TWI396868B - 著色樹脂組成物 - Google Patents

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Description

著色樹脂組成物
本發明係有關一種即使縫隙極細仍不會引起阻塞、且在塗膜上不會產生固體物、特別是製作濾色器時有用的樹脂組成物。
目前，濾色器之製法係普遍以使光硬化性著色樹脂組成物藉由微影術形成畫像之方法。於微影術中，就畫面大型化、降低製造成本而言，基板有大型化的傾向，光硬化性組成物對基板之塗覆，一般係使用回轉塗覆或縫隙塗覆。
另外，使光硬化性著色樹脂組成物塗覆於基板的方法，就可以1~3μm之薄膜均勻地高精度塗覆而言以旋轉塗覆較為優異，一般可廣泛使用於濾色器之製作。然而，近年來伴隨液晶顯示裝置大型化及量產化，為更為提高製造效率及製造成本時，採用適合廣範圍塗覆於大面積基板縫隙塗覆製作濾色器以取代旋轉塗覆。而且，就省液性而言，縫隙塗覆亦較旋轉塗覆為優異，可以較為少量的塗覆液製得均勻的塗膜。
縫隙塗覆係為在前端具有寬度為數十微米的縫隙（間隙）且對應於矩形基板之塗覆寬度的長度之塗覆頭，使基板與間隙(clearance)保持於數10~數100微米，且基板與塗覆頭保持一定相對速度、以所定塗覆量自縫隙供應的塗覆液塗覆於基板的塗覆方式。該縫隙塗覆具有(1)與旋轉塗覆相比時液體流失較少、(2)由於塗覆液之飛散情形少、故可減輕洗淨處理、(3)分散的液體成分不會再混入塗覆膜中、(4)由於沒有回轉開始停止時間、故可縮短整個時間、(5)可容易塗覆於大型基板、等之優點。就此等優點而言，縫隙塗覆適合使用於製作大型畫面液晶顯示裝置用濾色器，期待即使減少塗覆液量時可作為有利的塗覆方式。
縫隙塗覆由於較旋轉塗覆可形成很大面積的塗覆膜，故自寬度廣的縫隙出口吐出塗覆液時，塗覆器與被塗覆物之間必須保持某種程度的相對速度。因此，要求縫隙塗覆使用的塗覆液具有良好的流動性。而且，縫隙塗覆特別要求自塗覆頭之縫隙供應給基板之塗覆液的各種條件經過全部塗覆寬度時保持一定。塗覆液之流動性與黏彈性特性等之液體物性不充分時，容易產生塗覆斑，塗覆寬度方向之塗覆厚度不易保持一定，無法製得均勻的塗覆膜等之問題。
就此等而言，為製得沒有斑且均勻的塗覆膜時，很多試行改良塗覆液之流動性或黏彈性特性。然而，提案降低上述聚合物之分子量，選擇對溶劑之溶解性優異的聚合物，且選擇為控制蒸發速度時之各種溶劑，利用界面活性劑等之方法，惟皆無法充分改善上述各種問題。
另外，近年來伴隨大型顯示畫面之TV（電漿顯示裝置）普及化，就企求畫素面相當微細化而言進行朝向開發藉由噴墨法之濾色器的製法予以實用化（參照專利文獻1、2）。
此處，於噴墨法或縫隙塗覆法中，由於吐出著色樹脂組成物之塗覆液的噴嘴前端及塗覆頭之前端有10~30μm之細間隙，故特別是為顏料分散型之塗覆液時容易引起阻塞情形。換言之，因溶劑蒸發使在噴嘴前端或縫隙前端之塗覆液乾燥造成阻塞，且乾固後混入塗覆液內致使塗覆膜狀中有異物存在。因此，會產生吐出量減少且不安定，畫素－畫素間產生色斑的問題。
〔專利文獻1〕日本特開昭63－235901號公報〔專利文獻2〕日本特開平4－123005號公報
因此，本發明之目的係提供一種即使細間隙仍不會引起阻塞情形且塗膜上沒有產生固體物，特別是對濾色器時有用的樹脂組成物。
有鑑於上述情形，本發明人再三深入研究的結果，發現使用一定量的特定高沸點溶劑時，可解決上述問題，遂而達成本發明。
換言之，本發明係為提供下述所示者。
<1>一種著色樹脂組成物，其係於含有著色劑、樹脂成分及溶劑之著色樹脂組成物中，其特徵為該溶劑中含有10~40質量%沸點為180℃~250℃之高沸點溶劑。
<2>如<1>記載之著色樹脂組成物，其中高沸點溶劑為在分子中不含羥基者。
<3>如<1>或<2>記載之著色樹脂組成物，其中具有沸點l80℃~250℃之高沸點溶劑為1種或2種以上選自於下述(1)~(8)，
(1)二丙二醇單甲醚乙酸酯(2)二丙二醇正丙醚乙酸酯(3)二丙二醇正丁醚乙酸酯(4)月桂酸丁酯(5)3,5,5－三甲基－2－環己烯－1－酮(6)丙二醇苯醚乙酸酯(7)三丙二醇甲醚乙酸酯(8)3－甲氧基－3－甲基丁基乙酸酯。
<4>如<1>、<2>或<3>記載之著色樹脂組成物，其中樹脂成分為光硬化性成分。
<5>如<1>~<4>中任一項記載之著色樹脂組成物，其中樹脂成分為光硬化性成分。
〔發明效果〕
本發明之樹脂組成物係即使為細間隙時仍不會引起阻塞情形且塗膜上不會產生固體物，特別是對製作濾色器時有用的樹脂組成物。
〔為實施發明之最佳形態〕
本發明之樹脂組成物，其係於含有著色劑、樹脂成分及溶劑之著色樹脂組成物中，其特徵為該溶劑中含有10~40質量%沸點為180℃~250℃之高沸點溶劑。
[著色劑]
本發明使用的著色劑，沒有特別的限制，可使用一種或二種以上混合習知的各種染料或顏料。而且，由於使用一般的顏料時容易引起有關阻塞情形等之問題，故使用顏料時本發明之效果更為顯著。
本發明之組成物中可使用的顏料，可使用習知各種的無機顏料或有機顏料。而且，無機顏料或有機顏料就考慮具有高透過率較佳而言以使用儘可能較細者較佳，就考慮處理性而言以上述顏料之平均粒徑為0.01μm~0.1μm較佳，更佳者為0.01μm~0.05μm。此外，上述無機顏料例如以金屬氧化物、金屬錯鹽等所示之金屬化合物，具體而言例如鐵、鈷、鋁、鎘、鉛、銅、鈦、鎂、鉻、鋅、銻等之金屬氧化物、及上述金屬之複合氧化物。
