JPWO2017200052A1 - 樹脂組成物、フィルム及び合わせガラス用中間膜 - Google Patents

Abstract

本発明は、成形して得られるフィルムの透明性に優れる樹脂組成物を提供することを目的とする。 本発明は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）０．５〜１００質量部を含み、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である樹脂組成物に関する。前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の連続相中に、前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相が島成分として分散していることが好ましい。

Description

本発明は樹脂組成物、フィルム及び合わせガラス用中間膜に関する。

ポリビニルブチラールに代表されるポリビニルアセタールは、さまざまな有機・無機基材に対する接着性や相溶性、有機溶剤への溶解性に優れており、種々の接着剤やセラミック用バインダー、各種インク、塗料等や、安全ガラス用中間膜として広範に利用されている。

このうち、ポリビニルアセタール及び可塑剤を含むフィルムはガラスとの接着性や透明性、また、力学強度および柔軟性に優れることから合わせガラス用中間膜として広範に利用されている（以下、合わせガラス用中間膜を単に「中間膜」とすることがある）。

窓ガラスなどに使用されているガラス板は耐久性及び採光性に優れているが、ダンピング性能（屈曲振動に対するｔａｎδ）が非常に小さいことで知られている。このためガラスの振動と入射音波とで起こる共振状態、つまりコインシデンス効果による遮音性の低下は顕著である。

従来、窓など遮音が求められる場所でガラスを施工する場合には、ガラスの厚さを厚くすることで重量により遮音効果を高めるか、２枚以上のガラス板と中間膜とを積層してなる合わせガラスを用いて遮音効果を高めるという方法が行われてきた。後者の中間膜を用いる方法ではダンピング性能を有する中間膜を使用して窓ガラスの遮音性を向上させて、中間膜は振動のエネルギーを熱エネルギーに変換して振動エネルギーを吸収する能力を兼ね備えている。

中間膜の遮音性を改善させる方法として、例えば、通常の中間膜として使用される可塑化ポリビニルブチラールの間に、水酸基量の少ないポリビニルアセタールと可塑剤からなる層を挟着した中間膜が提案されているが、遮音性能はなお改善の余地があった。また、遮音性等さまざまな性能に優れる合わせガラス用中間膜として、例えば、ポリスチレンとゴム系樹脂の共重合体を可塑化されたポリビニルアセタール系樹脂で積層した中間膜が提案されている（例えば、特許文献１〜３参照）。また、透明性や耐貫通性等に優れた中間膜を得る目的で、可塑化されたポリビニルブチラール樹脂の間で、ポリエチレンなどのポリオレフィン樹脂を挟着した中間膜が提案されている（例えば、特許文献４参照）。

ところで、合わせガラス用中間膜はその生産コストの観点から、一般に押出機を用いて製造される。前記積層遮音多層合わせガラス用中間膜は、共押出法により作製されるが、この方法で合わせガラス用中間膜を作製すると、トリムや、組成や厚さが不均一となり製品とできないオフスペック品が一定量発生する。 このようなトリムやオフスペック品は、一般に、溶融混練して押出成形することでリサイクルできる。

一方で、ポリスチレンとゴム系樹脂の共重合体を可塑化されたポリビニルアセタール系樹脂で積層した中間膜のトリムやオフスペック品においては、リサイクルし、合わせガラス用中間膜として利用することは知られていない。スチレン系エラストマー、ポリビニルアセタール樹脂、極性基含有ポリプロピレン系樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物が提案されているものの（特許文献５参照）、この組成物は柔軟性、力学特性、成形加工性、耐熱性に優れ、且つ、セラミックスや金属に低温で接着が可能な熱可塑性樹脂組成物を提供することを目的としており、得られた熱可塑性樹脂組成物を合わせガラス用中間膜に使用することは開示されていない。

特開２００７−９１４９１号公報 国際公開２０１１／１６４９４号公報 国際公開２０１１／１６４９５号公報 特開平０８−７３２４４号公報 国際公開２０１２／２６５０１号公報

上述したトリムやオフスペック品として組成の異なるポリビニルアセタール組成物を混合して使用する場合には、得られる合わせガラス用中間膜が不透明になることがある。特に前記積層遮音合わせガラス用中間膜では、各層において、極性などが異なる樹脂を使用しているため、それらのポリビニルアセタールを相溶させることが困難であり、前記合わせガラス用中間膜の作製過程で発生するトリムやオフスペック品をリサイクル使用して得られた合わせガラス用中間膜は、透明性に劣ることがある。また、ポリスチレンとゴム系樹脂の共重合体を可塑化されたポリビニルアセタール系樹脂で積層した中間膜のトリムやオフスペック品をリサイクルして、特許文献５で提案されているような熱可塑性樹脂組成物を得ることが考えられるが、当該熱可塑性樹脂組成物は、透明性の観点から合わせガラス用中間膜として用いるのは困難であった。

本発明は、上記課題を解決するものであり、ポリビニルアセタールおよび熱可塑性ポリオレフィン系樹脂を含む組成物を成形して得られるフィルムの透明性に優れる樹脂組成物およびそれから得られるフィルムを提供することを目的とする。さらには、該樹脂組成物から得られるフィルムからなる層を有する合わせガラス用中間膜およびその合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを得ることを目的とする。

本発明によれば上記目的は、［１］ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）０．５〜１００質量部を含み、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である樹脂組成物；［２］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の連続相中に、前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相が島成分として分散している、［１］の樹脂組成物；［３］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアルコール単位の含有量が１５〜５０モル％である、［１］または［２］の樹脂組成物；［４］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアルコール単位の含有量が３０〜５０モル％である、［３］の樹脂組成物；［５］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）よりも高い屈折率を有する前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）以外の化合物（ａ）を含む、［１］〜［４］のいずれかの樹脂組成物；［６］前記化合物（ａ）が水酸基を有する、［５］の樹脂組成物；［７］前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）よりも低い屈折率を有する前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）以外の化合物（ｂ）を含む、［１］〜［６］のいずれかの樹脂組成物；［８］前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）が、芳香族基を有するポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）である、［１］〜［７］のいずれかの樹脂組成物；［９］前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、芳香族ビニル単量体と、前記芳香族ビニル単量体とは異なるビニル単量体もしくは共役ジエン単量体との共重合体又は該共重合体の水添物である、［１］〜［８］のいずれかの樹脂組成物；［１０］前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がブロック共重合体である、［９］の樹脂組成物；［１１］前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の芳香族ビニル単量体単位の含有量が２５質量％以下である、［９］または［１０］の樹脂組成物；［１２］前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、カルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）である、［１］〜［１１］のいずれかの樹脂組成物；［１３］熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、カルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）とカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有する官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）とからなる、［１］〜［１１］のいずれかの樹脂組成物；［１４］前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）と、前記官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）との含有量の質量比Ｂ１／Ｂ２が、１／９９〜９９．９／０．１である、［１３］の樹脂組成物；［１５］さらに、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して１〜１００質量部の可塑剤を含有する、［１］〜［１４］のいずれかの樹脂組成物；［１６］前記可塑剤の１０〜１００質量％が水酸基を有する化合物である、［１５］の樹脂組成物；［１７］［１］〜［１６］のいずれかの樹脂組成物を含むフィルム；［１８］［１７］のフィルムからなる層を含む合わせガラス用中間膜；［１９］前記フィルムからなる層を少なくとも２層含み、さらに前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む樹脂層を含み、該樹脂層の第一の表面に前記フィルムからなる層の一層が配置され、かつ該樹脂層の第二の表面に前記フィルムからなる層の他の一層が配置されてなる、［１８］の合わせガラス用中間膜；［２０］ＪＩＳ Ｋ ６７２８に従って測定したビニルアルコール単位の含有量が３０〜５０モル％であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を含有する組成物ＡからなるＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する組成物ＢからなるＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練した後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜；［２１］ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ａ）よりも高い屈折率を有する熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）以外の化合物（ａ）を含有する組成物ＡからなるＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する組成物ＢからなるＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練した後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜；［２２］ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を含有する組成物ＡからなるＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）よりも低い屈折率を有する前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）以外の化合物（ｂ）を含有する組成物ＢからなるＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練をした後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜；［２３］芳香族基で変性されたポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）を含むＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有するＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練した後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜；［２４］熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）とカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも一種の官能基を有する熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ２）とからなる、［２１］〜［２４］のいずれかの合わせガラス用中間膜；［２５］ガラス２枚の間に、［１８］〜［２４］のいずれかの合わせガラス用中間膜が配置されてなる合わせガラス；［２６］ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、［１］〜［１７］のいずれかの樹脂組成物との質量比が１／９９〜９９／１となるように、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に、該樹脂組成物を添加することを特徴とする、ポリビニルアセタール系樹脂組成物の製造方法；［２７］熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と、［１］〜［１７］のいずれかに記載の樹脂組成物との質量
比が１／９９〜９９／１となるように、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に、該樹脂組成物を添加することを特徴とする、ポリビニルアセタール系樹脂組成物の製造方法；を提供することにより達成される。

本発明によれば、得られるフィルムが透明性に優れる、ポリビニルアセタールおよび熱可塑性ポリオレフィン系樹脂を含む樹脂組成物およびそれから得られるフィルムを提供することができる。さらには、該樹脂組成物から得られるフィルムからなる層を有する合わせガラス用中間膜およびその合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することができる。

積層体の構成の断面図の一例である。

本発明の樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）０．５〜１００質量部を含み、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層した時のヘイズが５％未満であるものである。本発明の樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）からなる連続相と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）からなる島成分の相との屈折率差や、島成分の分散性を調整することにより、フィルムに成形した際の透明性を向上させたものであり、トリムやオフスペック品に含まれるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を用いた場合であっても、透明性に優れるフィルムが得られるものである。

（ポリビニルアセタール樹脂（Ａ））

ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）は、通常、ビニルアセタール単位、ビニルアルコール単位及びビニルアセテート単位から構成されており、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）中のこれらの各単位の含有量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」や核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定することができる。

ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）が、ビニルアセタール単位以外の単位を含む場合は、ビニルアルコールの単位量とビニルアセテートの単位量を測定し、これらの両単位量をビニルアセタール単位以外の単位を含まない場合のビニルアセタール単位量から差し引くことで、残りのビニルアセタール単位量を算出することができる。

ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）中のビニルアルコール単位の含有量は、１５モル％以上であることが好ましく、１７モル％以上であることがより好ましく、２０モル％以上であることがさらに好ましく、３０モル％以上であることが特に好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）中のビニルアルコール単位の含有量は、５０モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましく、３８モル％以下であることがより好ましい。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアルコール単位の含有量が多くなるほど、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の分散性が高くなり、より均一なフィルムが形成される。また、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアルコール単位の含有量が多くなるほど、屈折率が高くなる傾向にあり、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）との屈折率差が小さくなるため、得られるフィルムの透明性が向上する。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）中のビニルアルコール単位の含有量が１５モル％以上であると、本発明の樹脂組成物から得られるフィルムの透明性が向上し、５０モル％以下であると、可塑剤のブリードアウトが起こりにくくなる。特に、本発明の樹脂組成物が、後述する化合物（ａ）、化合物（ｂ）および芳香族基を有するポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）をいずれも含まない場合は、ビニルアルコール単位の含有量は、３０モル％以上であることが好ましい。この場合、理由は明らかではないが、ビニルアルコール単位の含有量が３０モル％以上であると、樹脂組成物から得られるフィルムの透明性が向上する。

ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアセテート単位の含有量は３０モル％以下であることが好ましい。ビニルアセテート単位の含有量が３０モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の製造時にブロッキングを起こしやすくなるため、製造しにくくなる。ビニルアセテート単位の含有量は、２０モル％以下であることが好ましい。

ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、１００以上であることが好ましく、３００以上であることがより好ましく、４００以上であることがより好ましく、６００以上であることがさらに好ましく、７００以上であること特に好ましく、７５０以上であることが最も好ましい。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が低すぎると、耐貫通性、耐クリープ物性、特に８５℃、８５％ＲＨのような高温高湿条件下での耐クリープ物性が低下することがある。また、ポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、５０００以下であることが好ましく、３０００以下であることがより好ましく、２５００以下であることがさらに好ましく、２３００以下であることが特に好ましく、２０００以下であることが最も好ましい。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が５０００を超えると樹脂膜の成形が難しくなることがある。

さらに、得られる合わせガラス用中間膜のラミネート適性を向上させ、外観に一層優れた合わせガラスを得るためには、可塑剤を使用する場合のポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、２５００以下であることが好ましく、２０００以下であることがより好ましく、１８００以下であることがさらに好ましい。また、可塑剤を使用しない場合又はポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して１０質量部未満の可塑剤を使用する場合のポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、１８００以下であることが好ましく、１５００以下であることがより好ましく、１１００以下であることがさらに好ましい。

なお、ＪＩＳ Ｋ ６７２８ではポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の粘度平均重合度は、原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度と一致するため、上記したポリビニルアルコールの好ましい粘度平均重合度はポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の好ましい粘度平均重合度と一致する。

得られるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアセテート単位は３０モル％以下に設定することが好ましいため、ケン化度が７０モル％以上のポリビニルアルコールを使用することが好ましい。ポリビニルアルコールのケン化度が７０モル％未満となると、樹脂の透明性や耐熱性が低下することがあり、またアルデヒド類との反応性も低下することがある。ケン化度は、より好ましくは９５モル％以上のものである。

ポリビニルアルコールの粘度平均重合度及びケン化度は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。

ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）は、従来公知の方法により製造することができ、代表的には、ポリビニルアルコールにアルデヒド類を用いてアセタール化することにより製造することができる。具体的には、ポリビニルアルコールを温水に溶解し、得られた水溶液を所定の温度、例えば、０℃以上、好ましくは１０℃以上、９０℃以下、好ましくは２０℃以下に保持しておいて、所要の酸触媒及びアルデヒド類を加え、撹拌しながらアセタール化反応を進行させ、次いで、反応温度を７０℃に上げて熟成して、反応を完結させ、その後、中和、水洗及び乾燥を行って、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の粉末を得る方法等が挙げられる。

ポリビニルアルコールのアセタール化に用いるアルデヒド類としては、炭素数１以上で、炭素数１２以下のアルデヒドが好ましい。アルデヒドの炭素数が１２を超えるとアセタール化の反応性が低下し、しかも反応中に樹脂のブロックが発生しやすくなり、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の合成に困難を伴い易くなる。

アルデヒド類としては特に限定されず、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、イソバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘプチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド、シンナムアルデヒド等の脂肪族、芳香族、脂環式アルデヒドが挙げられる。これらのうちでも炭素数２以上で、炭素数６以下の脂肪族アルデヒドが好ましく、中でもブチルアルデヒドが特に好ましい。また、上記アルデヒド類は単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。更に、多官能アルデヒド類やその他の官能基を有するアルデヒド類などを全アルデヒド類の２０質量％以下の範囲で少量併用してもよい。

ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）としては、ポリビニルブチラール樹脂が最も好ましいが、ポリビニルブチラール樹脂としては、ビニルエステルと他の単量体との共重合体をけん化して得られるポリビニルアルコール系重合体を、ブチルアルデヒドを用いてブチラール化した変性ポリビニルブチラール樹脂を用いることができる。ここで、該他の単量体とは、例えば、エチレン、プロピレン、ｎ−ブテン、イソブチレン等のα−オレフィン；アクリル酸およびその塩；アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸ｉ−プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｉ−ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸オクタデシル等のアクリル酸エステル類；メタクリル酸およびその塩；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸ｉ−プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｉ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ドデシル、メタクリル酸オクタデシル等のメタクリル酸エステル類；アクリルアミド；Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−エチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、アクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、アクリルアミドプロピルジメチルアミンおよびその塩またはその４級塩、Ｎ−メチロールアクリルアミドおよびその誘導体等のアクリルアミド誘導体；メタクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−エチルメタクリルアミド、メタクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、メタクリルアミドプロピルジメチルアミンおよびその塩またはその４級塩、Ｎ−メチロールメタクリルアミドおよびその誘導体等のメタクリルアミド誘導体；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−プロピルビニルエーテル、ｉ−プロピルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニルエーテル、ｉ−ブチルビニルエーテル、ｔ−ブチルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、ステアリルビニルエーテル等のビニルエーテル類；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のニトリル類；塩化ビニル、フッ化ビニル等のハロゲン化ビニル類；塩化ビニリデン、フッ化ビニリデン等のハロゲン化ビニリデン類；酢酸アリル、塩化アリル等のアリル化合物；マレイン酸、イタコン酸、フマル酸等の不飽和ジカルボン酸およびその塩、そのエステルまたはその無水物；ビニルトリメトキシシラン等のビニルシリル化合物；酢酸イソプロペニル等が挙げられる。その他、原料となるポリビニルアルコール系重合体またはポリアセタール樹脂に対してグラフト反応やその他の変性反応を用いて変性されたものを用いることができる。

また、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）としては、芳香族基を有するポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）を用いることができる。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）が芳香族基を有することで、得られるフィルムの透明性を向上させることができる。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に芳香族基を導入する方法としては、例えば、ベンズアルデヒド、シンナムアルデヒド、ヘキシルシンナム
アルデヒド、ヒドロシンナムアルデヒド、１−ベンズアルデヒド−２−スルホン酸、４−クロロベンズアルデヒド、４−ｔ−ブチルフェニルアセトアルデヒド、２−フェニルプロピオンアルデヒド及びその誘導体等の芳香族アルデヒドと他のアルデヒドを共アセタール化する方法が挙げられる。芳香族アルデヒドと共アセタール化する他のアルデヒドとしては、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、イソバレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘプチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒドが挙げられる。全アルデヒドに対する芳香族アルデヒドによる変性量は、０．１モル％以上であることが好ましく、０．５モル％以上であることがより好ましく、１モル％以上であることがさらに好ましい。また、全アルデヒドに対する芳香族アルデヒドによる変性量は、８０モル％以下であることが好ましく、４０モル％以下であることがより好ましく、２０モル％以下であることがさらに好ましい。芳香族アルデヒドによる変性量が０．１モル％以上であると、得られるフィルムの透明性が十分向上し、芳香族アルデヒドによる変性量が８０モル％以下であると、製造時におけるポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）の水溶性が担保でき、均一なアセタール化物を製造することができる。

その他、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を芳香族基で変性する方法としては、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基と反応可能な官能基を有する芳香族化合物により変性する方法が挙げられる。水酸基と反応可能な官能基としては、特に限定されないが、カルボキシル基、エポキシ基、イソシアネート基、シラノール基、又はラクタム基などが挙げられる。該芳香族化合物としては、例えば、安息香酸、トルイル酸、α−ナフタレンカルボン酸、β−ナフタレンカルボン酸、メチルナフタレンカルボン酸、フェニル酢酸などの芳香族カルボン酸類又はそれらの誘導体（無水物、酸塩化物、エステルなど）；テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ビフェニルジカルボン酸、トリメシン酸、トリメリット酸、ピロメリット酸、１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸などの多官能芳香族カルボン酸類又はそれらの誘導体；フェニルイソシアナートなどの芳香族モノイソシアナート類；トリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ナフタレンジイソシアネートなどの多官能芳香族イソシアナート類；フェニルグリシジルエーテル、パラキシリルグリシジルエーテル、パラ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルグリシジルエーテル、グリシジルベンゾエート等のモノエポキシ化合物；ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル、ブロモ化ビスフェノールＡジグリシジルエーテル等の多官能エポキシ化合物；レゾルシン型エポキシ（例えば、レゾルシノールジグリシジルエーテル）、ハイドロキノン型エポキシ、ナフタレン型エポキシ（例えば、１，６−ビス（グリシジルオキシ）ナフタレン）、ジシクロペンタジエン型エポキシ、ビフェニル型エポキシ、ビスフェノール水添ジグリシジルエーテルなどの多官能芳香族グリシジルエーテル類、トリフェニルシラノール、ジフェニルジヒドロキシシラン等のシラノール化合物、Ｎ−ベンゾイルブチロラクタムなどのラクタム化合物などが挙げられる。

（熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）） 本発明の樹脂組成物は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有することにより、得られるフィルムの耐衝撃性を向上させることができる。特に、可塑剤が少ないか可塑剤を含まない場合、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を島成分として分散させることにより、耐衝撃性の向上効果が高くなる。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．５質量部以上であり、０．６質量部以上であることが好ましく、１質量部以上であることがより好ましい。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して１００質量部以下であり、４０質量部以下であることが好ましく、２０質量部以下であることがより好ましい。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．５質量部より少なくなると、リサイクルできるトリムの量が少なくなり、また、エラストマー添加による耐衝撃性改善効果が見られなくなり、１００質量部よりも多くなると、樹脂組成物から得られるフィルムの透明性が低下する。

本発明の樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の連続相中に、該熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相が島成分として分散していることが好ましい。

熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としては、カルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）（以下、「熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）」と略称する場合がある）やカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有するポリオレフィン系重合体（Ｂ２）（以下、「官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）」と略称する場合がある）を用いることができる。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としては、例えば、ポリスチレン系エラストマー（ソフトセグメント；ポリブタジエン、ポリイソプレンなど／ハードセグメント；ポリスチレン）、ポリオレフィン系エラストマー（ソフトセグメント；エチレンプロピレンゴム／ハードセグメント；ポリプロピレン）、ポリ塩化ビニル系エラストマー（ソフトセグメント；ポリ塩化ビニル／ハードセグメント；ポリ塩化ビニル）、ポリウレタン系エラストマー（ソフトセグメント；ポリエーテル、ポリエステル／ハードセグメント；ポリウレタン）、ポリエステル系エラストマー（ソフトセグメント；ポリエーテル／ハードセグメント；ポリエステル）、ポリアミド系エラストマー（ソフトセグメント；ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコールもしくはポリエステル系、ポリエーテル系／ハードセグメント；ポリアミド＜ナイロン樹脂＞）、ポリブタジエン系エラストマー（ソフトセグメント；非晶性ブチルゴム／ハードセグメント；シンジオタクチック１、２−ポリブタジエン樹脂）などの熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。なお上記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）としては、上記の熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）として例示したものであって、カルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さないものが挙げられる。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）であることが好ましい態様のひとつである。

熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）としては、成形性と遮音性を両立させる観点からは、熱可塑性エラストマーを使用することが好ましく、例えば、天然ゴム、イソプレンゴム、ブダジエンゴム、クロロプレンゴム、ニトリルゴム、ブチルゴム、エチレンプロピレンゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、アクリルゴム、フッ素ゴムなどの架橋ゴム、ハードセグメントとソフトセグメントを有するブロック共重合体（以下、単に「ブロック共重合体」と略称する場合がある）を使用することがより好ましい。さらに、より一層遮音性を向上させる観点からは、ポリスチレン系エラストマーを使用することが好ましい。

熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）としては、芳香族ビニル単量体と、ビニル単量体又は共役ジエン単量体との共重合体又は該共重合体の水添物であることが好ましい。該共重合体としては、芳香族ビニル重合体ブロックおよび脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロックを有するブロック共重合体、例えば、ポリスチレン系エラストマーであることが、遮音性を発揮するゴムとしての機能とプラスチックとしての機能を両立させるという観点から好ましい。

熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）として、芳香族ビニル重合体ブロックと、ビニル重合体ブロック又は共役ジエン重合体ブロックとの共重合体、例えば、芳香族ビニル重合体ブロックおよび脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロックを有するブロック共重合体を用いる場合、これらの重合体ブロックの結合形態は特に制限されず、直鎖状、分岐状、放射状、またはこれらの２つ以上が組み合わさった結合形態のいずれであってもよいが、直鎖状の結合形態であることが好ましい。

直鎖状の結合形態の例としては、芳香族ビニル重合体ブロックをａで、脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロックをｂで表したとき、ａ−ｂで表されるジブロック共重合体、ａ−ｂ−ａまたはｂ−а−ｂで表されるトリブロック共重合体、ａ−ｂ−ａ−ｂで表されるテトラブロック共重合体、ａ−ｂ−ａ−ｂ−ａまたはｂ−ａ−ｂ−ａ−ｂで表されるペンタブロック共重合体、（а−ｂ）ｎＸ型共重合体（Ｘはカップリング残基を表し、ｎは２以上の整数を表す）、およびこれらの混合物が挙げられる。これらの中でも、ジブロック共重合体またはトリブロック共重合体が好ましく、トリブロック共重合体としては、ａ−ｂ−ａで表されるトリブロック共重合体であることがより好ましい。

ブロック共重合体における芳香族ビニル単量体単位および脂肪族不飽和炭化水素単量体単位の合計量は、全単量体単位に対して８０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましく、９８質量％以上であることがさらに好ましい。なお、前記ブロック共重合体中の脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロックは、一部またはすべてが水素添加されたものでもよい。

ブロック共重合体における芳香族ビニル単量体単位の含有量は、ブロック共重合体における芳香族ビニル単量体単位の含有量は、ブロック共重合体の全単量体単位に対して４０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましく、２５質量％以下であることがさらに好ましい。また、芳香族ビニル単量体単位の含有量は、５質量％以上であることが好ましく、８質量％以上であることがさらに好ましい。ブロック共重合体における芳香族ビニル単量体単位の含有量が５質量％未満になると、フィルムの成形が困難になる傾向にある。ブロック共重合体における芳香族ビニル単量体単位の含有量が４０質量％を超えると、得られるフィルムの透明性が低下する傾向にある。ブロック共重合体における芳香族ビニル単量体単位の含有量は、ブロック共重合体を合成する際の各単量体の仕込み比、ブロック共重合体の^１Ｈ−ＮＭＲ等の測定結果から求めることができる。

また、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）、後述する化合物（ａ）および化合物（ｂ）を用いない場合は、ブロック共重合体における芳香族ビニル単量体単位の含有量は、ブロック共重合体の全単量体単位に対して３０質量％以下であることが好ましく、２５質量％以下であることがより好ましく、２２質量％以下であることがさらに好ましく、１８質量％以下であることが特に好ましい。芳香族ビニル単量体単位の含有量が３０質量％以下であると、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）の屈折率が小さくなり、結果としてポリビニルアセタール樹脂（Ａ）との屈折率の差が小さくなるため、得られるフィルムの透明性が向上すると推測される。

芳香族ビニル重合体ブロック中には、少量であれば、芳香族ビニル単量体以外の単量体が共重合されていてもよい。芳香族ビニル重合体ブロック中の芳香族ビニル単量体
単位の割合は、芳香族ビニル重合体ブロック中の全単量体単位に対して、８０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましく、９８質量％以上であることがさらに好ましい。

芳香族ビニル重合体ブロックを構成する芳香族ビニル単量体としては、スチレン；α−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、４−プロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレン、４−ドデシルスチレンなどのアルキルスチレン；２−エチル−４−ベンジルスチレン、４−（フェニルブチル）スチレン、１−ビニルナフタレン、２−ビニルナフタレンなどのアリールスチレン；ハロゲン化スチレン；アルコキシスチレン；ビニル安息香酸エステルなどが挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

ブロック共重合体における脂肪族不飽和炭化水素単量体単位の含有量は、ブロック共重合体の全単量体単位に対して６０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい。脂肪族不飽和炭化水素単量体単位の含有量は、ブロック共重合体の全単量体単位に対して９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることがより好ましく、８８質量％以下であることがさらに好ましい。ブロック共重合体における脂肪族不飽和炭化水素単量体単位の含有量が６０質量％未満になると、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としての特性が発揮されにくくなる傾向にある。ブロック共重合体における脂肪族不飽和炭化水素単量体単位の含有量が９５質量％を超えると、フィルムの成形が困難になる傾向にある。ブロック共重合体における脂肪族不飽和炭化水素単量体単位の含有量は、ブロック共重合体を合成する際の各単量体の仕込み比、ブロック共重合体の^１Ｈ−ＮＭＲ等の測定結果から求めることができる。

脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロック中には、少量であれば、脂肪族不飽和炭化水素単量体以外の単量体が共重合されていてもよい。脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロック中の脂肪族不飽和炭化水素単量体単位の割合は、脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロック中の全単量単位に対して、８０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましく、９８質量％以上であることがさらに好ましい。

脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロックを構成する脂肪族不飽和炭化水素単量体としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、４−フェニル−１−ブテン、６−フェニル−１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ヘキセン、４−メチル−１−ヘキセン、５−メチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ペンテン、３，４−ジメチル−１−ペンテン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、ビニルシクロヘキサン、ヘキサフルオロプロペン、テトラフルオロエチレン、２−フルオロプロペン、フルオロエチレン、１，１−ジフルオロエチレン、３−フルオロプロペン、トリフルオロエチレン、３，４−ジクロロ−１−ブテン、ブタジエン、イソプレン、ジシクロペンタジエン、ノルボルネン、アセチレン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

脂肪族不飽和炭化水素単量体は、入手容易性や取り扱い性の観点から、炭素数２以上の脂肪族不飽和炭化水素が好ましく、炭素数４以上の脂肪族炭化水素がより好ましい。炭素数１２以下の脂肪族不飽和炭化水素が好ましく、炭素数８以下の脂肪族炭化水素がより好ましい。また、脂肪族不飽和炭化水素単量体は、入手容易性や取り扱い性、合成のしやすさの観点から、共役ジエンが好ましい。中でも、ブタジエン、イソプレンならびにブタジエンおよびイソプレンの併用が好ましい。

熱安定性を向上させる観点から、脂肪族不飽和炭化水素重合体ブロックの構成単位として共役ジエンを用いる場合は、その一部または全部が水素添加（以下、「水添」と略称することがある）された水添物であることが好ましい。その際の水添率は、好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上である。ここで、水添率とは、水素添加反応前後のブロック共重合体のヨウ素価を測定して得られる値である。

ブロック共重合体の重量平均分子量は、その力学特性、成形加工性の観点から、３０，０００以上であることが好ましく、５０，０００以上であることがより好ましく、４００，０００以下であることが好ましく、３００，０００以下であることがより好ましい。ブロック共重合体の重量平均分子量と数平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．０以上であることが好ましく、２．０以下であることが好ましく、１．５以下であることがより好ましい。ここで、重量平均分子量とは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によって求めたポリスチレン換算の重量平均分子量であり、数平均分子量とは、ＧＰＣ測定によって求めたポリスチレン換算の数平均分子量である。

ブロック共重合体の製造方法は、特に限定されないが、例えばアニオン重合法、カチオン重合法、ラジカル重合法などにより製造することができる。例えばアニオン重合の場合、具体的には、（ｉ）アルキルリチウム化合物を開始剤として用い、芳香族ビニル単量体、共役ジエン単量体、次いで芳香族ビニル単量体を逐次重合させる方法；（ii）アルキルリチウム化合物を開始剤として用い、芳香族ビニル単量体、共役ジエン単量体を逐次重合させ、次いでカップリング剤を加えてカップリングする方法；（iii）ジリチウム化合物を開始剤として用い、共役ジエン単量体、次いで芳香族ビニル単量体を逐次重合させる方法などが挙げられる。

脂肪族不飽和炭化水素単量体として共役ジエンを用いる場合、アニオン重合の際に有機ルイス塩基を添加することによって、熱可塑性エラストマーの１，２−結合量および３，４−結合量を増やすことができ、該有機ルイス塩基の添加量によって、熱可塑性エラストマーの１，２−結合量および３，４−結合量を容易に制御することができる。

該有機ルイス塩基としては、例えば、酢酸エチルなどのエステル；トリエチルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）、Ｎ−メチルモルホリンなどのアミン；ピリジンなどの含窒素複素環式芳香族化合物；ジメチルアセトアミドなどのアミド；ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジオキサンなどのエーテル；エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテルなどのグリコールエーテル；ジメチルスルホキシドなどのスルホキシド；アセトン、メチルエチルケトンなどのケトンなどが挙げられる。

未水添のポリスチレン系エラストマーを水素添加反応に付す場合、水素添加触媒に対して不活性な溶媒に得られた未水添のポリスチレン系エラストマーを溶解させるか、または、未水添のポリスチレン系エラストマーを反応液から単離せずにそのまま用い、水素添加触媒の存在下、水素と反応させることにより行うことができる。

水素添加触媒としては、例えばラネーニッケル；Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉなどの金属をカーボン、アルミナ、珪藻土などの単体に担持させた不均一系触媒；遷移金属化合物とアルキルアルミニウム化合物、アルキルリチウム化合物などとの組み合わせからなるチーグラー系触媒；メタロセン系触媒などが挙げられる。水素添加反応は、通常、水素圧力０．１ＭＰａ以上、２０ＭＰａ以下で、反応温度２０℃以上、２５０℃以下で、反応時間０．１時間以上、１００時間以下の条件で行なうことができる。

ところで、粘弾性体に正弦波形のひずみを印加したときの応力の応答は、複素弾性率として定義される。このとき、印加するひずみの正弦波と応答として得られる応力の正弦波の間には、位相のずれが生じ、この位相差はδで表される。また、複素弾性率は、複素数を用いた等式で表され、複素弾性率の実部は貯蔵弾性率、虚部は損失弾性率と呼ばれる。特に、せん断モードで粘弾性体の動的粘弾性特性を測定する場合は、それぞれを、複素せん断弾性率、せん断貯蔵弾性率、せん断損失弾性率と呼ぶ。損失弾性率を貯蔵弾性率で除したものは、損失正接と呼ばれ、ｔａｎδで表される。

本発明で使用される熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）は、ＪＩＳ Ｋ ７２４４−１０に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを−４０℃以上で有することが好ましく、−３０℃以上で有することがより好ましく、−２０℃以上で有することがさらに好ましい。また、ｔａｎδが最大となるピークを３０℃以下で有することが好ましく、１０℃以下で有することがより好ましく、０℃以下で有することがさらに好ましい。上記条件下でｔａｎδが最大となるピークが−４０℃以上、３０℃以下の範囲にない場合は、合わせガラスとして使用される温度領域において遮音性が発揮されにくくなる傾向にある。具体的には、上記ｔａｎδは後述する実施例に記載の方法により測定される。

遮音性をより一層向上させる観点から、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）のガラス転移温度は１０℃以下であることが好ましく、−５℃以下であることがより好ましい。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）のガラス転移温度の下限は特に限定されないが、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）のガラス転移温度は、−５０℃以上であることが好ましく、−４０℃以上であることが好ましい。ガラス転移温度の測定方法には、ＤＳＣ（１０℃／ｍｉｎで昇温）を用いてもよい。

熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）は、ＪＩＳ Ｋ ７２４４−１０に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定される少なくとも一つのｔａｎδのピークの高さが０．２以上であることが好ましく、０．５以上であることがより好ましく、０．７５以上がさらに好ましく、０．８以上であることが特に好ましい。上記条件下のｔａｎδのピークの高さが０．２未満であると、得られるフィルムの遮音性が低くなる傾向にある。

また、官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）は、ポリオレフィン系重合体にカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基およびイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも一種の官能基を付与したものである。本発明の樹脂組成物において官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）をさらに含有させることで、樹脂組成物を成形して得られるフィルムのガラスとの接着性を向上させることができる。また、官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）の相溶化剤としても機能し、樹脂組成物を成形して得られるフィルムの透明性を向上させることができる。

官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）が有する官能基である、カルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基又はイソシアネート基は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）中の水酸基との反応性の高さの点から好ましい。該官能基含有ポリオレフィン系重合体の製造方法に特に制限はないが、例えば、オレフィンと、官能基を有する単量体を、公知の方法でランダム共重合、ブロック共重合、グラフト共重合、またはグラフト反応することによって得られる。これらの中でも、ランダム共重合、グラフト共重合、グラフト反応が好ましく、グラフト反応により得られるグラフト反応体がより好ましい。なお、ここで、グラフト反応体とは、無水マレイン酸変性のように、ポリマー鎖への後反応により官能基が導入されたものをいう。

官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）に用いられるオレフィンとしては、プロピレンが好ましい。プロピレンと共に、プロピレン以外のα−オレフィンと、前記官能基を有
する単量体とを共重合させたものであってもよい。該α−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン、シクロヘキセンなどが挙げられる。該α−オレフィンは、公知の方法で、前記官能基を有する単量体とを共重合することができ、ランダム共重合、ブロック共重合またはグラフト共重合などの方法が挙げられる。これらプロピレン以外のα−オレフィンを由来とする構造単位の全構造単位に対する割合は、０モル％以上であることが好ましく、４５モル％以下であることが好ましく、３５モル％以下であることがより好ましく、２５モル％以下であることがさらに好ましい。

前記官能基を有する単量体としては、例えば、酢酸ビニル、塩化ビニル、酸化エチレン、酸化プロピレン、アクリルアミド、不飽和カルボン酸またはそのエステルもしくは無水物が挙げられる。中でも、不飽和カルボン酸またはそのエステルもしくは無水物が好ましい。不飽和カルボン酸またはそのエステルもしくは無水物としては、例えば、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水イタコン酸、ハイミック酸、無水ハイミック酸などが挙げられる。中でも、マレイン酸、無水マレイン酸がより好ましい。これらの単量体は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせてもよい。

官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）としては、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）との界面の接着性、透明性の観点から、官能基としてカルボキシル基を含有するポリプロピレン、つまり、カルボン酸変性ポリプロピレン系樹脂が好ましく、マレイン酸変性ポリプロピレン系樹脂、無水マレイン酸変性ポリプロピレン系樹脂がより好ましい。

官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）には、オレフィン以外の共重合可能な単量体が共重合されていてもよい。該オレフィンと共重合可能な単量体としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｎ−ヘキシル、アクリル酸イソヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸イソオクチル、アクリル酸２−エチルヘキシルなどのアクリル酸アルキルエステル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｎ−ヘキシル、メタクリル酸イソヘキシル、メタクリル酸ｎ−オクチル、メタクリル酸イソオクチル、メタクリル酸２−エチルヘキシルなどの（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。これらの（メタ）アクリル酸エステルは、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）の全構造単位に対する、官能基の割合としては、１μｅｑ／ｇ以上であることが好ましく、２μｅｑ／ｇ以上であることがより好ましく、３μｅｑ／ｇ以上であることが最適である。官能基含有ポリオレフィン系重合体の全構造単位に対する、官能基の割合は、１５００μｅｑ／ｇ以下であることが好ましく、７００μｅｑ／ｇ以下であることがより好ましく、５００μｅｑ／ｇ以下であることが最適である。官能基の割合が１μｅｑ／ｇより小さくなると、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の分散粒子系が高くなり、濁りが激しくなり、１５００μｅｑ／ｇより大きくなると、リサイクルした場合にゲル化しやすくなる傾向にある。

本発明においては、官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）は、上で述べた熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としての役割を果たすことができる。したがって、本発明の樹脂組成物には、官能基を含有しない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）を含有せず、官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）のみを熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）として含有する樹脂組成物も、好適な実施の形態の一つとして含まれる。

官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）の含有量は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）と併用する場合、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．０１質量部以上であることが好ましく、０．０４質量部以上であることがより好ましい。官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して１００質量部以下であることが好ましく、２０質量部以下であることがより好ましく、１０質量部以下であることがさらに好ましく、５質量部以下であることがより好ましい。官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）の含有量が０．０１質量部より少ないと、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）を相溶化させる効果が十分でなくなる傾向にあり、一方、官能基含有ポリオレフィン系重合体の含有量が１００質量部より多くなると、十分な接着性は得られるが、得られるフィルムの柔軟性が低下する傾向にある。また、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）と併用する場合、官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）よりも屈折率が低いものを用いることが好ましい。

熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）と官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）からなることが、好ましい態様のひとつである。この場合、得られるフィルムの柔軟性向上の観点から、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）の含有量と官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）の含有量の質量比（熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）／官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２））が、１／９９以上であることが好ましく、５０／５０以上であることがより好ましく、７０／３０以上であることがさらに好ましく、８０／２０以上であることが特に好ましい。また、得られるフィルムの透明性の向上の観点から、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）の含有量と官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）の含有量の質量比は９９．９／０．１以下であることが好ましく、９９．６／０．４以下であることがより好ましい。

本発明の樹脂組成物は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）をより細かく分散させるため、官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）以外の相溶化剤を含んでいてもよい。相溶化剤としては、非反応性相溶化剤または反応性相溶化剤が挙げられる。非反応性相溶化剤としては、例えばエトキシレーテッドノニルフェノールなどが挙げられる。反応性相溶化剤としては、例えば無水ヘキサヒドロフタル酸、無水ヘキサヒドロ−４−メチルフタル酸、無水フタル酸、無水マレイン酸、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水シトラコン酸、無水−３，４，５，６−テトラヒドロフタル酸、無水シクロヘキサンジカルボン酸などの酸無水物；サリチル酸、ホウ酸、ネオデカン酸グリシジル、エポキシ化合物、イソシアネート化合物、およびこれらの混合物などが挙げられる。

（ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）よりも高い屈折率の化合物（ａ）） 本発明の樹脂組成物は、さらにポリビニルアセタール樹脂（Ａ）よりも高い屈折率を有する熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）以外の化合物（ａ）（以下、化合物（ａ）と略称する場合がある。）を含有することが好ましい態様のひとつである。透明性に優れるフィルムを得ることができる点で、化合物（ａ）は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）への相溶性が熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）への相溶性に比べて高い化合物であることが好ましい。化合物（ａ）のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）への相溶性がより高いと、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の連続相中に熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相が島成分として分散している場合に、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）相に化合物（ａ）を含有する割合が大きくなり、結果としてポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の相と熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相との屈折率の差が小さくなり、結果として透明性が向上する。化合物（ａ）としては、例えば、芳香族系可塑剤が好ましい。芳香族系可塑剤としては、例えば、フタル酸ジオクチル、フタル酸ベンジルブチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘキシル、フタル酸ジ（２−エチルヘキシル）、フタル酸ジ（２−エチルブチル）等のフタル酸系可塑剤や、芳香環を有する多価カルボン酸と多価アルコールとのポリエステルポリオールなどのポリエステル化合物、多価カルボン酸と芳香環を有する多価アルコールとのポリエステル化合物、芳香環を有する多価アルコールとポリアルキレンオキシドとのエーテル化合物などが挙げられる。芳香環を有する２価または３価以上の多価カルボン酸としては、例えば、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸、１，２−ナフタレンジカルボン酸、１，３−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，４−フェニレン二酢酸などが挙げられる。芳香環を有する２価または３価以上の多価アルコールとしては、例えば、１，２−ジヒドロキシベンゼン、１，３−ジヒドロキシベンゼン、１，４−ジヒドロキシベンゼン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、４，４’−ビフェノール、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼンなどが挙げられる。中でも、可塑剤の他の樹脂層への移行を抑えることができる点で、芳香族基及び水酸基を有するポリエステルポリオール、芳香環を有する多価アルコールとポリアルキレンオキシドとのエーテル化合物が好ましい。

その他、化合物（ａ）としては、例えば分子量２５００未満のポリスチレン、エポキシ化合物、酸価ジルコニウムなどの無機酸化物、ハロゲン化物、シリコン含有化合物（例えばジフェニルジメトキシシランなどのフェニルアルコキシシラン化合物）、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２−エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３−ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、トリエチレングリコールジ−ｏ−トルエート、ジプロピレングリコールジ−ｏ−トルエート、１，２−オクチルジベンゾエート、トリ−２−エチルヘキシルトリメリテート、ジ−２−エチルヘキシルテレフタレート、ビスフェノールＡビス（２−エチルヘキサノエート）、エトキシル化ノニルフェノール、及びこれらの混合物も挙げられる。

化合物（ａ）を添加する場合、その含有量は、どのような熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）および化合物（ａ）を用いるかによって異なるが、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．１質量部以上であることが好ましく、１質量部以上であることがより好ましく、５質量部以上であることがさらに好ましい。また、化合物（ａ）の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、６０質量部以下であることが好ましく、４０質量部以下であることがより好ましく、２０質量部以下であることがさらに好ましい。化合物（ａ）の含有量が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．１質量部以上であると、フィルムの透明性を向上させる効果が十分に得られ、６０質量部以下であると、化合物（ａ）のブリードアウトを抑制できたり、フィルムの透明性を向上させる効果が十分に得られる。

（熱可塑性ポリオレフィン系樹脂
（Ｂ）よりも低い屈折率の化合物（ｂ）） 本発明の樹脂組成物には、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）よりも屈折率が低いポリビニルアセタール樹脂（Ａ）以外の化合物（ｂ）を含有することが、透明性に優れるフィルムを得ることができる点で好ましい。化合物（ｂ）は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）への相溶性が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）への相溶性に比べて高い化合物であることが好ましい。透明性に優れるフィルムを得ることができる点で、化合物（ｂ）は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）への相溶性がポリビニルアセタール樹脂（Ａ）への相溶性に比べて高い化合物であることが好ましい。化合物（ｂ）の熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）への相溶性がより高いと、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の連続相中に熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相が島成分として分散している場合に、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）相に化合物（ｂ）を含有する割合が大きくなり、結果としてポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の相と熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相との屈折率の差が小さくなり、結果として透明性が向上する。透明性が向上する化合物（ｂ）としては、例えば、シリコーンオイルが挙げられる。シリコーンオイルの中でも、ポリシロキサンの側鎖の一部がフェニル基で置換された、メチルフェニルシリコーンオイルが好ましい。メチルフェニルシリコーンオイルとしては、例えば、信越化学工業株式会社製のＫＦ−５０−１００ｃｓ（２５℃での屈折率：１．４２５）、ＫＦ−５０−３００ｃｓ（２５℃での屈折率：１．４２５）、ＫＦ−５０−１，０００ｃｓ（２５℃での屈折率：１．４２５）、ＫＦ−５０−３，０００ｃｓ（２５℃での屈折率：１．４２５）、ＫＦ−５３（２５℃での屈折率：１．４８５）等が挙げられる。

