TW201932308A - 多層膜，包含該多層膜之中間膜及包含該中間膜之夾層玻璃及隔音玻璃層壓板 - Google Patents

多層膜，包含該多層膜之中間膜及包含該中間膜之夾層玻璃及隔音玻璃層壓板 Download PDF

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Abstract

本發明係關於一種多層膜。於各種實施態樣中，該多層膜係一種夾層玻璃用中間膜。本發明亦關於一種夾層玻璃用中間膜，其中該夾層玻璃具優異遮音性。本發明亦關於一種使用該中間膜所獲得之夾層玻璃。本發明可有效增進樹脂膜(B)與可塑劑的相容性，使得中間層(即，該樹脂膜(B))可添加較多的可塑劑，達到提升遮音性的功效。此外，本發明的多層膜中的中間層使用與非中間層不同的可塑劑，避免可塑劑在層與層之間的移行，且該多層膜沒有可塑劑滲出或幾乎沒有可塑劑滲出。

Description

多層膜，包含該多層膜之中間膜及包含該中間膜之夾層玻璃及隔音玻璃層壓板
本申請於2017年11月20日提交美國臨時專利申請案(編號62/588,791)於美國專利法規(35 U.S.C §119(e))下之權益，其全部內容通過引用併入本文。
本發明係關於一種多層膜，尤其指該多層膜係夾層玻璃用之中間膜。本發明亦關於一種中間膜及包含其之夾層玻璃。使用該中間膜得到之夾層玻璃具有優異的遮音性。
本文中所有刊物均以引用方式併入，其程度和範圍如同每個單獨刊物或專利申請案被具體地和單獨地指出藉由引用而併入。以下描述包括可用於理解本發明之資訊，並非承認本文提供的任何資訊係先前技術或相當於目前申請之發明，或並非承認任何明確或隱含引用之刊物係先前技術。
聚乙烯醇縮醛樹脂具有優異的成膜性，並具有獨特的化學結構，從而對玻璃、金屬、陶瓷粉末、塑料、皮革及木材具有良好的黏合性。由於聚乙烯醇縮醛樹脂具有各種優異的物理性質，因此其廣泛應用於汽車和建築物中使用的安全玻璃之黏合用中間膜、伏銹底漆、烤清漆、木漆、印刷油墨、電子陶瓷和印刷電路板用黏著劑、金屬及金屬用黏著劑、金屬及塑料用黏著劑、熱熔黏著劑之修飾劑等。聚乙烯醇縮醛樹脂在各種行業之新用途亦不斷開發及應用中。
前述安全玻璃通常為夾層玻璃，亦稱為層壓玻璃。夾層玻璃係透過位於二層或多層玻璃之間的中間膜(亦稱夾層膜)固定，該中間膜通常為聚乙烯醇縮丁醛(PVB)或乙烯-醋酸乙烯(EVA)。由於夾層玻璃在受到外部衝擊時僅產生少量玻璃碎片，故具良好安全性。因此，夾層玻璃廣泛應用於許多領域，例如：車輛、船舶、遮陽板和建物。除安全性外，夾層玻璃還具有良好的遮音性能。
夾層玻璃及夾層玻璃中使用之中間膜是本領域已知的技術，然而，用於習知夾層玻璃之三層結構中的各層，使用的可塑劑通常為相同類型，使得可塑劑會在層與層之間移行，此現象造成介面不穩定，進而可能在產品加工時導致發泡的風險。此外，先前技術靠提升中間層(又稱遮音層) 之可塑劑添加量，進而提升乙醯(Ac)基或是丁醛(Bu)基含量以提高遮音性能，但是，以PVB樹脂為例，高Ac基含量之PVB樹脂不易生產，因而Ac基的含量受限。因此，本發明之目的係提供一種多層膜、包含該多層膜之中間膜及包含該中間膜之夾層玻璃及隔音玻璃層壓板，其等具有如提高遮音性及改善可塑劑移行現象等性質。
於各種實施態樣中，本發明提供一種多層膜。於一些實施態樣中，該多層膜係一種夾層玻璃用中間膜。於一些實施態樣中，該中間膜具有如透明性、耐候性、衝擊能量吸收性、對玻璃附著性以及於廣泛溫度範圍下仍可可長時間保持優異遮音性等特徵。
於各種實施態樣中，本發明提供一種多層膜，其包括：樹脂膜(A)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及可塑劑(a2)；樹脂膜(B)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及可塑劑(b2)；以及樹脂膜(C)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)及可塑劑(c2)，其中該樹脂膜(B)係位於該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C)之間；其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有羥基含量比；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係小於60 mol %。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有縮醛度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度係小於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有乙醯度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比之差大於5。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度之差大於5。
於一些實施態樣中，該可塑劑(b2)係與該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)不同。
於一些實施態樣中，該可塑劑(b2)具有溶解度參數(solubility parameter，SP)，該溶解度參數(由Fedors方程式計算)係大於或等於9.06。
於一些實施態樣中，該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)各自獨立地具有溶解度參數(solubility parameter，SP)；且該可塑劑(b2)之該溶解度參數係大於該可塑劑(a2)之該溶解度參數及該可塑劑(c2)之該溶解度參數。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度係大於65 mol %。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度係大於65 mol %。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於35 mol %。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比係小於30 mol %。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係小於30 mol %。
於一些實施態樣中，該可塑劑(b2)係選自由己二酸二己酯(dihexyl adipate，DHA)、四乙二醇二-2-乙基己酸酯(tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate，4GO)、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(triethylene glycol di-2-ethylbutyrate，3GH)、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯(tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate，4GH)、四乙二醇二正庚酸酯(tetraethylene glycol di-n-heptanoate，4G7)、三乙二醇二正庚酸酯(triethylene glycol di-n-heptanoate，3G7)、甘油(glycerol)、乙二醇(ethylene glycol)、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇單異丁酸酯(2,2,4-trimethyl-1,3-pentanediol monoisobutyrate，Texanol，CAS NO. 25265-77-4)、二新戊四醇六辛酸酯(dipentaerythritol hexaoctoate，CAS NO. 827135-99-7)、雙[2-(2-丁氧乙氧)乙基]己二酸酯(bis[2-(2-butoxyethoxy)ethyl] adipate，D600，CAS NO. 141-17-3)、鄰苯二甲酸二丁酯(dibutyl phthalate，DBP)、二乙二醇二苯甲酸酯(diethylene glycol dibenzonate，CAS NO. 120-55-8)、二丙二醇二苯甲酸酯(dipropylene glycol dibenzonate，CAS NO. 27138-31-4)及其組合所組成之群組。
於一些實施態樣中，該可塑劑(b2)之量為50 PHR至90 PHR，前述單位PHR為每100重量份的該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)對應之該可塑劑(b2)的重量份。
於各種實施態樣中，本發明提供一種中間膜，其係用於夾層玻璃，該中間膜包括如前所述之多層膜。於一些實施態樣中，本發明提供一種夾層玻璃，其包括如前所述之中間膜，其中，該中間膜係介於二個透明板之間。於一些實施態樣中，該夾層玻璃具有損失因子，該損失因子根據ISO 16940-2008量測係大於或等於0.250。於一些實施態樣中，根據如本文所述用於評估可塑劑滲出的測試方法量測，該夾層玻璃沒有可塑劑滲出的狀況或該夾層玻璃幾乎沒有可塑劑滲出的狀況。
於各種實施態樣中，本發明提供一種隔音玻璃層壓板，其包括如前所述之中間膜，其中，該中間膜係介於二個透明板之間。
於各種實施態樣中，本發明提供一種多層膜，其包括：樹脂膜(A)；樹脂膜(B)；及樹脂膜(C)，其中該樹脂膜(B)係位於該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C)之間；其中該樹脂膜(B) 包括聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及可塑劑(b2)，其中該可塑劑(b2)具有SP值，該SP值係大於或等於9.06，且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係小於60 mol %。
呈上所述，相較於先前技術，本發明改善了樹脂膜(B)與可塑劑之相容性，使得中間層(即，該樹脂膜(B))可添加較多的可塑劑，達到遮音性提升的功效。此外，本發明多層膜中的中間層使用與非中間層不同的可塑劑，避免可塑劑在層與層之間的移行。
本文引用之所有參考文獻透過引用方式如同其完全表述一般整體併入本文。
以下結合系統、製品、組合物及方法以描述及說明本發明之實施態樣及其面貌，該等描述及說明為示例性及說明性，而非用以限制本發明所請範圍。本領域技術人員將瞭解許多類似或等同於本文所述之可實施本發明之方法及材料。藉由以下結合附圖之詳細描述，其透過說明、實施例及各種實施態樣使本發明的其他特徵和優勢更易瞭解。當然地，本發明絕不限於本文所描述之方法及材料。
為方便起見，於此收集本文、說明書、實施例及所附申請專利範圍中使用的術語及用詞。除非另有明確說明或從上下文中顯而易見，否則如下術語及片語並不排除其等在其所屬領域中所具有之含義。除非另有定義，否則本文使用的所有技術及科學術語其含義與本發明所屬技術領域中通常知識者一般理解地含義相同。應當理解，本發明不限於本文所述的特定方法、方案及試劑等，而可作適當變化。本文所使用之定義及術語是用以幫助描述特定實施例，並不旨在限制本發明所請範圍，因為本發明所請範圍僅由申請專利範圍所限制。