上述有機顏料例如C.I.顏料黃色11、24、31、53、83、93、99、108、109、110、138、139、147、150、151、154、155、167、180、185、199；C.I.顏料橘色36、38、43、71；C.I.顏料紅色81、105、122、149、150、155、171、175、176、177、209、220、224、242、254、255、264、270；C.I.顏料紫色19、23、32、39；C.I.顏料藍色1、2、15、15：1、15：3、15：6、16、22、60、66；C.I.顏料綠色7、36、37；C.I.顏料褐色25、28；C.I.顏料黑色1、7；碳黑等。
本發明尤以使用顏料之構造式中具有鹼性N原子者較佳。此等具有鹼性N原子之顏料，在本發明之組成物中呈現良好的分散性。有關該原因雖不明確，惟係推定為受到感光性聚合成分與顏料之親和性佳的影響。
本發明中較佳的顏料如下述者。惟本發明不受此等所限制。
C.I.顏料黃色11、24、108、109、110、138、139、150、151、154、167、180、185；C.I.顏料橘色36、71；C.I.顏料紅色122、150、171、175、177、209、224、242、254、255、264；C.I.顏料紫色19、23、32；C.I.顏料藍色15：1、15：3、15：6、16、22、60、66；C.I.顏料黑色1此等之有機顏料可以單獨或為提高色純度時組合各種使用。上述組合之具體例如下所述。例如，紅色顏料可單獨使用蒽醌系顏料、苝系顏料、二酮基吡咯並吡咯系顏料或至少一種此等與二重氮系黃色顏料、異吲酮系黃色顏料、喹酞酮系黃色顏料或苝系紅色顏料之混合等。例如蒽醌系顏料有C.I.顏料紅色177，苝系顏料有C.I.顏料紅155、C.I.顏料紅色224，二酮基吡咯并吡咯系顏料有C.I.顏料紅色254，就色再現性而言以與C.I.顏料黃色139混合較佳。而且，紅色顏料與黃色顏料之質量比以100：5~100：50較佳。若為100：4以下時，不易控制400nm~500nm之光透過率，且無法提高色純度。而若為100：51以上時，主波長較短波長為短，自NTSC目標色相之脫離情形大。特別是上述質量比以100：10~100：30之範圍最佳。而且，紅色顏料間組合時，可合併色度調整。
另外，綠色顏料可單獨使用鹵化酞菁系顏料，或混合該物與二重氮系黃色顏料、醌酞系黃色顏料、偶氮次甲基系黃色顏料或異吲系黃色顏料混合使用。例如C.I.顏料綠色7、36、37、與C.I.顏料黃色83、C.I.顏料黃色138、C.I.顏料黃色139、C.I.顏料黃色150、C.I.顏料黃色180或C.I.顏料黃色185混合較佳。綠色顏料與黃色顏料之質量比以100：5~100：150較佳。上述質量比小於100：5時，不易控制400nm~450nm之光透過率，且無法提高色純度。而若大於100：150時，主波長較長波長為長，自NTSC目標之色相脫離情形大。上述質量比以100：30~100：120之範圍更佳。
藍色顏料可以單獨使用酞菁系顏料，或該物與二噁系紫色顏料混合使用。例如以C.I.顏料藍色15：6與C.I.顏料紫色23之混合較佳。藍色顏料與紫色顏料之質量比以100：0~100：30較佳，以100：10以下更佳。
而且，黑色基體用顏料係可單獨或混合碳黑、鈦黑、氧化鐵、氧化鈦使用，以碳黑與鈦黑組合使用較佳。而且，碳黑與鈦黑之質量比以100：0~100：60較佳。為100：61以上時，會降低分散安定性。
於本發明中，著色劑為染料時在組成物中均勻溶解，製得光硬化性著色樹脂組成物。
構成本發明組成物之著色劑可使用的染料，沒有特別的限制，可使用習知染料作為習知作為濾色器。例如可使用日本特開昭64－90403號公報、特開昭64－91102號公報、特開平1－94301號公報、特開平6－11614號公報、特登2592207號公報、美國專利第4,808,501號說明書、美國專利第5,667,920號說明書、美國專利第5,059,500號說明書、特開平5－333207號公報、特開平6－35183號公報、特開平6－51115號公報、特開平6－194828號公報、特開平8－211599號公報、特開平4－249549號公報、特開平10－123316號公報、特開平11－302283號公報、特開平7－286107號公報、特開2001－4823號公報、特開平8－15522號公報、特開平8－29771號公報、特開平8－146215號公報、特開平11－343437號公報、特開平8－62416號公報、特開2002－14220號公報、特開2002－14221號公報、特開2002－14222號公報、特開2002－14223號公報、特開平8－302224號公報、特開平8－73758號公報、特開平8－179120號公報、特開平8－151531號公報等揭示的色素。
化學構造可使用吡唑偶氮系、苯胺基偶氮系、三苯基甲烷系、蒽醌系、蒽吡啶酮系、苯亞甲基系、噁唑系、吡唑并三唑偶氮系、吡啶酮偶氮系、喹啉藍系、吩噻系、吡咯并吡唑偶氮次甲基系、咕噸系、酞菁系、苯并吡喃系、靛藍系等之染料。
另外，為進行水或鹼顯像之光阻系時，就藉由顯像完全除去光未照射部之黏合劑及/或染料而言，可使用酸性染料及/或其衍生物為宜。
其他可使用如直接染料、鹼性染料、媒染染料、酸性媒染染料、偶氮油墨染料、分散染料、油溶染料、食品染料、及/或此等之衍生物等極為有用。
上述酸性染料為磺酸或羧酸等之具有酸性基者即可，沒有特別的限制，惟以考慮對有機溶劑或顯像液而言之溶解性、與鹼性化合物之鹽形成性、吸光度、組成物中之其他成份的相互作用、耐光性、耐熱性等必要之全部性能予以選擇。
