TW202026342A - 可折疊式顯示器 - Google Patents

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根本友幸
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Abstract

本發明係一種可摺疊式顯示器，其具備顯示器用膜，上述顯示器用膜以聚酯系樹脂(A)為主成分，玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。根據本發明，可提供具備耐折性、耐熱性優異之顯示器用膜之可摺疊式顯示器。

Description

可折疊式顯示器
本發明係關於一種具備耐熱性、耐折性優異之顯示器用膜之可摺疊式顯示器。
聚酯之耐熱性、耐候性、機械強度、透明性、耐化學品性、阻氣性等性質優異，且價格方面亦容易獲取，因此是通用性較高，目前被廣泛用於飲料、食品用容器或包裝材、成形品、膜等中之樹脂。
另一方面，近年來，對可撓性顯示器之需求日益高漲，強烈要求耐熱性高且耐反覆彎曲性優異之膜。
例如，於專利文獻1中對利用含有環狀烯烴樹脂之膜的耐反覆彎曲性之膜進行了研究。
又，於專利文獻2、3中提出含有聚醯亞胺之膜作為耐熱性或耐彎曲性優異之膜。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2014-104687號公報 [專利文獻2]國際公開第2017/150377號公報 [專利文獻3]國際公開第2016/060213號公報
[發明所欲解決之問題]
然而，專利文獻1中揭示之膜之耐反覆彎曲性之水準較低，無法滿足市場之要求。 又，環狀烯烴系樹脂之塗敷性、接著性較差，因此認為作為可撓性顯示器用構件難以與其他構件積層。
又，專利文獻2中記載之聚醯亞胺膜之耐熱性較高，但另一方面，成型溫度為350℃，其成形時間亦較長，因此於生產性方面存在困難。
專利文獻3中記載之聚醯亞胺膜具有耐彎曲性，但於其製造製程中為藉由使用溶劑之塗佈的成形方法，因此生產性較差，亦耗費成本。
本發明所欲解決之課題係為了解決上述問題點而提供具備耐折性、耐熱性優異之顯示器用膜之可摺疊式顯示器。 [解決問題之技術手段]
本發明包含以下之態樣。
[1]本發明之可摺疊式顯示器具備顯示器用膜，上述顯示器用膜以聚酯系樹脂(A)為主成分，玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。 [2]關於較佳之一態樣之可摺疊式顯示器，上述聚酯系樹脂(A)係含有作為二羧酸成分(a-1)之對苯二甲酸單元及作為二醇成分(a-2)之1,4-環己烷二甲醇單元之聚對苯二甲酸環己二甲酯。 [3]關於較佳之一態樣之可摺疊式顯示器，上述聚對苯二甲酸環己二甲酯之結晶熔解溫度為255℃以上310℃以下。 [4]關於較佳之一態樣之可摺疊式顯示器，上述顯示器用膜包含相對於上述聚酯系樹脂(A)100質量份而言為1質量份以上50質量份以下之玻璃轉移溫度高於該聚酯系樹脂(A)之聚芳酯(B)。 [5]關於較佳之一態樣之可摺疊式顯示器，上述顯示器用膜之結晶熔解溫度為255℃以上300℃以下。 [6]關於較佳之一態樣之可摺疊式顯示器，上述顯示器用膜之厚度為1～250 μm。 [7]關於較佳之一態樣之可摺疊式顯示器，於彎曲半徑(R)＝1.5 mm之條件下進行23℃之1000次彎曲試驗時，上述顯示器用膜無外觀變化。 [8]本發明之顯示器用膜積層體具備顯示器用膜及設置於該顯示器用膜之至少單面之黏著層，上述顯示器用膜以聚酯系樹脂(A)為主成分，玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。 [9]本發明之可摺疊式顯示器具備經由上述顯示器用膜積層體之黏著層貼合其他構件而成之構成。 [發明之效果]
本發明提出之顯示器用膜之耐折性、耐熱性優異，藉由將該膜與其他構件積層，可獲得耐折性、耐熱性優異之可摺疊式顯示器。
以下，對本發明加以詳細說明。但是，本發明之內容並不限定於以下說明之實施形態。
本發明係一種可摺疊式顯示器，其具備顯示器用膜，該顯示器用膜以聚酯系樹脂(A)為主成分，玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。 再者，亦將於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變簡稱為降伏點應變。 以下，對本發明之可摺疊式顯示器所具備之顯示器用膜加以詳細說明。
