TWI427105B - Room temperature hardened organopolysiloxane composition - Google Patents

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TWI427105B
TWI427105B TW095116822A TW95116822A TWI427105B TW I427105 B TWI427105 B TW I427105B TW 095116822 A TW095116822 A TW 095116822A TW 95116822 A TW95116822 A TW 95116822A TW I427105 B TWI427105 B TW I427105B
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Description

室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物
本發明係有關具有良好的不垂流性、常溫硬化後賦予良好的橡膠物性、耐久性之適用於聚矽氧系密封劑、黏著劑等之室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物。
各種建築物中混凝土、窗框等之接口部、旋轉玻璃等目的一般以合成橡膠等之密封材料進行填充施加之方法，做為此密封材料例者公知者如：聚矽氧系、聚硫化物系、改性聚矽氧系、聚胺基甲酸乙酯系、丙烯酸橡膠系、SBR系、丁基橡膠系等，由其黏著性、耐熱性、耐氣候性之面視之，又以縮合硬化型之聚矽氧系密封材料較被廣泛使用之。此時，除耐氣候性之外，被要求之基本性能有不垂流性與疲勞耐久性。
有關不垂流性，公知者分為聚醚等之不垂流劑之使用與填充材料之種類。目前流通之泛用聚矽氧密封材料中，以處理乾式二氧化矽、表面處理膠質碳酸鈣為主流，與不垂流劑之組合中於美國專利第4,261,758號明細書(專利文獻1)、特公平2－48586號公報(專利文獻2)中有乾式二氧化矽與分子量300~200,000之聚醚例者。又，特開平1－245057號公報(專利文獻3)中有表面以辛甲基環四矽氧烷進行前處理之乾式二氧化矽與羧基所鍵結之聚矽氧烷－聚醚共聚物之例。又，於特開昭61－21158號公報(專利文獻4)中被揭示有兩末端具有水解性矽烷基之聚醚與填充劑，於特開昭62－135560號公報(專利文獻5)中揭示有兩末端具有酮肟基之聚丙二醇與燻矽之組合之示例，惟更被期待具有良好不垂流性之室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物。
[專利文獻1]美國專利第4,261,758號明細書[專利文獻2]特公平2－48586號公報[專利文獻3]特開平1－245067號公報[專利文獻4]特開昭61－21158號公報[專利文獻5]特開昭62－135560號公報
本發明係因應上述所期待，以提供一種具有良好的不垂流性、常溫硬化後賦予良好的橡膠物性之室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物為其目的。
做為常用於聚矽氧橡膠系之填充劑者有濕式二氧化矽，而，縮合硬化型之聚矽氧橡膠系中其不易賦予不垂流性，因此不被使用。本發明者針對做使用濕式二氧化矽之縮合型聚矽氧密封膠等所使用之室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物中賦予不垂流性為其目的進行研討，發現以特定之聚醚改性聚矽氧，亦即，聚環氧乙烷改性聚矽氧可有效賦予不垂流性，進而完成本發明。
因此，本發明係提供一種其特徵為含有(A)兩末端具有羥基二有機聚矽氧烷及/或兩末端具有烷氧基矽烷基之二有機聚矽氧烷 100質量份(B)聚氧丙烯改性聚矽氧 0.1~10質量份(C)濕式二氧化矽 1~50質量份(D)1分子中至少具有3個鍵結於矽原子之可水解基之矽烷或矽氧烷 1~20質量份之室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物。
此時，(B)成份以下述一般式(1)~(3)所示之1種或2種以上之聚矽氧為宜。
(式中，R為相同或相異之非取代或取代之1價烴基，Y為－R1 －O－(C3 H6 O)j－H、R1 為碳數1~12之伸烷基、k為1以上之整數、m為1以上之整數、k＋m為10以上之整數、n為4以上之整數、j為5以上之整數)。
又，(C)成份之含水量以1質量%以下者宜。
本發明室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物更可含有(E)硬化觸媒 0.01~10質量份及/或(F)矽烷偶合劑 0.1~20質量份。上述組成物可有效用於密封劑、黏著劑。
本發明室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物係具有良好之不垂流性、常溫硬化後可賦予良好的橡膠物性、耐久性。