下述係為上述酸性染料之具體例，惟不受此等所限制。例如acid alizarin violet N；acid black 1,2,24,48；acid blue1,7,9,15,18,23,25,27,29,40,45,62,70,74,80,83,86,87,90,92,103,112,113,120,129,138,147,158,171,182,192,243,324：1；acid chrome violet K；acid Fuchsin；acid green 1,3,5,9,16,25,27,50；acid orange 6,7,8,10,12,50,51,52,56,63,74,95；acid red 1,4,8,14,17,18,26,27,29,31,34,35,37,42,44,50,51,52,57,66,73,80,87,88,91,92,94,97,103,111,114,129,133,134,138,143,145,150,151,158,176,183,198,211,215,216,217,249,252,257,260,266,274；acid violet 6B,7,9,17,19；acid yellow 1,3,7,9,11,17,23,25,29,34,36,42,54,72,73,76,79,98,99,111,112,114,116,184,243；Food Yellow 3；以及此等染料之衍生物。
其中上述酸性染料以acid black 24；acid blue 23,25,29,62,80,86,87,92,138,158,182,243,324：1；acid orange 8,51,56,63,74；acid red 1,4,8,34,37,42,52,57,80,97,114,143,145,151,183,217；acid violet 7；acid yellow 1,7,25,29,34,42,72,76,99,111,112,114,116,184,243；acid green 25等之染料及此等之染料的衍生物較佳。
此外，除上述外以偶氮系、咕噸酮系、酞菁系酸性染料較佳，以使用C.I. Solvent Blue 44、38；C.I. Solvent orange 45；Rhodamine B、Rhodamine 110等之酸性染料及此等染料之衍生物較佳。
本發明組成物在全部固成分中之著色劑含有率，沒有特別的限制，較佳者為30~60質量%。若著色劑過少時會有無法得到作為濾色器之適當色度傾向，且有鹼顯像時顯像範圍狹窄的傾向。
於本發明中，以提高顏料之分散性為目的時可添加習知之顏料分散劑或界面活性劑。此等之分散劑係使用各種的化合物，例如酞菁衍生物（市售品EFKA－745（耶布卡（譯音））製）、索魯斯帕斯（譯音）5000（壬尼卡（譯音）（股）製）；有機聚矽氧烷聚合物KP341（信越化學工業（股）製）、（甲基）丙烯酸系（共）聚合物聚弗隆（譯音）No.75、No.90、No.95（共榮社油脂化學工業（股）製）、W001（裕商製）等之陽離子系界面活性劑；聚環氧乙烷月桂醚、聚環氧乙烷硬脂醚、聚環氧乙烷油醚、聚環氧乙烷辛基苯醚、聚環氧乙烷壬基苯醚、聚環氧乙烷二月桂酸酯、聚環氧乙烷二硬脂酸酯、山梨糖醇酐脂肪酸酯等之非離子系界面活性劑；W004、W005、W017（裕商製）等之陰離子系界面活性劑；EFKA－46、EFKA－47、EFKA－47EA、EFKA聚合物100、EFKA聚合物400、EFKA聚合物401、EFKA聚合物450（以上為森下產業（股）製）、迪斯帕斯耶衣頓（譯音）6、迪斯帕斯耶衣頓8、迪斯帕斯耶衣頓15、迪斯帕斯耶衣頓9100（塞羅布克（譯音）製）等之高分子分散劑；索魯斯帕斯3000、5000、9000、12000、13240、13940、17000、24000、26000、28000等之各種索魯斯帕斯分散劑（壬尼卡（譯音）（股）製）；亞迪卡布魯羅尼古（譯音）L31、F38、L42、L44、L61、L64、F68、L72、P95、F77、P84、F87、P94、L101、P103、F108、L121、P－123（旭電化（股）製）及衣索奈頓（譯音）S－20（三洋化成（股）製）。
[樹脂成分]
於本發明中，「樹脂成分」係指以可得著色劑之溶劑或分散劑（分散載色劑）功能的聚合物、寡聚物等樹脂作為主成分者。
其中，「光硬化性成分」係指一般微影術使用的光硬化性組成物，由黏合劑樹脂（鹼可溶性樹脂等）、感光性聚合成分（光聚合單體等）、光聚合起始劑等所成的組成物。
（鹼可溶性樹脂）
黏合劑樹脂以鹼可溶性樹脂較佳。
該鹼可溶性樹脂可使用側鏈部分具有水溶性原子團之有機高分子聚合物。上述鹼可溶性樹脂為對單體而言具有相溶性之線狀有機高分子聚合物，且為有機溶劑及鹼可溶性（較佳者為可以弱鹼水溶液顯像者）。上述鹼可溶性樹脂，有在側鏈上具有羧酸之聚合物，例如特開昭59－44615號、特公昭54－34327號、特公昭58－12577號、特公昭54－25957號、特開昭59－53836號、特開昭59－71048號公報中記載的甲基丙烯酸共聚物、丙烯酸共聚物、衣康酸共聚物、巴豆酸共聚物、馬來酸共聚物、部分酯化馬來酸共聚物等，及同樣在側鏈上具有羧酸之酸性纖維素衍生物。