＜顯示器用膜＞ 本發明之實施形態之一例之顯示器用膜(以下，有時稱為「本膜」)以聚酯系樹脂(A)為主成分，玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。
於本發明中，「主成分」係指占最多質量比率之成分，具體而言為50質量%以上，更佳為55質量%以上，進而較佳為60質量%以上。
本發明者發現玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，且降伏點應變為特定值以上之聚酯系樹脂系膜具有作為顯示器用膜而言優異之耐折性、耐熱性，尤其適於可摺疊用途，從而完成本發明。 本發明者認為本膜在開始塑性變形之前的應變量比較大，因此表現出耐折性。
本膜就薄膜、賦予耐折性之觀點而言，較佳為雙軸延伸膜。
(1)玻璃轉移溫度 本膜之玻璃轉移溫度(Tg)為85℃以上150℃以下，更佳為86℃以上140℃以下，進而較佳為87℃以上130℃以下。 若本膜之Tg為85℃以上，則於將本膜用於顯示器用途時亦無變形，因此耐熱性優異。 另一方面，若本膜之Tg為150℃以下，則於加工性方面亦合適。 本膜之玻璃轉移溫度(Tg)係依據JIS K7121(2012年)使用示差掃描熱量計(DSC)以10℃/min之加熱速度進行測定。 再者，於DSC測定中確認複數個玻璃轉移溫度之情形時，本發明中之玻璃轉移溫度(Tg)係指高溫側之玻璃轉移溫度。
(2)降伏點應變 本膜於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。 本膜之降伏點應變較佳為8.5%以上，更佳為9.0%以上。降伏點應變之上限並無特別限定，為50%以下。藉由使至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上，將膜之耐彎曲性確保於實用範圍內。 降伏點應變可藉由製造本膜時之延伸條件等進行調整。
本膜之一方向上之降伏點應變為上述範圍，並且與一方向正交之方向上之降伏點應變較佳為8.0%以上，更佳為8.5%以上，進而較佳為9.0%以上，而且較佳為50%以下。 再者，上述「一方向」並無特別限定，例如意指本膜之MD)(或TD)，「與一方向正交之方向」例如意指本膜之TD(或MD)。此處，MD意指「Machine Direction，加工方向」，TD意指「Transverse Direction，橫向方向」。 本膜之降伏點應變意指於拉伸試驗中獲得之應力-應變曲線之降伏點之應變(%)，可藉由依據JIS K7127：1999之方法進行測定。
(3)降伏應力 於23℃下進行拉伸試驗時本膜之降伏應力較佳為50 MPa以上，更佳為55%以上，進而較佳為60 MPa以上。 上限並無特別限定，於包含聚酯系樹脂之膜之情形時，通常為300 MPa以下。 藉由將本膜之降伏應力設為50 MPa以上，將膜強度確保於實用範圍內，且將膜之耐彎曲性確保於實用範圍內。降伏應力可藉由延伸條件進行調整。 本膜之降伏應力可藉由依據JIS K 7127：1999之方法進行測定。
(4)結晶熔解溫度 本膜之結晶熔解溫度(Tm)較佳為255℃以上300℃以下。 尤其是更佳為256℃以上295℃以下，進而較佳為257℃以上290℃以下，尤佳為258℃以上285℃以下。 若本膜之結晶熔解溫度(Tm)為該範圍，則本膜之耐熱性與熔融成形性之平衡優異。 此處，結晶熔解溫度(Tm)係依據JIS K7121(2012年)，對本膜使用示差掃描熱量計(DSC)以10℃/min之加熱速度進行測定。 再者，結晶熔解溫度(Tm)意指結晶熔解峰值溫度。 於DSC測定中確認複數個結晶熔解溫度之情形時，本發明中之結晶熔解溫度(Tm)係指最高溫度之結晶熔解溫度。 本膜之結晶熔解溫度(Tm)可藉由如下方式進行最佳化，選擇構成本膜之樹脂材料，添加結晶成核劑，或於本膜之製造中對自熔融狀態起之冷卻溫度、延伸倍率、延伸溫度、延伸後之熱處理條件進行調整。
(5)厚度 本膜之厚度較佳為1～250 μm，更佳為5～200 μm。藉由設為1 μm以上，將膜強度確保於實用範圍內。 若為250 μm以下，則容易表現出耐折性。 厚度可藉由延伸條件進行調整。
(6)耐折性 本膜較佳為使用YUASA製造之彎曲試驗裝置(DLDMLH-FS-C)，於彎曲半徑(R)＝1.5 mm之條件下進行23℃之1000次彎曲試驗時，無外觀變化者。 由於滿足此條件，本膜可稱為耐折性優異者。
本發明者發現，以通常顯示出相對高於聚乙烯系樹脂、聚丙烯系樹脂之降伏應力的聚酯系樹脂為主成分之膜之耐彎曲性優異，從而完成了本發明。 即便是降伏應力高之聚酯系樹脂，於由於變形而施加之應力較大之情形時，亦存在引起變形，於材料中殘留無法消除之應變之問題。 但是，本發明者發現於本發明中，只要降伏點應變為特定數值以上，則不易產生應變。 認為於超出彈性變形區域(降伏點)而應變之情形時，殘留折痕或皺褶等變形痕跡，造成外觀不良，或對材料特性本身產生影響。 即，降伏點應變量越大則在塑性變形開始之前之應變量越大，因此認為即便於施加較大應變之情形時，亦難以留下變形痕跡，耐變形性優異。
