CN108025966A - 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃 - Google Patents

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岩本达矢
水口奈美
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Sekisui Chemical Co Ltd
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Abstract

本发明提供一种夹层玻璃用中间膜。其可有效地提高在2000Hz以上的高频区域的隔音性。本发明的夹层玻璃用中间膜具有2层以上的结构，具备含有热塑性树脂的第1层、以及含有热塑性树脂的第2层、在所述第1层的第1表面侧配置有所述第2层，并且具备下列构成A，另外，还具备下列构成B。构成A：所述第2层的玻璃化转变温度在32℃以上、所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度为787μm以上、950μm以下。构成B：所述第2层的玻璃化转变温度在25℃以上、所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于950μm。

Description

夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃
技术领域
本发明涉及一种用以获得夹层玻璃的夹层玻璃用中间膜。另外，本发明涉及一种使用了所述夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
背景技术
夹层玻璃即便受到外部冲击而破损，玻璃碎片的飞散量也少，安全性优异。因此，所述夹层玻璃被广泛用于汽车、铁路列车、航空器、船舶及建筑物等。所述夹层玻璃是通过将夹层玻璃用中间膜夹在2片玻璃板之间来制造。
作为所述夹层玻璃用中间膜，包括具有1层结构的单层中间膜及具有2层以上结构的多层中间膜。
作为所述夹层玻璃用中间膜的一例，在下述专利文献1中公开有一种隔音层，其含有100重量份的缩醛化度为60～85摩尔％的聚乙烯醇缩醛树脂、0.001～1.0重量份的碱金属盐及碱土金属盐中的至少一种金属盐、以及超过30重量份的增塑剂。该隔音层可以以单层形式用作中间膜。
另外，在下述专利文献1中也记载有一种多层中间膜，其是将所述隔音层与其他层叠层而成。叠层在隔音层上的其他层含有100重量份的缩醛化度为60～85摩尔％的聚乙烯醇缩醛树脂、0.001～1.0重量份的碱金属盐及碱土金属盐中的至少一种金属盐、及30重量份以下的增塑剂。
下述的专利文献2中公开了一种中间膜，其具有33℃以上的玻璃化转变温度的聚合物层。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：特开2007-070200号公报
专利文献2：US2013/0236711A1
发明内容
发明要解决的问题
就专利文献1、2中所述的使用现有中间膜的夹层玻璃而言，夹层玻璃在2000Hz以上的高频区域中的隔音性并不充分，特别是夹层玻璃在4000Hz附近的高频区域中的隔音性并不充分。
本发明的目的在于提供可有效地提高在2000Hz以上的高频区域的隔音性的夹层玻璃用中间膜。另外，本发明的目的还在于提供使用所述夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
解决问题的技术手段
根据本发明的广泛方面，提供一种夹层玻璃用中间膜(以下，简称为中间膜)，其具有2层以上的结构，
其具有含有热塑性树脂的第1层、以及含有热塑性树脂的第2层，
所述第2层配置在所述第1层的第1表面侧，并且，
所述夹层玻璃用中间膜具备以下构成A、或者以下构成B，
构成A：所述第2层的玻璃化转变温度为32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于787μm、且在950μm以下，
构成B：所述第2层的玻璃化转变温度为25℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于950μm。
在本发明的中间膜的某特定方面中，所述中间膜具备以下构成AB’，
构成AB’：所述第2层的玻璃化转变温度为32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于787μm。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述中间膜仅具备所述第一层和所述第二层，所述第一层和所述第二层的总厚度大于787μm。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述中间膜具备所述构成B。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述中间膜仅具备所述第1层和所述第2层，所述第1层和所述第2层的总厚度大于950μm。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述中间膜具有所述第2层作为中间膜的表面层。
所述第1层的所述热塑性树脂优选聚乙烯醇缩醛树脂。所述第2层的所述热塑性树脂优选聚乙烯醇缩醛树脂。所述第1层优选含有增塑剂。所述第2层优选含有增塑剂。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述中间膜具有3层以上的结构，其具备含有热塑性树脂的第3层，所述第3层配置在所述第1层的与第1表面相反的第2表面侧。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述第3层的玻璃化转变温度在25℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第3层的玻璃化转变温度。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述第3层的玻璃化转变温度在32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第3层的玻璃化转变温度。
在本发明的中间膜的某特定方面，所述中间膜具备所述第3层作为表面层。
所述第3层中的所述热塑性树脂优选聚乙烯醇缩醛树脂。所述第3层优选含有增塑剂。
根据本发明的广泛方面，提供一种夹层玻璃，其具备：第1夹层玻璃部件、第2夹层玻璃部件及所述夹层玻璃用中间膜，在所述第1夹层玻璃部件与所述第2夹层玻璃部件之间配置有所述夹层玻璃用中间膜。
发明效果
本发明的夹层玻璃用中间膜，具有2层以上的结构，具备含有热塑性树脂的第1层、含有热塑性树脂的第2层、在所述第1层的第1表面侧配置有所述第2层，并且具备所述构成A或所述构成B。因此，能有效地提高2000Hz以上的高频区域的隔音性。
附图说明
[图1]图1是示意性地表示本发明第1实施方式的夹层玻璃用中间膜的剖视图。
[图2]图2是示意性地表示使用图1中所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一例的剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明进行详细说明。
本发明的夹层玻璃用中间膜(以下简称为“中间膜”)具有2层以上的结构。本发明的中间膜可以具有2层结构，也可以具有3层结构，还可以具有3层以上的结构。
本发明的中间膜具备含有热塑性树脂的第1层和含有热塑性树脂的第2层。在本发明的中间膜中，在所述第1层的第1表面侧配置有所述第2层。
本发明的中间膜具备下述构成A或下述构成B。本发明的中间膜可具备下述构成A，也可具备下述构成B。
构成A：所述第2层的玻璃化转变温度在32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于787μm，并且在950μm以下。
构成B：所述第2层的玻璃化转变温度在25℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于950μm。
关于所述构成A：
本发明的中间膜中，所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)在32℃以上。而且本发明的中间膜中，所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)。本发明所保护的中间膜的厚度大于787μm，且在950μm以下。本发明的中间膜仅具备所述第1层和所述第2层，具有2层结构时，所述第1层和所述第2层的合计厚度大于787μm。本发明的中间膜具备所述第1层、所述第2层和其他层(第3层等)，具有3层以上的结构时，所述第1层、所述第2层和其他层的合计厚度大于787μm。
关于所述构成B：
本发明的中间膜中，所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)在25℃以上。而且本发明的中间膜中，所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)。本发明的中间膜的厚度超过950μm。本发明的所述中间膜仅具备所述第1层和所述第2层，具备2层结构时，所述第1层和所述第2层的合计厚度大于950μm。本发明的所述中间膜具备所述第1层、所述第2层和其他层(第3层等)，具有3层以上的结构时，所述第1层、所述第2层和其他层的合计厚度大于950μm。
