TW434937B - Solid electrolyte battery - Google Patents

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TW434937B
TW434937B TW088117172A TW88117172A TW434937B TW 434937 B TW434937 B TW 434937B TW 088117172 A TW088117172 A TW 088117172A TW 88117172 A TW88117172 A TW 88117172A TW 434937 B TW434937 B TW 434937B
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positive electrode
active material
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solid electrolyte
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TW088117172A
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Hiroyuki Akashi
Goro Shibamoto
Shuji Goto
Original Assignee
Sony Corp
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43493 A7 B7 五、發明說明（1) 發明背景 發明部份 本發明係有關固態電解質電池，，裝有固態電解質或凝 膠電解質丨 有關技藝之說明 近年來，由電視攝影機及便提電話機所代表之電子裝 置之性能大有提高，，及其體積大爲減小’··。，用作電子裝置之 電源之蓄電池iiF需要體稹減小及性能提高。，迄此，.使用鉛 電池及鎳鎘電池作爲蓄電池。、而且•.已致力執行新非水電 解質蓄電池之開發及發展，.各包含鋰或鋰合金作爲負電極 之作用材料。 « 含有鋰或鋰合金作爲負電極之作用材料之非水電解質 蓄電池呈現高能量密度。.以上非水電解質蓄電池有一問題_ ，即由於樹狀晶之生長及縮短充電及放電週期之壽命.，致 性能惡化。.非水電解質蓄電池包含一材料.，諸如一物質作 爲負電極之作用材料\此能摻雜/解去摻雜鋰離子f而且 ，非水電解質蓄電池包含一複合鋰氧化物.，諸如氧化鋰鈷 或氧化鋰錬作爲正電極之作用材料。,~執行電極反應時， 、 * 具有上述結構之非水電解質蓄電池無鋰之沈積及溶解反應 。故此，非水電解質蓄電池呈現充電/放電週期之優良之 壽命a 最近，.有提出所謂固態電解質電池作爲非水電解質蓄 電池’此'包含碳材料或石墨，.以構成負電極。.固態電解質 冬紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) i--------訂---------線. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -4 43493 A7 B7 五、發明說明（2) <請先《讀背面之#一意事項再填寫本頁) 電池包含固態電解質或凝膠電解質：在固態電解質電池中* ’含有由非水電解質溶液塑膠化聚合材料所獲得之凝膠電 解質之固態電解質_池呈現在室溫中之高離子導電率。故 此、上述蓄電池預期爲有前途之蓄電池.。 以上固態電解質電池無可慮之溶液洩漏_，且無需使用 外殼提供密封結構，，此爲普通結構所需要，。故此，，該電池 可由防濕之疊層薄膜包裏正電極及負電極所構成之捲繞式 電極製成。·故此.，固態電解質電池較之’·.普通結構：可減少 重量及厚度ί結果，，可進一步提高電池之能量密度： 0上型式之固態電解質電池有一問題，.即放電負荷特 性較之非水電解質蓄電池爲差，_因爲凝膠電解質之離子導 電率爲非水電解質蓄之導電率之一半） 4 .發明槪要 爲克服普通技術所遭遇之以上問題，本發明之目的在 ‘ V. 提供一種固態電解質電池，.此並不惡化其放電負荷特性： 且此能提高能量密度。， 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 爲達成以上目的依據本發明之一方面.，提供一種固 態電解質電池，.包含：，一捲繞之電極‘，裝有一正電極1，含 有一長正電極集聚層：具有二面，其上構製正電極作用層 ;—負電極\含有一長負電極集聚層^，具有二面\其上構 製負電極作用材料層I及一固態電解質層構製於正電g及 負電極之間’，俾正電極及負電極疊合並捲繞ί其中J當假 設構製於正電極之集聚層之二面上之一對正電極作用材料 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 43493? 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 A7 B7 五、發明說明（3) 層之總厚度爲總薄膜厚度A及構製於負電極之集聚層之二 面上之一對負電極作用材料層之總厚度爲總厚度B時，正 * 電極作用材料層之總薄膜厚度A滿足自6 0 /zm至1 5 0 ym之範圍，.及正電極作用材料層之總薄膜厚度A與負電 極作用材料層之總厚度B之比率A/B滿足自〇.5至 1 . 2之範圍％ 由於本發明之固態電解質電池如上述製造：故當獲得 正鼋極作用材料層之總薄膜厚度A與負;電極作用材料層之 總厚度B之厚度比率A / B之最佳値時.，電池之能量密度 可提高、而不惡化電池之放電負荷特性： 自以下較宜實施例之詳細說明並參考附圖，-可明瞭本 發明之其他目的、、特色、.及優點。. 附圖簡述 圖1爲分解透視圖：顯示本發明之一實施例之聚合物 *1 · "" 鋰離子蓄電池之結構；. 圖2爲透視圖：顯示聚合物鋰離子蓄電池之結構.； 圖3槪要顯示聚合物鋰離子蓄電池之捲繞之電極之結 構；. 圖4爲垂直斷面圖，.顯示聚合物鋰離子蓄電池之正電 極之結構. 圖5爲垂直斷面圖，顯示聚合物鋰離子蓄電池之正電 4 / 極上所構製凝膠電解質層.； 圖6爲平面圖，.顯示聚合物鋰離子蓄電池之正電極之 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS>A4規格（210 X 297公釐） ------—------Q--------tr---------蜂 (諳先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 43493 A7 B7 五、發明說明（4) 結構；- 圖7爲垂直斷面圖，顯示聚合物鋰離子蓄電池之負電 極之結構j 圖8爲垂直斷面圖，顯示聚合物鋰離子蓄電池之負電 %