化合物（ｂ）を添加する場合、その含有量は、熱可塑性オレフィン系樹脂（Ｂ）１００質量部に対して、０．１質量部以上であることが好ましく、１質量部以上であることがより好ましく、５質量部以上であることがさらに好ましい。また、化合物（ｂ）の添加量は、熱可塑性オレフィン系樹脂（Ｂ）１００質量部に対して、５０質量部以下であることが好ましく、３０質量部以下であることがより好ましく、２０質量部以下であることがさらに好ましい。化合物（ｂ）の含有量が、熱可塑性オレフィン系樹脂１００質量部に対して０．１質量部以上であると、フィルムの透明性を向上させる効果が十分に得られ、５０質量部以下であると、化合物（ｂ）がブリードアウトせず、遮音性能や力学物性の向上、フィルムの透明性の向上などの効果を得られる。

（その他の添加成分） その他の成分として上述した化合物以外の添加剤を使用することができる。例えば可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、接着性調整剤、顔料、染料、機能性無機化合物、遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子または有機遮熱性材料）等が、必要に応じて添加されていてもよい。

（可塑剤） 本発明の樹脂組成物には上述した化合物（ａ）や化合物（ｂ）以外の可塑剤が含まれていてもよい。可塑剤の種類は、特に限定されないが、例えば、一価カルボン酸エステル系、多価カルボン酸エステル系などのカルボン酸エステル系可塑剤；リン酸エステル系可塑剤、有機亜リン酸エステル系可塑剤などのほか、カルボン酸ポリエステル系、炭酸ポリエステル系、また、ポリアルキレングリコール系などの高分子可塑剤や、ひまし油などのヒドロキシカルボン酸と多価アルコールのエステル化合物；ヒドロキシカルボン酸と一価アルコールのエステル化合物などのヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤も使用することができる。

一価カルボン酸エステル系可塑剤としては、ブタン酸、イソブタン酸、へキサン酸、２−エチルブタン酸、へプタン酸、オクチル酸、２−エチルヘキサン酸、ラウリル酸などの一価カルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、グリセリンなどの多価アルコールとの縮合反応により得られる化合物であり、具体的な化合物を例示すると、トリエチレングリコールジ２−ジエチルブタノエート、トリエチレングリコールジヘプタノエート、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジオクタノエート、テトラエチレングリコールジ２−エチルブタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジオクタノエート、ジエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、ＰＥＧ＃４００ジ２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールモノ２−エチルヘキサノエート、グリセリンまたはジグリセリンの２−エチルヘキサン酸との完全または部分エステル化物などが挙げられる。ここでＰＥＧ＃４００とは、平均分子量が３５０〜４５０であるポリエチレングリコールを表す。

多価カルボン酸エステル系可塑剤としては、アジピン酸、コハク酸、アゼライン酸、セバシン酸などの多価カルボン酸と、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、ベンジルアルコールなどの炭素数１〜１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジ−２−エチルブチル、アジピン酸ジヘプチル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ジ２−エチルヘキシル、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジ（ブトキシエトキシエチル）、アジピン酸モノ（２−エチルヘキシル）、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジヘキシル、セバシン酸ジ２−エチルブチルなどが挙げられる。

リン酸系可塑剤、または、亜リン酸系可塑剤としては、リン酸または亜リン酸と、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、またはベンジルアルコールなどの炭素数１〜１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（２−エチルヘキシル）、リン酸トリ（ブトキシエチル）、亜リン酸トリ（２−エチルヘキシル）などが挙げられる。

カルボン酸ポリエステル系可塑剤としては、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などの多価カルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンなどの多価アルコールを交互共重合して得られるカルボン酸ポリエステルや、脂肪族ヒドロキシカルボン酸；グリコール酸、乳酸、２−ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、６−ヒドロキシへキサン酸、８−ヒドロキシへキサン酸、１０−ヒドロキシデカン酸、１２−ヒドロキシドデカン酸、芳香環を有するヒドロキシカルボン酸；４−ヒドロキシ安息香酸、４−（２−ヒドロキシエチル）安息香酸などのヒドロキシカルボン酸の重合体（ヒドロキシカルボン酸ポリエステル）、脂肪族ラクトン化合物；γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン、β−メチル−δ−バレロラクトン、δ−ヘキサノラクトン、ε−カプロラクトン、ラクチドなど、芳香環を有するラクトン化合物；フタリドなどのラクトン化合物を開環重合して得られるカルボン酸ポリエステルでも良い。これらカルボン酸ポリエステルの末端構造は特に限定されず、水酸基やカルボキシル基でも良いし、また、末端水酸基や末端カルボキシル基を１価カルボン酸あるいは１価アルコールと反応させてエステル結合としたものでも良い。

炭酸ポリエステル系可塑剤としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンなどの多価アルコールと、炭酸ジメチル、炭酸ジエチルなどの炭酸エステルをエステル交換反応により交互共重合して得られる炭酸ポリエステルが挙げられる。これら炭酸ポリエステル化合物の末端構造は特に限定されないが、炭酸エステル基、または水酸基などであるとよい。

ポリアルキレングリコール系可塑剤としては、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド、オキセタンなどのアルキレンオキシドを、一価アルコール、多価アルコール、一価カルボン酸および多価カルボン酸を開始剤として開環重合させて得られる重合体が挙げられる。

ヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤としては、ヒドロキシカルボン酸の１価アルコールエステル；リシノール酸メチル、リシノール酸エチル、リシノール酸ブチル、６−ヒドロキシヘキサン酸メチル、６−ヒドロキシヘキサン酸エチル、６−ヒドロキシヘキサン酸ブチル、ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステル；エチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、ジエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、トリエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（３−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（４−ヒドロキシ酪酸）エステル、トリエチレングリコールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、グ
リセリントリ（リシノール酸）エステル、Ｌ−酒石酸ジ（１−（２−エチルヘキシル））、ひまし油の他、ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステルのｋ個のヒドロキシカルボン酸由来の基を、水酸基を含まないカルボン酸由来の基または水素原子に置き換えた化合物も使用可能であり、これらヒドロキシカルボン酸エステルは従来公知の方法で得られるものを使用することができる。

本発明において、これら可塑剤は単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。

本発明の樹脂組成物が可塑剤を含む場合、可塑剤とポリビニルアセタール樹脂（Ａ）との相溶性、他の層への低移行性、非移行性を高める観点からは、融点が３０℃以下であり、水酸基価が１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤、または、非結晶性であり、水酸基価が１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤を使用することが好ましい。ここで非結晶性とは、−２０℃以上の温度において融点が観測されないことを指す。前記水酸基価は、１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることが好ましく、３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることがより好ましく、４５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることが最適である。また、前記水酸基価が４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましく、３６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがより好ましく、２８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが最適である。前記エステル系可塑剤としては、上記規定を満たすポリエステル（前述したカルボン酸ポリエステル系可塑剤、炭酸ポリエステル系可塑剤など）や、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物（前述したヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤など）が挙げられ、エーテル系可塑剤としては、前記規定を満たすポリエーテル化合物（前述したポリアルキレングリコール系可塑剤など）が挙げられる。

可塑剤の含有量（化合物（ａ）や化合物（ｂ）も含まれる場合は、化合物（ａ）、化合物（ｂ）及びこれら以外の可塑剤の含有量の合計）は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、１００質量部以下であることが好ましく、５０質量部以下であることがより好ましく、４０質量部以下であることがさらに好ましく、３０質量部以下であることがいっそう好ましく、２５質量部以下であることがよりいっそう好ましく、２０質量部以下であることが特に好ましい。可塑剤の含有量が、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して１００質量部を超えると、樹脂組成物から得られるフィルムのせん断貯蔵弾性率が低くなる傾向にある。また、２種以上の可塑剤を併用してもよい。

本発明の樹脂組成物から得られるフィルムを合わせガラス用中間膜として用いる場合、遮音性や耐貫通性を特に求められる用途においては、可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、１質量部以上であることが好ましく、４質量部以上であることがより好ましく、６質量部以上であることがさらに好ましく、１０質量部以上であることが特に好ましい。

本発明の樹脂組成物から得られるフィルムを合わせガラス用中間膜として用いる場合、高い接着力や剛性を求められる用途においては、可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して、１０質量部以下であることが好ましく、６質量部以下であることがより好ましく、０質量部（すなわち、可塑剤を含まない）であることが特に好ましい。

可塑剤としては、水酸基を有する化合物を用いることができるが、樹脂組成物中に用いられる可塑剤の全量に対する水酸基を有する化合物の含有量の割合は、１０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、７５質量％以上であることがさらに好ましい。可塑剤の全量に対する水酸基を有する化合物の含有量の割合は、１００質量％以下であることが好ましい。水酸基を有する化合物は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と高い相溶性を有し、他の樹脂層への移行性が低いため、水酸基を有する化合物を好適に用いることができる。

酸化防止剤としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。

フェノール系酸化防止剤の例としては、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレートなどのアクリレート系化合物、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、オクタデシル−３−（３，５−）ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、ビス（３−シクロヘキシル−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）メタン、３，９−ビス（２−（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ）−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、又はトリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）などのアルキル置換フェノール系化合物、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３−メチル−５−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、又は２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジンなどのトリアジン基含有フェノール系化合物などが挙げられる。

リン系酸化防止剤としては、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、トリス（シクロヘキシルフェニル）ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、又は１０−デシロキシ−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレンなどのモノホスファイト系化合物、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）４，４’−イソプロピリデン−ビス（ジフェニルモノアルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ジ−トリデシルホスファイト−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、又はテトラキス（２，４−ジ−ｔブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンホスファイトなどのジホスファイト系化合物などが挙げられる。これらの中でもモノホスファイト系化合物が好ましい。

硫黄系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル３，３−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオプロピオネート）、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカンなどが挙げられる。

これらの酸化防止剤は単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。酸化防止剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．００１質量部以上であることが好ましく、０．０１質量部以上であることがより好ましい。また、酸化防止剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して５質量部以下であることが好ましく、１質量部以下であることがより好ましい。酸化防止剤の量が０．００１質量部より少ないと充分な効果が発揮されにくくなることがあり、また５質量部より多くしても格段の効果は望めない。

また、紫外線吸収剤としては、２−（５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２−ヒドロキシ−３，５−ビス（α，α’−ジメチルベンジル）フェニル］−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール又は２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルベンゾエート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、又は４−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）−１−（２−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）エチル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンなどのヒンダードアミン系紫外線吸収剤、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、又はヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエートなどのベンゾエート系紫外線吸収剤、マロン酸エステル化合物又はシュウ酸アニリド化合物などが挙げられる。

上記マロン酸エステル系紫外線吸収剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネートなどが挙げられる。

上記マロン酸エステル系紫外線吸収剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

上記シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類などが挙げられる。

上記紫外線吸収剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対して質量基準で１０ｐ
ｐｍ以上であることが好ましく、１００ｐｐｍ以上であることがより好ましい。また、紫外線吸収剤の添加量は、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に対して質量基準で５０，０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０，０００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。紫外線吸収剤の添加量が１０ｐｐｍより少ないと充分な効果が発揮されにくくなることがあり、また、紫外線吸収剤の添加量を５０，０００ｐｐｍより多くしても格段の効果は望めない。これら紫外線吸収剤は２種以上を組み合わせて用いることもできる。

光安定剤としてはヒンダードアミン系のもの、例えば、株式会社ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブＬＡ−５７（商品名）」が挙げられる。

また必要に応じて、得られるフィルムのガラス等への接着性を制御することも可能である。接着性を制御する方法としては、通常、合わせガラスの接着性調整剤として使用される添加剤を添加する方法、接着性を調整するための各種添加剤を添加する方法等が挙げられる。このような方法によって、接着性調整剤および／または接着性を調整するための各種添加剤を含む合わせガラス用中間膜が得られる。