本文中所稱之「包含」或「包括」意指可用於本發明實施態樣之組合物、方法、系統、製品及其相對應之成份，但開放包含未指明元件，無論其是否有益。本領域技術人員將理解，通常本文使用的術語係屬「開放性」術語(如：「包含」應解釋為「包含但不限於」或「至少包含」等，本文所述之「包含」、「包括」、「含有」、「囊括」及「具有」可互相代換而不受限制)。儘管本文使用開放式用語「包括」作為諸如「包含」、「含有」或「具有」等用語之同義詞來描述及請求保護本發明，惟本發明或其實施例可以替代地使用如「由……組成」或「基本上由……組成」等替代術語來描述。
除非另有說明，否則在描述本文中特定實施態樣之上下文(尤其是係於本發明申請專利範圍之上下文)中的用語「一」、「該/前述」及類似的參考，其含義可以同時涵蓋單數及複數。本文中描述的數值範圍僅係作為意指落入該範圍內的各個單獨分別值的一種簡寫方式。除非本文另有說明，否則各個單獨分別值係如同其被單獨引用一般的併入本文說明書中。
除非另有說明或上下文明顯矛盾，否則本文所述的所有方法可以任何合適的順序進行。
關於本文實施態樣中所用任何、所有之實施例或示例性語言(如、例如、諸如等)僅旨在更佳的說明本申請，而非對本申請之申請專利範圍構成限制。英文縮寫「e.g. (例如)」係源自拉丁語示例，並且在本文中係表示非限制性示例。因此，英文縮寫「e.g.」與其他示例性語言(如、例如、諸如等)同義。說明書中所用的任何言語都不應被解釋為表示實踐本申請必不可缺少的任何未請求保護的要素。
本文所述之「任選地」或「任擇地」係指隨後描述的情況可能發生或可能不發生(即，可根據需求進行選擇)，故使此描述包括發生及不發生的情況。
本文所述之用語「PHR (parts per hundred parts of resin，每百份樹脂含量)」常用於樹脂組合物及/或樹脂膜領域，其係指於樹脂膜(或稱樹脂組合物)中，每100重量份樹脂(如：聚乙烯醇縮醛樹脂)要配合的成分(如：可塑劑或添加劑)的重量份，其中樹脂的重量份是指樹脂膜(或稱樹脂組合物)中使用的樹脂總量。因此，若使用多於一種樹脂(如：使用樹脂混合物，例如聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之混合物)，則PHR係基於樹脂混合物之總重量計算。
本文所述之用語「SP (solubility parameter，溶解度參數)」係指樹脂、樹脂膜、樹脂組合物、可塑劑或其組合物之溶解度參數。該溶解度參數(簡寫為δ，即SP值)係基於以下Fedors方程式計算。
溶解度參數(δ) =Fedors方程式 (方程式1)
Δei ：每個原子或原子團之蒸發能
Δvi : 個原子或原子團之莫耳體積
R.F. Fedors所發表的文獻(高分子工程與科學期刊第14卷第147期，1974年)之表5提供用於計算溶解度參數(δ)的每個原子或原子團之蒸發能(Δei )及莫耳體積(Δvi )。
根據Fedors方程式 (方程式1)計算可塑劑之溶解度參數(δ)，結果列於下表1。
表1：可塑劑之溶解度參數
備註：D827係二乙二醇二苯甲酸酯及二丙二醇二苯甲酸酯之混合物，混合比例為50~60% : 50~40% (重量比)。因此，D827之SP值係介於二乙二醇二苯甲酸酯及二丙二醇二苯甲酸酯之SP值之間，即D827之SP值係介於10.51-10.91之範圍內。
本文所述之「遮音/隔音」係透過損失因子來評估。根據參考ISO 16940-2008，以MIM (機械阻抗法)系統進行夾層玻璃試樣之損失因子分析。損失因子值越大，表示夾層玻璃之遮音性越佳。前述夾層玻璃試樣之尺寸為寬25±2 mm及長300±1 mm。
本文所述之「可塑劑滲出(bleed-out)」係用於評估可塑劑的移行情況。可塑劑的移行可能導致界面不穩定現象，進而在加工時有發泡的風險，並造成可塑劑滲出。評估可塑劑滲出的方法係使用記號筆，於該多層膜之中間層(如圖2中之樹脂膜(B)11)的一側寫上符號。如圖1及圖2所示，透過以下順序將所得樹脂膜及玻璃板進行層疊以製備夾層玻璃樣品：玻璃板1/多層膜(如：樹脂膜(A)10/樹脂膜(B)11/樹脂膜(C)12)/玻璃板3。使用熱壓機(GOTECH公司，臺灣，GT-7014-A型)於150o C下將夾層玻璃樣品預壓3分鐘。經預壓程序後，將夾層玻璃樣品於13 bar壓力及135o C溫度下高壓滅菌120分鐘，接著冷卻至室溫以完成層壓製造程序。該夾層玻璃使用以下方法進行目視評估：若符號邊緣模糊，則判定該夾層玻璃樣品有大量可塑劑滲出；若符號邊緣不模糊，則判定該夾層玻璃樣品沒有可塑劑滲出或該夾層玻璃樣品幾乎沒有可塑劑滲出。
本文所述之「縮醛度(acetalization degree)」或「縮醛化程度(degree of acetalization)」係指聚乙烯醇縮醛樹脂之縮醛基的含量。聚乙烯醇縮醛樹脂(例如：聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及/或聚乙烯醇縮醛樹脂(c1))之縮醛度係表示莫耳分率之值，其係將與縮醛基鍵結之乙烯基的含量除以主鏈中乙烯基的總量並以百分比表示而得。前述與縮醛基鍵結之乙烯基的含量係根據JIS K6728之「聚乙烯醇縮丁醛的測試方法」或根據ASTM D1396-92量測。
本文所述之「乙醯度(acetylation degree)」、「乙醯基含量(content ratio of the acetyl group)」或「乙醯化程度(degree of acetylation)」係指聚乙烯醇縮醛樹脂之乙醯基的含量。聚乙烯醇縮醛樹脂(例如：聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及/或聚乙烯醇縮醛樹脂(c1))之乙醯度係表示莫耳分率之值，其係先將主鏈中乙烯基的總量減去其中與縮醛基鍵結之乙烯基的含量及與羥基鍵結之乙烯基的含量，再將所得之值除以主鏈中乙烯基的總量並以百分比表示而得。前述與縮醛基鍵結之乙烯基的含量係根據JIS K6728之「聚乙烯醇縮丁醛的測試方法」或根據ASTM D1396-92量測。前述與羥基鍵結之乙烯基的含量係根據JIS K6726之「聚乙烯醇的測試方法」或根據ASTM D1396-92量測。
本文所述之「羥基含量比 (hydroxyl group content ratio)」或「羥基含有率」係指聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基的含量。聚乙烯醇縮醛樹脂(例如：聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及/或聚乙烯醇縮醛樹脂(c1))之羥基含量比係表示莫耳分率之值，其係將與羥基鍵結之乙烯基的含量除以主鏈中乙烯基的總量並以百分比表示而得。前述與羥基鍵結之乙烯基的含量係根據JIS K6726之「聚乙烯醇的測試方法」或根據ASTM D1396-92量測。
合成製備：於一較佳實施態樣中，本文所述之本發明聚乙烯醇縮醛樹脂(例如：聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及/或聚乙烯醇縮醛樹脂(c1))可以使用任何本領域技術人員可用之合成方法進行合成。用於製備聚乙烯醇縮醛樹脂的原料可購自商業通路或由已知方法製備。化合物及聚乙烯醇縮醛樹脂之製備可涉及各種化學基團之保護及去保護反應。保護及去保護的需求以及選擇適當的保護基等可由本領域技術人員輕易判斷。保護基之化學性質可由如Greene及Wuts所著之「有機合成之保護基」(第44版，Wiley & Sons出版社，2006年)中查找，其全部內容透過引用併入本文。用於製備本發明聚乙烯醇縮醛樹脂各種實施態樣的合成方法其非限制性實施例公開於本文實施例段落中。本文所述之方法中的反應可在合適溶劑中進行，前述溶劑的選擇可由有機合成領域技術人員輕易判斷。合適溶劑可以在進行反應的溫度下，與原料(反應物)、中間產物或產物基本上皆不發生反應，前述進行反應的溫度即是指溶劑冷凍溫度至溶劑沸騰溫度間的溫度範圍。既定反應可以在一種溶劑或一種以上溶劑之混合物中進行。取決於特定的反應步驟，可以選擇用於特定反應步驟的合適溶劑。
多層膜
本文揭示之樹脂材料可用於圖1及圖2中所示之示意圖。
本發明係關於一種多層膜，其包括：樹脂膜(A)10，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及可塑劑(a2)；樹脂膜(B)11，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及可塑劑(b2)；以及樹脂膜(C)12，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)及可塑劑(c2)，其中該樹脂膜(B)11係位於(例如：夾在中間)該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12之間。於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12相同(即，該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12具有相同的組成及/或相同的特性)，且該樹脂膜(B)11與該樹脂膜(A)10及/或該樹脂膜(C)12不同(即，該樹脂膜(B)11具有與該樹脂膜(A)10及/或該樹脂膜(C)12不同的組成及/或不同的特性)。於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10、該樹脂膜(B)11及該樹脂膜(C)12係各自獨立不相同(即，該樹脂膜(A)10、該樹脂膜(B)11及該樹脂膜(C)12各自具有不同的組成或不同的特性)。
於各種實施態樣中，「多層膜」或「多層聚合物膜」(或其相關術語)旨在作為若干構造的夾層板/膜材料。本發明多層膜可廣泛應用於汽車、飛機、鐵路車輛、船舶及建築物等。
於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12為保護層，該樹脂膜(B)11為遮音層。
對於本文所述之多層膜的幾何形狀及/或塑形不予限制。例如，於各種實施態樣中，本發明提供一種多層膜，其中該多層膜的塑形/幾何形狀不限於平面(如：片狀)，因為該多層膜可具有任何幾何形狀及/或塑形(如：扁平、平面、彎曲、圓形、橢圓形、球形、三角形、矩形、圓頂形、錐形等)。
該樹脂膜(B)11
於各種實施態樣中，該樹脂膜(B)11包括聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及至少一種可塑劑(b2)。於一較佳實施態樣中，該樹脂膜(B)11進一步包括至少一種添加劑。