近年来，从使用内燃机的燃料汽车过渡到使用电动马达的电动汽车及使用内燃机与电动马达的油电混合车等。对于使用内燃机的燃料汽车中所使用的夹层玻璃，需要在相对低频区域的隔音性。然而，对于使用内燃机的燃料汽车中所使用的夹层玻璃，优选在高频区域具有高隔音性。相对而言，使用电动马达的电动汽车及油电混合车中所使用的夹层玻璃，为了有效地阻隔电动马达的发动声音而尤其需要高频区域中具有较高的隔音性。
本发明所保护的中间膜，具备上述全体构成(包含所述构成A或所述构成B)，因此可有效地提高2000Hz以上的高频区域的隔音性。而且也可提高先前难以提高的4000Hz附近的高频区域的隔音性。
本发明的发明人等发现通过将所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)在所述下限以上(中间膜的厚度超过787μm，且在950μm以下时，Tg为32℃以上，中间膜的厚度超过950μm时，Tg为25℃以上)时所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)的构成、以及中间膜的厚度超过787μm的构成加以组合，可有效地将高频区域的隔音性提高至先前难以达到的程度。
另外，本发明的发明人等发现通过将所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)在32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)的构成、以及中间膜的厚度大于787μm，且在950μm以下的构成加以组合，可有效地将高频区域的隔音性提高至先前难以达到的程度。
本发明的发明人等发现通过将所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)在25℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)的构成、以及中间膜的厚度超过950μm的构成加以组合，可有效地将高频区域的隔音性提高至先前难以达到的程度。
但是，使用现有中间膜的夹层玻璃的耐穿透性低。
一直都存在难以兼顾夹层玻璃的高频区域隔音性和高耐穿透性的问题。
本发明的中间膜，还可提高夹层玻璃的耐穿透性。本发明可兼顾高隔音性与高耐穿透性。在本发明中，不仅因中间膜的厚度相对较厚，而且由于第1层、第2层及第3层的厚度以外的限定性构成，耐穿透性变高。特别是，本发明所保护的中间膜具备所述构成B时，能有效提高耐穿透性，能够在更高水平上兼顾隔音性与耐穿透性。
本发明中，特别是厚度大于950μm的中间膜，可有效地提高2000Hz以上的高频区域的隔音性，并且，可提供耐穿透性也得到提高的夹层玻璃用中间膜。
就进一步有效地提高高频区域的隔音性的观点以及进一步有效地提高夹层玻璃的耐穿透性而言，本发明的中间膜优选具备以下构成AB’。构成AB’的范围比构成A和构成B合并而成的范围更小。构成AB’不包括构成B的一部分。
构成AB’：所述第2层的玻璃化转变温度为32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于787μm。
在所述构成A和所述构成AB’中，所述第2层的Tg为32℃以上。就有效地提高高频区域的隔音性的观点而言，在所述构成A和所述构成AB’中，所述第2层的Tg优选33℃以上，更加优选34℃以上，优选45℃以下，更加优选44℃以下。
在所述构成B中，所述第2层的Tg为25℃以上。就有效地提高在高频区域的隔音性的观点而言，在所述构成B中，所述第2层的Tg优选27℃以上，更加优选29℃以上，尤其优选32℃以上，特别优选34℃以上，优选45℃以下，更加优选44℃以下。在所述构成B中，所述第2层的Tg可为35℃以下。
就有效地提高在高频区域的隔音性的观点而言，在所述构成A和所述构成AB’中，所述第3层的Tg优选32℃以上。就进一步有效地提高在高频区域的隔音性的观点而言，在所述构成A和所述构成AB’中，所述第3层的玻璃化转变温度优选33℃以上，更加优选34℃以上，优选45℃以下，更加优选44℃以下。
就有效地提高在高频区域的隔音性的观点而言，在所述构成B中，所述第3层的Tg优选25℃以上。就进一步有效地提高在高频区域的隔音性的观点而言，在所述构成B中，所述第3层的Tg优选27℃以上，更加优选29℃以上，特别优选32℃以上，尤其优选34℃以上，优选45℃以下，更加优选44℃以下。在所述构成B中，所述第3层的Tg可为35℃以下。
所述第1层的Tg低于所述第2层的Tg。就有效地提高于高频区域的隔音性的观点而言，所述第1层的Tg与所述第2层的Tg的差的绝对值优选32℃以上、更加优选34℃以上、优选55℃以下、更加优选50℃以下。
就有效地提高在高频区域的隔音性的观点而言，优选所述第1层的Tg低于所述第2层的Tg。就进一步有效地提高在高频区域的隔音性的观点而言，所述第1层的Tg与所述第3层的Tg之差的绝对值优选32℃以上、更加优选34℃以上，优选55℃以下、更加优选50℃以下。
就有效地提高高频区域的隔音性的观点而言，所述第1层的Tg低于所述第3层的Tg。就进一步有效地提高高频区域的隔音性的观点而言，所述第1层的Tg与所述第3层的Tg之差的绝对值优选32℃以上、更加优选34℃以上，优选55℃以下、更加优选50℃以下。
作为测定所述玻璃化转变温度的方法，可列举如下方法：将得到的中间膜于室温23±2℃、湿度25±5％的环境下保存12小时，然后，立即用Metravib公司制造的粘弹性测定装置“DMA+1000”来测定粘弹性。优选将中间膜或各层裁切为纵向宽度8mm、横向宽度5mm，在剪切模式下以5℃/分钟的升温速度使温度自-30℃上升至100℃的条件以及频率为1Hz及应变为0.08％的条件下测定玻璃化转变温度。
所述中间膜的厚度超过787μm。就有效地提高高频区域的隔音性、使夹层玻璃轻量化的观点而言，所述中间膜的厚度优选790μm以上、更加优选800μm以上、进一步优选850μm以上，特别优选950μm以上，尤其特别优选1000μm以上，最为优选1100μm以上，优选2000μm以下、更加优选1800μm以下。另外，中间膜的厚度若为所述下限以上，则夹层玻璃的耐穿透性更进一步变高。中间膜的厚度若大于950μm，耐穿透性将大幅提高。中间膜的厚度若为所述上限以下，则中间膜的透明性更进一步变良好。
而且，若具有所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)为所述下限以上，所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)的构成，则即使中间膜的厚度为380μm以上、787μm以下，也可提高高频区域的隔音性。另外发现，所述中间膜的厚度大于787μm时，可以以更高的水平发挥本发明的效果。
另外，若具有所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)为所述下限以上，所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)的构成，则即使中间膜的厚度为380μm以上、950μm以下，也可提高高频区域的隔音性。另外发现，所述中间膜的厚度大于950μm时，可以以更高的水平发挥本发明的效果。
就有效地提高1000Hz以上的高频区域的隔音性的观点而言，所述第1层的厚度(T1)与所述第2层及所述第3层的合计厚度(T2+T3)之比(T1/(T2+T3))优选0.25以上。所述比(T1/(T2+T3))为0.25以上时，可有效地提高1000Hz以上特别是2000Hz以上的高频区域的隔音性，可以进一步有效地提高在2000Hz以上的高频区域的隔音性，而且还能够提高以往难以提高的4000Hz附近的高频区域的隔音性。
而且，即使所述比(T1/(T2+T3))不足0.25时，若本发明的中间膜具备所述构成A或具备所述构成B，仍可有效地提高高频区域的隔音性。所述比(T1/(T2+T3))不足0.25，且具备所述构成A或所述构成B的中间膜与(T1/(T2+T3))不足0.25，且不具备所述构成A或所述构成B的中间膜相比，高频区域的隔音性提高。另外，在所述比(T1/(T2+T3))相同并且所述第2层及所述第3层的玻璃化转变温度(Tg)相同时进行的对比中，具备所述构成A或所述构成B的中间膜与不具备所述构成A或所述构成B的中间膜相比，高频区域的隔音性较高。另外，所述比(T1/(T2+T3))为0.25以上且具备上述构成A或上述构成B时，与所述比(T1/(T2+T3))为0.25以上且不具备所述构成A或所述构成B的中间膜相比，高频区域的隔音性变高。
本发明的发明人等发现：通过将所述第1层的玻璃化转变温度(Tg)低于所述第2层的玻璃化转变温度(Tg)和所述第3层的玻璃化转变温度(Tg)的构成、所述比(T1/(T2+T3))为0.25以上的构成以及中间膜的厚度在所述下限以上的构成加以组合，可有效地将高频区域的隔音性提高至先前难以达到的程度。
就有效地提高高频区域的隔音性的观点而言，所述比(T1/(T2+T3))更加优选0.3以上，优选0.65以下，更加优选0.6以下。