極上所構製凝膠電解質層J 圖9爲平面圖，顯示聚合物鋰離子蓄電池之負電極之· 結構；. '圖1 0爲斷面圖，顯示聚合物鋰離’子蓄電池之疊層薄 膜之結構之一主要部份，； 圖1 1爲自圖2所示之箭頭C上所見之側視圖j 圖1 2爲曲線圖，.顯示厚度比率及容量比率間之關係> :及 圖1 3爲曲線圖：顯示厚度比率及能量密度間之關係， 〇 K · ' 符號說明 1 聚合物鋰離子蓄電池 2 捲繞電極 3 正電極引線 4 負電極引線 5 殼構件 6 上疊層薄膜 7 下疊層薄膜 8 正電極 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閲讀背面之>i.意事項再填寫本頁)
-_____ I · ί _ϊι n n at i *t t H 經'濟部智慧財產局員工消費合作社印製 43493 7 A7 B7 五、發明說明（5) 9 負電極 1 0 分隔層 11 凝膠電解質層 1 2 正電極集聚層 12 ί a 露出部份 13 正電極作用材料層 1 4 負電極集聚層 _ 1 _5 負電極作用材料層 - 19 可熔#膜 較佳實施例之詳細說明 現參考附圖，.說明本發明之一實施例：參考圖1及2 ，現說明本發明之實施例之聚合物鋰離子蓄電池1之結構. 。一正電極引線3及一負電極引線4連接至捲繞電極2.， 並用作外部接頭，，拉出外部外彳捲繞電極2由一上疊層薄 、 - 膜6及一下疊層薄膜7包裏，.此等構成—殼構件5/ 如顯示於圖3，.捲繞電極2構造爲一正電極8及負電 極9經由一分隔層1 0疊合碓捲繞.。一凝膠電解質層1 1 形成於正電極8及分隔層10之間及負電極9及分隔層 1 0之間 如顯示於圖4:正電極8由構製一正電極作用材料層 1 3於正電極集聚層1 2之二面上所構成/而且，•正電極 8具有一凝膠電解質層11構製於其二面上所構製之正電 極作用層13上，如顯示於圖5。 . 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） {請先閲讀背面之注专爹項再填窝本頁) -· n n n n ϋ 一ej· .1 i· ϋ I* I · 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 4 4 9 3 ?' A7 , _______B7____^_ 五、發明說明（6) .如顯示於圖4及5，.假設正電極8爲構製於正電極集 聚層12之二面上之正電極作用材料層13之厚度爲4^及 A2。.另一假設爲該對正電極作用材料層1 3之總厚度爲A 。故此，，正電極作用材料層1 3之總薄膜厚度A可由計算 A !及A 2獲得。 ‘ 正電極集聚層1 2可由金屬箔，諸如鋁箔，.鎳箔/或 不銹鋼箔構成.。以上金屬箔宜爲多孔性金屬箔：> 當使用多 孔性金屬箔時：集聚層及電極層間之黏1著強度可增加：多 孔性金屬箔可爲穿孔金屬，.擴張金屬：或具有由蝕刻法所 構製之許多孔之金屬箔.。 構成正電極作用材料層13之正電極作用材料可爲金 屬氧化物，，金屬硫化物，.或特定聚合材料/ 正電極作用材料可爲L i xMOa /其中，Μ爲一或更 多種之過渡金屬，，宜.爲C 〇，N i ，或Μη，及X滿足 0 05SXS1 . 12，，此視電池之充電/放電狀態而 V. 1 定變化）'構成複合鋰氧化物·之過渡金屬宜爲C 〇 : N i ，或Μη。複合鋰氧化物以L i Co02，L i N i 〇2， • » * L iN iyCoi-yOz (其中 〇<y<l).，及 L i Μ η 2 0 4 爲例》 ψ 二或更多種正電極作用材料可溫合：以構成正電極作 用材料層1 3 ··當構製正電極作用材料層1 3時，.可加進 已知之導電性材料及/或已知之黏合劑 如顯示於圖6、’正電極8可具有一長度方向之端部，， 且在該處構製一露出部份12 a，，其中露出正電極集聚層 成張尺度適用中國國家標準<CNS)A4規格（210 X 297公釐) 1 {諳先閱讀背面之ί±·意事項再填寫本頁) i *n ----訂----- 線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -9 « 43493? A7 B7 五、發明說明（7) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁> 1 2 \以相當於正電極引線3之寬度？正電極引線3連接 至正電極集聚層1 2之露出部份，.俾正電極引線3自正電 極集聚層1 2之露出部份1 2 a之寬度方向端部拉出_。 如顯示於圖7:負電極9具有負電極作用材料層15 構製於負電極集聚層1 4之二面上：如顯示於圖8.，負電 極裝有負電極作用材料層15/構製於其二面上：並具有 凝膠電解質層1 1構製於其二面上.。 '如顯示於圖7及8 :假設負電極9’爲構製於負電極集 聚層之二面上之負電極作用材料層之厚度爲Bi&B2，。另 假設該對負電極作用材料層之總厚度爲B。.負電極作用材 料層之總薄膜厚度B可由計算B彳+ B 2獲得.。 負電極集聚層1 4可由金屬箔，，諸如銅箔，、鎳箔，，或 不銹鋼箔構成。，金屬箔宜爲多孔性金屬箔.。由於使用多孔 性金屬箔，.集聚層及電極層間之黏著強度可增加？多孔性 金屬箔可爲穿孔金屬，.擴張金屬，，及具有由蝕刻法製成之 'v ， 許多孔之金屬箔之任一種。. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 構成負電極作用材料層15之負電極作用材料宜爲能 摻雜/解去摻雜鋰之材料；能摻雜/解去摻雜鋰之材料以 石墨，.不可石墨化之碳材料：及可石墨化之碳材料爲例.。 碳材料以碳黑，.諸如熱解碳或乙炔黑，.石墨.，玻璃碳，活 性碳，碳纖維，燒結之緊密有機聚合物*燒結之緊密咖啡 豆，.燒結之緊密纖維素，及燒結之緊密竹材爲例 一或更多種之負電極作用材料可混合：以構成負電極 作甩材料層1 5 ~當構製負電極作用材料層1 5時.