 [發明實施之最佳形態] [(A)成份]
本發明室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物之(A)成份係於兩末端具有羥基之二有機聚矽氧烷及/或於兩末端具有烷氧基矽烷基之二有機聚矽氧烷，此係做為本組成物之基劑聚合物使用者。做為本成份可使用下述一般式(4)、(5)所示者。
(式中，R2 為相同或相異之非取代或取代之碳數1~10之1價烴基、R3 為碳數1~6之相同或相異之非取代或取代之1價烴基、X為氧原子或碳數2~6之非取代或取代之2價烴基。a為10以上之整數、n為1~3之整數)。
分別之R2 為獨立之甲基、乙基、丙基、異丙基、己基等烷基、環己基等之環烷基、乙烯基、烯丙基、丙烯基等烯基及苯基等之芳基類之碳數1~10，較佳者為1~8之1價烴基、或此等基之一部份或全部氫原子被鹵原子等取代之氯甲基、3,3,3－三氟丙基等1價取代烴基例者。
又，R3 為獨立之甲基、乙基、丙基、異丙基等烷基、異丙烯基等烯基類之碳數1~6之1價烴基、或此等基之一部份或全部氫原子被鹵原子等取代之氯甲基、3,3,3－三氟丙基等1價取代烴基例。考量其反應性等時，又以甲基、乙基為較佳。
X代表氧原子、或乙烯基、丙烯基、丁烯基、2－甲基丙烯基等碳數2~6之2價烴基、或此等基之一部份或全部氫原子被鹵原子等取代之2價取代烴基例者。
n為1~3之整數，而特別以2或3為最佳。
a為如上述之10以上整數，二有機聚矽氧烷之黏度於20℃為100~1,000,000mPa．s之數者宜，更佳者為500~200,000mPa．s之數。另外，此黏度係藉由旋轉黏度計所測之值。
該聚合物於業界中為公知者。式(4)之聚合物可使相當之環狀矽氧烷於水的存在下藉由平衡化等取得。又，式(5)之聚合物中X為氧原子時可使式(4)之聚合物與相當之烷氧基矽烷進行縮合反應後取得。更且，式(5)之聚合物中X為2價烴時，於相當之兩末端使對於具有烯基之有機聚矽氧烷之烷氧基與具有Si－H基之矽烷，或於兩末端對於具有Si－H基之有機聚矽氧烷之烷氧基與具有烯氧基之矽烷於鉑等過渡金屬觸媒下進行加成反應取得。
[(B)成份]
(B)成份之聚環氧丙烷改性聚矽氧以下述一般式(1)~(3)所示之1種或2種以上者宜，此係做為本發明不垂流劑作用者。
(式中，R為相同或相異之非取代或取代之1價烴基、Y為－R1 －O－(C3 H6 O)j －H、R1 為碳數1~12之伸烷基、k為1以上之整數、m為1以上之整數、k＋m為10以上之整數、n為4以上之整數、j為5以上之整數)。
其中，理想之R為碳數1~10、特別為1~8之非取代或取代之1價烴基，與上述之R2 相同基之例。
又，R1 為碳數1~12，特別為2~4之伸烷基，如：甲撐基、乙烯基、三甲撐基、四甲撐基等例。k為1以上、較佳者為3~100，特別以5~50為最佳，m為1以上，較佳者為3~100，特別以5~50為最佳，k＋m為10以上，較佳者為6~200，特別以10~100為最佳。又，n為4以上，較佳者為4~20，特別以4~10為最佳，j為5以上，較佳者為10~200，特別以20~100為最佳。
此聚環氧丙烷改性聚矽氧係使具有相當之氫矽基之矽氧烷與單末端具烯基、單末端具羥基之聚丙二醇於鉑觸媒存在下藉由進行加成反應後取得。
此聚環氧丙烷改性聚矽氧之配合量以每100質量份(A)成份時為0.1~10質量份，較佳者為0.2~5質量份使用之。當未達0.1質量份時，將無法有效取得不垂流性、反之超出10質量份則不利經濟面。
[(C)成份]
(C)成份之濕式二氧化矽於本發明室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物中，做為填充劑之作用者。濕式二氧化矽之製造方法係以矽砂為原料之矽酸鈉做為原料，將其水溶液中和後析出二氧化矽，進行過濾、乾燥之方法，使用烷氧基矽烷取代矽酸鈉，進行水解反應之方法等為公知者。此濕式二氧化矽之比表面積(BET法)為50m2 /g以上，較佳者為75m2 /g以上，特別以100~400m2 /g為最佳，且比表面積(BET法)/比表面積(CTAB法)＝1.0~1.3，較佳者為1.0~1.2，特別以1.0~1.1為最佳，水份含量為1質量%以下，較佳者為0.5質量%以下。當比表面積(BET法)未達50m2 /g時，則賦予機械性強度將不足。又，比表面積(BET法)/比表面積(CTAB法)不在1.0~1.3之範圍，或水份含量超出1質量%則組成物將於混煉中凝膠化。其中，比表面積(BET法)係藉由氮吸附量之表面積、比表面積(CTAB法)係藉由N－鯨蠟基－N,N,N－三甲基銨溴化物之吸附量之表面積，此比愈接近1則內部愈不具細孔，呈水份不易於內部細孔被吸附之構造。因此，即使外觀水份含量再多，仍易去除。此濕式二氧化矽可做成如：Silioa 72X(Rodia Japan公司製)等取得。又，含水量亦可預先藉由分批式乾燥槽、連續式螺帶式摻混機等進行乾燥至所定量，調製之。
(C)成份之濕式二氧化矽添加量為對於100質量份(A)成份時以1~50質量份者宜，較佳者為5~30質量份。當未達1質量份時，則添加量太少，將無法取得不垂流性，反之，超出50質量份則黏度變高，作業性將降低。