於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)係由醛類(b1.2)對聚乙烯醇(b1.1)進行縮醛化(即縮醛作用)製備而得。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)係由至少一種醛類(b1.2)對至少一種聚乙烯醇(b1.1)進行縮醛化製備而得。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係小於或等於60 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係60 mol %至30 mol %、60 mol %至35 mol %、60 mol %至40 mol %、60 mol %至45 mol %、60 mol %至50 mol %或60 mol %至55 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係59.9 mol %至30 mol %、59.9 mol %至35 mol %、59.9 mol %至40 mol %、59.9 mol %至45 mol %、59.9 mol %至50 mol %或59.9 mol %至55 mol %。於各種施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係59 mol %至30 mol %、59 mol %至35 mol %、59 mol %至40 mol %、59 mol %至45 mol %、59 mol %至50 mol %、59 mol %至55 mol %、56 mol %至30 mol %、56 mol %至35 mol %、56 mol %至40 mol %、56 mol %至45 mol %或56 mol %至50 mol %。於一更佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係介於59 mol %至40 mol %，例如：59 mol %、58.5 mol %、58 mol %、57.5 mol %、57 mol %、56.5 mol %、56 mol %、55.5 mol %、55 mol %、54.5 mol %、54 mol %、53.5 mol %、53 mol %、52.5 mol %、52 mol %、51.5 mol %、51 mol %、50.5 mol %、50 mol %、49.5 mol %、49 mol %、48.5 mol %、48 mol %、47.5 mol %、47 mol %、46.5 mol %、46 mol %、45.5 mol %、45 mol %、44.5 mol %、44 mol %、43.5 mol %、43 mol %、42.5 mol %、42 mol %、41.5 mol %、41 mol %、40.5 mol %、or 40 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有縮醛度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度係小於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度之差大於5。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度之差大於5。於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度之差大於5。
本發明對於該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)中包含之縮醛基的碳原子數並未特別限定。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1) 中包含之縮醛基的碳原子數可以為1至12。即，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)的醛類(b1.2)係具有1個至12個碳的醛類。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)中包含之縮醛基的碳原子數可以係1或者大於1。即，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)的醛類(b1.2)係具有1個或大於1個碳的醛類。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)中包含之縮醛基的碳原子數可以係2或者大於2。即，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)的醛類(b1.2)係具有2個或大於2個碳的醛類。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)中包含之縮醛基的碳原子數可以係3或者大於3。即，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)的醛類(b1.2)係具有3個或大於3個碳的醛類。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)中包含之縮醛基的碳原子數可以係4或者大於4。即，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)的醛類(b1.2)係具有4個或大於4個碳的醛類。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)中包含之縮醛基的碳原子數可以係5或者大於5。即，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)的醛類(b1.2)係具有5個或大於5個碳的醛類。
前述醛類(b1.2)可以係一種醛或兩種以上之醛之混合物或組合。本發明對於用於前述醛類(b1.2)之醛並未特別限定。一般而言，前述醛類(b1.2)適合使用具有1至12個碳的醛類。於一些實施態樣中，前述醛類(b1.2)係選自由C1 -C12 醛類、線型或直鏈醛類、環醛類、芳族醛類、非環醛類、支鏈醛類、二醛類、多醛類、官能化醛類、取代醛類及其組合所組成之群組。於一些實施態樣中，前述醛類(b1.2)係選自由C1 -C10 醛類、線型或直鏈醛類、環醛類、芳族醛類、非環醛類、支鏈醛類、二醛類、多醛類、官能化醛類、取代醛類及其組合所組成之群組。適合用作前述醛類(b1.2)之醛類的非限制性實例包括：甲醛(包括多聚甲醛)、乙醛(包括對乙醛)、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正庚醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、環己醛、糠醛、乙二醛、戊二醛、苯甲醛、2-甲基苯甲醛、3-甲基苯甲醛、4-甲基苯甲醛、對羥苯甲醛、間羥苯甲醛、苯乙醛、β-苯丙醛、2-乙基己醛、2-乙基丁醛、桂皮醛、正十一烷基醛、正十二烷基醛等。於一些實施態樣中，前述醛類(b1.2)係選自由甲醛、乙醛、正丁醛、異丁醛、環己醛、苯甲醛及其組合所組成之群組。於一些實施態樣中，前述醛類(b1.2)係選自由正丁醛、異丁醛及其組合所組成之群組。於一些實施態樣中，前述醛類(b1.2)係正丁醛。
於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)係聚乙烯醇縮丁醛樹脂。於一些實施態樣中，聚乙烯醇縮丁醛樹脂係由聚乙烯醇與正丁醛進行反應(縮醛化)而製備。
除縮醛度外，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)還具有羥基含量比及乙醯度，其可用於表達該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之特徵。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有羥基含量比，該羥基含量比係大於或等於35 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有羥基含量比，該羥基含量比係35 mol %至70 mol %、35 mol %至65 mol %、35 mol %至60 mol%、35 mol %至55 mol %、35 mol %至50 mol %、35 mol %至45 mol %、35 mol %至40 mol %、40 mol %至70 mol %、40 mol %至65 mol %、40 mol %至60 mol %、40 mol %至55 mol %、40 mol %至50 mol %、40 mol %至45 mol %、45 mol %至70 mol %、45 mol %至65 mol %、45 mol %至60 mol %、45 mol %至55 mol %、45 mol %至50 mol %、50 mol %至70 mol %、50 mol %至65 mol %、50 mol %至60 mol %、50 mol %至55 mol %、55 mol %至70 mol %、55 mol %至65 mol %、55 mol %至60 mol %、60 mol %至70 mol %、60 mol %至65 mol %或65 mol %至70 mol %。於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有羥基含量比，該羥基含量比係35 mol %至50 mol %，例如：35 mol %、35.5 mol %、36 mol %、36.5 mol %、37 mol %、37.5 mol %、38 mol %、38.5 mol %、39 mol %、39.5 mol %、40 mol %、40.5 mol %、41 mol %、41.5 mol %、42 mol %、42.5 mol %、43 mol %、43.5 mol %、44 mol %、44.5 mol %、45 mol %、45.5 mol %、46 mol %、46.5 mol %、47 mol %、47.5 mol %、48 mol %、48.5 mol %、49 mol %、49.5 mol %或50 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有羥基含量比；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比之差大於5。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比之差大於5。於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比之差大於5。
於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有乙醯度，該乙醯度係大於或等於5 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有乙醯度，該乙醯度係5 mol %至30 mol %、5 mol %至25 mol %、5 mol %至20 mol %、5 mol %至15 mol %或5 mol %至10 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有乙醯度，該乙醯度係5.1 mol %至30 mol %、5.1 mol %至25 mol %、5.1 mol %至20 mol %、5.1 mol %至15 mol %或5.1 mol %至10 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有乙醯度，該乙醯度係6 mol %至30 mol %、6 mol %至25 mol %、6 mol %至20 mol %、6 mol %至15 mol %或6 mol %至10 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有乙醯度，該乙醯度係大於5 mol %。於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有乙醯度，該乙醯度係6 mol %至15 mol %，例如：6 mol %、6.5 mol %、7 mol %、7.5 mol %、8 mol %、8.5 mol %、9 mol %、9.5 mol %、10 mol %、10.5 mol %、11 mol %、11.5 mol %、12 mol %、12.5 mol %、13 mol %、13.5 mol %、14 mol %、14.5 mol %或15 mol %。於一更佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於35 mol %。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有乙醯度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度。