就有效地提高高频区域的隔音性的观点而言，所述中间膜优选包含所述第1层作为表面层以外的层(并非表面层的层)，优选包含所述第1层作为中间层。所述第1层优选是不用于与夹层玻璃部件相接的层。
就中间膜对于夹层玻璃部件的附着性、及有效地提高高频区域的隔音性的观点而言，优选所述中间膜具备所述第2层作为表面层。
就有效地提高高频区域的隔音性的观点而言，所述中间膜优选具备3层以上的结构，优选具备含有热塑剂的第3层，优选在所述第1层的与所述第1表面相反的第2表面侧配置有所述第3层。就有效地提高中间膜对于夹层玻璃部件的粘结性以及高频区域的隔音性的观点而言，优选所述中间膜具备所述第3层作为表面层。
以下，参照图式对本发明的具体的实施形态加以说明。
图1是示意性地表示本发明的第1实施方式的夹层玻璃用中间膜的剖面图。
图1中所示的中间膜11是具有3层以上的结构的多层的中间膜。中间膜11用以获得夹层玻璃。中间膜11是夹层玻璃用中间膜。中间膜11具备第1层1、第2层2、及第3层3。在第1层1的第1表面1a以叠层方式配置有第2层2。在第1层1的与第1表面1a相反的第2表面1b上以叠层方式配置有第3层3。第1层1是中间层。第2层2及第3层3分别为保护层，在本实施形态中为表面层。第1层1以夹入方式配置在第2层2与第3层3之间。因此，中间膜11具有依次叠层有第2层2、第1层1及第3层3的多层结构(第2层2/第1层1/第3层3)。
需要说明的是，也可在第2层2与第1层1之间、及第1层1与第3层3之间分别配置其他层。优选第2层2与第1层1、及第1层1与第3层3分别直接叠层。作为其他层，可列举含有聚对苯二甲酸乙二醇酯等的层。
以下，对构成本发明的中间膜的所述第1层、所述第2层及所述第3层的详细内容，以及所述第1层、所述第2层及所述第3层中所含的各成分的详细内容加以说明。
(聚乙烯醇缩醛树脂或热塑性树脂)
优选所述第1层含有热塑性树脂(以下，有时记载为热塑性树脂(1))，作为热塑性树脂(1)，含有聚乙烯醇缩醛树脂(以下，有时记载为聚乙烯醇缩醛树脂(1))。优选所述第2层含有热塑性树脂(以下，有时记载为热塑性树脂(2))，作为热塑性树脂(2)，含有聚乙烯醇缩醛树脂(以下，有时记载为聚乙烯醇缩醛树脂(2))。优选所述第3层含有热塑性树脂(以下，有时记载为热塑性树脂(3))，作为热塑性树脂(3)，优选含有聚乙烯醇缩醛树脂(以下，有时记载为聚乙烯醇缩醛树脂(3))。所述热塑性树脂(1)、所述热塑性树脂(2)及所述热塑性树脂(3)分别可仅使用1种，也可组合使用2种以上。所述热塑性树脂(1)、所述热塑性树脂(2)及所述热塑性树脂(3)可以相同也可以不同。
作为所述热塑性树脂，可列举聚乙烯醇缩醛树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、乙烯-丙烯酸共聚物树脂、聚氨酯树脂及聚乙烯醇树脂等。也可使用这些以外的热塑性树脂。
所述聚乙烯醇缩醛树脂例如可利用醛对聚乙烯醇(PVA)进行缩醛化而获得。所述聚乙烯醇缩醛树脂优选聚乙烯醇的缩醛化物。所述聚乙烯醇例如可通过对聚乙酸乙烯酯进行皂化而获得。所述聚乙烯醇的皂化度一般为70～99.9摩尔％。
所述聚乙烯醇(PVA)的平均聚合度优选200以上、更加优选500以上、进一步1500以上、进一步优选1600以上、特别优选2600以上、最为优选2700以上，优选5000以下、更加优选4000以下、进一步优选3500以下。所述平均聚合度若为所述下限以上，则夹层玻璃的耐穿透性更进一步变高。所述平均聚合度若为所述上限以下，则中间膜的成形变得容易。
所述聚乙烯醇的平均聚合度可通过依据JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”的方法而求出。
所述聚乙烯醇缩醛树脂中的缩醛基的碳原子数优选3～5，更加优选4或5。
作为所述醛，通常适宜使用碳原子数为1～10的醛。作为所述碳原子数为1～10的醛，例如可列举：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、异丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛及苯甲醛等。优选乙醛、丙醛、正丁醛、异丁醛、正己醛或正戊醛，更加优选乙醛、丙醛、正丁醛、异丁醛或正戊醛，进一步优选正丁醛或正戊醛。所述醛可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基的含有率(羟基量)优选17摩尔％以上、更加优选20摩尔％以上、进一步优选22摩尔％以上，优选30摩尔％以下、更加优选28摩尔％以下、进一步27摩尔％以下、进一步优选25摩尔％以下、最为选优24摩尔％以下。所述羟基的含有率若为所述下限以上，则中间膜的机械强度更进一步变高。尤其是若所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基的含有率为20摩尔％以上，则反应效率高而生产性优异；且若为30摩尔％以下，则夹层玻璃的隔音性更进一步变高，若为28摩尔％以下，则隔音性更进一步变高。另外，所述羟基的含有率若为所述上限以下，则中间膜的柔软性变高，中间膜的处理变得容易。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)及所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)的羟基的各自含有率优选25摩尔％以上、更加优选28摩尔％以上、进一步优选30摩尔％以上、进一步优选31.5摩尔％以上、更进一步优选32摩尔％以上、特别优选33摩尔％以上，优选37摩尔％以下、更加优选36.5摩尔％以下、进一步优选36摩尔％以下。所述羟基的含有率若为所述下限以上，则中间膜的粘接力更进一步变高。另外，所述羟基的含有率若为所述上限以下，则中间膜的柔软性变高，中间膜的处理变得容易。
就更进一步提高隔音性的观点而言，优选所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基含有率低于所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)的羟基含有率，且优选所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基含有率低于所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)的羟基含有率。就更进一步提高隔音性的观点而言，所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基含有率与所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)的羟基含有率之差的绝对值、及所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基含有率与所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)的羟基含有率之差的绝对值分别优选1摩尔％以上、更加优选5摩尔％以上、进一步优选9摩尔％以上、特别优选10摩尔％以上、最为优选12摩尔％以上。所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基含有率与所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)的羟基含有率之差的绝对值、及所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基含有率与所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)的羟基含有率之差的绝对值分别为优选20摩尔％以下。
所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基含有率是以百分率的值，其表示键合有羟基的亚乙基量除以主链的所有亚乙基量而求出的摩尔分率。所述键合有羟基的亚乙基量例如可依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”而测定。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的乙酰化度(乙酰基量)优选0.01摩尔％以上、更加优选0.1摩尔％以上、更进一步优选7摩尔％以上、进一步优选9摩尔％以上，优选30摩尔％以下、更加优选25摩尔％以下、进一步优选24摩尔％以下。所述乙酰化度若为所述下限以上，则聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂的相容性变高。所述乙酰化度若为所述上限以下，则中间膜及夹层玻璃的耐湿性变高。尤其是若所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的乙酰化度为0.1摩尔％以上、25摩尔％以下，则耐穿透性变得更加优异。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)及所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)的各乙酰化度优选0.01摩尔％以上、更加优选0.5摩尔％以上，优选10摩尔％以下、更加优选2摩尔％以下。所述乙酰化度若为所述下限以上，则聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂的相容性变高。所述乙酰化度若为所述上限以下，则中间膜及夹层玻璃的耐湿性变高。
