化物基之化合物，例如可適用己二酸二氯化物等、又於多元羧酸所含之2個羧基間經脫水縮合而得之多元羧酸酐化合物，例如無水琥珀酸等、及多元羧酸的羧基與1元醇之間經脫水縮合而得之化合物，例如己二酸二乙基等。這些中特別為碳數4～12的脂肪族飽和二羧酸，以碳數5～11的脂肪族飽和二羧酸為佳，較佳為碳數6～10的脂肪族飽和二羧酸，因所得之聚酯與聚乙烯縮醛之相溶性、對於聚乙烯縮醛之可塑化效果或耐候性優良，又這些多元羧酸因具有容易入手之優點故較佳。

又，將多元醇做具體例示時，可舉出脂肪族飽和二醇；乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊烷二醇、1,5-戊烷二醇、2,4-戊烷二醇、1,2-己烷二醇、1,6-己烷二醇、3-甲基-1,5-戊烷二醇、3-甲基2,4-戊烷二醇、1,2-庚烷二醇、1,7-庚烷二醇、1,2-辛烷二醇、1,8-辛烷二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛烷二醇、1,2-癸烷二醇、1,10-癸烷二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-環己烷二醇、1,3-環己烷二醇、1,4-環己烷二醇、1,2-環己烷二甲醇、1,3-環己烷二甲醇、1,4-環己烷二甲醇等脂肪族不飽和二醇；2-丁烯-1,4-二醇、2-甲基-2-丁烯-1,4-二醇等3價以上之脂肪族醇；甘油、季戊四醇、二季戊四醇、三羥甲基乙烷、三羥甲基丙烷、1,3,5-環己烷三醇等具有芳香環之2價或3價以上的醇；1,2-二羥基苯、1,3-二羥基苯、1,4-二羥基苯、雙酚A、雙酚F、4,4’-雙酚、雙(4-羥基苯基)碸、雙(4-羥基苯基)醚、1,2-雙(羥基甲基)苯、1,3-雙(羥基甲基)苯、1,4-雙(羥基甲基)苯等，但並限定於此。又，僅不違反本發明的主旨下，可使用將於這些多元醇之任意碳原子所鍵結的氫原子經取代為烴基、烷氧基等官能基者。這些中特別為碳數2～12的脂肪族飽和二醇，較佳為碳數3～11的脂肪族飽和二醇，更佳為碳數4～10的脂肪族飽和二醇，因所得之聚酯與聚乙烯縮醛之相溶性、對於聚乙烯縮醛之可塑化效果或對候性優良，又這些多元醇因具有入手容易之優點故較佳。

本發明所使用之聚酯為羥基羧酸聚酯(羥基羧酸的聚合物)時，該羥基羧酸雖無特別限定，一般為碳數2～10，以碳數3～9為佳，較佳為碳數4～8的脂肪族羥基羧酸。脂肪族羥基羧酸的碳數比10大時，所得之聚酯對於聚乙烯縮醛之相溶性或可塑化效果會降低。該羥基羧酸可為1種類或亦可由2種類以上所成。該羥基羧酸的平均碳原子數雖無特別限定，以4～8為佳，較佳為4.5～7.5，最佳為5～7。其中，所謂羥基羧酸的平均碳原子數藉由將所使用的羥基羧酸分子所有碳數的總計除以所使用的羥基羧酸的分子數而求得。

作為羥基羧酸聚酯的原料所使用的羥基羧酸，僅不違反本發明的主旨下，可使用過去公知之羥基羧酸，又取代羥基羧酸亦可使用在羥基羧酸的羧基與羥基之間經分子內脫水縮合所得之內酯化合物。將羥基羧酸做具體例示時，可舉出脂肪族羥基羧酸；甘醇酸、乳酸、2-羥基丁酸、3-羥基丁酸、4-羥基丁酸、6-羥基己酸、8-羥基己酸、10-羥基癸酸、12-羥基十二碳酸、具有芳香環之羥基羧酸；4-羥基安息香酸、4-(2-羥基乙基)安息香酸等，但並不限定於此。又，僅不違反本發明的主旨下，亦可使用將鍵結於上述羥基羧酸的任意碳原子之氫原子取代為烴基、烷氧基等者。這些中特別為碳數2～10的脂肪族羥基羧酸，較佳為碳數3～9的脂肪族羥基羧酸，更佳為碳數4～8的脂肪族羥基羧酸。

又，若具體例示內酯化合物時，可舉出脂肪族內酯化合物；γ-丁內酯、γ-戊內酯、δ-戊內酯、β-甲基-δ-戊內酯、δ-己內酯、ε-己內酯、丙交酯等具有芳香環之內酯化合物；酞酮等，但不限定於此等。又，僅不違反本發明的主旨下，亦可使用將於上述內酯化合物的任意碳原子所鍵結的氫原子取代為烴基、烷氧基等者。彼等中特別為碳數2～10的脂肪族內酯化合物，較佳為碳數3～9的脂肪族內酯化合物，更佳為碳數4～8的脂肪族內酯化合物。脂肪族內酯化合物的碳數若比10大時，所得之聚酯對於聚乙烯縮醛之相溶性或可塑化效果會降低。

本發明所使用之聚酯為碳酸聚酯(碳酸化合物與多元醇之縮聚合物)時，該多元醇並無特別限定，一般為碳數2～12，較佳為碳數3～11，更佳為碳數4～10的脂肪族多元醇。該多元醇可為一種類或亦可由2種類以上所成者。該多元醇的平均碳原子數並無特別限定，以4～10為佳，較佳為4～9，最佳4～8。多元醇的平均碳原子數比2小時，或比12大時，所得之聚酯對於聚乙烯縮醛的相溶性或可塑化效果會降低。

作為碳酸聚酯的原料所使用之多元醇，僅不違反本發明的主旨下，可使用過去公知的多元醇，具體可舉出在交互共聚合羧酸聚酯的說明中所述的上述多元醇。又，僅不違反本發明的主旨下，可使用將於這些多元醇之任意碳原子所鍵結的氫原子取代為烴基、烷氧基等者。彼等中特為碳數2～12的脂肪族飽和二醇，以碳數3～11的脂肪族飽和二醇為佳，較佳為碳數4～10的脂肪族飽和二醇，因所得之聚酯與聚乙烯縮醛之相溶性、對於聚乙烯縮醛之可塑化效果優良，又由容易得到多元醇之觀點來看為較佳。

作為使用於碳酸聚酯的原料之碳酸化合物並無特別限定，可例舉出碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二苯酯、碳酸乙烯酯等過去公知的碳酸酯或光氣等(後述有時綜合彼等稱為碳酸酯類)。

本發明所使用之聚酯為交互共聚合羧酸聚酯、羥基羧酸聚酯、碳酸聚酯時，一般藉由於這些聚酯所含之直鏈狀分子鏈導入不規則性，可使聚酯的熔點成30℃以下或成非結晶性。作為導入不規則性之方法，例如使用總計2種類以上的作為聚酯之原料所使用的多元羧酸、多元醇、多元羥基羧酸的鏈長相異者，或者使用作為多元羧酸、多元醇、多元羥基羧酸、其他化合物的具有側鏈之多元羧酸、具有側鏈之多元醇、具有側鏈之多元羥基羧酸、具有側鏈之其他化合物的方法。導入不規則性之程度可配合目的做適宜選擇。

本發明所使用之聚酯因具有特定羥價，可具有與聚乙烯縮醛之強相互作用(氫鍵)，故與聚乙烯縮醛之相溶性優良。且因聚酯具有特定羥價，故具有與聚乙烯縮醛之強相互作用以外，與其他多數樹脂，例如與聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、苯乙烯-丁二稀嵌段共聚物及其氫化物等聚烯烴系樹脂、芳香族聚碳酸酯樹脂、聚(甲基)丙烯酸酯系樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等具有比較性極性低的官能基的樹脂，僅具有中程度～弱的相互作用或幾乎不具有相互作用。因此，即使本發明的聚乙烯縮醛組成物與由上述樹脂所成之組成物直接接觸，不會或幾乎不會引起聚酯的移動，故層合由含有本發明的組成物之薄片與含有由上述樹脂所成之組成物的薄片而使用時，特別作為高功能化層合玻璃中間膜為佳。

於本發明的聚乙烯縮醛組成物，使用具有特定羥價及特定熔點(或非結晶性)之聚酯，但欲使其成為更良好的聚乙烯縮醛與聚酯之相溶性、及上述聚酯的低移動性，含於聚酯之化合物為1分子中具有至少1個，較佳為2個以上的選自羥基、羧基、及羧酸酯基之基(後述這些有時總稱為極性官能基)者(後述將如此聚酯稱為極性官能基化聚酯)，特別聚酯所含之化合物為1分子中至少具有1個，較佳為2個以上的羥基(後述將如此聚酯稱為羥基化聚酯)。其中所謂羧酸酯基表示將羧基的氫原子取代為選自鹼金屬、鹼土類金屬及-NR₄ 基(R表示氫原子或碳數1～10的烴基)的基之基。如上述的極性官能基，特別具有羥基之化合物具有與聚乙烯縮醛之高相溶性，另一方面，聚碳酸酯、苯乙烯系熱可塑性彈性體等因對於比較極性低的樹脂之移動性為低，故使用由如此化合物所成之聚酯為佳。

若將極性官能基化聚酯做具體例示時，本發明所使用的聚酯為交互共聚合聚酯時，多元羧酸與多元醇之交互共聚物類、多元羧酸類及多元醇類-1為，1分子中具有至少1個極性官能基的化合物為佳。又，本發明所使用之聚酯為羥基羧酸聚酯時，羥基羧酸的聚合物類、及羥基羧酸類為1分子中具有至少1個極性官能基的化合物為佳。且本發明所使用的聚酯為碳酸聚酯時，碳酸化合物與多元醇之交互共聚物類、碳酸類及多元醇類-2為1分子中具有至少1個極性官能基的化合物為佳。這些極性基化聚酯，特別為作為極性官能基具有羥基之羥基化聚酯可如後述的過去公知方法製造。

又，本發明的聚乙烯縮醛組成物之酸價並無特別限定，但以10 mgKOH/g以下為佳，較佳為5 mgKOH/g以下，最佳為2 mgKOH/g以下。酸價於上述範圍時，因不容易引起含於聚乙烯縮醛組成物的聚酯及聚乙烯縮醛之分解(水解等)，故由長期使用時之耐久性來看為佳。將本發明的聚乙烯縮醛組成物之酸價調節為上述範圍時，可重新調整使用於本發明的聚乙烯縮醛組成物之聚乙烯縮醛樹脂的酸價(使其變低)，又調節本發明的聚乙烯縮醛組成物中聚酯所含之酸價(使其變低)的方法為佳。

本發明所使用之聚酯可藉由過去公知的方法進行調製，例如可舉出本發明的聚酯為交互共聚合羧酸聚酯時，多元羧酸與多元醇可視必要在有機溶劑中進行混合，且視必要添加1元羧酸、1元醇及適量觸媒進行加熱，一邊餾去所生成之水或其他化合物，一邊進行脫水縮合反應的方法。

又，可舉出本發明所使用之聚酯為羥基羧酸聚酯時，羥基羧酸或所對應之內酯化合物可視必要溶解於有機溶劑中，較佳為添加1元或多元醇及視必要的觸媒並加熱，一邊餾去所生成之水(使用羥基羧酸時)或其他不要的化合物下一邊進行脫水縮合反應(使用羥基羧酸時)或開環聚合反應(使用內酯化合物時)的方法。

進一步可舉出本發明的聚酯為碳酸聚酯時，碳酸酯類與多元醇視必要混合於有機溶劑中，再視必要添加1元醇及適量觸媒並加熱，一邊餾去所生成的化合物(在碳酸酯類與多元醇或1元醇之酯交換反應所生成之醇或光氣的取代反應所生成之氯化氫等)，一邊進行縮合反應之方法。

對於調製上述聚酯的方法中使用有機溶劑時，僅不違反本發明的主旨下，該種類及量並無特別限定，可配合所使用之多元羧酸、多元醇、碳酸酯類或其他化合物且反應溫度等做適宜選擇。若將有機溶劑做具體例示時，可舉出戊烷、己烷、庚烷、辛烷、環己烷等脂肪族烴化合物、苯、甲苯、二甲苯等芳香族烴、2-丁酮、二丁酮、環己酮等酮化合物、二乙醚、二丁醚、1,4-二噁烷等醚化合物及二甲基亞碸、氯仿等。

對於調製上述聚酯的方法中使用觸媒時，該種類及量僅不違反本發明的主旨下，並無特限定，可配合所使用之多元羧酸、多元醇、其他化合物而做適宜選擇。若將觸媒的種類做具體例示時，可舉出鹽酸、硫酸、硝酸、磷酸等無機酸、三氟乙酸、對甲苯磺酸等有機酸、鈦酸、四烷氧基鈦、鈦四羧酸酯等鈦化合物、錫化合物等路易氏酸以外，亦可舉出氫氧化鈉、氫氧化鉀等無機鹼、三乙胺、吡啶、1,8-二氮雜二環[5,4,0)-7-十一碳烯、乙酸鈉等有機鹼。又，該量對於作為聚酯的原料所使用之化合物的總質量而言以0.1～10,000 ppm為佳，以0.5～1,000 ppm為較佳，以1～200 ppm為更佳。觸媒的添加量若比0.1 ppm少時，無法得到充分效果，又比10000 ppm多時無法得到進一步的效果。

對於調製上述聚酯之方法，反應溫度並無特別限定，以100～250℃為佳，較佳為150～230℃。

本發明所使用之聚酯為交互共聚合羧酸聚酯時，調製交互共聚合羧酸聚酯時所使用的多元羧酸與多元醇的比率並無特別限定，欲將所得之交互共聚合羧酸聚酯的羥價調節至15～450 mgKOH/g，又盡可能壓低本發明的聚乙烯縮醛組成物之酸價下，較佳為調節至10 mgKOH/g以下，且將聚酯成為羥基化聚酯時，使用比多元羧酸稍過量的多元醇，且藉由如後述的方法追加反應為佳。具體為將多元醇對於多元羧酸使用過剩0.5～30莫耳%，較佳為使用過剩1～15莫耳%時進行反應為佳，且追加反應至反應溶液所含之聚酯的酸價至10 mgKOH/g以下為佳，較佳至5 mgKOH/g以下，最佳至2 mgKOH/g以下。如此使用比多元羧酸稍微過剩的多元醇，且追加反應至反應溶液所含之聚酯的酸價至規定值以下時，可得到由於末端導入羥基之縮聚合物所成之羥基化聚酯。

本發明所使用的聚酯為羥基羧酸聚酯時，調製羥基羧酸聚酯時所使用的試藥並無特別限定，欲將所得之羥基羧酸聚酯的羥價調節至15～450 mgKOH/g，又盡可能壓低本發明的聚乙烯縮醛組成物之酸價，較佳為調製至10 mgKOH/g，且欲成為羥基化聚酯時，添加羥基羧酸、或內酯化合物之同時添加1元醇及/或多元醇，進一步藉由後述方法追加反應為佳。具體為添加對於羥基羧酸或內酯化合物為3～50莫耳%之1元醇及/或多元醇進行反應為佳，添加5～35莫耳%進行反應為較佳，作為原料使用羥基羧酸時，追加反應至於反應溶液所含之聚酯的酸價為10 mgKOH/g以下，較佳為5 mgKOH/g以下，最佳為2 mgKOH/g以下，又作為原料使用內酯化合物時，進行反應至目的之聚合度，減壓餾去殘存的內酯化合物為佳。添加如此羥基羧酸、或內酯化合物的同時添加1元醇及/或多元醇，且追加反應至於反應溶液所含之聚酯的酸價至規定量以下(作為原料使用羥基羧酸時)或餾去殘存之內酯化合物(作為原料使用內酯化合物時)時，可得到由於末端導入羥基的聚合物所成之羥基化聚酯。