[(D)成份]
(D)成份之1分子中至少具有3個鍵結於矽原子之可水解基之矽烷或矽氧烷係於本發明室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物中做為保存安定劑、交聯劑之作用者。做為矽烷化合物及其部份水解物所具有之水解性基例者如：酮肟基、烷氧基、乙醯氧基、異丙氧基等例。具體例如：四(丁酮肟)矽烷、甲基三(二甲基酮肟)矽烷、甲基三(丁酮肟)矽烷、乙基三(丁酮肟)矽烷、甲基三(甲基異丁酮肟)矽烷、乙烯三(丁酮肟)矽烷等酮肟矽烷類、及甲基三甲氧基矽烷、乙烯三甲氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、乙烯三甲氧基矽烷等烷氧基矽烷類、甲基三乙醯氧基矽烷、乙烯三乙醯氧基矽烷等之乙醯氧基矽烷類、甲基三異丙烯氧基矽烷、乙烯三異丙烯氧基矽烷、苯基三異丙烯氧基矽烷等之異丙烯氧基矽烷類，以及此等矽烷之部份水解縮合物例。此等可單獨使用，亦可併用複數者。
(D)成份係對於100質量份之(A)成份時，使用1~20質量份，較佳者為5~15質量份。當未達1質量份時則無法取得充足的交聯，不易取得目的之具橡膠彈性之組成物，超出20質量份則不利經濟面。
[(E)成份]
(E)成份之硬化觸媒係於本發明室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物中做為(A)成份與(D)成份之反應，及組成物之水解後硬化反應觸媒之作用者。此為含有二辛酸酯錫等之錫酯化合物、二丁錫二乙酸酯、二丁錫二月桂酸酯、二丁錫二辛酸酯等之烷基錫酯化合物、四異丙氧基鈦、四－n－丁氧基酞、四(2－乙基己烯氧基)鈦、二丙氧基雙(乙醯丙酮合)鈦、鈦異丙氧基辛二醇等之鈦酸酯或鈦螯合化合物、環烷酸鋅、硬脂酸鋅、鋅－2－乙基辛酸酯、鐵－2－乙基己酸酯、鈷－2－乙基己酸酯、錳－2－乙基己酸酯、環烷酸鈷、烷氧基鋁化合物等有機金屬化合物、3－胺基丙基三乙氧基矽烷、N－β(胺乙基)γ－胺基丙基三甲氧基矽烷等之胺基烷基取代烷氧基矽烷、己胺、磷酸十二胺、四甲基胍、二氮雜雙環壬烷等胺化合物及其鹽、苯甲基三乙銨乙酸酯等季銨鹽、醋酸鉀、醋酸鈉、草酸鋰等鹼金屬之低級脂肪酸鹽、二甲基羥胺、二乙基羥胺等之二烷基羥胺、四甲基胍丙基三甲氧基矽烷、四甲基胍基丙基甲基二甲氧基矽烷、四甲基胍基丙基三(三甲基矽氧基)矽烷等胍基之矽烷或矽氧烷等例，特別以錫酯化合物、烷錫酯化合物為最理想之使用者。此等未受限於使用1種，亦可混合2種或2種以上使用之。
另外，此等硬化觸媒之配合量為對於100質量份(A)成份時以0.01~10質量份，特別以0.05~5質量份為最佳。
[(F)成份]
(F)成份之矽烷偶合劑於本發明組成物中具有賦予黏著性之作用成份。做為矽烷偶合劑者可適用該技術領域之公知者。特是以做為水解性基例者以具有烷氧基矽烷基、烯氧基矽烷基者宜，如：乙烯三(β－甲氧基乙氧基)矽烷、γ－甲基丙烯氧基丙基三甲氧基矽烷、β－(3,4－環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷、γ－環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、γ－環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、N－β－(胺乙基)γ－胺丙基三甲氧基矽烷、γ－胺基丙基三乙氧基矽烷、γ－氫硫基丙基三甲氧基矽烷、γ－環氧丙氧基丙基三異丙烯氧基矽烷、γ－環氧丙氧基丙基甲基二異丙烯氧基矽烷等例。特別是以胺系之矽烷偶合劑為最佳使用者。
此矽烷偶合劑之配合量為每100質量份之(A)成份時使用0.1~20質量份，更佳者為0.2~10質量份。當未達0.1質量份時，則將無法有效取得黏著性，反之，超出10質量份則將不利經濟面。
[其他成份]
又，在不阻礙本發明效果之範圍下，亦可使用上述成份以外之一般公知的添加劑。添加劑例如：可塑劑之聚矽氧油、異構鏈烷烴等例，必要時亦可添加顏料、染料、螢光增白劑等著色劑、防霉劑、抗菌劑、驅蟲劑、驅海洋生物劑等生理活性添加劑、放空油之苯基聚矽氧油、氟聚矽氧油、聚矽氧與非互溶之有機液體等表面改質劑、甲苯、二甲苯、溶劑揮發油、環己烷、甲基環己烷、低沸點異構鏈烷烴等溶劑。
本發明組成物可適用於建築用密封劑、電氣電子用黏著劑、傳送機用密封劑等既存之聚矽氧系密封劑、黏著劑。又，亦可適用於適用量溶劑所稀釋後具觸變性之建築用塗層劑、海中構造物用塗層劑、船底塗料、屋外電氣構造物用塗層劑等。
[實施例]
以下，以實施例及比較例表示，進行本發明具體之說明，惟本發明並未受限於下述實施例。另外，下述例中Me代表甲基。
[實施例1]