，可加 本紙張尺度適用中國國家標準<CNS)A4規格（210 * 297公釐） -10 - 43493? A7 B7 五、發明說明（8) 進已知之導電性材料及/或已知之黏合劑。 如顯示於圖9，.負電極9具有一露出部份14a :負 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 電極集聚層1 4在此露出，.相當於負電極引線4之寬度.， 露出部份1 4 a形成於負電極9之長度方向之端部上.。負 電極引線4連接至露出部份1 4 a上\，負電極集聚層1 4 在此露出，.俾負電極引線4自露出部份1 4 a之寬度方向 端部拉出》 * 分隔層1 0宜由薄膜構成，.具有小:孔：且以聚丙烯.， 聚乙烯1或其k合材料爲例：且宜使用具有小孔之薄膜，， 由使用表面活化劑或由執行電暈放電處理.，可提高黃對電 解質溶液之沾濕性結果，，可防止電池電阻之增加.> 當製造凝膠電解質層1 1時，，可使用一非水溶劑，此 « 以碳酸乙酯’，聚碳酸丙酯，碳酸丁酯，r 一丁基內酯，7 » · * —戊內酯，，二乙氧基乙烷，四氫呋喃，.2 —甲基四氫呋喃 « ，1 3_二噁烷醋酸甲酯.，丙炔酸甲酯，，碳酸二甲酯 V. * - 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 ’碳酸二乙酯’·碳酸乙基甲酯.，2 : 4 —二氟茴香醚，2 ，6 -二氟茴香醚’·及4 —藜蘆醚：以上材料可單獨使用 ，或二或更多種以上材料可作爲混合溶劑使用.。 當使用防濕之疊層薄膜構成殼構件5時：非水溶劑可 由以下材料聯合構成，具有沸點1 5 0°C或更高.，並以碳 酸乙酯，·聚碳酸丙酯，，r — 丁基內酯，，2 4 —二氟茴香 醚’？.，6 —二氟茴香醚，.及4 一藜蘆醚爲例： 當製造凝膠電解質層1 1時，.使用一電解質鹽.，此以 鋰鹽爲例，、諸如 L i PF6，_L iAsFe : L i BF4.， ϋ張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 x 297公釐)~~" A7 434937 _________B7 ___ 五、發明說明（9 ) L i C 1: 0 4，L i C F 3 S 0 3 ,，
Li (CF3S02)2N，.及 LiC4F9S〇3。以上鋰 鹽可單獨使用，.或二或更多種鋰鹽可合倂。.需加進之電解 質鹽在凝膠電解質之非水電解質中之克分子濃度宜爲 〇 . 10mo 1/1至2 . Omo丨/1 ，以達成滿意之 * 丨 離子導電率，。 當製造凝膠電解質層1 1時，.使用聚合材料製備凝膠 電解質。.聚合材料可爲聚氟化亞乙烯或聚氟化亞乙烯之共 聚物、共聚物ΪΙ體以六氟聚丙烯及四氟乙烯爲例，。 構成凝膠電解質之聚合材料可例如爲聚丙烯腈或聚丙 烯腈之共聚物。.共聚物單體（乙烯單體）可爲以下材料之 任一：例如醋酸乙酯，，丙烯酸甲基甲酯，.丙烯酸丁基甲酯 ，丙烯酸甲酯：丙烯酸丁酯•，衣康酸，.丙烯酸甲酯氫化物 ，丙烯酸乙酯氫化物：丙烯醯胺，，氯化乙烯：氟化亞乙烯 ，及氯化亞乙烯。*可使用以下材料之任一，•作爲其替代.： . 丙烯腈丁二烯橡膠.，丙烯睛丁二烯苯乙烯樹脂，，丙烯腈聚 乙烯-丙烯-二烯苯乙烯氯化物樹脂：丙烯腈氯化乙烯樹 脂：丙烯腈丙烯酸甲酯樹脂\及丙烯腈丙烯酸酯樹脂，。 構成凝膠電解質之聚合材料可爲聚乙烯氧化物或聚.乙 烯氧化物之共聚物。，共聚物單體可例如爲聚丙烯氧化物.， 丙烯酸甲基甲酯，丙烯酸丁基甲酯，1丙烯酸甲酯，·或丙烯 酸丁酯·。 構成凝膠電解質之聚合材料可爲聚醚變性砂氧院或其 共聚物。. 私紙張尺度適用尹國國家標準（CNS)A4規格（210x297公茇） ------I----------r c <諳先閲讚背面之注意事項再填寫本頁) >=". 線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -12 434937 A7 B7 五、發明說明< 10) 構成凝膠電解質之聚合材料可單獨使用，·或二或更多 種上述材料可混合/ 爲獲得凝膠電解質層11之滿意之凝膠電解質：需加 進之聚合材料之量宜例如約爲電解質溶液之重量之約5 % 至約5 0%雖使用凝膠電解質作爲凝膠電解質層1 1之固 態電解質：但具有在室溫中之離子導電率爲lmS/cm 或更大之任何材料均可用作凝膠固態電解質之替代：例如. ，苛使用由泡脹之非水溶液所獲得之聚Λ合材料所構成之固 態聚合電解質）此包含上述之電解質鹽。.構成固態電解質 之聚合材料例如可爲聚乙烯氧物：聚丙烯氧化物，.聚磷肌 酸或聚矽烷.。 雖疊層之電解質2具有分隔層置於正電極及負電極 9間之結構，.但本發明並不限於以上結構。，可使可一結構 ，其中，.一凝膠電解質層1 0構製於正電極8及負電極9 之間，·以取代分隔層置於正電極8及負電極9間之結構 正電極引線3及負電極引線4可爲金屬，，諸如鋁.，銅 >鎳，.或不銹鋼所製正電極引線3及負電極引線4各製 成薄板形或網形 '正電極引線3及負電極引線4由例如電 阻熔接或超音波熔接，.連接至對應之正電極集聚層1 2之 露出部份1 2 a及負電極9之集聚層1 4之露出部份 14a。· 如顯示於圖1 0，.殼構件5需具有防濕特性。，例如.， 殼構件5具有三層結構·，由依次黏合尼龍薄膜1 5.，鋁箔 1 7，.及聚乙烯薄膜1 8獲得如顯示於圖1及2*，殼構 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公« ) <請先閲讀背面之it意事項再填寫本頁) -* t I I I I 1 I I I I I - - - I ' /「， 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 經濟部智慧財產局員工消費合作社印？Ιί A7 B7 五、發明說明（11) 件5具有凸出結構，.俾上叠層薄膜6容納捲繞之電極2.， 及其需熔接之外端部6 a留下。. 當捲繞之電極2包裏於殼構件5中時，.上疊層薄膜6 之外端部6 a及下疊層薄膜7由熱相互熔接，.俾上疊層薄 膜6之聚乙烯薄膜及下疊層薄膜7之聚乙烯薄膜面向內 然後，.降低內部壓力：並密封殼構件5。.