於各種實施態樣中，該可塑劑(b2)係與該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)不同。於各種實施態樣中，該可塑劑(b2)具有溶解度參數(SP)，該SP係大於或等於9.06。於一較佳實施態樣中，該可塑劑(b2)具有SP，該SP係9.06至16.40、9.06至16.38、9.06至16.25、9.06至16.00、9.06至15.75、9.06至15.50、9.06至15.25、9.06至15.00、9.06至14.75、9.06至14.50、9.06至14.25、9.06至14.00、9.06至13.75、9.06至13.50、9.06至13.25、9.06至13.00、9.06至12.75、9.06至12.50、9.06至12.25、9.06至12.00、9.06至11.75、9.06至11.50、9.06至11.25、9.06至11.00、9.06至10.75、9.06至10.50、9.06至10.25、9.06至10.00、9.06至9.75、9.06至9.50、9.06至9.30或9.06至9.25。於各種實態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係小於60 mol %，且該可塑劑(b2)具有SP值，該SP值係大於或等於9.06。於各種實施態樣中，該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)各自獨立地具有SP；且該可塑劑(b2)之該SP係大於該可塑劑(a2)之該SP及該可塑劑(c2)之該SP。
於一些實施態樣中，該可塑劑(b2)具有SP值，該SP值係大於三乙二醇二-2-乙基己酸酯(triethylene glycol di-2-ethylhexanoate，3GO)之SP值。於一些實施態樣中，該可塑劑(b2)並非3GO。適合作為該可塑劑(b2)之可塑劑的非限制性實例包括有機酯類可塑劑，例如：一元有機酸酯及多元有機酸酯，其中，前述有機酯類可塑劑具有SP值，該SP值係大於或等於9.06。適合作為可塑劑(b2)之可塑劑的非限制性實例包括磷酸酯類可塑劑，例如：有機磷酸酯可塑劑及有機亞磷酸酯可塑劑，其中，前述磷酸酯類可塑劑具有SP值，該SP值係大於或等於9.06。適合作為可塑劑(b2)之可塑劑的其他非限制性實例包括：環氧化物、環氧樹脂類化合物或各式環氧樹脂，其中，前述環氧化物、環氧樹脂類化合物或各式環氧樹脂各自獨立地各具有大於或等於9.06之SP值。於一較佳實施態樣中，該可塑劑(b2)係選自由二乙二醇二苯甲酸酯(diethylene glycol dibenzonate)、二丙二醇二苯甲酸酯(dipropylene glycol dibenzonate)、己二酸二己酯(dihexyl adipate，DHA)、四乙二醇二-2-乙基己酸酯(tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate，4GO)、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(triethylene glycol di-2-ethylbutyrate，3GH)、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯(tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate，4GH)、四乙二醇二正庚酸酯(tetraethylene glycol di-n-heptanoate，4G7)、三乙二醇二正庚酸酯(triethylene glycol di-n-heptanoate，3G7)、鄰苯二甲酸二丁酯(Dibutyl phthalate，DBP)、甘油(glycerol)、乙二醇(ethylene glycol)、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇單異丁酸酯(2,2,4-trimethyl-1,3-pentanediol monoisobutyrate，Texanol)、二新戊四醇六辛酸酯(dipentaerythritol hexaoctoate)、雙[2-(2-丁氧乙氧)乙基]己二酸酯(bis[2-(2-butoxyethoxy)ethyl] adipate，D600)及其組合所組成之群組。
該樹脂膜(B)11中該可塑劑(b2)含量係以該可塑劑(b2)含量之PHR表示，其中，前述單位PHR為每100重量份的該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)對應之該可塑劑(b2)的重量份。於各種實施態樣中，該樹脂膜(B)11中該可塑劑(b2)含量係0.1 PHR至100 PHR之該可塑劑(b2)。於各種實施態樣中，該樹脂膜(B)11中該可塑劑(b2)含量係0.1 PHR至100 PHR、1 PHR至100 PHR、5 PHR至100 PHR、10 PHR至100 PHR、20 PHR至100 PHR、30 PHR至100 PHR、40 PHR至100 PHR、50 PHR至100 PHR、60 PHR至100 PHR、70 PHR至100 PHR、80 PHR至100 PHR、90 PHR至100 PHR、0.1 PHR至90 PHR、1 PHR至90 PHR、5 PHR至90 PHR、10 PHR至90 PHR、20 PHR至90 PHR、30 PHR至90 PHR、40 PHR至90 PHR、50 PHR至90 PHR、60 PHR至90 PHR、70 PHR至90 PHR、80 PHR至90 PHR、0.1 PHR至80 PHR、1 PHR至80 PHR、5 PHR至80 PHR、10 PHR至80 PHR、20 PHR至80 PHR、30 PHR至80 PHR、40 PHR至80 PHR、50 PHR至80 PHR、60 PHR至80 PHR、70 PHR至80 PHR、0.1 PHR至70 PHR、1 PHR至70 PHR、5 PHR至70 PHR、10 PHR至70 PHR、20 PHR至70 PHR、30 PHR至70 PHR、40 PHR至70 PHR、50 PHR至70 PHR、60 PHR至70 PHR、0.1 PHR至60 PHR、1 PHR至60 PHR、5 PHR至60 PHR、10 PHR至60 PHR、20 PHR至60 PHR、30 PHR至60 PHR、40 PHR至60 PHR、50 PHR至60 PHR、0.1 PHR至50 PHR、1 PHR至50 PHR、5 PHR至50 PHR、10 PHR至50 PHR、20 PHR至50 PHR、30 PHR至50 PHR、40 PHR至50 PHR、0.1 PHR至40 PHR、1 PHR至40 PHR、5 PHR至40 PHR、10 PHR至40 PHR、20 PHR至40 PHR、30 PHR至40 PHR、0.1 PHR至30 PHR、1 PHR至30 PHR、5 PHR至30 PHR、10 PHR至30 PHR、20 PHR至30 PHR、0.1 PHR至20 PHR、1 PHR至20 PHR、5 PHR至20 PHR、10 PHR至20 PHR、0.1 PHR至10 PHR、1 PHR至10 PHR、5 PHR至10 PHR、0.1 PHR至5 PHR、1 PHR至5 PHR或0.1 PHR至1 PHR之該可塑劑(b2)。於一較佳實施態樣中，該樹脂膜(B)11中該可塑劑(b2)含量係50 PHR至90 PHR之該可塑劑(b2)，例如：50 PHR、51 PHR、52 PHR、53 PHR、54 PHR、55 PHR、56 PHR、57 PHR、58 PHR、59 PHR、60 PHR、61 PHR、62 PHR、63 PHR、64 PHR、65 PHR、66 PHR、67 PHR、68 PHR、69 PHR、70 PHR、71 PHR、72 PHR、73 PHR、74 PHR、75 PHR、76 PHR、77 PHR、78 PHR、79 PHR、80 PHR、81 PHR、82 PHR、83 PHR、84 PHR、85 PHR、86 PHR、87 PHR、88 PHR、89 PHR或90 PHR。
於各種實施態樣中，該樹脂膜(B)11之厚度為0.1 mm至1.0 mm、0.1 mm至0.9 mm、0.1 mm至0.8 mm、0.1 mm至0.7 mm、0.1 mm至0.6 mm、0.1 mm至0.5 mm、0.1 mm至0.4 mm、0.1 mm至0.3 mm、0.1 mm至0.2 mm、0.2 mm至1.0 mm、0.2 mm至0.9 mm、0.2 mm至0.8 mm、0.2 mm至0.7 mm、0.2 mm至0.6 mm、0.2 mm至0.5 mm、0.2 mm至0.4 mm、0.2 mm至0.3 mm、0.3 mm至1.0 mm、0.3 mm至0.9 mm、0.3 mm至0.8 mm、0.3 mm至0.7 mm、0.3 mm至0.6 mm、0.3 mm至0.5 mm、0.3 mm至0.4 mm、0.4 mm至1.0 mm、0.4 mm至0.9 mm、0.4 mm至0.8 mm、0.4 mm至0.7 mm、0.4 mm至0.6 mm、0.4 mm至0.5 mm、0.5 mm至1.0 mm、0.5 mm至0.9 mm、0.5 mm至0.8 mm、0.5 mm至0.7 mm、0.5 mm至0.6 mm、0.6 mm至1.0 mm、0.6 mm至0.9 mm、0.6 mm至0.8 mm、0.6 mm至0.7 mm、0.7 mm至1.0 mm 、0.7 mm至0.9 mm、0.7 mm至0.8 mm、0.8 mm至1.0 mm、0.8 mm至0.9 mm或0.9 mm至1.0 mm。於一較佳實施態樣中，該樹脂膜(B)11之厚度為0.1 mm至0.3 mm。
該樹脂膜(A)10及該該樹脂膜(C)12
於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10包括聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及至少一種可塑劑(a2)；及任選地進一步包括至少一種添加劑。於各種實施態樣中，該樹脂膜(C)12包括聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)及至少一種可塑劑(c2)；及任選地進一步包括至少一種添加劑。