又，本發明所使用之聚酯為碳酸聚酯時，使用於調製碳酸聚酯時的試藥並無特別限定，欲將所得之碳酸聚酯的羥價調節至15～450 mgKOH/g，又盡可能壓低本發明的聚乙烯縮醛組成物之酸價，較佳為調製至10 mgKOH/g，且成為羥基化聚酯時，使用比碳酸酯類稍過剩量的多元醇為佳，且藉由後述方法追加反應為佳。具體為使用對於碳酸酯類而言，多元醇為0.5～30莫耳%過剩，較佳為使用1～15莫耳%過剩，又反應進行至目的的聚合度，減壓餾去殘存的碳酸酯類為佳。如此使用比碳酸酯類過剩量的多元醇，藉由餾去殘存的碳酸酯類，得到由於末端導入羥基之縮聚合物所成的羥基化聚酯。

本發明所使用之聚酯的數平均分子量並無特別限定，依據於聚酯所含之成分的GPC(凝膠滲透層析法)分析之數平均分子量為200～5,000，較佳為250～3,000，更佳為300～1,500。依據GPC分析的數平均分子量為上述範圍時，聚酯與聚乙烯縮醛之相溶性、對於聚酯與聚乙烯縮醛之可塑化效果及聚酯對於其他樹脂層之低移動性為良好。

又，本發明所使用的聚酯為羥基化聚酯時，依據該羥基化聚酯的羥價之數平均分子量以200～2,500為佳，較佳為200～1,200，最佳為200～800。依據羥基化聚酯的羥價之數平均分子量為上述範圍時，聚酯與聚乙烯縮醛之相溶性、對於聚酯與聚乙烯縮醛之可塑化效果及聚酯對於其他樹脂層的低移動性為良好。其中以聚酯的羥價為準的數平均分子量為，使用含於聚酯的1個化合物之羥基數及羥基化聚酯之羥價(mgKOH/g)藉由下述一般式(1)所計算的值。

[數1]

(以羥價為準的數平均分子量)=1,000×(含於聚酯的每1個化合物所含之羥基數)/[(聚酯的羥價)×(1/56)]　(1)

其次，對於本發明所使用的羥基羧酸酯化合物進行說明。本發明所使用之羥基羧酸酯化合物以羥價為15～450 mgKOH/g為佳，較佳為15～350 mgKOH/g，最佳為15～250 mgKOH/g。將本發明所使用之羥基羧酸酯化合物的羥價調節至上述範圍時，可得到對於聚乙烯縮醛之優良相溶性、可塑化效果，且亦可使對於烴系聚合物之移動性變低故較佳。

本發明所使用的羥基羧酸酯化合物可使用在常溫為固體或液體之任一種，熔點為30℃以下，較佳為15℃以下，更佳為0℃以下。使用熔點為上述範圍的羥基羧酸酯化合物時，可得到耐寒性優良的聚乙烯縮醛組成物。

又，本發明所使用的羥基羧酸酯化合物為非結晶性。本發明中若為非結晶性時，表示在-20℃以上的溫度下不具有熔點。藉由使用非結晶性之羥基羧酸酯化合物時，可得到耐寒性優良的聚乙烯縮醛組成物。

本發明的羥基羧酸酯化合物可單獨下使用，亦可倂用二種以上。其中所謂本發明的羥基羧酸酯化合物若為具有羥基羧酸之羧基與具有1元或多元醇的羥基之間經脫水酯化所生成之化合物即可，並無特別限定。

本發明的羥基羧酸表示分子內具有至少1個羥基與至少1個羧基之化合物，具體可舉出脂肪族飽和羥基羧酸；甘醇酸、乳酸、羥基丙二酸、甘油酸、2-羥基丁酸、3-羥基丁酸、4-羥基丁酸、6-羥基己烷酸、蘋果酸、酒石酸、檸檬酸、異檸檬酸、12-羥基硬脂酸等脂肪族不飽和羥基羧酸；2-羥基巴豆酸、蓖麻酸等含有芳香環之羥基羧酸水楊酸、没食子酸、扁桃酸等。彼等中亦以脂肪族飽和羥基羧酸為佳，又以脂肪族不飽和羥基羧酸為較佳，特別為蓖麻酸因由可得到低熔點、或非結晶性的羥基羧酸組成物的觀點來看最佳。

作為羥基羧酸酯化合物的原料之1元醇並無特別限定，可使用過去公知之1元醇，例如可舉出1價脂肪族醇；甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、2-甲基-2-丙醇、1-戊醇、1-己醇、2-乙基-1-丁醇、環己醇、1-庚醇、1-辛醇、2-乙基-1-己醇、1-壬醇、1-癸醇、1-十一醇、1-十二醇、1-十六醇、烯丙醇、3-丁烯-1-醇、具有芳香環之1元醇；酚、苯甲基醇等，但未限定於此。作為本發明所使用的羥基羧酸酯化合物，特別為碳數1～20的1價脂肪族醇、與羥基羧酸之酯化合物由對聚乙烯縮醛之相溶性且可塑化效果的觀點來看為佳。

又，作為羥基羧酸酯化合物之原料的多元醇並無特別限定，可使用過去公知的多元醇，例如可舉出2價脂肪族醇；乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,2-戊烷二醇、1,5-戊烷二醇、2,4-戊烷二醇、1,2-己烷二醇、1,6-己烷二醇、3-甲基-1,5-戊烷二醇、3-甲基-2,4-戊烷二醇、1,2-庚烷二醇、1,7-庚烷二醇、1,2-辛烷二醇、1,8-辛烷二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛烷二醇、1,2-癸烷二醇、1,10-癸烷二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-環己烷二醇、1,3-環己烷二醇、1,4-環己烷二醇、1,2-環己烷二甲醇、1,3-環己烷二甲醇、1,4-環己烷二甲醇、2-丁烯-1,4-二醇、2-甲基-2-丁烯-1,4-二醇等3價以上的脂肪族醇；甘油、季戊四醇、二季戊四醇、1,1,1-三羥甲基乙烷、1,1,1-三羥甲基丙烷、1,3,5-環己烷三醇等具有芳香環之2價或3價以上的醇；1,2-二羥基苯、1,3-二羥基苯、1,4-二羥基苯、雙酚A、雙酚F、4,4’-雙酚、雙(4-羥基苯基)碸、雙(4-羥基苯基)醚、1,2-雙(羥基甲基)苯、1,3-雙(羥基甲基)苯、1,4-雙(羥基甲基)苯等，但並未限定於此。作為本發明所使用之羥基羧酸酯化合物，特別以碳數2～20的多價脂肪族醇與羥基羧酸之酯化合物由對聚乙烯縮醛之相溶性、可塑化效果的觀點、及所對應之羥基羧酸酯化合物對於B層的低移動性之觀點來看為佳。

若具體例示出本發明所使用的羥基羧酸酯化合物時，可舉出羥基羧酸的1元醇酯；蓖麻酸甲酯、蓖麻酸乙酯、蓖麻酸丁酯、6-羥基己烷酸甲酯、6-羥基己烷酸乙酯、6-羥基己烷酸丁酯、羥基羧酸的多元醇酯；乙二醇二(6-羥基己烷酸)酯、二乙二醇二(6-羥基己烷酸)酯、三乙二醇二(6-羥基己烷酸)酯、3-甲基-1,5-戊烷二醇二(6-羥基己烷酸)酯、3-甲基-1,5-戊烷二醇二(2-羥基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊烷二醇二(3-羥基丁酸)酯、3-甲基-1,5-戊烷二醇二(4-羥基丁酸)酯、三乙二醇二(2-羥基丁酸)酯、甘油三(蓖麻酸)酯、L-酒石酸二(1-(2-乙基己基))、蓖麻油以外，可使用將來自羥基羧酸的多元醇酯之k個羥基羧酸的基取代為來自未含羥基之羧酸的基或氫原子的化合物，這些羥基羧酸酯可使用以過去公知的方法所得者。

其中，k表示1以上，(多元醇之價數-1)以下的自然數。又所謂來自羥基羧酸的基表示由羥基羧酸的羧基除去-OH部分之基，所謂來自未含羥基的羧酸之基表示由未含羥基的羧酸之羧基除去-OH部分的基。所謂來自未含羥基的羧酸之基表示由未含羥基的羧酸之羧基除去-OH部分的基。且所謂未含羥基的羧酸表示分子內未含羥基(除去含於羧基之-OH部分)的羧酸，具體可舉出乙酸、丙酸、丁酸、2-乙基丁酸、己烷酸、2-乙基己烷酸、癸酸、月桂酸、棕櫚酸、硬脂酸、油酸、亞油酸、亞麻酸等。

這些羥基羧酸酯化合物的使用量並無特別限定，對於含於聚乙烯縮醛組成物之聚乙烯縮醛100質量份而言為0.5～100質量份，較佳為使用5～100質量份、10～80質量份，最佳為使用20～60質量份。羥基羧酸酯化合物的使用量比5質量份少時，對於聚乙烯縮醛的可塑化效果並無充分，例如將本發明的層合體使用於層合玻璃中間膜時的柔軟性並不充分，若比100質量份多時，會引起由含有烴系聚合物之組成物B所成的B層的力學強度之降低或霧值上昇。

其次，對於本發明所使用之聚醚化合物做說明。本發明的聚醚化合物之羥價最佳為15～450 mgKOH/g。但亦可為15～1000 mgKOH/g，或15～600 mgKOH/g。將本發明的聚醚化合物之羥調價調節至上述範圍時，可得到對於聚乙烯縮醛之優良的相溶性、可塑化效果，又可降低對烴系聚合物之移動性故較佳。

本發明所使用之聚醚化合物可使用在常溫為固體或液體之任一種，但以熔點為30℃以下，較佳為15℃以下，更佳為0℃以下。熔點為上述範圍時，使用聚醚化合物時可得到耐寒性優良的聚乙烯縮醛組成物。

又，本發明所使用之聚醚化合物為非結晶性。本發明中，非結晶性表示在-20℃以上的溫度下不具有熔點。藉由使用非結晶性之聚醚化合物時，可得到耐寒性優良的聚乙烯縮醛組成物。

所謂本發明所使用之聚醚化合物為具有將選自乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、2,3-丁二醇(綜合上述稱為原料二醇)的1種類以上化合物2分子以上(聚合度為2以上)，較佳為2～100分子(聚合度為2～100)，更佳為2～40分子(聚合度為2～40)經脫水縮聚合的化學結構之化合物(原料二醇聚合物)、及具有來自原料二醇聚合物的基之化合物。聚醚化合物的聚合度越低，與聚乙烯縮醛之相溶性及對於聚乙烯縮醛之可塑化效果優良，另一方面對於聚醚化合物之B層的低移動性有降低的傾向。其中，所謂來自原料二醇聚合物的基表示除去原料二醇聚合物所具有的2個羥基中任一方羥基的基。可參考化學式(9)：

[化9]

表示聚乙二醇(乙二醇聚合物)，又化學式(10)：

[化10]

表示來自聚乙二醇之基(來自乙二醇聚合物之基)。

若具體例示出原料二醇聚合物，可舉出選自聚乙二醇、聚(1,2-丙二醇)、聚(1,3-丙二醇)、聚(1,2-丁二醇)、聚(1,3-丁二醇)、聚(1,4-丁二醇)、聚(2,3-丁二醇)等他、乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、2,3-丁二醇的2種類以上之化合物的隨機共聚物、或嵌段共聚物等。其中選自具有來自聚乙二醇、聚(1,2-丙二醇)、聚(1,2-丁二醇)、聚乙二醇的基之化合物、具有來自聚(1,2-丙二醇)的基之化合物、及具有來自聚(1,2-丁二醇)的基之化合物所成群的化合物因對於聚乙烯縮醛具有高相溶性且可塑化效果優良，難引起B層的力學強度之降低或霧值上昇故較佳。

又，作為具有來自原料二醇聚合物的基之化合物，有將1元醇的羥基所含之氫原子以來自原料二醇聚合物之基所取代的化合物、將多元醇的羥基所含之至少1個氫原子由來自原料二醇聚合物的基所取代之化合物、將1元羧酸的羧基所含之氫原子以來自原料二醇聚合物的基所取代之化合物、將多元羧酸的羧基所含之至少1個氫原子由來自原料二醇聚合物的基所取代的化合物、將羥基羧酸的羧基所含之至少1個氫原子及/或羥基所含之至少1個氫原子由來自原料二醇聚合物的基所取代的化合物(綜合以上稱為末端變性原料二醇聚合物)等亦可作為本發明之聚醚化合物使用。例如可舉出將化學式(11)：

[化11]

所示甲醇的羥基所含之氫原子由來自乙二醇聚合物的基取代之化合物、將化學式(12)：

[化12]

所示3-甲基-1,5-戊烷二醇的羥基所含之2個氫原子由來自乙二醇聚合物的基所取代的化合物、將化學式(13)：

[化13]

所示2-乙基己烷酸的羧基所含之氫原子由來自乙二醇聚合物的基所取代之化合物、將化學式(14)：

[化14]

所示己二酸的羧基所含之2個氫原子由來自乙二醇聚合物的基所取代之化合物、將化學式(15)：

[化15]

所示6-羥基己烷酸的羧基所含之氫原子、及羥基所含之氫原子由來自乙二醇聚合物之基所取代的化合物。

聚醚化合物的數平均分子量雖無特別限定，以200～2000為佳，較佳為200～1500，更佳為200～1200。若數平均分子量比200小時，有時難引起由聚醚化合物的A層至B層的移動，若數平均分子量比2000大時，與聚乙烯縮醛之相溶性、又對於聚乙烯縮醛之可塑化效果有著不充分之傾向。且，聚醚化合物的數平均分子量係依據羥價而求得。

若具體例示1元醇，可舉出1元脂肪族飽和醇；甲醇、乙醇、1-丁醇、2-丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基-1-己醇、癸醇、十二醇、棕櫚醇、硬脂醇、6-丁氧基己醇等1元脂肪族不飽和醇；烯丙醇、3-丁烯-1-醇等具有芳香環之醇；苯甲基醇等，但未限定於此等。又，若具體例示多元醇，可舉出2元脂肪族飽和醇；乙二醇、1,2-丙二醇、1,2-丁二醇、1,2-戊烷二醇、1,5-戊烷二醇、2,4-戊烷二醇、1,2-己烷二醇、1,6-己烷二醇、3-甲基-1,5-戊烷二醇、3-甲基-2,4-戊烷二醇、1,2-庚烷二醇、1,7-庚烷二醇、1,2-辛烷二醇、1,8-辛烷二醇、1,2-壬二醇、1,9-壬二醇、2-甲基-1,8-辛烷二醇、1,2-癸烷二醇、1,10-癸烷二醇、1,2-十二烷二醇、1,12-十二烷二醇、1,2-環己烷二醇、1,3-環己烷二醇、1,4-環己烷二醇、1,2-環己烷二甲醇、1,3-環己烷二甲醇、1,4-環己烷二甲醇、2元脂肪族不飽和醇；2-丁烯-1,4-二醇、2-甲基-2-丁烯-1,4-二醇等3價以上的脂肪族飽和醇；甘油、季戊四醇、1,1,1-三羥甲基乙烷、1,1,1-三羥甲基丙烷、1,3,5-環己烷三醇等及3價以上的脂肪族不飽和醇、具有芳香環之2價或3價以上的醇；1,2-二羥基苯、1,3-二羥基苯、1,4-二羥基苯、雙酚A、雙酚F、4,4,-雙酚、雙(4-羥基苯基)碸、雙(4-羥基苯基)醚、1,2-雙(羥基甲基)苯、1,3-雙(羥基甲基)苯、1,4-雙(羥基甲基)苯等，但彼等中亦以1元脂肪族飽和醇、2元脂肪族飽和醇、3價以上的脂肪族飽和醇由耐候性之觀點來看為佳。

又，若要具體例示1元羧酸，可舉出1元脂肪族飽和羧酸；甲酸、乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、己烷酸、2-乙基丁酸、庚烷酸、辛烷酸、壬烷酸、癸酸、十一酸、十二碳酸、棕櫚酸、硬脂酸、1價脂肪族不飽和羧酸；巴豆酸、油酸、亞油酸、亞麻酸、具有芳香環之1元羧酸；安息香酸等。若要具體例示多元羧酸，可舉出2元脂肪族飽和羧酸；草酸、丙二酸、琥珀酸、己二酸、辛二酸、癸二酸、十二烷二酸、1,2-環己烷二羧酸、1,3-環己烷二羧酸、1,4-環己烷二羧酸、2價脂肪族不飽和羧酸；馬來酸、富馬酸、衣康酸、烏頭酸、3價以上的脂肪族飽和羧酸；1,3,5-戊烷三羧酸、1,3,5-環己烷三羧酸、1,2,4-環己烷三羧酸、3價以上的脂肪族不飽和羧酸、具有芳香環之2價或3價以上的羧酸；苯二甲酸、對苯二甲酸、扁苯三酸等，彼等中亦以1元脂肪族飽和羧酸、2元脂肪族飽和羧酸、3價以上的脂肪族飽和羧酸由耐候性之觀點來看為佳。