於本發明中，本膜可於不損害本發明之效果之範圍內含有除聚酯系樹脂(A)以外之其他樹脂。 作為其他樹脂，例如可列舉：聚苯乙烯系樹脂、聚氯乙烯系樹脂、聚偏二氯乙烯系樹脂、氯化聚乙烯系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、聚醯胺系樹脂(包含芳香族聚醯胺系樹脂)、聚縮醛系樹脂、丙烯酸系樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚甲基戊烯系樹脂、聚乙烯醇系樹脂、環狀烯烴系樹脂、聚丙烯腈系樹脂、聚環氧乙烷系樹脂、纖維素系樹脂、聚醯亞胺系樹脂、聚胺基甲酸酯系樹脂、聚苯硫醚系樹脂、聚苯醚系樹脂、聚乙烯醇縮醛系樹脂、聚丁二烯系樹脂、聚丁烯系樹脂、聚醯胺醯亞胺系樹脂、聚醯胺雙馬來醯亞胺系樹脂、聚醚醯亞胺系樹脂、聚醚醚酮系樹脂、聚醚酮系樹脂、聚醚碸系樹脂、聚酮系樹脂、聚碸系樹脂及氟系樹脂等。
又，本膜除了上述成分外，可於不明顯阻礙本發明之效果之範圍內適當含有通常調配之添加劑。 作為上述添加劑，可列舉：基於改良、調整成形加工性、生產性及膜之諸物性之目的而添加之自餘材等之修整損耗等產生之回收樹脂，或二氧化矽、滑石、高嶺土、碳酸鈣等無機粒子，氧化鈦、碳黑等顏料或染料等著色劑，阻燃劑、耐候性穩定劑、耐熱穩定劑、抗靜電劑、熔融黏度改良劑、交聯劑、潤滑劑、成核劑、塑化劑、抗老化劑、抗氧化劑、光穩定劑、紫外線吸收劑、中和劑、防霧劑、抗黏連劑、滑澤劑等。
又，本膜除了上述添加劑以外，可於不明顯阻礙本發明之效果之範圍內具有塗佈層。 作為上述塗佈層之功能，可列舉：硬塗性、抗靜電性、剝離性、易接著性、印字適性、UV(Ultraviolet，紫外線)截斷性、紅外線阻斷性、阻氣性等。 關於塗佈層之形成，可藉由於延伸行程中對膜表面進行處理之線內塗佈進行設置，亦可採用於系統外塗佈於暫時製造之膜上的離線塗佈，亦可併用兩者。
以下，對構成本膜之聚酯系樹脂(A)進行說明。
＜聚酯系樹脂(A)＞ 構成本膜之聚酯系樹脂(A)可為均聚酯，亦可為共聚聚酯。 於包含均聚酯之情形時，較佳為將芳香族二羧酸與脂肪族醇縮聚而得者。 作為芳香族二羧酸，可列舉對苯二甲酸、2,6-萘二羧酸等，作為脂肪族醇，可列舉：乙二醇、二乙二醇、1,4-環己烷二甲醇等。 作為具有代表性之聚酯，例示聚對苯二甲酸乙二酯(PET)等。 另一方面，作為共聚聚酯之二羧酸成分，可列舉間苯二甲酸、鄰苯二甲酸、對苯二甲酸、2,6-萘二羧酸、癸二酸、羥基羧酸等之一種或兩種以上，作為醇成分，可列舉乙二醇、二乙二醇、丙二醇、丁二醇、1,4-環己烷二甲醇、新戊二醇等之一種或兩種以上。 進而，作為共聚成分，亦可使用P-羥基苯甲酸等羥基羧酸。 於本發明中，就玻璃轉移溫度、降伏點應變之觀點而言，較佳為聚酯系樹脂(A)為含有作為二羧酸成分(a-1)之對苯二甲酸單元及作為二醇成分(a-2)之1,4-環己烷二甲醇單元之聚對苯二甲酸環己二甲酯。
聚酯系樹脂(A)之結晶熔解熱量(ΔHm(A))較佳為35 J/g以上70 J/g以下，更佳為36 J/g以上或65 J/g以下。若ΔHm(A)為該範圍，則聚酯系樹脂(A)具有耐熱性、耐濕熱性、熔融成形性及延伸加工性皆優異之適度之結晶性。 聚酯系樹脂(A)之結晶熔解熱量Δ(Hm(A))可依據JIS K7122(2012年)，使用示差掃描熱量計(DSC)以10℃/min之加熱速度進行測定。 再者，關於聚酯系樹脂(A)之結晶熔解熱量(ΔHm(A))，該(A)之構成單元例如若為聚對苯二甲酸環己二甲酯，則藉由調整除對苯二甲酸以外之其他酸成分及/或除1,4-環己烷二甲醇單元以外之其他二醇成分之種類或調配比率，可調整為上述範圍內。
聚酯系樹脂(A)之結晶熔解溫度(Tm(A))較佳為255℃以上310℃以下，更佳為280℃以上310℃以下，進而較佳為260℃以上或340℃以下，進而更佳為270℃以上或330℃以下，尤佳為280℃以上或310℃以下。 只要聚酯系樹脂(A)之結晶熔解溫度(Tm(A))為該範圍，則聚酯系樹脂(A)之耐熱性與熔融成形性之平衡優異。 聚酯系樹脂(A)之結晶熔解溫度(Tm(A))可依據JIS K7121(2012年)，使用示差掃描熱量計(DSC)以10℃/min之加熱速度進行測定。 關於聚酯系樹脂(A)之結晶熔解溫度(Tm(A))，與上述ΔHm相同，該(A)之構成單元例如若為聚對苯二甲酸環己二甲酯，則藉由調整除對苯二甲酸以外之其他酸成分及/或除1,4-環己烷二甲醇單元以外之其他二醇成分之種類或調配比率，可調整為上述範圍內。