本發明對於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之製備不予限定。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)係由至少一種醛類對至少一種聚乙烯醇進行縮醛化(即縮醛作用)製備而得；其中，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之聚乙烯醇稱為聚乙烯醇(a1.1)、醛類稱為醛類(a1.2)；用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之聚乙烯醇稱為聚乙烯醇(c1.1)、醛類稱為醛類(c1.2)。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇(a1.1)及該聚乙烯醇(c1.1)相同；且該醛類(a1.2)及該醛類(c1.2)相同(即，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1) 具有相同的組成及/或相同的特性)。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇(a1.1)與該聚乙烯醇(c1.1)不同；且該醛類(a1.2)與該醛類(c1.2)不同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇(a1.1)及該聚乙烯醇(c1.1)相同；且該醛類(a1.2)與該醛類(c1.2)不同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇(a1.1)與該聚乙烯醇(c1.1)不同；且該醛類(a1.2)及該醛類(c1.2)相同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有縮醛度，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度係大於或等於65 mol %；其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度相同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有縮醛度，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度係大於或等於65 mol %；其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度不同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度可以各自獨立為65 mol %至85 mol %、65 mol %至80 mol %、65 mol %至75 mol %、65 mol %至70 mol %、65.1 mol %至85 mol %、65.1 mol %至80 mol %、65.1 mol %至75 mol %、65.1 mol %至70 mol %、66 mol %至85 mol %、66 mol %至80 mol %、66 mol %至75 mol %、66 mol %至70 mol %、68 mol %至85 mol %、68 mol %至80 mol %、68 mol %至75 mol %、68 mol %至70 mol %、70 mol %至85 mol %、70 mol %至80 mol %、70 mol %至75 mol %、71 mol %至85 mol %、71 mol %至80 mol %、71 mol %至75 mol %、75 mol %至85 mol %、75 mol %至80 mol %或80 mol %至85 mol %。於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度可以各自獨立為65 mol %至75 mol %，例如：65 mol %、65.5 mol %、66 mol %、66.5 mol %、67 mol %、67.5 mol %、68 mol %、68.5 mol %、69 mol %、69.5 mol %、70 mol %、70.5 mol %、71 mol %、71.5 mol %、72 mol %、72.5 mol %,73 mol %、73.5 mol %、74 mol %、74.5 mol %或75 mol %。
本發明對於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)中包含之縮醛基的碳原子數並未特別限定。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)中包含之縮醛基的碳原子數可以各自獨立地為1至12。即，用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)的醛類(a1.2)及用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)的醛類(c1.2)係各自獨立地具有1個至12個碳的醛類。適合用於製備該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之醛類並無特別限制，一般而言，適合使用具有1個至12個碳的醛類。於一些實施態樣中，前述醛類(a1.2)及前述醛類(c1.2)係各自獨立地選自由C1 -C12 醛類、線型或直鏈醛類、環醛類、芳族醛類、非環醛類、支鏈醛類、二醛類、多醛類、官能化醛類、取代醛類及其組合所組成之群組。適合作為前述醛類(a1.2)及前述醛類(c1.2)之醛類的非限制性實例包括：甲醛(包括多聚甲醛)、乙醛(包括對乙醛)、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正庚醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、環己醛、糠醛、乙二醛、戊二醛、苯甲醛、2-甲基苯甲醛、3-甲基苯甲醛、4-甲基苯甲醛、對羥苯甲醛、間羥苯甲醛、苯乙醛、β-苯丙醛、2-乙基己醛、2-乙基丁醛、桂皮醛、正十一烷基醛、正十二烷基醛等。
於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)係聚乙烯醇縮丁醛樹脂。於一些實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)係聚乙烯醇縮丁醛樹脂。於一些實施態樣中，聚乙烯醇縮丁醛樹脂係由聚乙烯醇與正丁醛進行反應(縮醛化)而製備。製備聚乙烯醇縮醛樹脂的方法係本領域已知的。製備聚乙烯醇縮丁醛樹脂方法係本領域已知的。
除縮醛度外，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)還各自獨立地具有羥基含量比及乙醯度，以表達該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之特徵。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有羥基含量比，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係小於或等於30 mol %，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比相同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有羥基含量比，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係小於或等於30 mol %，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比不同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係各自獨立地為30 mol %至5 mol %、30 mol %至10 mol %、30 mol %至15 mol %、30 mol %至20 mol %、30 mol %至25 mol %、29.9 mol %至5 mol %、29.9 mol %至10 mol %、29.9 mol %至15 mol %、29.9 mol %至20 mol %、29.9 mol %至25 mol %、29 mol %至5 mol %、29 mol %至10 mol %、29 mol %至15 mol %、29 mol %至20 mol %、29 mol %至25 mol %、5 mol %至10 mol %、5 mol %至15 mol %、5 mol %至20 mol %、5 mol %至25 mol %、10 mol %至15 mol %、10 mol %至20 mol %、10 mol %至25 mol %、15 mol %至20 mol %、15 mol %至25 mol %或20 mol %至25 mol %。於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係各自獨立地為30 mol %至20 mol %，例如：30 mol %、29.5 mol %、29 mol %、28.5 mol %、28 mol %、27.5 mol %、27 mol %、26.5 mol %、26 mol %、25.5 mol %、25 mol %、24.5 mol %、24 mol %、23.5 mol %、23 mol %、22.5 mol %、22 mol %、21.5 mol %、21 mol %、20.5 mol %或20 mol %。
於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有乙醯度，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係小於或等於5 mol %，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度相同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有乙醯度，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係小於或等於5 mol %，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度不同。於各種實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係各自獨立地為5 mol %至0.1 mol %、4.9 mol%至0.1 mol %、4.5 mol %至0.1 mol %、4 mol %至0.1 mol %、3.5 mol %至0.1 mol %、3 mol %至0.1 mol %、2.5 mol %至0.1 mol %、2 mol %至0.1 mol %、1.5 mol %至0.1 mol %、1 mol %至0.1 mol %、0.9 mol %至0.1 mol %、0.8 mol %至0.1 mol %、0.7 mol %至0.1 mol %、0.6 mol %至0.1 mol %、0.5 mol %至0.1 mol %、0.4 mol %至0.1 mol %、0.3 mol %至0.1 mol %、0.2 mol %至0.1 mol %、0.3 mol %至1 mol %、0.4 mol %至1 mol %、0.5 mol %至1 mol %、0.6 mol %至1 mol %、0.7 mol %至1.5 mol %、0.8 mol %至1.5 mol %、0.9 mol %至1.5 mol %、1 mol %至1.5 mol %、1 mol %至2 mol %、1 mol %至2.5 mol %、1 mol %至3 mol %、1 mol %至3.5 mol %、1 mol %至4 mol %、1 mol %至4.5 mol %、1 mol %至4.9 mol %、1 mol %至5 mol %、2 mol %至2.5 mol %、2 mol %至3 mol %、2 mol %至3.5 mol %、2 mol %至4 mol %、2 mol %至4.5 mol %、2 mol %至4.9 mol %、2 mol %至5 mol %、3 mol %至3.5 mol %、3 mol %至4 mol %、3 mol %至4.5 mol %、3 mol %至4.9 mol %、3 mol %至5 mol %、4 mol %至4.5 mol %、4 mol %至4.9 mol %、4 mol %至5 mol %或4.5 mol %至5 mol %。於一較佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係各自獨立地為1 mol %至0.1 mol %，例如：1 mol %、0.95 mol %、0.9 mol %、0.85 mol %、0.8 mol %、0.75 mol %、0.7 mol %、0.65 mol %、0.6 mol %、0.55 mol %、0.5 mol %、0.45 mol %、0.4 mol %、0.35 mol %、0.3 mol %、0.25 mol %、0.2 mol %、0.15 mol %或0.1 mol %。於一更佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比係小於30 mol %。於一更佳實施態樣中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係小於30 mol %。