上述鹼可溶性樹脂，另可使用在具有羥基之聚合物中加成有酸酐者等。於此等之中，具體例尤以苯甲基（甲基）丙烯酸酯/（甲基）丙烯酸共聚物或苯甲基（甲基）丙烯酸酯/（甲基）丙烯酸/及其他單體之多元共聚物較佳。
上述鹼可溶性樹脂，可使用至少由(i)至少一種選自馬來酸酐(MAA)、丙烯酸(AA)、甲基丙烯酸(MA)、及富馬酸(FA)之酸成分單體，與(ii)烷基聚環氧乙烷（甲基）丙烯酸酯、及(iii)苯甲基（甲基）丙烯酸酯所成的共聚物（以下稱為「共聚物A」）。
上述共聚物A之組合，係以(i)酸成分單體、(ii)烷基聚環氧乙烷（甲基）丙烯酸酯(Acr(EO)n：CH3 (OC2 H4 )nOCOC(CH3 )＝CHR)、及(iii)苯甲基（甲基）丙烯酸酯(BzMA)之組成質量比為10~25/5~25/50~85較佳，更佳者為15~20/5~20/60~80。而且，上述共聚物藉由GPC、以聚苯乙烯換算質量平均分子量(Mw)時以3,000~50,000較佳，更佳者為5,000~30,000。
(i)酸成分單體之組成質量比為上述範圍時，鹼可溶性及對溶劑之溶解性不易降低。而且，(ii)烷基聚環氧乙烷（甲基）丙烯酸酯(Acr(EO)n：CH3 (OC2 H4 )nOCOC(CH3 )＝CHR)之組成質量比為上述範圍時，由於本發明組成物之液體容易分佈於基板上，且著色劑之分散性不易降低，故可有效地達成本發明。
(iii)苯甲基（甲基）丙烯酸酯(BzMA)之組成質量比為上述範圍時，著色劑之分散安定性或在組成物中之溶解性或塗覆膜之鹼顯像適性不易降低。
而且，上述(ii)烷基聚環氧乙烷（甲基）丙烯酸酯(Acr(EO)n：CH3 (OC2 H4 )nOCOC(CH3 )＝CHR)中聚環氧乙烷(EO)n的重複數n以2~15較佳，更佳者為2~10，最佳者為4~10。上述重複數n在上述範圍時，以鹼顯像液顯像後不易產生顯像殘渣，組成物之塗覆液的流動性降低，且可防止塗覆斑產生，可防止塗覆膜厚度之均一性或省液性降低。
上述鹼可溶性樹脂另可使用由(i)（甲基）丙烯酸及(ii)苯甲基甲基丙烯酸酯所成的共聚物（以下為「共聚物B1」）、或由(i)（甲基）丙烯酸、(ii)苯甲基甲基丙烯酸酯、及(iii)羥基乙基（甲基）丙烯酸酯所成的共聚物（以下稱為「共聚物B2」）。
於本發明中，共聚物B1及共聚物B2具有使著色劑之分散安定性的效果。而且製造本發明之組成物時，於上述混練分散處理時上述共聚物B1及B2可賦予著色劑之集合體強的切變力，促進其分散，且可提高經由連續微分散處理、最終所得的組成物中著色劑之分散安定性。
上述聚合物可以任意量混合使用，就所形成的畫像強度等而言，對本發明組成物之固成分質量而言以30~85質量%較佳。
（感光性聚合成分）
其次，說明有關上述感光性聚合成分。
上述感光性聚合成分以至少具有一個可加成聚合的乙烯基，在常壓下具有100℃以上之沸點且具有乙烯性不飽和基之化合物較佳，其中以4官能以上之丙烯酸酯化合物更佳。
上述至少具有一個可加成聚合的乙烯性不飽和基、在常壓下沸點為100℃以上之化合物，例如聚乙二醇單（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇單（甲基）丙烯酸酯、苯氧基乙基（甲基）丙烯酸酯等之單官能丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯；聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三羥甲基乙烷三（甲基）丙烯酸酯、新戊醇二（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、季戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、己二醇（甲基）丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三（丙烯醯氧基丙基）醚、三（丙烯醯氧基乙基）異氰酸酯、丙三醇或三羥甲基乙烷等之多官能醇中加成有環氧乙烷或環氧丙烷後（甲基）丙烯酸酯化者、季戊四醇或二季戊四醇之聚（甲基）丙烯酸酯化者、特公昭48－41708號、特公昭50－6034號、特開昭51－37193號各公報記載的胺基甲酸酯丙烯酸酯類、特開昭48－64183號、特公昭49－43191號、特公昭52－30490號各公報記載的聚酯丙烯酸酯類、環氧樹脂與（甲基）丙烯酸之反應生成物的丙烯酸環氧酯類等多官能丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯。另外，亦可使用日本黏合協會誌Vol.20、No.7、300~308頁中介紹作為光硬化性單體及寡聚物者。
此外，使上述多官能醇中加成環氧乙烷或環氧丙烷後（甲基）丙烯酸酯化的化合物，於特開平10－62986號公報中同時記載的作為通示(1)及(2)之具體例，此等亦可作為感光性聚合成分使用。
其中，二季戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、二季戊四醇六（甲基）丙烯酸酯及此等之丙烯醯基，以經由乙二醇、丙二醇殘基的構造較佳。亦可使用此等之寡聚物型。此等之感光性聚合成分可以單獨1種或組合2種以上使用。
上述感光性聚合成分之使用量，就充分進行硬化而言對本發明組成物之全部固成分而言以20~200質量%較佳、更佳者為50~120質量%。
（光聚合起始劑）