聚酯系樹脂(A)之玻璃轉移溫度(Tg(A))更佳為60℃以上150℃以下，進而較佳為70℃以上或120℃以下。 若上述聚酯系樹脂(A)之玻璃轉移溫度(Tg(A))為上述範圍，則耐熱性與熔融成形性之平衡優異。 上述玻璃轉移溫度(Tg)係依據JIS K7121(2012年)，使用示差掃描熱量計(DSC)以10℃/min之加熱速度進行測定。
再者，上述聚酯系樹脂(A)之結晶熔解熱量(ΔHm(A))、結晶熔解溫度(Tm(A))及玻璃轉移溫度(Tg(A))皆不僅應用為用以製造本膜之原料之特性，亦應用為構成本膜之聚酯系樹脂(A)成分之特性。
上述聚對苯二甲酸環己二甲酯係含有作為二羧酸成分(a-1)之對苯二甲酸單元及作為二醇成分(a-2)之1,4-環己烷二甲醇單元之聚合物。 尤其是於本發明中使用之情形時，聚對苯二甲酸環己二甲酯較佳為含有90莫耳%以上之對苯二甲酸單元作為二羧酸成分(a-1)，以及含有90莫耳%以上之1,4-環己烷二甲醇單元作為二醇成分(a-2)之聚合物。
構成上述聚對苯二甲酸環己二甲酯之二羧酸成分(a-1)較佳為對苯二甲酸為90莫耳%以上。 二羧酸成分(a-1)中，更佳為對苯二甲酸為92莫耳%以上，進而較佳為94莫耳%以上，尤佳為96莫耳%以上，特佳為98莫耳%以上，最佳為二羧酸成分(a-1)之全部(100莫耳%)為對苯二甲酸。 藉由將對苯二甲酸設為90莫耳%以上作為二羧酸成分(a-1)，可提高聚對苯二甲酸環己二甲酯之玻璃轉移溫度、熔點及結晶性，進而提高本膜之耐熱性。
為了提高成型性或耐熱性，上述聚對苯二甲酸環己二甲酯可共聚未達10莫耳%之除對苯二甲酸以外之酸成分。 作為除對苯二甲酸以外之酸成分，具體而言可列舉：間苯二甲酸、鄰苯二甲酸、1,4-萘二羧酸、1,5-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸、2,5-呋喃二羧酸、2,4-呋喃二羧酸、3,4-呋喃二羧酸、二苯甲酮二羧酸、4,4'-二苯基二羧酸、3,3'-二苯基二羧酸、4,4'-二苯醚二羧酸等芳香族二羧酸；環己烷二羧酸、草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸等脂肪族二羧酸等；該等之中，就成形性之觀點而言，較佳為間苯二甲酸、2,5-呋喃二羧酸、2,4-呋喃二羧酸、3,4-呋喃二羧酸。
構成上述聚對苯二甲酸環己二甲酯之二醇成分(a-2)較佳為1,4-環己烷二甲醇為90莫耳%以上。 二醇成分(a-2)中，更佳為1,4-環己烷二甲醇為92莫耳%以上，進而較佳為94莫耳%以上，尤佳為96莫耳%以上，特佳為98莫耳%以上，最佳為二醇成分(a-2)之全部(100莫耳%)為1,4-環己烷二甲醇。 藉由將1,4-環己烷二甲醇設為90莫耳%以上作為二醇成分(a-2)，可提高聚對苯二甲酸環己二甲酯之熔點及結晶性，進而提高本膜之耐熱性。
為了提高成型性或耐熱性，上述聚對苯二甲酸環己二甲酯可共聚未達10莫耳%之除1,4-環己烷二甲醇以外之二醇成分。 作為除1,4-環己烷二甲醇以外之二醇成分，具體而言可列舉：1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、新戊二醇、乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、聚伸烷基二醇、1,2-環己烷二甲醇、1,3-環己烷二甲醇、對苯二酚、雙酚、螺二醇、2,2,4,4,-四甲基環丁烷-1,3-二醇、異山梨醇等，就成形性之觀點而言，該等中較佳為乙二醇、二乙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,3-環己烷二甲醇。
＜本膜之製造方法＞ 對本發明之顯示器用膜之製造方法加以說明，但以下之說明係製造本膜之方法之一例，本膜並不限定於藉由該製造方法製造之膜。
本發明之實施形態之一例之本膜之製造方法係將以上述聚酯系樹脂(A)為主成分之樹脂組合物成形為膜狀，並進行雙軸延伸之製造方法。