若要具體例示羥基羧酸，可舉出脂肪族飽和羥基羧酸；甘醇酸、乳酸、羥基丙二酸、甘油酸、2-羥基丁酸、3-羥基丁酸、4-羥基丁酸、6-羥基己烷酸、蘋果酸、酒石酸、檸檬酸、異檸檬酸、12-羥基硬脂酸等脂肪族不飽和羥基羧酸；2-羥基巴豆酸、蓖麻酸等含有芳香環之羥基羧酸；水楊酸、没食子酸、扁桃酸等，彼等中亦以脂肪族飽和羥基羧酸因具有耐候性的觀點來看為佳。

調製本發明所使用之聚醚化合物的方法並無特別限定，例如可使用以過去公知方法所調整者，將選自原料二醇化合物、1元醇、多元醇、1元羧酸、多元羧酸、羥基羧酸、又另外調製的原料二醇聚合物、末端變性原料二醇聚合物的化合物、與選自環氧乙烷、1,2-環氧丙烷、氧雜環丁烷、1,2-環氧丁烷、2,3-環氧丁烷、1,3-環氧丁烷、四氫呋喃等的化合物在觸媒量之氫氧化鈉、氫氧化鉀等鹼觸媒或酸觸媒存在下，視必要在適當有機溶劑中進行反應，反應後視必要中和觸媒，藉由將溶劑或未反應之化合物或低沸點的生成物進行減壓餾去，可得到本發明所使用之聚醚化合物。如此製法所得之聚醚化合物因每1個分子中至少具有1個羥基，故對於聚乙烯縮醛之相溶性、又可塑化效果優良，且對於烴系聚合物層之移動性較低故特佳。

如此所得之聚醚化合物可直接使用，或可視必要藉由蒸餾等方法進行純化。又亦可使用混合以相異方法所調整之2種類以上的聚醚化合物作為本發明所使用之聚醚化合物。

本發明的聚醚化合物之使用量雖無特別限定，對於聚乙烯縮醛組成物所含之聚乙烯縮醛100質量份而言使用0.5～100質量份，較佳為使用5～100質量份、10～80質量份，最佳為使用20～60質量份。聚醚化合物的使用量比5質量份少時，對於聚乙烯縮醛之可塑化效果並非充分，例如將層合體使用於層合玻璃中間膜時的柔軟性並不充分，比100質量份多時，容易引起對聚醚化合物的B層之移動，有時會引起由含有烴系聚合物之組成物B所成的B層之力學強度的降低或霧值上昇。

其次對於本發明所使用之聚乙烯縮醛做說明。聚乙烯縮醛一般將乙烯基醇系聚合物作為原料而製造。上述乙烯基醇系聚合物可藉由過去公知手法，即可藉由將聚合乙烯基酯系單體所得之聚合物進行皂化而得到。作為聚合乙烯基酯系單體之方法，可適用溶液聚合法、塊狀聚合法、懸浮聚合法、乳化聚合法等過去公知之方法。作為聚合啟始劑，配合聚合方法，可適宜地選出偶氮系啟始劑、過氧化物系啟始劑、氧化還原系啟始劑等。皂化反應可適用使用過去公知之鹼觸媒或酸觸媒的加醇分解、水解等，其中以將甲醇作為溶劑而使用苛性鈉(NaOH)觸媒的皂化反應為簡便而最佳。

作為乙烯基酯系單體，可舉出甲酸乙烯酯、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、異丁酸乙烯酯、三甲基乙酸乙烯酯、特十碳酸乙烯酯酯、已酸乙烯酯、辛酸乙烯酯、月桂基酸乙烯酯、棕櫚酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、油酸乙烯酯、安息香酸乙烯酯等，尤其以乙酸乙烯酯為佳。

又，聚合前述乙烯基酯系單體時，以不損害本發明的主旨之範圍下，可與其他單體進行共聚合。作為其他單體的例子，可舉出乙烯、丙烯、n-丁烯、異丁烯等α-烯烴；丙烯酸或其鹽；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸n-丙酯、丙烯酸i-丙酯、丙烯酸n-丁酯、丙烯酸i-丁酯、丙烯酸t-丁酯、丙烯酸2-乙酯己酯、丙烯酸十二烷酯、丙烯酸十八烷酯等丙烯酸酯類；甲基丙烯基酸及其鹽、甲基丙烯基酸甲酯、甲基丙烯基酸乙酯、甲基丙烯基酸n-丙酯、甲基丙烯基酸i-丙酯、甲基丙烯基酸n-丁酯、甲基丙烯基酸i-丁酯、甲基丙烯基酸t-丁酯、甲基丙烯基酸2-乙基己酯、甲基丙烯基酸十二烷酯、甲基丙烯基酸十八烷酯等甲基丙烯基酸酯類；丙烯醯胺、N-甲基丙烯醯胺、N-乙基丙烯醯胺、N,N-二甲基丙烯醯胺、二丙酮丙烯醯胺、丙烯醯胺丙烷磺酸及其鹽、丙烯醯胺丙基二甲胺及其鹽、該4級鹽、N-羥甲基丙烯醯胺及其衍生物等丙烯醯胺衍生物；甲基丙烯基醯胺、N-甲基甲基丙烯基醯胺、N-乙基甲基丙烯基醯胺、甲基丙烯基醯胺丙烷磺酸及其鹽、甲基丙烯基醯胺丙基二甲胺及其鹽、其4級鹽、N-羥甲基甲基丙烯基醯胺或其衍生物等甲基丙烯基醯胺衍生物；甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、n-丙基乙烯基醚、i-丙基乙烯基醚、n-丁基乙烯基醚、i-丁基乙烯基醚、t-丁基乙烯基醚、十二烷基乙烯基醚、硬脂醯乙烯基醚等乙烯基醚類；丙烯醯基、甲基丙烯腈等腈類；氯化乙烯基、氟化乙烯基等鹵素化乙烯基；氯化乙烯叉、氟化乙烯叉等鹵素化乙烯叉；乙酸烯丙酯、氯化烯丙酯等烯丙基化合物；馬來酸及其鹽或其酯或其無水物；乙烯基三甲氧基矽烷等乙烯基甲矽烷基化合物；乙酸異丙烯酯等。這些單體一般對於乙烯基酯系單體而言以未達10莫耳%之比率下使用。

又，聚合前述乙烯基酯系單體時，僅不違反本發明的主旨下，亦可與其他單體共聚合。做為其他單體之例子，可舉出使用於組成物B所使用之烴系聚合物的聚合之前述碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物、碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物或不阻斷本發明的效果之範圍下可與碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物、及碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物進行共聚合之化合物(例如、丙烯酸或其鹽、丙烯酸甲基等)而所例示的相同化合物，但不限定於此。這些單體一般對於乙烯基酯系單體而言以未達10莫耳%之比率下使用。

成為本發明所使用的聚乙烯縮醛之原料的乙烯基醇系聚合物之黏度平均聚合度可配合用途做適宜選擇，但以150～3,000者為佳，以200～2,000者為較佳。乙烯基醇系聚合物之黏度平均聚合度比150小時，無法表現聚乙烯縮醛原先所具有的力學強度等，比3,000大時，聚乙烯縮醛的處理性(溶劑溶解性或熔融混煉性)會變差。

本發明所使用的聚乙烯縮醛，例如可藉由如以下的方法得到。首先將3～30質量%濃度之乙烯基醇系聚合物的水溶液調整至80～100℃的溫度範圍，將該溫度經10～60分鐘徐徐冷卻。當溫度降至-10～30℃時，添加醛及酸觸媒，一邊保持一定溫度下，一邊進行30～300分鐘縮醛化反應。其後將反應液經30～200分鐘昇溫至30～80℃的溫度，將該溫度保持10～300分鐘、1～6小時。其次將反應液最好冷卻至室溫並水洗後，視必要添加鹼等中和劑而中和後，經水洗並乾燥後得到本發明所使用的聚乙烯縮醛。

作為使用於縮醛化反應的酸觸媒並無特別限定，可使用任意有機酸及無機酸，例如可舉出乙酸、對甲苯磺酸、硝酸、硫酸、鹽酸等。彼等中亦以使用鹽酸、硫酸、硝酸為佳，尤其使用鹽酸為較佳。

使用於縮醛化反應之醛並無特別限定，使用碳數1～8的醛為佳。作為碳數1～8的醛，可舉出甲醛、乙醛、丙醛、n-丁基醛、異丁基醛、n-己基醛、2-乙基丁基醛、n-辛基醛、2-乙基己基醛、苯甲醛等，這些可單獨使用或亦可倂用二種以上使用。彼等中由所得之聚乙烯縮醛的力學強度之觀點來看，使用碳數4～6的醛為佳，特佳為使用n-丁基醛。即，作為聚乙烯縮醛使用聚乙烯丁醛為特佳。

聚乙烯縮醛之平均縮醛化度以40～85莫耳%為佳，較佳為48～82莫耳%、50～82莫耳%，更佳為55～81莫耳%，最佳為60～80莫耳%。使用縮醛化度為該範圍的聚乙烯縮醛，可得到與前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物之相溶性優良，且透明性優良的聚乙烯縮醛組成物。又，欲更順利地達到本發明之目的，聚乙烯縮醛的乙烯基酯單位含有量為0.01～30莫耳%，以0.05～15莫耳%為佳，較佳為0.1～5莫耳%。乙烯基酯單位含有量為該範圍之聚乙烯縮醛因其耐候性更優良故較佳。又，乙烯基醇單位含有量為10～50莫耳%，較佳為12～40莫耳%，最佳為15～35莫耳%。且，上述縮醛化度、乙烯基酯單位含有量、乙烯基醇單位含有量之值各為將經縮醛化的單位之物質量(乙烯基縮醛單位之物質量)、乙烯基酯單位之物質量、乙烯基醇單位之物質量除以聚乙烯縮醛全體之單體單位的物質量總計所得之值。

於本發明的聚乙烯縮醛組成物中，僅不違反本發明的主旨下，可含有聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物以外的可塑劑。作為可塑劑雖無特別限定，可舉出一元羧酸酯系、多元羧酸酯系等羧酸酯系可塑劑、磷酸酯系可塑劑、有機亞磷酸酯系可塑劑等。這些可配合目的做適宜選擇，但一般成為層合體時，會由A層移動至B層，會損害B層的強度或透明性，或者損害A層與B層之層間的接著性之可塑劑種類，又添加產生如此弊端的添加量時會有不良結果的情況為多。

作為一元羧酸酯系可塑劑，藉由丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基己酸、庚酸、辛酸、2-乙基己酸、月桂酸等一元羧酸、與乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、聚乙二醇、甘油等多元醇之縮合反應所得之化合物中，若要具體舉例出非本發明的聚醚化合物之化合物時，可舉出三乙二醇雙2-乙基己酸酯、三乙二醇雙異丁酸酯、三乙二醇雙2-己酸酯、三乙二醇雙2-乙基丁酸酯、三乙二醇雙月桂酸酯、乙二醇雙2-乙基己酸酯、二乙二醇雙2-乙基己酸酯、四乙二醇雙2-乙基己酸酯、四乙二醇雙庚酯、PEG＃400雙2-乙基己酸酯、三乙二醇單2-乙基己酸酯、甘油三2-乙基己酸酯等。其中所謂PEG＃400表示平均分子量為350～450之聚乙二醇。

作為多元羧酸酯系可塑劑可舉出藉由己二酸、琥珀酸、壬二酸、癸二酸、苯二甲酸、異苯二甲酸、對苯二甲酸、扁苯三酸等多元羧酸、與甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苯甲基醇等碳數1～12之醇進行縮合反應所得之化合物。若要例示具體化合物，可舉出己二酸二己酯、己二酸雙-2-乙基己酯、己二酸二庚酯、己二酸二辛酯、己二酸雙2-乙基己酯、己二酸二(丁氧基乙基)、己二酸二(丁氧基乙氧基乙基)、己二酸單(2-乙基己基)、苯二甲酸二丁酯、苯二甲酸二己酯、苯二甲酸二(2-乙基丁基)、苯二甲酸二辛酯、苯二甲酸二(2-乙基己基)、苯二甲酸苯甲基丁酯、苯二甲酸雙十二烷酯等，但不限定於此。

作為磷酸系可塑劑又亞磷酸系可塑劑，可舉出藉由磷酸或亞磷酸與甲醇、乙醇、丁醇、己醇、2-乙基丁醇、庚醇、辛醇、2-乙基己醇、癸醇、十二醇、丁氧基乙醇、丁氧基乙氧基乙醇、苯甲基醇等碳數1～12的醇之縮合反應所得之化合物。若要例示出具體化合物，可舉出磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三丁酯、磷酸三(2-乙基己基)、磷酸三(丁氧基乙基)、亞磷酸三(2-乙基己基)等。

彼等中特別以三乙二醇雙2-乙基己酸酯、三乙二醇雙2-乙基丁酸酯、四乙二醇雙2-乙基己酸酯、四乙二醇雙庚酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸二(2-乙基己基)等為佳。

本發明中，使用聚酯、羥基羧酸酯化合物、聚醚化合物以外之可塑劑時，這些可單獨使用或亦可倂用2種以上。其使用量雖無特別限定，但對於聚乙烯縮醛組成物所含之聚乙烯縮醛100質量份而言，使用0.1～80質量份、0.1～60質量份為佳，較佳為使用5～70質量份、5～50質量份，最佳為使用20～45質量份。對於聚乙烯縮醛組成物所含之聚乙烯縮醛100質量份而言，可塑劑的使用量若比0.1質量份少時，未能得到充分的可塑化效果，若比80質量份多時，亦無法得到特佳的可塑化效果。

本發明的聚乙烯縮醛組成物對於聚乙烯縮醛100質量份而言，必須含有熔點為30℃以下或非結晶性之羥價為15～450 mgKOH/g的聚酯、羥基羧酸酯化合物、或聚醚化合物0.5～100質量份，較佳為含有5～90質量份，最佳為含有20～80質量份。本發明的聚乙烯縮醛組成物中之前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物的含有量若為上述範圍時，可成為柔軟性優良且聚乙烯縮醛原先所具有的透明性或力學強度優良的聚乙烯縮醛組成物。

本發明所使用之聚乙烯縮醛組成物的酸價並無特限定，但具有10 mgKOH/g以下的酸價者為佳，較佳為7 mgKOH/g以下，更佳為5 mgKOH/g以下。本發明所使用之聚乙烯縮醛組成物具有上述範圍之酸價時，難引起長期使用時的劣化故較佳。

本發明的聚乙烯縮醛組成物之玻璃轉移溫度並無特別限定，以0～50℃為佳，較佳為5～45℃，最佳為10～40℃。本發明的聚乙烯縮醛組成物之玻璃轉移溫度若為上述範圍時，層合玻璃中間膜等使用該聚乙烯縮醛組成物所得之薄片於常溫附近的柔軟性優良，又可表現適度力學強度故佳，特別將本發明的層合體作為層合玻璃中間膜使用時為佳。

於本發明的聚乙烯縮醛組成物中，僅不違反本發明的主旨下，可含有抗氧化劑、紫外線吸收劑、接著性改良劑、其他過去公知之添加劑。以下對此說明。

作為使用於本發明的聚乙烯縮醛組成物之抗氧化劑，該種類雖無特別限定，例如可舉出酚系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、硫系抗氧化劑等，彼等中亦以酚系抗氧化劑為佳，烷基取代酚系抗氧化劑為特佳。