光聚合起始劑可使用藉由光、放射線、活性電磁波等照射予以活性化者。上述光聚合起始劑例如特開平57－6096號公報記載的鹵化甲基氧化二唑；特公昭59－1281號公報、特開昭53－133428號公報等記載的鹵化甲基－s－三等活性鹵化物；美國專利USP－4318791、歐洲專利公開EP－88050A等記載的縮酮、縮醛或苯因烷醚類等之芳香族羰基化合物；美國專利USP－4199420中記載的二苯甲酮類等之芳香族酮化合物；Fr－2456741中記載的（硫化）咕噸酮類或吖啶類化合物；特開平10－62986號公報中記載的相豆素類或洛芬鹼二聚物類等之化合物；特開平8－015521號公報等之磺醯基有機硼複合物等；等。
於本發明中，上述光聚合起始劑以使用苯乙酮系、縮酮系、二苯甲酮系、苯因系、苯甲醯基系、咕噸酮系、三系、鹵化甲基噁二唑系、啶類系、相豆素類系、洛芬鹼二聚物類系、二咪唑系等、之光聚合起始劑較佳。
上述苯乙酮系光聚合起始劑例如2,2－二乙氧基苯乙酮、p－二甲基胺基苯乙酮、2－羥基－2－甲基－1－苯基－丙烷－1－酮、p－二甲基胺基苯乙酮、4’－異丙基－2－羥基－2－甲基－丙基苯酮等。
上述縮酮系光聚合起始劑例如苯甲基二甲基縮酮、苯甲基－β－甲氧基乙基縮醛等。
上述二苯甲酮系光聚合起始劑例如二苯甲酮、4,4’－（雙二甲基胺基）二苯甲酮、4,4’－（雙二乙基胺基）二苯甲酮、4,4’－二氯化二苯甲酮、1－羥基－環己基－苯基－縮酮、2－苯甲基－2－二甲基胺基－1－（4－嗎啉基苯基）－丁酮－1,2－甲苯基－2－二甲基胺基－1－（4－嗎啉基苯基）－丁酮－1,2－甲基－1－[4－（甲基硫化）苯基]－2－嗎啉基丙酮－1等。
上述苯因系或苯甲醯基系光聚合起始劑，例如苯因異丙醚、苯因異丁醚、苯因甲醚、甲基－o－苯甲醯基苯甲酸酯等。
上述咕噸酮系光聚合起始劑例如二乙基咕噸酮、二異丙基咕噸酮、單異丙基咕噸酮、氯化咕噸酮、等。
上述三系光聚合起始劑例如2,4－雙（三氯化甲基）－6－p－甲氧基苯基－s－三、2,4－雙（三氯化甲基）－6－p－甲氧基苯乙烯基－s－三、2,4－雙（三氯化甲基）－6－（1－p－二甲基胺基苯基）－1,3－丁二烯基－s－三、2,4－雙（三氯化甲基）－6－聯苯基－s－三、2,4－雙（三氯化甲基）－6－（p－甲基聯苯基）－s－三、p－羥基乙氧基苯乙烯基－2,6－二（三氯化甲基）－s－三、甲氧基苯乙烯基－2,6－二（三氯化甲基）s－三、3,4－二甲氧基苯乙烯基－2,6－二（三氯化甲基）－s－三、4－苯并噁烷－2,6－二（三氯化甲基）－s－三、4－（o－溴化－p－N,N－（二乙氧基羰基胺基）－苯基）－2,6－二（氯化甲基）－s－三、4－（p－N,N－（二乙氧基羰基胺基）－苯基）－2,6－二（氯化甲基）－s－三等。
上述鹵化甲基氧化二唑系光聚合起始劑例如2－三氯化甲基－5－苯乙烯基－1,3,4－噁二唑、2－三氯化甲基－5－（氰化苯乙烯基）－1,3,4－噁二唑、2－三氯化甲基－5－（萘－1－基）－1,3,4－噁二唑、2－三氯化甲基－5－（4－苯乙烯基）苯乙烯基－1,3,4－噁二唑等。
上述吖啶類系光聚合起始劑例如9－苯基吖啶、1,7－雙（9－吖啶基）庚酮等。
上述相豆素類系光聚合起始劑例如3－甲基－5－胺基－（（s－三－2－基）－3－苯基相豆素、3－氯化－5－二乙基胺基－（（s－三－2－基）胺基）－3－苯基相豆素、3－丁基－5－二甲基胺基－（（s－三－2－基）胺基）3－苯基相豆素等。
上述洛芬鹼二聚物類系光聚合起始劑例如2－（o－氯化苯基）－4,5－二苯基咪唑基二聚物、2－（o－甲氧基苯基）－4,5－二苯基咪唑基二聚物、2－（2,4－二甲氧基苯基）－4,5－二苯基咪唑基二聚物等。
上述二咪唑系光聚合起始劑例如2－巰基苯并咪唑、2,2’－苯并噻唑基二硫醚等。
另外，上述光聚合起始劑例如1－苯基－1,2－丙二酮－2－（o－乙氧基羰基）肟、o－苯甲醯基－4’－（苯并巰基）苯甲醯基－己基－酮肟、2,4,6－三甲基苯基羰基－二苯基氧化磷、六氟化磷－三烷基苯基鏻鹽等。
本發明不受上述光聚合起始劑所限制，亦可使用其他習知物。例如美國專利第2,367,660號說明書中揭示的聯降聚酮基糖醛基化合物、美國專利第2,367,661號及第2,367,670號說明書中揭示的α-羰基化合物、美國專利第2,448,828號說明書中揭示的偶因醚、美國專利第2,722,512號說明書中揭示的以α-烴取代的芳香族偶因化合物、美國專利第3,046,127號及第2,951,758號說明書中揭示的多核醌化合物、美國專利第3,549,367號說明書中揭示的三烯丙基咪唑二聚物/p-胺基苯酮之組合、特公昭51-48516號公報中揭示的苯并噻唑系化合物/三鹵化甲基-s-三系化合物等。
而且，可併用此等之光聚合起始劑。
上述光聚合起始劑之使用量，在光硬化性著色樹脂組成物之全部固成分中為0.1~10.0質量%、較佳者為0.5~5.0質量%。光聚合起始劑之使用量，若小於0.1質量%時不易進行聚合，而若大於10.0質量%時膜強度變弱。
[溶劑]
於本發明之組成物中使用溶劑。而且，本發明之樹脂組成物係在該溶劑中含有10~40質量%沸點為180~250℃之高沸點溶劑。
該高沸點溶劑以在分子中不具羥基者較佳。羥基係會促進顏料之凝聚，且為噴墨噴嘴或縫隙頭之阻塞的原因。
沸點為180~250℃之高沸點溶劑如下所述者。
例如二乙二醇單丁醚、二乙二醇單乙醚乙酸酯、二乙二醇單乙醚、3,5,5-三甲基-2-環己烯-1-酮、乳酸丁酯、二丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇二乙酸酯、丙二醇-n-丙醚乙 酸酯、二乙二醇二乙醚、2-乙基己基乙酸酯、3-甲氧基-3-甲基丁基乙酸酯、γ-丁內酯、三丙二醇甲基乙基乙酸酯、二丙二醇-n-丁基乙酸酯、丙二醇苯醚乙酸酯。