將聚酯系樹脂(A)、其他樹脂及添加劑加以混練而獲得樹脂組合物之方法並無特別限定，為了儘可能簡便地獲得樹脂組合物，較佳為藉由使用擠出機進行熔融混練而進行製造。 為了均勻地混合構成樹脂組合物之原料，較佳為使用同向雙軸擠出機進行熔融混練。 混練溫度必須為所使用之所有樹脂之玻璃轉移溫度以上，且對於結晶性樹脂而言，必須為其結晶熔解溫度以上。 使混練溫度相對於所使用樹脂之玻璃轉移溫度或結晶熔解溫度儘可能地高的方法容易產生樹脂之一部分之酯交換反應，雖然容易提高相容性，但若混練溫度高於所需溫度，則容易引起樹脂分解，故欠佳。 由此，混練溫度為260℃以上350℃以下，較佳為270℃以上340℃以下，更佳為280℃以上330℃以下，尤佳為290℃以上320℃以下。 若混練溫度為上述範圍，則可不產生樹脂分解地提高相容性或熔融成形性。 樹脂組合物可暫時冷卻固化而製成顆粒狀等形狀後，再次將其加熱熔融而提供至成形，亦可將熔融狀態下所得之樹脂組合物直接成形。
可藉由一般之成形法，例如擠出成形、射出成形、吹塑成形、真空成形、壓空成形、加壓成形等將藉由上述方式所得之樹脂組合物成形，製作雙軸延伸膜。於各成形方法中，裝置及加工條件並無特別限定。 本膜較佳為例如藉由以下方法進行製造。
利用混合所得之樹脂組合物，藉由擠出法製造實質上無定型且未配向之膜(以下有時稱為「未延伸膜」)。 該未延伸膜之製造例如可採用如下之擠出法，即，利用擠出機將上述原料熔融，自扁平模頭或環模擠出後，進行急冷，藉此製成扁平狀或環狀(圓筒狀)之未延伸膜。 此時，可根據情況而設為使用複數個擠出機之積層構成。
其次，就延伸效果、膜強度等觀點而言，將上述未延伸膜於膜之行進方向(縱方向)及與其成直角之方向(橫方向)之中，通常於至少一方向上延伸1.1～5.0倍，較佳為於縱橫雙軸方向上分別以1.1～5.0倍之範圍進行延伸。
作為雙軸延伸之方法，可採用拉幅式逐次雙軸延伸、拉幅式同時雙軸延伸、管式同時雙軸延伸等先前公知之延伸方法之任意方法。 例如，於拉幅式逐次雙軸延伸方法之情形時，可藉由如下方式進行製造：將上述樹脂組合物之玻璃轉移溫度設為Tg，將未延伸膜加熱至Tg～Tg＋50℃之溫度範圍，藉由輥式縱向延伸機於縱方向上延伸1.1～5.0倍，繼而藉由拉幅式橫向延伸機，於Tg～Tg＋50℃之溫度範圍內於橫方向上延伸1.1～5.0倍。 又，於拉幅式同時雙軸延伸或管式同時雙軸延伸方法之情形時，例如可藉由如下方式進行製造：於Tg～Tg＋50℃之溫度範圍內，縱橫同時於各軸方向上延伸1.1～5.0倍。
繼而對藉由上述方法延伸所得之雙軸延伸膜進行熱固定。 藉由實施熱固定可賦予常溫下之尺寸穩定性。 關於該情形下之處理溫度，較佳為於將上述樹脂組合物之結晶熔解溫度設為Tm之情形時選擇Tm－50～Tm－1℃之範圍。 只要熱固定溫度為上述範圍內，則充分進行熱固定，延伸時之應力得到緩和，獲得充分之耐熱性或機械特性，獲得無破斷或膜表面之白化等困擾之優異之膜。
於本發明中，為了利用熱固定緩和結晶化收縮之應力，於熱固定中於寬度方向上於0～15%、較佳為3～10%之範圍內進行鬆弛，藉此充分地進行鬆弛，獲得於膜之寬度方向上均勻地鬆弛、寬度方向之收縮率變均勻、且常溫尺寸穩定性優異之膜。 又，由於進行了追隨膜之收縮之鬆弛，故無膜之鬆弛、拉幅機內之晃動，亦無膜之破斷。
＜聚芳酯(B)＞ 本膜之另一實施形態之一例係一種顯示器用膜，其包含相對於上述聚酯系樹脂(A)100質量份而言為1質量份以上50質量份以下之玻璃轉移溫度高於該聚酯系樹脂(A)之聚芳酯(B)。
聚酯系樹脂(A)與聚芳酯(B)之玻璃轉移溫度之差較佳為60℃以上，更佳為70℃以上，進而較佳為80℃以上，尤佳為90℃以上，特佳為100℃以上。 聚芳酯(B)之玻璃轉移溫度較佳為150℃以上350℃以下，更佳為160℃以上或340℃以下，進而較佳為170℃以上或330℃以下，尤佳為180℃以上或320℃以下，特佳為190℃以上或300℃以下。 藉由使聚酯系樹脂(A)與聚芳酯(B)之玻璃轉移溫度之差滿足上述數值，可提高本膜之玻璃轉移溫度，獲得熔融成形性亦優異之本膜。
聚芳酯(B)之含有比率係相對於聚酯系樹脂(A)100質量份而言為1質量份以上50質量份以下，較佳為3質量份以上或49質量份以下，更佳為5質量份以上或47質量份以下，進而較佳為10質量份以上或45質量份以下。 若聚芳酯(B)之比率為1質量份以上，則可使結晶速度變慢，因此可提高對膜進行延伸時之延伸加工性。 另一方面，若聚芳酯(B)之比率為50質量份以下，則膜之結晶性得到維持，進而使所獲得之本膜之加熱時之耐收縮性變充分。
通常情況下，樹脂組合物之耐熱性之提高可藉由使玻璃轉移溫度(Tg)提高而達成。 此處，藉由混合Tg高於聚酯系樹脂(A)之聚芳酯(B)，可獲得玻璃轉移溫度高於聚酯系樹脂(A)單一成分之樹脂組合物，獲得耐熱性、耐濕熱性優異之膜。 另一方面，於明顯產生延伸時之結晶化之情形時，具有於延伸時容易自結晶部分產生破斷之問題。 因此，如下所述，藉由加入非晶性之聚芳酯(B)，可緩和聚酯系樹脂(A)本身之結晶性，抑制延伸時之破斷，提高加工時之處理性。