所述乙酰化度是以百分率表示的值，表示键合有乙酰基的亚乙基量除以主链的所有亚乙基量而求出的摩尔分率。所述键合有乙酰基的亚乙基量例如可依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”而测定。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的缩醛化度(在聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下为缩丁醛化度)优选47摩尔％以上、更加优选60摩尔％以上，优选85摩尔％以下、更加优选80摩尔％以下、进一步优选75摩尔％以下。所述缩醛化度若为所述下限以上，则聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂的相容性变高。所述缩醛化度若为所述上限以下，则为了制造聚乙烯醇缩醛树脂而所需的反应时间缩短。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)及所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)各自的缩醛化度(在聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下为缩丁醛化度)优选55摩尔％以上、更加优选60摩尔％以上，优选75摩尔％以下、更加71摩尔％以下。所述缩醛化度若为所述下限以上，则聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂的相容性变高。所述缩醛化度若为所述上限以下，则为了制造聚乙烯醇缩醛树脂而所需的反应时间缩短。
所述缩醛化度是以百分率表示的酯，表示：从主链的总亚乙基量减去键合有羟基的亚乙基量和键合有乙酰基的亚乙基量而得到的值，再将该值除以主链的总亚乙基量而求出的摩尔分率。
需要说明的是，所述羟基的含有率(羟基量)、缩醛化度(缩丁醛化度)及乙酰化度优选为根据如下结果而算出，该结果是通过依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法所测得的结果。但是也可利用ASTMD1396-92进行测定。聚乙烯醇缩醛树脂为聚乙烯醇缩丁醛树脂的情形时，所述羟基含有率(羟基量)、所述缩醛化度(缩丁醛化度)及所述乙酰化度可根据如下结果而算出，该结果是通过依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法所测得的结果。
就使夹层玻璃的耐穿透性更进一步变良好的观点而言，所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)优选乙酰化度(a)小于8摩尔％且缩醛化度(a)为65摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛树脂(A)、或乙酰化度(b)为8摩尔％以上的聚乙烯醇缩醛树脂(B)。所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)及所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)可以是所述聚乙烯醇缩醛树脂(A)，也可以是所述聚乙烯醇缩醛树脂(B)。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(A)的乙酰化度(a)小于8摩尔％、优选7.9摩尔％以下、更加优选7.8摩尔％以下、进一步优选6.5摩尔％以下、特别优选6摩尔％以下，优选0.1摩尔％以上、更加优选0.5摩尔％以上、进一步优选5摩尔％以上、特别优选5.5摩尔％以上。所述乙酰化度(a)若为0.1摩尔％以上、小于8摩尔％，则可容易地控制增塑剂的移动，夹层玻璃的隔音性更进一步变高。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(A)的缩醛化度(a)为65摩尔％以上、优选66摩尔％以上、更加优选67摩尔％以上、进一步优选67.5摩尔％以上、特别优选75摩尔％以上，优选85摩尔％以下、更加优选84摩尔％以下、进一步优选83摩尔％以下、特别优选82摩尔％以下。所述缩醛化度(a)若为所述下限以上，则夹层玻璃的隔音性更进一步变高。所述缩醛化度(a)若为所述上限以下，则可缩短为了制造聚乙烯醇缩醛树脂(A)而所需的反应时间。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(A)的羟基含有率(a)优选18摩尔％以上、更加优选19摩尔％以上、进一步优选20摩尔％以上、特别优选21摩尔％以上、最为优选23摩尔％以上，优选31摩尔％以下、更加优选30摩尔％以下、进一步优选29摩尔％以下、特别优选28摩尔％以下。所述羟基的含有率(a)若为所述下限以上，则在将所述第1层与所述第2层或所述第3层直接叠层的情形时，所述第2层或所述第3层对于所述第1层的粘接力更进一步变高。所述羟基含有率(a)若为所述上限以下，则夹层玻璃的隔音性更进一步变高。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(B)的乙酰化度(b)为8摩尔％以上、优选9摩尔％以上、更加优选9.5摩尔％以上、进一步优选10摩尔％以上、特别优选10.5摩尔％以上，优选30摩尔％以下、更加优选28摩尔％以下、进一步优选26摩尔％以下、特别优选24摩尔％以下。所述乙酰化度(b)若为所述下限以上，则夹层玻璃的隔音性更进一步变高。所述乙酰化度(b)若为所述上限以下，则可缩短为制造聚乙烯醇缩醛树脂(B)所需的反应时间。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(B)的缩醛化度(b)优选50摩尔％以上、更加优选53摩尔％以上、进一步优选55摩尔％以上、特别优选60摩尔％以上，优选78摩尔％以下、更加优选75摩尔％以下、进一步优选72摩尔％以下、特别优选70摩尔％以下。所述缩醛化度(b)若为所述下限以上，则夹层玻璃的隔音性更进一步变高。所述缩醛化度(b)若为所述上限以下，则可缩短为了制造聚乙烯醇缩醛树脂(B)而所需的反应时间。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(B)的羟基含有率(b)优选18摩尔％以上、更加优选19摩尔％以上、进一步优选20摩尔％以上、特别优选21摩尔％以上、最为优选23摩尔％以上，优选31摩尔％以下、更加优选30摩尔％以下、进一步优选29摩尔％以下、特别优选28摩尔％以下。所述羟基的含有率(b)若为所述下限以上，则将所述第1层与所述第2层或所述第3层直接叠层时，所述第2层或所述第3层对于所述第1层的粘接力更进一步变高。所述羟基的含有率(b)若为所述上限以下，则夹层玻璃的隔音性更进一步变高。
优选所述聚乙烯醇缩醛树脂(A)及所述聚乙烯醇缩醛树脂(B)分别为聚乙烯醇缩丁醛树脂。
(增塑剂)
优选所述第1层含有增塑剂(以下，记载为增塑剂(1))。优选所述第2层含有增塑剂(以下，记载为增塑剂(2))。优选所述第3层含有增塑剂(以下，记载为增塑剂(3))。通过使用增塑剂，并且通过聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂的组合使用，可使含有聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂的层对于夹层玻璃部件或其他层的粘接力适度变高。所述增塑剂并无特别限定。所述增塑剂(1)与所述增塑剂(2)与所述增塑剂(3)可相同也可不同。所述增塑剂(1)、所述增塑剂(2)及所述增塑剂(3)分别可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
作为所述增塑剂，可列举：一元有机酸酯及多元有机酸酯等有机酯增塑剂、以及有机磷酸增塑剂及有机亚磷酸增塑剂等有机磷酸增塑剂等。优选有机酯增塑剂。所述增塑剂优选液态增塑剂。
作为所述一元有机酸酯，可列举：通过二醇与一元有机酸的反应而获得的二醇酯等。作为所述二醇，可列举：三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作为所述一元有机酸，可列举：丁酸、异丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。
作为所述多元有机酸酯，可列举：多元有机酸与具有碳原子数4～8的直链或支链结构的醇形成的酯化合物等。作为所述多元有机酸，可列举：己二酸、癸二酸及壬二酸等。