於乾燥條件下，將兩末端具羥基之黏度50,000mPa．s之二甲基聚矽氧烷100質量份，1,3,5,7－四甲基－1,3,5,7－四氫四環矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物2質量份，水份量0.8質量%之濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)15質量份，乙烯三丁氧肟矽烷8質量份，二丁錫二辛酸酯0.15質量份，γ－胺基丙基三乙氧基矽烷1質量份進行混合至均勻後，調製組成物1。
[實施例2]
實施例1中使用1,3,5,7－四甲基－1,3,5,7－四氫四環矽氧烷與一單末端具有烯基，另一單末端具有羥基之聚合度23之聚丙二醇之加成反應物取代1,3,5,7－四甲基－1,3,5,7－四氫四環矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一端單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物之外，與實施例1同法調製組成物2。
[實施例3]
實施例1中使用水份量0.5質量%之濕式二氧化矽(fineseal E70德山公司製)取代水份量0.8質量%之濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)之外，與實施例1同法調製組成物3。
[比較例1]
實施例1中使用一單末端具有烯丙基，另一末端具有羥基之聚合度9之聚丙二醇取代1,3,5,7－四甲基－1,3,5,7－四氫四環矽氧烷與一方單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之加成反應物之外，與實施例1同法調製組成物4。
[比較例2]
實施例1中使用一單末端具烯丙基，另一末端具羥基之聚合度23之聚丙二醇取代1,3,5,7－四甲基－1,3,5,7－四氫四環矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇之加成反應物之外，與實施例1同法調製組成物5。
對於此等實施例，比較例之組成物，依JIS A－5758為基準進行測定坍塌。又，製作2mm厚度之薄片，於23±2℃、50±5%RH之氛圍下，進行硬化72天，確認其橡膠物性。結果如表1所示。
[實施例4]
於乾燥條件下將兩末端具羥基之黏度50,000mPa．s之二甲基聚矽氧烷100質量份，平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (HMeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物2質量份，水份量0.5質量%之濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)20質量份，兩末端具有三甲基矽氧烷基之黏度100mPa．s之二甲基聚矽氧烷25質量份，甲基三丁氧肟矽烷8質量份，二辛錫二月桂酸酯0.15質量份，γ－乙烯二胺基丙基三甲氧基矽烷0.8質量份進行混合至均勻後，調製組成物6。
[實施例5]
實施例4中使用平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)3 1 (HMeSiO)7 所示之矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一單未端具羥基之聚合度23之聚丙二醇加成反應物取代平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (H MeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物之外，與實施例4同法調製組成物7。
[實施例6]
實施例4中使用平均式(HMe2 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 所示之矽氧烷與一末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度23之聚丙二醇加成反應物取代平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (HMeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物之外，與實施例4同法調製組成物8。
[比較例3]
實施例4中使用一單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度23之聚丙二醇取代平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (HMeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具有烯丙基，另一單末端具有羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物之外，與實施例4同法調製組成物9。
[比較例4]