於各種實施態樣中，該可塑劑(a2)與該可塑劑(c2)相同。於各種實施態樣中，該可塑劑(a2)與該可塑劑(c2)不同。於各種實施態樣中，適合作為該可塑劑(a2)及/或該可塑劑(c2)之可塑劑的非限制性實例包括有機酯類可塑劑，例如：一元有機酸酯及多元有機酸酯；及磷酸酯類可塑劑，例如：有機磷酸酯可塑劑及有機亞磷酸酯可塑劑。前述一元有機酸酯並無特別限定。前述一元有機酸酯之非限制性實例包括由乙二醇與一元有機酸反應而得之乙二醇酯，前述乙二醇如：三乙二醇、四乙二醇、三伸丙二醇等，前述一元有機酸如：丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、壬酸(pelargonic acid，n-nonylic acid)、癸酸等。前述多元有機酸酯並無特別限定。前述多元有機酸酯之非限制性實例包括由多元有機酸與具有C4 -C8 直鏈或支鏈結構之醇反應而得之酯化合物，前述多元有機酸如：己二酸、癸二酸、壬二酸、鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸等。前述有機酯類可塑劑並無特別限定。適合作為該可塑劑(a2)及/或該可塑劑(c2)之有機酯類可塑劑的非限制性實例包括：三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、己二酸二丁基卡必醇酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、1,2-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二辛酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、三乙二醇二庚酸酯、四乙二醇二庚酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基環己酯、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚基壬酯、癸二酸二丁酯、鄰苯二甲酸二丁酯等。前述有機磷酸酯並無特別限定。適合作為該可塑劑(a2)及/或該可塑劑(c2)之有機磷酸酯的非限制性實例包括：磷酸三丁氧乙基酯、磷酸異癸苯基酯、磷酸三異丙基酯等。適合作為該可塑劑(a2)及/或該可塑劑(c2)之可塑劑的其他非限制性實例包括：環氧化物、環氧樹脂類化合物或各式環氧樹脂。
於各種實施態樣中，該可塑劑(a2)及/或該可塑劑(c2)各自獨立地選自由二乙二醇二苯甲酸酯、二丙二醇二苯甲酸酯、DHA、3GO、4GO、3GH、4GH、4G7及3G7、甘油、乙二醇、Texanol、二新戊四醇六辛酸酯、D600及其組合所組成之群組。於一些實施態樣中，該可塑劑(a2)及/或該可塑劑(c2)各自獨立地包含DBP。於一較佳實施態樣中，該可塑劑(a2)及/或該可塑劑(c2)各自獨立地包含3GO。
於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10中該可塑劑(a2)的含量與該樹脂膜(C)12中該可塑劑(c2)的含量無關。於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10中該可塑劑(a2)的含量與該樹脂膜(C)12中該可塑劑(c2)的含量相同。於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10中該可塑劑(a2)的含量與該樹脂膜(C)12中該可塑劑(c2)的含量不同。該樹脂膜(A)10中該可塑劑(a2)的含量以該可塑劑(a2)之PHR表示，其中，前述單位PHR為每100重量份的該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)對應之該可塑劑(a2)的重量份；該樹脂膜(C)12中該可塑劑(c2)的含量以該可塑劑(c2)之PHR表示，其中，前述單位PHR為每100重量份的該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)對應之該可塑劑(c2)的重量份。於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10中該可塑劑(a2)的含量係0.1 PHR至80 PHR之該可塑劑(a2)；及/或該樹脂膜(C)12中該可塑劑(c2)的含量係0.1 PHR至80 PHR之該可塑劑(c2)；例如：0.1 PHR至80 PHR、1 PHR至80 PHR、5 PHR至80 PHR、10 PHR至80 PHR、20 PHR至80 PHR、30 PHR至80 PHR、40 PHR至80 PHR、50 PHR至80 PHR、60 PHR至80 PHR、70 PHR至80 PHR、0.1 PHR至10 PHR、10 PHR至70 PHR、20 PHR至70 PHR、30 PHR至70 PHR、40 PHR至70 PHR、50 PHR至70 PHR、60 PHR至70 PHR、10 PHR至60 PHR、20 PHR至60 PHR、30 PHR至60 PHR、40 PHR至60 PHR、50 PHR至60 PHR、10 PHR至50 PHR、20 PHR至50 PHR、30 PHR至50 PHR、40 PHR至50 PHR、10 PHR至40 PHR、20 PHR至40 PHR、30 PHR至40 PHR、0.1 PHR至30 PHR、1 PHR至30 PHR、5 PHR至30 PHR、10 PHR至30 PHR、20 PHR至30 PHR、0.1 PHR至20 PHR、1 PHR至20 PHR、5 PHR至20 PHR或10 PHR至20 PHR。於一較佳實施態樣中，該樹脂膜(A)10中該可塑劑(a2)的含量係20 PHR至50 PHR 之該可塑劑(a2)；及/或該樹脂膜(C)12中該可塑劑(c2)的含量係20 PHR至50 PHR之該可塑劑(c2)；例如：20 PHR、21 PHR、22 PHR、23 PHR、24 PHR、25 PHR、26 PHR、27 PHR、28 PHR、29 PHR、30 PHR、31 PHR、32 PHR、33 PHR、34 PHR、35 PHR、36 PHR、37 PHR、38 PHR、39 PHR、40 PHR、41 PHR、42 PHR、43 PHR、44 PHR、45 PHR、46 PHR、47 PHR、48 PHR、49 PHR或50 PHR。
於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12具相同厚度。於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12之厚度不同。適合該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12之厚度的非限制性實例包括0.1 mm至1.0 mm，例如：0.1 mm、0.15 mm、0.2 mm、0.25 mm、0.3 mm、0.35 mm、0.4 mm、0.45 mm、0.5 mm、0.55 mm、0.6 mm、0.65 mm、0.7 mm、0.75 mm、0.8 mm、0.85 mm、0.9 mm、0.95 mm或1.0 mm。於一較佳實施態樣中，該樹脂膜(A)10及該樹脂膜(C)12之厚度係各自獨立地為0.2 mm至0.4 mm。
於各種實施態樣中，該樹脂膜(A)10、該樹脂膜(B)11及/或該樹脂膜(C)12任選且進一步各自獨立地包括至少一種添加劑。適合用於該樹脂膜(A)10、該樹脂膜(B)11及/或該樹脂膜(C)12中之添加劑的非限制性實例包括：安定劑、分散助劑、抗氧化劑、光安定劑、UV吸收劑、阻燃劑、 靜電抑製劑、黏附調節劑、防潮劑、熱反射劑、吸熱劑、螢光漂白劑、藍色顏料、電致變色物質、光致變色物質、熱致變色物質等。適合用於該樹脂膜(A)10、該樹脂膜(B)11及/或該樹脂膜(C)12中之添加劑的非限制性實例包括羧酸的金屬鹽，例如包括：辛酸、己酸、丁酸、乙酸、甲酸等之鉀鹽、鈉鹽或類似之鹼金屬鹽；或該等羧酸之鈣鹽、鎂鹽或類似之鹼土金屬鹽；或該等羧酸之鋅鹽或鈷鹽。安定劑之非限制性實例包括表面活性劑，例如：十二烷基硫酸鈉(sodium laurylsulfate，又稱月桂基硫酸鈉)、烷基苯磺酸(alkylbenzene sulfonic acid)等。抗氧化劑之非限制性實例包括：叔丁基-羥基甲苯(tert-butyl-hydroxytoluene ，BHT)、新戊四醇四(3-(3,5-二叔丁基-4-羥苯)丙酸酯) (商品名：IRGANOX® 1010)等。UV吸收劑之非限制性實例包括苯并三唑型、受阻胺型等。苯并三唑型UV吸收劑之非限制性實例包括：2-(2H-苯并三唑-2-基)-對甲酚(2-(2H-benzotriazol-2-yl)-p-cresol，商品名：Tinuvin® P)、2-(2H-苯并三唑-2-基)-4,6-二叔丁苯酚(2-(2H-benzotriazol-2-yl)-4,6-di-tert-butylphenol，商品名：Tinuvin®320)、2-(5-氯-2H-苯并三唑-2-基)-6-(1,1-二甲基乙基)-4-甲基-苯酚(2-(5-chloro-2H-benzotriazol-2-yl)-6-(1,1-dimethylethyl)-4-methyl-phenol，商品名：Tinuvin® 326)等。受阻胺型UV吸收劑之非限制性實例包括：四(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)丁烷-1,2,3,4-四羧酸酯(tetrakis(2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl)butane-1,2,3,4-tetracarboxylate，商品名：LA-57)。
更進一步地，除該樹脂膜(A)10、該樹脂膜(B)11及/或該樹脂膜(C)12之外，該多層膜還可進一步包括至少一種附加膜，前述附加膜包括至少一種可塑劑，其中該可塑劑之SP值與相鄰膜的SP值相異。