接着性調整剤としては、例えば、国際公開第０３／０３３５８３号に開示されているものを使用することができ、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩が好ましく使用され、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。上記塩としてはオクタン酸、ヘキサン酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン酸等の有機酸；塩酸、硝酸等の無機酸の塩などが挙げられる。

接着性調整剤の最適な添加量は、使用する添加剤により異なるが、得られるフィルムのガラスへの接着力が、パンメル試験（Ｐｕｍｍｅｌｔｅｓｔ；国際公開第０３／０３３５８３号等に記載）において、一般には３以上、１０以下になるように調整することが好ましく、特に高い耐貫通性を必要とする場合は３以上、６以下になるように調整することがより好ましく、高いガラス飛散防止性を必要とする場合は７以上、１０以下になるように調整することがより好ましい。高いガラス飛散防止性が求められる場合は、接着性調整剤を添加しないことも有用な方法である。

本発明の樹脂組成物を成形して得られるフィルムに遮熱材料として、例えば、無機遮熱性微粒子を含有させると、フィルムに遮熱機能を付与し、合わせガラスとしたときに、波長１５００ｍｍにおける透過率を５０％以下とすることができる。遮熱性微粒子としては、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）、一般式Ｍ_ｍＷＯ_ｎ（Ｍは金属元素を表し、ｍは０．０１以上、１．０以下、ｎは２．２以上、３．０以下である）で表される金属元素複合酸化タングステン、アンチモン酸亜鉛（ＺｎＳｂ_２Ｏ_５）、六ホウ化ランタンなどが挙げられる。中でも、ＩＴＯやＡＴＯ、金属元素複合酸化タングステンが好ましく、金属元素複合酸化タングステンがより好ましい。前記金属元素複合酸化タングステン中のＭで表される金属元素としては、例えばＣｓ、Ｔｌ、Ｒｂ、Ｎａ、Ｋなどが挙げられ、特にＣｓが好ましい。遮熱性の観点から上記ｍは、０．２以上であることが好ましく、０．３以上であることがより好ましく、また、０．５以下であることが好ましく、０．４以下であることがより好ましい。

本発明の樹脂組成物を成形して得られるフィルムに遮熱材料として、その他の化合物を使用することもできる。例えばフタロシアニン、ナフタロシアニン、アントラシアニン骨格を有する化合物、その他の有機遮熱材料などが挙げられる。

遮熱性微粒子の含有量は、フィルムを構成する層に用いた樹脂全体に対して０．１質量％以上であることが好ましく、０．２質量％以上であることがより好ましい。また、５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましい。遮熱性微粒子の含有量が５質量％より多くなると、可視光線の透過率に影響が出ることがある。遮熱性微粒子の平均粒子径は、１００ｎｍ以下が好ましく、５０ｎｍ以下が透明性の観点からより好ましい。なお、ここでいう遮熱性微粒子の平均粒子径は、レーザー回折装置で測定されるものをいう。

（フィルム） 本発明のフィルムの製造方法は特に限定されるものではなく、前記樹脂組成物を均一に混練した後、押出し法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法、インフレーション法等、公知の製膜方法により作製することができる。これらの中でも特に押出機を用いてフィルムを製造する方法が好適に採用される。押出し時の樹脂温度は１５０℃以上が好ましく、１７０℃以上がより好ましく、２５０℃以下が好ましく、２３０℃以下がより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）や熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が分解を起こし、樹脂の劣化が懸念される。逆に温度が低すぎると、押出機からの吐出が安定せず、機械的トラブルの要因になる。揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から減圧により、揮発性物質を除去することが好ましい。

得られたフィルムは、厚さ０．７６±０．０３ｍｍ（例えば、０．７６ｍｍ）のフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満であり、３％未満であることが好ましく、２．５％未満であることがより好ましく、２％未満であることがさらに好ましく、１％未満であることが特に好ましい。

（積層体） 本発明の樹脂組成物は、例えば、合わせガラス用中間膜の単層膜を構成するだけでなく、中間層としての遮音層（以下、Ｂ層という）と、外層としての保護層（以下、Ａ層という）からなる積層膜におけるＡ層を構成することができる。この場合、Ｂ層としては、Ａ層を構成する樹脂組成物に含まれる熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と同じ、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を用いることが、更なるトリムリサイクルが容易となる点で好ましい。

積層体の製造方法は特に限定されるものではなく、本発明の樹脂組成物を均一に混練した後、押出し法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法、インフレーション法等、公知の製膜方法によりＡ層を作製し、また、同様の方法で、本発明の樹脂組成物とは異なる他の樹脂組成物によりＢ層を作製し、これらを積層させてもよいし、Ｂ層、Ａ層およびその他必要な層を共押出法により成形してもよい。

公知の製膜方法の中でも特に押出機を用いてフィルムを製造する方法が好適に採用される。押出し時の樹脂温度は１５０℃以上であることが好ましく、１７０℃以上であることがより好ましい。また、押出し時の樹脂温度は２５０℃以下であることが好ましく、２３０℃以下であることがより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎると、用いる樹脂が分解を起こし、樹脂の劣化が懸念される。逆に温度が低すぎると、押出機からの吐出が安定せず、機械的トラブルの要因になる。揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から減圧により、揮発性物質を除去することが好ましい。

Ａ層の膜厚は、５０μｍ以上であることが好ましく、１００μｍ以上であることがより好ましい。また、Ａ層の膜厚は、１５００μｍ以下であることが好ましく、１０００μｍ以下であることがより好ましく、５００μｍ以下であることがさらに好ましい。Ａ層の膜厚が５０μｍ未満になると、合わせガラス用中間膜の曲げ強度が小さくなったり、耐貫通性が低下する傾向にあり、Ａ層の膜厚が１５００μｍを超えると、透明性が低下する傾向にある。

Ｂ層の膜厚は、２０μｍ以上であることが好ましく、３０μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましい。また、Ｂ層の膜厚は、４００μｍ以下であることが好ましく、２５０μｍ以下であることがより好ましく、２００μｍ以下であることがさらに好ましい。Ｂ層の膜厚が２０μｍ未満になると、遮音性が低下する傾向にあり、Ｂ層の膜厚が２５０μｍを超えると、合わせガラスを作製したときに耐貫通性などの機械特性が悪化し、合わせガラスとしての安全性能が損なわれる傾向にある。本発明の積層体中にＢ層が複数含まれる場合には、Ｂ層全体の厚さが上記範囲を満たしていることが好ましい。

Ａ層の厚さの合計に対するＢ層の厚さの合計の比（Ｂ層の厚さの合計／Ａ層の厚さの合計）は、１／１以下であることが好ましく、１／２以下であることがより好ましく、１／３以下であることがさらに好ましい。また、Ａ層の厚さの合計に対するＢ層の厚さの合計の比は、１／３０以上であることが好ましく、１／１５以上であることがより好ましく、１／５以上であることがさらに好ましい。上記比率が１／３０より小さいと、合わせガラス用中間膜の遮音効果が小さくなる傾向にある。一方、上記比率が１／１より大きいと室温（２５℃程度）および５０℃での積層体のせん断貯蔵弾性率が低下することにより、合わせガラス用中間膜の曲げ強度が小さくなる傾向にある。

本実施形態における積層体は、図１に示すように、Ｂ層１がＡ層２ａおよびＡ層２ｂによって挟まれた積層構成になっている。積層体における積層構成は目的によって決められるが、Ａ層／Ｂ層／Ａ層という積層構成の他、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層という積層構成であってもよい。Ｂ層／Ａ層という二層構成であると、合わせガラス用中間膜の遮音性または曲げ強度が低下する傾向にある。

また、Ａ層、Ｂ層以外の層（Ｃ層とする）を１層以上含んでいても構わず、例えば、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層、Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層、Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｃ層、Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層、Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｃ層、Ｃ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｃ層などの積層構成でも構わない。また上記積層構成において、Ｃ層中の成分は、同一であっても異なっていてもよい。これはＡ層またはＢ層中の成分についても同様である。

なお、Ｃ層としては公知の樹脂からなる層が使用可能であり、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、アクリル樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエステルのうちポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、環状ポリオレフィン、ポリフェニレンスルファイド、ポリテトラフロロエチレン、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、液晶ポリマー、ポリイミドなどを用いることができる。また、Ｃ層にも、必要に応じ、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子または有機遮熱性材料）、機能性無機化合物などの添加剤を添加してよい。

また、本発明の積層体は表面にメルトフラクチャー、エンボスなど、従来公知の方法で凹凸構造を形成することが好ましい。メルトフラクチャー、エンボスの形状は特に限定されず、従来公知のものを採用することができる。

また、積層体の膜厚の合計は、２０μｍ以上であることが好ましく、１００μｍ以上であることがより好ましい。また、積層体の膜厚の合計は、１０，０００μｍ以下であることが好ましく、３，０００μｍ以下であることがより好ましい。積層体の膜厚が薄すぎると、合わせガラスを作製する際にうまくラミネートできないことがあり、積層体の膜厚が厚すぎるとコスト高に繋がるため好ましくない。

（合わせガラス） 本発明の樹脂組成物を成形して得られるフィルムを合わせガラス用中間膜として用いることにより、透明性に優れる合わせガラスを得ることができる。本発明の積層体を合わせガラス用中間膜として用いることにより、曲げ強度に優れる合わせガラスを得ることができる。そのため、本発明の合わせガラス用
中間膜は、自動車用フロントガラス、自動車用サイドガラス、自動車用サンルーフ、ヘッドアップディスプレイ用ガラスなどに好適に用いることができる。本発明の積層体の構成を内部に有する合わせガラスが、ヘッドアップディスプレイ用ガラスに適用される場合、用いられる該積層体の断面形状は、一方の端面側が厚く、他方の端面側が薄い形状であることが好ましい。その場合、断面形状は、一方の端面側から他方の端面側に漸次的に薄くなるような、全体が楔形である形状であってもよいし、一方の端面から該端面と他方の端面の間の任意の位置までは同一の厚さで、該任意の位置から他方の端面まで漸次的に薄くなるような、断面の一部が楔形のものであってもよい。

本発明の合わせガラスには、通常、ガラスを２枚使用する。本発明の合わせガラスを構成するガラスの厚さは特に限定されないが、１００ｍｍ以下であることが好ましい。また、本発明のフィルムは、曲げ強度に優れることから、厚さ２．８ｍｍ以下の薄板ガラスを用いて合わせガラスを作製しても、合わせガラスの強度を損なうことなく、合わせガラスの軽量化を実現することができる。ガラスの厚さは、軽量化の観点からは、少なくとも一枚が２．８ｍｍ以下であることが好ましく、２．５ｍｍ以下であることがより好ましく、２．０ｍｍ以下であることがさらに好ましく、１．８ｍｍ以下であることが特に好ましい。特に、一方のガラスの厚さを１．８ｍｍ以上、他方のガラスの厚さを１．８ｍｍ以下、各ガラスの厚さの差を０．２ｍｍ以上とすることにより、曲げ強度を損なうことなく、薄膜化と軽量化を実現した合わせガラスを作製することができる。上記各ガラスの厚さの差は、０．５ｍｍ以上が好ましい。

本発明の合わせガラスは、遮熱材料を含む場合、波長１５００ｎｍにおける透過率が５０％以下であることが好ましく、２０％以下であることがより好ましい。波長１５００ｎｍにおける透過率が５０％を以下であると、赤外光線の遮蔽率が高くなり、合わせガラスの遮熱性能が向上する傾向にある。