作為酚系抗氧化劑的例子，可舉出2-t-丁基-6-(3-t-丁基-2-羥基-5-甲基苯甲基)-4-甲基苯基丙烯酸酯、2,4-二-t-戊基-6-(1-(3,5-二-t-戊基-2-羥基苯基)乙基)苯基丙烯酸酯等丙烯酸酯系化合物、2,6-二-t-丁基-4-甲基酚、2,6-二-t-丁基-4-乙基酚、十八烷基-3-(3,5-)雙-t-丁基-4-羥基苯基)丙酸酯、2,2’-伸甲基-雙(4-甲基-6-t-丁基酚)、4,4’-丁叉-雙(4-甲基-6-t-丁基酚)、4,4’-丁叉-雙(6-t-丁基-m-甲酚)、4,4’-硫雙(3-甲基-6-t-丁基酚)、雙(3-環己基-2-羥基-5-甲基苯基)甲烷、3,9-雙(2-(3-(3-t-丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯基氧基)-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四噁螺[5,5]十一烷、1,1,3-參(2-甲基-4-羥基-5-t-丁基苯基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-參(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲基)苯、肆(伸甲基-3-(3’,5’-二-t-丁基-4’-羥基苯基)丙酸酯)甲烷、三乙二醇雙(3-(3-t-丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酸酯)等烷基取代酚系化合物、6-(4-羥基-3,5-二-t-丁基苯胺)-2,4-雙-辛硫代-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3,5-二甲基苯胺)-2,4-雙-辛硫代-1,3,5-三嗪、6-(4-羥基-3-甲基-5-t-丁基苯胺)-2,4-雙-辛硫代-1,3,5-三嗪、2-辛硫代-4,6-雙-(3,5-二-t-丁基-4-氧基苯胺)-1,3,5-三嗪等三嗪基含有酚系化合物等。

作為磷系抗氧化劑，例如可舉出三苯基磷酸酯、二苯基異癸基磷酸酯、苯基二異癸基磷酸酯、參(壬基苯基)磷酸酯、參(二壬基苯基)磷酸酯、參(2-t-丁基-4-甲基苯基)磷酸酯、參(環己基苯基)磷酸酯、2,2-伸甲基雙(4,6-二-t-丁基苯基)辛基磷酸酯、9,10-二氫-9-噁-10-膦菲-10-氧化物、10-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲基)-9,10-二氫-9-噁-10-膦菲-10-氧化物、10-癸氧基-9,10-二氫-9-噁-10-膦菲等單磷酸酯系化合物、4,4’-丁叉-雙(3-甲基-6-t-丁基苯基-二-十三烷基磷酸酯)、4,4’-異丙叉-雙(苯基-二-烷基(C12～C15)磷酸酯)、4,4’-異丙叉-雙(二苯基單烷基(C12～C15)磷酸酯)、1,1,3-參(2-甲基-4-二-十三烷基磷酸酯-5-t-丁基苯基)丁烷、肆(2,4-二-t-丁基苯基)-4,4’-聯伸苯基磷酸酯等二磷酸酯系化合物等。這些中亦以單磷酸酯系化合物為佳。

作為硫系抗氧化劑，例如可舉出二月桂基3,3’-硫二丙酸酯、二硬脂醯3,3’-硫二丙酸酯、月桂基硬脂醯3,3’-硫二丙酸酯、季戊四醇-肆-(β-月桂基-硫丙酸酯)、3,9-雙(2-十二烷硫代乙基)-2,4,8,10-四噁螺[5,5]十一烷等。

這些抗氧化劑可單獨、或亦可組合2種以上使用。抗氧化劑的配合量對於聚乙烯縮醛樹脂100質量份而言以0.001～5質量份為佳，較佳為0.01～1質量份之範圍。抗氧化劑的量比0.001質量份少時，無法表現充分效果，又比5質量份多時，亦無法得到特佳效果。

又，本發明的聚乙烯縮醛組成物亦可含有紫外線吸收劑。作為所使用之紫外線吸收劑，可舉出2-(5-甲基-2-羥基苯基)苯並三唑、2-[2-羥基-3,5-雙(α,α’二甲基苯甲基)苯基]-2H-苯並三唑、2-(3,5-二-t-丁基-2-羥基苯基)苯並三唑、2-(3-t-丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯苯並三唑、2-(3,5-二-t-丁基-5-甲基-2-羥基苯基)-5-氯苯並三唑、2-(3,5-二-t-戊基-2-羥基苯基)苯並三唑、2-(2’-羥基-5’-t-辛基苯基)苯並三唑等苯並三唑系紫外線吸收劑、2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基苯甲酸酯、雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸二酸酯、雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲基)-2-n-丁基丙二酸酯、4-(3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙醯基氧基)-1-(2-(3-(3,5-二-t-丁基-4-羥基苯基)丙醯基氧基)乙基)-2,2,6,6-四甲基哌啶等抗阻胺系紫外線吸收劑、2,4-二-t-丁基苯基-3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲酸酯、十六烷基-3,5-二-t-丁基-4-羥基苯甲酸酯等苯甲酸酯系紫外線吸收劑等。這些紫外線吸收劑可單獨或亦可組合2種以上使用，紫外線吸收劑的添加量對於聚乙烯縮醛組成物而言，質量基準下以10～50,000 ppm為佳，以100～10,000 ppm之範圍為較佳。添加量比10 ppm少時無法表現充分效果，又比50,000 ppm多時，亦無法達到特佳效果。這些紫外線吸收劑可組合2種以上使用。

本發明的聚乙烯縮醛組成物可經聚乙烯縮醛與前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物以過去公知方法進行混合而得到。例如將聚乙烯縮醛與前述聚酯等視必要與抗氧化劑、紫外線吸收劑、可塑劑及其他添加劑同時以輥式混煉機、鼓風混煉機等進行混煉而得。又，將聚乙烯縮醛與前述聚酯等視必要與抗氧化劑、紫外線吸收劑、可塑劑及其他添加劑同時溶解於聚乙烯縮醛及聚酯之良溶劑後，經澆鑄、乾燥後亦可製作。作為聚乙烯縮醛之良溶劑，可舉出乙醇、丙醇、丁醇等低級醇、丙酮、甲基乙酮、四氫呋喃、1,4-二噁烷、二甲基亞碸、氯仿等，並未限定於此等。

本發明的聚乙烯縮醛組成物可藉由將聚乙烯縮醛、及前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物，視必要與添加劑以過去公知方法進行混合而得。若要具體例示出混合方法，可舉出使用輥式混煉機、鼓風混煉機、押出機等的熔融混煉或將聚乙烯縮醛組成物的成分溶解於適當有機溶劑後，餾去溶劑之方法等，僅不違反本發明的主旨下，並無特別限定。

本發明的聚乙烯縮醛組成物藉由將此成形為薄片時，可適用於種種用途，特別作為層合玻璃中間膜使用，以下對於該薄片做說明。含有本發明的聚乙烯縮醛組成物之薄片可由將本發明之聚乙烯縮醛組成物以熱加壓成形機、壓光輥、押出機等公知方法成形為薄片狀而得。又，此時亦可於薄片表面上以熔融態裂痕、浮凸等過去公知方法形成凹凸結構，特別可作為層合玻璃中間膜使用。熔融態裂痕、浮凸的形狀雖無特別限定，可使用過去公知者。

本發明的薄片之厚度以20～10,000μm為佳，較佳為20～3,000μm，更佳為20～1,600μm。

本發明的薄片所含之聚乙烯縮醛組成物中，僅不違反本發明的主旨下，可含有作為提高中間膜之柔軟性的目的之前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物以外之前述可塑劑。此時的前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物與可塑劑之總含有量，僅不違反本發明的主旨下，並無特別限定，若考慮到薄片之柔軟性或強度，對於聚乙烯縮醛100質量份而言，以20～100質量份為佳，較佳為25～80質量份，最佳為30～70質量份。

將本發明的聚乙烯縮醛組成物所成之薄片或聚乙烯縮醛組成物所成之樹脂層與其他樹脂層經層合的層合體，特別使用於層合玻璃中間膜、太陽電池模組等與玻璃的接著性必須適當地調節的用途時，於聚乙烯縮醛組成物以調整與玻璃之接著性之目的下，可添加接著性改良劑，特別作為層合玻璃中間膜使用為恰當。作為接著性改良劑，例如可使用國際公開第03/033583號所揭示者，添加羧酸的鹼金屬鹽及/或鹼土類金屬鹽為佳，特佳為乙酸鉀及/或乙酸鎂。其添加量對於使用於薄片的聚乙烯縮醛組成物之質量而言以1～10,000 ppm為佳，以5～1,000 ppm為較佳，以10～300 ppm為更佳。接著性改良劑之最佳添加量依所使用之添加劑而不同，又將本發明的薄片作為層合玻璃中間膜使用時，雖依使用該層合玻璃的情況而不同，但將薄片與玻璃之接著性以層合玻璃藉由拳擊試驗(Pummel test；國際公開第03/033583號等所記載)進行評估時，一般調整為3～10為佳，特別為必須為高耐貫通性時為3～6，高玻璃飛散防止性為必要時調整為7～10為佳。要求層合玻璃之高玻璃飛散防止性時，不添加接著性改良劑亦為有用方法。

本發明的聚乙烯縮醛組成物所含之前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物對於聚碳酸酯、苯乙烯系熱可塑性彈性體以外，對聚乙烯、聚丙烯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚甲基丙烯基酸、聚(甲基)丙烯酸酯、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等較難移動。因此可將與由這些樹脂層與本發明之聚乙烯縮醛組成物所成之層合玻璃中間膜經直接層合者作為高功能中間膜使用為佳。特別與聚碳酸酯薄片或聚(甲基)丙烯酸酯之層合體，使用作為具有非常高耐貫通性之層合玻璃用中間膜，又與苯乙烯系熱可塑性彈性體之層合體使用作為具有非常高遮音性能之層合玻璃中間膜為佳。

又，本發明的薄片與將種種熱可塑性樹脂作為主成分之層直接層合時，本發明的薄片所含之前述聚酯、羥基羧酸酯化合物或聚醚化合物，對於將這些熱可塑性樹脂作為主成分之層而言難以移動，故較佳。其中所謂將熱可塑性樹脂作為主成分的層表示，該層對於全質量的熱可塑性樹脂之比率為60質量%以上，較佳為80質量%以上，最佳為90質量%以上之層。若要例示熱可塑性樹脂，可舉出聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚氯化乙烯基、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物、聚苯乙烯、苯乙烯-聚烯嵌段共聚物、丙烯醯基-苯乙烯共聚物、丙烯醯基-丁二稀-苯乙烯共聚物、尼龍、聚尿烷及聚縮醛樹脂等(綜合以上稱為層合對象樹脂)。彼等中特別以聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯為佳，又以聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物、聚苯乙烯、苯乙烯-聚烯嵌段共聚物等聚烯烴系聚合物適合與本發明的薄片層合。以下依序說明此等。

層合本發明的薄片、與由含有選自聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯之樹脂的組成物(組成物B)所成之層(B層)而得知層合體因兼具本發明的薄片所具有的遮音性能、與聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯所具有的耐貫通性故較佳。

本發明所使用之聚(甲基)丙烯酸酯若為將(甲基)丙烯酸酯單位作為主成分之聚合物即可，並無特別限定。其中所謂將(甲基)丙烯酸酯單位作為主成分之聚合物係指聚合物所含之來自(甲基)丙烯酸酯的單位為70質量%以上，較佳為80質量%以上，最佳為90質量%以上之聚合物。聚合物所含之來自(甲基)丙烯酸酯的單位若未達70質量%時，無法表現聚(甲基)丙烯酸酯本來具有的透明性或力學強度。又，使用於該聚合物的原料之(甲基)丙烯酸酯並無特別限定，可使用過去公知者，又亦可合倂2種類以上的(甲基)丙烯酸酯。若要具體例示(甲基)丙烯酸酯時，可舉出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸苯酯等。彼等中特別以甲基丙烯基酸甲酯由透明性或力學強度的觀點來看為佳。

又，本發明所使用之聚碳酸酯並無特別限定，可使用過去公知者，例如2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷、雙(4-羥基苯基)甲烷等芳香族二醇化合物與將碳酸二甲酯、碳酸二苯酯、光氣等作為原料之芳香族聚碳酸酯由透明性、力學強度等觀點來看為佳。

本發明的薄片、與含有聚烯烴(烴系聚合物)之組成物，特別為含有後述嵌段共聚物所成之樹脂的組成物所成之層經層合所得之層合體，因具有來自嵌段共聚物之高遮音性能故較佳。以下對此進行說明。

組成物B所含之烴系聚合物的含有量，僅不違反本發明的主旨下，並無特別限定，對於組成物B之質量而言為30質量%以上，較佳為80質量%以上，最佳為90質量%以上。烴系聚合物的含有量對於組成物B之質量而言比30質量%低時，烴系聚合物原先所具有的低吸水性或種種力學特性、又後述嵌段共聚物所具有的遮音性等特性會有降低之傾向。

本發明所使用之烴系聚合物若為將烴成分作為主成分之聚合物即可，並無特別限定，可配合目的做適宜選擇，但特別為選自碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物、及碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物的1種類以上之化合物的聚合物或彼等氫化物時，因具有優良的層間接著性或種種力學特性，又入手容易的觀點來看為佳。其中，選自碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物、及碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物的1種類以上之化合物的聚合物或彼等氫化物為，聚合物所含之全單體單位中碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物及碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物之所佔合計量比率為80質量%以上，較佳為95質量%以上，最佳為98質量%以上之聚合物或彼等氫化物時為佳。聚合物所含之全單體單位中碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物及碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物所佔合計量比率若比80質量%低時，聚烯烴原先所具有的低吸水性或種種力學特性，又後述嵌段共聚物所具有的遮音性等特性會降低。

若要具體例示碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物，可舉出乙烯、丙烯、丁烯、2-丁烯、異丁烯、戊烯、己烯、庚烯、辛烯、壬烯、癸烯、十一碳烯、十二碳烯、環己烯、環辛烯等脂肪族單烯化合物、丁二稀、異戊二烯、1,3-己二烯、1,3-辛二烯、1,3,5-己三烯、1,3-環戊二烯、1,3-環己二烯、1,3-環辛二稀等脂肪族共軛聚烯化合物，又可舉出1,4-戊二烯、1,5-己二烯、1,5-環辛二稀等脂肪族非共軛聚烯化合物等。彼等中亦以乙烯、丙烯、丁二稀、異戊二烯為佳。

又，若要具體例示碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物，可舉出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、β-甲基苯乙烯、2-甲基苯乙烯、3-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、4-乙基苯乙烯、4-丁基苯乙烯、4-tert-丁基苯乙烯、(1-萘基)乙烯、(2-萘基)乙烯等芳香族單烯化合物、1-苯基丁二稀、2-苯基丁二稀等芳香族共軛聚烯化合物、1-苯基-1,4-戊二烯、1-苯基-1,3-環己二烯等芳香族非共軛聚烯化合物。彼等中亦以苯乙烯為佳。

上述例示的化合物以外，對於不阻斷本發明之效果的範圍內，亦可共聚合以下化合物。例如可舉出丙烯酸或其鹽；丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸n-丙酯、丙烯酸i-丙酯、丙烯酸n-丁酯、丙烯酸i-丁酯、丙烯酸t-丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸十二烷酯、丙烯酸十八烷酯等丙烯酸酯類；甲基丙烯基酸及其鹽、甲基丙烯基酸甲酯、甲基丙烯基酸乙酯、甲基丙烯基酸n-丙酯、甲基丙烯基酸i-丙酯、甲基丙烯基酸n-丁酯、甲基丙烯基酸i-丁酯、甲基丙烯基酸t-丁酯、甲基丙烯基酸2-乙基己酯、甲基丙烯基酸十二烷酯、甲基丙烯基酸十八烷酯等甲基丙烯基酸酯類；丙烯醯胺、N-甲基丙烯醯胺、N-乙基丙烯醯胺、N,N-二甲基丙烯醯胺、二丙酮丙烯醯胺、丙烯醯胺丙烷磺酸及其鹽、N-羥甲基丙烯醯胺及其衍生物等丙烯醯胺衍生物；甲基丙烯基醯胺、N-甲基甲基丙烯基醯胺、N-乙基甲基丙烯基醯胺、甲基丙烯基醯胺丙烷磺酸及其鹽、N-羥甲基甲基丙烯基醯胺或其衍生物等甲基丙烯基醯胺衍生物；甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、n-丙基乙烯基醚、i-丙基乙烯基醚、n-丁基乙烯基醚、i-丁基乙烯基醚、t-丁基乙烯基醚、十二烷基乙烯基醚、硬脂醯乙烯基醚等乙烯基醚類；丙烯醯基、甲基丙烯腈等腈類；氯化乙烯基、氟化乙烯基等鹵素化乙烯基；氯化乙烯叉、氟化乙烯叉等鹵素化乙烯叉；乙酸烯丙酯、氯化烯丙基等烯丙基化合物；馬來酸及其鹽或其酯或其無水物；乙烯基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯氧基丙基三甲氧基矽烷等乙烯基甲矽烷基化合物；乙酸異丙烯酯。