作为所述有机酯增塑剂，可列举：三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基己酸酯)、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,3-丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、1,4-丁二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二(2-乙基己酸酯)、二丙二醇二(2-乙基丁酸酯)、三乙二醇二(2-乙基戊酸酯)、四乙二醇二(2-乙基丁酸酯)、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯环己酯、己二酸庚酯与己二酸壬酯的混合物、己二酸二异壬酯、己二酸二异癸酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯与己二酸酯的混合物等。也可使用这些以外的有机酯增塑剂。也可使用所述己二酸酯以外的其他己二酸酯。
作为所述有机磷酸增塑剂，可列举：磷酸三(丁氧基乙基)酯、磷酸异癸酯苯酯及磷酸三异丙酯等。
所述增塑剂优选下述式(1)所表示的二酯增塑剂。
[化学式1]
所述式(1)中，R1及R2分别表示碳原子数2～10的有机基团，R3表示亚乙基、亚异丙基或亚正丙基，p表示3～10的整数。所述式(1)中的R1及R2分别优选碳原子数5～10的有机基团，更加优选碳原子数6～10的有机基团。
优选所述增塑剂含有三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)、三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)(3GH)或三乙二醇二(2-乙基丙酸酯)，更加优选含有三乙二醇二(2-乙基己酸酯)或三乙二醇二(2-乙基丁酸酯)，进一步优选含有三乙二醇二(2-乙基己酸酯)。
所述增塑剂(2)相对于100重量份所述热塑性树脂(2)(在热塑性树脂(2)为聚乙烯醇缩醛树脂(2)的情形时，为100重量份聚乙烯醇缩醛树脂(2))的含量(以下，记载为含量(2))、以及所述增塑剂(3)相对于100重量份所述热塑性树脂(3)(在热塑性树脂(3)为聚乙烯醇缩醛树脂(3)的情形时，为100重量份聚乙烯醇缩醛树脂(3))的含量(以下，记载为含量(3))分别优选10重量份以上、更加优选15重量份以上，优选40重量份以下、更加优选35重量份以下、进一步优选32重量份以下、特别优选30重量份以下。所述含量(2)及所述含量(3)若为所述下限以上，则中间膜的柔软性变高，中间膜的处理变得容易。所述含量(2)及所述含量(3)若为所述上限以下，则耐穿透性更进一步变高。
所述增塑剂(1)相对于100重量份所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的含量(以下，记载为含量(1))优选50重量份以上、更加优选55重量份以上、进一步优选60重量份以上，优选90重量份以下、进一步优选85重量份以下、特别优选80重量份以下。所述含量(1)若为所述下限以上，则中间膜的柔软性变高，中间膜的处理变得容易。所述含量(1)若为所述上限以下，则夹层玻璃的耐穿透性更进一步变高。
为了更进一步提高夹层玻璃的隔音性，优选所述含量(1)高于所述含量(2)，且优选所述含量(1)高于所述含量(3)。
就更进一步提高夹层玻璃的隔音性的观点而言，所述含量(2)与所述含量(1)之差的绝对值、以及所述含量(3)与所述含量(1)的差的绝对值分别优选10重量份以上、更加优选15重量份以上、进一步优选20重量份以上。所述含量(2)与所述含量(1)的差的绝对值、以及所述含量(3)与所述含量(1)的差的绝对值分别优选80重量份以下、更加优选75重量份以下、进一步优选70重量份以下。
(隔热性化合物)
优选所述中间膜含有隔热性化合物。优选所述第1层含有隔热性化合物。优选所述第2层含有隔热性化合物。优选所述第3层含有隔热性化合物。所述隔热性化合物可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
成分X：
优选所述中间膜含有酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物中的至少1种成分X。优选所述第1层含有所述成分X。优选所述第2层含有所述成分X。优选所述第3层含有所述成分X。所述成分X为隔热性化合物。所述成分X可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
所述成分X并无特别限定。作为成分X，可使用以往公知的酞菁化合物、萘酞菁化合物及蒽酞菁化合物。
就更进一步提高中间膜及夹层玻璃的隔热性的观点而言，所述成分X优选选自酞菁、酞菁的衍生物、萘酞菁及萘酞菁的衍生物中的至少1种，更加优选酞菁及酞菁的衍生物中的至少1种。
就有效地提高隔热性、且长时间以更高水准维持可见光线透过率的观点而言，优选所述成分X含有钒原子或铜原子。优选所述成分X含有钒原子，也优选含有铜原子。更加优选所述成分X是含有钒原子或铜原子的酞菁及含有钒原子或铜原子的酞菁的衍生物中的至少1种。就更进一步提高中间膜及夹层玻璃的隔热性的观点而言，优选所述成分X具有在钒原子上键合有氧原子而成的结构单元。
在含有所述成分X的层(第1层、第2层或第3层)100重量％中，所述成分X的含量优选0.001重量％以上、更加优选0.005重量％以上、进一步优选0.01重量％以上、特别优选0.02重量％以上、优选0.2重量％以下、更加优选0.1重量％以下、进一步优选0.05重量％以下、特别优选0.04重量％以下。所述成分X的含量若为所述下限以上及所述上限以下，则隔热性充分地变高，且可见光线透过率充分地变高。例如，可使可见光线透过率为70％以上。
隔热粒子：
优选所述中间膜含有隔热粒子。优选所述第1层含有所述隔热粒子。优选所述第2层含有所述隔热粒子。优选所述第3层含有所述隔热粒子。所述隔热粒子是隔热性化合物。通过使用隔热粒子，可有效地阻隔红外线(热线)。所述隔热粒子可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
就更进一步提高夹层玻璃的隔热性的观点而言，所述隔热粒子更加优选金属氧化物粒子。所述隔热粒子优选利用金属的氧化物所形成的粒子(金属氧化物粒子)。
波长比可见光长的780nm以上的红外线与紫外线相比，能量较小。然而，红外线的热作用较大，红外线若被物质吸收则会以热的形式释放出来。因此，红外线一般被称为热线。通过使用所述隔热粒子，可有效地阻隔红外线(热线)。再者，所谓隔热粒子是表示能够吸收红外线的粒子。
作为所述隔热粒子的具体例，可列举掺杂铝的氧化锡粒子、掺杂铟的氧化锡粒子、掺杂锑的氧化锡粒子(ATO粒子)、掺杂镓的氧化锌粒子(GZO粒子)、掺杂铟的氧化锌粒子(IZO粒子)、掺杂铝的氧化锌粒子(AZO粒子)、掺杂铌的氧化钛粒子、掺杂钠的氧化钨粒子、掺杂铯的氧化钨粒子、掺杂铊的氧化钨粒子、掺杂铷的氧化钨粒子、掺杂锡的氧化铟粒子(ITO粒子)、掺杂锡的氧化锌粒子、掺杂硅的氧化锌粒子等金属氧化物粒子，或六硼化镧(LaB6)粒子等。也可使用这些以外的隔热粒子。为了使热线的遮蔽功能较高，优选金属氧化物粒子，更加优选ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化钨粒子，特别优选ITO粒子或氧化钨粒子。尤其是为了使热线的遮蔽功能较高、且容易获得，优选掺杂锡的氧化铟粒子(ITO粒子)，也优选氧化钨粒子。
就更进一步提高中间膜及夹层玻璃的隔热性的观点而言，氧化钨粒子优选掺杂金属的氧化钨粒子。所述“氧化钨粒子”包含掺杂金属的氧化钨粒子。作为所述掺杂金属的氧化钨粒子，具体而言可列举：掺杂钠的氧化钨粒子、掺杂铯的氧化钨粒子、掺杂铊的氧化钨粒子及掺杂铷的氧化钨粒子等。
就更进一步提高中间膜及夹层玻璃的隔热性的观点而言，特别优选掺杂铯的氧化钨粒子。就更进一步提高中间膜及夹层玻璃的隔热性的观点而言，该掺杂铯的氧化钨粒子优选用式：Cs0.33WO3所表示的氧化钨粒子。
所述隔热粒子的平均粒径优选0.01μm以上、更加优选0.02μm以上，优选0.1μm以下、更加优选0.05μm以下。平均粒径若为所述下限以上，则热线的遮蔽性充分变高。平均粒径若为所述上限以下，则隔热粒子的分散性变高。
所述“平均粒径”表示体积平均粒径。平均粒径可使用粒度分布测定装置(日机装公司制造的“UPA-EX150”)等进行测定。
在含有所述隔热粒子的层(第1层、第2层或第3层)100重量％中，所述隔热粒子的含量优选0.01重量％以上、更加优选0.1重量％以上、进一步优选1重量％以上、特别优选1.5重量％以上，优选6重量％以下、更加优选5.5重量％以下、进一步优选4重量％以下、特别优选3.5重量％以下、最为优选3重量％以下。所述隔热粒子的含量若为所述下限以上及所述上限以下，则隔热性充分地变高，且可见光线透过率充分地变高。
(金属盐)
优选所述中间膜含有碱金属盐、碱土金属盐及Mg盐中的至少1种金属盐(以下，记载为金属盐M)。优选所述第1层含有所述金属盐M。优选所述第2层含有所述金属盐M。优选所述第3层含有所述金属盐M。优选所述表面层含有所述金属盐M。通过使用所述金属盐M，变得容易控制中间膜与夹层玻璃部件的粘接性或中间膜中的各层间的粘接性。所述金属盐M可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
优选所述金属盐M含有选自Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及Ba中的至少1种金属。优选中间膜中所含的金属盐含有K及Mg中的至少1种金属。