如上所述，本膜可含有依據JIS K7198A測定之玻璃轉移溫度高於上述聚酯系樹脂(A)之聚芳酯(B)。 聚芳酯(B)為二羧酸成分(b-1)與二酚成分(b-2)之縮聚物。 聚芳酯(B)之玻璃轉移溫度可藉由適當選擇上述二羧酸成分(b-1)及二酚成分(b-2)進行調整，尤其較佳為適當選擇二酚成分。
作為構成上述聚芳酯(B)之二羧酸成分(b-1)，只要為二元之芳香族羧酸則並無特別限制，其中較佳為對苯二甲酸成分與間苯二甲酸成分之混合物。 關於該對苯二甲酸成分與間苯二甲酸成分之混合比(莫耳%)，較佳為對苯二甲酸/間苯二甲酸＝99/1～1/99，更佳為90/10～10/90，進而較佳為80/20～20/80，尤佳為70/30～30/70，特佳為60/40～40/60。 作為二羧酸成分(b-1)，藉由使對苯二甲酸與間苯二甲酸之混合比為上述範圍，聚芳酯(B)之耐熱性與熔融成形性優異。
關於上述聚芳酯(B)，亦可共聚作為二羧酸成分的除對苯二甲酸與間苯二甲酸以外之酸成分。 具體而言，可列舉：鄰苯二甲酸、1,4-萘二羧酸、1,5-萘二羧酸、2,6-萘二羧酸、二苯甲酮二羧酸、4,4'-二苯基二羧酸、3,3'-二苯基二羧酸、4,4'-二苯醚二羧酸等芳香族二羧酸；或環己烷二羧酸、草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸等脂肪族二羧酸等。為了不損及聚芳酯樹脂(B)之耐熱性，除對苯二甲酸與間苯二甲酸以外之酸成分之共聚比率較佳為未達10莫耳%。
作為構成上述聚芳酯(B)之二酚成分(b-2)，只要為二元之酚類則並無特別限制，較佳為含有雙酚A成分、雙酚TMC(1,1-雙(4-羥基苯基)-3,3,5-三甲基環己烷)成分之任一者，或者雙酚A與雙酚TMC之兩者。 通常藉由含有雙酚A成分而形成熔融成形性(流動性)優異之聚芳酯。 另一方面，藉由含有雙酚TMC成分，玻璃轉移溫度得到提高，形成耐熱性優異之聚芳酯(B)。 於欲獲得熔融成形性與耐熱性之平衡之情形時，使用雙酚A成分與雙酚TMC成分之兩者。 於該情形時，雙酚A成分與雙酚TMC成分之比率(莫耳%)較佳為雙酚A/雙酚TMC＝99/1～1/99，更佳為90/10～10/90，進而較佳為80/20～20/80，尤佳為70/30～30/70，特佳為60/40～40/60。 藉由將雙酚A成分與雙酚TMC成分之比率設為該範圍，形成耐熱性與熔融成形性之平衡優異之聚芳酯(B)。
關於上述聚芳酯(B)，作為二酚成分(b-2)，可共聚除雙酚A(2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷)與雙酚TMC(1,1-雙(4-羥基苯基)-3,3,5-三甲基環己烷)以外之雙酚成分。 具體而言，可列舉：雙酚AP(1,1-雙(4-羥基苯基)-1-苯乙烷)、雙酚AF(2,2-雙(4-羥基苯基)六氟丙烷)、雙酚B(2,2-雙(4-羥基苯基)丁烷)、雙酚BP(雙(4-羥基苯基)二苯甲烷)、雙酚C(2,2-雙(3-甲基-4-羥基苯基)丙烷)、雙酚E(1,1-雙(4-羥基苯基)乙烷)、雙酚F(雙(4-羥基苯基)甲烷)、雙酚G(2,2-雙(4-羥基-3-異丙苯基)丙烷)、雙酚M(1,3-雙(2-(4-羥基苯基)-2-丙基)苯)、雙酚S(雙(4-羥基苯基)碸)、雙酚P(1,4-雙(2-(4-羥基苯基)-2-丙基)苯)、雙酚PH(5,5'-(1-甲基亞乙基)-雙[1,1'-(聯苯)-2-醇]丙烷)、雙酚Z(1,1-雙(4-羥基苯基)環己烷)等。 為了不損及聚芳酯(B)之耐熱性，上述化合物之共聚比率較佳為未達10莫耳%。
為了提高與聚對苯二甲酸環己二甲酯之相容性，聚芳酯(B)較佳為選擇對苯二甲酸成分與間苯二甲酸成分之混合物作為二羧酸成分(b-1)，選擇雙酚A成分、雙酚TMC成分之任一者、或雙酚A與雙酚TMC之混合物作為二酚成分(b-2)。
作為聚芳酯(B)，亦可使用為了提高熔融成形性而混合有聚碳酸酯者。 聚芳酯(B)與聚碳酸酯相容，因此藉由對聚芳酯(B)混合聚碳酸酯，可於維持透明性或機械特性之狀態下降低聚芳酯(B)之玻璃轉移溫度，其結果可提高熔融成形性。 於將聚芳酯(B)與聚碳酸酯加以混合之情形時，其混合比率(質量%)較佳為聚芳酯(B)/聚碳酸酯＝99/1～50/50，更佳為98/2＝60/40，進而較佳為97/3～70/30，尤佳為96/5～80/20。 只要聚芳酯(B)與聚碳酸酯之混合比率為該範圍，則可於維持聚芳酯(B)之耐熱性之狀態下提高熔融成形性。 再者，聚芳酯(B)與聚碳酸酯之混合較佳為使用預先混合該等2成分者作為原料，但並不僅限於該方法，亦可藉由選擇聚碳酸酯作為上述「其他樹脂」，作為獨立之原料而使用，從而製成上述構成。