實施例4中使用水份量0.5質量%之乾式二氧化矽(etogil R972日本Aerogil(股份)製)取代水份量0.5質量%之濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)之外，與實施例4同法調製組成物10。
對於此等實施例、比較例之組成物，依JIS A－5758為基準測定坍塌。又，製作厚度2mm之薄片，於23±2℃、50±5%RH之氛圍下進行硬化7天，確定其橡膠物性。結果示於表2。又，組成物6、組成物10係依JIS A－1439為基準，製作耐酸鋁之H型嵌段，依JIS A－5758為基準進行9030疲勞耐久性試驗。結果示於表2。
[實施例7]
於乾燥條件下將兩末端具有羥基之黏度20,000mPa．s之二甲基聚矽氧烷100質量份，平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (HMeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物2質量份，水份量0.5質量%之濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)20質量份，乙烯三甲氧基矽烷5質量份，二丙氧基雙(乙醯丙酮合)鈦3質量份進行混合至均勻後，調製組成物11。
[實施例8]
於乾燥條件下，將兩末端具羥基之黏度20,000mPa．s之二甲基聚矽氧烷100質量份，平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (HMeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物2質量份，水份量0.5質量%之濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)20質量份，乙烯三異丙氧基矽烷5質量份，四甲基胍基丙基三甲氧基矽烷1質量份進行混合至均勻後，調製組成物12。
[實施例9]
於乾燥條件下，將兩末端經由氧原子具有三甲氧基矽烷基之黏度20,000mPa．s之二甲基聚矽氧烷100質量份，平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (HMeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具有烯丙基，另一單末端具羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物2質量份，水份量0.5質量%濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)23質量份，兩末端具三甲基矽烷基之黏度100mPa．s之二甲基聚矽氧烷25質量份，甲基三甲氧基矽烷5質量份，二丙氧基雙(乙醯丙酮合)鈦4質量份進行混合至均勻後，調製組成物13。
[實施例10]
於乾燥條件下，將兩末端經由乙烯基具有三甲氧基矽烷基之黏度30,000mPa．s之二甲基聚矽氧烷100質量份，平均式(Me3 SiO1 / 2 )2 (Me2 SiO)1 8 (HMeSiO)2 0 所示之矽氧烷與一單末端具有烯丙基，另一單末端具有羥基之聚合度9之聚丙二醇加成反應物2質量份，水份量0.5質量%之濕式二氧化矽(Siloa 72X Lodia Japan公司製)23質量份，兩末端具有三甲基矽烷基之黏度100mPa．s之二甲基聚矽氧烷8質量份，乙烯三甲氧基矽烷5質量份，四丙氧基鈦1.5質量份進行混合至均勻後，調製組成物14。
將此等實施例之組成物依JIS A－5758為基準，進行測定坍塌。又，製作厚度2mm之薄片，於23±2℃、50±5%RH之氛圍下，進行硬化7天，確定其橡膠物性。結果示於表3。

Claims (5)

  1. 一種室溫硬化性有機聚矽氧烷組成物，其特徵係含有(A)兩末端具有羥基之二有機聚矽氧烷及/或兩末端具有烷氧基矽烷基之二有機聚矽氧烷 100質量份(B)聚氧丙烯改性聚矽氧 0.1~10質量份，且為下述一般式(1)~(3)中任一所示， (式中，R各自獨立為非取代或取代之1價烴基，Y為-R1 -O-(C3 H6 O)j -H、R1 為碳數1~12之伸烷基、k為1以上之整數、m為1以上之整數、k+m為10以上之整數、n為4以上之整數、j為5以上之整數)(C)濕式二氧化矽 1~50質量份(D)1分子中至少具有3個鍵結於矽原子之可水解基之矽烷或矽氧烷 1~20質量份。
  2. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中(C)成份 之含水量為1質量%以下。
  3. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中更含有(E)硬化觸媒 0.01~10質量份。
  4. 如申請專利範圍第1項之組成物，其中更含(F)矽烷偶合劑 0.1~20質量份。
  5. 如申請專利範圍第1項之組成物，其為密封劑或黏著劑用者。
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