另外，所述金属盐M更加优选碳原子数2～16的有机酸的碱金属盐、碳原子数2～16的有机酸的碱土金属盐或碳原子数2～16的有机酸的Mg盐，进一步优选碳原子数2～16的羧酸镁盐或碳原子数2～16的羧酸钾盐。作为所述碳原子数2～16的羧酸镁盐及所述碳原子数2～16的羧酸钾盐，并无特别限定，例如可列举：乙酸镁、乙酸钾、丙酸镁、丙酸钾、2-乙基丁酸镁、2-乙基丁酸钾、2-乙基己酸镁及2-乙基己酸钾等。
含有所述金属盐M的层(第1层、第2层或第3层)中的Mg及K的含量的合计优选5ppm以上、更加优选10ppm以上、进一步优选20ppm以上，优选300ppm以下、更加优选250ppm以下、进一步优选200ppm以下。Mg及K的含量的合计若为所述下限以上及所述上限以下，则可更进一步良好地控制中间膜与夹层玻璃部件的粘接性或中间膜中的各层间的粘接性。
(紫外线屏蔽剂)
优选所述中间膜含有紫外线屏蔽剂。优选所述第1层含有紫外线屏蔽剂。优选所述第2层含有紫外线屏蔽剂。优选所述第3层含有紫外线屏蔽剂。通过使用紫外线屏蔽剂，即便长时间地使用中间膜及夹层玻璃，可见光线透过率也变得更进一步不易降低。所述紫外线屏蔽剂可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
所述紫外线屏蔽剂包括紫外线吸收剂。所述紫外线屏蔽剂优选紫外线吸收剂。
作为所述紫外线屏蔽剂，例如可列举含有金属原子的紫外线屏蔽剂、含有金属氧化物的紫外线屏蔽剂、具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂、具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂、具有三嗪结构的紫外线屏蔽剂、具有丙二酸酯结构的紫外线屏蔽剂、具有草酰苯胺结构的紫外线屏蔽剂及具有苯甲酸酯结构的紫外线屏蔽剂等。
作为所述含有金属原子的紫外线屏蔽剂，例如可列举：铂粒子、铂粒子的表面经二氧化硅包覆而成的粒子、钯粒子及钯粒子的表面经二氧化硅包覆而成的粒子等。优选紫外线屏蔽剂并非隔热粒子。
所述紫外线屏蔽剂优选具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂、具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂、具有三嗪结构的紫外线屏蔽剂或具有苯甲酸酯结构的紫外线屏蔽剂，更加优选具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂或具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂，进一步优选具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂。
作为所述含有金属氧化物的紫外线屏蔽剂，例如可列举：氧化锌、氧化钛及氧化铈等。另外，关于所述含有金属氧化物的紫外线屏蔽剂，表面也可经包覆。作为所述含有金属氧化物的紫外线屏蔽剂的表面包覆材料，可列举绝缘性金属氧化物、水解性有机硅化物及聚硅氧烷化合物等。
作为所述具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂，例如可列举：2-(2'-羟基-5'-甲基苯基)苯并三唑(BASF公司制造的“TinuvinP”)、2-(2'-羟基-3',5'-二叔丁基苯基)苯并三唑(BASF公司制造的“Tinuvin320”)、2-(2'-羟基-3'-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑(BASF公司制造的“Tinuvin326”)、及2-(2'-羟基-3',5'-二-戊基苯基)苯并三唑(BASF公司制造的“Tinuvin328”)等具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂。就吸收紫外线的性能优异的方面而言，所述紫外线屏蔽剂优选具有含有卤素原子的苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂，更加优选具有含有氯原子的苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂。
作为所述具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂，例如可列举辛苯酮(BASF公司制造的“Chimassorb81”)等。
作为所述具有三嗪结构的紫外线屏蔽剂，例如可列举ADEKA公司制造的“LA-F70”及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三嗪-2-基)-5-[(己基)氧基]苯酚(BASF公司制造的“Tinuvin1577FF”)等。
作为所述具有丙二酸酯结构的紫外线屏蔽剂，可列举2-(对甲氧基苄叉基)丙二酸二甲酯、2,2-(1,4-亚苯基二甲叉基)双丙二酸四乙酯、2-(对甲氧基苄叉基)-双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)丙二酸酯等。
作为所述具有丙二酸酯结构的紫外线屏蔽剂的市售品，可列举：HostavinB-CAP、HostavinPR-25、HostavinPR-31(均由Clariant公司制造)。
作为所述具有草酰苯胺结构的紫外线屏蔽剂，可列举：N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-叔丁基苯基)草酸二酰胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草酸二酰胺、2-乙基-2'-乙氧基-氧基苯胺(Clariant公司制造的“SanduvorVSU”)等在氮原子上具有经取代的芳基等的草酸二酰胺类。
作为所述具有苯甲酸酯结构的紫外线屏蔽剂，例如可列举：3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸2,4-二叔丁基苯酯(BASF公司制造的“Tinuvin120”)等。
就更进一步抑制时间经过后的可见光线透过率降低的观点而言，在含有所述紫外线屏蔽剂的层(第1层、第2层或第3层)100重量％中，所述紫外线屏蔽剂的含量优选0.1重量％以上、更加优选0.2重量％以上、进一步优选0.3重量％以上、特别优选0.5重量％以上，优选2.5重量％以下、更加优选2重量％以下、进一步优选1重量％以下、特别优选0.8重量％以下。尤其是通过在含有所述紫外线屏蔽剂的层100重量％中，使所述紫外线屏蔽剂的含量为0.2重量％以上，可显著地抑制中间膜及夹层玻璃在时间经过后可见光线透过率的降低。
(抗氧化剂)
优选所述中间膜含有抗氧化剂。优选所述第1层含有抗氧化剂。优选所述第2层含有抗氧化剂。优选所述第3层含有抗氧化剂。所述抗氧化剂可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
作为所述抗氧化剂，可列举酚类抗氧化剂、硫类抗氧化剂及磷类抗氧化剂等。所述酚类抗氧化剂是具有苯酚骨架的抗氧化剂。所述硫类抗氧化剂是含有硫原子的抗氧化剂。所述磷类抗氧化剂是含有磷原子的抗氧化剂。
所述抗氧化剂优选酚类抗氧化剂或磷类抗氧化剂。
作为所述酚类抗氧化剂，可列举：2,6-二叔丁基对甲酚(BHT)、丁基羟基苯甲醚(BHA)、2,6-二叔丁基-4-乙基苯酚、β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸硬脂酯、2,2'-亚甲基双(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亚甲基双(4-乙基-6-叔丁基苯酚)、4,4'-丁叉基双(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、1,1,3-三(2-甲基-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、四[亚甲基-3-(3',5'-丁基-4-羟基苯基)丙酸酯基]甲烷、1,3,3-三(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯酚基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、双(3,3'-叔丁基苯酚)丁酸二醇酯及双(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯丙酸)亚乙基双(氧基亚乙基)酯等。可适宜地使用该等抗氧化剂中的1种或2种以上。
作为所述磷类抗氧化剂，可列举：亚磷酸三癸酯、亚磷酸三(十三烷基)酯、亚磷酸三苯酯、亚磷酸三(壬基苯基)酯、双(十三烷基)季戊四醇二亚磷酸酯、双(癸基)季戊四醇二亚磷酸酯、亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯、亚磷酸双(2,4-二叔丁基-6-甲基苯基)酯乙酯、亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯、及2,2'-亚甲基双(4,6-二叔丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。可适宜使用该等抗氧化剂中的1种或2种以上。
作为所述抗氧化剂的市售品，例如可列举：BASF公司制造的“IRGANOX245”、BASF公司制造的“IRGAFOS168”、BASF公司制造的“IRGAFOS38”、住友化学工业公司制造的“SumilizerBHT”、以及BASF公司制造的“IRGANOX1010”等。