於上述聚酯系樹脂(A)與聚芳酯(B)之組合中，就相容性之觀點而言，尤其較佳為聚對苯二甲酸環己二甲酯與聚芳酯之組合。
再者，認為若將聚對苯二甲酸環己二甲酯(A)與聚芳酯(B)熔融混合，則聚對苯二甲酸環己二甲酯(A)與聚芳酯(B)之各一部分發生酯交換反應，兩聚合物間之界面張力大幅度降低，因此相容，成為透明性、耐熱性極其優異之樹脂組合物。
因此，聚對苯二甲酸環己二甲酯亦包含該聚對苯二甲酸環己二甲酯之一部分或全部進行酯交換反應而獲得之酯交換體，聚芳酯亦包含聚芳酯之一部分或全部進行酯交換而獲得之酯交換體。
酯交換之程度(反應率)可藉由混合溫度、剪切速度、滯留時間等熔融混合條件而進行調整，藉此亦可調整本膜之結晶熔解熱量(ΔHm)。
＜可摺疊式顯示器＞ 本發明之顯示器用膜之耐折性、耐熱性優異，且透明性亦優異，因此具備該膜之可摺疊式顯示器之耐折性、耐熱性優異。
本發明中之上述顯示器用膜(本膜)較佳為用作顯示器用構成構件、例如前面板、觸控感測器用基材膜、下部保護膜等構成構件，經由黏著層與其他構件積層。 更詳細而言，較佳為製成具備上述顯示器用膜及設置於該顯示器用膜之至少單面之黏著層的顯示器用膜積層體，進而較佳為製成具備經由該顯示器用膜積層體之黏著層貼合其他構件而成之構成的可摺疊式顯示器。
作為用以形成上述黏著層之黏著劑，可使用丙烯酸系黏著劑、橡膠系黏著劑、聚矽氧系黏著劑、聚酯系黏著劑、乙烯基烷基醚系黏著劑、環氧黏著劑等。 形成上述黏著層之黏著劑可單獨使用或組合2種以上而使用。 上述其他構件例如可列舉行動電話、智慧型手機、數位相機、電腦等具有顯示器之各種電子機器等。 具體而言，上述顯示器用膜積層體經由黏著層貼合於該等電子機器之顯示器而使用。 顯示器之種類並無特別限制，可為液晶顯示器、電漿顯示器、有機EL(Electroluminescence，電致發光)顯示器等之任意者，亦可為觸控面板型顯示器。 [實施例]
以下示出實施例，但本發明不受其等任何限制。
(1)玻璃轉移溫度 對於所獲得之膜，使用Diamond DSC(PerkinElmer Japan公司製造)，依據JIS K7121(2012年)，以10℃/min之加熱速度暫時升溫至熔解溫度，其後以10℃/min之降溫速度進行降溫，測定加熱速度為10℃/min之升溫過程中之玻璃轉移溫度。
(2)結晶熔解溫度 對於所獲得之膜，使用Diamond DSC(PerkinElmer Japan公司製造)，依據JIS K7121(2012年)，測定加熱速度為10℃/min之升溫過程中之結晶熔解溫度。
(3)成形性 對鑄膜進行雙軸延伸時，將可並不破斷地延伸者評估為合格(○)，將產生破斷者評估為不合格(×)。
(4)降伏點應變 測定裝置使用拉伸試驗機(島津製作所股份有限公司製造之拉伸試驗機AG-1kNXplus)。試片使用自本膜切出測定方向之長度為100 mm、寬度為15 mm之長方形者。以夾頭間距離為40 mm夾住試片之長度方向之兩端部，以200 mm/min之十字頭速度進行拉伸，將降伏點之應變作為降伏應變而測定3次，求出其平均值。上述拉伸試驗實施膜之MD拉伸試驗及TD拉伸試驗之兩者。
(5)耐折性 (彎曲評估) 對於獲得之膜，使用YUASA製造之彎曲試驗裝置(DLDMLH-FS-C)，於彎曲半徑(R)＝2 mm、1.5 mm、1 mm之條件下實施23℃之1000次彎曲試驗。將無外觀變化者評估為○，將觀察到微小之彎曲痕跡者評估為△，將觀察到明確之彎曲痕跡者評估為×。 (綜合評估) 根據彎曲試驗之結果，如下所述進行評估。 ○：於R＝2 mm、1.5 mm之評估中無外觀變化，有實用性 ×：於R＝2 mm、1.5 mm之至少1個評估中有外觀變化，實用性較低
[聚酯系樹脂(A)] (A)-1：SKYPURA0502HC (SK CHEMICALS公司製造，二羧酸成分：對苯二甲酸＝100莫耳%，二醇成分：1,4-環己烷二甲醇＝100莫耳%，Tm＝293℃，ΔHm＝48 J/g，Tg＝110℃)
(A)-2：SKYPURA0502 (SK CHEMICALS公司製造，二羧酸成分：對苯二甲酸＝100莫耳%，二醇成分：1,4-環己烷二甲醇＝100莫耳%，Tm＝286℃，ΔHm＝42 J/g，Tg＝104℃)
(A)-3：SKYPURA1631 (SK CHEMICALS公司製造，二羧酸成分：對苯二甲酸＝91.8莫耳%，間苯二甲酸＝8.2莫耳%，二醇成分：1,4-環己烷二甲醇＝100莫耳%，Tm＝274℃，ΔHm＝32 J/g，Tg＝101℃)
[聚芳酯(B)] (B)-1：U polymer(註冊商標) U-100 (Unitika公司製造，二羧酸成分：對苯二甲酸/間苯二甲酸＝50/50莫耳%，雙酚成分：雙酚A＝100莫耳%，Tg(B)＝210℃)