此時：殼構件5 包裏捲繞之電極2，·俾正電極引線3及負電極引線4拉出 殼構件5外： ' 穀構件結構並不限於以上結構。.例如，可使用一 » 結構，.其中：製成袋形之叠層薄膜包裏捲繞之電極2 ,。在 以上情形中：捲繞之電極2儲放於殼構件5中。.然後·，降 低殼構件5中之壓力，*並密封殼構件5，·俾正電極引線3 及負電極引線4拉出外部。. 如顯示器於圖1 ，. 2，.及1 1 :當捲繞之電極包裏於 殼構件5中時，.聚烯烴樹脂所製之上及下可熔薄膜1 9置 於殻構件4，，正電極引線3 ,，及負電極引線4間之接觸部 份上，.以保持正電極引線3及負電極引線4固定，。 可熔薄膜19需具有與正電極引線3及負電極引線4 黏著之黏著性。.例如：可熔薄膜1 9之材料之聚烯烴樹脂 以聚乙烯*聚丙烯，變性聚乙烯，變性聚丙烯.，及任一以 上材料之共聚物爲例，。可熔薄膜1 9熔化接前所達成之可 熔薄膜1 9之厚度宜滿足2 0 至2 0 0 jtzm.。如在可 熔薄膜1 9熔化前所達成之厚度小於2 0 ，.則不易處 理。.如可熔薄膜1 9熔化茚所達成之厚度大於2 0 0 Am 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公* ) _ -14 - n n» n ^^1 Ml 一 - n ϋ n · AIS i BE t— {請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
線A 434937 A7 B7 五、發明說明（12) ，則水容易滲透可熔薄膜。，在此情形ί不易維持電池之氣 密。， 故此，.當捲繞電極2包裏於殻構件5中時.，可熔薄膜 1 9由熱熔接操作熔接如此：正電極引線3 ,，負電極引 線4，·及殼構件5間之黏著性可進一步提高' %發明之聚合物鋰離干蓄電池具有上述結構其特徵 爲正電極作用材料層13之總薄膜厚度Α滿足自60#m 至ί 5 0 # m之範圍》而且，正電極作_‘用材料層1 3之總 * · 薄膜厚度A與負電極作用材料層15之總薄膜厚度B之比 率A/B滿足自0.5至1.2之範圍 正電極作用材料層13之總薄膜厚度A與負電極作用 材料層1 5之總薄膜厚度B之最佳厚度比率A/B如上述 獲得。故此，.可提高電池之放電負荷特性。如此，可進一 * ^ « 步增加電池之能量密度。， /當電解質層1 1之凝膠電解質爲聚氟化亞乙烯時.，宜 V. ' 使用由聚六氟聚丙烯或聚四氟乙烯共聚合所獲得之多聚合 物所構成之凝膠電解質。.結果，.可獲得具有較高機械強度 之凝膠電解質y
.爲提高凝膠電解質層1 1之機械強度，.宜使用由六氟 聚丙烯以低於8重量％之比率與聚氟化亞乙烯共聚合所獲 得之聚合物所構成之凝膠電解質 更宜使用由六氟聚丙烯 以不低於3重量％且不高於7.5重量％之比率成塊共聚 合所獲得之聚合物所構成之凝膠電解質。I 六氟聚丙烯之比率何以爲7 · 5重量％或以下之理由 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格<210 X 297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁》 ------— —訂-----丨—— 線- 經濟部智慧財產局貝工消費合作社印製 434937 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（13) 在於’·當比率高於上述値時，-不能達成滿意之強度，a比率 何以爲3重量％或更高之理由在於，，不能滿意獲得由六氟 聚丙烯之共聚合提高溶劑維持性能之效果。，在此情形：不 能維持充分大量之溶劑。 * ^正電極作用材料層1 3之總薄膜厚度A與負電極作用 材料層1 5之總薄膜厚度B之總厚度A + B爲5 0 0 /zm 或更小，.更宜爲3 0 0 A m或更小j ..... .. 實例 現說明本發明之聚合物鋰離子蓄電池之實例。.而且： 現說明比較性實例·.製造用以與實例比較，。 實例1 在實例1中I正電極之製造爲先混合市售之碳酸鋰及 碳酸鈷，•俾鋰原子及鈷原子之組合比率爲1 : l\。然後.，
•V 混合物在空氣中以9 0 0 °C鍛燒5小時：導致獲得氧化鋰 鈷（LiC〇2);此用作正電極之作用材料。.91重量％ 之量之氧化鋰鈷，.6重量％之量之作用導電性材料之碳黑 ，及3重量％之量之用作黏合劑之聚氟化亞乙烯混合.，以 獲得用以構成正電極之一混合物》正電極之混合物散佈於 N -甲基吡咯烷酮中，，俾獲得漿體（漿糊形）'然後.，所 獲得之正電極用之混合漿體均勻施敷於鋁箔之二面上，鋁 ** 箔構成正電極之集聚層.，並具有厚度2 0 »然後.，鋁 箔之二面乾燥，.及然後，使用一滾壓機.，以模壓鋁箔•，俾 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 * 297公釐） -<L»- -------------II τ、 (请先閱績背面之iis事項再填寫本頁》 訂： 丨線 4 3 4 9 3 7 A7 B7 五、發明說明（14) 製造一長正電極。、 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 構製於正電極之集聚層之二面上之正電極作用材料層 之厚度A 1及A 2大致相同。·正電極之該對作用材料之總 薄膜厚度A爲6 0 /im »正電極作用材料層之密板爲 3 . 6 g / c m 3 ' 負電極額製造爲，，9 0重量％之量之石墨及1 0重量 %之量之用作黏合劑之聚氟化亞乙烯混合：俾獲得負電極 用之混合物。.負電極引之混合物散佈於’—甲基吡咯烷酮 ，俾獲得漿體_(漿糊形狀）_。然後：.所獲得之負電極用之 混合漿體均勻施敷於鋁箔之二面上.，銅箔構成負電極之集 聚層*，並具有厚度15 。.然後·，鋁箔之二面乾燥，.及 然後•使用滾壓機，.以模壓銅箔，俾製造一長負電極.。 構製於負電極之集聚層之二面上之負電極作用材料層 之厚度B 2大致相同負電極之該對作用材料之總薄 膜厚度B爲七0 。.負電極作用材料層之密板爲 1 . 6 g / c m 3 .。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 故此，正電極作用材料層之總薄膜厚度A及負電極作 用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率A/B爲1 . 