为了长时间维持中间膜及夹层玻璃的较高的可见光线透过率，在所述中间膜100重量％中或含有抗氧化剂的层(第1层、第2层或第3层)100重量％中，所述抗氧化剂的含量优选0.1重量％以上。另外，由于抗氧化剂的添加效果饱和，故而在所述中间膜100重量％中或含有所述抗氧化剂的层100重量％中，所述抗氧化剂的含量优选2重量％以下。
(其他成分)
所述第1层、所述第2层及所述第3层也可分别视需要含有：含硅、铝或钛的偶联剂、分散剂、表面活性剂、阻燃剂、抗静电剂、颜料、染料、耐湿剂、萤光增白剂及红外线吸收剂等添加剂。该等添加剂可仅使用1种，也可将2种以上组合使用。
(夹层玻璃用中间膜的其他详细内容)
将中间膜厚度设为T。所述第1层的厚度优选0.0625T以上，更加优选0.1T以上，优选0.4T以下，更加优选0.375T以下，进一步优选0.25T以下，特别优选0.15T以下。若所述第1层的厚度为0.4T以下，有效地提高在高频区域的隔音性和耐穿透性两方面。
所述第2层以及第3层的厚度优选0.3T以上，更加优选0.3125T以上，进一步优选0.375T以上，优选0.9375T以下，更加优选0.9T以下。所述第2层以及第3层的厚度，可为0.46875T以下，也可为0.45T以下。另外，若所述第2层以及第3层的各厚度为所述下限以上以及所述上限以下，夹层玻璃的耐穿透性以及隔音性都进一步提高。
所述第2层以及第3层的总厚度，优选0.625T以上，更加优选0.75T以上，进一步优选0.85T以上，优选0.9375T以下，更加优选0.9T以下。另外，所述第2层以及第3层的合计厚度为所述下限以上以及所述上限以下，夹层玻璃的耐穿透性以及隔音性都进一步提高。
作为本发明的中间膜的制造方法，可列举使用用于形成各层的各树脂组合物而分别形成各层之后，例如将所获得的各层进行叠层的方法，以及通过使用挤出机对用于形成各层的各树脂组合物进行共挤出并将各层进行叠层的方法等。为了适合连续的生产，优选进行挤出成形的制造方法。
就优异的中间膜的制造效率方面而言，优选所述第2层与所述第3层含有同一种聚乙烯醇缩醛树脂，更加优选所述第2层与所述第3层含有同一种聚乙烯醇缩醛树脂及同一种增塑剂，进一步优选所述第2层与所述第3层由同一种树脂组合物所形成。
优选所述中间膜在两侧表面中的至少一个表面具有凹凸形状。更加优选所述中间膜在两侧表面具有凹凸形状。作为形成所述凹凸形状的方法，并无特别限定，例如可列举：模唇压花法、压花辊法、压延辊法及异形挤出法等。就可定量地形成作为固定的凹凸花纹的多数凹凸形状的压纹的方面而言，优选压花辊法。
(夹层玻璃)
图2是示意性地表示使用图1中所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一例的剖面图。
图2中所示的夹层玻璃31具备：第1夹层玻璃部件21、第2夹层玻璃部件22、及中间膜11。中间膜11是以夹入方式配置在第1夹层玻璃部件21与第2夹层玻璃部件22之间。
在中间膜11的第1表面11a上叠层第1夹层玻璃部件21。在中间膜11的与第1表面11a相反的第2表面11b叠层第2夹层玻璃部件22。在第2层2的外侧表面2a叠层第1夹层玻璃部件21。在第3层3的外侧表面3a叠层第2夹层玻璃部件22。
如上所述，本发明的夹层玻璃具备第1夹层玻璃部件、第2夹层玻璃部件及中间膜，该中间膜是本发明的夹层玻璃用中间膜。在本发明的夹层玻璃中，在所述第1夹层玻璃部件与所述第2夹层玻璃部件之间配置有所述中间膜。
作为所述夹层玻璃部件，可列举玻璃板及PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜等。夹层玻璃不仅包括在2块玻璃板之间夹入中间膜而成的夹层玻璃，也包括在玻璃板与PET膜等之间夹入中间膜而成的夹层玻璃。所述夹层玻璃是包含玻璃板的叠层体，优选使用至少1片玻璃板。所述第1夹层玻璃部件及所述第2夹层玻璃部件分别为玻璃板或PET膜，且所述夹层玻璃优选包含玻璃板作为所述第1夹层玻璃部件及所述第2夹层玻璃部件中的至少一者。
作为所述玻璃板，可列举无机玻璃及有机玻璃。作为所述无机玻璃，可列举浮法平板玻璃、热线吸收玻璃板、热线反射玻璃板、抛光玻璃板、图案玻璃及夹线玻璃板等。所述有机玻璃是代替无机玻璃的合成树脂玻璃。作为所述有机玻璃，可列举聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸树脂板等。所述聚(甲基)丙烯酸树脂板，可列举聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。
所述夹层玻璃部件的厚度优选1mm以上、优选5mm以下、更加优选3mm以下。另外，于所述夹层玻璃部件为玻璃板的情形时，该玻璃板的厚度优选0.5mm以上、更加优选0.7mm以上，优选5mm以下、更加优选3mm以下。在所述夹层玻璃部件为PET膜的情形时，该PET膜的厚度优选0.03mm以上、优选0.5mm以下。
通过使用本发明的中间膜，即便夹层玻璃的厚度较薄，也可较高地维持夹层玻璃的耐穿透性。就使夹层玻璃轻量化、使夹层玻璃的材料变少而降低环境负荷、通过夹层玻璃的轻量化来改善汽车燃料费用并降低环境负荷的观点而言，所述玻璃板的厚度优选2mm以下、更加优选1.8mm以下、更进一步优选1.5mm以下、进一步优选1mm以下、更进一步优选0.8mm以下、特别优选0.7mm以下。
通过使用本发明的中间膜，即便夹层玻璃的厚度较薄，也可较高地维持夹层玻璃的耐穿透性，因此夹层玻璃的厚度可为6mm以下，也可为4mm以下，也可为3.5mm以下。
所述夹层玻璃的制造方法并无特别限定。例如将中间膜夹于所述第1夹层玻璃部件与所述第2夹层玻璃部件之间，使之通过按压辊或将其放入至橡胶袋中进行减压抽吸，将残留于所述第1夹层玻璃部件与中间膜之间及所述第2夹层玻璃部件与中间膜之间的空气进行脱气，而获得叠层体。其后，在约70～110℃下进行预粘接而获得预粘接体。继而，将预粘接体放入至高压釜中，或进行压合，在约120～150℃及1～1.5MPa的压力下进行压接。如此可获得夹层玻璃。也可在制造所述夹层玻璃时将第1层、第2层及第3层进行叠层。
所述中间膜及所述夹层玻璃可用于汽车、铁路车辆、航空器、船舶及建筑物等。所述中间膜及所述夹层玻璃也可用于这些以外的用途。所述中间膜及所述夹层玻璃优选车辆用或建筑用的中间膜及夹层玻璃，更加优选车辆用的中间膜及夹层玻璃。所述中间膜及所述夹层玻璃可用于汽车的挡风玻璃、侧窗玻璃、后窗玻璃或天窗玻璃等。所述中间膜及所述夹层玻璃可适宜地用于汽车。所述中间膜可适宜地用于获得汽车的夹层玻璃。
就获得透明性更进一步优异的夹层玻璃的观点而言，夹层玻璃的所述可见光线透过率优选65％以上、更加优选70％以上。夹层玻璃的可见光线透过率可依据JIS R3211(1998)而测定。优选通过将本发明的夹层玻璃用中间膜夹入以JIS R3208为标准厚度为2mm的2片绿色玻璃(热线吸收玻璃板)之间而获得的夹层玻璃的可见光线透过率为70％以上。可见光线透过率更加优选75％以上。
以下，列举实施例对本发明进行更详细的说明。本发明并不仅限定于这些实施例。
准备以下的材料。
(聚乙烯醇缩醛树脂)
适当使用下述表2中所示的聚乙烯醇缩醛树脂。对于所使用的聚乙烯醇缩醛树脂，缩醛化均使用碳原子数为4的正丁醛。
关于聚乙烯醇缩醛树脂，缩醛化度(缩丁醛化度)、乙酰化度及羟基含有率是通过依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法进行测定的。再者，在通过ASTM D1396-92进行测定时，也显示出与依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法相同的数值。
(增塑剂)
三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)
(紫外线屏蔽剂)
Tinuvin326(2-(2'-羟基-3'-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑、BASF公司制造的“Tinuvin326”)
(抗氧化剂)
BHT(2,6-二叔丁基对甲酚)
(实施例1)
用于形成第1层的组合物的制作：
将下述表2中所示的种类的聚乙烯醇缩醛树脂100重量份、增塑剂(3GO)60重量份、紫外线屏蔽剂(Tinuvin326)0.2重量份与抗氧化剂(BHT)0.2重量份加以混合而获得用于形成第1层的组合物。
用于形成第2层及第3层的组合物的制作：
将下述表2中所示的种类的聚乙烯醇缩醛树脂100重量份、增塑剂(3GO)38.5重量份、紫外线屏蔽剂(Tinuvin326)0.2重量份与抗氧化剂(BHT)0.2重量份加以混合而获得用于形成第2层及第3层的组合物。
中间膜的制作：
使用共挤出机对用于形成第1层的组合物与用于形成第2层及第3层的组合物进行共挤出，由此制作具有第2层(厚度为350μm)/第1层(厚度为100μm)/第3层(厚度为350μm)的叠层结构的中间膜(厚度为800μm)。
夹层玻璃A的制作(用于测定隔音性)：
将所获得的中间膜切断为纵55cm×横55cm的大小。然后，在1片透明浮法玻璃(纵50cm×横50cm×厚2mm)与1片透明浮法玻璃(纵50cm×横50cm×厚1.6mm)之间夹入中间膜而获得叠层体。将该叠层体放入至橡胶袋中，在2.6kPa的真空度下进行20分钟的脱气后，在脱气的状态下移至烘箱内，再在90℃下进行30分钟的保持而进行真空压合，对叠层体进行预压接。在高压釜中，在135℃及压力1.2MPa的条件下对预压接后的叠层体进行20分钟的压接而获得夹层玻璃A。