本發明提供一種中間膜，其係用於夾層玻璃，該中間膜包括如前所述之多層膜。於各種實施態樣中，本發明之多層膜係一種中間膜(例如：一種夾層玻璃用中間膜2)。於各種實施態樣中，本發明之多層膜係一種夾層玻璃用中間膜2(即，玻璃層壓板)。於各種實施態樣中，本發明之夾層玻璃用中間膜2可以任選地包含附加層。前述附加層可以具有該樹脂膜(A)10、該樹脂膜(B)11及/或該樹脂膜(C)12中相同或相異之組成。舉例而言，當含有吸熱顆粒之層作為附加層存在時，可以賦予本發明之夾層玻璃用中間膜2隔熱功能。於一些實施態樣中，附加層可包括色帶。於各種實施態樣中，本發明之夾層玻璃用中間膜2之厚度係0.30 mm至1.60 mm，例如：0.30 mm、0.35 mm、0.40 mm、0.45 mm、0.50 mm、0.55 mm、0.60 mm、0.65 mm、0.70 mm、0.75 mm、0.80 mm、0.85 mm、0.90 mm、0.95 mm、1.00 mm、1.05 mm、1.10 mm、1.15 mm、1.20 mm、1.25 mm、1.30 mm、1.35 mm、1.40 mm、1.45 mm、1.50 mm、1.55 mm或1.60 mm。於一較佳實施態樣中，本發明之夾層玻璃用中間膜2之厚度係0.70 mm至0.90 mm或0.70 mm至0.80 mm。
本發明提供一種夾層玻璃，其包括如前所述之中間膜2，其中，該中間膜2係介於二個透明板之間。於一些實施態樣中，本發明之夾層玻璃亦可作為雙層玻璃的一部分。於各種實施態樣中，用於本發明夾層玻璃之透明板並無特別限制(如：普通用途之任何透明片材/板材均可用於本發明之夾層玻璃中)。該透明板之非限制性實例包括無機玻璃，例如：平板玻璃、浮法玻璃、拋光板玻璃、模塑板玻璃、網狀板玻璃、佈線板玻璃、彩色板玻璃、吸熱玻璃、熱反射玻璃、再生玻璃等。該透明板之其他非限制性實例包括有機塑膠，如：聚碳酸酯、聚丙烯酸酯等。於各種實施態樣中，用於本發明夾層玻璃中之透明板係二或二以上種類之透明板；此種實施態樣之非限制性實例係例如在平板玻璃及彩色板玻璃之間插入根據本發明夾層玻璃用中間膜2而得之夾層玻璃；另一實施態樣之非限制性實例係例如在浮法玻璃及彩色板玻璃之間插入根據本發明夾層玻璃用中間膜2而得之夾層玻璃；又一實施態樣之非限制性實例係例如在如上所述之無機玻璃及如上所述之有機塑膠之間插入根據本發明夾層玻璃用中間膜2而得之夾層玻璃。於各種實施態樣中，當本發明之夾層玻璃作為汽車玻璃使用時，其可以作為擋風玻璃、側窗玻璃、後窗玻璃、天窗玻璃及/或全景天窗玻璃。
於各種實施態樣中，包含本發明多層膜之該夾層玻璃具有損失因子，該損失因子係大於或等於0.250。於各種實施態樣中，包含本發明多層膜之該夾層玻璃具有損失因子，該損失因子係大於或等於0.300。於一些實施態樣中，包含本發明多層膜之該夾層玻璃具有損失因子，該損失因子係介於0.250至0.500之間。
本發明提供一種隔音玻璃層壓板，其包括如前所述之中間膜2，其中，該中間膜2係介於二個透明玻璃板之間。於各種實施態樣中，包含本發明多層膜之該夾層玻璃係一種隔音玻璃層壓板。於各種實施態樣中，提供一種包含本發明多層膜之該夾層玻璃，其中，該夾層玻璃沒有可塑劑滲出或該夾層玻璃幾乎沒有可塑劑滲出。於各種實施態樣中，提供一種包含本發明多層膜之該夾層玻璃，其中，該夾層玻璃(a)沒有可塑劑滲出或幾乎沒有可塑劑滲出；及(b)具有損失因子，該損失因子係大於或等於0.250。於各種實施態樣中，提供一種包含本發明多層膜之該夾層玻璃，其中，該夾層玻璃(a)沒有可塑劑滲出或幾乎沒有可塑劑滲出；及(b)具有損失因子，該損失因子係大於或等於0.300。於各種實施態樣中，提供一種包含本發明多層膜之該夾層玻璃，其中，該夾層玻璃(a)沒有可塑劑滲出或幾乎沒有可塑劑滲出；及(b)具有損失因子，該損失因子係介於0.250至0.500之間。
對於根據本發明夾層玻璃之各種實施態樣的製備方法並無特別限制，並且根據本發明夾層玻璃之各種實施態樣可用迄今為止任何已知的方式製備。
對於如本文所述之夾層玻璃及/或中間膜2之幾何形狀及/或塑形並無限定。例如，於各種實施態樣中，本發明提供一種夾層玻璃(如圖1所示)，其包括如前所述之中間膜2，其中，該中間膜2 (如：多層膜)係介於二個透明板之間(如：二個玻璃板1及3)。因此，該夾層玻璃之幾何形狀/塑形及/或該玻璃板之幾何形狀/塑形及/或該中間膜之幾何形狀/塑形不限於平面(如：片狀)，因為該夾層玻璃及/或該玻璃板及/或該中間膜可具有任何幾何形狀及/或塑形(如：扁平、平面、彎曲、圓形、橢圓形、球形、三角形、矩形、圓頂形、錐形等)。
本發明之一些實施態樣可被定義為以下編號段落中的任何一種：
1. 一種多層膜，其包括：
樹脂膜(A)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及可塑劑(a2)；
樹脂膜(B)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及可塑劑(b2)；以及
樹脂膜(C)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)及可塑劑(c2)，其中該樹脂膜(B)係位於該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C)之間；
其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有羥基含量比；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係小於60 mol %。
2. 如編號段落1所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有縮醛度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度係小於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度。
3. 如編號段落1所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有乙醯度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度。
4. 如編號段落1所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比之差大於5。
5. 如編號段落2所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度之差大於5。
6. 如編號段落1所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)係與該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)不同。
7. 如編號段落1所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)具有溶解度參數，該溶解度參數(由Fedors方程式計算)係大於或等於9.06。
8. 如編號段落7所述之多層膜，其中，該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)各自獨立地具有溶解度參數；且該可塑劑(b2)之該溶解度參數係大於該可塑劑(a2)之該溶解度參數及該可塑劑(c2)之該溶解度參數。
9. 如編號段落2所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度係大於65 mol %。
10. 如編號段落2所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度係大於65 mol %。
11. 如編號段落3所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於35 mol %。
12. 如編號段落3所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比係小於30 mol %。
13. 如編號段落3所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係小於30 mol %。
14. 如編號段落1所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)係選自由己二酸二己酯(DHA)、四乙二醇二-2-乙基己酸酯(4GO)、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯(4GH)、四乙二醇二正庚酸酯(4G7)、三乙二醇二正庚酸酯(3G7)、甘油、乙二醇、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇單異丁酸酯(Texanol)、二新戊四醇六辛酸酯、雙[2-(2-丁氧乙氧)乙基]己二酸酯(D600)、二乙二醇二苯甲酸酯、二丙二醇二苯甲酸酯及其組合所組成之群組。
15. 如編號段落1所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)之量為50 PHR至90 PHR，前述單位PHR為每100重量份的該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)對應之該可塑劑(b2)的重量份。
16. 一種中間膜，其係用於夾層玻璃，該中間膜包括如編號段落1所述之多層膜。
17. 一種夾層玻璃，其包括如編號段落16所述之中間膜，其中，該中間膜係介於二個透明玻璃板之間。
18. 如編號段落17所述之夾層玻璃，其中，該夾層玻璃具有損失因子，該損失因子根據ISO 16940-2008量測係大於或等於0.250。
19. 如編號段落17所述之夾層玻璃，其中，該夾層玻璃沒有可塑劑滲出的狀況或該夾層玻璃幾乎沒有可塑劑滲出的狀況。
20. 如編號段落18所述之夾層玻璃，其中，該夾層玻璃沒有可塑劑滲出或該夾層玻璃幾乎沒有可塑劑滲出。
21. 一種隔音玻璃層壓板，其包括如編號段落16所述之中間膜，其中，該中間膜係介於二個透明玻璃板之間。
[ 實施例 ]
以下提供之實施例係用以更佳地說明請求保護之發明，不應解釋為限制本發明之範圍。對於所提及之具體材料，其僅係用於說明之目的而非意圖限制本發明。本領域技術人員可在不需發明創造能力及不脫離本發明範圍的情況下，開發等同的手段或反應物。
樹脂膜之製備
本發明所用聚乙烯醇縮醛之通用製備方式描述如下。
表2中該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)所用之實施例及比較例為聚乙烯醇縮丁醛樹脂，其係藉由聚乙烯醇與正丁醛進行縮醛反應而得。該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)其個別之縮醛度、乙醯度及羥基含量比如表2所示。PVA、3GO、D600及D827購自長春石油化學公司(Chang Chun Petrochemical)；4G7購自BOC科技公司(BOC Sciences)；及Texanol購自捷恩智公司(JNC Corporation)。
本發明之樹脂膜及中間膜藉由以下方式製備。將特定重量份之該可塑劑(a2)、該可塑劑(b2)及該可塑劑(c2)分別與100重量份之該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)混合，各別可塑劑之含量如表2所示。使用混合機(德商Brabender®公司，型號：Mixer 50 EHT)於120o C下將混合物以35 rpm揉合15分鐘，並冷卻至室溫而成為塑料塊。前述塑料塊使用熱壓機(台灣GOTECH公司，型號：GT-7014-A)於150o C下壓塑3分鐘，而得樹脂膜。該樹脂膜(A)提供厚度為0.35 mm的薄膜。該樹脂膜(B)提供厚度為0.10 mm的薄膜。該樹脂膜(C)提供厚度為0.35 mm的薄膜。