（合わせガラスの製造方法） 本発明の合わせガラスは、従来から公知の方法で製造することが可能であり、例えば、真空ラミネータ装置を用いる方法、真空バッグを用いる方法、真空リングを用いる方法、ニップロールを用いる方法等が挙げられる。また、仮圧着後に、オートクレーブ工程に投入する方法も付加的に行なうことができる。

真空ラミネータ装置を用いる場合、例えば、太陽電池の製造に用いられる公知の装置を使用し、１×１０^−６ＭＰａ以上、３×１０^−２ＭＰａ以下の減圧下、１００℃以上、２００℃以下で、特に１３０℃以上、１７０℃以下の温度でラミネートされる。真空バッグまたは真空リングを用いる方法は、例えば、欧州特許第１２３５６８３号明細書に記載されており、例えば約２×１０^−２ＭＰａの圧力下、１３０℃以上、１４５℃以下でラミネートされる。

合わせガラスの作製方法については、ニップロールを用いる場合、例えば、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の流動開始温度以下の温度で１回目の仮圧着をした後、さらに流動開始温度に近い条件で仮圧着する方法が挙げられる。具体的には、例えば、赤外線ヒーターなどで３０℃以上、１００℃以下に加熱した後、ロールで脱気し、さらに５０℃以上、１５０℃以下に加熱した後ロールで圧着して接着又は仮接着させる方法が挙げられる。

また、本発明の積層体の構成を合わせガラス内部に有するように、Ａ層の片面または両面に、Ｂ層を塗布したガラスを合わせて積層し、合わせガラスとしてもよい。

仮圧着後に付加的に行われるオートクレーブ工程は、モジュールの厚さや構成にもよるが、例えば、１ＭＰａ以上、１５ＭＰａ以下の圧力下、１３０℃以上、１５５℃以下の温度で０．５時間以上、２時間以下で実施される。

合わせガラスを作製する際に使用するガラスは特に限定されず、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収板ガラスなどの無機ガラスのほか、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネートなどの従来公知の有機ガラス等が使用でき、これらは無色、有色、あるいは透明、非透明のいずれであってもよい。これらは単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

（トリム又はオフスペック品のリサイクル） 本発明の樹脂組成物は、例えば、外層として、ビニルアルコール単位の含有量が３０モル％以上で、５０モル％以下である前記ポリビニルアセタールを含む組成物ＢからなるＡ層を有し、内層として、前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する組成物からなるＢ層を有する積層体（合わせガラス用中間膜）のトリムやオフスペック品を、溶融混練することで得ることができる。リサイクルにより得られるフィルムの透明性の観点から、前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がポリスチレン系エラストマーである場合は、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の全単量体単位に対して、スチレン単位の含有量が２５質量％以下であることが好ましい。また、この場合、Ｂ層には、得られる樹脂組成物を成形したフィルムのガラスとの接着性や透明性に優れている点で、前記官能基含有ポリオレフィン系重合体が含まれていることが好ましい。

この他、本発明の樹脂組成物は、例えば、外層として、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び化合物（ａ）を含有する組成物からなるＡ層と、内層として、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する組成物からなるＢ層とを有する積層体（合わせガラス用中間膜）のトリムやオフスペック品を、溶融混練することで得ることができる。また、本発明の樹脂組成物は、例えば、外層として、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を含む組成物からなるＡ層と、内層として、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び化合物（ｂ）を含有する組成物からなるＢ層とを有する積層体（合わせガラス用中間膜）のトリムやオフスペック品を、溶融混練することで得ることができる。さらには、本発明の樹脂組成物は、例えば、外層として、芳香族基を有するポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）を含む組成物からなるＡ層と、内層として、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する組成物からなるＢ層と有する積層体（合わせガラス用中間膜）のトリムやオフスペック品を、溶融混練することによっても得ることができる。

Ａ層と、Ｂ層を積層した合わせガラス用中間膜のトリムやオフスペック品をリサイクルする場合は、リサイクルの対象となる合わせガラス用中間膜のみを用いて溶融混練し、フィルムを成形するだけでなく、例えば、追加のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）や、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）、化合物（ａ）或いは、化合物（ｂ）を添加して溶融混練し、フィルムを成形することもできる。

リサイクルの対象となる合わせガラス用中間膜に、新品のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を追加で添加する場合は、リサイクルの対象となる樹脂組成物に対する追加のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の質量比が１／９９以上となるように、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を添加することが好ましく、２０／８０以上となるようにポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を添加することがより好ましい。また、該質量比が、９９／１以下となるように、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を添加することが好ましく、９５／５以下となるようにポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を添加することがより好ましい。ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の質量比が９９／１よりも大きくなると、リサイクル効率が悪くなり、質量比が１／９９よりも小さくなると、リサイクルを繰り返すうちに樹脂が劣化し、品質問題を起こす原因となる傾向にある。

リサイクルの対象となる合わせガラス用中間膜に、追加のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を添加する場合は、リサイクル後の樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の全量１００質量部に対して、可塑剤の含有量が１００質量部以下となるように、可塑剤を追加で添加することが好ましい。リサイクル後の可塑剤の含有量は、リサイクル後の樹脂組成物中のポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の全量１００質量部に対して、８０質量部以下であることが好ましく、６０質量部以下であることがより好ましく、４０質量部以下であることがさらに好ましく、３０質量部以下であることが特に好ましい。

リサイクルの対象となる合わせガラス用中間膜に、新品の熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を追加で添加する場合は、リサイクルの対象となる樹脂組成物に対する追加の熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量比が１／９９以上となるように、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を添加することが好ましく、２０／８０以上となるように熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を添加することがより好ましい。また、該質量比が９９／１以下となるように、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を添加することが好ましく、９５／５以下となるように熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を添加することがより好ましい。熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量比が９９／１よりも大きくなると、リサイクル効率が悪くなり、１／９９よりも小さくなると、リサイクルで得られる物品の色相が低下する場合がある。

上で述べたような積層体（又は合わせガラス用中間膜）をリサイクルして得られる樹脂組成物は、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満であり、３％未満であることが好ましく、２．５％未満であることがより好ましく、２％未満であることがさらに好ましく、１％未満であることが特に好ましい。

リサイクルの対象となる合わせガラス用中間膜からなる樹脂組成物に、該樹脂組成物中で用いた化合物（ｂ）を添加して得られる樹脂組成物については、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して、厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが２％未満であることが好ましい。

リサイクルの対象となる合わせガラス用中間膜からなる樹脂組成物に、該樹脂組成物中で用いた化合物（ａ）を添加して得られる樹脂組成物については、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して、厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが２％未満であることが好ましく、１％未満であることがより好ましい。

上で述べたような積層体（又は合わせガラス用中間膜）をリサイクルして得られる樹脂組成物は、合わせガラス用中間膜以外の用途にも、好適に用いることができる。例えば、リサイクルにより得られる樹脂組成物の好適な用途としては、例えば、接着剤、各種バインダー、各種ポリマーの物性改良剤、他素材への接着性が改良された熱可塑性ポリオレフィン系樹脂、印刷・塗工性が改良された熱可塑性ポリオレフィン系樹脂などが挙げられる。

以下、実施例及び比較例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の実施例において「％」は特に断りのない限り、「質量％」を意味する。

なお、以下の実施例及び比較例において、使用されたポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）としては、目的とする粘度平均重合度と同じ粘度平均重合度（ＪＩＳ Ｋ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定した粘度平均重合度）を有するポリビニルアルコールを塩酸触媒下にｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化したものを用いた。

また下記の試験シートは温度２０℃、湿度６０％ＲＨで２４時間以上保管したものを用いた。

［評価方法］（熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）のｔａｎδのピーク高さおよびピーク温度） ＪＩＳ Ｋ７２４４−１０に基づいて、平行平板振動レオメータとして、円板の直径が８ｍｍであるゆがみ制御型動的粘弾性装置（レオミックス社製、ＡＲＥＳ）を用いた。下記の実施例・比較例で用いたエラストマー（Ｉ
）〜（III）、末端水酸基変性エラストマー（ＩＶ）からなる単層シート（厚さ０．７６ｍｍ）をそれぞれ円板形状の試験シートとして用い、上記試験シートで２枚の平板間の隙間を完全に充填した。なお、試験シートには、温度２０℃、湿度６０％ＲＨで２４時間以上保管したものを用いた。歪み量１．０％で、上記試験シートに１Ｈｚの周波数で振動を与え、測定温度を−４０〜１００℃まで１℃／ｍｉｎの定速で昇温した。せん断損失弾性率及びせん断貯蔵弾性率の測定値に変化がなくなるまで、上記試験シートと円板の温度を保持した。このようにして、各エラストマーについて、ｔａｎδのピーク高さおよびピーク温度を測定した。

（全光線透過率およびヘイズの評価） 市販のフロートガラス（縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚さ３ｍｍ）２枚に下記の実施例・比較例で得られたフィルムを挟み、真空バック法（条件：室温で１５分減圧脱気後、１２０℃に昇温して２０分保持した後、冷却）によって、合わせガラスを作製した。スガ試験機株式会社製のヘイズメーターにより、作製した合わせガラスの全光線透過率およびヘイズを評価した。

[実施例・比較例・参考例で用いた材料]（ポリビニルアセタール樹脂（Ａ））・ポリビニルアセタール（Ｉ）： 粘度平均重合度１０００の完全ケン化（ケン化度９９％）ポリビニルアルコールをブチルアルデヒドでアセタール化して得られた、アセタール化度６４モル％、ビニルアセテート単位の含有量０．９モル％、ビニルアルコール単位の含有量３５モル％のポリビニルブチラール樹脂。・ポリビニルアセタール（ＩＩ）： 粘度平均重合度１０００の完全ケン化（ケン化度９９％）ポリビニルアルコールをブチルアルデヒドでアセタール化して得られた、アセタール化度７０モル％、ビニルアセテート単位の含有量０．９モル％、ビニルアルコール単位の含有量２９モル％のポリビニルブチラール樹脂。・ポリビニルアセタール（ＩＩＩ）： 粘度平均重合度１０００の完全ケン化（ケン化度９９％）ポリビニルアルコールをブチルアルデヒドでアセタール化して得られた、アセタール化度７８モル％、ビニルアセテート単位の含有量０．９モル％、ビニルアルコール単位の含有量２１モル％のポリビニルブチラール樹脂。（熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１））・エラストマー（Ｉ）： スチレン単位を１２質量％、イソプレン単位を８８質量％としたｔａｎδのピーク高さが最大となるピークの温度が−２２．６℃の直鎖状水添スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体（該温度におけるピーク高さは、０．８１である）。・エラストマー（ＩＩ） スチレン単位を１５質量％、イソプレン単位を８５質量％としたｔａｎδのピーク高さが最大となるピークの温度が−１７．９℃の直鎖状水添スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体（該温度におけるピーク高さは、０．８８である）。・エラストマー（ＩＩＩ） エラストマー（ＩＩＩ）は、スチレン単位を２０質量％、イソプレン単位を８０質量％としたｔａｎδのピーク高さが最大となるピークの温度が−５．２℃の直鎖状水添スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体（該温度におけるピーク高さは、０．９５である）。・末端水酸基変性エラストマー（ＩＶ） スチレン単位を１２質量％、イソプレン単位を８８質量％としたｔａｎδのピーク高さが最大となるピークの温度が−２２．６℃の直鎖状水添スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体（該温度におけるピーク高さは、０．８１である）であって、片末端を水酸基で変性したブロック共重合体。（官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２））・無水マレイン酸変性ポリプロピレン（三洋化成工業株式会社製、ユーメックス１０１０、酸価５２ｍｇＫＯＨ／ｇ）（以下、ＭＡＮ−ＰＰと表記することもある）（可塑剤）・Ｐ−５１０： 株式会社クラレ製、ポリエステルポリオール（３−メチル−１，５−ペンタンジオールとアジピン酸からなるポリエステルジオール水酸基２つ当たりの数平均分子量が５００）・ひまし油： 伊藤製油株式会社製、ヒマシ油 マルトクＡ（化合物ａ）・ＢＰ−３Ｐ： ビスフェノールＡプロピレンオキシド付加物（三洋化成工業株式会社製、ニューポールＢＰ−３Ｐ）