於上述中以下述所示者較佳。
(1)二丙二醇單甲醚乙酸酯
(2)二丙二醇-n-丙醚乙酸酯
(3)二丙二醇-n-丁醚乙酸酯
(4)乳酸丁酯
(5)3,5,5-三甲基-2-環己烯-1-酮
(6)丙二醇苯醚乙酸酯
(7)三丙二醇甲醚乙酸酯
(8)3-甲氧基-3-甲基丁基乙酸酯
沸點為180~250℃之高沸點溶劑，係在溶劑中含有10~40質量%，較佳者為12~35質量%。此處，「溶劑中」係指「本發明著色樹脂組成物中之全部溶劑中」。
高沸點溶劑之量若小於10質量%時噴嘴等之阻塞抑制效果小，而若大於40質量%時基板上所形成的塗覆膜之乾燥性降低，且塗覆製程之全部時間變長，故不為企求。另外，高沸點溶劑之沸點為180℃~250℃，惟以185℃~220℃較佳。
本發明所使用的高沸點溶劑，以在分子中不具羥基者較佳。具有羥基時，特別是著色劑為顏料微粒子時容易引起粒子凝聚情形，故不為企求。
為高沸點溶劑時以酯化度高者較佳，更佳者為上述(1)~(8)之溶劑，其中以(1)、(6)及(8)最佳。
本發明亦可使用高沸點溶劑以外之溶劑。
本發明所使用除高沸點溶劑外之溶劑，沒有特別的限制，酯類例如乙酸乙酯、乙酸－n－丁酯、乙酸異丁酯、甲酸戊酯、乙酸異戊酯、乙酸異丁酯、丙酸丁酯、丁酸異丙酯、丁酸乙酯、丁酸丁酯；烷酯類例如乳酸甲酯、乳酸乙酯、氧化乙酸甲酯、氧化乙酸乙酯、氧化乙酸丁酯、甲氧基乙酸甲酯、甲氧基乙酸乙酯、甲氧基乙酸丁酯、乙氧基乙酸甲酯、乙氧基乙酸乙酯、3－氧化丙酸甲酯、3－氧化丙酸乙酯等之3－氧化丙酸烷酯類；3－甲氧基丙酸甲酯、3－甲氧基丙酸乙酯、3－乙氧基丙酸甲酯、3－乙氧基丙酸乙酯、2－氧化丙酸甲酯、2－氧化丙酸乙酯、2－氧化丙酸丙酯、2－甲氧基丙酸甲酯、2－甲氧基丙酸乙酯、2－甲氧基丙酸丙酯、2－乙氧基丙酸甲酯、2－乙氧基丙酸乙酯、2－氧化－2－甲基丙酸甲酯、2－氧化－2－甲基丙酸乙酯、2－甲氧基－2－甲基丙酸甲酯、2－乙氧基－2－甲基丙酸乙酯、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、丙酮酸丙酯、乙醯基乙酸甲酯、乙醯基乙酸乙酯、2－羰基丁酸甲酯、2－羰基丁酸乙酯等；醚類例如二乙二醇二甲醚、四氫呋喃、乙二醇單甲醚、乙二醇單乙醚、甲基溶纖劑乙酸酯、乙基溶纖劑乙酸酯、二乙二醇單甲醚、丙二醇甲醚乙酸酯等；酮類例如甲基乙酮、環己酮、2－庚酮、3－庚酮等；芳香族烴類例如甲苯、二甲苯等。
於此等之溶劑中以3－乙氧基丙酸甲酯、3－乙氧基丙酸乙酯、乙基溶纖劑乙酸酯、乳酸乙酯、乙酸丁酯、3－甲氧基丙酸甲酯、2－庚酮、環己酮、乙基卡必醇乙酸酯、丁基卡必醇乙酸酯、丁二醇甲醚乙酸酯等作為本發明之溶劑較佳。
此等之溶劑可單獨使用或2種以上組合使用。
（其他成份）
本發明之組成物中，視其所需可配合各種添加物，例如填充劑、上述鹼可溶性樹脂外之高分子化合物、除上述外之界面活性劑、密接促進劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、抗凝集劑等。
此等添加物之具體例如玻璃、氧化鋁等之填充劑；衣康酸共聚物、巴豆酸共聚物、馬來酸共聚物、部分酯化馬來酸共聚物、酸性纖維素衍生物、具有羥基之聚合物中加成有酸酐者、由醇可溶性耐龍、雙酚A與環氧氯丙烷所形成的苯氧基樹脂等之鹼可溶性樹脂；非離子系、陽離子系、陰離子系等之界面活性劑、具體例如酞菁衍生物（市售品EFKA－745（森下產業製））；有機矽氧烷聚合物KP341（信越化學工業製）、（甲基）丙烯酸系（共）聚合物聚弗隆（譯音）No.75、No.90、No.95（共榮社油脂化學工業製）、W001（裕商製）等之陽離子系界面活性劑；聚環氧乙烷月桂醚、聚環氧乙烷硬脂醚、聚環氧乙烷油醚、聚環氧乙烷辛基苯醚、聚環氧乙烷壬基苯醚、聚乙二醇二月桂酸酯、聚乙二醇二硬脂酸酯、山梨糖醇酐脂肪酸酯（BASF公司製、布魯羅尼古（譯音）L10、L31、L61、L62、10R5、17R2、25R2、迪頓羅尼古（譯音）304、701、704、901、904、150R1等之非離子系界面活性劑；W004、W005、W017（裕商製）等之陰離子系界面活性劑；EFKA－46、EFKA－47、EFKA－47EA、EFKA聚合物100、EFKA聚合物400、EFKA聚合物450（以上皆為森下產業製）、迪斯伯耶頓（譯音）6、迪斯伯耶頓8、迪斯伯耶頓15、迪斯伯耶頓9100（塞羅布克（譯音）製）等之高分子分散劑；索魯斯帕斯（譯音）3000、5000、9000、12000、13240、13940、17000、24000、26000、28000等之各種索魯斯帕斯分散劑（壬尼卡（譯音）（股）製）；亞狄卡布魯羅尼古（譯音）L31、F38、L42、L44、L61、L64、F68、L72、P95、F77、P84、F87、P94、L101、P103、F108、L121、P－123（旭電化製）及衣索奈頓（譯音）S－20（三洋化成製）；梅卡法克（譯音）F171、同F172、同F173、同F177、同F141、同F142、同F143、同F144、同R30、同F437（以上皆為大日本油墨（股）製）、弗羅拉頓（譯音）FC430、同FC431、同FC171（以上皆為住友斯里耶姆（譯音）（股）製）、塞弗龍（譯音）S－382、同SC－101、同SC－103、同SC－104、同SC－105、同SC－1068、同SC－381、同SC－383、同S393、同KH－40（以上皆為旭硝子（股）製）等之氟系界面活性劑；2－（3－t－丁基－5－甲基－2－羥基苯基）－5－氯化苯并三唑、烷氧基二苯甲酮等之紫外線吸收劑；以及聚丙烯酸鈉等之抗凝集劑。