夾層玻璃之製造
於一對透明浮法玻璃之間插入該中間膜。詳言之，藉由將所得之樹脂膜(即，樹脂膜(A)、樹脂膜(B)及樹脂膜(C))與玻璃板按照順序鋪設，以製備夾層玻璃樣品，前述順序為：玻璃板/ 樹脂膜(A)/ 樹脂膜(B)/ 樹脂膜(C)/ 玻璃板，如圖1所示。使用熱壓機(台灣GOTECH公司，型號：GT-7014-A)於150o C下將夾層玻璃樣品預壓3分鐘。經預壓程序後，將夾層玻璃樣品於13 bar及135o C下高壓滅菌120分鐘，接著冷卻至室溫以完成層壓製造程序。表2中所有實施例1至8及比較例9至16所用之玻璃板為平板玻璃。
評估實施例1至8及比較例9至16所得之夾層玻璃樣品的損失因子及可塑劑滲出情況。實施例1至8為本發明之實施態樣。比較例9至16非屬本發明之實施態樣。評估結果如表2所示。
表2
備註：PHR係每百份樹脂之份數。
表2-接續
備註：PHR係每百份樹脂之份數。

表2-接續
備註：PHR係每百份樹脂之份數。

表2-接續
備註：PHR係每百份樹脂之份數。
結果顯示，實施例1至8的損失因子均大於0.25，顯示實施例1至8具有優異的遮音效果。造成此般優異功效的原因之一係實施例1至8之該樹脂膜(B)中的羥基含量比增加，從而有效地增強該樹脂膜(B)與該可塑劑的相容性。換言之，與比較例9至16相較之下，實施例1至8中該樹脂膜(B)可容許添加更多的可塑劑以達到增進遮音性之功效。另一方面，用於實施例1至8之該樹脂膜(B)中的該可塑劑具有比本領域常用之可塑劑(即，3GO)更高的SP值，並且用於實施例1至8之該樹脂膜(B)中的該可塑劑之SP值亦高於所有用於實施例1至8之該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C)中的該可塑劑、用於比較例9至16之該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C)中的該可塑劑以及用於比較例10、12及14至16之該樹脂膜(B)中的該可塑劑。高SP值亦可有效增強樹脂膜與可塑劑的相容性，使中間層(即，該樹脂膜(B))可容許添加更多的可塑劑以達到增強遮音效果。
此外，結果亦顯示實施例1至8中的所有夾層玻璃均未出現可塑劑滲出的狀況。這是由於實施例1至8中，夾層玻璃中該樹脂膜(B)所用的可塑劑與該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C)所用的可塑劑不同。因此，避免可塑劑在層與層之間(或不同樹脂膜之間)移行，故該多層膜沒有可塑劑滲出或幾乎沒有可塑劑滲出的狀況。
綜上所述，本發明提供一種多層膜及包含其之中間膜、夾層玻璃及隔音玻璃層壓板，本發明可有效改善樹脂膜(B)與可塑劑的相容性，使中間層(即，該樹脂膜(B))可添加較多的可塑劑，達到提升遮音性的功效。此外，本發明多層膜中的中間層(即，該樹脂膜(B))使用與非中間層(即，該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C))不同的可塑劑，避免可塑劑在層與層之間的移行，亦使該多層膜沒有可塑劑滲出或幾乎沒有可塑劑滲出。
本文揭示了本申請的較佳實施態樣，包括發明人已知用於實施本申請的最佳態樣。經閱讀前文的描述後，該些較佳實施態樣的各種變化對於本領域通常知識者將更為顯而易見。預期本領域技術人員可以適當地採用該些變化，並且可使用不同於本文具體描述的方式實施本申請。因此，本申請的諸多實施態樣包括所適用法律允許之本文所附申請專利範圍中所述請求標的之所有修飾型及等同物。此外，除非本文另有說明或上下文明顯矛盾，否則本申請涵蓋如上所述單元之所有可能變化型的任何組合。
1‧‧‧玻璃板
2‧‧‧中間膜
3‧‧‧玻璃板
10‧‧‧樹脂膜(A)
11‧‧‧樹脂膜(B)
12‧‧‧樹脂膜(C)
本發明於以下參考圖式中呈現示例性實施例。本文所示之實施例及附圖旨在說明本發明而非用於限制本發明。
圖1所示為本發明各種實施態樣之夾層玻璃示意圖，其中(1)及(3)分別表示玻璃板；(2)表示中間膜。
圖2所示為本發明各種實施態樣之多層膜示意圖，其中(10)表示樹脂膜(A)；(11)表示樹脂膜(B)；及(12)表示樹脂膜(C)。
無。

Claims (21)

  1. 一種多層膜，其包括： 樹脂膜(A)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及可塑劑(a2)； 樹脂膜(B)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及可塑劑(b2)；以及 樹脂膜(C)，其包括聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)及可塑劑(c2)，其中該樹脂膜(B)係位於該樹脂膜(A)及該樹脂膜(C)之間； 其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有羥基含量比；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)具有縮醛度，該縮醛度係小於60 mol %。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有縮醛度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度係小於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)、該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)各自獨立地具有乙醯度；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度及該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比之差大於5。
  5. 如申請專利範圍第2項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度之差大於5；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該縮醛度與該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度之差大於5。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)係與該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)不同。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)具有溶解度參數(solubility parameter，SP)，該溶解度參數(由Fedors方程式計算)係大於或等於9.06。
  8. 如申請專利範圍第7項所述之多層膜，其中，該可塑劑(a2)及該可塑劑(c2)各自獨立地具有溶解度參數(solubility parameter，SP)；且該可塑劑(b2)之該溶解度參數係大於該可塑劑(a2)之該溶解度參數及該可塑劑(c2)之該溶解度參數。
  9. 如申請專利範圍第2項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該縮醛度係大於65 mol %。
  10. 如申請專利範圍第2項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該縮醛度係大於65 mol %。
  11. 如申請專利範圍第3項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該乙醯度係大於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)之該羥基含量比係大於35 mol %。
  12. 如申請專利範圍第3項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(a1)之該羥基含量比係小於30 mol %。
  13. 如申請專利範圍第3項所述之多層膜，其中，該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該乙醯度係小於5 mol %；且該聚乙烯醇縮醛樹脂(c1)之該羥基含量比係小於30 mol %。
  14. 如申請專利範圍第1項所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)係選自由己二酸二己酯(dihexyl adipate，DHA)、四乙二醇二-2-乙基己酸酯(tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate，4GO)、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(triethylene glycol di-2-ethylbutyrate，3GH)、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯(tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate，4GH)、四乙二醇二正庚酸酯(tetraethylene glycol di-n-heptanoate，4G7)、三乙二醇二正庚酸酯(triethylene glycol di-n-heptanoate，3G7)、甘油(glycerol)、乙二醇(ethylene glycol)、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇單異丁酸酯(2,2,4-trimethyl-1,3-pentanediol monoisobutyrate，Texanol)、二新戊四醇六辛酸酯(dipentaerythritol hexaoctoate)、雙[2-(2-丁氧乙氧)乙基]己二酸酯(bis[2-(2-butoxyethoxy)ethyl] adipate，D600)、二乙二醇二苯甲酸酯(diethylene glycol dibenzonate)、二丙二醇二苯甲酸酯(dipropylene glycol dibenzonate)及其組合所組成之群組。
  15. 如申請專利範圍第1項所述之多層膜，其中，該可塑劑(b2)之量為50 PHR至90 PHR，前述單位PHR為每100重量份的該聚乙烯醇縮醛樹脂(b1)對應之該可塑劑(b2)的重量份。
  16. 一種中間膜，其係用於夾層玻璃，該中間膜包括如申請專利範圍第1項所述之多層膜。
  17. 一種夾層玻璃，其包括如申請專利範圍第16項所述之中間膜，其中，該中間膜係介於二個透明玻璃板之間。
  18. 如申請專利範圍第17項所述之夾層玻璃，其中，該夾層玻璃具有損失因子，該損失因子根據ISO 16940-2008量測係大於或等於0.250。
  19. 如申請專利範圍第17項所述之夾層玻璃，其中，該夾層玻璃沒有可塑劑滲出的狀況或該夾層玻璃幾乎沒有可塑劑滲出的狀況。
  20. 如申請專利範圍第18項所述之夾層玻璃，其中，該夾層玻璃沒有可塑劑滲出或該夾層玻璃幾乎沒有可塑劑滲出。
  21. 一種隔音玻璃層壓板，其包括如申請專利範圍第16項所述之中間膜，其中，該中間膜係介於二個透明玻璃板之間。
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