20 ' 網形銅所製之負電極引線點熔接於負電極上，.同時， 網形鋁之正電極引線點熔接於正電極上。，負及正電極引線 用作接頭，用以產生外部輸出。. 凝膠電解質層由使用聚氟化亞乙烯及六氟聚丙烯以重 量比率9 3 7成塊共聚合所獲得之聚合材料製造ϊ先加 進1重量％之量之2，. 4 一二氟茴香醚於由混合8〇份重 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公« ) ~~ A7 434937 B7 五、發明說明（15 > 量之量之碳酸二甲酯，.4 2份重量之量之r — 丁基內酯， 5 0份重量之量之碳酸乙酯，· 8份重量之量之碳酸丙酯_， 及1 8份重量之量之L i P F 6所獲得之溶液中。然後， 10重量％之量之聚氟化亞乙烯及六氟聚丙烯之共聚物加 進以上溶液中：俾由均化器均勻分散然後.，溶液加熱： 並在7 5 °c上攪動.。在混合溶液變爲無色及透明狀態後.， 停止攪動。.然後.，溶液由使用刮刀均勻塗敷於正電極及負 電極之二面上。.然後，.置該結構於7 0 '°C之乾燥爐中三分 鐘，.俾具有厚度約2 5 /zm之凝膠電解質層形成於正電極 及負電極之表面上.。 如此製成之負電極及正電極疊合，同時負電極及正電 極捲繞多次。.如此製成捲繞之電極。所獲得之捲繞電極在 減壓下包裏於疊層之薄膜中.，同時負電極之引線及正電極 之引線拉出外部 '結果，·製成聚合物鋰離子蓄電池 ，· ·」 實例2至4 實例2至4之聚合物鋰離子蓄電池製法與實例1相似. ，唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲6 0 ;及 負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示器於表1。.在實例2 至4中：由改變負電極作用材料層之總薄膜厚度B.，使正 電極作用材料層之總薄膜厚度A及負電極作用材料層之總 薄膜厚度B之厚度比率A/B爲1 . 00，〇 . 80 :及 * ^ 0.60。· 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁)
-1« 1« n ϋ ϋ 如5, t— n t I 厂J V 經濟部智慧財產局員工消費合作社却製 -18 - A7 B7 五、發明說明（16) 實例5至8. 實例5至8之聚合物鋰離子蓄電池製法與實例1相似 ，唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲9 0 //m，及 負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於表1。在實例5至 8中，由改變負電極作用材料層之總薄膜厚度B.，使正電 極作用材料層之總薄膜厚度A及負電極作用材料層之總薄 膜厚度B之厚度比率A/B爲1 · 00，0，80.，及 0.60。· "· 實例9至1 2 實例9至1 2之聚合物鋰離子蓄電池製法與％例1相 似，.唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲1 2 0 ，.及負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於表1.:在實例 9至1 2中，由改變負電極作用材料層之總薄膜厚度B.， 使正電極作用材料層之總薄膜厚度A及負電極作用材料層
V 之總薄膜厚度B之厚度比率A/B爲1 . 00 : 〇 : 80 ，及 0 · 6 0 ^ 實例1 3至1 6 實例13至16之聚合物鋰離子蓄電池製法與實例1 相似唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A'同爲 1 5 0 /zm，及負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於表 * 1 '在實例1 3至1 6中.，由改變負電極作用材料層之總 薄膜厚度B，，使正電極作用材料層之總薄膜厚度A及負電 本紙張尺度適用中國國家標準咖織格W爱） (諳先閲窬背面之注意事項再填寫本頁) i 訂---------線· 經濟部智慧財產局員工消費合作杜印製 43493 7 A7 B7 五、發明說明（17) 極作用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率A/B爲 1.00，0.8 ◦，及 0.60。. 比較性實例1至3 比較性實例1至3之聚合物鋰離子蓄電池製法與實例 1相似.，唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲 * * 6 0 /zm.，及負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於表1 。在比較性實例1至3中，，由改變負電1極作用材料層之總 薄膜厚度B，.使正電極作用材料層之總薄膜厚度A及負電 極作用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率A/B爲 1,40，0.40，及 0.20。· 比較性實例4至6 比較性實例4至6之聚合物鋰離子蓄電池製法與實例 1相似，唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲 ··... ^ 90 # m .，及負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於表1 。.在比較性實例4至6中，由改變負電極作用材料層之總 薄膜厚度B，使正電極作用材料層之總薄膜厚度A及負電 極作用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率A/B爲， 1.40，0.40，及 0.2 0。· 比較性實例7至9 , 比較性實例7至9之聚合物鋰離子蓄電池製法與實例 1相似，.唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲1 2 0 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格<210 X 297公S ) -----.