夹层玻璃B的制作(用于测定敲击值(pummel value)及耐穿透性)：
将所获得的中间膜切断为纵100cm×横100cm。接着，在2片透明玻璃(纵30cm×横30cm×厚2.5mm)之间夹入中间膜，在真空层压机中、90℃下保持30分钟而进行真空压合，获得叠层体。在叠层体中，切掉从玻璃渗出的中间膜部分而获得夹层玻璃B。
(实施例2～18)
如下述的表2、3所示般设定用于形成第1层、第2层及第3层的组合物中所使用的聚乙烯醇缩醛树脂及增塑剂的种类与调配量，以及如下述的表2、3所示般设定第1层、第2层及第3层的厚度，除此以外，与实施例1同样地获得中间膜及夹层玻璃。另外，在实施例2～18中，按照与实施例1相同的添加量(相对于聚乙烯醇缩醛树脂100重量份为0.2重量份)来添加与实施例1相同种类的紫外线屏蔽剂和抗氧化剂。
(评价)
(1)玻璃化转变温度
将得到的中间膜在温度23℃、湿度30％下保管2个月后，通过剥去表面层(第2层及第3层)而进行分离，通过加压成型机进行加压成型，使用TAINSTRUMENTS公司制造的“ARES-G2”对其进行测定。作为夹具，使用直径为8mm的平行板，在以3℃/分钟的降温速度将温度自100℃降低至-10℃的条件、及频率为1Hz及应变为1％的条件下进行测定。在获得的测定结果中，将损耗正切的峰值温度作为玻璃化转变温度Tg(℃)。
(2)隔音性
通过声音透过损耗而评价夹层玻璃A的隔音性。声音透过损耗是在20℃下基于JISA1441-1进行测定的。具体而言，通过以下方式进行测定。在音源室与受音室的开口部设置所制作的夹层玻璃A。在距离受音室侧的凹壁开口部内的样品13cm处，使用RION公司制造的声音强度探针“SI-34”进行扫描，由此测定平均声音强度水准。将扫描时间设为25～40s、将扫描速度设为0.15～0.2m/s，通过2种扫描图案的平均来进行测定。
将音频为2000Hz、3150Hz、4000Hz、5000Hz及6300Hz的声音透过损耗(TL值)示于表2中。该TL值越高，则隔音性越变高。
(3)夹层玻璃的敲击值的测定
将所获得的夹层玻璃在-18℃±0.6℃的温度下保存调整16小时，通过头部为0.45kg的锤子敲击该夹层玻璃的中央部(纵150mm×横150mm的部分)，使夹层玻璃粉碎至玻璃的粒径得到6mm以下，测定玻璃部分剥离后膜的露出程度，通过下述表1而求出敲击值。再者，所谓敲击值是调查夹层玻璃用中间膜与玻璃板的粘接力的程度的值，其如下规定的值：将夹层玻璃在-18℃±0.6℃的温度下保存调整16小时，用头部为0.45kg的锤子敲击该夹层玻璃的中央部(纵150mm×横150mm的部分)，使夹层玻璃粉碎至玻璃的粒径达到6mm以下，玻璃部分剥离后膜的露出程度(面积％)，并且由表1定义。即，敲击值越高，意味着中间膜与玻璃的粘接力越高，防止玻璃飞散的性能越优异。
[表1]
中间膜的露出程度(面积％) 敲击值
90<露出度≤100 0
85<露出度≤90 1
60<露出度≤85 2
40<露出度≤60 3
20<露出度≤40 4
10<露出度≤20 5
5<露出度≤10 6
2<露出度≤5 7
露出度≤2 8
(4)耐穿透性
对所获得的夹层玻璃(纵30cm×横30cm)进行调整以使表面温度成为23℃。其次，依据JIS R3212：1998，从4m的高度，对于6片的夹层玻璃，分别使质量为2260g及直径为82mm的硬球下落至夹层玻璃的中心部分。对于全部6片夹层玻璃，将硬球碰撞后5秒以内硬球未穿透的情形作为合格：○。将硬球碰撞后5秒以内硬球未穿透的夹层玻璃为3片以下的情形作为不合格：×。在4片的情况下，重新评价6片的夹层玻璃的耐穿透性。在5片的情况下，再追加试验1片夹层玻璃，将硬球碰撞后5秒以内硬球未穿透的情形作为合格：○。通过同样的方法，自4.0m、4.5m、5.0m、5.5m、6.0m、6.5m、及7.0m的高度，对6片夹层玻璃分别使质量为2260g及直径为82mm的硬球下落至夹层玻璃的中心部分，评价夹层玻璃的耐穿透性。
再者，于4.0～5.5m的高度下的结果为“○”的情形时，可判断为耐穿透性优异，获得了耐穿透性的提高效果。在6.0m的高度下耐穿透性的结果为“○”的情形时，耐穿透性更加优异。在6.5m的高度下耐穿透性的结果为“○”的情形时，耐穿透性更进一步优异。在7.0m的高度下耐穿透性的结果为“○”的情形时，耐穿透性特别优异。
将详细情况及结果示于下述表2、3中。需要说明的是，在下述表2、3中，省略了聚乙烯醇缩醛树脂及增塑剂以外的添加成分的记载。
符号说明
1···第1层
1a···第1表面
1b···第2表面
2···第2层
2a···外侧的表面
3···第3层
3a···外侧的表面
11···中间膜
11a···第1表面
11b···第2表面
21···第1夹层玻璃部件
22···第2夹层玻璃部件
31···夹层玻璃

Claims (15)

1.一种夹层玻璃用中间膜，其具有2层以上的结构，
其具有含有热塑性树脂的第1层、以及含有热塑性树脂的第2层，
所述第2层配置在所述第1层的第1表面侧，并且，
所述夹层玻璃用中间膜具备以下构成A、或者以下构成B，
构成A：所述第2层的玻璃化转变温度为32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于787μm、且在950μm以下，
构成B：所述第2层的玻璃化转变温度为25℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于950μm。
2.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其具备以下构成AB’，
构成AB’：所述第2层的玻璃化转变温度为32℃以上，所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第2层的玻璃化转变温度，所述中间膜的厚度大于787μm。
3.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
中间膜仅具有所述第1层和所述第2层，
所述第1层和所述第2层的总厚度大于787μm。
4.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其具备所述构成B。
5.根据权利要求4所述的夹层玻璃用中间膜，其中，中间膜仅具有所述第1层和所述第2层，所述第1层和所述第2层的总厚度大于950μm。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其具有所述第2层作为中间膜的表面层。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第1层中的所述热塑性树脂为聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述热塑性树脂为聚乙烯醇缩醛树脂。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第1层含有增塑剂，
所述第2层含有增塑剂。
9.根据权利要求1、2或4所述的夹层玻璃用中间膜，其具有3层以上的结构，
其具有含有热塑性树脂的第3层，
所述第3层配置在所述第1层的与第1表面相反的第2表面侧。
10.根据权利要求9所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第3层的玻璃化转变温度在25℃以上，
所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第3层的玻璃化转变温度。
11.根据权利要求9所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第3层的玻璃化转变温度为32℃以上，
所述第1层的玻璃化转变温度低于所述第3层的玻璃化转变温度。
12.根据权利要求9～11中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
具有所述第2层作为中间膜的表面层，
具有所述第3层作为中间膜的表面层。
13.根据权利要求9～12中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第1层中的所述热塑性树脂为聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第2层中的所述热塑性树脂为聚乙烯醇缩醛树脂，
所述第3层中的所述热塑性树脂为聚乙烯醇缩醛树脂。
14.根据权利要求9～13中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第1层含有增塑剂，
所述第2层含有增塑剂，
所述第3层含有增塑剂。
15.一种夹层玻璃，其具有：
第1夹层玻璃部件、
第2夹层玻璃部件、以及
权利要求1～14中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，
在所述第1夹层玻璃部件和所述第2夹层玻璃部件之间配置有所述夹层玻璃用中间膜。
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