[雙軸延伸PET膜(C)] (C)-1：厚度50 μm之雙軸延伸PET膜
[PEN膜(D)] (D)-1：厚度50 μm之PEN膜(Teonex Q51)
(實施例1) 相對於顆粒狀之(A)-1為70質量%，以30質量%之比率添加顆粒狀之(B)-1(相對於(A)-1為100重量份，(B)-1為43質量份)而進行乾摻，然後將其投入至設定為310℃之同向雙軸擠出機(東芝機械股份有限公司製造，口徑40 mm，螺桿之有效長度L與外徑D之比L/D＝32)，將獲得之線料於水槽中冷卻固化，藉由造粒機截斷而製作顆粒。 使用單軸擠出機(三菱重工業股份有限公司製造)於310℃下將所製作之顆粒熔融混練後，藉由115℃之流延輥捲取自間距1.0 mm、310℃之T型模頭擠出之熔融樹脂片，進行冷卻固化而獲得厚度約500 μm之膜狀物。 繼而，使所獲得之鑄膜通過縱向延伸機，於125℃下於縱方向(MD)上進行3倍延伸。 繼而，使所獲得之縱延伸膜通過橫向延伸機(拉幅機)，於預熱溫度130℃、延伸溫度130℃、熱固定溫度260℃下於橫方向(TD)上進行3.5倍延伸，其後，於拉幅機內將膜之鬆弛處理進行10%。對於所獲得之膜，進行上述(1)～(5)之評估。將結果示於表1。
(實施例2) 關於聚酯系樹脂(A)，使用(A)-2代替(A)-1，除此以外，藉由與實施例1相同之方法進行樣品之製作及評估。將結果示於表1。
(實施例3) 關於聚酯系樹脂(A)，使用(A)-3代替(A)-1，除此以外，藉由與實施例1相同之方法進行樣品之製作及評估。將結果示於表1。
(比較例1) 將對雙軸延伸PET膜(C)-1進行評估之結果示於表1。
(比較例2) 將對PEN膜(D)-1進行評估之結果示於表1。
[表1]
   實施例1 實施例2 實施例3 比較例1 比較例2
聚酯系樹脂(A) (A)-1 質量% 70 - - 使用PET 膜 使用PEN 膜
(A)-2 - 70 -
(A)-3 - - 70
聚芳酯(B) (B)-1 30 30 30
玻璃轉移溫度 ℃ 120 120 100 78 120
結晶熔解溫度 ℃ 285 278 260 250 262
延伸倍率 縱 倍 3 3 3 - -
橫 倍 3.5 3.5 3.5 - -
成形性 ○ ○ ○ - -
厚度 μm 50 50 50 50 50
降伏點應變 MD % 11.7 9.1 12.6 7.3 7.8
TD 8.9 8.0 12.3 3.9 7.0
耐折性 彎曲評估 R=2 ○ ○ ○ ○ ○
R=1.5 ○ ○ ○ △ △
R=1 △ △ △ × ×
綜合評估 ○ ○ ○ × ×
於實施例1～3中，可於成形時毫無問題地製造膜。實施例1～3之膜之結晶熔解溫度、玻璃轉移溫度高，耐熱性亦優異。實施例1～3之膜於R＝1、1.5之評估中與比較例1、2產生明確之優劣差。因此，實施例1～3之膜之耐折性優異。

Claims (9)

  1. 一種可摺疊式顯示器，其具備顯示器用膜，上述顯示器用膜以聚酯系樹脂(A)為主成分，玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。
  2. 如請求項1之可摺疊式顯示器，其中上述聚酯系樹脂(A)係含有作為二羧酸成分(a-1)之對苯二甲酸單元及作為二醇成分(a-2)之1,4-環己烷二甲醇單元之聚對苯二甲酸環己二甲酯。
  3. 如請求項2之可摺疊式顯示器，其中上述聚對苯二甲酸環己二甲酯之結晶熔解溫度為255℃以上310℃以下。
  4. 如請求項1至3中任一項之可摺疊式顯示器，其中上述顯示器用膜包含相對於上述聚酯系樹脂(A)100質量份而言為1質量份以上50質量份以下之玻璃轉移溫度高於該聚酯系樹脂(A)之聚芳酯(B)。
  5. 如請求項1至4中任一項之可摺疊式顯示器，其中上述顯示器用膜之結晶熔解溫度為255℃以上300℃以下。
  6. 如請求項1至5中任一項之可摺疊式顯示器，其中上述顯示器用膜之厚度為1～250 μm。
  7. 如請求項1至6中任一項之可摺疊式顯示器，其中上述顯示器用膜於彎曲半徑(R)＝1.5 mm之條件下進行23℃之1000次彎曲試驗時，無外觀變化。
  8. 一種顯示器用膜積層體，其具備顯示器用膜及設置於該顯示器用膜之至少單面之黏著層，上述顯示器用膜以聚酯系樹脂(A)為主成分，玻璃轉移溫度為85℃以上150℃以下，於23℃下進行拉伸試驗時至少一方向上之降伏點應變為8.0%以上。
  9. 一種可摺疊式顯示器，其具備經由如請求項8之顯示器用膜積層體之黏著層貼合其他構件而成之構成。
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