若要具體例示選自碳數2～12的脂肪族不飽和烴化合物、及碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物的1種類以上之化合物的聚合物或其氫化物時，可舉出高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、超低密度聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚丁二稀、異戊二稀、乙烯-丙烯共聚物、氫化聚丁二稀、氫化異戊二稀以外，亦可舉出苯乙烯-丁二稀嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二稀-異戊二烯嵌段共聚物、及彼等氫化物等嵌段共聚物。又，這些聚合方法並無特別限定，例如可使用以過去公知方法所聚合者。特別將本發明的層合體作為遮音性層合玻璃中間膜使用時，由苯乙烯-丁二稀嵌段共聚物、苯乙烯-異戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二稀-異戊二烯嵌段共聚物、及彼等氫化物等碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物之聚合物所成的聚合物嵌段(X)、與由碳數2～12的脂肪族共軛聚烯化合物的聚合物所成的聚合物嵌段(Y)之嵌段共聚物及其氫化物(以下綜合這些僅稱為嵌段共聚物)因具有優良制振性、遮音性故較佳。以下對此說明。

本發明所使用之嵌段共聚物為，若具有嵌段(X)部分與嵌段(Y)部分即可，並無特別限定，例如可使用[(X)-(Y)]_k 、[(X)-(Y)]_m -(X)、(Y)-[(X)-(Y)]_n 等嵌段共聚物。其中k、m、n為任意自然數。彼等中，亦以具有2個以上嵌段(X)、與1個以上嵌段(Y)之嵌段共聚物為佳，由(X)-(Y)-(X)所成之三嵌段共聚物為特佳。又，本發明所使用之嵌段共聚物含有2個以上的嵌段(X)時，或含有2個以上的嵌段(Y)時，嵌段(X)、嵌段(Y)各可為相同或相異。

嵌段共聚物中嵌段(X)及嵌段(Y)所佔有的含有量以不違反本發明的目的下，並無特別限定，由制振性或遮音性之觀點來看，對於嵌段共聚物之全質量而言，嵌段(X)之含有量以5～95質量%為佳，以10～70質量%為較佳。嵌段(X)的含有量於此範圍時，可表現嵌段共聚物原本所具有的制振性、遮音性等特性故較佳。

嵌段共聚物中之嵌段(X)及嵌段(Y)的重量平均分子量並無特別限定，每1個嵌段(X)之重量平均分子量以2,500～75,000為佳，又每1個嵌段(Y)之重量平均分子量以1,000～100,000為佳。又，作為嵌段共聚物之重量平均分子量，以10,000～1,000,000為佳，以15,000～200,000為較佳。嵌段(X)、嵌段(Y)的重量平均分子量若過小時，有時無法表現作為嵌段共聚物之性能。又，若嵌段共聚物的重量平均分子量過小時，作為層合體時的力學強度會過低，若嵌段共聚物的重量平均分子量過大時，成形時的處理性會變差。又，嵌段共聚物的玻璃轉移溫度，熔點等可配合目的做適宜選擇。

本發明所使用之嵌段共聚物的玻璃轉移溫度並無特別限定，可配合目的做適宜選擇，以-50～50℃者為佳，以-45～30℃者為較佳，以-40～20℃者為更佳。嵌段共聚物的玻璃轉移溫度若滿足上述範圍時，本發明的層合體會成為力學物性或種種特性較佳者。

本發明所使用之嵌段共聚物的tanδ之高峰溫度雖無特別限定，配合目的可適宜選擇，但以-40～30℃為佳，以-35～25℃為較佳，以-30～20℃為更佳。

本發明所使用之嵌段共聚物的力學強度並無特別限定，可配合目的做適宜選擇，例如若將拉伸破裂強度作為指標表示時，以0.1MPa以上為佳，以0.5MPa以上為較佳，以1.0MPa以上為更佳。

本發明所使用之嵌段共聚物的MFR值並無特別限定，可配合目的做適宜選擇，例如依據ASTM D1238，以荷重2.16kg、溫度190℃所測定時的MFR值以0.1～100g/10分鐘為佳，以0.1～70g/10分鐘為較佳，以0.1～50g/10分鐘為更佳。

本發明所使用之嵌段共聚物即使該嵌段(Y)部分經氫化，或無經氫化皆可，但由耐候性之觀點來看，經氫化者為佳，該氫化率以50莫耳%以上為佳，較佳為80莫耳%以上，更佳為95莫耳%以上。

如此嵌段共聚物可藉由過去公知方法製造，但例如可舉出將有機鋰試藥等作為啟始劑，依序添加碳數8～12的芳香族不飽和烴化合物及碳數2～12的脂肪族共軛聚烯化合物並使其反應之方法，但未限定於此。

本發明所使用之組成物B中，可添加抗氧化劑、紫外線吸收劑以外，亦可添加其他過去公知之添加劑。

於本發明所使用之組成物B中添加抗氧化劑時，該種類並無特別限定，例如可舉出酚系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、硫系抗氧化劑等，彼等中亦以酚系抗氧化劑為佳，以烷基取代酚系抗氧化劑為特佳。作為這些酚系抗氧化劑、磷系抗氧化劑、硫系抗氧化劑之具體例子，可舉出作為可添加於組成物A而例示的抗氧化劑。這些抗氧化劑可單獨或亦可組合2種以上使用。抗氧化劑的添加量對於組成物B之質量而言以0.001～5質量%為佳，較佳為0.01～1質量%的範圍。抗氧化劑之添加量若比0.001質量%少時，無法得到充分的效果，又比5質量%多時，無法得到特佳效果。

於本發明所使用之組成物B中添加紫外線吸收劑時，該種類雖無特別限定。作為所使用的紫外線吸收劑，例如可舉出作為可添加於組成物A之紫外線吸收劑而例示的紫外線吸收劑。這些紫外線吸收劑之添加量對於組成物B的質量而言以0.001～5質量%為佳，以0.01～1質量%的範圍為較佳。紫外線吸收劑的添加量若比0.001質量%少時，無法得到充分效果，又比5質量%多時無法得到特佳效果。這些紫外線吸收劑可單獨或組合2種以上使用。

本發明的組成物B可由烴系聚合物與視必要的添加劑依據過去公知方法進行混合而得到。若要具體例示混合方法，可舉出輥式混煉機、鼓風混煉機、使用押出機等之熔融混煉或將組成物B的成分溶解於適當有機溶劑後，餾去溶劑的方法等，但僅不違反本發明的主旨下，並無特別限定。

本發明的層合體之製造方法並無特別限定，可藉由共押出成形、多層射出成形、乾燥層合等過去公知方法而製造。

又，本發明的層合體之層合構成並無特別限定，若含有A層與B層經層合所成的構成，可含有2個以上的A層、B層，又含有2個以上時，彼等可為相同或相異。又，本發明的層合體中可含有上述以外的層(C層)。若要具體例示C層時，可舉出聚酯層、聚醯胺層、聚醯亞胺層等，但未限定於此。若要具體例示本發明的層合體之層構成時，可舉出A層/B層、A層/B層/A層、A層/B層/A層/B層/A層、B層/A層/B層、A層/B層/B層/A層、A層/B層/C層/B層/A層、A層/B層/C層/A層、A層/B層/C層等，但並未限定於此。

本發明的層合體若含有A層與B層經層合所成的構成，各層的厚度並無特別限定，A層、B層之厚度為0.001～5mm，較佳為0.01～3mm，最佳為0.1～1.6mm。於本發明的層合體含有2個以上的彼等層時，這些厚度可為相同或相異。又，這些各層厚度亦可為均勻或不均勻，但以均勻為佳。

本發明的層合體之製造方法並無特別限定，可藉由共押出成形、多層射出成形、乾燥層合等過去公知方法製造。例如含有A層與B層經層合所成的構成之層合體時，以共押出成形者為佳，該方法亦可為在模頭內使各層成分接觸的模頭內層合，在模頭外使其接觸的模頭外層合亦可。又，押出溫度可適宜選擇但以150～300℃為佳，以180～250℃為較佳。

又，於在本發明的層合體所使用之A層、B層，配合目的可使用添加種種接著劑，或塗佈於表面，又亦可於層表面上設置硬塗佈層等。

如此所得之層合體可使用於種種用途上，例如(本發明的薄片/聚碳酸酯樹脂層/本發明的薄片)之構成的層合體或如(本發明的薄片/聚甲基丙烯基酸甲基/本發明的薄片)之構成的層合體，藉由以剝離夾住該兩側下，可成為耐貫通性非常優良的層合玻璃。又，如(聚碳酸酯樹脂層/本發明的薄片/聚碳酸酯樹脂層)之構成的層合體，或如(聚甲基丙烯基酸甲基樹脂層/本發明的薄片/聚甲基丙烯基酸甲基樹脂層)之構成的層合體具有輕量、高透明性、高強度之同時，可作為來自本發明的薄片之優良遮音性能之層合體使用。

本發明的薄片或層合體藉由玻璃夾住時，可作為層合玻璃適用。換言之，本發明的薄片或層合體可適用於層合玻璃中間膜用途上。其次對於此做說明。使用於本發明的層合玻璃之玻璃並無特別限定，除浮板玻璃、磨板玻璃、型板玻璃、含網板玻璃、熱線吸收板玻璃、熱線反射玻璃、強化玻璃等無機玻璃以外，亦可舉出聚甲基丙烯基酸甲基、聚碳酸酯等過去公知之有機玻璃等，這些為無色、有色，或透明、非透明之任一者皆可。可僅使用這些1種，或亦可倂用2種以上使用。又，玻璃之厚度並無特別限定，以100mm以下為佳，以50mm以下為較佳，以1～10mm為更佳。

製造本發明的層合玻璃之方法並無特別限定，可藉由過去公知方法製造。例如將本發明的層合玻璃中間膜以2片浮板玻璃夾住後放入真空包中，在真空狀態下，100℃中保持30分鐘，或將層合玻璃中間膜以2片浮板玻璃夾住後，於30～120℃一邊加熱一邊以絲軋輥進行處理進行預備接著。將所得之預備接著體，在120～150℃之高溫加壓釜內進行1.5～20 kg/cm² 的壓力處理後可得到層合玻璃。

將本發明的層合體作為層合玻璃中間膜使用時，層合體的構成並無特別限定，於本發明的層合體之最表層上具有與玻璃的接著性為適切的層為佳，特別作為玻璃使用無機玻璃時，最表層為與玻璃之接著性優良的A層為佳。若要具體例示最表層為A層之本發明的層合體，可舉出A層/B層/A層、A層/B層/C層/B層/A層、A層/B層/C層/A層等。

將本發明的層合體作為層合玻璃中間膜使用時，層合體的最表面之形狀雖無特別限定，但若考慮到與玻璃層合時的處理性(除泡性)時，於層合體的最表面上藉由熔融態裂痕、浮凸等過去公知的方法形成凹凸結構者為佳。

且，本發明的層合體作為太陽電池模組的封裝材使用時，適用於要求遮音性之領域，特別為BIPV等建築一體型太陽電池等。以下對此做說明。作為本發明的太陽電池模組所使用之太陽電池槽的型式，並無特別限定，但可舉出使用單結晶矽、多結晶矽等結晶型式、非晶質矽及此與多結晶薄膜等的層合物等薄膜矽型式、CIS、CIGS、CdTe、GaAs等化合物半導體型式的薄膜型式及有機太陽電池型式等。

太陽電池模組的基本構成為結晶矽、非晶質矽等矽化合物或CIS、CIGS、CdS/CdTe、GaAs等所成之發電元件(cell)、與將此由外部衝撃等受保護的柔軟有機聚合物封裝材，進一步以封裝材的保護或遮斷成為元件(cell)劣化之原因的水分為目的下，將兩側以玻璃或層合樹脂薄片或單層樹脂薄片夾住的層合結構所成。

作為其中一例子，如圖1所示封裝結晶矽的太陽電池模組之模式圖。本發明的薄片或層合體作為柔軟有機聚合物封裝材2使用，使用於封裝由結晶矽所成的太陽電池槽3(發電元件)上。此時，作為所使用之層合樹脂薄片1，特別在最內層(與封裝材2銜接的層)使用聚對酞酸乙二酯、聚乙烯2,6-萘酸酯等透濕性低的樹脂層、與含氟樹脂等高耐候性樹脂者，即一般使用的如(透濕性低的樹脂層/耐候性樹脂層)之構成的層合樹脂薄片1。又，取代層合樹脂薄片1亦可使用單層樹脂薄片，作為單層樹脂薄片，使用高耐候性聚酯薄片等。又，提高耐透濕性的目的下，使用於這些薄片上蒸鍍或層合無機物層者，或分散無機物者。

本發明的太陽電池模組所使用之太陽電池槽為結晶型式時，例如可舉出重疊圖2(a)所示結晶型式太陽電池槽3、與封裝材2及玻璃、背板(Back Sheet)等(以下稱為玻璃等)1後，經層合所得之如圖2(b)所示構成。此時所使用的封裝材2至少1個為本發明的層合體即可，此以外的封裝材，例如可倂用過去公知的交聯性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物組成物、或可塑化聚乙烯縮醛所成之組成物所成的封裝材。

又，本發明的太陽電池模組所使用之太陽電池槽為薄膜型式時，例如可舉出如圖3(a)所示，重疊太陽電池槽4經蒸鍍的表面玻璃(亦可含有包含ITO、ATO、FTO等透明電極層)、與封裝材2及玻璃等1後，經層合所得之如圖3(b)的構成。此時作為封裝材2，視必要可倂用由交聯性乙烯-乙酸乙烯酯共聚物組成物、或可塑化聚乙烯縮醛所成之組成物所成的封裝材。

本發明的太陽電池模組除本發明的薄片作為封裝材2使用以外，可為過去公知的構成，例如亦可含有連接太陽電池槽3的電極、透明電極等。

本發明的太陽電池模組之製造方法雖無特別限制，例如重疊玻璃(於封裝材2側面上可形成非晶質矽、CIGS等發電元件層)/本發明的薄片或層合體(封裝材2)/層合樹脂薄片1，以過去公知的方法，例如藉由真空層合器在溫度100～180℃，較佳在115～175℃，最佳在120～170℃下，以脫氣時間0.1～10分鐘，加壓壓力0.1～20 kg/cm² 下，以加壓時間1～120分鐘下進行加熱壓著的方法來封裝結晶矽3的方法。

本發明的太陽電池模組所使用之玻璃並無特別限制，例如可使用浮板玻璃、磨板玻璃、型板玻璃、含網板玻璃、熱線吸收板玻璃等無機玻璃以外，過去公知之有機玻璃等。又，背板(Back Sheet)亦無特別限制，使用耐候性優良且透濕度低者為佳，亦可使用聚酯系薄膜、氟系樹脂薄膜、及這些層合物、及於此層合無機化合物者等。

其他於本發明的太陽電池模組中可組合利用公知框架或接線盒、密封劑、安裝模具及架台、反射防止膜、利用太陽熱的各種設備、雨槽結構等。

本發明的層合玻璃、及太陽電池模組可藉由過去公知方法製造，例如可舉出使用真空層合器裝置之方法、使用真空袋之方法、使用真空環(ring)之方法、使用絲軋輥之方法等。又，於假壓著後投入於高溫加壓釜步驟的方法亦可追加進行。

使用真空層合器裝置時，例如使用製造太陽電池時所使用的公知裝置，在1～30000Pa的減壓下，以100～200℃，特別為130～160℃的溫度下進行層合。使用真空袋或真空環(ring)的方法，例如如歐洲專利第1235683號說明書所記載，例如在約20000Pa的壓力下以130～145℃進行層合。