此外，為促進光未照射部之鹼溶解性、且更為提高苯發明組成物之顯像性時，可在本發明之組成物中添加有機羧酸、較佳者分子量為1000以下之低分子量有機羧酸。具體例如甲酸、乙酸、丙酸、丁酸、戊酸、三甲基乙酸、己酸、二乙基乙酸、壬酸、辛酸等之脂肪族單羧酸；草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、巴西二酸、甲基丙二酸、乙基丙二酸、二甲基丙二酸、甲基琥珀酸、四甲基琥珀酸、凝康酸等之脂肪族二羧酸；三胺基甲酸、烏頭酸、樟腦三酸等之脂肪族三羧酸；苯甲酸、甲苯酸、枯茗酸、二甲基苯基酸、3,5－二甲基苯甲酸等之芳香族單羧酸；酞酸、異酞酸、對酞酸、偏苯三酸、均苯三甲酸、均苯四甲酸等之芳香族聚羧酸；苯基乙酸、氫化阿托酸、氫化肉荳蔻酸、苦杏仁酸、苯基琥珀酸、阿托酸、肉荳蔻酸、肉荳蔻酸甲酯、肉荳蔻酸苯甲酯、肉荳蔻叉乙酸、闊馬酸、傘形酸等之其他羧酸。
本發明之組成物中，除上述外另以加入防止熱聚合劑較佳，例如可使用氫醌、p－甲氧基苯酚、二－t－丁基－p－甲酚、吡咯烷、t－丁基兒茶酚、苯醌、4,4’－硫化雙（3－甲基－6－t－丁基苯酚）、2,2’－伸甲基雙（4－甲基－6－t－丁基苯酚）、2－巰基苯并咪唑等。
＜本發明著色樹脂組成物之製法及使用方法＞
本發明之組成物可經由混合著色劑、樹脂成分及視其所需使用的其他添加劑與溶劑，使用各種混合機、分散機混合分散的混合分散製程予以調製。
而且，混合分散製程以由混練分散與繼後進行的微分散處理所成者較佳，惟可省略混練分散處理。
本發明組成物之較佳製法，係使著色劑在以樹脂成分混練分散處理後之黏度為10,000mPa．s以上（較佳者為100,000mPa．s以上）之較高黏度下混練分散處理，然後添加溶劑，使微分散處理後之黏度為1,000mPa．s以下（較佳者為100mPa．s以下）之較低黏度下微分散處理，另加入高沸點溶劑等攪拌、混合的方法較佳。
混練分散處理所使用的機械，為二條輥、三條輥、球磨、滾筒磨、分散機、混練機、混練擠壓機、均混器、混合機、單軸及2軸押出機等，賦予強的切變力且分散。然後，加入溶劑，主要使用縱型或橫型砂磨機、針磨機、縫隙磨機、超音波分散機等，以0.1~1mm粒徑之玻璃、氧化鋯等之珠子微分散處理。而且，亦可省略混練分散處理。此時，顏料與分散劑或表面處理劑，可以與本發明之丙烯酸系共聚物及溶劑進行珠子分散處理。
另外，有關混練、分散之詳細記載如T.C. Patton著”Paint Flow and pigment Dispersion”（1964年John Wiley and Sons社刊）等所記載，亦可使用該方法。
可使本發明之組成物直接或經由他層，藉由縫隙塗覆、噴墨法、回轉塗覆、流延塗覆、輥塗覆、篩網印刷法等之塗覆方法塗覆於基板上，形成著色樹脂組成物之塗覆膜，視其所需經由所定的光罩圖案曝光，僅使光照射的塗覆膜部分硬化，以顯像液顯像，形成由各色（3色或4色）之畫素所成的圖案狀皮膜，製造濾色器。此時所使用的放射線尤以g線、h線、i線等之紫外線較佳。
本發明係為在玻璃基板上縫隙塗覆等、特別良好的著色組成物，對於其他的著色層形成法亦有效。即使以習知的回轉塗覆法，仍可有效地減少因著色液滴入口之噴嘴、縫隙、棒等產生乾燥情形引起的異物、提高平滑性、使塗覆性能正常化。
而且，對於以除微影術形成畫素外之形成法的噴墨法、篩網印刷法等僅使畫素部份具有著色層之濾色器的製法亦有效。此等方法不是以微影術形成著色者，係以藉由光硬性組成物使著色畫素堅固地黏合於基板上，且可防止顯示板作成工程中耐傷性變高、為LCD顯示板時對接觸的液晶層污染等之效果，故為較佳的形態。
噴墨法係預先以樹脂黑色基體等在玻璃基板上形成格子狀矩陣，使格子開口部以液滴狀吐出著色液予以乾燥硬化者。使液滴吐出的方法可使用利用氣泡之熱噴頭、利用低壓元件之壓噴頭等。為促進著色液固定於基板時，以纖維素、丙烯酸樹脂等設置油墨容受層較佳。使著色液吐出於畫素部時，在使樹脂黑色基體等填充於格子內的乾燥過程予以水平化。吐出頭為10~30μm之極細者，習知品會有產生吐出與吐出間之前端部乾燥致使噴口阻塞的問題。因此，會有吐出量於描畫中減少，變得不安定，在畫素與畫素之間產生色斑的問題。本發明效果之一係為防止噴嘴乾燥者，另一大效果係為使半乾燥狀態之著色液溶解的效果（自淨效果）。因此，使用本發明之著色樹脂組成物時，不會產生該問題。
此外，視其所需藉由進行鹼顯像處理，使上述藉由曝光之光未照射部分溶出於鹼水溶液中，僅光硬化部分殘留。顯像液可使用使光未照射部分之光硬化性著色樹脂組成物的塗覆膜溶解，且使光照射部分不溶解者即可。
其次，使殘餘的顯像液實施洗淨除去、乾燥後，在50~240℃之溫度下進行加熱處理（後烘烤）。使該各色順序重複上述製程，可製造硬化皮膜。藉此製得濾色器。
基板例如有液晶顯示元件等使用的無鹼玻璃、鈉玻璃、硬質(R)玻璃、石英玻璃及於此等之上附著有透明導電膜者，或固體照相元件等使用的光電變換元件基板、例如矽基板等。另外，亦可使用塑膠基板。於此等基板上通常形成有使各畫素隔離的塑膠條。
而且，塑膠基板以在表面上具有阻氣層及/或耐溶劑性層較佳。