— 丨 -------i .C {請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) _ΓϋΓ· 訂-------!線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 4349 3 A7 B7 五、發明說明（18) <請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) ，及負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於表1 .。在 比較性實例7至9中，由改變負電極作用材料層之總薄膜 厚度B，，使正電極作用材料層之總薄膜厚度A及負電極作 用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率A/B爲1 . 40.， 0. 40，及 0.2-0。 比較性實例1 0至1 2 比較性實例10至12之聚合物鋰離子蓄電池製法與 實例1相似，.唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲 1 5 0 ym，.及負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於.表 4:。.在比較性實例1 0至1 2中，.由改變負電極作用材料 層之總薄膜厚度B _，使正電極作用材料層之總薄膜厚度A 及負電極作用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率A / B爲 1.40, .0-40，·及 0.20。 嶂 · 比較性實例1 3至1 9. 經濟部智慧財產局員工消f合作社印製 比較性實例13至19之聚合物鋰離子蓄電池製法與 實例1相似，1唯正電極作用材料層之總薄膜厚度A同爲 1 8 0 μπι.，及負電極作用材料層之總薄膜厚度顯示於表 1。 .在比較性實例1 3至1 9中：由改變負電極作用材料 層之總薄膜厚度Β，.使正電極作用材料層之總薄膜厚度A 及負電極作用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率A/B爲 1. 40，0.40,及：0.20: 私纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公S ) 21 4349 3 7 . A7 B7 五、發明說明（19) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 表1- ' 正電極之總薄膜 厚度AU m) 負電極之總薄膜 厚度B( v m) 薄膜厚度 比率A/B 實例1 60 50 1.20 實例2 60 60 1.00 實例3 60 75 0.80 實例4 60 \ 100 0.60 實例5 90 75 1.20 實例6 90 90 1.00 實例7 90 113 0.80 實例8 90 150 0.60 實例9 120 100 1.20 實例10 120 120 1.00 實例11 120 150 0.80 實例12 120 200 0.60 實例13 150 125 1.20 實例14 150 150 1.00 實例15 150 188 0.80 實例16 150 250 0.60 比較性實例1 60 43 1.40 比較性實例2 60 150 0.40 比較性實例3 60 300 0.20 比較性實例4. 90 64 1.40 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -id I 一S>»J n n It n I ~ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -22- 434937 五、發明說明（20 ) A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 比較性實例5 90 225 0.40 比較性實例6 90 450 0.20 比較性實例7 120 86 1.40 比較性實例8 120 300 0.40 比較性實例9 120 600 0.20 比較性實例10 150 107 1.40 比較性實例11 150 375 0.40 比較性實例12 150 750 0.20 比較性實例13 180 129 1.40 比較性實例14 180 150 1.20 比較性實例15 180 180 1.00 比較性實例16 180 225 0.80 比較性實例1 7 180 300 0.60 比較性實例1 8 180 450 0.40 比較性實例19 1&.0 900 0.20 容量比率（％) 能量密度（Wh/1) 實例1 93 205 實例2 92 230 實例3 91 223 實例4 94 217 實例5 84 215 實例6 83 242 本紙張尺度適用中囷國家標準（CNS)A4規格（210><297公釐） (諳先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂： 線‘· 23 434987 A7 B7 五、發明說明（21) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 實例7 82 234 實例8 85 228 實例9 75 226 實例1 0 75 224 實例11 74 246 實例12 76 239 實例13 68 223 實例14 67 250 實例15 66 242 實例16 69 236 比較性實例1 92 192 比較性實例2 92 206 比較性實例3, 90 198 比較性實例4 83 . 