使用絲軋輥時，例如可舉出在可塑化聚乙烯縮醛樹脂的流動開始溫度以下的溫度下進行第1次假壓著後，再以接近流動開始溫度的條件下進行假壓著的方法。具體為例如可舉出以紅外線加熱器等加熱至30～70℃後，以輥進行脫氣，再加熱至50～120℃後，以輥進行壓著使其接著或假接著的方法。

於假壓著後追加進行的高溫加壓釜步驟，雖取決於模組或層合玻璃之厚度或構成，例如於約1～1.5MPa的壓力下，130～145℃的溫度進行實施0.5～2小時。

如此所得之層合玻璃的霧值並無特別限定，較低的霧值為佳，若要例示較佳範圍時，以5%以下時為佳，較佳為3%以下，更佳為1%以下

[實施例]

以下舉出實施例對本發明做更詳細說明，但本發明並未受到這些實施例之任何限定。且以下的實施例中，「%」及「份」若無特別說明，表示「質量%」及「質量份」。

合成例1 (聚乙烯丁醛的調製)

於具備迴流冷卻器、溫度計、錨型攪拌翼的10L(公升)之玻璃製容器中，裝入離子交換水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(黏度平均聚合度1700，皂化度99莫耳%)660g(PVA濃度7.5%)，將內容物昇溫至95℃使其完全溶解。其次以120rpm攪拌下，經約30分鐘徐徐冷卻至5℃後，添加n-丁基醛384g與20%之鹽酸540mL，進行150分鐘的丁縮醛化反應。其後經60分鐘昇溫至50℃，在50℃下保持120分鐘後，冷卻至室溫。將析出的樹脂以離子交換水洗淨後，添加過剩量的氫氧化鈉水溶液，再經洗淨、乾燥後得到聚乙烯丁醛(PVB-1)。所得之PVB-1的丁縮醛化度(平均縮醛化度)為69莫耳%，乙酸乙烯酯之含有量為1莫耳%，乙烯基醇基的含有量為30莫耳%。又，酸價為0.1 mgKOH/g。且，PVB-1的丁縮醛化度、殘存之乙酸乙烯酯的含有量、酸價依據JIS K6728進行測定。

合成例2

將n-丁基醛使用量變更為420g，又將鹽酸使用量變更為820mL，再將昇溫後的反應溫度變更為65℃以外，與合成例1同樣地得到聚乙烯丁醛(PVB-2)。PVB-2的丁縮醛化度為75莫耳%、乙酸乙烯酯的含有量為1莫耳%，乙烯基醇基的含有量為24莫耳%。又酸價為0.1 mgKOH/g。

合成例3 (聚酯的調製)

於500mL分離式燒瓶中裝入3-甲基-1,5-戊烷二醇100g、己二酸93g，常壓下在200℃將所生成之水一邊餾去至系統外，一邊進行酯化反應。反應物的酸價成為30 mgKOH/g以下的時間點，作為觸媒加入四異丙基鈦酸鹽5mg，一邊減壓至100～200 mmHg，一邊進行反應。酸價成為1 mgKOH/g之時間點時，藉由真空幫浦徐徐提高真空度使反應完成。其後冷卻至100℃，加入水5g並一邊攪拌一邊進行2小時反應使觸媒失活，減壓下將水餾去後得到聚酯(PEs-1：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。

(聚酯的熔點測定)

依據JIS K7121，將PEs-1的熔點藉由DSC(差示掃描熱量測定)進行測定後得知比-20℃低，或非結晶性。(在-20℃～100℃之間進行測定，於-20℃以上未觀測到熔點時為「比-20℃低或非結晶性」。表1中僅以<-20記載)。

(聚酯的羥價測定)

依據JIS K1557進行測定。

(聚酯的酸價測定)

依據JIS K1557進行測定。

(以聚酯的GPC測定為準的數平均分子量)

測定管柱：Shodex GPC KF-802、KF-802.5、KF-803 in series(昭和電工股份有限公司製)，測定溫度：40℃，溶液：THF0.1%溶液，流速：1mL/分鐘，檢測器：IR，對照樣品：聚苯乙烯之條件下進行測定。

(聚酯中之多元羧酸與多元醇之交互共聚物類的含有量)

依據與(依據聚酯的GPC測定的數平均分子量)時的相同方法測定GPC，由所得之結果(區域值)依據一般式(2)計算。

[數2]

100×[(全區域值)-(聚合物以外的化合物之區域值)]/(全區域值)　(2)

(以聚酯的羥價為基準的數平均分子量)

依據一般式(3)進行計算。

[數3]

(以羥價為準之數平均分子量)=1,000×56×(每分子之羥基數)/(羥價)　(3)

(平均碳原子數)

算出合成所使用的原料多元羧酸量、多元醇量、與聚酯的調製中由反應器餾去的原料多元羧酸量、藉由與多元醇量之物質收支，聚酯所含之來自多元羧酸之基、來自多元醇的基量並計算。

合成例4

將己二酸使用量變更為97g以外，藉由與合成例3之相同方法得到聚酯(PEs-2：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-2的分析結果表示於表1。

合成例5

將己二酸使用量變更為100g以外，藉由與合成例3之相同方法，得到聚酯(PEs-3：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-3的分析結果表示於表1。

合成例6

將己二酸使用量變更為105g以外，以與合成例3之相同方法得到聚酯(PEs-4：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-4的分析結果表示於表1。

合成例7

取代3-甲基-1,5-戊烷二醇100g使用3-甲基-1,5-戊烷二醇50g、1,9-壬二醇68g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-5：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-5的分析結果表示於表1。

合成例8

取代3-甲基-1,5-戊烷二醇100g使用1,9-壬二醇與2-甲基-1,8-辛烷二醇的混合物(混合莫耳比85：15)136g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-6：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-6的分析結果表示於表1。

合成例9

取代3-甲基-1,5-戊烷二醇100g使用1,12-十二烷二醇171g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-7：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-7的分析結果表示於表1。

合成例10

取代3-甲基-1,5-戊烷二醇100g使用3-甲基-1,5-戊烷二醇60g與甘油28g的混合物以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-8：羥基化聚酯，每分子的3個羥基數)。PEs-8的分析結果表示於表1。

合成例11

取代己二酸95g使用癸二酸131g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-9：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-9的分析結果表示於表1。

合成例12

將癸二酸的使用量變更為134g以外，進行與合成例11之相同反應，得到聚酯(PEs-10：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-10的分析結果表示於表1。

合成例13

將癸二酸的使用量變更為138g以外，進行與合成例11之相同反應，得到聚酯(PEs-11：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-11的分析結果表示於表1。

合成例14

取代己二酸95g使用環己烷二羧酸112g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-12：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-12的分析結果表示於表1。

合成例15

取代己二酸95g使用己二酸80g與異苯二甲酸17g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-13：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-13的分析結果表示於表1。

合成例16

取代己二酸95g使用琥珀酸76g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-14：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-14的分析結果表示於表1。

合成例17

反應開始時添加2-乙基己烷酸31g以外，進行與合成例3之相同反應，得到聚酯(PEs-15)。PEs-15的分析結果表示於表1。

合成例18

將2-乙基己烷酸添加量變更為53g以外，進行與合成例17之相同反應，得到聚酯(PEs-16)。PEs-16的分析結果表示於表1。

合成例19

將2-乙基己烷酸添加量變更為104g，於觸媒失活後將未反應2-乙基己烷酸減壓餾去以外，進行與合成例17之相同反應，得到聚酯(PEs-17)。PEs-17的分析結果表示於表1。

合成例20

反應開始時添加2-乙基己烷酸27g，於觸媒失活後將未反應2-乙基己烷酸經減壓餾去以外，進行與合成例5之相同反應，得到聚酯(PEs-18)。PEs-18的分析結果表示於表1。

合成例21

於500mL分離式燒瓶中放入3-甲基-1,5-戊烷二醇110g、ε-己內酯335g、鈦酸四丁基0.5mg，氮氣環境下，在165℃進行5小時反應後，將未反應ε-己內酯經減壓餾去後得到聚酯(PEs-19：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-19的分析結果表示於表2。

合成例22

於1L分離式燒瓶中放入1,4-環己烷二甲醇135g、ε-己內酯370g、鈦酸四丁基0.5mg，氮氣環境下，在165℃進行10小時反應後，將未反應ε-己內酯經減壓餾去後得到聚酯(PEs-20：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-20的分析結果表示於表2。

合成例23

於500mL分離式燒瓶中放入乙二醇50g、β-甲基-δ-戊內酯400g，氮氣環境下一邊攪拌一邊調整至30℃。其次添加1,8-二氮雜二環[5,4,0]-7-十一碳烯2g，再進行25小時反應後，將未反應β-甲基-δ-戊內酯經減壓餾去後得到聚酯(PEs-21：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-21的分析結果表示於表2。

合成例24

於500mL分離式燒瓶中放入碳酸二乙酯175g、3-甲基-1,5-戊烷二醇195g及鈦酸四異丙基38mg，在氮氣環境下回流碳酸二乙酯，將反應進行的同時所生成的乙醇與碳酸二乙酯同時餾去下進行反應。在乙醇餾出減少的階段，開始昇溫至200℃，在該溫度下進一步進行反應。在沒有乙醇餾出的時間點冷卻反應溶液，以真空幫浦減壓後再度加熱，餾去未反應之碳酸二乙酯，得到聚酯(PEs-22：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-22的分析結果表示於表2。

合成例25

取代3-甲基-1,5-戊烷二醇175g，使用3-甲基-1,5-戊烷二醇100g、1,10-十二烷二醇140g以外，藉由與合成例24之相同方法得到聚酯(PEs-23：羥基化聚酯，每分子的2個羥基數)。PEs-23的分析結果表示於表2。

合成例26

取代己二酸使用對苯二甲酸110g以外，以與合成例3之相同方法，得到聚酯(PEs-24：每分子的2個羥基數)。PEs-24的分析結果表示於表2。

合成例27

取代3-甲基-1,5-戊烷二醇使用1,9-壬二醇136g以外，藉由與合成例5之相同方法，得到聚酯(PEs-25：每分子的2個羥基數)。PEs-25的分析結果表示於表2。

實施例1 (組成物A-1的調製)

將40g的PVB-1與16g的PEs-1以實驗室鼓風混煉機進行混煉(150℃，5分鐘)得到組成物A-1。對於以下項目之測定及評估，將結果如表3所示。

(組成物A-1的酸價測定)

依據JIS K 6728進行測定。

(組成物A-1的玻璃轉移溫度測定)

依據JIS K 7198測定動態黏彈性(周波數：1Hz)，由tanδ之高峰溫度求得。

(薄膜A-1的製作)

將9g的聚乙烯縮醛組成物-1在10cm×10cm×0.8mm之模型內進行熱加壓(12 kg/cm² ，150℃，30分鐘)得到薄膜A-1。

(薄膜的經時性相分離有無之評估)

將薄膜A-1靜置於30℃，25%RH中30天，藉由目視確認藉由相分離的薄膜之白濁、及對薄膜表面之聚酯的浮出之有無。

(對於聚碳酸酯之可塑劑移動性的評估)

薄片B(PC)：10cm×10cm之聚碳酸酯薄片(住友Bakelite股份有限公司製，不夾帶氣泡下重疊Polyca-AceEKC100，厚度3mm)與薄膜A-1，在100℃進行5小時熱處理，製作出PC層合體。將處理後的薄片B(PC)之質量變化率藉由下述一般式(4)進行測定。又測定霧值變化量(SUGA試驗機股份有限公司製霧值測定器)。

[數4]

(質量變化率)=100×[(處理後薄片的質量)-(處理前薄片的質量)]/(處理前薄片的質量)　(4)

(對聚甲基丙烯基酸甲基之可塑劑移動性的評估)

取代薄片B(PC)使用薄片B(PMMA)：聚甲基丙烯基酸甲基薄片(MITSUBISHI RAYON股份有限公司製，AcryliteL，厚度2mm)以外，與上述同樣地進行熱處理，製作出PMMA層合體。測定處理後的薄片B(PMMA)之質量變化率及霧值變化。質量變化率依據一般式(4)計算。

(對於烴系聚合物之可塑劑移動性的評估)

將烴系聚合物-1：苯乙烯-丁二稀-苯乙烯三嵌段共聚物之氫化物(藉由GPC分析之重量平均分子量100,000、苯乙烯嵌段含有量18質量%、丁二稀嵌段之氫化率=99質量%)10g在10cm×10cm×1mm的模型內進行熱加壓(12 kg/cm² ，200℃，30分鐘)所得之薄片B(PO)-1取代薄片B(PC)使用以外，進行與上述同樣之熱處理，製作出PO層合體。測定處理後的薄片B(PO)-1之質量變化率及霧值變化。質量變化率依據一般式(4)計算。

(單層薄膜層合玻璃的製作)

將薄膜A-1與流動玻璃(厚度4mm)2片，以玻璃/薄膜A-1/玻璃之順序，無氣泡下重疊，在真空包內以100 mmHg，145℃進行1小時處理，製作出單層薄膜層合玻璃-1。

(霧值評估)

藉由SUGA試驗機股份有限公司製霧值測定器評估單層薄膜層合玻璃-1之霧值時結果為0.6。

(層合體的製作)

將薄膜A-1與2片薄片B(PC)於無氣泡下以薄片B(PC)/薄膜A-1/薄片B(PC)的順序重疊，在真空包內以100 mmHg，145℃進行1小時處理而製作層合體-1。

(霧值評估)

藉由SUGA試驗機股份有限公司製霧值測定器評估層合體-1之霧值，得到0.6。

(含有PC之層合玻璃的製作)

將2片薄膜A-1與2片流動玻璃(厚度4mm)、及薄片B(PC)，無氣泡下以玻璃/薄膜A-1/薄片B(PC)/薄膜A-1/玻璃的順序進行重疊，在真空包內以100 mmHg，145℃進行1小時處理後製作出含有PC之層合玻璃-1。

(霧值評估)

藉由SUGA試驗機股份有限公司製霧值測定器評估含有PC之層合玻璃的霧值時為0.5。

(含有PO之層合玻璃的製作)

將2片薄膜A-1與2片流動玻璃(厚度4mm)、及薄片B(PO)-1，於無氣泡下以玻璃/薄膜A-1/薄片B(PO)-1/薄膜A-1/玻璃的順序進行重疊，在真空包內以100 mmHg，145℃進行1小時處理後製作出含有PO之層合玻璃-1。

(霧值評估)

藉由SUGA試驗機股份有限公司製霧值測定器評估含有PO之層合玻璃-1的霧值時為0.9。

實施例2～4

將PEs-1的使用量各變更為13g、19g或22g以外，藉由與實施例1之相同方法得到組成物A-2～組成物A-4。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物A-2～組成物A-4進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又，取代組成物A-1各使用組成物A-2～組成物A-4以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出含有薄膜、PC層合體‧PMMA層合體‧PO層合體(以下亦稱為PC層合體等)、單層薄膜層合玻璃、含有PC之層合玻璃及含有PO之層合玻璃，並進行相同評估。評估結果如表3所示。

實施例5～24

取代PEs-1各使用16g的PEs-2～16、19～23以外，藉由與實施例1之相同方法得到組成物A-5～組成物A-24。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物A-5～組成物A-24進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又，取代組成物A-1各使用組成物A-5～組成物A-24以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出含有薄膜、PC層合體等、單層薄膜層合玻璃、PC之層合玻璃及含有PO之層合玻璃，進行相同評估。評估結果如表3所示。

實施例25～48

取代PVB-1使用40g的PVB-2以外，藉由與實施例1～24之相同方法，得到組成物A-25～組成物A-48。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物A-25～組成物A-48進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又，取代組成物A-1各使用組成物A-25～組成物A-48以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出薄膜、PC層合體等單層薄膜層合玻璃、含有PC之層合玻璃及含有PO之層合玻璃，進行相同評估。評估結果如表4所示。

(烴系聚合物-2藉由NMR之分析)

對於合成例28所得之烴系聚合物-2，藉由將重氯仿作為溶劑之¹ H-NMR測定進行分析。

(烴系聚合物-2之重量平均分子量)

對於合成例28所得之烴系聚合物-2，藉由將四氫呋喃作為溶劑之GPC測定，測定將聚苯乙烯作為標準之重量平均分子量。以下表示GPC測定條件。

裝置：SYSTEM11(昭和電工股份有限公司製)

管柱：MIXED-C 2根(Polymer Laboratory公司製)