（参考例１） ポリビニルアセタール（Ｉ）のみを用いて、押出成形法により厚さ０．７６ｍｍのフィルムを成形した。得られたフィルムについての物性評価の結果を表１に示す。

（実施例１） １００質量部のポリビニルアセタール（Ｉ）に対して、２．０質量部のエラストマー（Ｉ）及び０．１０質量部の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（三洋化成工業株式会社製、ユーメックス１０１０、酸価５２ｍｇＫＯＨ／ｇ）を用いて、押出成形法により厚さ０．７６ｍｍのフィルムを成形した。得られた樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表１に示す。

（実施例２および３） エラストマー（Ｉ）と無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表１に示すように変更した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。得られた樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表１に示す。

（実施例４） 無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。得られた樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表１に示す。

（実施例５および６） エラストマー（Ｉ）と無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表１に示すように変更し、さらに、表１に示すように可塑剤を添加した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。得られた樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表１に示す。

（実施例７） １００質量部のポリビニルアセタール（Ｉ）に対して、２．０質量部のエラストマー（Ｉ）及び０．１０質量部の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）を用いて、押出成形法により厚さ０．３５ｍｍのＡ層を成形した。また、１００質量部のエラストマー（Ｉ）に対して、５質量部の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）を用いて、押出成形法により厚さ０．０５ｍｍのＢ層を成形した。次に、２層のＡ層の間にＢ層を挟み、１５０℃でプレス成形をしてＡ／Ｂ／Ａの３層構成の複合膜でなる厚さ０．７５ｍｍの積層体を作製した。Ａ層及びＢ層の組成と、得られた積層体の物性評価の結果を表２に示す。

（実施例８） Ｂ層において、エラストマー（Ｉ）と無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表２に示すように変更し、さらに、表２に示すように可塑剤Ｐ−５１０を添加した以外は、実施例７と同様にして、積層体を成形した。Ａ層及びＢ層の組成と、得られた積層体の物性評価の結果を表２に示す。

（参考例２） Ｂ層において、エラストマー（Ｉ）と無水マレイン酸変性ポリプロピレンを用いずに、さらに、表２に示すように可塑剤Ｐ−５１０を添加した以外は、実施例７と同様にして、積層体を成形した。Ａ層及びＢ層の組成と、得られた積層体の物性評価の結果を表２に示す。

（実施例９） 参考例２において得られた積層体から発生するトリムを回収し、これを溶融混練して、押出成形法により厚さ０．７６ｍｍのフィルムを成形した。得られたフィルムの組成と物性評価の結果を表２に示す。

（実施例１０） 参考例２において得られた積層体から発生するトリムを回収し、これを溶融混練して、押出成形法により厚さ０．３５ｍｍのＡ層を成形した。また、１００質量部のエラストマー（Ｉ）に対して、５質量部の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）を用いて、押出成形法により厚さ０．０５ｍｍのＢ層を成形した。次に、２層のＡ層の間にＢ層を挟み、１５０℃でプレス成形をして３層構成の複合膜でなる厚さ０．７５ｍｍの積層体を作製した。Ａ層及びＢ層の組成と、得られた積層体の物性評価の結果を表２に示す。

（実施例１１） １００質量部のポリビニルアセタール（Ｉ）に対して、可塑剤として、１８．１質量部の可塑剤Ｐ−５１０を添加してポリビニルブチラール樹脂組成物を得た。参考例２において得られた積層体から発生するトリムを回収し、該ポリビニルブチラール樹脂組成物と混合して、これを溶融混練して、押出成形法により厚さ０．３５ｍｍのＡ層を成形した。なお、該ポリビニルブチラール樹脂組成物中におけるポリビニルアセタール（Ｉ）の成分７５質量部に対して、トリム中のポリビニルアセタール（Ｉ）成分が２５質量部となるようにして、該ポリビニルブチラール樹脂組成物にトリムを混合した。次に、１００質量部のエラストマー（Ｉ）に対して、５質量部の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）を用いて、押出成形法により厚さ０．０５ｍｍのＢ層を成形した。次に、２層のＡ層の間にＢ層を挟み、１５０℃でプレス成形をして３層構成の複合膜でなる厚さ０．７５ｍｍの積層体を作製した。Ａ層及びＢ層の組成と、得られた積層体の物性評価の結果を表２に示す。

（実施例１２） Ａ層の厚さを０．２５ｍｍとなるように成形し、Ｂ層の厚さを０．２５ｍｍとなるように成形した以外は、実施例１１と同様にして、Ａ／Ｂ／Ａの３層構成の複合膜でなる厚さ０．７５ｍｍの積層体を作製した。Ａ層及びＢ層の組成と、得られた積層体の物性評価の結果を表２に示す。

（実施例１３） エラストマー（Ｉ）の代わりにエラストマー（ＩＩ）を用い、さらに、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表３に示すように変更した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。得られた樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表３に示す。

（実施例１４） エラストマー（Ｉ）の代わりに、エラストマー（Ｉ）と同じポリマー組成で末端に水酸基を有する末端水酸基変性エラストマー（ＩＶ）を用い、さらに、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表３に示すように変更した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。用いたポリビニルブチラール樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表３に示す。

（比較例１） ポリビニルアセタール（Ｉ）の代わりにポリビニルアセタール（ＩＩ）を用い、さらに、エラストマー（Ｉ）と無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表３に示すように変更した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。得られた樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表３に示す。

（比較例２） ポリビニルアセタール（Ｉ）の代わりにポリビニルアセタール（ＩＩＩ）を用い、さらに、エラストマー（Ｉ）と無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表３に示すように変更した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。得られた樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表３に示す。

（比較例３） エラストマー（Ｉ）の代わりにエラストマー（ＩＩＩ）を用い、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表３に示すように変更した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。用いたポリビニルブチラール樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表３に示す。

（実施例１５） ポリビニルアセタール（Ｉ）の代わりにポリビニルアセタール（ＩＩ）を用い、さらに、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表４に示すように変更し、さらに、
表４に示すように可塑剤を使用した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。用いたポリビニルブチラール樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表４に示す。

（実施例１６） エラストマー（Ｉ）の代わりにエラストマー（ＩＩＩ）を用い、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表４に示すように変更し、さらに、表４に示すように可塑剤を使用した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。用いたポリビニルブチラール樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表４に示す。

（比較例４） エラストマー（Ｉ）の代わりにエラストマー（ＩＩＩ）を用い、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ユーメックス１０１０）の含有量を表４に示すように変更し、さらに、表４に示すように可塑剤を使用した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを成形した。用いたポリビニルブチラール樹脂組成物の組成と、得られたフィルムの物性評価の結果を表４に示す。

１ Ｂ層 ２ａ Ａ層 ２ｂ Ａ層

Claims (27)

1. ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）０．５〜１００質量部を含み、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である樹脂組成物。
2. 前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の連続相中に、前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の相が島成分として分散している、請求項１に記載の樹脂組成物。
3. 前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアルコール単位の含有量が１５〜５０モル％である、請求項１または２に記載の樹脂組成物。
4. 前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のビニルアルコール単位の含有量が３０〜５０モル％である、請求項３に記載の樹脂組成物。
5. 前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）よりも高い屈折率を有する前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）以外の化合物（ａ）を含む、請求項１〜４のいずれかに記載の樹脂組成物。
6. 前記化合物（ａ）が水酸基を有する、請求項５に記載の樹脂組成物。
7. 前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）よりも低い屈折率を有する前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）以外の化合物（ｂ）を含む、請求項１〜６のいずれかに記載の樹脂組成物。
8. 前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）が、芳香族基を有するポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）である、請求項１〜７のいずれかに記載の樹脂組成物。
9. 前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、芳香族ビニル単量体と、前記芳香族ビニル単量体とは異なるビニル単量体もしくは共役ジエン単量体との共重合体又は該共重合体の水添物である、請求項１〜８のいずれかに記載の樹脂組成物。
10. 前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がブロック共重合体である、請求項９に記載の樹脂組成物。
11. 前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の芳香族ビニル単量体単位の含有量が２５質量％以下である、請求項９または１０に記載の樹脂組成物。
12. 前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、カルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）である、請求項１〜１１のいずれかに記載の樹脂組成物。
13. 前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、カルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）とカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有する官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）とからなる、請求項１〜１１のいずれかに記載の樹脂組成物。
14. 前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）と、前記官能基含有ポリオレフィン系重合体（Ｂ２）との含有量の質量比Ｂ１／Ｂ２が、１／９９〜９９．９／０．１である、請求項１３に記載の樹脂組成物。
15. さらに、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００質量部に対して１〜１００質量部の可塑剤を含有する、請求項１〜１４のいずれかに記載の樹脂組成物。
16. 前記可塑剤の１０〜１００質量％が水酸基を有する化合物である、請求項１５に記載の樹脂組成物。
17. 請求項１〜１６のいずれかに記載の樹脂組成物を含むフィルム。
18. 請求項１７に記載のフィルムからなる層を含む合わせガラス用中間膜。
19. 前記フィルムからなる層を少なくとも２層含み、さらに前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む樹脂層を含み、該樹脂層の第一の表面に前記フィルムからなる層の一層が配置され、かつ該樹脂層の第二の表面に前記フィルムからなる層の他の一層が配置されてなる、請求項１８に記載の合わせガラス用中間膜。
20. ＪＩＳ Ｋ ６７２８に従って測定したビニルアルコール単位の含有量が３０〜５０モル％であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を含有する組成物ＡからなるＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する組成物ＢからなるＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練した後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜。
21. ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ａ）よりも高い屈折率を有する熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）以外の化合物（ａ）を含有する組成物ＡからなるＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する組成物ＢからなるＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練した後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜。
22. ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を含有する組成物ＡからなるＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び前記熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）よりも低い屈折率を有する前記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）以外の化合物（ｂ）を含有する組成物ＢからなるＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練をした後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜。
23. 芳香族基で変性されたポリビニルアセタール樹脂（Ａ’）を含むＡ層と、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含有するＢ層とを含む合わせガラス用中間膜であって、該合わせガラス用中間膜を溶融混練した後に、厚さ０．７６±０．０３ｍｍのフィルムに成形して厚さ３ｍｍのフロートガラス２枚の間に積層したときのヘイズが５％未満である、合わせガラス用中間膜。
24. 熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基のいずれの官能基も有さない熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ１）とカルボキシル基、ボロン酸基、シラノール基、エポキシ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも一種の官能基を有する熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ２）とからなる、請求項２１〜２４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
25. ガラス２枚の間に、請求項１８〜２４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜が配置されてなる合わせガラス。
26. ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）と、請求項１〜１７のいずれかに記載の樹脂組成物との質量比が１／９９〜９９／１となるように、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）に、該樹脂組成物を添加することを特徴とする、ポリビニルアセタール系樹脂組成物の製造方法。
27. 熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と、請求項１〜１７のいずれかに記載の樹脂組成物との質量比が１／９９〜９９／１となるように、熱可塑性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に、該樹脂組成物を添加することを特徴とする、ポリビニルアセタール系樹脂組成物の製造方法。
    

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