基板上塗覆的本發明組成物之塗覆膜的乾燥（預烘烤），係可以熱板、烤箱等、在50~140℃之溫度下進行10~300秒。
本發明組成物之塗覆膜的塗覆厚度（乾燥後），一般而言為0.3~5.0μm，較佳者為0.5~3.5μm，更佳者為1.0~2.5μm。
顯像液可使用使本發明組成物溶解且不使光照射部分溶解者即可。具體而言可使用各種有機溶劑之組合或鹼性水溶液。
有機溶劑例如於調製本發明組成物時所使用的上述溶劑。
顯像溫度通常為20~30℃，顯像時間為20~90秒。
上述鹼性水溶液液例如使用氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、碳酸氫鈉、矽酸鈉、甲基矽酸鈉、銨水、乙胺、二乙胺、二甲基乙醇胺、氫氧化四甲銨、氫氧化四乙銨、膽鹼、吡咯、哌啶、1,8－二氮雙環[5.4.0]－7－十一烯等之鹼性化合物以濃度0.001~10質量%（較佳者為0.01~1質量%）溶解的鹼性水溶液。而且，使用由該鹼性水溶液所成的顯像液時，一般而言於顯像後以水洗淨(rinse)。
後烘烤係為使完全硬化時於顯像後之加熱，通常約在200℃~220℃下進行加熱（硬性烘烤）。
該後烘烤處理可以使顯像後之塗覆膜使用上述條件之熱板或對流烤箱（熱風循環式乾燥機）、高周波加熱機等之加熱方法，以連續式或浴槽式進行。
本發明組成物之用途係說明主要以濾色器為主的用途，當然亦可使用於濾色器之畫素間所設置的黑色基體。黑色基體係使在本發明組成物中添加碳黑、鈦黑等黑色著色劑之組成物光曝光、鹼顯像，然後，後烘烤促進膜硬化所形成。
 〔實施例〕
於下述中，說明本發明之實施例，惟本發明不受此等實施例所限制。
[實施例1~5、比較例1~4（縫隙塗覆）]
首先，使下述各成份以2條輥混練分散處理。
C.I.顏料紅色254 22質量份C.I.顏料黃色139 8質量份樹脂溶液（苯甲基甲基丙烯酸酯/甲基丙烯酸/羥基乙基甲基丙烯酸酯共聚物、莫耳比：80/10/10、Mw：10000、溶劑：丙二醇甲醚乙酸酯60%、樹脂固成分濃度：40%）40質量份溶劑：丙二醇甲醚乙酸酯 20質量份分散劑：（商品名：BY－161、BYK公司） 2質量份另外，在上述所得的分散物中加入下述成分，以砂磨機微分散處理一夜。
溶劑：丙二醇甲醚乙酸酯 200質量份分散處理後，另添加下述成分，攪拌混合調製著色樹脂組成物。
二季戊四醇五、六丙烯酸酯 12質量份4－苯并噁烷－2,6－二（三氯化甲基）－s－三（光聚合起始劑）0.5質量份界面活性劑（商品名：迪頓拉尼古150R1、BASF公司）0.2質量份溶劑（表1中記載） 100質量份使上述著色樹脂組成物以下述條件縫隙塗覆於550mm×650mm之玻璃基板上，在該狀態下直接待機10分鐘，塗覆於新的玻璃基板上，實施真空乾燥與預烘烤(prebake)（90℃ 60秒），觀察塗覆情形。觀察係以目視觀察鈉燈原有線條的發生情形，且計算80μmφ以上大小之異物。
縫隙塗覆條件塗覆頭前端之開口部的間隙：50μm塗覆速度：100mm/秒基板與塗覆頭之間隙：150μm塗覆厚度（乾燥厚度）：2μm塗覆溫度：23℃結果如表1所示。
[實施例6、比較例5（噴墨法）]
使上述縫隙塗覆用調製的著色樹脂組成物在550mm×650mm之玻璃基板上使用透明元件、以噴墨法吐出於開口部。玻璃基板係使用預先配置有格子狀（開口100μm×200μm）、寬度20μm之樹脂BM（厚度1.5μm）者。吐出後實施真空乾燥與加熱（200℃、60秒），觀察塗覆情形。最初吐出形成的畫素與最終形成的畫素之色度，以CIE色度之x值表示。
結果如表2所示。
比較例於最初雖具有所定量的吐出量可形成目的之畫素，惟斷續吐出時會產生噴嘴阻塞且吐出量減少的情形。亦會有異物產生。
〔產業上之利用價值〕
本發明之著色樹脂組成物，可防止藉由縫隙塗覆、或噴墨法塗覆於基板時之縫隙頭、噴嘴頭等的阻塞情形，且可減少異物產生情形。另外，藉由回轉塗覆、輥塗覆、篩網印刷法等之塗覆方法，期待具有提高平坦化性能（水平性）、提高分散安定性、分散性、且防止氣泡產生的效果。
因此，本發明之組成物作為濾色器用著色組成物極為有用。

Claims (5)

  1. 一種著色樹脂組成物，其係於含有相對於全部固體成分之30~60質量%的著色劑；相對於全部固體成分之30~85質量%之選自苯甲基(甲基)丙烯酸酯/(甲基)丙烯酸共聚物、苯甲基(甲基)丙烯酸酯/(甲基)丙烯酸/及其他單體之多元共聚物之黏合劑樹脂成分；相對於全部固體成分之20~200質量%之感光性聚合成分，其中該感光性聚合成分係至少具有一個可加成聚合的乙烯基，並在常壓下具有100℃以上之沸點且具有乙烯性不飽和基之化合物；及溶劑之著色樹脂組成物中，其特徵為該溶劑中含有10~40質量%之選自(5)3,5,5-三甲基-2-環己烯-1-酮或(8)3-甲氧基-3-甲基丁基乙酸酯之至少1種。
  2. 如申請專利範圍第1項之著色樹脂組成物，其中感光性聚合成分為4官能以上之(甲基)丙烯酸酯化合物。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之著色樹脂組成物，其係進一步含有界面活性劑。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之著色樹脂組成物，其中黏合劑樹脂成分為光硬化性成分。
  5. 如申請專利範圍第1或2項之著色樹脂組成物，其中著色劑為顏料微粒子。
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