移動相：四氫呋喃

流量：1.0mL/分鐘

溫度：40℃

濃度：0.1%

注入量：100μL

檢測器：RI

標品：聚苯乙烯(Polymer Laboratory公司製)

合成例28 (烴系聚合物的合成)

於乾燥氮氣所取代之200L的耐壓容器中添加環己烷60kg、作為聚合啟始劑之sec-丁基鋰35g，其次添加苯乙烯2.9kg，在50～52℃進行聚合後，加入THF0.17kg，其次以丁二稀26.2kg及苯乙烯2.9kg的順序添加並使其聚合後得到苯乙烯-丁二稀-苯乙烯型的嵌段共聚物。將所得之嵌段共聚物在環己烷中，將Pd/C(鈀‧碳)作為觸媒，氫壓力2.1MPa，反應溫度100℃下進行氫化，得到烴系聚合物-2。所得之烴系聚合物-2的重量平均分子量為100,400，苯乙烯含有量為18質量%，氫化率為99莫耳%。

又，本發明所使用之其他烴系聚合物如以下所示。

烴系聚合物-3；

聚苯乙烯-異戊二稀-聚苯乙烯三嵌段共聚物(異戊二稀部分為完全氫化)，聚苯乙烯部分之合計含有量=12%，玻璃轉移溫度=-32℃，tanδ之高峰溫度=-17℃，MFR值(ASTM D1238，荷重2.16kg)為190℃下0.5g/10分鐘，在-20℃的tanδ=1.0，在0℃之tanδ=0.8，在20℃之tanδ=0.3

烴系聚合物-4；

聚苯乙烯-異戊二稀-聚苯乙烯三嵌段共聚物(異戊二稀部分為完全氫化)，聚苯乙烯部分的含有量=22%，玻璃轉移溫度=-12℃，tanδ之高峰溫度=-5℃，MFR值(ASTM D1238，荷重2.16kg)在190℃為0.7g/10分鐘，在-20℃為tanδ=0.15，在0℃之tanδ=1.05，在20℃之tanδ=0.4

烴系聚合物-5；

聚苯乙烯-異戊二稀-聚苯乙烯三嵌段共聚物(異戊二稀部分為未氫化)，聚苯乙烯部分之含有量=20%，玻璃轉移溫度-12℃，tanδ之高峰溫度=-1℃，MFR值(ASTM D1238，荷重2.16kg)在190℃為3.8g/10分鐘，在-20℃之tanδ=0.08，在0℃之tanδ=1.05，在20℃之tanδ=0.9

實施例49～52

取代烴系聚合物-1使用烴系聚合物2～5以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出熱加壓烴系聚合物所得之薄片與薄膜A-1之PO層合體，對於所製作之PO層合體，進行對於烴系聚合物之可塑劑移動性的評估。結果如表5所示。

比較例1

取代PEs-1使用16g的三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(熔點<-20℃，羥價為1 mgKOH/g以下)以外，藉由與實施例1之相同方法，得到組成物CA-1。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物CA-1進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又，取代組成物A-1使用組成物CA-1以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出薄膜、PC層合體等及單層薄膜層合玻璃，進行相同評估。評估結果如表6所示。

比較例2～5

取代PEs-1各使用16g的PEs-17,18,24,25以外，藉由與實施例1之相同方法得到組成物CA-2～組成物CA-5。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物CA-2～組成物CA-5，進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又，取代組成物A-1各使用組成物CA-2～組成物CA-5以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出薄膜及PC層合體等，進行相同評估。評估結果如表6所示。

比較例6

取代PEs-1使用16g的聚己內酯(Daicel化學工業股份有限公司製，PLACCEL210，羥價112 mgKOH/g，熔點46～48℃)以外，藉由與實施例1之相同方法得到組成物CA-6。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物CA-6進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又，取代組成物A-1使用組成物CA-6以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出薄膜及PC層合體等，進行相同評估。評估結果如表6所示。

比較例7

取代PEs-1使用16g的聚己內酯(Daicel化學工業股份有限公司製，PLACCELH1P，熔點60℃)以外，藉由與實施例1之相同方法，得到組成物CA-7。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物CA-7進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又，取代組成物A-1使用組成物CA-7以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出薄膜及PC層合體等，進行相同評估。評估結果如表6所示。

比較例8～14

取代PVB-1使用40g的PVB-2以外，藉由與比較例1～7之相同方法，得到組成物CA-8～組成物CA-14。藉由與實施例1之相同方法，對於組成物CA-8～組成物CA-14進行酸價測定、玻璃轉移溫度測定。又取代組成物A-1各使用組成物CA-8～組成物CA-14以外，藉由與實施例1之相同方法，製作出薄膜、PC層合體等及單層薄膜層合玻璃，進行相同評估。評估結果如表6所示。

如表6所示，使用羥價未達15 mgKOH/g之聚酯時，該聚酯的數平均分子量為比較小時，該聚酯中的低分子量成分之低移動性並非充分，又該聚酯的數平均分子量為大時，聚酯與聚乙烯縮醛之相溶性並非充分。又，使用熔點超過30℃之聚酯時，在室溫附近以下的溫度下長期保管，使用時藉由聚酯成分之結晶化而相分離。

(聚乙烯縮醛PVB-3的調製)

於具備迴流冷卻器、溫度計、錨型攪拌翼的10L(公升)之玻璃製容器中，裝入離子交換水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(黏度平均聚合度1700，皂化度99莫耳%)660g(PVA濃度7.5%)，將內容物昇溫並保持於95℃下使其完全溶解。其次在120rpm進行攪拌下，經約30分鐘徐徐冷卻至5℃後，添加丁基醛416g與20%之鹽酸540mL，進行150分鐘的丁縮醛化反應。其後經60分鐘昇溫至50℃，在50℃下保持120分鐘後，冷卻至室溫。將析出之樹脂以離子交換水進行洗淨，添加過剩量之氫氧化鈉水溶液使其中和後，再洗淨並乾燥後得到聚乙烯丁醛(PVB-3)。所得之PVB-3的丁縮醛化度(平均縮醛化度)為75莫耳%，乙酸乙烯酯的含有量為1莫耳%，乙烯基醇基的含有量為24莫耳%。PVB-3的丁縮醛化度，殘存乙酸乙烯酯的含有量為依據JIS K6728所測定。

(組成物A-53的調製)

將40g的PVB-1、與16g的甘油三(蓖麻酸)酯(羥價180 mgKOH/g，熔點<20℃：非結晶性)、0.12g的2-(3,5-二-t-丁基-2-羥基苯基)苯並三唑、0.04g的乙酸鉀及0.05g的2,6-二-t-丁基-4-甲基酚以實驗室鼓風混煉機(150℃，60rpm，5分鐘)進行熔融混煉得到組成物A-53。

(組成物A-53之酸價測定)

依據JIS K6728測定組成物A-53之酸價。

(組成物A-53的玻璃轉移溫度測定)

依據JIS K7198，測定組成物A-53的動態黏彈性(周波數：1Hz)，由tanδ之高峰溫度求得。

(組成物A-54的調製)

對於組成物A-53的調製，取代甘油三(蓖麻酸)酯，使用16g的蓖麻油(羥價160 mgKOH/g，熔點<-20℃：非結晶性)以外，同樣地調製出組成物A-54，進行相同測定。且，對於本發明所使用之蓖麻油為由甘油三羧酸酯所成之組成物，蓖麻酸酯基的比率為90莫耳%，油酸酯基、亞油酸酯基、亞麻酸酯基之合計比率為8莫耳%，棕櫚酸酯基、硬脂酸酯基的合計比率為1莫耳%，其他羧酸酯基的比率為1莫耳%之組成物(本組成物所含之甘油三羧酸酯的全分子數中，非羥基羧酸酯之化合物的分子數所佔比率為1%以下)。

(組成物A-55的調製)

組成物A-53的調製中，取代甘油三(蓖麻酸)酯，使用三乙二醇二(2-羥基丁酸)酯(羥價345 mgKOH/g，熔點<-20℃：非結晶性)以外，同樣地調製出組成物A-55，進行相同測定。

(組成物A-56的調製)

組成物A-53的調製中，取代甘油三(蓖麻酸)酯使用3-甲基-1,5-戊烷二醇二(6-羥基己烷酸)酯(羥價256 mgKOH/g，熔點-20℃)以外，同樣地調製出組成物A-56，進行相同測定。

(組成物A-57的調製)

對於組成物A-53的調製，取代甘油三(蓖麻酸)酯，使用L-酒石酸二(1-(2-乙基己基))(羥價325 mgKOH/g，熔點<-20℃：非結晶性)以外，同樣地調製出組成物A-57，進行相同測定。

(組成物A-58的調製)

組成物A-53的調製中，取代PVB-1使用40g的PVB-3以外，同樣地調製出組成物A-58，進行相同測定。

(組成物CA-15的調製)

組成物A-53的調製中，取代甘油三(蓖麻酸)酯使用16g的三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(羥價5 mgKOH/g以下，熔點<-20℃：非結晶性)以外，同樣地調製出組成物CA-15，進行相同測定。

(組成物B(PO)-2的調製)

將100g的烴系聚合物-2與0.1g的2,6-二-t-丁基-4-甲基酚以實驗室鼓風混煉機(200℃，60rpm，5分鐘)進行熔融混煉後得到組成物B(PO)-2。

(組成物B(PO)-3的調製)

取代烴系聚合物-2使用烴系聚合物-3以外，與調製出組成物B(PO)-2同樣地得到組成物B(PO)-3。

(組成物B(PO)-4的調製)

取代烴系聚合物-2使用烴系聚合物-4以外，與調製出組成物B(PO)-2同樣地得到組成B(PO)-4。

(組成物B(PO)-5的調製)

取代烴系聚合物-2使用烴系聚合物-5以外，與調製出組成物B(PO)-2同樣地得到組成B(PO)-5。

(實施例53)

將組成物A-53在10cm×10cm×0.3mm之模型內熱加壓(150℃，12 kg/cm² ，30分鐘)所得之薄膜A-53、與將組成物B(PO)-2在10cm×10cm×0.2mm之模型內熱加壓(200℃，12 kg/cm² ，5分鐘)所得之薄膜B(PO)-2以(薄膜A-53/薄膜B(PO)-2/薄膜A-53)的順序重疊，在10cm×10cm×0.8mm之模型內，12 kg/cm² 的壓力下以135℃進行30分鐘熱處理，得到層合體-53。

(可塑劑移動性的評估)

將層合體-53在100℃進行5小時處理，藉由SUGA試驗機股份有限公司製　霧值測定器測定處理前後之霧值值的變化量。又，測定層合體-53所含之薄膜在A-53的處理前後之質量變化率。結果如表7所示。

(含有PO之層合玻璃的評估)

將層合體-53夾在10cm×10cm×3mm的玻璃2片之間者在50℃以絲軋輥處理進行脫氣後，進行高溫加壓釜處理(140℃，12 kg/cm² ，2小時)，得到含有PO之層合玻璃-53。藉由SUGA試驗機股份有限公司製霧值測定器，評估含有PO之層合玻璃-53的霧值。結果如表7所示。

(實施例54)

取代組成物A-53使用組成物A-54以外，藉由與實施例53之相同方法，製作出層合體-54、含有PO之層合玻璃-54，進行相同評估。結果如表7所示。

(實施例55)

取代組成物A-53使用組成物A-55以外，藉由與實施例53之相同方法，製作出層合體-55、含有PO之層合玻璃-55，進行相同評估。結果如表7所示。

(實施例56)

取代組成物A-53使用組成物A-56以外，藉由與實施例53之相同方法，製作出層合體-56、含有PO之層合玻璃-56，進行相同評估。結果如表7所示。

(實施例57)

取代組成物A-53使用組成物A-57以外，藉由與實施例53之相同方法，製作出層合體-57、含有PO之層合玻璃-57，進行相同之評估。結果如表7所示。

(實施例58)

取代組成物A-53使用組成物A-58以外，藉由與實施例53之相同方法，製作出層合體-58、含有PO之層合玻璃-58，進行相同評估。結果如表7所示。

(實施例59)

取代組成物B(PO)-2使用組成物B(PO)-3以外，藉由與實施例54之相同方法，製作出層合體-59、含有PO之層合玻璃-59，進行相同評估。結果如表7所示。

(實施例60)

取代組成物B(PO)-2使用組成物B(PO)-4以外，藉由與實施例54之相同方法，製作出層合體-60、含有PO之層合玻璃-60，進行相同評估。結果如表7所示。

(實施例61)

取代組成物B(PO)-2使用組成物B(PO)-5以外，藉由與實施例54之相同方法，製作出層合體-61、含有PO之層合玻璃-61，進行相同評估。結果如表7所示。

(比較例15)

取代組成物A-53使用組成物CA-15以外，藉由與實施例53之相同方法，製作出比較例層合體-15、比較例層合玻璃-15，進行相同評估。結果如表7所示。

(聚乙烯縮醛PVB-4的調製)

於具備迴流冷卻器、溫度計、錨型攪拌翼的10L(公升)之玻璃製容器中，裝入離子交換水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(黏度平均聚合度1700，皂化度99莫耳%)660g(PVA濃度7.5%)，將內容物昇溫至95℃使其完全溶解。其在120rpm的攪拌下，經約30分鐘徐徐冷卻至5℃後，添加丁基醛330g與20%之鹽酸540mL，進行150分鐘的丁縮醛化反應。其後經60分鐘昇溫至50℃，在50℃下保持120分鐘後，冷卻至室溫。將析出的樹脂以離子交換水洗淨後，添加過剩量之氫氧化鈉水溶液，再洗淨、乾燥後得到聚乙烯丁醛(PVB-4)。所得之PVB-4的丁縮醛化度(平均縮醛化度)為60莫耳%，乙酸乙烯酯的含有量為1莫耳%，乙烯基醇基的含有量為39莫耳%。PVB-4的丁縮醛化度、殘存之乙酸乙烯酯的含有量為依據JIS K6728進行測定。

(聚乙烯縮醛PVB-5的調製)

於具備迴流冷卻器、溫度計、錨型攪拌翼的10L(公升)之玻璃製容器中，裝入離子交換水8100g、聚乙烯醇(PVA-1)(黏度平均聚合度1700，皂化度99莫耳%)660g(PVA濃度7.5%)，將內容物昇溫至95℃使其完全溶解。其次在120rpm進行攪拌下，經約30分鐘徐徐冷卻至5℃後，添加丁基醛275g與20%之鹽酸540mL，進行150分鐘的丁縮醛化反應。其後經60分鐘昇溫至50℃，在50℃下保持120分鐘後，冷卻至室溫。將析出的樹脂以離子交換水洗淨後，添加過剩量之氫氧化鈉水溶液，再洗淨並乾燥後得到聚乙烯丁醛(PVB-5)。所得之PVB-5的丁縮醛化度(平均縮醛化度)為50莫耳%，乙酸乙烯酯的含有量為1莫耳%，乙烯基醇基的含有量為49莫耳%。PVB-5的丁縮醛化度、殘存之乙酸乙烯酯的含有量為依據JIS K6728進行測定。

(聚醚化合物PEt-1的調製)

將乙二醇500g、氫氧化鉀0.6g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下進行充分脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持反應溫度140℃，反應壓力0.4MPa下，導入環氧乙烷2000g，一邊攪拌一邊進行反應。完全導入環氧乙烷後，在140℃進行1小時反應，其後在100℃，0.02氣壓下，除去未反應之環氧乙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣恢復至常壓後過濾，得到數平均分子量250的聚乙二醇所成之聚醚化合物-1(PEt-1)。

(聚醚化合物的熔點測定)

依據JIS K7121，將聚醚化合物-1的熔點依據DSC(差示掃描熱量測定)進行測定時，其為比-20℃低或非結晶性。(在-20℃～100℃之間進行測定，於-20℃以上未觀測到熔點時為「比-20℃低或非結晶性」。表8中僅以<-20記載)。

(聚醚化合物的羥價測定)

依據JIS K1557進行測定。結果如表8所示。

(以聚醚化合物的羥價為基準的數平均分子量)

依據一般式(3)計算。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-2的調製)