202 比較性實例5 8-3 216 比較性實例6 81 208 比較性實例7 75 212 比較性實例8 75 227 比較性實例9 73 218 比較性實例10 67 209 比較性實例U 67 224 比較性實例12 66 215 比較性實例1 3 54 202 J-----1----------rJ (諳先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂. '線， 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210x 297公釐） -24- 43 43五、發明說明（22) A7 B7 比較性實例14 54 216 比較性實例15 54 242 比較性實例16 53 235 比較性實例17 55 229 比較性實例18 54 217 比較性實例19 52 209 鑑定特性之試驗- 如此製成之實例1至16及比較性實例1至19之聚 合物鋰離子蓄電池接受恆定電流及恆定電壓法之充電及放 電操作試驗，，使用電位電流計。然後，量度獲得容量比率 * « 及能量密度所需之放電容量。.該量度由以下方法執行。 * 先以電流2 0 OmA開始充電。.當閉合電路之Ip壓上 升至4 · 2 V時.，充電方法改變爲恆定電壓丨在試驗開始 8小時後，充電完成.然後，.在.2 0 0 m A之恆定電流情 況下執行放電丨當閉合電路之電壓下降至3 . 0 V時.，放 電操作完成。.以上充電/放電循環執行三次。·在第三次放 電操作執行後，量度所獲得之放電容量。* 然後以5 0 0 mA之電流値開始充電*。當閉合電路之 電上升至4 _ 2 V時：充電方法改變爲極定電壓充電法 。在試驗開始3小時後，.充電完成：然後.，在 3 0 0 OmA之恆定電流情況下執行放電當閉合電路之 電壓下降至3 . 0V時，.放電操作完成。· 由在第三循環中所達成之放電容量及第四循環中之放 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ! — I ΙΊ··!! ,.!11 訂 * 11 111 I ·* <猜先閲免背面之迮意事項再填窝本頁)
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -25- 434S3 7 經濟部智慧財產局員Η消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（23) 電容量，·使用以下等式鑑定容量比率： 土 Β.丨丨.苎第四循環中之放電容量 v lnn tt — ^f^rrm ,-J . _l- ^=t j-^-φ m 父 100 弟二循環中之放量容量 由第三循環中獲得放電容量，.平均放電電壓，及電池 體積，鑑定容量密度。\ 鑑定結果顯示於表1， . + -. 如 依據所獲得之鑑定結果：當正電極\乍用材料層之總薄 膜厚度 A爲 6 Ojtzm，9 0#m，120#m 及 * , 1 8 0 //m時，.獲如圖1 2所示之所達成之厚度比率及容 量比率間之關係.，俾執行該鑑定。同樣：獲得圖1 3所示 之厚度比率及能量密度間之關係·，俾執行該鑑定.。 自圖1 2可明瞭，當正電極作用材料層之厚度爲6 0 « ym，.9 0仁m，，1 20ym及1 80仁m之情形由五曲 線表示時，.當正電極作.，用材料層.之總薄膜厚度A爲1 5 0_ Am或更小時.，每一電池之容量比率爲6 0%或更高/當 正電極作用材料層之總薄膜厚度A爲6 0 //m時.，每一電 池之容量比率爲9.0%或更高故此，*證實負荷特性優良. 當正電極作用材料層之總薄膜厚度A爲1 8 0 #m.， 電池之容量比率爲5 0%故此，.證實額能獲得較其他電 池爲滿意之容量比率。. . 如自圖1 3可明瞭，.當正電極作用材料層之薄膜厚度 爲 60 仁 m，90#m，. 120 仁 m: 150//m，.及 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 x 297公釐） n ^1-n ϋ I I ϋ -4·· ϋ I ϋ ϋ n ί I r/ ' (请先閲讀背面之生意事項再填窝衣頁) 線. 434937 經濟部智慧財產局員工消费合作社印製 A7 B7 五、發明說明（24) 1 8 0 /2m由五曲線指示之情形：證實能量密度隨正電極 作用材料層之總薄膜厚度A之增加而提升當正電極作用 材料層之總薄膜厚度A爲1 8 Ο απί時，，能量密度較之正 電極作用材料層之總薄膜厚度A爲1 5 0之情形爲低.。當 正電極作用材料層之總薄膜厚度A爲6 0 ，.能量密度 爲2 0 OWh / 1或更低，視厚度比率A/B而定。在以 - » · 上情形中，*不能滿足市售電池所需之特性（比較性實例1 ，其中，.厚度比率爲1 . 4 0，及比較;性實例3，其中.， • * 厚度比率A/B爲0 . 20)。. 當厚度比率A/B增加時，，能量密度在任何情況均增 加。.當厚度比率A / B爲約1 . 〇 0時.，能量密度最大。 如厚度比率進一步增加，能量比率下降.。 故此 正電極作用材料層之總薄膜厚度A宜滿足自 6 0 Am至1 5 0 之範圔。.正電極作用材料層之總薄 膜厚度A與負電極作用材料層之總薄膜厚度B之厚度比率 A/B宜滿足自0 . 5至1 . 2之範圍 如上述，本發明結構在獲得含有凝膠電解質之固態電 解質電池之正電極作用材料層之總薄P厚$A及正電極作 用材料層之總薄膜厚度A與負電極作用材料層之總薄膜厚 度B之厚度比率A/B之最佳値。.故此.，依據本發明.，可 提供一種固態電解質電池，.此能提高其能量密度而不惡 化電池之放電負荷特性/ _ 雖由其較宜之形狀及結構以特定程度說明本發明·，但 應明瞭較宜形狀之本說明在結構之細節及零件之組合及安 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ----— — — — — — — ·1111111 ^ · 11-----I „ (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 27 4 3 4937 A7
B7I 明說 明發 、 五 5 2 變- 改圍 可範 上及 排神 精 之 明 發 本 之 中 圍 範 U 禾 專 請 串 附 後 難 脫 不 而 <請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 χ 297公釐） -28-

Claims (1)