將乙二醇200g、氫氧化鉀0.4g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度140℃、反應壓力0.4MPa下，導入環氧乙烷1800g，一邊攪拌一邊進行反應。導入所有環氧乙烷後，在140℃進行3小時反應，其後在100℃，0.02氣壓下除去未反應之環氧乙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量400之聚乙二醇所成的聚醚化合物-2(PEt-2)。將所得之PEt-2以與PEt-1之相同方法進行評估。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-3的調製)

將乙二醇120g、氫氧化鉀0.4g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度140℃，反應壓力0.4MPa下，導入環氧乙烷1500g，一邊進行攪拌一邊進行反應。導入全部環氧乙烷後，在140℃進行5小時反應，其後在100℃，0.02氣壓下除去未反應之環氧乙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量600之聚乙二醇所成之聚醚化合物-3(PEt-3)。將所得之PEt-3以與PEt-1之相同方法進行評估。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-4的調製)

將二乙二醇單月桂酸酯500g、氫氧化鉀0.4g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度140℃，反應壓力0.4MPa下，導入環氧乙烷1000g，一邊進行攪拌一邊進行反應。導入所有環氧乙烷後，在140℃進行3小時反應，其後在100℃，0.02氣壓下除去未反應之環氧乙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量600的聚乙二醇單月桂酸酯所成之聚醚化合物-4(PEt-4)。將所得之PEt-4以與PEt-1之相同方法進行評估。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-5的調製)

將甘油250g、氫氧化鉀0.4g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度140℃、反應壓力0.4MPa下，導入環氧乙烷1400g，一邊進行攪拌一邊進行反應。導入所有環氧乙烷後，在140℃進行3小時反應，其後在100℃，0.02氣壓下除去未反應之環氧乙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量600的甘油三(聚乙二醇)醚所成之聚醚化合物-5(PEt-5)。將所得之PEt-5以與PEt-1之相同方法進行評估。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-6的調製)

將己二酸300g、氫氧化鉀0.4g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度140℃，反應壓力0.4MPa下，導入環氧乙烷800g，一邊進行攪拌一邊進行反應。導入所有環氧乙烷後，在140℃進行3小時反應，其後在100℃，0.02氣壓下除去未反應之環氧乙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量500的己二酸二(聚乙二醇)酯所成之聚醚化合物-6(PEt-6)。將所得之PEt-6以與PEt-1之相同方法進行評估。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-7的調製)

將1,2-丙二醇190g、氫氧化鉀1.5g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度130℃，反應壓力0.4MPa下，導入1,2-環氧丙烷1600g，一邊進行攪拌一邊進行反應。導入所有1,2-環氧丙烷後，在130℃進行5小時反應，其後在0.02氣壓下除去未反應之1,2-環氧丙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量700的聚(1,2-丙二醇)所成之聚醚化合物-7(PEt-7)。將所得之PEt-7以與PEt-1之相同的方法進行評估。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-8的調製)

將1,2-丙二醇80g、氫氧化鉀1.5g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度130℃、反應壓力0.4MPa下，導入1,2-環氧丙烷1100g，一邊進行攪拌一邊進行反應。導入所有1,2-環氧丙烷後，在130℃進行5小時反應，其後在0.02氣壓下除去未反應之1,2-環氧丙烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量1050的聚(1,2-丙二醇)所成之聚醚化合物-8(PEt-8)。將所得之PEt-8以與PEt-1之相同方法進行評估。結果如表8所示。

(聚醚化合物PEt-9的調製)

將1,2-丁二醇200g、氫氧化鉀1.8g放入5L(公升)的高溫加壓釜，減壓下充分進行脫水(50℃，0.05氣壓，2小時)。其後，將高溫加壓釜成為氮氣環境，維持於反應溫度140℃、反應壓力0.4MPa下，導入1,2-環氧丁烷2000g，一邊進行攪拌一邊進行反應。導入所有1,2-環氧丁烷後，在140℃進行5小時反應，其後在0.02氣壓下除去未反應之1,2-環氧丁烷。將此冷卻至85℃，導入氮氣，回復至常壓後過濾，得到由數平均分子量1000的聚(1,2-丁二醇)所成之聚醚化合物-9(PEt-9)。將所得之PEt-9以與PEt-1之相同方法進行評估。結果如表8所示。

(組成物A-62的調製)

將40g的PVB-5、與16g(對於PVB100質量份為40質量份)之PEt-1、0.12g的2-(3,5-二-t-丁基-2-羥基苯基)苯並三唑、0.04g的乙酸鉀及0.05g的2,6-二-t-丁基-4-甲基酚以實驗室鼓風混煉機(150℃，60rpm，5分鐘)進行熔融混煉，得到組成物A-62。

(組成物A-62的酸價測定)

依據JIS K6728，測定組成物A-62之酸價。結果如表9所示。

(組成物A-62的玻璃轉移溫度測定)

依據JIS K7198，測定組成物A-62的動態黏彈性(周波數：1Hz)，由tanδ之高峰溫度求得。結果如表9所示。

(組成物A-63的調製)

對於組成物A-62的調製，取代PEt-1，使用PEt-2以外，同樣地調製出組成物A-63，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-64的調製)

組成物A-62的調製中，取代PEt-1使用PEt-3以外，同樣地調製出組成物A-64，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-65的調製)

組成物A-62的調製中，取代PEt-1，使用PEt-4以外，同樣地調製出組成物A-65，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-66的調製)

組成物A-62的調製中，取代PEt-1，使用PEt-5以外，同樣地調製出組成物A-66，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-67的調製)

組成物A-62的調製中，取代PEt-1，使用PEt-6以外，同樣地調製出組成物A-67，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-68的調製)

組成物A-63的調製中，將PEt-2的使用量變更為20g(對於PVB100質量份之50質量份)以外，同樣地調製出組成物A-68，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-69的調製)

組成物A-63的調製中，將PEt-2的使用量變更為12g(對於PVB100質量份之30質量份)以外，同樣地調製出組成物A-69，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-70的調製)

組成物A-65的調製中，取代PVB-5使用PVB-4以外，同樣地調製出組成物A-70，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-71的調製)

組成物A-65的調製中，取代PVB-5使用PVB-1以外，同樣地調製出組成物A-71，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-72的調製)

組成物A-62的調製中，取代PEt-1使用PEt-7，取代PVB-5使用PVB-1以外，同樣地調製出組成物A-72，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-73的調製)

組成物A-72的調製中，取代PEt-7，使用PEt-8以外，同樣地調製出組成物A-73，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物A-74的調製)

組成物A-72的調製中，取代PEt-7，使用PEt-9以外，同樣地調製出組成物A-74，進行相同測定。結果如表9所示。

(組成物CA-16的調製)

組成物A-71的調製中，取代PEt-4，使用三乙二醇雙2-乙基己酸酯(3G8)以外，同樣地調製出組成物CA-16，進行相同測定。結果如表9所示。

(實施例62)

將組成物A-62在10cm×10cm×0.3mm的模型內熱加壓(150℃，12 kg/cm² ，30分鐘)所得之薄膜(薄膜A-62)、與將組成物B(PO)-3在10cm×10cm×0.2mm的模型內熱加壓(200℃，12 kg/cm² ，5分鐘)所得之薄膜(薄膜B(PO)-3)以(薄膜A-62/薄膜B(PO)-3/薄膜A-62)的順序進行重疊，在10cm×10cm×0.8mm的模型內12 kg/cm² 的壓力下，在135℃進行30分鐘熱處理後得到層合體-62。

(可塑劑移動性的評估)

將層合體-62在100℃進行5小時處理，藉由SUGA試驗機股份有限公司製的霧值測定器，測定處理前後之霧值值的變化量。又，測定層合體-62所含之薄膜A-62的處理前後之質量變化率。結果如表9所示。

(含有PO之層合玻璃的評估)

將層合體-62夾在10cm×10cm×3mm的玻璃2片之間者以50℃的絲軋輥處理進行脫氣後，進行高溫加壓釜處理(140℃，12 kg/cm² ，2小時)，得當含有PO之層合玻璃-62。藉由SUGA試驗機股份有限公司製之霧值測定器，評估含有PO之玻璃-62的霧值。結果如表9所示。

(實施例63)

取代組成物A-62使用組成物A-63以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-63、含有PO之層合玻璃-63，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例64)

取代組成物A-62使用組成物A-64以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-64、含有PO之層合玻璃-64，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例65)

取代組成物A-62使用組成物A-65以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-65、含有PO之層合玻璃-65，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例66)

取代組成物A-62使用組成物A-66以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-66、含有PO之層合玻璃-66，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例67)

取代組成物A-62使用組成物A-67以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-67、含有PO之層合玻璃-67，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例68)

取代組成物A-62使用組成物A-68以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-68、含有PO之層合玻璃-68，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例69)

取代組成物A-62使用組成物A-69以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-69、含有PO之層合玻璃-69，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例70)

取代組成物A-62使用組成物A-70以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-70、含有PO之層合玻璃-70，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例71)

取代組成物A-62使用組成物A-71以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-71、含有PO之層合玻璃-71，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例72)

取代組成物A-62使用組成物A-72以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-72、含有PO之層合玻璃-72，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例73)

取代組成物A-62使用組成物A-73以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-73、含有PO之層合玻璃-73，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例74)

取代組成物A-62使用組成物A-74以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-74、含有PO之層合玻璃-74，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例75)

取代組成物B(PO)-3使用組成物B(PO)-4以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-75、含有PO之層合玻璃-75，進行相同評估。結果如表9所示。

(實施例76)

取代組成物B(PO)-3使用組成物B(PO)-5以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出層合體-76、含有PO之層合玻璃-76，進行相同評估。結果如表9所示。

(比較例16)

取代組成物A-62使用組成物CA-16以外，藉由與實施例62之相同方法，製作出比較例層合體-16、比較例層合玻璃-16，進行相同評估。結果如表9所示。

產業上可利用性

本發明的聚乙烯縮醛組成物可使用於層合玻璃中間膜用途、層合陶瓷膠黏劑用途等上，亦可使用於要求柔軟聚乙烯縮醛之用途上。又，本發明的聚乙烯縮醛組成物所含之酯系可塑劑或醚系可塑劑為具有與聚乙烯縮醛之高相溶性以外，對於其他樹脂層，例如對於聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚烯烴、苯乙烯系熱可塑性彈性體等之移動性低。因此，不會引起這些樹脂層的力學強度之降低、或霧值上昇，可使用於這些樹脂層與上述聚乙烯縮醛組成物所成之層為直接層合之用途上，特別為可使用於高功能化層合玻璃中間膜用途等為佳。

1．．．層合樹脂薄片、玻璃等

2．．．封裝材

3．．．太陽電池槽(結晶系)

4．．．太陽電池槽(薄膜型式)

[圖1]表示封裝本發明的薄片及結晶矽之太陽電池模組的一例子概略圖。

[圖2]表示使用本發明的層合體及結晶型式之太陽電池槽的太陽電池模組之一例子概略圖。

[圖3]表示使用本發明的層合體及薄膜型式之太陽電池槽的太陽電池模組之一例子概略圖。

Claims (35)

1. 一種聚乙烯縮醛組成物，其特徵為含有聚乙烯縮醛100質量份、與熔點為30℃以下，且羥價為15~450mgKOH/g之酯系可塑劑0.5~100質量份，酯系可塑劑為聚酯或羥基羧酸酯化合物。
2. 一種聚乙烯縮醛組成物，其特徵為含有聚乙烯縮醛100質量份、與非結晶性，且羥價為15~450mgKOH/g之酯系可塑劑0.5~100質量份，酯系可塑劑為聚酯或羥基羧酸酯化合物。
3. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚酯為含有多元羧酸與多元醇之縮聚合物。
4. 如申請專利範圍第3項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述多元羧酸為碳數4~12的脂肪族飽和二羧酸。
5. 如申請專利範圍第3項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述多元醇為碳數2~12的脂肪族飽和二酯。
6. 如申請專利範圍第3項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述多元羧酸的平均碳原子數與前述多元醇之平均碳原子數的總計為8~20。
7. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚酯含有羥基羧酸或內酯化合物之聚合物。
8. 如申請專利範圍第7項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述羥基羧酸或內酯化合物的碳數為2~10。
9. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚酯為含有碳酸化合物與多元醇之縮聚合物。
10. 如申請專利範圍第9項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述多元醇為碳數2~12的脂肪族飽和二醇。
11. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中於前述聚酯所含之化合物為，分子中至少具有1個選自羥基、羧基及羧酸酯基所成群之官能基。
12. 如申請專利範圍第11項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述官能基為羥基。
13. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚酯依據GP℃分析之數平均分子量為200~5,000。
14. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚酯為羥基化聚酯，該聚酯依據羥價之數平均分子量為200~2,500。
15. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中含有對於聚乙烯縮醛100質量份而言為5~100質量份之羥基羧酸酯化合物。
16. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中羥基羧酸酯化合物為羥基羧酸與醇之酯化合物，羥基羧酸為蓖麻酸。
17. 如申請專利範圍第1或2項之聚乙烯縮醛組成物，其中羥基羧酸酯化合物為羥基羧酸、與碳數2~20之多價脂肪族醇的酯化合物。
18. 如申請專利範圍第1項或第2項之聚乙烯縮醛組成物，其中酸價為10.0mgKOH/g以下。
19. 如申請專利範圍第1項或第2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚乙烯縮醛的平均縮醛化度為40~85莫耳%，平均乙烯基酯單位含有量為0.01~30莫耳%。
20. 如申請專利範圍第1項或第2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚乙烯縮醛為將黏度平均聚合度150~3000的乙烯基醇系聚合物經縮醛化而得者。
21. 如申請專利範圍第1項或第2項之聚乙烯縮醛組成物，其中前述聚乙烯縮醛為聚乙烯丁醛。
22. 如申請專利範圍第1項或第2項之聚乙烯縮醛組成物，其中玻璃轉移溫度為0~50℃。
23. 一種薄片，其特徵為係由如申請專利範圍第1項至第22項中任一項之聚乙烯縮醛組成物所成者。
24. 一種層合玻璃，其特徵為含有如申請專利範圍第23項之薄片。
25. 一種太陽電池模組，其特徵為含有如申請專利範圍第23項之薄片者。
26. 一種層合體，其特徵為由含有選自聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯、及、聚烯烴所成群之至少1種樹脂的組成物所成之層、與如申請專利範圍第23項之薄片者。
27. 如申請專利範圍第26項之層合體，其中前述樹脂為聚甲基丙烯基酸甲基。
28. 如申請專利範圍第26項之層合體，其中前述樹脂為芳香族聚碳酸酯。
29. 如申請專利範圍第26項之層合體，其中前述樹脂 為選自碳數2~12的脂肪族不飽和烴、及碳數8~12的芳香族不飽和烴所成群的至少1種化合物的聚合物或彼等氫化物。
30. 如申請專利範圍第29項之層合體，其中前述樹脂為含有碳數8~12的芳香族不飽和烴的聚合物嵌段(X)、與碳數2~12的脂肪族共軛聚烯之聚合物嵌段(Y)的嵌段共聚物或其氫化物。
31. 如申請專利範圍第30項之層合體，其中前述芳香族不飽和烴為苯乙烯，前述脂肪族共軛聚烯為選自丁二稀、異戊二烯、及丁二稀與異戊二烯之混合物所成群的至少1種化合物。
32. 一種層合體，其特徵為係含有以下層與薄片者；該層係由含有選自由碳數2~12的脂肪族不飽和烴、及碳數8~12的芳香族不飽和烴所成群的至少1種化合物之聚合物或此等氫化物之樹脂的組成物所成者；該薄片係由含有聚乙烯縮醛100質量份與熔點為30℃以下，且羥價為15~450mgKOH/g之酯系可塑劑或醚系可塑劑0.5~100質量份的聚乙烯縮醛組成物所成者。
33. 如申請專利範圍第32項之層合體，其中前述樹脂為以下嵌段共聚物或其氫化物；該嵌段共聚物為含有碳數8~12的芳香族不飽和烴之聚合物嵌段(X)與碳數2~12的脂肪族共軛聚烯之聚合物嵌段(Y)者。
34. 如申請專利範圍第33項之層合體，其中前記芳香族不飽和烴為苯乙烯，前記脂肪族共軛聚烯為選自由丁二 烯、異戊二烯及丁二烯與異戊二烯之混合物所成群的至少1種化合物。
35. 一種層合玻璃，其特徵為含有如申請專利範圍第26項至第34項中任一項之層合體者。