  1. 434937 A8 B8 C8 D8 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 六、申請專利範圍 .1 —種固態電解質電池包含： 一捲繞之電極，，裝有一正電極.，含有一長正電極集聚 層，、具有二面·，其上構製正電極作用層.；一負電極，.含有 —長負電極集聚層.，具有二面.，其上構製負電極作用材料 層；.及一固態電解質層構製於正電極及負電極之間/俾正 電極及負電極疊合並捲繞，.其中 當假設構製於正電極之集聚層之二面上之一對正電極 作用材料層之總厚度爲總薄膜厚度A及··.構製於負電極之集 聚層之二面上之一對負電極作用材料層之總厚度爲總厚度 B時，. 正電極作用材料層之總薄膜厚度A滿足自6 0 /zm至 1.5 0 //in之範圍，.及正電極作用材料層之總薄膜厚度A. 與負電極作用材料層之總厚度B之比率A/B滿足自 0 . 5至1 . 2之範圍： 2 .如申請專利範圍第1項所述之固態電解質電池，， 其中，·固態電解質由使用聚氟化亞乙烯及聚氟化亞乙烯之 共聚物所構成之凝膠電解質製造％ . 3 .如申請專利範圍第2項所述之固態電解質電池.， 其中，.固態電解質層由使用聚氟化亞乙烯及六氟聚丙烯之 共聚物所構成之凝膠電解質製造。. 4 .如申請專利範圍第3項所述之固態電解質電池，， 其中丨固態電解質層使用聚合物所構成之凝膠電解質製造 、其中：六氟聚丙烯以低於8重量％之比率與聚氟化亞乙 烯共聚合.。 ，本紙張尺度逋用中國國家揉準（CNS ) Λ4规格（210X297公釐) ' -29- 請 先 閲 背 面 之 注 % 、裝 訂 線 4 3 4.9 3 7 Α8 Β8 C8 DS 六、申請專利範圍 5 .如申請專利範圍第4項所述之固態電解質電池，， :其中，.固態電解質層使用聚合物所構成之凝膠電解質製造 ，其中.，六氟聚丙烯以不低於3重量％，不高於7 . 5重 . 量％之比率與聚氟化亞乙烯成塊共聚合，。 6 .如申請專利範圍第1項所述之固態電解質電池.， 其中，正電極作用材料由使用複合鋰氧化物製備，.主要爲 L i xM〇2所構成（其中，Μ爲一或更多種之過渡金屬，， 宜爲C 〇，N i :或Μ η，及.X視電池之充電/放電之狀 態而定變化，.且滿足0 . 0 5蕊X S 1 . 1 2 ).。 7 .如申請專利範圍第1項所述之固態電解質電池，.， 其中，負電極作用材料爲能摻雜及解去摻雜鋰之材料.。 8 .如申請專利範圍.第7項所述之固態電解質電池.， 其中，.能摻雜/解去摻雜鋰之材料爲選自石墨，，不可石墨 化之碳材料：及可石墨化之碳材料所組之群中之至少一材 料。. ' 9 .如申請專利範ν圍第1項所述之固態電解質電池/ 其中，·捲繞電極由一疊層之薄膜包裏，.及連接至捲繞電極 之正電極之一引線及負電極之一引線拉出疊層薄膜之外部 外。. 1 0 . —種固態電解質電池：包含： —捲繞之電極，.裝有一正電極，，含有一長正電極集聚 層，·具有二面，•其上構製正電極作用層；.一負電極，含有 一長負電極集聚層，，具有二面，.其上構製負電極作用材料 層；<及一固態電解質層構製於正電極及負電極之間，，俾正 冬紙張尺度適用中國國家揉牟（CNS ) A4ft4M 210X297公兼） (诗先閲讀背面之注意事項再填) 訂 線『 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -30- 4 3 4 ABCD 經 濟 部 智 慧 財 產 局 負 工 消 費 合 作 社 印 製 六、申請專利範圍 電極及負電極經由一分隔層疊合並捲繞，.其中 當假設構製於正電極之集聚層之二面上之一對正電極 作用材料層之總厚度爲總薄膜厚度A及構製於負電極之集 聚層之二面上之一對負電極作用材料層之總厚度爲總厚度 B時，. 正電極作用材料層之總薄膜厚度A滿足自6 0 至 1 5 0 jum之範圔.，及正電極作用材料層之總薄膜厚度A ν. 與負電極作用材料層之總厚度B.之比率A / B滿足自. 0 . 5至1 . 2之範圍·》 1 1 .如申請專利範圍第1 0項所述之固態電解質電 池，其中，固態電解質由使用聚氟化亞乙烯及聚氟化亞乙 烯之共聚物所構成之凝膠電解質製造s 1 '2 .如申請專利範圍第1 〇項所述之固態電解質電 池’.其中/固態電解質層由使用聚氟化亞乙烯及六氟聚丙 烯之共聚物所構成之凝膠電解質製造。· « 1 3 ·如申請專利:範圍第1 〇項所述之固態電解質電 池：其中，·固態電解質層使用聚合物所構成之凝膠電解質 製造’·其中六氟聚丙烯以低於8重量％之比率與聚氟化 亞乙嫌共聚合 1 4 _如申請專利範圍第1 3項所述之固態電解質電 池其中，.固態電解質層使用聚合物所構成之凝膠電解質 製造.，其中，.六氟聚丙烯以不低於3重量％，•不高於 7 .· 5重量％之比率與聚氟化亞乙烯成塊共聚合。 15.如申請專利範圍第1〇項所述之固態電解質電 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) .訂 線 r:a_— 丰紙張尺度適用中國國家揉準《CNS ) A4规格（210X297公釐） -31 · 43 49 3 7 bI D8 六、申請專利範園 池，.其中，.正電極作用材料由使用複合鋰氧化物製備，，主 要爲L i χΜ〇2所構成（其中，Μ爲一或更多種之過渡金 » 屬1宜爲C 〇 \ N i ，或.Μη 及X視電池之充電/放電 之狀態而定變化，.且滿足0.05客X客1.12)·。 1 6 .如申請專利範圍第1 0項所述之固態電解質電 池，.其中，.負電極作用材料爲能摻雜及解去摻雜鋰之材料 〇 1 7 .如申請專利範圍第1 6項所_·.述之固態電解質電 池，*其中，能摻雜/解去摻雜鋰之材料爲選自石墨，不可 石墨化之碳材料：及可石墨化之碳材料所組之群中之至少 —材料。. 1 8 .如申請專利範圍第1 0項所述之固態電解質電 池\其中，.捲繞電極由一疊層之薄膜包裏，，及連接至捲繞 電極之正電極之一引線及負電極之一引線拉出疊層薄膜之 外部外。· * ； ；------舞—Ί (請先閱讀背面之注意事項再填t本I') -ί..:ι.ι_.EIL-- 訂' 線. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 國 國 中 用 29 X ο 21 -32 -
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